JP2013216549A - 炭化珪素単結晶の製造装置及び炭化珪素単結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】原料を効率よく昇華でき、高品質な炭化珪素単結晶を製造できる炭化珪素単結晶の製造装置及び炭化珪素単結晶の製造方法を提供する。
【解決手段】開口部を有し、炭化珪素単結晶の原料２０が配置される坩堝本体３０と、坩堝本体３０の開口部を塞ぐ蓋体４０とを備えた坩堝５０と、坩堝本体３０の側部３０ｂの外側に位置し、坩堝５０を誘導加熱する加熱コイル８０とを有する炭化珪素単結晶の製造装置１であって、開口部と対向する坩堝本体３０の底部３０ａの外側に位置し、坩堝５０を誘導加熱する底部側加熱コイル９０を有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、昇華再結晶法を用いた炭化珪素単結晶の製造装置及び炭化珪素単結晶の製造方法に関する。

従来、炭化珪素単結晶の製造方法として、炭化珪素単結晶の原料を昇華させ、昇華した原料を再結晶させる方法が広く知られている（例えば、特許文献１参照）。

具体的には、坩堝の底部側に原料を配置する。坩堝の蓋体側には、種結晶を配置する。坩堝の側部の外側には、加熱コイルが配置されている。加熱コイルに高周波電流を流すことにより、加熱コイルは、坩堝を誘導加熱する。これにより、坩堝内部の温度が上昇し、原料が昇華する。昇華した原料は、種結晶の上に再結晶し、炭化珪素単結晶が成長する。このようにして、炭化珪素単結晶を製造していた。

特開２００１−２６４９５号公報

高品質の炭化珪素単結晶を製造するための方法のひとつに、炭化珪素単結晶の成長速度を遅くしたまま、炭化珪素単結晶を成長させる方法がある。成長速度を遅くすることにより、成長中の炭化珪素単結晶に生じる応力が小さくなる。その結果、炭化珪素単結晶に欠陥が発生しにくくなり、高品質の炭化珪素単結晶を製造できる。

成長速度を遅くするためには、坩堝の底部側の温度と坩堝の蓋体側の温度とを近づけて、坩堝内部の温度勾配を小さくすればよい。これにより、炭化珪素単結晶の成長面と原料との温度差が小さくなり、成長速度が遅くなる。

しかしながら、炭化珪素単結晶が成長する温度には、上限があるため、温度差を小さくした場合、原料が昇華しにくくなる。その結果、原料が昇華せずに残り、充分な大きさの炭化珪素単結晶が製造できず、原料を効率よく昇華できていなかった。

また、原料の昇華に伴い、原料が炭化して炭化物の粉体が生成される。この炭化物の粉体が舞い上がって、炭化物の粉体であるカーボンが単結晶に取り込まれることがあった。その結果、高品質の炭化珪素単結晶が製造できないこともあった。

そこで、本発明は、このような状況に鑑みてなされたものであり、原料を効率よく昇華でき、高品質な炭化珪素単結晶を製造できる炭化珪素単結晶の製造装置及び炭化珪素単結晶の製造方法を提供することを目的とする。

上述した課題を解決するため、本発明は、次のような特徴を有している。本発明の特徴は、開口部を有し、炭化珪素単結晶の原料が配置される坩堝本体と、前記坩堝本体の開口部を塞ぐ蓋体とを備えた坩堝と、前記坩堝本体の側部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する加熱コイルとを有する炭化珪素単結晶の製造装置であって、前記開口部と対向する前記坩堝本体の底部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する底部側加熱コイルを有することを要旨とする。

本発明の特徴によれば、坩堝本体の底部の外側に位置し、坩堝を誘導加熱する底部側加熱コイルを有する。底部側加熱コイルは、坩堝本体の底部の外側に位置するため、坩堝本体の底部を加熱する。これにより、坩堝の底部に向かうにつれ、原料の加熱温度が上昇する。従って、坩堝内部の温度勾配を小さくしても、原料が昇華するにつれ、種結晶に対向する原料の表面の温度を上昇させることができる。このため、原料を残さず昇華させることができ、原料を効率よく昇華できる。

原料は、坩堝本体の底部に近づくほど加熱されるため、底部側に位置する原料から順に原料が昇華し、炭化していく。従って、原料の炭化物の粉体は、底部側に位置するため、炭化物の粉体が舞い上がりにくくなる。その結果、高品質の炭化珪素単結晶を製造できる。

