JP2013115016A - Fuel cell - Google Patents

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匡志 藤澤
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a catalyst layer which can minimize reduction of gas diffusion due to flooding of the catalyst layer without impairing the conductivity and gas diffusion.SOLUTION: A membrane electrode assembly 20 has an electrolyte membrane 22, an anode catalyst layer 24, and a cathode catalyst layer 26. The cathode catalyst layer 26 contains a moisture conditioning agent the water absorption amount of which increases as the relative humidity increases in a predetermined relative humidity region, in addition to catalyst metal-bearing carbon particles and an ion conductor. Content of the moisture conditioning agent decreases, in the flow direction of electrons, toward an interconnector 18 connected with the end face of the cathode catalyst layer 26.

Description

本発明は、燃料電池に関する。   The present invention relates to a fuel cell.

燃料電池は水素と酸素とから電気エネルギを発生させる装置であり、高い発電効率を得ることができる。燃料電池の主な特徴としては、従来の発電方式のように熱エネルギや運動エネルギの過程を経ない直接発電であるので、小規模でも高い発電効率が期待できること、窒素化合物等の排出が少なく、騒音や振動も小さいので環境性が良いことなどが挙げられる。このように、燃料電池は燃料のもつ化学エネルギを有効に利用でき、環境にやさしい特性を持っているので、２１世紀を担うエネルギ供給システムとして期待され、宇宙用から自動車用、携帯機器用まで、大規模発電から小規模発電まで、種々の用途に使用できる将来有望な新しい発電システムとして注目され、実用化に向けて技術開発が本格化している。   A fuel cell is a device that generates electrical energy from hydrogen and oxygen, and can achieve high power generation efficiency. The main features of the fuel cell are direct power generation that does not go through the process of thermal energy and kinetic energy as in the conventional power generation method, so that high power generation efficiency can be expected even on a small scale, and there is little emission of nitrogen compounds, Noise and vibration are also small, so the environmental performance is good. In this way, the fuel cell can effectively use the chemical energy of fuel and has environmentally friendly characteristics, so it is expected as an energy supply system for the 21st century, from space use to automobiles and portable devices. It is attracting attention as a promising new power generation system that can be used for various applications from large-scale power generation to small-scale power generation, and technological development is in full swing toward practical application.

中でも、固体高分子形燃料電池は、他の種類の燃料電池に比べて、作動温度が低く、高い出力密度を持つ特徴が有り、特に近年、携帯機器（携帯電話、ノート型パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ、ＭＰ３プレーヤ、デジタルカメラあるいは電子辞書、電子書籍）などの電源への利用が期待されている。携帯機器用の固体高分子形燃料電池としては、単セルで構成された燃料電池が知られている（特許文献１）。燃料として水素が利用された燃料電池が特許文献１に示されている。   Among them, the polymer electrolyte fuel cell is characterized by low operating temperature and high output density compared to other types of fuel cells. Especially, in recent years, mobile devices (cell phones, notebook personal computers, PDAs, It is expected to be used for power sources such as MP3 players, digital cameras, electronic dictionaries, and electronic books. As a polymer electrolyte fuel cell for portable equipment, a fuel cell constituted by a single cell is known (Patent Document 1). Patent Document 1 discloses a fuel cell in which hydrogen is used as a fuel.

固体高分子形燃料電池は、電解質膜として水素イオン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用い、その両面に触媒層が積層された構造を有する。   A polymer electrolyte fuel cell has a structure in which a solid polymer electrolyte membrane having hydrogen ion conductivity is used as an electrolyte membrane, and catalyst layers are laminated on both sides thereof.

固体高分子形燃料電池は、動作環境や発電条件によっては生成水が触媒層に滞留することによってフラッディングによるガス拡散性の低下が起こり、出力が低下する問題がある。   In the polymer electrolyte fuel cell, depending on the operating environment and power generation conditions, the generated water stays in the catalyst layer, resulting in a decrease in gas diffusibility due to flooding, resulting in a problem that the output decreases.

特願２０１０−５０５３１号Japanese Patent Application No. 2010-50531 特開２００２−２７０１９９号JP 2002-270199 A 特開２００６−２４４７１５号JP 2006-244715 A

特許文献１では、触媒層内に調湿剤を配置して調湿を行っている。触媒層には、集電のための導電性が求められている。このため、触媒層に調湿剤が存在することにより、集電に必要な導電性が十分に得られない場合がある。   In Patent Document 1, humidity control is performed by arranging a humidity control agent in the catalyst layer. The catalyst layer is required to have conductivity for current collection. For this reason, due to the presence of the humidity control agent in the catalyst layer, the conductivity required for current collection may not be sufficiently obtained.

特許文献２では、触媒層と集電体との間に調湿剤を配置させているが、導電性とガス拡散性を考慮した調湿剤の配置を検討する必要がある。   In Patent Document 2, a humidity conditioner is disposed between the catalyst layer and the current collector. However, it is necessary to consider the arrangement of the humidity conditioner in consideration of conductivity and gas diffusibility.

本発明はこうした課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、調湿剤の添加による触媒層の導電性とガス拡散性を損なうことなく、触媒層のフラッディングによるガス拡散性の低下を抑制することができる技術の提供にある。   The present invention has been made in view of these problems, and its purpose is to suppress a decrease in gas diffusibility due to flooding of the catalyst layer without impairing the conductivity and gas diffusibility of the catalyst layer due to the addition of a humidity control agent. The provision of technology that can be done.

