JP2013178994A - Mounting structure of laminated solid oxide fuel cells - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a high-output laminated solid oxide fuel cell that easily connects, in parallel and in series, a plurality of laminated solid oxide fuel cells (SOFCs) each in the form of a chip in which a plurality of anodes and a plurality of cathodes are alternately laminated with solid oxide electrolytes therebetween and integrated.SOLUTION: A mounting structure of laminated solid oxide fuel cells includes laminated solid oxide fuel cells 1 (SOFCs 1) and a substrate 200. The substrate 200 has insertion holes 220 that hold the respective SOFCs 1. A first main surface 201 of the substrate 200 has wiring 202 that is connected to an anode-side terminal electrode 11 of each SOFC 1. A second main surface 211 of the substrate 200 has wiring 212 that is connected to a cathode-side terminal electrode 12 of each SOFC 1.

Description

本発明は、積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造に関する。   The present invention relates to a mounting structure for a stacked solid oxide fuel cell.

固体酸化物形燃料電池は他の方式の燃料電池に比べエネルギー効率が高く、また、触媒として貴金属を使用しなくとも動作可能であるので、低コストで製造できるといった利点がある。   Solid oxide fuel cells are more energy efficient than other types of fuel cells, and can operate without the use of noble metals as catalysts, and thus can be manufactured at low cost.

その固体酸化物形燃料電池の構成の一例としては、電解質としての平板状の固体酸化物基板（以下、電解質としての固体酸化物を「固体電解質」ということがある）の一面にカソード(空気極)が、その反対面にアノード(燃料極)が形成され、固体酸化物基板、カソードおよびアノードによって、一つの固体酸化物形燃料電池セルが構成される。   As an example of the structure of the solid oxide fuel cell, a cathode (air electrode) is formed on one surface of a flat solid oxide substrate as an electrolyte (hereinafter, the solid oxide as an electrolyte may be referred to as “solid electrolyte”). However, an anode (fuel electrode) is formed on the opposite surface, and one solid oxide fuel cell is constituted by the solid oxide substrate, the cathode and the anode.

通常、固体酸化物形燃料電池セル(以下、電解質を介してカソードよびアノードが対向する構成を「単セル」ということがある)１個当たりの発電量は小さいので、インターコネクタ等を用いて単セルを集積化することで発電装置が形成される。しかし、単セルを集積化することにより、アノード、カソードからの集電構造、ならびに、燃料ガス配管および酸素（もしくは空気等酸素含有ガス）配管の取り回しが複雑化し、また、小型化することが困難となるという問題がある。   Usually, the amount of power generation per solid oxide fuel cell (hereinafter, the configuration in which the cathode and the anode face each other through the electrolyte is sometimes referred to as “single cell”) is small. A power generation device is formed by integrating cells. However, the integration of single cells complicates the current collection structure from the anode and cathode, and the handling of fuel gas piping and oxygen (or oxygen-containing gas such as air) piping, and it is difficult to reduce the size. There is a problem of becoming.

集積化が容易な固体酸化物形燃料電池として、燃料ガスおよび酸素（もしくは空気等酸素含有ガス）を混合して、同時に供給する、単室型方式の構造を持つものが挙げられる。この構造をとることにより、セパレーターやガスシール材を必要とせず、ガス供給ラインの簡略化が出来、簡単なシステムでの発電が可能となる。例えば、特許文献１に記載の固体酸化物形燃料電池では、安定化ジルコニアやペロブスカイト型酸化物から成る固体電解質基板の同一表面上に、炭化水素の部分酸化反応に対して触媒能が異なる２種類の電極を交互に印刷し、単電池間をインターコネクタで接続することで、電池を直列化している。   Examples of solid oxide fuel cells that can be easily integrated include those having a single-chamber type structure in which fuel gas and oxygen (or oxygen-containing gas such as air) are mixed and supplied simultaneously. By adopting this structure, a separator and a gas seal material are not required, the gas supply line can be simplified, and power generation with a simple system becomes possible. For example, in the solid oxide fuel cell described in Patent Document 1, two types having different catalytic ability for a partial oxidation reaction of hydrocarbons on the same surface of a solid electrolyte substrate made of stabilized zirconia or perovskite oxide. The batteries are serialized by printing the electrodes alternately and connecting the single cells with an interconnector.

また、固体電解質を介してアノードおよびカソードを配置した構造であり、固体電解質が隔壁になり、一方の電極室に燃料ガス、他方の電極室に酸素（もしくは空気等酸素含有ガス）を供給する二室型方式の構造をとる固体酸化物形燃料電池の基板上への集積化も可能である。たとえば特許文献２においては、固体電解質を介して内側電極と外側電極を積層した固体酸化物形燃料電池が、中空部および固体酸化物形燃料電池設置用の穴を設けた緻密な基板の同一平面上に複数個形成され、さらに、隣接した電池同士が導電性接続部材で直列及び並列に連結されている。この構造をとることで、たとえば中空部に水素を、電池の外部に空気を供給することで、複数の電池に同時にガスを供給することが可能となる。   Further, the anode and the cathode are arranged via a solid electrolyte. The solid electrolyte serves as a partition, and supplies fuel gas to one electrode chamber and oxygen (or oxygen-containing gas such as air) to the other electrode chamber. It is also possible to integrate a solid oxide fuel cell having a chamber type structure on a substrate. For example, in Patent Document 2, a solid oxide fuel cell in which an inner electrode and an outer electrode are stacked via a solid electrolyte is the same plane of a dense substrate having a hollow portion and a hole for installing the solid oxide fuel cell. A plurality of adjacent batteries are connected to each other in series and in parallel by a conductive connecting member. By adopting this structure, for example, hydrogen can be supplied to the hollow part and air can be supplied to the plurality of batteries at the same time by supplying air to the outside of the battery.

さらに、二室型の固体酸化物形燃料電池を容易に集積する別の構造としては、特許文献３に記載の、複数のアノードと複数のカソードとが、固体電解質を介して交互に積層されて一体化されたチップ形状を持つ固体酸化物形燃料電池（以下、この構造を持つ固体酸化物形燃料電池を積層型固体酸化物形燃料電池と呼ぶ）を、図１のように基板に配置する構造がある。たとえば、基板１００の一面に燃料ガスを、もう一面に空気を導入することにより、個々の積層型固体酸化物形燃料電池１に個別に燃料ガスや空気を供給する必要はなく、容易に高集積化が可能となる。また積層型固体酸化物形燃料電池の発電に寄与する面積（以下、「電極有効面積」という）は、アノード及びカソードの積層枚数を増すにつれ増加していくため、高発電量が期待できる。   Furthermore, as another structure for easily integrating a two-chamber solid oxide fuel cell, a plurality of anodes and a plurality of cathodes described in Patent Document 3 are alternately stacked via a solid electrolyte. A solid oxide fuel cell having an integrated chip shape (hereinafter, a solid oxide fuel cell having this structure is referred to as a stacked solid oxide fuel cell) is arranged on a substrate as shown in FIG. There is a structure. For example, by introducing fuel gas on one surface of the substrate 100 and air on the other surface, it is not necessary to supply the fuel gas and air individually to the individual stacked solid oxide fuel cells 1, and high integration is easily achieved. Can be realized. In addition, since the area contributing to power generation of the stacked solid oxide fuel cell (hereinafter referred to as “electrode effective area”) increases as the number of stacked anodes and cathodes increases, a high power generation amount can be expected.

特開平８−２６４１９５号公報JP-A-8-264195 特許第２５９９８１０号公報Japanese Patent No. 2599810 特開２０１１−３４６８８号公報JP 2011-34688 A

特許文献１に係る単室型の固体酸化物形燃料電池においては、電気的な接続は容易になるが、燃料ガスと酸素（もしくは空気等酸素含有ガス）の混合ガスを用いるために、発電効率は二室型のものに比べて低いものとなる。また１０００℃程度の高温下での使用となるため、混合ガスの爆発の危険性も伴うという問題がある。   In the single-chamber solid oxide fuel cell according to Patent Document 1, electrical connection is facilitated, but since a mixed gas of fuel gas and oxygen (or oxygen-containing gas such as air) is used, power generation efficiency is improved. Is lower than the two-chamber type. Further, since it is used at a high temperature of about 1000 ° C., there is a problem that there is a risk of explosion of the mixed gas.

また、特許文献２に係る二室型の固体酸化物形燃料電池においては、まず中空部および固体酸化物形燃料電池設置用の穴を設けた基板を作製し、さらに複数の固体酸化物形燃料電池を基板の同一平面上に配置し、さらに固体酸化物形燃料電池同士を導電性部材で接続するという、複雑な製造工程を経るため、コスト増につながるという問題がある。また、装置の面積は、おおよそ電極有効面積であり、単セル面積の総和に略等しくなる。このため、基板平面に固体酸化物形燃料電池を並べて配置することで集積化はできるが発電量としては効果が表れない。   In the two-chamber solid oxide fuel cell according to Patent Document 2, first, a substrate provided with a hollow portion and a hole for installing the solid oxide fuel cell is manufactured, and a plurality of solid oxide fuel cells are further prepared. There is a problem that the cost is increased because a complicated manufacturing process of arranging the batteries on the same plane of the substrate and connecting the solid oxide fuel cells to each other with a conductive member is performed. In addition, the area of the device is roughly the electrode effective area, and is substantially equal to the sum of the single cell areas. For this reason, integration can be achieved by arranging solid oxide fuel cells side by side on the plane of the substrate, but no effect is shown as the amount of power generation.

これに対し、特許文献３に係る積層型固体酸化物形燃料電池は、複数のアノードと複数のカソードとを固体電解質を介して交互に積層することにより、燃料ガスおよび酸素を供給する部分の面積（ガス供給面積）以上の電極有効面積が得られる。このため、高発電量が期待でき、かつ簡便な方法での集積化が可能である。しかし、特許文献３においては、積層型固体酸化物形燃料電池へのガスの供給方法が記載されているのみであり、電気的な接続手法は全く記載されていない。特に複数の積層型固体酸化物形燃料電池を直列に接続する方法に関しては特許文献３においては想定されていない。   On the other hand, in the stacked solid oxide fuel cell according to Patent Document 3, a plurality of anodes and a plurality of cathodes are alternately stacked via a solid electrolyte, thereby providing an area of a portion for supplying fuel gas and oxygen. An electrode effective area of (gas supply area) or more is obtained. For this reason, high power generation amount can be expected and integration by a simple method is possible. However, Patent Document 3 only describes a gas supply method to the stacked solid oxide fuel cell, and does not describe any electrical connection technique. In particular, Patent Document 3 does not assume a method of connecting a plurality of stacked solid oxide fuel cells in series.

本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、複数の積層型固体酸化物形燃料電池を集積化し、簡便に電気的に接続する実装構造を提供するものである。   The present invention has been made in view of the above, and provides a mounting structure in which a plurality of stacked solid oxide fuel cells are integrated and electrically connected easily.