前記底部側加熱コイルは、渦巻き状であってもよい。

また、本発明の他の特徴は、開口部を有し、炭化珪素単結晶の原料が配置される坩堝本体と、前記坩堝本体の開口部を塞ぐ蓋体とを備えた坩堝と、前記坩堝本体の側部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する加熱コイルとを有し、前記開口部と対向する前記坩堝本体の底部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する底部側加熱コイルを有する炭化珪素単結晶の製造装置を用いて炭化珪素単結晶を製造する炭化珪素単結晶の製造方法であって、前記原料を前記坩堝に配置する工程と、前記原料を加熱する工程とを含み、前記原料を加熱する工程において、前記加熱コイル及び前記底部側加熱コイルによって前記坩堝を加熱することを要旨とする。

前記原料を加熱する工程において、前記底部側加熱コイルに流す電流を、前記加熱コイルに流す電流に対して相対的に変化させてもよい。

本発明によれば、原料を効率よく昇華でき、高品質な炭化珪素単結晶を製造できる。

図１は、本実施形態に係る炭化珪素単結晶製造装置１の概略断面図である。 図２は、図１のA方向から視た底部側加熱コイル９０の平面図である。 図３は、本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を説明するためのフローチャートである。 図４は、本実施形態に係る炭化珪素単結晶製造装置１のＺ軸方向を示すための説明図である。 図５は、本実施形態に係る坩堝５０内部の温度分布を説明するためのグラフである。 図６は、従来の坩堝内部の温度分布を説明するためのグラフである。 図７は、その他実施形態に係る底部側加熱コイル９０の平面図である。 図８は、その他実施形態に係る底部側加熱コイル９０の平面図である。

本発明に係る炭化珪素単結晶の製造装置及び炭化珪素単結晶の製造方法の一例について、図面を参照しながら説明する。具体的には、（１）炭化珪素単結晶製造装置１の概略構成、（２）炭化珪素単結晶の製造方法、（３）作用効果、（４）その他実施形態、について説明する。

以下の図面の記載において、同一または類似の部分には、同一又は類似の符号を付している。図面は模式的なのものであり、各寸法の比率などは現実のものとは異なることを留意すべきである。従って、具体的な寸法などは以下の説明を参酌して判断すべきものである。図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。

（１）炭化珪素単結晶製造装置１の概略構成
本実施形態に係る炭化珪素単結晶製造装置１の概略構成について、図１を参照しながら説明する。図１は、本実施形態に係る炭化珪素単結晶製造装置１の概略断面図である。図２は、図１のＡ方向から視た底部側加熱コイル９０の平面図である。

図１に示されるように、炭化珪素単結晶製造装置１（以下、適宜、装置１と略す）は、坩堝本体３０と蓋体４０とを有する坩堝５０、石英管７０、加熱コイル８０、干渉防止コイル８５、底部側加熱コイル９０、断熱材１５０及びガイド部材２００を有する。なお、坩堝本体３０の中心及び蓋体４０の中心を通る中心軸に平行な方向であるｚ方向であり、ｚ方向と直交する方向は、ｘ方向である。

坩堝５０は、坩堝本体３０と蓋体４０とを備える。坩堝本体３０は、開口部を有する。坩堝本体３０は、筒型の容器である。坩堝本体３０は、底部３０ａと側部３０ｂとを有する。底部３０ａは、坩堝本体３０の底面３３を構成する。底部３０ａは、開口部と対向する。側部３０ｂは、坩堝本体３０の側面３５を構成する。側部３０ｂの一端部は、開口部を形成し、側部３０ｂの他端部は、底部３０ａと接する。

坩堝本体３０には、炭化珪素単結晶（以下、適宜、単結晶と略す）の原料２０（昇華用原料ともいう）が配置される。具体的には、坩堝本体３０の開口部から坩堝本体３０の底面３３に原料２０が配置される。

蓋体４０は、坩堝本体３０の開口部を塞ぐ。蓋体４０は、凸部を有する。凸部が開口部に嵌合することにより、坩堝本体３０の開口部を塞ぐ。本実施形態において、蓋体４０の凸部及び坩堝本体３０は、互いにかみ合うねじ山が形成されている。蓋体４０は、坩堝本体３０の底面３３側に面する面４１を有する。面４１には、台座４５が形成されている。台座４５には、種結晶が配置される。従って、ｚ方向において、坩堝５０の一端部（すなわち、蓋体４０）には、種結晶１００が配置され、坩堝５０の一端部に対向する坩堝５０の他端部（すわなち、坩堝本体３０の底部３０ａ）には、原料２０が配置される。このため、種結晶１００と原料２０とは対向している。坩堝５０は、石英管７０の内部に配置される。具体的には、坩堝５０は、石英管７０の底部に配置される。