本発明のある態様は、燃料電池である。当該燃料電池は、電解質膜と、電解質膜の一方の面に設けられたアノードと、電解質膜の他方の面に設けられたカソードと、アノードおよびカソードのうち少なくとも一方に設けられ、所定の相対湿度領域において相対湿度が増加するにつれて水吸着量が上昇する調湿剤を含む触媒層と、電解質膜の面方向における触媒層の端部と接する集電部材と、を備え、触媒層において、集電部材の近傍領域における調湿剤の含有量が、近傍領域から離れた領域における調湿剤の含有量より少ないことを特徴とする。   One embodiment of the present invention is a fuel cell. The fuel cell includes an electrolyte membrane, an anode provided on one surface of the electrolyte membrane, a cathode provided on the other surface of the electrolyte membrane, and at least one of the anode and the cathode, and has a predetermined relative humidity. A catalyst layer containing a humidity control agent whose water adsorption amount increases as the relative humidity increases in the region, and a current collecting member in contact with the end of the catalyst layer in the surface direction of the electrolyte membrane. The content of the humidity control agent in the vicinity region of the member is less than the content of the humidity control agent in the region away from the vicinity region.

本発明の燃料電池によれば、調湿剤の添加による触媒層の導電性とガス拡散性を損なうことなく、触媒層のフラッディングによるガス拡散性の低下を抑制することができる技術の提供にある。   According to the fuel cell of the present invention, there is provided a technique capable of suppressing a decrease in gas diffusibility due to flooding of the catalyst layer without impairing the conductivity and gas diffusivity of the catalyst layer due to the addition of a humidity control agent. .

図１（Ａ）は、実施の形態１に係る燃料電池の概略構成を示す平面図である。図１（Ｂ）は、図１（Ａ）に示すＡ−Ａ線に沿った断面図である。FIG. 1A is a plan view showing a schematic configuration of the fuel cell according to Embodiment 1. FIG. FIG. 1B is a cross-sectional view along the line AA shown in FIG. 変形例に係る燃料電池の概略構成を示す断面図である。It is sectional drawing which shows schematic structure of the fuel cell which concerns on a modification. 実施の形態１に係る燃料電池で用いられるカソード触媒層の形成方法を示す工程図である。3 is a process diagram illustrating a method for forming a cathode catalyst layer used in the fuel cell according to Embodiment 1. FIG. 実施の形態１に係る燃料電池で用いられるカソード触媒層の形成方法を示す工程図である。3 is a process diagram illustrating a method for forming a cathode catalyst layer used in the fuel cell according to Embodiment 1. FIG. 実施の形態２に係る燃料電池の概略構成を示す断面図である。5 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a fuel cell according to Embodiment 2. FIG. 実施の形態３に係る燃料電池の概略構成を示す斜視図である。6 is a perspective view showing a schematic configuration of a fuel cell according to Embodiment 3. FIG. 実施の形態４に係る燃料電池の概略構成を示す斜視図である。6 is a perspective view showing a schematic configuration of a fuel cell according to Embodiment 4. FIG.

以下、本発明の実施の形態を図面を参照して説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. In all the drawings, the same reference numerals are given to the same components, and the description will be omitted as appropriate.

（実施の形態１）
本実施の形態は、複数の燃料電池を平面状に配列した平面配列型の燃料電池に関する。平面配列型の燃料電池としては特許文献３で記載されるような燃料電池の構造が知られており、特許文献３に記載の燃料電池は参照により本明細書に組み込まれる。図１（Ａ）は、実施の形態１に係る燃料電池１００の概略構成を示す平面図である。図１（Ｂ）は、図１（Ａ）に示すＡ−Ａ線に沿った断面図である。燃料電池１００は、複数の膜電極接合体２０を有する。複数の膜電極接合体２０は、基材１４に形成された開口１６内に配設され、平面配列されている。 (Embodiment 1)
The present embodiment relates to a planar array type fuel cell in which a plurality of fuel cells are arrayed in a planar shape. The structure of a fuel cell as described in Patent Document 3 is known as a planar array type fuel cell, and the fuel cell described in Patent Document 3 is incorporated herein by reference. FIG. 1A is a plan view showing a schematic configuration of fuel cell 100 according to Embodiment 1. FIG. FIG. 1B is a cross-sectional view along the line AA shown in FIG. The fuel cell 100 has a plurality of membrane electrode assemblies 20. The plurality of membrane electrode assemblies 20 are disposed in the openings 16 formed in the base material 14 and arranged in a plane.

基材１４は、ポリエステルなどの一般的なポリマーなどの絶縁性の材料により形成されている。基材１４には、膜電極接合体２０と同数の開口１６が設けられている。   The base material 14 is formed of an insulating material such as a general polymer such as polyester. The base material 14 is provided with the same number of openings 16 as the membrane electrode assembly 20.

膜電極接合体２０は、電解質膜２２、電解質膜２２の一方の面に設けられたアノード触媒層２４、電解質膜２２の他方の面に設けられたカソード触媒層２６を備える。膜電極接合体２０は、基材１４に設けられた開口１６に対応して設けられている。アノード触媒層２４には、燃料ガスとして水素が供給される。一方、カソード触媒層２６には酸化剤として空気が供給される。一対のアノード触媒層２４とカソード触媒層２６との間に電解質膜２２が狭持されることによりセルが構成され、各セルは水素と空気中の酸素との電気化学反応により発電する。   The membrane electrode assembly 20 includes an electrolyte membrane 22, an anode catalyst layer 24 provided on one surface of the electrolyte membrane 22, and a cathode catalyst layer 26 provided on the other surface of the electrolyte membrane 22. The membrane electrode assembly 20 is provided corresponding to the opening 16 provided in the base material 14. Hydrogen is supplied to the anode catalyst layer 24 as a fuel gas. On the other hand, air is supplied to the cathode catalyst layer 26 as an oxidant. A cell is configured by sandwiching the electrolyte membrane 22 between the pair of anode catalyst layer 24 and cathode catalyst layer 26, and each cell generates power by an electrochemical reaction between hydrogen and oxygen in the air.

