JP2013229572A - 光電素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】p型半導体である光吸収層と、バッファ層と、窓層とを備え、前記光吸収層、前記バッファ層及び前記窓層がこの順に設けられている光電素子において、前記光吸収層として、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜を用い、前記バッファ層として、Zn1-xMgxO(0<x≦0.4)の組成を有し、かつ、六方晶系の結晶構造を有する相を主成分とするものを用いる。
【選択図】図1
Description
これらの中でも、CIGSやCZTSに代表されるカルコゲナイト系の化合物は、光吸収係数が大きいので、低コスト化に有利な薄膜化が可能である。特に、CIGSを光吸収層に用いた太陽電池は、薄膜太陽電池中では変換効率が高く、多結晶Siを用いた太陽電池を超える変換効率も得られている(例えば、特許文献1及び2参照)。しかしながら、CIGSは、環境負荷元素及び希少元素を含んでいるという問題がある。
一方、CZTSは、太陽電池に適したバンドギャップエネルギー(1.4〜1.5eV)を持ち、しかも、環境負荷元素や希少元素を含まないという特徴がある。
この問題を解決するために、バッファ層としてCdS以外の材料を用いることも考えられる。しかしながら、カドミウムを含まないバッファ層を用いた従来の薄膜太陽電池は、一般に発電効率が低い。
p型半導体である光吸収層と、バッファ層と、窓層とを備え、前記光吸収層、前記バッファ層及び前記窓層がこの順に設けられている光電素子において、
前記光吸収層は、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜であり、
前記バッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x≦0.4)の組成を有し、かつ、六方晶系の結晶構造を有する相を主成分とするものからなる。
p型半導体である光吸収層と、バッファ層と、窓層とを備え、前記光吸収層、前記バッファ層及び前記窓層がこの順に設けられている光電素子において、
前記光吸収層は、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜であり、
前記バッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x<0.1)の組成を有するものからなる。
(1)バッファ層の材料がワイドバンドギャップであるため、短波長域における発電効率が向上するため、及び、
(2)バッファ層の伝導帯下端と光吸収層の伝導帯下端との差であるコンダクションバンドオフセットが適正化されるため
と考えられる。
さらに、Zn1-xMgxOは有害元素を含まないので、環境負荷も小さい。
[1. 光電素子(1)]
本発明の第1の実施の形態に係る光電素子は、
p型半導体である光吸収層と、バッファ層と、窓層とを備え、前記光吸収層、前記バッファ層及び前記窓層がこの順に設けられている光電素子において、
前記光吸収層は、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜であり、
前記バッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x≦0.4)の組成を有し、かつ、六方晶系の結晶構造を有する相を主成分とするものからなる。
光吸収層は、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜からなる。このような元素を含む硫化物系化合物半導体は、p型半導体である。
本発明において、「硫化物系化合物半導体」とは、Cu2ZnSnS4(CZTS)をベースとする半導体(CZTS系化合物半導体)をいう。
本発明において、「硫化物系化合物半導体」というときは、化学量論組成の化合物だけでなく、すべての不定比化合物、あるいは、Cu、Zn、Sn、及びSを主成分とするすべての化合物が含まれる。