加熱コイル８０は、石英管７０の外周に設けられる。すなわち、加熱コイル８０は、坩堝本体３０の側部３０ｂの外側に位置する。加熱コイル８０は、加熱コイル８０ａ及び加熱コイル８０ｂを有する。加熱コイル８０ａは、坩堝本体３０の底面３３側に位置する。加熱コイル８０ｂは、蓋体４０側に位置する。加熱コイル８０に高周波電流を流すことにより、加熱コイル８０は、坩堝５０を誘導加熱する。これにより、坩堝５０の内部の温度が上昇し、原料２０が昇華する。原料２０が再結晶しやすいように、蓋体４０側の温度は、坩堝本体３０の底面３３側の温度に比べて、低くすることが好ましい。坩堝５０は、断熱材１５０に覆われている。

図１に示されるように、底部側加熱コイル９０は、坩堝本体３０の底部３０ａの外側に位置する。本実施形態において、底部側加熱コイル９０は、石英管７０の底部の外側に位置する。

図２に示されるように、本実施形態において、底部側加熱コイル９０は、渦巻き状である。従って、底部側加熱コイル９０は、旋回するにつれ中心から遠ざかる曲線状に延びている。ｚ方向から視て底部側加熱コイル９０が渦巻き状に視えるように、底部側加熱コイル９０は、配置されている。底部側加熱コイル９０が延びる方向に直交する直交方向において、底部側加熱コイル９０の幅が一定の場合、直交方向における底部側加熱コイル９０の間隔は、一定である。従って、底部側加熱コイル９０は、アルキメデスの螺旋である。

底部側加熱コイル９０の両端部は、それぞれ電極に接続されている。底部側加熱コイル９０は、加熱コイル８０と同様に、底部側加熱コイル９０に高周波電流を流すことにより、底部側加熱コイル９０は、坩堝５０を誘導加熱する。底部側加熱コイル９０は、坩堝本体３０の底部３０ａの外側に位置するため、坩堝本体３０の底部３０ａを主に加熱する。

本実施形態において、ｚ方向から視て、底部側加熱コイル９０は、坩堝５０と全て重なっている。また、底部側加熱コイル９０は、坩堝本体３０の底部３０ａよりも小さい。従って、ｚ方向から視て、底部３０ａの外縁の内側に底部側加熱コイル９０は位置する。

ガイド部材２００は、単結晶の成長範囲を規制する。また、ガイド部材２００は、昇華した原料を種結晶１００に導く。本実施形態において、ガイド部材２００は、両端が開口した筒状の円錐台形状である。

（２）炭化珪素単結晶の製造方法
本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法について、図１から図３を参照しながら説明する。図３は、本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を説明するためのフローチャートである。

図３に示されるように、本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法は、配置工程Ｓ１及び加熱工程Ｓ２を備える。本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法では、上述した装置１を用いて炭化珪素単結晶を製造する。

（２．１）配置工程Ｓ１
配置工程Ｓ１は、炭化珪素単結晶の原料２０を坩堝５０に配置する工程である。また、本実施形態に係る配置工程Ｓ１では、炭化珪素からなる種結晶１００を坩堝５０に配置する。

種結晶１００を坩堝５０の蓋体４０に配置する。具体的には、接着剤を用いて、種結晶１００を台座４５に固定する。原料２０は、坩堝本体３０に配置する。具体的には、原料２０坩堝本体３０の開口部から坩堝本体３０の底面３３に配置する。これにより、種結晶１００は、坩堝５０の一方側に配置され、原料２０は、坩堝５０の他方側に配置される。

種結晶１００は、炭化珪素からなるものを準備する。具体的には、炭化珪素単結晶を平板状に加工したものを準備する。種結晶１００には、裏面から炭化珪素が昇華することを抑える保護層を備えていても良い。

原料２０に含まれる炭化珪素は、どのような製造方法で製造されたものを準備しても構わない。例えば、化学気相成長法（ＣＶＤ法）で製造された炭化珪素を用いてもよいし、珪素含有原料と炭素含有原料とから炭化珪素前駆体を生成し、生成された炭化珪素前駆体を焼成することで得られる炭化珪素を用いてもよい。原料２０には、不純物が少ないものを用いることが好ましい。

（２．２）加熱工程Ｓ２
加熱工程Ｓ２は、原料２０を加熱する工程である。

加熱コイル８０及び底部側加熱コイル９０によって坩堝５０を加熱する。具体的には、加熱コイル８０及び底部側加熱コイル９０に電流を通電して、坩堝５０を加熱する。加熱された坩堝本体３０が原料２０を加熱する。一般的に、加熱温度は、２０００℃から２５００℃である。蓋体４０側の温度が、坩堝本体３０の底部側の温度よりもやや低温となるように、加熱コイル８０ａ及び加熱コイル８０ｂを調整する。原料２０の昇華温度を超えると、原料２０は、昇華する。