このように、本実施の形態の燃料電池では、アノード触媒層２４にカソード触媒層２６が対となり、複数のセルが平面状に形成されている。   Thus, in the fuel cell of the present embodiment, the cathode catalyst layer 26 is paired with the anode catalyst layer 24, and a plurality of cells are formed in a planar shape.

以下、隣接する２つの膜電極接合体２０の一方を膜電極接合体２０ａとし、他方を膜電極接合体２０ｂとして、隣接する２つの膜電極接合体２０の間の電気接続構造および膜電極接合体２０の形態の説明を行う。   Hereinafter, one of two adjacent membrane electrode assemblies 20 is a membrane electrode assembly 20a, and the other is a membrane electrode assembly 20b, and the electrical connection structure between the two adjacent membrane electrode assemblies 20 and the membrane electrode assembly 20 forms will be described.

インターコネクタ１８は、隣接する膜電極接合体２０の間において、基材１４を貫通して設けられている。インターコネクタ１８の一方の端部は、電解質膜２２のアノード側において、電解質膜２２に被覆されたアノード触媒層２４ａの端面と接続してる。また、インターコネクタ１８の他方の端部は、電解質膜２２のカソード側において、電解質膜２２に被覆されたカソード触媒層２６ｂの端面と接続してる。このように、インターコネクタ１８は集電部材としての機能を担う。インターコネクタ１８は導電性の材料で形成され、たとえば、カーボンなどが用いられる。以上の構成により、隣接する膜電極接合体（セル）２０同士はインターコネクタ１８により直列接続されている。   The interconnector 18 is provided through the base material 14 between the adjacent membrane electrode assemblies 20. One end of the interconnector 18 is connected to the end face of the anode catalyst layer 24 a covered with the electrolyte membrane 22 on the anode side of the electrolyte membrane 22. The other end of the interconnector 18 is connected to the end face of the cathode catalyst layer 26 b covered with the electrolyte membrane 22 on the cathode side of the electrolyte membrane 22. Thus, the interconnector 18 functions as a current collecting member. The interconnector 18 is formed of a conductive material, and for example, carbon is used. With the above configuration, adjacent membrane electrode assemblies (cells) 20 are connected in series by the interconnector 18.

電解質膜２２は、湿潤状態において良好なイオン伝導性を示すことが好ましく、アノード触媒層２４とカソード触媒層２６との間でプロトンを移動させるイオン交換膜として機能する。電解質膜２２は、含フッ素重合体や非フッ素重合体等の固体高分子材料によって形成され、例えば、スルホン酸型パーフルオロカーボン重合体、ポリサルホン樹脂、ホスホン酸基又はカルボン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体等を用いることができる。スルホン酸型パーフルオロカーボン重合体の例として、ナフィオン（デュポン社製：登録商標）１１２などが挙げられる。また、非フッ素重合体の例として、スルホン化された、芳香族ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホンなどが挙げられる。   The electrolyte membrane 22 preferably exhibits good ionic conductivity in a wet state, and functions as an ion exchange membrane that moves protons between the anode catalyst layer 24 and the cathode catalyst layer 26. The electrolyte membrane 22 is formed of a solid polymer material such as a fluorine-containing polymer or a non-fluorine polymer, and for example, a sulfonic acid type perfluorocarbon polymer, a polysulfone resin, a perfluorocarbon polymer having a phosphonic acid group or a carboxylic acid group. Etc. can be used. Examples of the sulfonic acid type perfluorocarbon polymer include Nafion (manufactured by DuPont: registered trademark) 112. Examples of non-fluorine polymers include sulfonated aromatic polyetheretherketone and polysulfone.

アノード触媒層２４は、イオン交換樹脂ならびに触媒粒子、場合によって炭素粒子を有する。   The anode catalyst layer 24 has ion exchange resin and catalyst particles, and possibly carbon particles.

アノード触媒層２４が有するイオン交換樹脂は、触媒粒子と電解質膜２２を接続し、両者間においてプロトンを伝達する役割を持つ。このイオン交換樹脂は、電解質膜２２と同様の高分子材料から形成されてよい。触媒金属としては、Ｓｃ、Ｙ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｖ、Ｎｂ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｏｓ、Ｉｒ、ランタノイド系列元素やアクチノイド系列の元素の中から選ばれる合金や単体が挙げられる。また触媒を担持する場合には炭素粒子として、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブなどを用いてもよい。   The ion exchange resin included in the anode catalyst layer 24 connects the catalyst particles and the electrolyte membrane 22 and has a role of transmitting protons between the two. This ion exchange resin may be formed of the same polymer material as the electrolyte membrane 22. Examples of catalyst metals include Sc, Y, Ti, Zr, V, Nb, Fe, Co, Ni, Ru, Rh, Pd, Pt, Os, Ir, alloys selected from lanthanoid series elements and actinoid series elements, A simple substance is mentioned. When the catalyst is supported, acetylene black, ketjen black, carbon nanotubes or the like may be used as the carbon particles.

カソード触媒層２６は、アノード触媒層２４と同様な成分に加えて、調湿剤を有する。調湿剤は、所定の相対湿度領域において相対湿度が上がるにつれて吸水量が上昇する特性を有することを特徴とする。言い換えると、調湿剤は、所定の相対湿度領域において、相対湿度が上昇するにつれて吸水量が増加し、周囲の水を吸水する。逆に、所定の相対湿度領域において、相対湿度が減少するにつれて吸水量が減少し、保持していた水を放出する。調湿剤として、メソポーラスシリカなどのメソポーラス調湿剤が挙げられる。   The cathode catalyst layer 26 has a humidity control agent in addition to the same components as the anode catalyst layer 24. The humidity control agent has a characteristic that the water absorption increases as the relative humidity increases in a predetermined relative humidity region. In other words, in the predetermined relative humidity region, the moisture conditioner increases the amount of water absorption as the relative humidity increases, and absorbs surrounding water. On the contrary, in a predetermined relative humidity region, the amount of water absorption decreases as the relative humidity decreases, and the retained water is released. Examples of the humidity control agent include mesoporous humidity control agents such as mesoporous silica.