本発明は、積層型固体酸化物形燃料電池と基板とを備える積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造であって、積層型固体酸化物形燃料電池は、内部に複数のアノードと複数のカソードを固体電解質を介して積層した直方体形状を成すチップ状素子であり、アノードは、それぞれチップ状素子の対向する一対の面の一方に露出し、アノード側端子電極と電気的に接続し、カソードは、それぞれチップ状素子の対向する一対の面の他方に露出し、カソード側端子電極と電気的に接続しており、基板は、積層型固体酸化物形燃料電池を保持する差込孔を有し、基板の一方の主面には、アノード側端子電極と接続する配線を有しており、および基板の他方の主面には、カソード側端子電極と接続する配線を有していることを特徴とする。   The present invention is a mounting structure of a stacked solid oxide fuel cell including a stacked solid oxide fuel cell and a substrate, and the stacked solid oxide fuel cell includes a plurality of anodes and a plurality of anodes therein. It is a chip-shaped element having a rectangular parallelepiped shape in which a cathode is laminated via a solid electrolyte, and an anode is exposed to one of a pair of opposed surfaces of the chip-shaped element, and is electrically connected to an anode side terminal electrode. Are exposed to the other of the opposing pair of surfaces of the chip-like element and electrically connected to the cathode-side terminal electrode, and the substrate has an insertion hole for holding the stacked solid oxide fuel cell. And one main surface of the substrate has wiring connected to the anode side terminal electrode, and the other main surface of the substrate has wiring connected to the cathode side terminal electrode. Features.

基板の差込孔に、積層型固体酸化物燃料電池を差し込むことで複数の積層型固体酸化物燃料電池を集積化することが可能となる。また、基板の両主面には、導体ペーストで導通ルートを形成すること、あるいは基板全面をメタライズすることにより、配線が形成されており、複数の積層型固体酸化物燃料電池同士を並列に接続することが可能となる。また基板の両主面間に、ビアフィルやリード線等で導通ルートを形成することにより、複数の積層型固体酸化物燃料電池同士を直列に接続することが可能となる。   A plurality of stacked solid oxide fuel cells can be integrated by inserting the stacked solid oxide fuel cells into the insertion holes of the substrate. Also, wiring is formed on both main surfaces of the substrate by forming a conductive route with a conductive paste or by metallizing the entire surface of the substrate, and multiple stacked solid oxide fuel cells are connected in parallel. It becomes possible to do. Further, by forming a conduction route between both main surfaces of the substrate with via fill, lead wires or the like, it becomes possible to connect a plurality of stacked solid oxide fuel cells in series.

簡便に複数の積層型固体酸化物形燃料電池を並列および直列に接続することが可能となり、高出力が得られるようになる。   A plurality of stacked solid oxide fuel cells can be easily connected in parallel and in series, and a high output can be obtained.

従来の積層型固体酸化物形燃料電池の基板実装構造を示す図である。It is a figure which shows the board | substrate mounting structure of the conventional lamination type solid oxide fuel cell. 燃料電池の動作原理を示す概略図である。It is the schematic which shows the operating principle of a fuel cell. 本発明に係る実施形態で用いる積層型固体酸化物形燃料電池の断面図である。1 is a cross-sectional view of a stacked solid oxide fuel cell used in an embodiment according to the present invention. 本発明に係る実施形態で用いる積層型固体酸化物形燃料電池の外観図である。1 is an external view of a stacked solid oxide fuel cell used in an embodiment according to the present invention. 本発明の実施形態１に係る実装構造を示す概略図である。It is the schematic which shows the mounting structure which concerns on Embodiment 1 of this invention. 本発明の実施形態２に係る実装構造を示す概略図である。It is the schematic which shows the mounting structure which concerns on Embodiment 2 of this invention. 本発明の実施形態３に係る実装構造を示す概略図である。It is the schematic which shows the mounting structure which concerns on Embodiment 3 of this invention. 本発明の実施形態４に係る実装構造を示す概略図である。It is the schematic which shows the mounting structure which concerns on Embodiment 4 of this invention. 本発明の実施形態５に係る実装構造を示す概略図である。It is the schematic which shows the mounting structure which concerns on Embodiment 5 of this invention. 本発明の実施形態５を利用して炎で発電を行う際の概略図である。It is the schematic at the time of performing electric power generation with a flame using Embodiment 5 of the present invention.

以下、本発明につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、下記の発明を実施するための形態（以下実施形態という）により本発明が限定されるものではない。また、下記の実施形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。さらに、下記の実施形態における構成要素は適宜組み合わせることが可能である。図面はあくまでも例示を目的としたものであって、必ずしも実寸法を示すものではない。図面をより明瞭にする目的またはある部分を目立たせる目的で、他の部分とは相対的に誇張された部分もあり得る。また、実施形態と図面においてそれぞれ対応する部材には同一の符号を付してある。   Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In addition, this invention is not limited by the form (henceforth embodiment) for implementing the following invention. In addition, constituent elements in the following embodiments include those that can be easily assumed by those skilled in the art, those that are substantially the same, and those in a so-called equivalent range. Furthermore, the constituent elements in the following embodiments can be appropriately combined. The drawings are for illustrative purposes only and do not necessarily indicate actual dimensions. Some parts may be exaggerated relative to other parts in order to make the drawing clearer or to make certain parts stand out. In the embodiment and the drawings, the same reference numerals are given to corresponding members.

図２は、燃料電池の動作原理を示す概略図である。図２を用いて、燃料電池ＦＣの一般的な動作原理を説明する。本実施形態で対象とする燃料電池ＦＣは固体酸化物形燃料電池である。燃料電池ＦＣは、燃料ガスと空気等酸素含有ガス中の酸素を電気化学的に反応させ、燃料ガスのもつ化学的なエネルギーを直接電気エネルギーに変換する発電装置である。例えば、燃料ガスとして水素Ｈ２を用いた場合には、カソードＣａでは、空気中の酸素（Ｏ２）が外部回路から電子ｅ−を受け取り、酸素イオンＯ２−となって、固体酸化物からなる電解質Ｅを伝ってアノードＡｎへ移動する。アノードＡｎでは、酸素イオンＯ２−と外部から供給された燃料ガス（水素Ｈ２）とが反応して、２個の電子ｅ−を外部回路へ送り出す。この電子ｅ−は、負荷を通って反対側のカソードＣａに流れる。そして水素Ｈ２は、酸素イオンＯ２−と結合し、水Ｈ２Ｏとなる。これを化学式で示せば、
カソード：（１／２）Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−・・・・・（１）
アノード：Ｏ２−＋Ｈ２→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−・・・・・（２）
全体：（１／２）Ｏ２＋Ｈ２→Ｈ２Ｏ・・・・・（３）
となる。電子ｅ−の流れる方向と反対方向に電流Ｉが流れる。となる。なお、固体酸化物形燃料電池では、Ｈ２以外（例えば、ＣＯ）も燃料として使用できる。 FIG. 2 is a schematic diagram showing the operation principle of the fuel cell. A general operation principle of the fuel cell FC will be described with reference to FIG. The target fuel cell FC in the present embodiment is a solid oxide fuel cell. The fuel cell FC is a power generator that electrochemically reacts fuel gas and oxygen in an oxygen-containing gas such as air to convert the chemical energy of the fuel gas directly into electrical energy. For example, when hydrogen H 2 is used as the fuel gas, in the cathode Ca, oxygen (O 2 ) in the air receives electrons e − from an external circuit and becomes oxygen ions O 2− from the solid oxide. It moves to the anode An through the electrolyte E. In the anode An, the oxygen ions O 2− and the fuel gas (hydrogen H 2 ) supplied from the outside react to send out two electrons e − to the external circuit. The electrons e − flow through the load to the opposite cathode Ca. The hydrogen H 2 is combined with oxygen ions O 2-, the water H 2 O. If this is expressed in chemical formula,
Cathode: (1/2) O 2 + 2e − → O 2− (1)
Anode: O 2 + H 2 → H 2 O + 2e − (2)
Overall: (1/2) O 2 + H 2 → H 2 O (3)
It becomes. A current I flows in a direction opposite to the direction in which the electrons e − flow. It becomes. In the solid oxide fuel cell, other than H 2 (for example, CO) can be used as fuel.

燃料電池ＦＣから電力を十分に取り出すためには、電極有効面積の増加および固体電解質の薄層化が必要である。本実施形態における燃料電池ＦＣは、電極（アノードＡｎおよびカソードＣａ）と固体電解質Ｅとを交互に積層して一体とした積層構造をとることにより、単位体積あたりの電極有効面積を増加させ、発電効率を向上させている。このように積層構造をとる積層型固体酸化物形燃料電池の詳細な構造について以下に述べる。   In order to sufficiently extract electric power from the fuel cell FC, it is necessary to increase the effective area of the electrode and reduce the thickness of the solid electrolyte. The fuel cell FC in the present embodiment has a laminated structure in which electrodes (anode An and cathode Ca) and a solid electrolyte E are alternately laminated so as to increase the effective electrode area per unit volume, thereby generating power. Improves efficiency. The detailed structure of the stacked solid oxide fuel cell having such a stacked structure will be described below.

＜積層型固体酸化物形燃料電池＞
図３（ａ）は、本実施形態に用いる積層型固体酸化物形燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」と示す）の断面図である。図３（ｂ）は、本実施形態で用いるＳＯＦＣの外観図である。図３（ａ）に示すように、ＳＯＦＣ１は、複数のアノード２と、複数のカソード３と、各アノード２と各カソード３との間に配置される固体電解質４と、アノード２またはカソード３を介して隣接する固体電解質４同士の間に配置される仕切り部５ａおよび仕切り部５ｃとからなり、一体に構成されてＳＯＦＣ１となる。ＳＯＦＣ１は、各アノード２および各カソード３が固体電解質４を介して交互に対向して積層されている。各アノード２および各カソード３の一部は、両者が重ならない非重なり部６を有して配置されている。また、図３（ｂ）に示すように、ＳＯＦＣ１は、略直方体形状に形成されており、各アノード２は前記略直方体の対向する端面の一方に引き出するように形成されており、各カソード３は前記略直方体の対向する端面に他方（すなわち各アノード２の引き出されている端面と対向する端面）に引き出すように形成されている。さらに、ＳＯＦＣ１は、複数のアノード２の引き出された各端部と共通に電気的に接続されるアノード側端子電極１１および複数のカソード３の引き出された各端部と共通に電気的に接続されるカソード側端子電極１２とを有する。以下、図３（ｂ）に示すように、ＳＯＦＣ１は、アノード側端子電極１１からカソード側端子電極１２までの端面方向の距離を長さＬ、積層方向の距離を厚みＴ、端面方向並びに積層方向と直行する方向の距離を幅Ｗとすることがある。 <Laminated solid oxide fuel cell>
FIG. 3A is a cross-sectional view of a stacked solid oxide fuel cell (hereinafter referred to as “SOFC”) used in the present embodiment. FIG. 3B is an external view of the SOFC used in this embodiment. As shown in FIG. 3A, the SOFC 1 includes a plurality of anodes 2, a plurality of cathodes 3, a solid electrolyte 4 disposed between each anode 2 and each cathode 3, and the anode 2 or the cathode 3. The partition portion 5a and the partition portion 5c are disposed between the solid electrolytes 4 adjacent to each other, and are integrally configured to be the SOFC 1. In the SOFC 1, the anodes 2 and the cathodes 3 are alternately stacked with the solid electrolyte 4 interposed therebetween. A part of each anode 2 and each cathode 3 is arranged with a non-overlapping portion 6 where they do not overlap. Further, as shown in FIG. 3B, the SOFC 1 is formed in a substantially rectangular parallelepiped shape, and each anode 2 is formed so as to be drawn out to one of the opposed end faces of the substantially rectangular parallelepiped. Is formed so as to be drawn out to the other end face (that is, the end face opposite to the end face from which each anode 2 is drawn out) to the opposite end face of the substantially rectangular parallelepiped. Further, the SOFC 1 is electrically connected in common to the anode-side terminal electrode 11 that is electrically connected in common with the drawn out ends of the plurality of anodes 2 and the drawn out ends of the plurality of cathodes 3. Cathode side terminal electrode 12. Hereinafter, as shown in FIG. 3B, the SOFC 1 has a distance L in the end surface direction from the anode side terminal electrode 11 to the cathode side terminal electrode 12 as a length L, a distance in the stacking direction as a thickness T, an end surface direction and a stacking direction. The distance in the direction perpendicular to the width may be the width W.