硫化物系化合物半導体は、Cu、Zn、Sn及びSのみからなるものでも良く、あるいは、これらに加えて、他のカルコゲン元素や各種のドーパントや不可避的不純物などがさらに含まれていても良い。
硫化物系化合物半導体は、光吸収係数が大きいので、光吸収層の厚さを薄くすることができる。光吸収層の厚さは、0.2μm〜2.0μmが好ましい。
バッファ層は、光吸収層と窓層との間に設けられる。光吸収層と窓層の間にバッファ層を設けることにより、光吸収層と窓層とが良好に接続され、発電効率が向上する。本実施の形態においてバッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x≦0.4)の組成を有し、かつ、六方晶系の結晶構造を有する相を主成分とするものからなる。
一方、Mg比率(x)が過剰になると、かえって変換効率が低下する。従って、Mg比率(x)は、0.4以下である必要がある。Mg比率(x)は、さらに好ましくは0.20以下、さらに好ましくは0.15以下である。
「主成分とする」とは、バッファ層に由来するX線回折ピークの内、最強線ピークが六方晶系のZMOに由来するピークであることをいう。
バッファ層として六方晶系のZMOを主成分とするものを用いると、他の結晶構造を持つZMOを主成分とするものに比べて、高い変換効率が得られる。
窓層は、バッファ層の表面であって、光吸収層とは反対側の面に設けられる。すなわち、これらの3つの構成要素は、光吸収層/バッファ層/窓層の順に形成される。光は、窓層から入射し、バッファ層を通って光吸収層に達する。従って、基板上にこれらを形成する場合において、基板が光を透過しない材料であるときには、光吸収層が基板側に来るようにこれらを形成する必要がある。一方、基板が光を透過する材料であるときには、窓層が基板側に来るようにこれらを形成しても良い。
窓層としては、例えば、GaをドープしたZn1-xMgxO(ZMO:Ga)、ZnO:B、ZnO:Al(AZO)、In−Sn−O、In−Zn−O、SnO2:Sb、TiO2:Nb、ZnO:Ga(GZO)などがある。
本発明に係る光電素子は、必要に応じて、光吸収層、バッファ層及び窓層以外の構成要素をさらに備えていても良い。
例えば、薄膜太陽電池は、一般に、基板、下部電極、光吸収層、バッファ層、窓層、及び上部電極がこの順で積層された構造を備えている。各層の間には、付加的な層が形成されていても良い。
(1)基板と下部電極の接着性を高めるため接着層、
(2)入射した光を反射させ、光吸収層での光吸収効率を高めるため光散乱層であって、光吸収層より上部電極側に形成するもの、
(3)光吸収層より基板側に設けられる光散乱層、
(4)入射した光の窓層での反射量を低減し、光吸収層での光吸収効率を高めるための反射防止層、
などがある。
光電素子が太陽電池である場合、光吸収層、バッファ層及び窓層以外の各層の材料としては、具体的には、以下のようなものがある。
(1)SLG、低アルカリガラス、非アルカリガラス、石英ガラス、Naイオンを注入した石英ガラス、サファイアガラスなどのガラス、
(2)シリカ、アルミナ、イットリア、ジルコニアなどの酸化物、Naを含む各種セラミックスなどのセラミックス、
(3)ステンレス、Naを含むステンレス、Au、Mo、Tiなどの金属
などがある。
光吸収層より上に設ける光散乱層の材料としては、例えば、SiO2、TiO2などの酸化物、Si−Nなどの窒化物などがある。
光吸収層より基板側に設ける光散乱層の材料としてには、例えば、表面に凹凸のある層などがある。
本発明の第2の実施の形態に係る光電素子は、
p型半導体である光吸収層と、バッファ層と、窓層とを備え、前記光吸収層、前記バッファ層及び前記窓層がこの順に設けられている光電素子において、
前記光吸収層は、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜であり、
前記バッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x<0.1)の組成を有するものからなる。
光吸収層の詳細については、第1の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。