温度揺らぎなどによって局所的にカソード触媒層２６が乾燥状態へと移行しそうな場合に、触媒層３０内のイオン伝導体近傍にある調湿剤が吸水していた水を大量に放出することによって、乾燥状態を抑制することができる。逆に、水を放出したメソポーラス調湿剤は、湿潤状態になると再び吸水を行うため、触媒層３０の湿潤雰囲気を一定に保つことが可能になる。   When the cathode catalyst layer 26 is likely to shift to a dry state locally due to temperature fluctuation or the like, a large amount of water absorbed by the humidity control agent in the vicinity of the ionic conductor in the catalyst layer 30 is released, A dry state can be suppressed. On the other hand, the mesoporous humectant that has released water absorbs water again when it becomes wet, so that the wet atmosphere of the catalyst layer 30 can be kept constant.

メソポーラス調湿剤としては、メソポーラスシリカが好適である。具体的には、メソポーラスシリカとして、太陽化学製のＴＭＰＳ（登録商標）を用いることができる。ＴＭＰＳは、界面活性剤のミセルを鋳型として合成される、ハニカム構造の均一なメソポアを有するシリカ多孔体（メソポーラスシリカ）である。ＴＭＰＳとしては、ＴＭＰＳ−１．５およびＴＭＰＳ−４が挙げられ、特に、ＴＭＰＳ−４を調湿剤として使用すること好ましい。メソポアとは、細孔直径が１〜５０ｎｍの微細な細孔を指す。ただし、メソポアは、従来のゼオライト（孔径：１ｎｍ未満）に比べて孔径が大きい。ＴＭＰＳは、大きな比表面積（〜１５００ｍ２／ｇ）と細孔容積（約１ｃｍ３／ｇ）を有する。 As the mesoporous humidity adjusting agent, mesoporous silica is suitable. Specifically, TMPS (registered trademark) manufactured by Taiyo Kagaku can be used as mesoporous silica. TMPS is a porous silica material (mesoporous silica) having a mesopore with a uniform honeycomb structure and synthesized using surfactant micelles as a template. TMPS includes TMPS-1.5 and TMPS-4, and it is particularly preferable to use TMPS-4 as a humidity control agent. Mesopore refers to fine pores having a pore diameter of 1 to 50 nm. However, mesopores have a larger pore size than conventional zeolite (pore size: less than 1 nm). TMPS has a large specific surface area (˜1500 m 2 / g) and a pore volume (about 1 cm 3 / g).

カソード触媒層２６において、カソード触媒層２６と接するインターコネクタ１８の近傍領域における調湿剤の含有量は、当該近傍領域から離れた領域における調湿剤の含有量より少ない。本実施の形態では、カソード触媒層２６に接続されたインターコネクタ１８から近い方から順にカソード触媒層２６を領域Ｒ１、領域Ｒ２、領域Ｒ３および領域Ｒ４に分割し、各領域における調湿剤の含有量をそれぞれＡ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４としたとき、Ａ１＜Ａ２＜Ａ３＜Ａ４という関係が成り立つ。言い換えると、カソード触媒層２６では、電子の流れ方向に並んだ領域Ｒ１〜領域Ｒ４にかけて調湿剤の含有量が段階的に増加している。なお、調湿剤の細孔容積の総和は、インターコネクタ１８とカソード触媒層２６が接する端部から、当該端部と反対側のインターコネクタ１８と接していないカソード触媒層２６の端部に向かって増えている。   In the cathode catalyst layer 26, the content of the humidity control agent in the region near the interconnector 18 that is in contact with the cathode catalyst layer 26 is less than the content of the humidity control agent in a region away from the vicinity region. In the present embodiment, the cathode catalyst layer 26 is divided into the region R1, the region R2, the region R3, and the region R4 in order from the side closer to the interconnector 18 connected to the cathode catalyst layer 26, and the inclusion of the humidity control agent in each region When the amounts are A1, A2, A3, and A4, the relationship of A1 <A2 <A3 <A4 holds. In other words, in the cathode catalyst layer 26, the content of the humidity adjusting agent increases stepwise from the region R1 to the region R4 aligned in the electron flow direction. The total pore volume of the humidity control agent is from the end where the interconnector 18 and the cathode catalyst layer 26 are in contact to the end of the cathode catalyst layer 26 that is not in contact with the interconnector 18 opposite to the end. It is increasing.

カソード触媒層２６におけるメソポーラスシリカの総添加量は、単位面積当たりの水生成量および外部から供給される水蒸気が、発電時の電流密度４００ｍＡ／ｃｍ２で約０．００９ｍｌ／ｍｉｎとすると、触媒層中の調湿剤の含有量は０．１〜１４(重量％）が好ましく、０．４〜７(重量％）がより好ましい。また、メソポーラスシリカの細孔容積（pore volume：ｃｍ３／ｇ）は、０．３〜１．２ｃｍ３／ｇが好ましく、０．６〜１．１ｃｍ３／ｇがより好ましい。 The total amount of mesoporous silica added to the cathode catalyst layer 26 is such that the amount of water generated per unit area and the amount of water vapor supplied from the outside are about 0.009 ml / min at a current density of 400 mA / cm 2 during power generation. The content of the humidity control agent is preferably 0.1 to 14 (% by weight), more preferably 0.4 to 7 (% by weight). Further, the pore volume of mesoporous silica (pore volume: cm 3 / g ) is preferably from 0.3~1.2cm 3 / g, 0.6~1.1cm 3 / g is more preferable.

