JP2014029898A - 電気化学キャパシタ - Google Patents
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Abstract
【課題】蓄電素子の充放電に伴なう導電性の低下を防止することが可能な電気化学キャパシタを提供する。
【解決手段】電気化学キャパシタ10は、ケース11と、電解液と、蓄電素子13と、配線14,16と、接着層19,20とを具備する。ケースは、液室11aを形成する。電解液は、液室に収容されている。蓄電素子は、液室に収容された、正極電極シート13a、セパレートシート13c及び負極電極シート13bが積層された蓄電素子であって、正極電極シートに含まれる正極活物質と電解液の間で形成される静電容量は、負極電極シートに含まれる負極活物質と電解液の間で形成される静電容量より大きい。配線は、液室に接続されている。接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、配線を被覆し、正極電極シートをケースに接着すると共に配線と正極電極シートを電気的に接続する。
【選択図】図2
【解決手段】電気化学キャパシタ10は、ケース11と、電解液と、蓄電素子13と、配線14,16と、接着層19,20とを具備する。ケースは、液室11aを形成する。電解液は、液室に収容されている。蓄電素子は、液室に収容された、正極電極シート13a、セパレートシート13c及び負極電極シート13bが積層された蓄電素子であって、正極電極シートに含まれる正極活物質と電解液の間で形成される静電容量は、負極電極シートに含まれる負極活物質と電解液の間で形成される静電容量より大きい。配線は、液室に接続されている。接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、配線を被覆し、正極電極シートをケースに接着すると共に配線と正極電極シートを電気的に接続する。
【選択図】図2
Description
本発明は、充放電可能な蓄電素子を備える電気化学キャパシタに関する。
充放電が可能な蓄電素子を備える電気化学キャパシタは、バックアップ電源等に広く利用されている。このような電気化学キャパシタは一般に、蓄電素子と電解液が絶縁性のケースに封入された構造となっている。絶縁性のケースには配線が施され、封入された蓄電素子と導通するように構成されている。
ここで、このような電気化学キャパシタにおいては、蓄電素子の充放電に伴なう電解腐食から配線を保護する必要がある。例えば特許文献1に記載の「非水電解質電池及び電気二重層キャパシタ」においては配線は金、銀等の耐食性の高い金属からなるものとされている。また、特許文献2に記載の「電気二重層キャパシタ及び電池」においては、導電性接着剤からなる保護層によって配線が被覆される構成となっている。
しかしながら、配線を耐食性の高い金属によって構成する場合には、配線に利用できる金属種が限定される。また、導電性接着材によって配線を被覆する場合にも、電気化学キャパシタの充放電に伴なって導電性接着材が劣化し、電気化学キャパシタ内部の導電性が低下するおそれがある。
以上のような事情に鑑み、本発明の目的は、蓄電素子の充放電に伴なう導電性の低下を防止することが可能な電気化学キャパシタを提供することにある。
上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る電気化学キャパシタは、ケースと、電解液と、蓄電素子と、配線と、接着層とを具備する。 上記ケースは、液室を形成する。 上記電解液は、上記液室に収容されている。 上記蓄電素子は、上記液室に収容された、正極電極シート、セパレートシート及び負極電極シートが積層された蓄電素子であって、上記正極電極シートに含まれる正極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量は、上記負極電極シートに含まれる負極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量より大きい。 上記配線は、上記液室に接続されている。 上記接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、上記配線を被覆し、上記正極電極シートを上記ケースに接着すると共に上記配線と上記正極電極シートを電気的に接続する。
本発明の一実施形態に係る電気化学キャパシタは、ケースと、電解液と、蓄電素子と、配線と、接着層とを具備する。 上記ケースは、液室を形成する。 上記電解液は、液室に収容されている。 上記蓄電素子は、上記液室に収容された、正極電極シート、セパレートシート及び負極電極シートが積層された蓄電素子であって、上記正極電極シートに含まれる正極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量は、上記負極電極シートに含まれる負極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量より大きい。 上記配線は、上記液室に接続されている。 上記接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、上記配線を被覆し、上記正極電極シートを上記ケースに接着すると共に上記配線と上記正極電極シートを電気的に接続する。