ＳＯＦＣ１は、一つのアノード２と一つのカソード３と両者の間の固体電解質４との組み合わせ（以下、「発電単位という」）で電力を発生する。図３（ａ）に示すように、本実施形態に用いるＳＯＦＣ１においては、複数のアノード２と、複数のカソード３と、アノード２とカソード３との間に配置される固体電解質４とが一体に構成されて、アノード２およびカソード３が固体電解質４を介して交互に対向して積層されている。これにより複数の発電単位が積み重ねられた構造となる。なお、ＳＯＦＣ１全体は、アノード側端子電極１１で電気的に接続された複数のアノード２、およびカソード側端子電極１２で電気的に接続された複数のカソード３がそれぞれ並列に接続したものである。これにより、一対の端子電極、すなわち、アノード側端子電極１１とカソード側端子電極１２とによって、アノード２とカソード３が一体に構成された燃料電池とみなすことができる。また、複数の発電単位間それぞれには、いわゆるインターコネクタに相当するものは有していない。このため、ＳＯＦＣ１は、一対の端子電極（アノードとカソード）が固体電解質上に形成されている一般的な燃料電池でいう単セル構造と見なすことができる。   The SOFC 1 generates electric power by a combination of one anode 2, one cathode 3, and a solid electrolyte 4 between them (hereinafter referred to as “power generation unit”). As shown in FIG. 3A, in the SOFC 1 used in the present embodiment, a plurality of anodes 2, a plurality of cathodes 3, and a solid electrolyte 4 disposed between the anode 2 and the cathode 3 are integrally formed. Thus, anodes 2 and cathodes 3 are alternately stacked opposite to each other with a solid electrolyte 4 interposed therebetween. Thus, a structure in which a plurality of power generation units are stacked is obtained. The SOFC 1 as a whole is formed by connecting a plurality of anodes 2 electrically connected by the anode side terminal electrode 11 and a plurality of cathodes 3 electrically connected by the cathode side terminal electrode 12 respectively in parallel. Thereby, it can be regarded as a fuel cell in which the anode 2 and the cathode 3 are integrally formed by a pair of terminal electrodes, that is, the anode-side terminal electrode 11 and the cathode-side terminal electrode 12. Further, each of the plurality of power generation units does not have a so-called interconnector. Therefore, the SOFC 1 can be regarded as a single cell structure, which is a general fuel cell in which a pair of terminal electrodes (anode and cathode) are formed on a solid electrolyte.

ＳＯＦＣ１を動作させるには、燃料ガスを複数のアノード２に、酸素を複数のカソード３にそれぞれ供給する供給系統が必要である。本実施形態のＳＯＦＣ1では、複数のアノード２がアノード側端子電極１１に、複数のカソード３がアノード側端子電極１１とは反対側に配置されるカソード側端子電極１２に接続されている。これによって、燃料ガスの供給系統と酸素の供給系統とを簡便に形成することができる。   In order to operate the SOFC 1, a supply system that supplies fuel gas to the plurality of anodes 2 and oxygen to the plurality of cathodes 3 is required. In the SOFC 1 of the present embodiment, the plurality of anodes 2 are connected to the anode side terminal electrode 11, and the plurality of cathodes 3 are connected to the cathode side terminal electrode 12 disposed on the side opposite to the anode side terminal electrode 11. Thus, a fuel gas supply system and an oxygen supply system can be easily formed.

＜固体電解質＞
本実施形態に用いるＳＯＦＣ１において、固体電解質４の材料は、Ｚｒ０．８１Ｙ０．１９Ｏ２−δに示すようなイットリアドープジルコニア（ＹＳＺ）を用いる。固体電解質４の材料としてはＹＳＺ等の安定化ジルコニア系のほか、Ｃｅ０．８５Ｓｍ０．１５Ｏ２−δに示すようなサマリアドープセリア（ＳＤＣ）等のセリア系、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３−δに示すようなＬＳＧＭ等のペロブスカイト型酸化物系の材料を用いることができる。なお、固体電解質４の材料は、上述したものに限定されるものではなく、固体酸化物形燃料電池の固体電解質として適用可能な材料全般を使用できる。 <Solid electrolyte>
In the SOFC 1 used in this embodiment, the material of the solid electrolyte 4 is yttria-doped zirconia (YSZ) as shown by Zr 0.81 Y 0.19 O 2-δ . As a material of the solid electrolyte 4, in addition to a stabilized zirconia system such as YSZ, a ceria system such as samaria doped ceria (SDC) as shown in Ce 0.85 Sm 0.15 O 2-δ , La 0.8 Sr 0 Perovskite type oxide materials such as LSGM as shown in .2 Ga 0.8 Mg 0.2 O 3-δ can be used. In addition, the material of the solid electrolyte 4 is not limited to what was mentioned above, All the materials applicable as a solid electrolyte of a solid oxide fuel cell can be used.

＜アノードおよびカソード＞
本実施形態に用いるＳＯＦＣ１において、複数のアノード２および複数のカソード３の材料は、白金（Ｐｔ）で構成された多孔質材料を用いる。各アノード２は燃料ガスを、各カソード３は酸素をそれぞれの内部に行き渡らせる必要があるため、多孔質体や気体通路を持つ構造である必要がある。また、各アノード２および各カソード３を多孔質体とするために、アノード用およびカソード用ペーストに電子伝導性を示す材料のほかに空隙形成剤を含むと良い。空隙形成剤は、例えばアクリル系のポリマー等、焼成時に消失するものを用いることができる。このように、焼成時に消失する空隙形成剤を用いることにより、多孔質体のアノードやカソードを簡単に作製できる。尚、アノード２とカソード３とは異なる材料であってもよい。各アノード２は、Ｐｔの他、高温還元雰囲気で電子伝導性を示す材料が使用できる。このようなアノード２の材料としては、ニッケル（Ｎｉ）、上述したＹＳＺやＳＤＣ等の固体電解質とＮｉとのサーメット等がある。各カソード３は、Ｐｔの他、高温酸化雰囲気で電子伝導性を示すものが使用できる。このようなカソード３の材料としては、例えば、ＣｏＦｅ２Ｏ４、ＭｎＦｅ２Ｏ４、ＮｉＦｅ２Ｏ４、ＢＳＣＦ等がある。ここで、ＢＳＣＦとは、バリウム（Ｂａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）の酸化物である。なお、アノード２およびカソード３の材料は、上述したものに限定されるものではなく、固体酸化物形燃料電池のアノードおよびカソードとして適用可能な材料全般を使用することができる。 <Anode and cathode>
In the SOFC 1 used in this embodiment, the material of the plurality of anodes 2 and the plurality of cathodes 3 is a porous material composed of platinum (Pt). Each anode 2 needs to have fuel gas and each cathode 3 needs to have a structure having a porous body and a gas passage because oxygen needs to be distributed inside. Further, in order to make each anode 2 and each cathode 3 porous, it is preferable that the anode and cathode paste contain a void forming agent in addition to the material exhibiting electronic conductivity. As the void forming agent, for example, an acrylic polymer or the like that disappears upon firing can be used. Thus, by using a void forming agent that disappears during firing, a porous anode or cathode can be easily produced. The anode 2 and the cathode 3 may be made of different materials. Each anode 2 can be made of a material exhibiting electron conductivity in a high temperature reducing atmosphere in addition to Pt. Examples of the material of the anode 2 include nickel (Ni), the above-described cermet of Ni and a solid electrolyte such as YSZ and SDC. As each cathode 3, in addition to Pt, one that exhibits electron conductivity in a high-temperature oxidizing atmosphere can be used. Examples of the material of the cathode 3 include CoFe 2 O 4 , MnFe 2 O 4 , NiFe 2 O 4 , BSCF, and the like. Here, BSCF is an oxide of barium (Ba), strontium (Sr), cobalt (Co), and iron (Fe). The materials of the anode 2 and the cathode 3 are not limited to those described above, and all materials applicable as the anode and cathode of the solid oxide fuel cell can be used.

＜アノード側端子電極及びカソード側端子電極＞
本実施形態に用いるＳＯＦＣ１において図３（ａ）に示すように、アノード側端子電極１１は、複数のアノード２を電気的に接続しており、カソード側端子電極１２は複数のカソード３を電気的に接続している。これにより複数のアノード２および複数のカソード３はそれぞれ並列に接続したものとみなすことができる。また、アノード側端子電極１１およびカソード側端子電極１２は、Ｐｔ多孔質体で構成される。これは、アノード側端子電極１１側から供給された燃料ガスを各アノード２の内部に、カソード側端子電極１２側から供給された酸素を各カソード３の内部にそれぞれ行き渡らせるためである。また、アノード側端子電極１１およびカソード側端子電極１２を多孔質体とするために、アノード側端子電極用およびカソード側端子電極用ペーストは導電性粉末粒子のほかに空隙形成剤を含むと良い。空隙形成剤は、例えばアクリル系のポリマー等、焼成時に消失するものを用いることができる。このように、焼付け時に消失する空隙形成剤を用いることにより、多孔質体のアノード側端子電極１１およびカソード側端子電極１２を簡単に作製できる。 <Anode-side terminal electrode and cathode-side terminal electrode>
In the SOFC 1 used in the present embodiment, as shown in FIG. 3A, the anode side terminal electrode 11 electrically connects a plurality of anodes 2, and the cathode side terminal electrode 12 electrically connects the plurality of cathodes 3. Connected to. Thereby, the plurality of anodes 2 and the plurality of cathodes 3 can be regarded as being connected in parallel. Moreover, the anode side terminal electrode 11 and the cathode side terminal electrode 12 are comprised with a Pt porous body. This is because the fuel gas supplied from the anode side terminal electrode 11 side is distributed inside each anode 2, and the oxygen supplied from the cathode side terminal electrode 12 side is distributed inside each cathode 3. Moreover, in order to make the anode side terminal electrode 11 and the cathode side terminal electrode 12 porous, the anode side terminal electrode paste and the cathode side terminal electrode paste preferably contain a void forming agent in addition to the conductive powder particles. As the void forming agent, for example, an acrylic polymer or the like that disappears upon firing can be used. Thus, by using the void forming agent that disappears during baking, the anode-side terminal electrode 11 and the cathode-side terminal electrode 12 of a porous body can be easily produced.