以上説明した燃料電池１００によれば、温度揺らぎなどによって局所的にカソード触媒層２６が乾燥状態に移行する場合には、カソード触媒層２６内のイオン伝導体近傍にある調湿剤が吸水していた水を大量に放出することによって乾燥状態を抑制することができる。逆に、発電により局所的に生成水が生成した場合には、調湿剤が余分な生成水を吸収することによりフラッディングが抑制される。調湿剤の吸水量が急激に変化する相対湿度の範囲を、燃料電池１００が温度揺らぎを起こすことにより変化しやすい相対湿度の範囲に合わせることにより、上述した効果がより一層発揮される。   According to the fuel cell 100 described above, when the cathode catalyst layer 26 locally shifts to a dry state due to temperature fluctuation or the like, the humidity control agent in the vicinity of the ionic conductor in the cathode catalyst layer 26 absorbs water. The dry state can be suppressed by releasing a large amount of water. On the contrary, when generated water is locally generated by power generation, flooding is suppressed by the humidity control agent absorbing excess generated water. By adjusting the range of relative humidity in which the water absorption amount of the humidity control agent changes abruptly to the range of relative humidity that is easily changed by causing the temperature fluctuation of the fuel cell 100, the above-described effect is further exhibited.

さらに、燃料電池１００によれば、カソード触媒層２６において、集電部材であるインターコネクタ１８との接続箇所の近傍において、調湿剤の使用量を抑えることにより、カソード触媒層２６の導電性の低下を抑制することができる。したがって、カソード触媒層２６の導電性を損なうことなく、上述したような調湿剤による調湿を行うことができる。一方で、燃料電池１００によれば、カソード触媒層２６において、集電部材であるインターコネクタ１８との接続箇所の近傍において、調湿剤の使用量を抑えることにより、カソード触媒層２６のガス拡散性の低下を抑制することができる。したがって、カソード触媒層２６のガス拡散性を損なうことなく、上述したような調湿剤による調湿を行うことができる。   Further, according to the fuel cell 100, the cathode catalyst layer 26 has a conductive property of the cathode catalyst layer 26 by suppressing the amount of the humidity control agent used in the vicinity of the connection point with the interconnector 18 that is a current collecting member. The decrease can be suppressed. Therefore, it is possible to perform humidity adjustment using the humidity adjusting agent as described above without impairing the conductivity of the cathode catalyst layer 26. On the other hand, according to the fuel cell 100, gas diffusion of the cathode catalyst layer 26 is suppressed in the cathode catalyst layer 26 by suppressing the use amount of the humidity control agent in the vicinity of the connection portion with the interconnector 18 that is a current collecting member. Deterioration can be suppressed. Therefore, it is possible to perform humidity adjustment using the humidity adjusting agent as described above without impairing the gas diffusibility of the cathode catalyst layer 26.

なお、本実施の形態では、領域Ｒ１〜領域Ｒ４にかけて調湿剤の含有量が段階的に増加しているが、電子の流れ方向に並んだ領域Ｒ１〜領域Ｒ４にかけてて調湿剤の含有量が連続的に増加していてもよい。また、図２に示すように、インターコネクタ１８が接する端部の反対側に位置するカソード触媒層２６の領域Ｒ４にのみに調湿剤を含んでもよい。   In the present embodiment, the content of the humidity control agent increases stepwise over the region R1 to the region R4, but the content of the humidity control agent over the region R1 to the region R4 aligned in the electron flow direction. May increase continuously. In addition, as shown in FIG. 2, a humidity conditioner may be included only in the region R4 of the cathode catalyst layer 26 located on the opposite side of the end where the interconnector 18 contacts.

（カソード触媒層の形成方法）
図３乃至図４は、上述した実施の形態１に係る燃料電池１００で用いられるカソード触媒層２６の形成方法を示す工程図である。カソード触媒層２６の形成方法について説明する。図３乃至図４において、（ｉｉ）図は、（ｉ）図のＡ−Ａ線に沿った断面図である。 (Method for forming cathode catalyst layer)
3 to 4 are process diagrams showing a method of forming the cathode catalyst layer 26 used in the fuel cell 100 according to Embodiment 1 described above. A method for forming the cathode catalyst layer 26 will be described. 3 to 4, (ii) is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 3 (i).