この構成によれば、正極活物質と電解液の間で形成される静電容量が、負極活物質と電解液の間で形成される静電容量より大きいことによって、充電に伴なう正極電位の上昇が抑制される。これにより、正極電極シートに配線を電気的に接続すると共に、配線を被覆、保護する接着層の劣化を防止することが可能となる。具体的には、接着層を構成する導電性接着材に含まれる合成樹脂の酸化による劣化及び、同接着剤に含まれる導電性粒子へのアニオンによるインターカレートが防止され、接着層の劣化が防止される。
上記正極活物質と上記負極活物質は同一の物質からなり、上記正極活物質と上記負極活物質は同一の比表面積を有し、上記正極電極シートに含まれる上記正極活物質の量は上記負極電極シートに含まれる上記負極活物質の量より多くてもよい。
活物質と電解液の間で形成される静電容量は、活物質が同一の物質である場合、電極シートに含まれる活物質の量と表面積によって規定される。したがって、正極活物質と負極活物質の比表面積が同一である場合、正極活物質の量を負極活物質の量より多くすることによって、正極活物質と電解液の間で形成される静電容量を、負極活物質と電解液の間で形成される静電容量より大きくすることが可能である。
上記正極電極シートに含まれる上記正極活物質の密度と上記負極電極シートに含まれる上記負極活物質の密度は同一であり、上記正極電極シートの体積は上記負極電極シートの体積より大きくてもよい。
正極活物質の密度と負極活物質の密度が同一である場合、正極電極シートの体積を負極電極シートの体積より大きくすることによって、正極活物質の量を負極活物質の量より多くすることができる。正極活物質の密度と負極活物質の密度が同一である場合には、同一の製造方法によって作製された電極シートから正極電極シート及び負極電極シートを作製することが可能である。なお、正極電極シート及び負極電極シートの体積は、各電極シートの厚さやシート面積によって規定することが可能である。
上記導電性粒子はグラファイト粒子であってもよい。
グラファイト粒子は、化学的安定性が高く、導電性接着材に含有される導電性粒子としてよく利用される。しかしながら、電気化学キャパシタにおいては、高電位において電解液に含まれるアニオンによるグラファイトへのインターカレート(グラファイト層間へのアニオンの侵入)が発生する。インターカレートによってグラファイト粒子が膨張すると、接着層に割れが生じ、接着層の導電機能及び配線の保護機能が失われるおそれがある。しかしながら、本実施形態に係る電気化学キャパシタにおいては、上述のように充電による正極電位の上昇が抑制されおり、アニオンによるグラファイトへのインターカレートが防止される。即ち、導電性接着材の導電性粒子としてグラファイト粒子を用いた場合であっても、インターカレートに起因する接着層の劣化を防止することが可能である。
上記合成樹脂はフェノール樹脂であってもよい。
フェノール樹脂は、電解液に対する膨潤性が小さい、耐熱性が高い、化学的安定性が高い等の点から、導電性接着材を構成する合成樹脂としてよく利用される。しかしながら、フェノール樹脂は、酸化分解され易く、電気化学キャパシタの正極電極シートを接着する導電性接着材として用いた場合には、その高い正極電位によって生じる酸化によって、接着層の導電機能及び配線の保護機能が低下する問題があった。しかしながら、本実施形態に係る電気化学キャパシタにおいては、上述のように充電による正極電位の上昇が抑制されているため、酸化によるフェノール樹脂の劣化、即ち接着層の劣化を防止することが可能である。
上記接着層は、上記合成樹脂の厚さが上記導電性粒子の平均粒径より小さくてもよい。
接着層に含まれる導電性粒子が正極活物質に導通しないと、その導電性粒子の電位が上昇する。ここで、合成樹脂の厚さを導電性粒子の平均粒径より小さくすることによって、導電性粒子と正極活物質とを物理的に接触させ、両者の導通を確実とすることができるため、導電性粒子にかかる電位の上昇を抑制することが可能となる。
上記正極活物質及び上記負極活物質は活性炭であってもよい。
活性炭は、その広い比表面積から、電気化学キャパシタの活物質として多く用いられる。正極電極シート及び負極電極シートは、活性炭、導電助剤及びバインダの混合物を成型したシート(電極シート)を裁断することにより作製することが可能であるが、混合物の組成あるいは電極シートの圧延度合いによって、電極シートに含まれる活物質の量を制御することが可能である。
上記電解液は、イオン半径が3.5オングストローム以下であるアニオンを含んでもよい。