アノード側端子電極１１に用いることが出来る材料としては、アノード２に使用できる材料のほか、貴金属（例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ）が好適である。また、カソード側端子電極１２に用いることが出来る材料としては、カソード３に使用できる材料のほか、貴金属（例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ）が好適である。   As a material that can be used for the anode-side terminal electrode 11, in addition to a material that can be used for the anode 2, a noble metal (for example, Pt, Au, Ag) is suitable. In addition to materials that can be used for the cathode 3, noble metals (for example, Pt, Au, Ag) are suitable as materials that can be used for the cathode-side terminal electrode 12.

＜仕切り部＞
アノード２とカソード３との間で電流や気体（燃料ガスや酸素）の漏れが発生すると、ＳＯＦＣ１の単位体積あたりの発電効率が低下する。これを防止するため、図３（ａ）に示すように、アノード２とカソード３との間にある固体電解質４および隣接する固体電解質４同士の間に配置される仕切り部５ａ、５ｃは、電流を絶縁し、ガスタイト（気体を透過させない構造）であることが好ましい。 <Partition section>
When leakage of current or gas (fuel gas or oxygen) occurs between the anode 2 and the cathode 3, the power generation efficiency per unit volume of the SOFC 1 decreases. In order to prevent this, as shown in FIG. 3A, the solid electrolyte 4 between the anode 2 and the cathode 3 and the partition portions 5a and 5c arranged between the adjacent solid electrolytes 4 are electrically connected to each other. It is preferable that it is gas tight (structure which does not permeate | transmit gas).

固体電解質４と仕切り部５ａ、５ｃとを同じ材料とすると、ＳＯＦＣ１の製造が容易になるという利点がある。また、固体電解質４と仕切り部５ａ、５ｃとは異なる材料で構成してもよい。より絶縁やガスタイトを確保しやすい材料を用いることで、電流やガス漏れによるＳＯＦＣ１の性能低下を効果的に抑制することも可能である。   When the solid electrolyte 4 and the partition portions 5a and 5c are made of the same material, there is an advantage that the manufacture of the SOFC 1 becomes easy. Moreover, you may comprise the solid electrolyte 4 and the partition parts 5a and 5c with a different material. By using a material that can easily secure insulation and gas tightness, it is possible to effectively suppress the performance degradation of the SOFC 1 due to current and gas leakage.

仕切り部５ａ、５ｃに用いることができる材料としては、固体電解質４の材料以外では、例えば、ジルコニア（二酸化ジルコニウム、ＺｒＯ２）、アルミナ（酸化アルミニウム、Ａｌ２Ｏ３）、シリカ（二酸化ケイ素、ＳｉＯ２）、マグネシア（酸化マグネシウム、ＭｇＯ）を用いることができる。特に、仕切り部５ａ、５ｃは、固体電解質４よりも電子伝導度が低い材料で構成することが発電効率を向上させる観点から好ましく、このような材料としては、ジルコニアが好ましい。 As materials that can be used for the partition portions 5a and 5c, other than the material of the solid electrolyte 4, for example, zirconia (zirconium dioxide, ZrO 2 ), alumina (aluminum oxide, Al 2 O 3 ), silica (silicon dioxide, SiO 2 ) 2 ), magnesia (magnesium oxide, MgO) can be used. In particular, the partition portions 5a and 5c are preferably made of a material having a lower electronic conductivity than the solid electrolyte 4 from the viewpoint of improving the power generation efficiency. As such a material, zirconia is preferred.

＜各部材の大きさ＞
固体電解質４の厚みは、できる限り薄い方が好ましく、１μｍ〜５０μｍ、より好ましくは１μｍ〜２０μｍとすることができる。また、アノード２の厚みおよびカソード３の厚みは、燃料ガスや酸素を通過させる必要があることから、あまり薄くすることができないため、１０μｍ〜１００μｍ程度とすることができる。さらに、仕切り部５ａ、５ｃは、アノード２の厚みおよびカソード３の厚みと同等になるようにすればよい。 <Size of each member>
The thickness of the solid electrolyte 4 is preferably as thin as possible, and can be 1 μm to 50 μm, more preferably 1 μm to 20 μm. Moreover, since the thickness of the anode 2 and the thickness of the cathode 3 need to let fuel gas and oxygen pass, and cannot be made very thin, they can be set to about 10 μm to 100 μm. Furthermore, the partition portions 5 a and 5 c may be made equal to the thickness of the anode 2 and the thickness of the cathode 3.

ＳＯＦＣ１において、一つの発電単位において電極有効面積は、非重なり部６を除くアノード２とカソード３とが重なり合う部分の面積である。ＳＯＦＣ１は、この発電単位を複数積層した構造であり、モノリシックな構造となっている。このような構造によって、ＳＯＦＣ１全体の電極有効面積を大きくすることができる。すなわち、ＳＯＦＣ１は、同じ体積であれば、平板型や円筒型等のＳＯＦＣと比較して、高い電力密度を実現できる。   In the SOFC 1, the electrode effective area in one power generation unit is an area of a portion where the anode 2 and the cathode 3 excluding the non-overlapping portion 6 overlap. The SOFC 1 has a structure in which a plurality of power generation units are stacked, and has a monolithic structure. With such a structure, the effective electrode area of the entire SOFC 1 can be increased. That is, if SOFC1 is the same volume, it can implement | achieve a high power density compared with SOFCs, such as a flat plate type and a cylindrical type.

ＳＯＦＣ１は、チップ状素子の形状として外形寸法を例えば長さＬを４．５ｍｍ、幅Ｗを３．２ｍｍ、厚みＴを１．０ｍｍとすることが出来る。そして、チップ状素子の内部の、アノード２およびカソード３の枚数をそれぞれ２枚とすることが出来る。この形状をとる場合、アノード２とカソード３の間の固体電解質４の枚数は３枚となるため、本実施形態における発電単位は３組とみなすことが出来る。   The SOFC 1 can have a shape of a chip-like element with outer dimensions such as a length L of 4.5 mm, a width W of 3.2 mm, and a thickness T of 1.0 mm. The number of anodes 2 and cathodes 3 inside the chip-like element can be set to two. When this shape is adopted, the number of the solid electrolytes 4 between the anode 2 and the cathode 3 is 3, so that the power generation unit in this embodiment can be regarded as 3 sets.

＜強度＞
また、ＳＯＦＣ１は、複数のアノード２と、複数のカソード３と、複数の固体電解質４との層が一体となってモノリシックな構造となり全体の強度を受け持つので、変形に対して強い構造となる。このため、固体電解質４を薄くしたとしても、複数のアノード２および複数のカソード３により、ＳＯＦＣ１全体の強度を確保できる。このように、ＳＯＦＣ１は、固体電解質４を薄くすることが可能であるため、より大きな電力を取り出しやすい構造であるといえる。 <Strength>
The SOFC 1 has a monolithic structure in which layers of the plurality of anodes 2, the plurality of cathodes 3, and the plurality of solid electrolytes 4 are integrated, and has an overall strength. For this reason, even if the solid electrolyte 4 is thinned, the strength of the entire SOFC 1 can be secured by the plurality of anodes 2 and the plurality of cathodes 3. Thus, since the SOFC 1 can make the solid electrolyte 4 thinner, it can be said that the SOFC 1 has a structure in which a larger electric power can be easily taken out.

また、アノード２およびカソード３を多孔質体とした場合には、加熱時において、空隙が電子伝導性材料の熱膨張を吸収し、アノード２、または、カソード３と、固体電解質４との間に働く応力を緩和する。ゆえに、アノード２およびカソード３を多孔質体とした場合、アノード２と、カソード３と、固体電解質４とのそれぞれの材料の線膨張係数がある程度異なっていても、アノード２、カソード３、固体電解質４の割れ等を抑制できる。   Further, when the anode 2 and the cathode 3 are made of a porous body, the gap absorbs the thermal expansion of the electron conductive material during heating, and the anode 2 or the cathode 3 and the solid electrolyte 4 are interposed. Relieve the working stress. Therefore, when the anode 2 and the cathode 3 are made of a porous body, the anode 2, the cathode 3 and the solid electrolyte can be used even if the linear expansion coefficients of the materials of the anode 2, the cathode 3 and the solid electrolyte 4 are somewhat different. 4 cracks and the like can be suppressed.

さらに、ＳＯＦＣ１は、アノード２と、カソード３と、固体電解質４とをそれぞれ複数層積層した構造なので、加熱時において、ＳＯＦＣ１は、全体的には均一に熱膨張し、局所的に大きな変形が発生しにくくなる。このような構造によって、ＳＯＦＣ１は、熱膨張を均一化できるので、全体の反りを抑制できる。これらの作用によって、ＳＯＦＣ１は、耐熱衝撃性に優れる。このように、ＳＯＦＣ１は、耐熱衝撃性に優れるため、急な温度上昇に曝すことが可能となり、迅速な起動が可能になるという利点が得られる。   Furthermore, since SOFC1 has a structure in which a plurality of layers of anode 2, cathode 3, and solid electrolyte 4 are laminated, SOFC1 is thermally expanded uniformly throughout heating, and large deformation occurs locally. It becomes difficult to do. With such a structure, the SOFC 1 can make the thermal expansion uniform, so that the overall warpage can be suppressed. Due to these actions, SOFC1 is excellent in thermal shock resistance. Thus, since SOFC1 is excellent in thermal shock resistance, it can be exposed to an abrupt temperature rise, and there is an advantage that quick start-up is possible.