まず、メソポーラスシリカの含有量がＡ１、Ａ２、Ａ３、Ａ４（Ａ１＜Ａ２＜Ａ３＜Ａ４）の触媒用スラリー１〜４を用意する。触媒スラリー１〜４は、触媒金属、イオン伝導体および調湿剤を混合して作製される。触媒金属は、たとえば、白金ブラックである。イオン伝導体は、たとえば、ナフィオン（登録商標）溶液（Ｎａｆｉｏｎ５％ 溶液、Ｓｏｌｕｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製）である。調湿剤は、たとえば、メソポーラスシリカ（ＴＭＰＳ−１．５、ＴＭＰＳ−４：太陽化学製）であり、メソポーラスシリカ（ＴＭＰＳ−４：太陽化学製）がより好ましい。触媒スラリー１の混合比は、たとえば、白金ブラック：ナフィオン：メソポーラスシリカ＝１０：２０：０．０１（質量％）である。触媒スラリー２の混合比は、たとえば、白金ブラック：ナフィオン：メソポーラスシリカ＝１０：２０：０．４（質量％）である。触媒スラリー３の混合比は、たとえば、白金ブラック：ナフィオン：メソポーラスシリカ＝１０：２０：０．９（質量％）である。触媒スラリー４の混合比は、たとえば、白金ブラック：ナフィオン：メソポーラスシリカ＝１０：２０：１．４（質量％）である。なお、メソポーラスシリカの添加量は、燃料電池の発電状態に応じて調節される。   First, catalyst slurries 1 to 4 having mesoporous silica contents of A1, A2, A3, and A4 (A1 <A2 <A3 <A4) are prepared. The catalyst slurries 1 to 4 are prepared by mixing a catalyst metal, an ionic conductor, and a humidity control agent. The catalyst metal is, for example, platinum black. The ion conductor is, for example, a Nafion (registered trademark) solution (Nafion 5% solution, manufactured by Solution Technology). The humidity conditioner is, for example, mesoporous silica (TMPS-1.5, TMPS-4: manufactured by Taiyo Kagaku), and more preferably mesoporous silica (TMPS-4: manufactured by Taiyo Chemical). The mixing ratio of the catalyst slurry 1 is, for example, platinum black: Nafion: mesoporous silica = 10: 20: 0.01 (mass%). The mixing ratio of the catalyst slurry 2 is, for example, platinum black: Nafion: mesoporous silica = 10: 20: 0.4 (mass%). The mixing ratio of the catalyst slurry 3 is, for example, platinum black: Nafion: mesoporous silica = 10: 20: 0.9 (mass%). The mixing ratio of the catalyst slurry 4 is, for example, platinum black: Nafion: mesoporous silica = 10: 20: 1.4 (mass%). Note that the amount of mesoporous silica added is adjusted according to the power generation state of the fuel cell.

図３（Ａ）に示すように、インターコネクタ１８に接する領域Ｒ１を開口２０１とするマスクＭ１を介して、触媒用スラリー１を塗布する。   As shown in FIG. 3A, the catalyst slurry 1 is applied through a mask M1 having an opening 201 in a region R1 in contact with the interconnector 18.

次に、図３（Ｂ）に示すように、インターコネクタ１８とは反対側の領域Ｒ１の辺に隣接する領域Ｒ２を開口２０２とするマスクＭ２を介して、触媒用スラリー２を塗布する。   Next, as shown in FIG. 3B, the catalyst slurry 2 is applied through a mask M2 having an opening 202 in a region R2 adjacent to the side of the region R1 opposite to the interconnector 18.

次に、図４（Ａ）に示すように、インターコネクタ１８は反対側の領域Ｒ２の辺に隣接する領域Ｒ３を開口２０３とするマスクＭ３を介して、触媒用スラリー３を塗布する。   Next, as shown in FIG. 4A, the interconnector 18 applies the catalyst slurry 3 through a mask M3 having an opening 203 in a region R3 adjacent to the side of the opposite region R2.

次に、図４（Ｂ）に示すように、インターコネクタ１８とは反対側の領域Ｒ３の辺に隣接する領域Ｒ４を開口２０４とするマスクＭ４を介して、触媒用スラリー４を塗布する。   Next, as shown in FIG. 4B, the catalyst slurry 4 is applied through a mask M4 having an opening 204 in a region R4 adjacent to the side of the region R3 opposite to the interconnector 18.

以上の工程により、インターコネクタ１８の側から領域Ｒ１、領域Ｒ２、領域Ｒ３、領域Ｒ４と順にメソポーラスシリカの含有量を段階的に増加させることができる。言い換えると、電子の流れ方向に並んだ領域Ｒ１〜領域Ｒ４にかけてメソポーラスシリカの含有量を段階的に増加させることができる。なお、開口の位置がずれたマスクの数、すなわち、マスクに対応する領域の数（全領域の分割数）を増やすことにより、電子の流れ方向において、実質的に連続的にメソポーラスシリカの含有量を増加させることができる。   Through the above steps, the content of mesoporous silica can be increased stepwise in the order of the region R1, the region R2, the region R3, and the region R4 from the interconnector 18 side. In other words, the content of mesoporous silica can be increased stepwise from region R1 to region R4 aligned in the electron flow direction. In addition, the content of mesoporous silica is substantially continuously increased in the electron flow direction by increasing the number of masks in which the positions of the openings are shifted, that is, the number of regions corresponding to the mask (the number of divisions of all regions). Can be increased.

（実施の形態２）
図５は、実施の形態２に係る燃料電池１００の概略構成を示す断面図である。本実施の形態では、アノード触媒層２４が実施の形態１のカソード触媒層２６と同様な調湿剤を含む。 (Embodiment 2)
FIG. 5 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of the fuel cell 100 according to the second embodiment. In the present embodiment, the anode catalyst layer 24 contains the same humidity control agent as the cathode catalyst layer 26 of the first embodiment.

アノード触媒層２４において、アノード触媒層２４と接するインターコネクタ１８の近傍領域におけるメソポーラス調湿剤の含有量は、当該近傍領域から離れた領域におけるメソポーラスシリカ調湿剤の含有量より少ない。本実施の形態では、アノード触媒層２４をに接続されたインターコネクタ１８から近い方から順にアノード触媒層２４を領域Ｒ１’、領域Ｒ２’、領域Ｒ３’および領域Ｒ４’に分割し、各領域における調湿剤の含有量をそれぞれＡ１’、Ａ２’、Ａ３’、Ａ４’としたとき、Ａ１’＜Ａ２’＜Ａ３’＜Ａ４’という関係が成り立つ。言い換えると、アノード触媒層２４では、電子の流れ方向に並んだ領域Ｒ４’〜領域Ｒ１’にかけて調湿剤の含有量が段階的に減少している。   In the anode catalyst layer 24, the content of the mesoporous humidity adjusting agent in the region near the interconnector 18 in contact with the anode catalyst layer 24 is less than the content of the mesoporous silica humidity adjusting agent in the region away from the vicinity region. In the present embodiment, the anode catalyst layer 24 is divided into a region R1 ′, a region R2 ′, a region R3 ′, and a region R4 ′ in order from the side closer to the interconnector 18 connected to the anode catalyst layer 24. When the contents of the humidity control agent are A1 ′, A2 ′, A3 ′, and A4 ′, the relationship of A1 ′ <A2 ′ <A3 ′ <A4 ′ holds. In other words, in the anode catalyst layer 24, the content of the humidity control agent decreases stepwise from the region R4 'to the region R1' aligned in the electron flow direction.