イオン半径が3.5オングストローム以下であるアニオン(四フッ化ホウ酸イオン(BF4 −)等)は、そのイオンサイズから、グラファイトへのインターカレートを生じやすい。しかしながら、本実施形態に係る電気化学キャパシタにおいては上述のように充電に伴なう正極電位の上昇が防止されており、アニオンのグラファイトへのインターカレートが生じない。したがって、本技術は、イオン半径が3.5オングストローム以下であるアニオンを含む電解液を利用する電気化学キャパシタにおいて特に有効である。なお、イオン半径はイオンのファンデルワールス体積から算出することができる。
本発明の実施形態に係る電気化学キャパシタについて説明する。
[電気化学キャパシタの構成] 図1は、本実施形態に係る電気化学キャパシタ10の斜視図であり、図2は電気化学キャパシタ10の断面図である。図3は、電気化学キャパシタ10の平面図である。これらの図に示すように、電気化学キャパシタ10は、ケース11、リッド12、蓄電素子13、正極配線14、正極端子15、負極配線16、負極端子17、シールリング18及び正極接着層19及び負極接着層20を有する。
図2に示すように、電気化学キャパシタ10は、ケース11とリッド12がシールリング18を介して接合され、それによって形成された液室11aに蓄電素子13及び電解液が封入されて構成されている。詳細は後述するが、正極配線14はケース11の内部を通過して蓄電素子13の正極と正極端子15を電気的に接続し、負極配線16はケース11の内部を通過して蓄電素子13の負極と負極端子17を電気的に接続している。蓄電素子13は正極接着層19によってケース11に、負極接着層20によってリッド12に固定されている。
ケース11は、セラミック等の絶縁性材料からなり、リッド12と共に液室11aを形成する。
ケース11は液室11aを構成するように凹状に形成されるものとすることができ、例えば図1に示すような直方体形状あるいは円柱状形状等、他の形状とすることも可能である。ケース11の液室11aの底面にあたる面を底面11bとすると、底面11bの中央部には凹部11cが形成されている。
ケース11は液室11aを構成するように凹状に形成されるものとすることができ、例えば図1に示すような直方体形状あるいは円柱状形状等、他の形状とすることも可能である。ケース11の液室11aの底面にあたる面を底面11bとすると、底面11bの中央部には凹部11cが形成されている。
リッド12は、シールリング18を介してケース11と接合され、液室11aを封止する。リッド12は、各種金属等の導電性材料からなるものとすることができ、例えばコバール(鉄−ニッケル−コバルト合金)からなるものとすることができる。また、リッド12は、電解腐食を防止するため、コバール等の母材がニッケル、白金、銀、金あるいはパラジウム等の耐腐食性の高い金属からなる被膜によって被覆されたクラッド材とすることも可能である。
リッド12は、液室11aの内部に蓄電素子13が配置された後に、シールリング18を介してケース11に接合され、液室11aを封止する。シールリング18に対するリッド12の結合には、シーム溶接やレーザ溶接等の直接接合法を利用できる他、導電性接合材を介在した間接接合法を利用することができる。
蓄電素子13は、液室11aに収容され、電荷を蓄積し(蓄電)あるいは放出(放電)する。図2に示すように蓄電素子13は、正極電極シート13a、負極電極シート13b及びセパレートシート13cを有し、正極電極シート13a及び負極電極シート13bによってセパレートシート13cが挟まれた構成となっている。蓄電素子13は、正極電極シート13aが底面11b側となるように底面11bに載置されるものとすることができる。蓄電素子13の構成の詳細については後述する。
蓄電素子13と共に液室11aに収容される電解液は、任意に選択することが可能である。電解液はイオン半径が3.5オングストローム以下であるアニオンを含むものとすることができ、このようなアニオンにはBF4 −(四フッ化ホウ酸イオン)、PF6 −(六フッ化リン酸イオン)、(CF3SO2)2N−(TFSAイオン)等がある。電解液は例えば、BF4 −を含む4級アンモニウム塩溶液とすることが可能であり、具体的には、5−アゾニアスピロ[4.4]ノナン−BF4やエチルメチルイミダゾリウムノナン−BF4の溶液とすることができる。
正極配線14は、蓄電素子13(の正極電極シート13a)と正極端子15とを電気的に接続する。具体的には、正極配線14は、正極端子15から凹部11cの直下までケース11の内部を通過する帯状部14aと、帯状部14aからケース11に向かって形成されたビア部14bを有する。帯状部14a及びビア部14bはそれぞれ複数が設けられるものとすることができる。
ビア部14bは、凹部11cに接続され、凹部11c内に充填された導電性を有する正極接着層19に接触し、正極接着層19を介して第1電極3aに導通する。正極配線14は各種金属等の導電性材料からなるものとすることができる。詳細は後述するが、ビア部14bは正極接着層19によって電解腐食から保護されるため、正極配線14の材料は耐食性に関わらず幅広い材料から選択することが可能である。例えば、正極配線14はタングステンからなるものとすることができ、ビア部14bはタングステン上にニッケル膜及び金膜が成膜されたものとすることができる。