＜実施形態１＞
図４は本発明の実施形態１に係るＳＯＦＣの実装構造を示す概略図であり、複数のＳＯＦＣ１を並列に接続する構造である。基板２００にはＳＯＦＣ１を差し込むことが出来るよう、複数の差込孔２２０が開けられている。なお、本実施形態においては、酸素含有ガスとして空気を使用する。各々のＳＯＦＣ１は、基板２００の一方の面側である燃料ガス供給面２０１にアノード側端子電極１１が配置され、その反対面側である空気供給面２１１にカソード側端子電極１２が配置されるように各々の差込孔２２０に差し込まれている。基板２００のアノード側端子電極１１側の燃料ガス供給面２０１へ燃料ガスＦが、カソード側端子電極１２側の空気供給面２１１へ空気Ａが供給される。 <Embodiment 1>
FIG. 4 is a schematic view showing a SOFC mounting structure according to Embodiment 1 of the present invention, in which a plurality of SOFCs 1 are connected in parallel. A plurality of insertion holes 220 are formed in the substrate 200 so that the SOFC 1 can be inserted. In the present embodiment, air is used as the oxygen-containing gas. In each SOFC 1, the anode side terminal electrode 11 is arranged on the fuel gas supply surface 201 that is one side of the substrate 200, and the cathode side terminal electrode 12 is arranged on the air supply surface 211 that is the opposite side. Are inserted into the respective insertion holes 220. Fuel gas F is supplied to the fuel gas supply surface 201 on the anode side terminal electrode 11 side of the substrate 200, and air A is supplied to the air supply surface 211 on the cathode side terminal electrode 12 side.

基板２００においては、燃料供給面２０１と空気供給面２１１との間が電気的に絶縁していなくてはならない。そのため基板２００の材料としてはセラミックスを用いることが好しい。あるいは、金属など導電性の材料を絶縁性の材料でコーティングしたものも利用できる。セラミックスとしては、ジルコニア、アルミナ、マグネシア等、融点の高いものが特に好適である。また金属としては、融点が高いものが好ましく、タングステンやモリブデンやニッケル等が好適である。これらの金属に先に示したジルコニア、アルミナ、マグネシア等をコーティング、あるいは金属の表面に酸化処理を施し、皮膜を形成することで、絶縁性を得たものが、基板２００として好適である。   In the substrate 200, the fuel supply surface 201 and the air supply surface 211 must be electrically insulated. Therefore, it is preferable to use ceramics as the material of the substrate 200. Alternatively, a conductive material such as a metal coated with an insulating material can be used. As the ceramic, those having a high melting point such as zirconia, alumina, magnesia and the like are particularly suitable. The metal preferably has a high melting point, and tungsten, molybdenum, nickel and the like are suitable. A substrate 200 that is obtained by coating these metals with zirconia, alumina, magnesia, or the like described above, or by oxidizing the surface of the metal to form a film is suitable as the substrate 200.

各々の差込孔２２０は、基板２００を貫通するようにドリル等で小型の孔を開け、その後やすり等で所望の形状に成形すればよい。また、ＮＣ旋盤等ではじめから所望の形状に差込孔２２０を切り出してもよい。またセラミックスを用いる場合には基板２００の材料を原料として作製した厚さ数１０μｍ程度のグリーンシートに、打ち抜き等で孔を形成し、孔の位置を合わせながらグリーンシートを多数積層して焼成することで、差込孔２２０が予め備わった基板２００を形成してもよい。さらに、差込孔２２０についても絶縁性が必要であるので、基板２００に金属材料を用いる場合には、基板表面と同様、差込孔２２０の内周壁面にもコーティングや酸化処理を行い、絶縁性を確保する。   Each insertion hole 220 may be formed into a desired shape with a file or the like after making a small hole with a drill or the like so as to penetrate the substrate 200. Further, the insertion hole 220 may be cut out in a desired shape from the beginning with an NC lathe or the like. In the case of using ceramics, holes are formed by punching or the like in a green sheet having a thickness of about several tens of μm made using the material of the substrate 200 as a raw material, and a number of green sheets are stacked and fired while aligning the positions of the holes. Thus, the substrate 200 provided with the insertion holes 220 in advance may be formed. Furthermore, since the insulating property is also required for the insertion hole 220, when a metal material is used for the substrate 200, the inner peripheral wall surface of the insertion hole 220 is also coated and oxidized in the same manner as the substrate surface to insulate it. Ensure sex.

また基板２００は、使用時の熱衝撃でも壊れないよう、またＳＯＦＣ１を破壊しないよう、耐熱衝撃性に優れた材料が望ましく、多孔質体から成ることが望ましい。しかし、同時に基板２００は、燃料ガスＦと空気Ａを遮断する必要があるため、緻密性も必要である。そこで基板２００は閉気孔を有する多孔質体の基板からなることが好適である。   The substrate 200 is preferably made of a material having excellent thermal shock resistance so as not to be broken by a thermal shock during use and so as not to break the SOFC 1 and is preferably made of a porous material. However, since the substrate 200 needs to block the fuel gas F and the air A at the same time, it needs to be dense. Therefore, the substrate 200 is preferably made of a porous substrate having closed pores.

燃料ガス供給面２０１側には、アノード側ライン２０２およびアノード側ライン２０２に接続するように、各々の差込孔２２０開口部周囲にアノード側ランド２０３を導体パターンによって形成する。アノード側ライン２０２およびアノード側ランド２０３は、導電性の材料を使用して形成される。燃料ガス供給面２０１側は燃料ガスＦが供給されるため、具体的にはＰｔ、Ａｕ、Ａｇなどの貴金属のほか、アノード側端子電極１１の材料に用いられるものが使用可能である。ただし、アノード側端子電極１１とは異なり、通気性は不要であるので、多孔質体である必要は無い。導体パターンの形成方法としては、上記材料の導体ペーストを作製して所定のパターン形状に塗布する方法が挙げられる。導体ペーストは、導電性粉末粒子に溶剤およびバインダーを添加して作製する。溶剤およびバインダーの含有量には制限はないが、例えば、溶剤の含有量は１０質量％以上５０質量％以下、バインダーの含有量は１質量％以上１０質量％以下程度の範囲で設定することができる。導体ペースト塗布後は所定の温度および雰囲気で焼付けを行う。導体ペースト中には、必要に応じて分散剤等を１０質量％以下の範囲で含有させてもよい。   On the fuel gas supply surface 201 side, anode-side lands 203 are formed by conductive patterns around the openings of the respective insertion holes 220 so as to be connected to the anode-side line 202 and the anode-side line 202. The anode side line 202 and the anode side land 203 are formed using a conductive material. Since the fuel gas F is supplied to the fuel gas supply surface 201 side, specifically, in addition to noble metals such as Pt, Au, and Ag, those used for the material of the anode side terminal electrode 11 can be used. However, unlike the anode-side terminal electrode 11, air permeability is unnecessary, and therefore it is not necessary to be a porous body. Examples of the method for forming a conductor pattern include a method in which a conductor paste of the above material is prepared and applied in a predetermined pattern shape. The conductive paste is prepared by adding a solvent and a binder to the conductive powder particles. Although there is no restriction | limiting in content of a solvent and a binder, For example, content of a solvent is 10 mass% or more and 50 mass% or less, and content of a binder can be set in the range of about 1 mass% or more and 10 mass% or less. it can. After applying the conductor paste, baking is performed at a predetermined temperature and atmosphere. You may make a conductor paste contain a dispersing agent etc. in 10 mass% or less as needed.

また、ＳＯＦＣ１とアノード側ランド２０３は電気的に接続されている必要がある。ＳＯＦＣ１を基板２００の差込孔２２０に差し込んだ後、アノード側ランド２０３とアノード側端子電極１１の両方にまたがるようにして、導体ペーストを塗布し、所定の温度で焼き付けることにより、アノード側接着部２０４が形成される。アノード側接着部２０４の材料としてはアノード側ライン２０２およびアノード側ランド２０３と同様の材料が使用できる。アノード側ライン２０２およびアノード側ランド２０３とアノード側接着部２０４は同じ材料であれば、同時に焼成してもよい。また、アノード側接着部２０４は、アノード側ランド２０３とアノード側端子電極１１の両方にまたがるようにして形成されることによって、ＳＯＦＣ１と差込孔２２０との隙間を埋めるガスシール材としての機能を備える。アノード側ライン２０３からさらに外部へ接続するためにアノード側リード線２０５が接続される。   Further, the SOFC 1 and the anode side land 203 need to be electrically connected. After the SOFC 1 is inserted into the insertion hole 220 of the substrate 200, a conductor paste is applied and baked at a predetermined temperature so as to straddle both the anode-side land 203 and the anode-side terminal electrode 11. 204 is formed. As the material of the anode side bonding portion 204, the same material as that of the anode side line 202 and the anode side land 203 can be used. As long as the anode side line 202, the anode side land 203, and the anode side bonding portion 204 are made of the same material, they may be fired simultaneously. Further, the anode-side adhesive portion 204 is formed so as to extend over both the anode-side land 203 and the anode-side terminal electrode 11, thereby functioning as a gas seal material that fills the gap between the SOFC 1 and the insertion hole 220. Prepare. In order to further connect the anode side line 203 to the outside, an anode side lead wire 205 is connected.

一方、空気供給面２１１側にも同様に、カソード側ライン２１２およびカソード側ランド２１３を導体パターンによって形成する。カソード側ライン２１２およびカソード側ランド２１３においても、導電性の材料を使用して形成される。空気供給面２１１側は空気Ａが供給されるため、具体的にはＰｔ、Ａｕ、Ａｇなどの貴金属のほか、カソード側端子電極１２の材料に用いられるものが使用可能である。カソード側ライン２１２およびカソード側ランド２１３においても通気性は不要であり、アノード側ライン２０２およびアノード側ランド２０３と同様の手法で形成される。さらに、カソード側接着部２１４は、アノード側接着部２０４と同様の手法で形成される。また、カソード側リード線２１５は、アノード側リード線２０５と同様の手法で接続される。   On the other hand, the cathode side line 212 and the cathode side land 213 are similarly formed on the air supply surface 211 side by a conductor pattern. The cathode side line 212 and the cathode side land 213 are also formed using a conductive material. Since air A is supplied to the air supply surface 211 side, specifically, in addition to noble metals such as Pt, Au, and Ag, those used for the material of the cathode-side terminal electrode 12 can be used. The cathode side line 212 and the cathode side land 213 do not need air permeability, and are formed in the same manner as the anode side line 202 and the anode side land 203. Further, the cathode side adhesive portion 214 is formed by the same method as the anode side adhesive portion 204. The cathode side lead wire 215 is connected in the same manner as the anode side lead wire 205.

以上のように、実施形態１の形状を取ることにより、個々のＳＯＦＣ１に個別に燃料ガスＦあるいは空気Ａを供給する必要無く、燃料ガス供給側と空気供給側とが簡単かつ確実に分離でき、さらに、複数のＳＯＦＣ１が電気的に並列に接続され、アノード側リード線２０５およびカソード側リード線２１５によって外部回路に接続することで、容易に電力を外部に取り出すことが可能となる。   As described above, by taking the shape of the first embodiment, the fuel gas supply side and the air supply side can be easily and reliably separated without the need to individually supply the fuel gas F or air A to each SOFC 1. Furthermore, a plurality of SOFCs 1 are electrically connected in parallel and connected to an external circuit by the anode-side lead wire 205 and the cathode-side lead wire 215, whereby electric power can be easily taken out to the outside.