カソード触媒層２６における調湿剤の総含有量（Ａ１＋Ａ２＋Ａ３＋Ａ４）は、アノード触媒層２４における調湿剤の総含有量（Ａ１’＋Ａ２’＋Ａ３’＋Ａ４’）より多い。   The total content (A1 + A2 + A3 + A4) of the humidity conditioner in the cathode catalyst layer 26 is larger than the total content (A1 ′ + A2 ′ + A3 ′ + A4 ′) of the humidity conditioner in the anode catalyst layer 24.

本実施の形態によれば、アノード触媒層２４においても、実施の形態１で説明したカソード触媒層２６による効果を得ることができる。さらに、カソード触媒層２６における調湿剤の総含有量をアノード触媒層２４における調湿剤の総含有量より多くすることにより、アノード触媒層２４およびカソード触媒層２６の導電性を損なうことなく、燃料電池１００全体で吸収可能な生成水の量を増やすことができる。   According to the present embodiment, the effect of the cathode catalyst layer 26 described in the first embodiment can be obtained also in the anode catalyst layer 24. Furthermore, by making the total content of the humidity control agent in the cathode catalyst layer 26 larger than the total content of the humidity control agent in the anode catalyst layer 24, without impairing the conductivity of the anode catalyst layer 24 and the cathode catalyst layer 26, The amount of generated water that can be absorbed by the entire fuel cell 100 can be increased.

（実施の形態３）
図６は、実施の形態３に係る燃料電池１００を示す斜視図である。実施の形態３に係る燃料電池１００は単セル構造である。 (Embodiment 3)
FIG. 6 is a perspective view showing a fuel cell 100 according to Embodiment 3. FIG. The fuel cell 100 according to Embodiment 3 has a single cell structure.

カソード触媒層２６の一辺に沿って、カソード触媒層２６の端面にカソード集電体２７が接続している。また、カソード集電体２７が接続されたカソード触媒層２６の一辺に対応するアノード触媒層２４の一辺に沿って、アノード触媒層２４の端面にアノード集電体２５が接続している。   A cathode current collector 27 is connected to the end face of the cathode catalyst layer 26 along one side of the cathode catalyst layer 26. An anode current collector 25 is connected to the end face of the anode catalyst layer 24 along one side of the anode catalyst layer 24 corresponding to one side of the cathode catalyst layer 26 to which the cathode current collector 27 is connected.

カソード触媒層２６には、上述した調湿剤が添加されており、電子の流れ方向に沿ってカソード触媒層２６に接続されたカソード集電体２７に近づくにつれて、調湿剤の含有量が徐々に減少している。また、アノード触媒層２４には、上述した調湿剤が添加されており、電子の流れ方向に沿ってアノード触媒層２４に接続されたアノード集電体２５から離れるにつれて、調湿剤の含有量が徐々に増加している。   The cathode catalyst layer 26 is added with the above-described humidity conditioner, and the content of the humidity conditioner gradually increases as the cathode current collector 27 connected to the cathode catalyst layer 26 is approached along the electron flow direction. Has decreased. Further, the above-described humidity adjusting agent is added to the anode catalyst layer 24, and the content of the humidity adjusting agent increases as the distance from the anode current collector 25 connected to the anode catalyst layer 24 along the electron flow direction increases. Is gradually increasing.

本実施の形態によれば、単セル構造の燃料電池１００において、導電性とガス拡散性を損なうことなく調湿を行うことができる。   According to the present embodiment, in fuel cell 100 having a single cell structure, humidity can be adjusted without impairing conductivity and gas diffusibility.

（実施の形態４）
図７は、実施の形態４に係る燃料電池１００を示す斜視図である。実施の形態４に係る燃料電池１００は、実施の形態３と同様に、単セル構造である。本実施の形態では、カソード集電体２７は「コ」の字状であり、カソード触媒層２６の３つの辺に沿って、カソード触媒層２６の端面にカソード集電体２７が接続している。また、アノード集電体２５は「コ」の字状であり、カソード集電体２７が接続されたカソード触媒層２６の３つの辺に対応する、アノード触媒層２４の３つの辺に沿って、アノード触媒層２４の端面にアノード集電体２５が接続している。 (Embodiment 4)
FIG. 7 is a perspective view showing a fuel cell 100 according to the fourth embodiment. The fuel cell 100 according to the fourth embodiment has a single cell structure as in the third embodiment. In the present embodiment, the cathode current collector 27 has a “U” shape, and the cathode current collector 27 is connected to the end face of the cathode catalyst layer 26 along the three sides of the cathode catalyst layer 26. . The anode current collector 25 has a “U” shape, and corresponds to the three sides of the cathode catalyst layer 26 to which the cathode current collector 27 is connected, along the three sides of the anode catalyst layer 24. An anode current collector 25 is connected to the end face of the anode catalyst layer 24.