正極端子15は、蓄電素子13の正極(正極電極シート13a)と正極配線14によって接続され、外部、例えば実装基板との接続に用いられる。正極端子15は、任意の導電性材料からなるものとすることができ、図2に示すように、ケース11の側面から下面側に向けて形成されるものとすることができる。
負極配線16は、蓄電素子13(の負極電極シート13b)と負極端子17とを電気的に接続する。具体的には、負極配線16は、負極端子17からケース11の外周に沿って形成され、シールリング18に接続されるものとすることができる。負極配線16は、導電性を有するシールリング18、リッド12及び負極接着層20を介して負極電極シート13bに導通する。負極配線16は各種金属等の導電性材料からなるものとすることができる。
負極端子17は、蓄電素子13の負極(負極電極シート13b)と負極配線16によって接続され、外部、例えば実装基板との接続に用いられる。負極端子17は、任意の導電性材料からなるものとすることができ、図2に示すように、ケース11の側面から下面側に向けて形成されるものとすることができる。
シールリング18は、ケース11とリッド12を接続して液室11aを封止すると共に、リッド12と負極配線16とを電気的に接続する。シールリング18は、コバール(鉄−ニッケル−コバルト合金)等の導電性材料からなるものとすることができる。また、シールリング18の表面には、耐食性膜(例えば、ニッケル膜及び金膜等)が形成されるものとすることができる。シールリング18は、ロウ材(金−銅合金等)を介してケース11及びリッド12に接合されるものとすることができる。
正極接着層19は、正極配線14(のビア部14a)を被覆し、正極電極シート13aをケース11に接着すると共に正極配線14と正極電極シート13aを電気的に接続する。即ち正極接着層19によって正極配線14が電解液から保護される。正極接着層19は、凹部11cに充填された導電性接着材が硬化したものであり、導電性接着材は、導電性粒子を含有する合成樹脂であるものとすることができる。
正極接着層19に含まれる導電性粒子は、グラファイト粒子であるものとすることができる。グラファイト粒子は導電性、化学的安定性が高く、導電性接着材に含有される導電性粒子として好適である。しかしながら、グラファイトは高電位(例えば4.65VvsLi/Li+)において電解液のアニオン、例えばBF4 −によるインターカレート(グラファイト層間へのアニオンの侵入)を受け、膨張する性質を有する。グラファイト粒子が膨張すると、正極接着層19の合成樹脂が割れ、正極配線14の保護機能が失われるおそれがあるため、このインターカレートを防止する必要がある。
正極接着層19に含まれる合成樹脂はフェノール樹脂であるものとすることができる。フェノール樹脂は、電解液に対する膨潤性が小さい、耐熱性が高い、化学的安定性が高い等の点から好適である。しかしながらフェノール樹脂は、酸化分解されやすいため、酸化されることを防止する必要がある。
図1に示すように、正極接着層19は、凹部11c内に形成され、凹部11cに接続された正極配線14(のビア部14b)を被覆する。これにより、液室11aに収容された電解液が正極配線14に接触することを防止し、正極配線14を電解腐食から保護する。
なお、正極接着層19は、合成樹脂の厚さが導電性粒子の平均粒径より小さいものが好適である。例えば、正極接着層19が、フェノール樹脂にグラファイト粒子が含有された導電性接着材からなる場合、フェノール樹脂の厚さがグラファイト粒子の平均粒径より小さいものが好適である。
正極接着層19に含まれる導電性粒子が正極電極シート13a(後述)に含まれる正極活物質に導通しないと、その導電性粒子の電位が上昇する。ここで、合成樹脂の厚さを導電性粒子の平均粒径より小さくすることによって、導電性粒子と正極活物質とを物理的に接触させ、両者の導通を確実とすることができるため、導電性粒子にかかる電位の上昇を抑制することが可能となる。
負極接着層20は、蓄電素子13とリッド12の間に形成され、蓄電素子13をリッド12に固定すると共に負極電極シート13bとリッド12を電気的に接続する。負極接着層20は、導電性接着材が硬化したものであり、導電性接着材は正極接着層19のものと同様のものと同様に、導電性粒子を含有する合成樹脂であるものとすることができる。なお負極接着層20と正極接着層19は、同種の導電性接着材からなるものとすることもでき、他種の導電性接着材からなるものとすることもできる。
[蓄電素子について] 上述のように、蓄電素子13は、正極電極シート13a、セパレートシート13c及び負極電極シート13bが積層されて構成されている。
正極電極シート13aは、活物質を含むシートである。活物質は電解質イオン(例えばBF4 −)をその表面に吸着させ、電気二重層を形成させる物質であり、例えば活性炭やPAS(Polyacenic Semiconductor:ポリアセン系有機半導体)であるものとすることができる。以下、正極電極シーと13aに含まれる活物質を正極活物質とする。電気二重層によって正極活物質と電解液の間でキャパシタが形成され、所定の静電容量[F]が発生する。正極電極シート13aの静電容量は、正極活物質の量[g]、正極活物質の表面積[m2/g]及び正極活物質の比容量[F/m2]の積よって規定される。