＜実施形態２＞
図５は本発明の実施形態２に係るＳＯＦＣの実装構造を示す概略図であり、複数のＳＯＦＣ１を並列に接続する構造である。実施形態１と異なりアノード側ライン２０３などの導体パターンに変えて、燃料ガス供給面２０１の全面に、導電性を持つアノード側導電層２０６が形成されているメタライズ基板である。アノード側導電層２０６の形成方法としては、導体ペーストを塗布する方法や、あるいはスパッタリングなど薄膜を形成する方法を適用することができる。アノード側導電層２０６の材料としては実施形態１のアノード側ライン２０２、アノード側ランド２０３と同様の材料を使用することができる。また、空気供給面２１１側にも同様の構成や方法により、カソード側導電層２１６を形成する。カソード側導電層２１６の材料としては実施形態１のカソード側ライン２１２、カソード側ランド２１３と同様の材料を使用することができる。 <Embodiment 2>
FIG. 5 is a schematic diagram showing a SOFC mounting structure according to the second embodiment of the present invention, in which a plurality of SOFCs 1 are connected in parallel. Unlike the first embodiment, the metallized substrate has a conductive anode-side conductive layer 206 formed on the entire surface of the fuel gas supply surface 201 instead of the conductor pattern such as the anode-side line 203. As a method of forming the anode-side conductive layer 206, a method of applying a conductive paste or a method of forming a thin film such as sputtering can be applied. As a material of the anode side conductive layer 206, the same material as the anode side line 202 and the anode side land 203 of Embodiment 1 can be used. The cathode side conductive layer 216 is also formed on the air supply surface 211 side by the same configuration and method. As a material of the cathode side conductive layer 216, the same material as the cathode side line 212 and the cathode side land 213 of Embodiment 1 can be used.

さらに、実施形態１と同様の手法で、ＳＯＦＣ１を差込孔２２０に取り付け、アノード側接着部２０４およびカソード側接着部２１４を形成し、アノード側リード線２０５およびカソード側リード線２１５を接続する。電気回路としては、複数のＳＯＦＣ１が並列に接続された回路となり、アノード側リード線２０５およびカソード側リード線２１５によって外部回路に接続することで、並列に接続されたＳＯＦＣ１の電力を外部に取り出すことが可能となる。以上説明した以外は実施形態１と同様の構成を備えている。   Further, the SOFC 1 is attached to the insertion hole 220 in the same manner as in the first embodiment, the anode side adhesive portion 204 and the cathode side adhesive portion 214 are formed, and the anode side lead wire 205 and the cathode side lead wire 215 are connected. The electric circuit is a circuit in which a plurality of SOFCs 1 are connected in parallel, and the power of the SOFC 1 connected in parallel is taken out by connecting to the external circuit by the anode-side lead wire 205 and the cathode-side lead wire 215. Is possible. Except as described above, the configuration is the same as that of the first embodiment.

＜実施形態３＞
図６は本発明の実施形態３に係るＳＯＦＣの実装構造を示す概略図であり、複数のＳＯＦＣ１を直列に接続する構造である。実施形態１と同様に基板２００上に導体パターンを形成するものであるが、燃料ガス供給面２０１から空気供給面２１１への貫通孔２２１を複数開けている。各々の貫通孔２２１の中にビアフィル２２２を形成している。電気的な配線方法としては、１つのＳＯＦＣ１のアノード側端子電極１１から隣接するＳＯＦＣ１のカソード側端子電極１２に直列に接続される構造をとる。具体的には、ある１つのビアフィル２２２の一端とアノード側ランド２０３とを接続するようにアノード側ライン２０２’を形成する。またこのビアフィル２２２の他端と隣接するＳＯＦＣ１のカソード側ランド２１３とを接続するようにカソード側ライン２１２’を形成する。さらに電気的に最端部にあるＳＯＦＣ１のカソード側ランド２１３にカソード側リード線２１５を接続する。あるいは、実施形態１と同様に電気的に最端部にあるＳＯＦＣ１のカソード側ランド２１３に接続するカソード側ライン２１２’（図示せず）を形成し、このカソード側ライン２１２’にカソード側リード線２１５を接続してもよい。さらに電気的に反対側の最端部にあるビアフィル２２２とアノード側リード線２１５’を空気供給面２１１側から接続する。あるいは、電気的に反対側の最端部にあるビアフィル２２２に接続するアノード側ライン２０２’（図示せず）を空気供給面２１１側に形成し、このアノード側ライン２０２’にアノード側リード線２１５’を接続してもよい。ビアフィル２２２の材料としては、燃料ガスのある還元雰囲気にも、空気のある酸化雰囲気にも両方に対して劣化することが少ない材料が好ましく、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇなどの貴金属が好適である。貫通孔２２１については絶縁性が必要であるので、基板２００に金属材料を用いた場合は、基板表面と同様、貫通孔２２１の壁面にもコーティングや酸化処理を行い、絶縁性を確保する必要がある。また、基板２００は、燃料ガスＦと空気Ａとを分離する機能を備える必要があるため貫通孔２２１にビアフィル２２２を形成することによって、ガスシール材としての機能を備える。そのたためにビアフィル２２２は多孔質体である必要は無い。アノード側ランド２０３などの導体パターンの材料がビアフィル２２２は同じ材料であれば、同時に焼成してもよい。以上説明した以外は実施形態１と同様の構成を備えている。 <Embodiment 3>
FIG. 6 is a schematic diagram showing a SOFC mounting structure according to Embodiment 3 of the present invention, in which a plurality of SOFCs 1 are connected in series. A conductor pattern is formed on the substrate 200 as in the first embodiment, but a plurality of through holes 221 from the fuel gas supply surface 201 to the air supply surface 211 are formed. A via fill 222 is formed in each through hole 221. As an electrical wiring method, a structure is adopted in which the anode side terminal electrode 11 of one SOFC 1 is connected in series to the cathode side terminal electrode 12 of the adjacent SOFC 1. Specifically, the anode side line 202 ′ is formed so as to connect one end of one via fill 222 and the anode side land 203. Further, a cathode side line 212 ′ is formed so as to connect the other end of the via fill 222 and the cathode side land 213 of the SOFC 1 adjacent thereto. Further, the cathode side lead wire 215 is connected to the cathode side land 213 of the SOFC 1 which is electrically at the end. Alternatively, as in the first embodiment, a cathode-side line 212 ′ (not shown) that is electrically connected to the cathode-side land 213 of the SOFC 1 at the extreme end is formed, and a cathode-side lead wire is formed on the cathode-side line 212 ′. 215 may be connected. Furthermore, the via fill 222 and the anode-side lead wire 215 ′ at the electrically opposite end are connected from the air supply surface 211 side. Alternatively, an anode side line 202 ′ (not shown) connected to the via fill 222 at the electrically opposite end is formed on the air supply surface 211 side, and the anode side lead wire 215 is connected to the anode side line 202 ′. 'May be connected. The material of the via fill 222 is preferably a material that hardly deteriorates both in a reducing atmosphere with fuel gas and in an oxidizing atmosphere with air, and a noble metal such as Pt, Au, or Ag is preferable. Since the through hole 221 needs to be insulated, when a metal material is used for the substrate 200, it is necessary to coat and oxidize the wall surface of the through hole 221 as well as the substrate surface to ensure the insulation. is there. Further, since the substrate 200 needs to have a function of separating the fuel gas F and the air A, the substrate 200 has a function as a gas seal material by forming the via fill 222 in the through hole 221. Therefore, the via fill 222 does not need to be a porous body. If the material of the conductor pattern such as the anode land 203 is the same material as the via fill 222, it may be fired at the same time. Except as described above, the configuration is the same as that of the first embodiment.

＜実施形態４＞
図７は本発明の実施形態４に係るＳＯＦＣの実装構造を示す概略図であり、複数のＳＯＦＣ１を直列に接続する構造である。実施形態３と異なりビアフィル２２２に変えて、導電性のワイヤ２２３を備える。各ワイヤ２２３は、それぞれ貫通孔２２１の中を通り１つのＳＯＦＣ１のアノード側端子電極１１に接続するアノード側ランド２０３から隣接するＳＯＦＣ１のカソード側端子電極１２に接続するカソード側ランド２１３へと直列に接続される構造をとる。さらに電気的に最端部にあるＳＯＦＣ１のカソード側ランド２１３にカソード側リード線２１５を接続する。また電気的に反対側の最端部にあるＳＯＦＣ１のアノード側ランド２０３に接続するアノード側リード線２１５’は貫通孔２２１の中を通り空気供給面２１１側へ直接引き出して外部回路へ接続する。ワイヤ２２３の材料としては燃料ガスのある還元雰囲気にも、空気のある酸化雰囲気にも両方に対して劣化することが少ない材料が好ましく、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇなどの貴金属が好適である。また、基板２００は、燃料ガスＦと空気Ａとを分離する機能を備える必要があるため貫通孔２２１とワイヤ２２３との隙間を埋める耐熱性のガスシール材を施すと良い。以上説明した以外は実施形態３と同様の構成を備えている。 <Embodiment 4>
FIG. 7 is a schematic diagram showing a SOFC mounting structure according to Embodiment 4 of the present invention, in which a plurality of SOFCs 1 are connected in series. Unlike the third embodiment, a conductive wire 223 is provided instead of the via fill 222. Each wire 223 passes through the through-hole 221 and is connected in series from the anode-side land 203 connected to the anode-side terminal electrode 11 of one SOFC 1 to the cathode-side land 213 connected to the cathode-side terminal electrode 12 of the adjacent SOFC 1. Takes a connected structure. Further, the cathode side lead wire 215 is connected to the cathode side land 213 of the SOFC 1 which is electrically at the end. The anode lead 215 'connected to the anode land 203 of the SOFC 1 at the electrically opposite end is directly drawn out to the air supply surface 211 side through the through hole 221 and connected to an external circuit. The material of the wire 223 is preferably a material that hardly deteriorates both in a reducing atmosphere with fuel gas and in an oxidizing atmosphere with air, and a noble metal such as Pt, Au, or Ag is preferable. Further, since the substrate 200 needs to have a function of separating the fuel gas F and the air A, it is preferable to apply a heat-resistant gas seal material that fills the gap between the through hole 221 and the wire 223. Except as described above, the configuration is the same as that of the third embodiment.

＜実施形態５＞
図８は本発明の実施形態５に係るＳＯＦＣの実装構造を示す概略図であり、実施形態３と同様、複数のＳＯＦＣ１を直列に接続した実施形態である。実施形態３と異なる部分は、基板２００’は円弧を描くように曲げられた形状をとることである。このように本発明の実施形態の実装構造に使用する基板は平板ではなく、曲面を持つ形状であってもかまわない。これ以外は実施形態３と同様の構成を備えている。円弧状の基板２００’の内側面が燃料ガス供給面２０１となるような形状とすることで、図９のようにガスコンロなどの火口に円弧状に配列された複数の炎ＦＬに近接もしくは接するように複数のＳＯＦＣ１を配置することが可能となる。これにより発電効率を高めることが可能となる。 <Embodiment 5>
FIG. 8 is a schematic view showing the SOFC mounting structure according to the fifth embodiment of the present invention. Like the third embodiment, a plurality of SOFCs 1 are connected in series. The difference from the third embodiment is that the substrate 200 ′ has a shape bent so as to draw an arc. As described above, the substrate used in the mounting structure according to the embodiment of the present invention may be a shape having a curved surface instead of a flat plate. Other than this, the configuration is the same as that of the third embodiment. By making the inner surface of the arc-shaped substrate 200 ′ the fuel gas supply surface 201, as shown in FIG. 9, it approaches or comes in contact with a plurality of flames FL arranged in an arc shape at a crater such as a gas stove. It becomes possible to arrange a plurality of SOFC1 in the. As a result, the power generation efficiency can be increased.