本実施の形態において、バッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x<0.1)の組成を有するものからなる。すなわち、Mg比率(x)が所定の範囲にある限りにおいて、その結晶構造は問わない。この点が第1の実施の形態とは異なる。
バッファ層に関するその他の点については、第1の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。
窓層の詳細については、第1の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。
[2.4. その他の構成要素]
その他の構成要素の詳細については、第1の実施の形態と同様であるので、説明を省略する。
本発明に係る光電素子は、光吸収層、バッファ層及び窓層、並びに、その他の付加的な層を所定の順序で積層することにより得られる。以下に、基板/下部電極/光吸収層/バッファ層/窓層/上部電極の構造を備えた光電素子の製造方法について説明する。その他の積層構造を持つ光電素子であっても、積層順序を変更する以外は、以下と同様の方法により製造することができる。
まず、基板上に下部電極を形成する(下部電極形成工程)。電極の形成方法は、特に限定されるものではなく、種々の方法を用いることができる。
電極の形成方法としては、具体的には、スパッタ法、真空蒸着法、パルスレーザー堆積(PLD)法、メッキ法、化学溶液析出(CBD)法、電気泳動成膜(EPD)法、化学気相成膜(CVD)法、スプレー熱分解成膜(SPD)法、スクリーン印刷法、スピンコート法、微粒子堆積法などがある。
なお、自立可能な電極を用いる場合、電極形成工程(すなわち、基板の使用)は省略することができる。
次に、下部電極の上に光吸収層を形成する(光吸収層形成工程)。硫化物系化合物半導体からなる光吸収層の形成方法は、特に限定されるものではなく、種々の方法を用いることができる。
光吸収層の形成方法としては、例えば、
(1)基材表面にCu−Zn−Sn前駆体膜、又は、Cu−Zn−Sn−S前駆体膜を形成し、前駆体膜を硫化させる方法、
(2)基材表面にCu、Zn及びSnを含む金属酸化物薄膜を形成し、金属酸化物膜を硫化させる方法、
などがある。
次に、光吸収層の上にバッファ層を形成する(バッファ層形成工程)。ZMOからなるバッファ層は、種々の方法により形成することができる。
ZMOからなるバッファ層の形成方法としては、例えば、
(1)亜鉛塩とマグネシウム塩とを溶解させた溶液を光吸収層の表面に塗布し、酸素雰囲気中において熱処理する方法(液相法)、
(2)原料ガス(有機亜鉛化合物のガス又は有機マグネシウム化合物のガスのいずれか一方)の供給、パージガスの供給、及び、酸素プラズマによる酸化を繰り返しながら、光吸収層の表面に所定の比率で元素を堆積させる方法(原子層堆積(ALD)法)、
(3)ZnOターゲットとMgOターゲットを用いて、ZnとMgを同時にスパッタする方法(同時スパッタ法)
などがある。
いずれの方法を用いる場合であっても、原料中のZnとMgの比率を変えることにより、Mg比率(x)の異なるZMOを製造することができる。
亜鉛塩としては、例えば、酢酸亜鉛などがある。
マグネシウム塩としては、例えば、酢酸マグネシウムなどがある。
熱処理は、亜鉛塩及びマグネシウム塩を酸化物に変換するために、酸素雰囲気中で行う。熱処理温度及び時間は、塩を酸化物に変換可能な条件であれば良い。通常、熱処理温度は、200〜600℃、熱処理時間は10〜100分である。
有機亜鉛化合物としては、例えば、ジエチル亜鉛、塩化亜鉛、ジメチル亜鉛、酢酸亜鉛などがある。
有機マグネシウム化合物としては、例えば、ビス(エチルシクロペンタジエニル)マグネシウム、ビス(ペンタメチルシクロペンタジエニル)マグネシウム、ビス(シクロペンタジエニル)マグネシウム、2,2,6,6−テトラメチル3,5−ヘプタンジオナトマグネシウムなどがある。
成膜時の基板温度は、特に限定されるものではなく、原料ガスを酸素プラズマにより分解可能な温度であれば良い。通常、基板温度は、100〜230℃、より好ましくは、150〜200℃である。