正極電極シート13aは、具体的には、正極活物質粒子(例えば活性炭粒子)、導電助剤(例えばケッチェンブラック)及びバインダ(例えば、PTFE(polytetrafluoroethylene))の混合物を圧延してシート状に形成し、それを裁断したものとすることができる。
セパレートシート13cは、電極同士を電気的に絶縁するシートである。セパレートシート13cは、ガラス繊維、セルロール繊維、プラスチック繊維等からなる多孔質シートであるものとすることができる。
負極電極シート13bは、正極電極シート13aと同様に活物質を含むシートである。以下、負極電極シート13bに含まれる活物質を負極活物質とする。負極活物質は、正極活物質と同一の物質とすることができ、正極活物質が活性炭である場合には負極活物質も活性炭であるものとすることができる。また、正極活物質と負極活物質は異なる物質とすることも可能である。負極電極シート13bにおいても、負極活物質表面に電解質イオンが吸着され、電気二重層が形成される。負極電極シート13bの静電容量[F]も、負極活物質の量[g]、負極活物質の表面積[m2/g]及び負極活物質の比容量[F/m2]の積によって規定される。負極活物質を正極活物質と同一の物質とした場合、比容量も同一となる。
負極電極シート13bも、正極電極シート13aと同様に、負極活物質粒子(例えば活性炭粒子)、導電助剤(例えばケッチェンブラック)及びバインダ(例えば、PTFE(polytetrafluoroethylene))の混合物を圧延してシート状に形成し、それを裁断したものとすることができる。
本実施形態に係る蓄電素子13においては、正極電極シート13aの静電容量を、負極電極シート13bの静電容量より大きいものとする。具体的には、正極活物質と負極活物質が同一の物質からなる場合には、正極活物質の量を負極活物質の量より大きいものとすることができる。
正極活物質の量を負極活物質の量より大きくするためには、正極電極シート13aの体積を負極電極シート13bより大きくすることができる。具体的には、正極電極シート13aの厚さ又は面積(シート面積)の少なくともいずれかを、負極電極シート13bより大きくすることができる。
正極電極シート13aの厚さを負極電極シート13bの厚さより大きくする場合、正極電極シート13aの厚さは負極電極シート13bの厚さの1.5倍以下とする。正極電極シート13aの厚さが負極電極シート13bの厚さの1.5倍より大きい場合、負極電位が1V(vs.Li/Li+)以下となり、負極接着層20の導電性粒子(黒鉛)へのカチオンの挿入が発生するためである。
なお、正極電極シート13aと負極電極シート13bの厚さを同じとし、正極電極シート13aの面積を負極電極シート13bの面積より大きくすることによって、正極活物質の量を負極活物質の量より大きくする場合には、同一のシートから正極電極シート13aと負極電極シート13bを作製することができる。
また、正極活物質の密度を負極活物質の密度より大きくすることによっても、正極活物質の量を負極活物質の量より大きくすることができる。具体的には、上述した活物質、導電助剤及びバインダの混合物を圧延してシート状にする際、圧延の程度(圧延回数等)が大きいシートから正極電極シート13aを作製し、圧延の程度が小さいシートから負極電極シート13bを作製するものとすることができる。さらに、正極活物質の組成比を負極活物質の組成比より大きくすることによっても、正極活物質の密度を負極活物質の密度より大きくすることができる。具体的には、上述した活物質、導電助剤及びバインダの混合物において、活物質の組成比を大きくしたものを正極電極シート13aとし、活物質の組成比を小さくしたものを負極電極シート13bとすることができる。
さらに、正極電極シート13aの静電容量を、負極電極シート13bの静電容量より大きいものとするためには、正極活物質の表面積を負極活物質の表面積より大きいものとすることができる。具体的には、正極活物質の粒径を負極活物質の粒径より小さいものとすることができる。
正極電極シート13aの静電容量を、負極電極シート13bの静電容量より大きいものとする方法は、上述したいずれかであってもよく、上述したものの組み合わせであってもよい。例えば正極活物質の表面積を負極活物質より小さくしつつ、正極電極シート13aの体積を負極電極シート13bの体積より大きくすることも可能である。 [効果]
正極電極シート13aの静電容量を、負極電極シート13bの静電容量より大きいものとすることによる効果を説明する。図4は、蓄電素子の正極と負極の電位の推移を示すグラフである。
図4に実線で示すグラフは、比較として、正極と負極電の静電容量が同一である蓄電素子の電位である。蓄電素子が充電されると、正極電位が上昇すると共に負極電位が下降し、所定の電位差で分極する。正極電極シート及び負極電極シートの静電容量は同一であるので、正極の分極電圧Va+と負極の分極電圧Va−は同一であり、正極と負極の電圧Vaは所定値となる。