まず、ＳＯＦＣ１を作製した。ＳＯＦＣ１の固体電解質材料４としてはＺｒ０．８１Ｙ０．１９Ｏ２−δを、アノード２およびカソード３には多孔質Ｐｔを選択した。アノード２およびカソード３が固体電解質を介して対向するようにそれぞれ２枚積層し、アノード電極とカソード電極とが重なる電極有効面積は３０ｍｍ２とした。 First, SOFC1 was produced. Zr 0.81 Y 0.19 O 2-δ was selected as the solid electrolyte material 4 of SOFC1, and porous Pt was selected as the anode 2 and the cathode 3. Two sheets were laminated so that the anode 2 and the cathode 3 face each other with a solid electrolyte therebetween, and the electrode effective area where the anode electrode and the cathode electrode overlap each other was 30 mm 2 .

固体電解質４の材料としてのＺｒ０．８１Ｙ０．１９Ｏ２−δ粉末：５１質量％と、バインダーとしてのブチラール：５質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：３質量％と、溶媒としてのアルコール：４１質量％とをボールミルで混合・分散し、固体電解質用スラリーを得た。次いで、得られた固体電解質用スラリーを用いて、ドクターブレード法により、固体電解質グリーンシートを焼成後厚み２０μｍとなるよう作製した。 Zr 0.81 Y 0.19 O 2-δ powder as a material of the solid electrolyte 4: 51% by mass, butyral as a binder: 5% by mass, benzyl butyl phthalate (BBP) as a plasticizer: 3% by mass And 41% by mass of alcohol as a solvent were mixed and dispersed with a ball mill to obtain a solid electrolyte slurry. Next, using the obtained slurry for solid electrolyte, a solid electrolyte green sheet was produced by firing so as to have a thickness of 20 μm by a doctor blade method.

次いでアノード２の材料、およびカソード３の材料としてのＰｔ粉末：４９質量％と、空隙形成剤としてのアクリルビーズ：８質量％と、バインダーとしてのブチラール：３質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：1質量％と、溶媒としてのアルコール：３９質量％とを三本ロールで混合・分散して電極用多孔質Ｐｔペーストを得た。得られた電極用多孔質Ｐｔペーストを用いて、スクリーン印刷により固体電解質グリーンシート上に、焼成後の電極厚みが５０μｍとなるように電極パターンを形成した。仕切り部は上述した固体電解質用スラリーを用いて電極パターンと逆のパターンでスクリーン印刷を行い形成した。   Next, Pt powder as anode 2 material and cathode 3 material: 49% by mass, acrylic beads as void forming agent: 8% by mass, butyral as binder: 3% by mass, and benzylbutyl as plasticizer Phthalate (BBP): 1% by mass and alcohol as a solvent: 39% by mass were mixed and dispersed with a three roll to obtain a porous Pt paste for electrodes. Using the obtained porous Pt paste for electrodes, an electrode pattern was formed on a solid electrolyte green sheet by screen printing so that the electrode thickness after firing was 50 μm. The partition part was formed by screen printing with the reverse pattern of the electrode pattern using the above-described slurry for solid electrolyte.

次いで、アノードおよびカソード電極用多孔質Ｐｔペーストが印刷されたグリーンシートを４枚交互に積層し、さらにその上下に電極用多孔質Ｐｔペーストの印刷されていない固体電解質グリーンシートを積層した。その際、略直方体形状でチップ状素子となるＳＯＦＣ１の対向する一方の端面にアノードが露出するように、また、他方の端面にカソードが露出するようにグリーンシートを積層した。こうすることにより、２つのアノード、２つのカソードを有する積層型固体酸化物形燃料電池用のシート積層体を得た。なお、シート積層体の焼成後の厚みＴが１．０ｍｍになるよう、電極用多孔質Ｐｔペーストの印刷されていない固体電解質グリーンシートの積層数を調整した。次いで、上記で作製したシート積層体を、焼成後に長さＬが４．５ｍｍ、幅Ｗが３．２ｍｍのサイズとなるように切り出し、部品単位グリーン積層体を得た。   Subsequently, four green sheets on which the anode and cathode electrode porous Pt paste was printed were alternately laminated, and a solid electrolyte green sheet on which the electrode porous Pt paste was not printed was laminated on the top and bottom. At that time, the green sheets were laminated so that the anode was exposed at one end face of the SOFC 1 which is a substantially rectangular parallelepiped chip-like element, and the cathode was exposed at the other end face. Thus, a sheet laminate for a stacked solid oxide fuel cell having two anodes and two cathodes was obtained. In addition, the lamination | stacking number of the solid electrolyte green sheet in which the porous Pt paste for electrodes was not printed was adjusted so that thickness T after baking of a sheet | seat laminated body might be 1.0 mm. Next, the sheet laminate produced above was cut out so as to have a length L of 4.5 mm and a width W of 3.2 mm after firing to obtain a component unit green laminate.

得られた部品単位グリーン積層体を、６００℃で脱バインダー処理し、次いで、焼成温度：１３５０℃、保持時間：２時間、焼成雰囲気：大気中の条件で焼成し、積層型固体酸化物形燃料電池の焼結体を得た。   The obtained component unit green laminate is subjected to binder removal treatment at 600 ° C., and then fired under conditions of firing temperature: 1350 ° C., holding time: 2 hours, firing atmosphere: air, and a laminated solid oxide fuel A sintered body of the battery was obtained.

上述した電極用多孔質Ｐｔペーストを用いて、アノード側端子電極１１およびカソード側端子電極１２を形成した。電極用多孔質Ｐｔペーストを積層型固体酸化物形燃料電池の焼結体の対向する端面、すなわち、アノード２およびカソード３が露出する端面にそれぞれ塗布し、６００℃で脱バインダー処理し、次いで、焼成温度：１３５０℃、保持時間：１０分、焼成雰囲気：大気中の条件で焼き付けし、ＳＯＦＣ１が完成した。   The anode side terminal electrode 11 and the cathode side terminal electrode 12 were formed using the porous Pt paste for electrodes described above. A porous Pt paste for electrodes is applied to the opposite end faces of the sintered body of the stacked solid oxide fuel cell, that is, the end faces at which the anode 2 and the cathode 3 are exposed, debinding treatment at 600 ° C., Baking temperature: 1350 ° C., holding time: 10 minutes, baking atmosphere: baked under conditions in the atmosphere, and SOFC1 was completed.

次に、上記の実施形態５の構成で５個のＳＯＦＣ１を基板２００’に実装し、ガスコンロを用いた発電試験を行った。使用するガスコンロとしては、ブタンガスを主体とするカセットガス式のものを用いた。   Next, five SOFCs 1 with the configuration of the fifth embodiment were mounted on the substrate 200 ′, and a power generation test using a gas stove was performed. The gas stove used was a cassette gas type mainly composed of butane gas.

基板２００‘の材料としては、多孔質の金属Ｎｉを用い、ＳＯＦＣ１の長さとほぼ同じ、厚み４．５ｍｍとし、長さ５ｃｍ、幅２ｃｍに切り出した。多孔質の金属Ｎｉは自由に曲げることが可能であるので、使用するガスコンロの炎ＦＬの配列に合せて炎が良く当たるような形状に曲げることに適している。所望の形状に成形したのち、ＳＯＦＣ１をはめ込むための差込孔２２０を、５ｍｍ間隔で５個形成した。差込孔２２０の開口形状におおよそ合致するようにφ１ｍｍのドリルで小孔を格子状に配列して形成し、小孔を連続するように広げていき、やすりで差込孔２２０の形に整えた。ＳＯＦＣ１の幅Ｗ（３．２ｍｍ）×厚みＴ（１ｍｍ）とほぼ等しい大きさの差込孔２２０を形成した。さらに、φ１ｍｍのドリルおよびやすりを用い、ビアフィル２２２用の貫通孔２２１を差込孔２２０同士の略中間位置と一方の最端部となる差込孔２２０の近傍に形成した。さらに、基板を空気中７００℃１時間加熱することにより、基板表面に絶縁性である酸化Ｎｉの被膜を形成し、基板２００’の両面を絶縁した。このとき同時に、差込孔２２０および貫通孔２２１についても酸化Ｎｉの皮膜が形成され、絶縁性が付与された。   As the material of the substrate 200 ′, porous metal Ni was used, cut into a length of 5 cm and a width of 2 cm, approximately the same as the length of SOFC 1, having a thickness of 4.5 mm. Since the porous metal Ni can be bent freely, it is suitable for bending into a shape in which the flame hits well according to the arrangement of the flame FL of the gas stove used. After forming into a desired shape, five insertion holes 220 for fitting SOFC 1 were formed at intervals of 5 mm. The small holes are arranged in a grid pattern with a φ1mm drill so as to roughly match the opening shape of the insertion hole 220, and the small holes are expanded so as to be continuous, and then shaped into the insertion hole 220 with a file. It was. The insertion hole 220 having a size substantially equal to the width W (3.2 mm) × thickness T (1 mm) of the SOFC 1 was formed. Further, using a φ1 mm drill and file, a through hole 221 for the via fill 222 was formed at a substantially intermediate position between the insertion holes 220 and in the vicinity of the insertion hole 220 which is one end. Further, the substrate was heated in air at 700 ° C. for 1 hour to form an insulating Ni oxide film on the surface of the substrate to insulate both surfaces of the substrate 200 ′. At the same time, a Ni oxide film was formed on the insertion hole 220 and the through-hole 221 to provide insulation.

次いで、ライン形成用およびランド形成用の表面電極用Ａｇペーストを作製した。表面電極材料としてのＡｇ粉末：５３質量％と、バインダーとしてのブチラール：４質量％と、可塑剤としてのベンジルブチルフタレート（ＢＢＰ）：２質量％と、溶媒としてのアルコール：４１質量％とを三本ロールで混合・分散して表面電極用Ａｇペーストを得た。   Next, an Ag paste for surface electrodes for line formation and land formation was produced. Ag powder as surface electrode material: 53% by mass, butyral as binder: 4% by mass, benzylbutyl phthalate (BBP) as plasticizer: 2% by mass, alcohol as solvent: 41% by mass Ag paste for the surface electrode was obtained by mixing and dispersing with this roll.