底部３０ａは、底部側加熱コイル９０により加熱される。従って、原料２０は、底部３０ａに近づくほど加熱される。

底部側加熱コイル９０に流す電流を、加熱コイル８０に流す電流に対して相対的に変化させることが好ましい。例えば、底部側加熱コイル９０に流す電流を調整することによって、底部側加熱コイル９０に流す電流を、加熱コイル８０に流す電流に対して相対的に変化させることができる。これにより、坩堝５０の内部（すなわち、原料２０の内部）の温度分布を望ましい状態に変化させることができる。

昇華した原料２０は、種結晶１００上で再結晶する。これにより炭化珪素単結晶が成長を開始する。所望の大きさの炭化珪素単結晶が得られるまで、炭化珪素単結晶を成長させる。

炭化珪素単結晶の成長速度は、０．１ｍｍ／ｈ以下となり、成長中の炭化珪素単結晶に生じる応力は、１０ＭＰａ以下となるように、成長させることが好ましい。このような条件の下、成長した炭化珪素単結晶には、欠陥が発生しにくいため、高品質な炭化珪素単結晶が製造できる。

（３）作用効果
図４に示されるように、坩堝５０の底部３０ａと蓋体４０とを通る中心軸において、底部３０ａから蓋体４０に向かう方向をＺ軸とする。Ｚ軸における温度をＴ（Ｚ）と定義する。Ｚ軸上において、底面３３の位置をＺ＝０とし、種結晶１００と対向する原料２０の表面２０ａの位置をＺ＝Ｚｓｕｒとし、原料２０と対向する種結晶１００の表面の位置をＺ＝Ｚｓｅｅｄとする。

結晶成長を継続的に持続させるためには、昇華用原料の底部（図４、図５のＺ＝０）から昇華用原料表面（Ｚｓｕｒ）を経て種結晶表面（Ｚｓｅｅｄ）にいたるまでの温度勾配を図５に示すように一様に右肩下がりにする必要がある。すなわち、昇華用原料の底部をＺ＝０として図３のようにＺ軸をとり、任意のＺにおける温度をＴ（Ｚ）と表記すれば、結晶成長を継続的に持続させるための条件は、以下の式（１）を満たすものとなる。

ｄＴ（Ｚ）／ｄＺ＜０（但し、０＜Ｚ＜Ｚｓｅｅｄ）・・・式（１）
この条件を満たすことで、昇華用原料表面には、常に昇華用原料の底部側から原料が供給されるため、結晶成長を継続的に持続させることができる。もし、図６に示すような極大点を持つような温度分布の場合、極大点（Ｚｍａｘ）よりも種結晶１００側に充填された昇華用原料は、種結晶１００側に拡散・輸送されて結晶成長に寄与する。一方、極大点よりも底部３０ａ側に充填された昇華用原料は、底部３０ａ側に拡散・輸送され、底部側で再結晶化する。このため、昇華用原料の表面（すなわち、Ｚｓｕｒ）には、原料の供給が行われない。このため結晶成長を継続的に持続することができない。

本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置１は、坩堝本体３０の底部３０ａの外側に位置し、坩堝５０を加熱する底部側加熱コイル９０を有する。底部側加熱コイル９０は、底部３０ａを加熱するため、原料２０は、底部３０ａに近づくほど加熱される。このため、図５に示されるように、坩堝５０の温度分布は、上記式（１）を満たすものとなる。すなわち、単結晶の成長速度を遅くするために、底部３０ａ側の温度と蓋体４０側の温度とを近づけても、単結晶の成長面の温度よりも原料２０の表面２０ａ温度の方が低くなることがない。従って、上記式（１）を常に満たすことができ、原料２０を効率よく昇華できる。その結果、充分な大きさの高品質な炭化珪素単結晶を製造することができる。

炭化珪素単結晶の原料は、炭化珪素（ＳｉＣ）からなる。ＳｉＣは、加熱によって、ガス成分であるＳｉＣ２、Ｓｉ２Ｃ及びＳｉ２と原料の炭化物の粉体であるＣ（カーボン）とに分解される。従って、原料の昇華に伴い、炭化物の粉体が生成する。炭化物の粉体は、原料の昇華に伴い、原料が配置されていた坩堝本体３０の底部に溜まっていく。