一方、図4に破線で示すグラフは、本実施形態に係る蓄電素子13の電位である。本実施形態においては上述のように、正極電極シート13aの静電容量が負極電極シート13bの静電容量より大きいので、正極の分極電圧Vb+は負極の分極電圧Vb−より小さくなる。正極と負極の電圧Vbは静電容量が同一である場合の電圧Vaと同一である。
正極と負極の静電容量が同一である場合(実線)と本実施形態の場合(破線)を比較すると、充電時の正極電位は本実施形態の方が小さくすることができ、一方で正極と負極の電圧は同一とすることが可能である。即ち、本実施形態により、電気化学キャパシタとしての性能を損なうことなく、正極電位を低下させることが可能となる。
正極電位の低下により次のような効果が得られる。即ち、正極接着層19を形成する導電性接着材に含まれる合成樹脂(特にフェノール樹脂)の酸化が緩和され、合成樹脂の酸化による劣化、例えば合成樹脂の剥離等による正極接着層19の導電性の低下が防止される。
さらに、電解液に含まれるアニオンによる導電性粒子(特にグラファイト)へのインターカレートが防止され、インターカレートによる導電性粒子の膨張に起因する合成樹脂の割れが防止される。例えば、グラファイトへのBF4 −のインターカレートは4.65V(vsLi/Li+)において生じるが、正極電位をこの電位以下にすることが可能である。
以上のように、本実施形態に係る電気化学キャパシタ10においては、正極接着層19を構成する導電性接着材に含まれる合成樹脂の酸化による劣化及び当該導電性接着材に含まれる導電性粒子へのアニオンのインターカレートが防止される。これにより、正極接着層19の導電機能及び正極配線14の保護機能が損なわれず、蓄電素子13の充放電に伴なう電気化学キャパシタ10の導電性の低下を防止することが可能である。
上記実施形態に係る実施例及び比較例について説明する。図5は、実施例及び比較例に係る電気化学キャパシタの構成を示す表である。
次のようにして、実施例及び比較例に係る電気化学キャパシタを作成した。
比表面積1000〜2000m2/gの活性炭粉末(活物質)、ケッチェンブラック(導電助剤)15wt%、PTFE粉末(バインダ)6wt%を混合、圧延し、種々の厚さの電極シートを作製した。この電極シートを1mm角に裁断し、正極電極シート及び負極電極シートを作製した。図5に各実施例及び比較例に係る蓄電素子の正極電極シート及び負極電極シートの厚さを示す。このように、電極シートの厚さ以外の条件は同一であるので電極シートの厚さは各電極シートに含まれる活物質の量と同義であり、即ち各電極シートの静電容量と同義である。
ケースの、配線が接続された凹部に、導電性接着材(グラファイト粒子を含有するフェノール樹脂)を10μm程度塗布した。導電性接着剤の成分は、カーボンブラック(粒子サイズ10〜30nm)10〜20%、グラファイト(粒子サイズ10〜30μm)5〜20%、フェノール樹脂10〜50%、酢酸ブトキシエチル10〜75%とした。この導電性接着材の粘度は1〜50Pa・sである。その後、ケースをオーブンで200℃に加熱して導電性接着材を乾燥、硬化させ、その後に正極電極シートを貼付した。なお、導電性接着材の乾燥は正極電極シートの貼付後でもよい。
リッドに、導電性接着材を塗布し、負極電極シートを貼付した。リッドは、コバール(Fe−Ni−Co)合金の両面にニッケルが圧延貼付された総厚0.1mmのクラッド材である。
ケースに貼付された正極電極シート上に、ガラス繊維からなるセパレートシートを配置し、正極電極シート及び負極電極シートに電解液を注液した。電解液は、次の2種類のいずれかとした(図5参照)。 電解液A 塩:5−アゾニアスピロ[4.4]ノナン−BF4 溶液:スルホラン+ジメチルスルホン 塩濃度:2mol/L 電解液B 塩:エチルメチルイミダゾリウム−BF4 溶媒:プロピレンカーボネート 塩濃度:2mol/L
ケースにシールリングを配置し、リッドをシールリングに重ね、レーザ溶接によって封止した。以上のようにして各電気化学キャパシタを作成した。なお、実施例1、2及び比較例1に係る電気化学キャパシタの定格電圧は3.3Vであり、実施例3、4及び比較例2に係る電気化学キャパシタの定格電圧は2.6Vである。
各電気化学キャパシタに信頼性加速試験を実施した。信頼性加速試験は、各電気化学キャパシタに定格電圧の付加をかけ、70℃に加熱した上で500時間維持するものである。試験後に、各電気化学キャパシタの内部抵抗を測定した。図6及び図7は、各電気化学キャパシタの内部抵抗の測定結果を示すグラフである。
図6及び図7に示すように実施例に係る電気化学キャパシタは比較例に係る電気化学キャパシタに比べて低い内部抵抗が測定された。これは、実施例に係る電気化学キャパシタは、信頼性加速試験においても正極接着層が劣化せず、有効に配線が保護されていることを示している。一方、比較例に係る電気化学キャパシタは、信頼性加速試験において正極接着層が劣化し、正極接着層及び配線の導電性が低下していることが分かる。即ち、上記実施形態に係る電気化学キャパシタによって、酸化による導電性の低下が防止されているといえる。