次いで、隣り合うＳＯＦＣ１同士が直列に接続されるよう、基板２００’上にアノード側ライン２０２、カソード側ライン２１２、アノード側ランド２０３、カソード側ランド２１３およびビアフィル２２２からなる配線のパターンを表面電極用Ａｇペーストを用いて形成した。表面電極用Ａｇペーストは大気中８５０度で焼付けを行った。焼付け後のアノード側ライン２０２、カソード側ライン２１２およびアノード側ランド２０３、カソード側ランド２１３の厚みは約１００μｍであった。   Next, a wiring pattern including an anode side line 202, a cathode side line 212, an anode side land 203, a cathode side land 213, and a via fill 222 is formed on the substrate 200 ′ so that adjacent SOFCs 1 are connected in series. It was formed using an Ag paste. The Ag paste for the surface electrode was baked at 850 degrees in the atmosphere. The thickness of the anode side line 202, the cathode side line 212, the anode side land 203, and the cathode side land 213 after baking was about 100 μm.

次いで、ＳＯＦＣ１を差込孔２２０に差し込んだ。その後、上記ビアフィル等に用いた表面電極用Ａｇペーストを塗布することにより、アノード側接着部２０４およびカソード側接着部２１４を形成した。次いで、表面電極用Ａｇペーストを大気中８５０℃で焼き付けた。こうすることにより、各ＳＯＦＣ１のアノード側端子電極１１がアノード側接着部２０４によりアノード側ランド２０３と接続された。また各ＳＯＦＣ１のカソード側端子電極１２がカソード側接着部２１４によりカソード側ランド２１３と接続された。アノード側接着部２０４およびカソード側接着部２１４の厚みは約１００μｍであった。さらに電気的に最端部にあるＳＯＦＣ１のカソード側ランド２１３にカソード側リード線２１５を接続した。また電気的に反対側の最端部にあるビアフィル２２２とアノード側リード線２１５’を空気供給面２１１側から接続した。カソード側リード線２１５およびアノード側リード線２１５‘を同じ表面電極用Ａｇペーストを用いて焼き付け、外部回路へ接続できるようにした。カソード側リード線２１５およびアノード側リード線２１５’としてはφ０．２ｍｍのＰｔ線を用いた。   Next, SOFC 1 was inserted into the insertion hole 220. Then, the anode side adhesion part 204 and the cathode side adhesion part 214 were formed by apply | coating the Ag paste for surface electrodes used for the said via fills. Next, the Ag paste for the surface electrode was baked at 850 ° C. in the atmosphere. Thus, the anode side terminal electrode 11 of each SOFC 1 was connected to the anode side land 203 by the anode side adhesive portion 204. Further, the cathode side terminal electrode 12 of each SOFC 1 was connected to the cathode side land 213 by the cathode side adhesive portion 214. The anode side adhesive portion 204 and the cathode side adhesive portion 214 had a thickness of about 100 μm. Further, the cathode side lead wire 215 was connected to the cathode side land 213 of the SOFC 1 which is electrically at the end. Further, the via fill 222 and the anode side lead wire 215 ′ at the most opposite end on the electrically opposite side were connected from the air supply surface 211 side. The cathode-side lead wire 215 and the anode-side lead wire 215 'were baked using the same surface electrode Ag paste so that they could be connected to an external circuit. As the cathode side lead wire 215 and the anode side lead wire 215 ', Pt wires having a diameter of 0.2 mm were used.

ガスコンロに火をつけ、３０秒経過し十分ＳＯＦＣ１および基板２００‘が加熱された後、テスターで開回路起電力を測定した。その結果約４．５Ｖの起電力が確認された。同等の測定方法におけるＳＯＦＣ１の１個での起電力は約０．９Ｖであったので、電圧のロスがなく、使用したＳＯＦＣ１の個数分の直列接続を行うことが出来ることが確認された。また、特に密閉を行わない本実施形態のような構造においても、たとえば８００℃における水素−空気でのＳＯＦＣ１の理論起電力は１Ｖ強であるので、完全ではないが、基板２００’が仕切り板として働くことで、空気Ａと燃料ガスＦの混合による起電力の低下は抑えることができた。   The gas stove was lit, and after 30 seconds, the SOFC 1 and the substrate 200 'were sufficiently heated, and the open circuit electromotive force was measured with a tester. As a result, an electromotive force of about 4.5V was confirmed. Since the electromotive force of one SOFC 1 in an equivalent measurement method was about 0.9 V, it was confirmed that there was no voltage loss and that the number of SOFCs 1 used could be connected in series. Even in the structure of the present embodiment that is not particularly sealed, for example, the theoretical electromotive force of SOFC1 in hydrogen-air at 800 ° C. is a little over 1V, so it is not perfect, but the substrate 200 ′ serves as a partition plate. By working, a decrease in electromotive force due to mixing of air A and fuel gas F could be suppressed.

また、アノード側リード線２１５’とカソード側リード線２１５をそれぞれ外部回路と接続することにより、電流を取り出すことが可能となった。このモジュールの発電特性(アノード―カソード間の電圧Ｖおよび電流Ｉ)をポテンショガルバノスタットを用いて測定した。その結果、電圧３．０Ｖ―電流４ｍＡのとき最大電力１２ｍＷが得られた。この発電量は、例えば携帯ラジオを動作させるには十分な大きさであった。また、連続１時間の動作を行っても発電量の変化は見られず、特段の劣化は確認できなかった。   Further, the anode-side lead wire 215 'and the cathode-side lead wire 215 are connected to an external circuit, respectively, so that a current can be taken out. The power generation characteristics (anode-cathode voltage V and current I) of this module were measured using a potentiogalvanostat. As a result, a maximum power of 12 mW was obtained when the voltage was 3.0 V and the current was 4 mA. This power generation amount was large enough to operate a portable radio, for example. In addition, even if the operation was continued for 1 hour, no change in the amount of power generation was observed, and no particular deterioration could be confirmed.

以上の結果から、本発明に係る積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造を用いることで、安定に、簡便に複数の積層型固体酸化物形燃料電池を接続することが可能となることが確認された。   From the above results, it is possible to connect a plurality of stacked solid oxide fuel cells stably and simply by using the stacked solid oxide fuel cell mounting structure according to the present invention. confirmed.

以上のように、本発明に係る積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造を用いることで、簡便に複数の積層型固体酸化物形燃料電池を並列または直列に接続することが可能となり、高出力が得られるようになる。   As described above, by using the stacked solid oxide fuel cell mounting structure according to the present invention, a plurality of stacked solid oxide fuel cells can be easily connected in parallel or in series. Output will be obtained.

１ ＳＯＦＣ（積層型固体酸化物形燃料電池）
２ アノード
３ カソード
４ 固体電解質
５ａ、５ｃ 仕切り部
６ 非重なり部
１１ アノード側端子電極
１２ カソード側端子電極
１００、２００、２００’ 基板
２０１ 燃料ガス供給面
２１１ 空気供給面
２０２、２０２’ アノード側ライン
２１２、２１２’ カソード側ライン
２０３ アノード側ランド
２１３ カソード側ランド
２０４ アノード側接着部
２１４ カソード側接着部
２０５、２１５’ アノード側リード線
２１５ カソード側リード線
２０６ アノード側導電層
２１６ カソード側導電層
２２０ 差込孔
２２１、２２１’ 貫通孔
２２２ ビアフィル
２２３ ワイヤ
ＦＣ 燃料電池
Ａｎ アノード
Ｃａ カソード
Ａ 空気
Ｆ 燃料ガス
ＦＬ 炎 1 SOFC (Stacked Solid Oxide Fuel Cell)
2 Anode 3 Cathode 4 Solid electrolyte 5 a, 5 c Partition 6 Non-overlapping part 11 Anode side terminal electrode 12 Cathode side terminal electrode 100, 200, 200 ′ Substrate 201 Fuel gas supply surface 211 Air supply surface 202, 202 ′ Anode side line 212 , 212 ′ Cathode side line 203 Anode side land 213 Cathode side land 204 Anode side adhesive portion 214 Cathode side adhesive portion 205, 215 ′ Anode side lead wire 215 Cathode side lead wire 206 Anode side conductive layer 216 Cathode side conductive layer 220 Plug Hole 221, 221 ′ through hole 222 via fill 223 wire FC fuel cell An anode Ca cathode A air F fuel gas FL flame

Claims (6)

積層型固体酸化物形燃料電池と基板とを備える積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造であって、
積層型固体酸化物形燃料電池は、内部に複数のアノードと複数のカソードを固体酸化物からなる電解質を介して積層した直方体形状を成すチップ状素子であり、
前記アノードは、それぞれ前記チップ状素子の対向する一対の面の一方に露出し、アノード側端子電極と電気的に接続し、
前記カソードは、それぞれ前記対向する一対の面の他方に露出しており、カソード側端子電極と電気的に接続し、
前記基板は、前記積層型固体酸化物形燃料電池を保持する差込孔を有し、前記基板の一方の主面には、前記アノード側端子電極と接続する配線を有しており、および前期基板の他方の主面には、前記カソード側端子電極と接続する配線を有していることを特徴とする積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造。 A stacked solid oxide fuel cell mounting structure comprising a stacked solid oxide fuel cell and a substrate,
A stacked solid oxide fuel cell is a chip-shaped element having a rectangular parallelepiped shape in which a plurality of anodes and a plurality of cathodes are stacked through an electrolyte made of a solid oxide,
The anode is exposed on one of a pair of opposed surfaces of the chip-like element, and is electrically connected to an anode-side terminal electrode,
The cathodes are respectively exposed to the other of the pair of opposed surfaces, and electrically connected to the cathode-side terminal electrode,
The substrate has an insertion hole for holding the stacked solid oxide fuel cell, one main surface of the substrate has a wiring connected to the anode terminal electrode, and the previous period A mounting structure for a stacked solid oxide fuel cell, wherein the other main surface of the substrate has wiring connected to the cathode-side terminal electrode. 前記基板には、複数の前記積層型固体酸化物形燃料電池を保持しており、
前記配線が並列回路を形成することを特徴とする請求項１に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造。 The substrate holds a plurality of the stacked solid oxide fuel cells,
2. The stacked solid oxide fuel cell mounting structure according to claim 1, wherein the wiring forms a parallel circuit. 前記基板には、複数の前記積層型固体酸化物形燃料電池を保持しており、
前記配線が直列回路を形成することを特徴とする請求項１に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造。 The substrate holds a plurality of the stacked solid oxide fuel cells,
The stacked solid oxide fuel cell mounting structure according to claim 1, wherein the wiring forms a series circuit. 前記直列回路がビアフィルを用いることを特徴とする請求項３に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造。   The stacked structure of a stacked solid oxide fuel cell according to claim 3, wherein the series circuit uses via fill. 前記直列回路がワイヤを用いることを特徴とする請求項３に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造。   The stacked structure of a stacked solid oxide fuel cell according to claim 3, wherein the series circuit uses a wire. 請求項１〜５に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の実装構造を用いた直接火炎を利用した発電装置。   A power generator using a direct flame using the mounting structure of the stacked solid oxide fuel cell according to claim 1.
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