次に、バッファ層の上に窓層を形成する(窓層形成工程)。窓層の形成方法は、特に限定されるものではなく、種々の方法を用いることができる。窓層の形成方法の詳細は、下部電極形成工程と同様であるので、説明を省略する。
次に、窓層の上に上部電極を形成する(上部電極形成工程)。上部電極の形成方法は、特に限定されるものではなく、種々の方法を用いることができる。上部電極の形成方法の詳細は、下部電極形成工程と同様であるので、説明を省略する。
光電素子は、上述した下部電極、光吸収層、バッファ層、窓層及び上部電極以外の層をさらに備えていても良い。
他の層の形成方法は、特に限定されるものではなく、種々の方法を用いることができる。他の層の形成方法の詳細は、下部電極形成工程と同様であるので、説明を省略する。
光電素子において、光吸収層と窓層との間にバッファ層を挿入すると、変換効率が向上することが知られている。これは、光吸収層と窓層との間に適切なバンドギャップを持つバッファ層を形成すると、光吸収層の伝導帯の下端のエネルギー準位とバッファ層の伝導帯下端のエネルギー準位の差(コンダクションバンドオフセット)が適正化されるため、及び、これによってキャリアの再結合の抑制と光吸収層から窓層へのキャリアの円滑な移動が同時に達成されるため、と考えられている。
(1)バッファ層の材料がワイドバンドギャップであるため、短波長域における発電効率が向上するため、及び、
(2)バッファ層の伝導帯下端と光吸収層の伝導帯下端との差であるコンダクションバンドオフセットが適正化されるため
と考えられる。
さらに、Zn1-xMgxOは有害元素を含まないので、環境負荷も小さい。
[1. 試料の作製]
[1.1. ZMOをバッファ層とする太陽電池の作製(実施例1〜3)]
以下の手順に従い、太陽電池を作製した。
(1)ガラス基板(25mm×25mm)上にMo膜をスパッタ法により製膜し、裏面(下部)電極とした。
(2)Mo膜上に、ZnS、SnS、Cuの順にスパッタ法により積層製膜し、CZTS前駆体とした。
(3)前駆体を硫化処理し、CZTSを得た。硫化条件は、大気圧、20%H2S+N2ガス雰囲気中、570℃、40分とした。
(5)ZMO膜上に、ZnO:Ga膜をスパッタ法により作製し、窓層とした。
(6)ZnO:Ga膜上にAl膜からなるくし型電極を蒸着によって作製した。
(7)窓層・バッファ層・CZTS層をスクライブし、5×5=25個のセルを得た。
CBD法を用いてCdSバッファ層を形成した以外は、実施例1と同様にして、太陽電池を作製した。
[2.1. 太陽電池特性]
作製された太陽電池を用いて、短絡電流密度(JSC)、開放端電圧(VOC)、形状因子(F.F.)、及び、変換効率(Eff)を評価した。測定には、太陽光シミュレータを用いた。測定は、エアマス1.5(AM1.5)の疑似太陽光を太陽電池に当て、時間を置かずに測定を開始し、約20secで測定を完了した。
なお、変換効率(Eff)、開放端電圧(VOC)、短絡電流密度(JSC)、及びフィルファクター(F.F.)には、次の(1)式の関係が成り立つ。
Eff=VOC×JSC×F.F. ・・・(1)
[2.2. X線回折]
上記と同様の液相法を用いて、ガラス基板上にZMO膜を成膜した。この基板に対してX線回折を行った。
[3.1. 太陽電池特性]
表1に、変換効率、短絡電流密度、開放端電圧及びフィルファクターを示す。また、図1に、xと変換効率の関係を示す。なお、表1及び図1には、後述するALD法(実施例4〜8、比較例1)の結果も併せて示した。表1及び図1より、以下のことがわかる。
(1)液相法又はALD法で作製したZMOバッファ層を用いたセルの場合、xが約0.08のときに、変換効率は最大となる。
(2)液相法又はALD法で作製したxが0.02〜0.2であるZMOバッファ層を用いたセルの場合、変換効率は、0.07%以上となる。
(3)液相法又はALD法で作製したxが0.06〜0.1であるZMOバッファ層を用いたセルの場合、変換効率は、CdSバッファ層を用いた場合と同等以上となる。