また、図6及び図7を比較すると、図6に示す定格電圧が3.3Vである電気化学キャパシタの方が、図7に示す定格電圧が2.6Vである電気化学キャパシタより内部抵抗の低下防止の効果が大きい。これは、アニオンの導電性粒子(グラファイト粒子等)へのインターカレートは高い正極電位において発生しやすいため、定格電圧が3.3Vである電気化学キャパシタの方がインターカレートの防止による効果が大きいことを示している。
なお、電解液A及びBは共にアニオンとしてBF4 −を含むが、BF4 −は電気化学キャパシタに通常用いられる電解液のアニオンとして比較的小さく(約2.3オングストローム、直径4.6オングストローム)、グラファイトの層間距離(約3.5オングストローム)に近いため、グラファイトへのインターカレートを生じやすい。同様に、イオン半径が約3.3オングストロームの(CF3SO2)2N−も同程度の電位でグラファイトにインターカレートされる。本願ではこのようなアニオンのインターカレートを防止することができるため、接着層の劣化および正極配線の保護ができるといえる。
本技術は上記各実施形態にのみ限定されるものではなく、本技術の要旨を逸脱しない範囲内において変更することが可能である。
10…電気化学キャパシタ 11…ケース 12…リッド 13…蓄電素子 13a…正極電極シート 13b…負極電極シート 13c…セパレートシート 14…正極配線 19…正極接着層 20…負極接着層
上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る電気化学キャパシタは、ケースと、電解液と、蓄電素子と、配線と、接着層とを具備する。
上記ケースは、液室を形成する。
上記電解液は、上記液室に収容されている。
上記蓄電素子は、上記液室に収容された、正極電極シート、セパレートシート及び負極電極シートが積層された蓄電素子であって、上記正極電極シートに含まれる正極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量は、上記負極電極シートに含まれる負極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量より大きい。
上記配線は、上記液室に接続されている。
上記接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、上記配線を被覆し、上記正極電極シートを上記ケースに接着すると共に上記配線と上記正極電極シートを電気的に接続する。
上記ケースは、液室を形成する。
上記電解液は、上記液室に収容されている。
上記蓄電素子は、上記液室に収容された、正極電極シート、セパレートシート及び負極電極シートが積層された蓄電素子であって、上記正極電極シートに含まれる正極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量は、上記負極電極シートに含まれる負極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量より大きい。
上記配線は、上記液室に接続されている。
上記接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、上記配線を被覆し、上記正極電極シートを上記ケースに接着すると共に上記配線と上記正極電極シートを電気的に接続する。
本発明の一実施形態に係る電気化学キャパシタは、ケースと、電解液と、蓄電素子と、配線と、接着層とを具備する。
上記ケースは、液室を形成する。
上記電解液は、液室に収容されている。
上記蓄電素子は、上記液室に収容された、正極電極シート、セパレートシート及び負極電極シートが積層された蓄電素子であって、上記正極電極シートに含まれる正極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量は、上記負極電極シートに含まれる負極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量より大きい。
上記配線は、上記液室に接続されている。
上記接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、上記配線を被覆し、上記正極電極シートを上記ケースに接着すると共に上記配線と上記正極電極シートを電気的に接続する。
上記ケースは、液室を形成する。
上記電解液は、液室に収容されている。
上記蓄電素子は、上記液室に収容された、正極電極シート、セパレートシート及び負極電極シートが積層された蓄電素子であって、上記正極電極シートに含まれる正極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量は、上記負極電極シートに含まれる負極活物質と上記電解液の間で形成される静電容量より大きい。
上記配線は、上記液室に接続されている。