カソード触媒層２６には、上述した調湿剤が添加されており、電子の流れ方向に沿ってカソード触媒層２６の３辺に接続されたカソード集電体２７に近づくにつれて、調湿剤の含有量が徐々に減少している。カソード触媒層２６では、カソード集電体２７が接していない辺の中央近傍領域Ｘにおいて調湿剤の含有量が最大になっている。また、アノード触媒層２４には、上述した調湿剤が添加されており、電子の流れ方向に沿ってアノード触媒層２４の３辺に接続されたアノード集電体２５から離れるにつれて、調湿剤の含有量が徐々に増加している。アノード触媒層２４では、アノード集電体２５が接していない辺の中央近傍領域Ｙにおいて調湿剤の含有量が最大になっている。   The cathode catalyst layer 26 is added with the above-described humidity conditioner, and as the cathode current collector 27 connected to the three sides of the cathode catalyst layer 26 is approached along the electron flow direction, the humidity conditioner is contained. The amount is gradually decreasing. In the cathode catalyst layer 26, the content of the humidity control agent is maximized in the central vicinity region X of the side where the cathode current collector 27 is not in contact. Further, the above-described humidity control agent is added to the anode catalyst layer 24, and the humidity control agent is separated from the anode current collector 25 connected to the three sides of the anode catalyst layer 24 along the electron flow direction. The content of is gradually increasing. In the anode catalyst layer 24, the content of the humidity control agent is maximized in the central vicinity region Y of the side where the anode current collector 25 is not in contact.

本実施の形態によれば、集電体が触媒層の３辺の端面と接する単セル構造の燃料電池１００において、導電性とガス拡散性を損なうことなく調湿を行うことができる。
本発明は、上述の各実施の形態に限定されるものではなく、当業者の知識に基づいて各種の設計変更等の変形を加えることも可能であり、そのような変形が加えられた実施の形態も本発明の範囲に含まれうるものである。 According to the present embodiment, in the fuel cell 100 having a single cell structure in which the current collector is in contact with the end faces of the three sides of the catalyst layer, humidity can be adjusted without impairing conductivity and gas diffusibility.
The present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications such as design changes can be added based on the knowledge of those skilled in the art. The form can also be included in the scope of the present invention.

１０ 燃料電池、１４ 基材、１８ インターコネクタ、２０ 膜電極接合体、２２ 電解質膜、２４ アノード触媒層、２６ カソード触媒層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Fuel cell, 14 Base material, 18 Interconnector, 20 Membrane electrode assembly, 22 Electrolyte membrane, 24 Anode catalyst layer, 26 Cathode catalyst layer

Claims (6)

電解質膜と、
前記電解質膜の一方の面に設けられたアノードと、
前記電解質膜の他方の面に設けられたカソードと、
前記アノードおよび前記カソードのうち少なくとも一方に設けられ、所定の相対湿度領域において相対湿度が増加するにつれて水吸着量が上昇する調湿剤を含む触媒層と、
前記電解質膜の面方向における前記触媒層の端部と接する集電部材と、
を備え、
前記触媒層において、前記集電部材の近傍領域における前記調湿剤の含有量が、当該近傍領域から離れた領域における前記調湿剤の含有量より少ないことを特徴とする燃料電池。 An electrolyte membrane;
An anode provided on one surface of the electrolyte membrane;
A cathode provided on the other surface of the electrolyte membrane;
A catalyst layer that is provided on at least one of the anode and the cathode and includes a humidity control agent that increases the water adsorption amount as the relative humidity increases in a predetermined relative humidity region;
A current collecting member in contact with an end of the catalyst layer in the surface direction of the electrolyte membrane;
With
The fuel cell according to claim 1, wherein in the catalyst layer, a content of the humidity control agent in a region near the current collecting member is less than a content of the humidity control agent in a region away from the vicinity region. 前記電解質膜の面方向において、前記集電部材と前記触媒層が接する前記端部の反対側に位置する前記触媒層の端部近傍のみに前記調湿剤が含有されている請求項１に記載の燃料電池。   The said humidity control agent is contained only in the edge part vicinity of the said catalyst layer located in the surface direction of the said electrolyte membrane on the opposite side of the said edge part which the said current collection member and the said catalyst layer contact. Fuel cell. 調湿剤の含有量は、前記集電部材と前記触媒層が接する端部から、当該端部と反対側の前記集電部材と接していない前記触媒層の端部に向かって段階的にまたは連続的に増える請求項１に記載の燃料電池。   The content of the humidity adjusting agent is stepwise from the end where the current collecting member and the catalyst layer are in contact toward the end of the catalyst layer not in contact with the current collecting member on the side opposite to the end. The fuel cell according to claim 1, which continuously increases. 調湿剤の細孔容積の総和は、前記集電部材と前記触媒層が接する端部から、当該端部と反対側の前記集電部材と接していない前記触媒層の端部に向かって増える請求項１に記載の燃料電池。   The total pore volume of the humidity control agent increases from the end where the current collecting member and the catalyst layer are in contact toward the end of the catalyst layer not in contact with the current collecting member on the side opposite to the end. The fuel cell according to claim 1. 前記カソードおよび前記アノードの両方が前記触媒層を有し、
前記カソードに設けられた前記触媒層における前記調湿剤の総含有量が前記アノードに設けられた前記触媒層における前記調湿剤の総含有量より多い請求項１乃至４のいずれか１項に記載の燃料電池。 Both the cathode and the anode have the catalyst layer;
The total content of the humidity control agent in the catalyst layer provided on the cathode is higher than the total content of the humidity control agent in the catalyst layer provided on the anode. The fuel cell as described. 前記調湿剤がメソポーラスシリカである請求項１乃至５のいずれか１項に記載の燃料電池。   The fuel cell according to claim 1, wherein the humidity conditioner is mesoporous silica.
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