(4)液相法又はALD法で作製したxが0.06〜0.1であるZMOバッファ層を用いたセルの場合、変換効率は、4%以上となる。
(5)スパッタ法で作製したxが0.1以上であるZMOバッファ層を用いたセルの場合、変換効率は、最大で約1%であった。
図4に、液相法で作製したZMO(Mg:30at%)とZnO(Mg:0at%)のXRDスペクトル(図4(a):低角側、図4(b):高角側)を示す。
液相法で作製したZMOとZnOのXRDスペクトルにおいて、両者ともに六方晶ZnO(ZnOの安定構造)に対応するピークが観察できるが、立方晶MgO(MgOの安定構造)や立方晶ZMOに対応するピークは観察できない。このZMOは、ZnOの六方晶構造を維持したまま、ZnサイトにMgが置換した構造であると考えられる。また、Mg量が30at%未満であるZMOについても、六方晶ZnO構造を備えていることが推測された。
[1. 試料の作製]
以下の手順に従い、太陽電池を作製した。
(1)ガラス基板(25mm×25mm)上にMo膜をスパッタ法により製膜し、裏面(下部)電極とした。
(2)Mo膜上に、ZnS、SnS、Cuの順にスパッタ法により積層製膜し、CZTS前駆体とした。
(3)前駆体を硫化処理し、CZTSを得た。硫化条件は、大気圧、20%H2S+N2ガス雰囲気中、580℃、10分とした。
(5)ZMO膜上に、ZnO:Ga膜をスパッタ法により作製し、窓層とした。
(6)ZnO:Ga膜上にAl膜からなるくし型電極を蒸着によって作製した。
(7)窓層・バッファ層・CZTS層をスクライブし、5×5=25個のセルを得た。
ガラス基板上にZMO膜又はZnO膜をALD法により成膜した。この基板に対してX線回折を行った。図5に、ALD法で作製したZMO(Mg:10.0at%)とZnO(Mg:0at%)のXRDスペクトルを示す。
ALD法で作製したZMOとZnOのXRDスペクトルにおいて、両者ともに、六方晶ZnO(ZnOの安定構造)に対応するピークが観察できるが、立方晶MgO(MgOの安定構造)や立方晶ZMOに対応するピークは観察できない。このZMOは、ZnOの六方晶構造を維持したままで、ZnサイトにMgが置換した構造であると考えられる。
[1. 試料の作製]
ZnOターゲットとMgOターゲットを用いた同時スパッタ法によりZMO膜(但し、x≧0.1)を作製した点以外は、実施例1と同様にして太陽電池を作製した。
ITO基板上にZMO膜又はZnO膜を同時スパッタ法により成膜した。この基板に対してX線回折を行った。図6に、同時スパッタ法で作製したZMOとZnO(Mg:0at%)のXRDスペクトル(図6(a):低角側、図6(b):高角側)を示す。
同時スパッタ法で作製したZMOとZnOのXRDスペクトルにおいて、ZnOに関しては、六方晶ZnO(ZnOの安定構造)に対応するピークが観察できるが、ZMOに関しては、六方晶ZnOに対応するピークは観察できない。このZMOは、六方晶ZnOの構造はとっておらず、アモルファス構造のZMOからなるものであると考えられる。
Claims (4)
- p型半導体である光吸収層と、バッファ層と、窓層とを備え、前記光吸収層、前記バッファ層及び前記窓層がこの順に設けられている光電素子において、
前記光吸収層は、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜であり、
前記バッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x≦0.4)の組成を有し、かつ、六方晶系の結晶構造を有する相を主成分とする、光電素子。 - 0.01≦x≦0.20である請求項1に記載の光電素子。
- 0.05≦x≦0.15である請求項1に記載の光電素子。
- p型半導体である光吸収層と、バッファ層と、窓層とを備え、前記光吸収層、前記バッファ層及び前記窓層がこの順に設けられている光電素子において、
前記光吸収層は、Cu、Zn、Sn及びSを含む硫化物系化合物半導体の膜であり、
前記バッファ層は、Zn1-xMgxO(0<x<0.1)の組成を有する、光電素子。
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