上記接着層は、合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、上記配線を被覆し、上記正極電極シートを上記ケースに接着すると共に上記配線と上記正極電極シートを電気的に接続する。
[電気化学キャパシタの構成]
図1は、本実施形態に係る電気化学キャパシタ10の斜視図であり、図2は電気化学キャパシタ10の断面図である。図3は、電気化学キャパシタ10の平面図である。これらの図に示すように、電気化学キャパシタ10は、ケース11、リッド12、蓄電素子13、正極配線14、正極端子15、負極配線16、負極端子17、シールリング18及び正極接着層19及び負極接着層20を有する。
図1は、本実施形態に係る電気化学キャパシタ10の斜視図であり、図2は電気化学キャパシタ10の断面図である。図3は、電気化学キャパシタ10の平面図である。これらの図に示すように、電気化学キャパシタ10は、ケース11、リッド12、蓄電素子13、正極配線14、正極端子15、負極配線16、負極端子17、シールリング18及び正極接着層19及び負極接着層20を有する。
[蓄電素子について]
上述のように、蓄電素子13は、正極電極シート13a、セパレートシート13c及び負極電極シート13bが積層されて構成されている。
上述のように、蓄電素子13は、正極電極シート13a、セパレートシート13c及び負極電極シート13bが積層されて構成されている。
正極電極シート13aの静電容量を、負極電極シート13bの静電容量より大きいものとする方法は、上述したいずれかであってもよく、上述したものの組み合わせであってもよい。例えば正極活物質の表面積を負極活物質より小さくしつつ、正極電極シート13aの体積を負極電極シート13bの体積より大きくすることも可能である。
[効果]
正極電極シート13aの静電容量を、負極電極シート13bの静電容量より大きいものとすることによる効果を説明する。図4は、蓄電素子の正極と負極の電位の推移を示すグラフである。
正極電極シート13aの静電容量を、負極電極シート13bの静電容量より大きいものとすることによる効果を説明する。図4は、蓄電素子の正極と負極の電位の推移を示すグラフである。
ケースに貼付された正極電極シート上に、ガラス繊維からなるセパレートシートを配置し、正極電極シート及び負極電極シートに電解液を注液した。電解液は、次の2種類のいずれかとした(図5参照)。
電解液A 塩:5−アゾニアスピロ[4.4]ノナン−BF4 溶液:スルホラン+ジメチルスルホン 塩濃度:2mol/L
電解液B 塩:エチルメチルイミダゾリウム−BF4 溶媒:プロピレンカーボネート 塩濃度:2mol/L
電解液A 塩:5−アゾニアスピロ[4.4]ノナン−BF4 溶液:スルホラン+ジメチルスルホン 塩濃度:2mol/L
電解液B 塩:エチルメチルイミダゾリウム−BF4 溶媒:プロピレンカーボネート 塩濃度:2mol/L
Claims (8)
- 液室を形成するケースと、 前記液室に収容された電解液と、 前記液室に収容された、正極電極シート、セパレートシート及び負極電極シートが積層された蓄電素子であって、前記正極電極シートに含まれる正極活物質と前記電解液の間で形成される静電容量は、前記負極電極シートに含まれる負極活物質と前記電解液の間で形成される静電容量より大きい蓄電素子と、 前記液室に接続された配線と、 合成樹脂に導電性粒子が含有された導電性接着材からなり、前記配線を被覆し、前記正極電極シートを前記ケースに接着すると共に前記配線と前記正極電極シートを電気的に接続する接着層と を具備する電気化学キャパシタ。
- 請求項1に記載の電気化学キャパシタであって、 前記正極活物質と前記負極活物質は同一の物質からなり、 前記正極活物質と前記負極活物質は同一の比表面積を有し、前記正極電極シートに含まれる前記正極活物質の量は前記負極電極シートに含まれる前記負極活物質の量より多い 電気化学キャパシタ。
- 請求項2に記載の電気化学キャパシタであって、 前記正極電極シートに含まれる前記正極活物質の密度と前記負極電極シートに含まれる前記負極活物質の密度は同一であり、前記正極電極シートの体積は前記負極電極シートの体積より大きい 電気化学キャパシタ。
- 請求項1に記載の電気化学キャパシタであって、 前記導電性粒子はグラファイト粒子である 電気化学キャパシタ。
- 請求項1に記載の電気化学キャパシタであって、 前記合成樹脂はフェノール樹脂である 電気化学キャパシタ。
- 請求項1に記載の電気化学キャパシタであって、 前記接着層は、前記合成樹脂の厚さが前記導電性粒子の平均粒径より小さい 電気化学キャパシタ。
- 請求項1に記載の電気化学キャパシタであって、 前記正極活物質及び前記負極活物質は活性炭である 電気化学キャパシタ。
- 請求項7に記載の電気化学キャパシタであって、 前記電解液は、イオン半径が3.5オングストローム以下であるアニオンを含む 電気化学キャパシタ。
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