従来の炭化珪素単結晶の製造装置では、坩堝の側部の外側から坩堝を加熱していた。このため、坩堝の側部側に配置された原料が昇華する傾向があり、原料の外周側に位置する原料から順に原料が炭化していた。種結晶側に位置する炭化物の粉体は、原料の昇華に伴って舞い上がりやすい。舞い上がった炭化物の粉体が成長している単結晶に付着することによって、製造した単結晶の内部に炭化物の粉体（すなわち、カーボン）が取り込まれる。その結果、品質が低下した単結晶となっていた。

本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置１では、原料２０は、底部３０ａに近づくほど加熱されるため、底部３０ａ側に位置する原料２０から順に原料が昇華し、炭化していく。従って、原料の炭化物の粉体は、底部３０ａ側に位置するため、炭化物の粉体が舞い上がりにくくなる。その結果、高品質の炭化珪素単結晶を製造できる。

また、本実施形態に係る炭化珪素単結晶の製造装置１は、渦巻き状の底部側加熱コイル９０を有するため、坩堝本体３０の底部３０ａを均一に誘導加熱しやすい。このため、原料を効率よく昇華でき、高品質な炭化珪素単結晶を製造できる。

また、底部側加熱コイル９０に流す電流を、加熱コイル８０に流す電流に対して相対的に変化させることが好ましい。結晶成長が進むにつれて、原料２０の量が変化するため、原料２０の内部の温度分布が変化する。底部側加熱コイル９０に流す電流を、加熱コイル８０に流す電流に対して相対的に変化させることによって、坩堝５０の内部（すなわち、原料２０の内部）の温度分布を望ましい状態に変化させることができる。その結果、高品質な炭化珪素単結晶を製造できる。

結晶成長開始時から、原料２０の表面２０ａ温度が一定となり、かつ、原料２０の内部の温度分布が同じ温度分布となるように、底部側加熱コイル９０に流す電流を調整することが望ましい。

（４）その他実施形態
本発明の実施形態を通じて本発明の内容を開示したが、この開示の一部をなす論述及び図面は、本発明を限定するものであると理解すべきではない。本発明はここでは記載していない様々な実施形態を含む。従って、本発明はここでは記載していない様々な実施形態を含む。

具体的には、上述した実施形態では、底部側加熱コイル９０は、渦巻き状であったが、これに限られない。例えば、図７に示されるように、一巻きのコイルであってもよい。

また、底部側加熱コイル９０は、旋回するにつれ中心に近づくように曲線状の部材によって構成される渦巻き状であったが、これに限られない。例えば、図８に示されるように、底部側加熱コイル９０は、直角に曲がりながら中心に近づくように、複数の直線状の部材によって構成される渦巻き状であってもよい。

上述の通り、本発明はここでは記載していない様々な実施形態を含む。従って、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。

１…炭化珪素単結晶製造装置、 ２０…原料、 ２０ａ…（原料の）表面、 ３０…坩堝本体、 ３０ａ…底部、 ３０ｂ…側部、 ３３…底面、 ３５…側面、 ４０…蓋体、 ４１…面、 ４５…台座、 ５０…坩堝、 ７０…石英管、 ８０，８０ａ，８０ｂ…加熱コイル、 ８５…干渉防止コイル、 ９０…底部側加熱コイル、 １００…種結晶、 １５０…断熱材、 ２００…ガイド部材

Claims (4)

1. 開口部を有し、炭化珪素単結晶の原料が配置される坩堝本体と、前記坩堝本体の開口部を塞ぐ蓋体とを備えた坩堝と、
   前記坩堝本体の側部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する加熱コイルとを有する炭化珪素単結晶の製造装置であって、
   前記開口部と対向する前記坩堝本体の底部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する底部側加熱コイルを有する炭化珪素単結晶の製造装置。
2. 前記底部側加熱コイルは、渦巻き状の加熱コイルである請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
3. 開口部を有し、炭化珪素単結晶の原料が配置される坩堝本体と、前記坩堝本体の開口部を塞ぐ蓋体とを備えた坩堝と、
   前記坩堝本体の側部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する加熱コイルとを有し、
   前記開口部と対向する前記坩堝本体の底部の外側に位置し、前記坩堝を誘導加熱する底部側加熱コイルを有する炭化珪素単結晶の製造装置を用いて炭化珪素単結晶を製造する炭化珪素単結晶の製造方法であって、
   前記原料を前記坩堝に配置する工程と、前記原料を加熱する工程とを含み、
   前記原料を加熱する工程において、前記加熱コイル及び前記底部側加熱コイルによって前記坩堝を加熱する炭化珪素単結晶の製造方法。
4. 前記原料を加熱する工程において、前記底部側加熱コイルに流す電流を、前記加熱コイルに流す電流に対して相対的に変化させる請求項３に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。

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