JP2013114931A - Electrolyte membrane/electrode structure for solid polymer fuel cell - Google Patents

Electrolyte membrane/electrode structure for solid polymer fuel cell Download PDF

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To be able to effectively suppress deterioration of an electrolyte membrane and the like with a simple configuration, by setting an average value of a potential gradient generated in the electrolyte membrane to a specified value or less.SOLUTION: An electrolyte membrane/electrode structure 10 is provided, on both sides of a solid polymer electrolyte membrane 18, with an anode electrode 20 and a cathode electrode 22, respectively. An outer peripheral end of the cathode electrode 22 projects to the outside from an outer peripheral end of the anode electrode 20, and a resin frame member 24 is provided around the outer periphery of the solid polymer electrolyte membrane 18. An outer peripheral end 22ae of an electrode catalyst layer 22a of the cathode electrode 22 projects to the outside from the outer peripheral end 22ae of the electrode catalyst layer 20a of the anode electrode 20 by a distance L. An average value of a potential gradient generated in the solid polymer electrolyte membrane 18 is set to 5 V/mm or less within the distance L.

Description

本発明は、電解質膜の両側にそれぞれ電極触媒層が設けられるとともに、一方の電極触媒層の外周端部は、他方の電極触媒層の外周端部よりも外側に突出する固体高分子型燃料電池用電解質膜・電極構造体に関する。   The present invention provides a polymer electrolyte fuel cell in which electrode catalyst layers are provided on both sides of an electrolyte membrane, and an outer peripheral end portion of one electrode catalyst layer protrudes outward from an outer peripheral end portion of the other electrode catalyst layer. The present invention relates to an electrolyte membrane / electrode structure.

例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ電極触媒（電極触媒層）と多孔質カーボン（ガス拡散層）からなるアノード電極及びカソード電極を配設した電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持する発電セルを構成している。通常、燃料電池では、発電セルを所定の数だけ積層した燃料電池スタックが、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。   For example, a solid polymer fuel cell employs a solid polymer electrolyte membrane made of a polymer ion exchange membrane. This fuel cell has an electrolyte membrane / electrode structure (MEA) in which an anode electrode and a cathode electrode each made of an electrode catalyst (electrode catalyst layer) and porous carbon (gas diffusion layer) are disposed on both sides of a solid polymer electrolyte membrane. ) Is constituted by a separator (bipolar plate). Normally, in a fuel cell, a fuel cell stack in which a predetermined number of power generation cells are stacked is used as, for example, an in-vehicle fuel cell stack.

電解質膜・電極構造体では、一方の電極触媒層の表面積が他方の電極触媒層の表面積よりも小さく設定される、所謂、段差型ＭＥＡを構成する場合がある。この種の段差型ＭＥＡとして、例えば、特許文献１に開示されている電解質膜−電極接合体が知られている。   The electrolyte membrane / electrode structure may constitute a so-called stepped MEA in which the surface area of one electrode catalyst layer is set smaller than the surface area of the other electrode catalyst layer. As this type of stepped MEA, for example, an electrolyte membrane-electrode assembly disclosed in Patent Document 1 is known.

この電解質膜−電極接合体は、図１２に示すように、電解質膜１のそれぞれの面にアノード触媒層２ａとカソード触媒層２ｂとが設けられるとともに、前記アノード触媒層２ａの表面積は、前記カソード触媒層２ｂの表面積よりも大きく構成されている。電解質膜１の両面には、それぞれ全面にわたってカーボン層基材３ａ、３ｂが設けられている。カーボン層基材３ａ、３ｂ上には、それぞれアノード触媒層２ａとカソード触媒層２ｂとを覆って、アノード側ガス拡散層４ａとカソード側ガス拡散層４ｂとが設けられている。   In this electrolyte membrane-electrode assembly, as shown in FIG. 12, an anode catalyst layer 2a and a cathode catalyst layer 2b are provided on each surface of the electrolyte membrane 1, and the surface area of the anode catalyst layer 2a The surface area of the catalyst layer 2b is larger. On both surfaces of the electrolyte membrane 1, carbon layer base materials 3a and 3b are provided over the entire surface. On the carbon layer base materials 3a and 3b, an anode side gas diffusion layer 4a and a cathode side gas diffusion layer 4b are provided so as to cover the anode catalyst layer 2a and the cathode catalyst layer 2b, respectively.

これにより、アノード下流の空気存在部に対向するカソード触媒層領域が低減され、カソード電位と電解質電位との差が大きい部分を低減できるため、カソード触媒層２ｂのカーボン腐食が抑制される、としている。さらに、カソード触媒層２ｂの端部でのカソードからアノードへの酸素のクロスリークが最小限に抑制され、電解質膜１の劣化が防止される、としている。   As a result, the cathode catalyst layer region facing the air existing portion downstream of the anode is reduced, and the portion where the difference between the cathode potential and the electrolyte potential is large can be reduced, so that carbon corrosion of the cathode catalyst layer 2b is suppressed. . Furthermore, the cross leak of oxygen from the cathode to the anode at the end of the cathode catalyst layer 2b is suppressed to the minimum, and the deterioration of the electrolyte membrane 1 is prevented.

特開２００７−６６７６８号公報JP 2007-66768 A

ところで、上記の電解質膜−電極接合体では、アノード触媒層２ａの面積がカソード触媒層２ｂの面積よりも大きく構成されている。このため、図１３に示すように、電解質膜１のカソード側には、カソード触媒層２ｂの端部位置とアノード触媒層２ａの端部位置との面方向のずれである離間距離Ｓ内に、０Ｖ〜１Ｖの範囲で電位勾配が発生する。また、電極内に電位勾配が及ぶおそれがある。その際、離間距離Ｓが小さい程、電位勾配の各等電位線同士の間隔が密になっている。   By the way, in the above-described electrolyte membrane-electrode assembly, the area of the anode catalyst layer 2a is configured to be larger than the area of the cathode catalyst layer 2b. For this reason, as shown in FIG. 13, the cathode side of the electrolyte membrane 1 is within a separation distance S that is a deviation in the surface direction between the end position of the cathode catalyst layer 2b and the end position of the anode catalyst layer 2a. A potential gradient is generated in the range of 0V to 1V. Moreover, there is a possibility that a potential gradient may reach the electrode. At this time, the smaller the separation distance S is, the closer the equipotential lines of the potential gradient are.

ここで、燃料電池の運転停止時に、又は運転中に、燃料ガスがアノード側からカソード側に電解質膜１を透過する一方、酸化剤ガスが前記カソード側から前記アノード側に前記電解質膜１を透過する場合がある。   Here, when the fuel cell is stopped or during operation, fuel gas permeates the electrolyte membrane 1 from the anode side to the cathode side, while oxidant gas permeates the electrolyte membrane 1 from the cathode side to the anode side. There is a case.

このため、アノード側及びカソード側では、水素と酸素とが反応して過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）が発生し易い（Ｈ２＋Ｏ２→Ｈ２Ｏ２）。この過酸化水素は、電極中のカーボン担体や白金（Ｐｔ）上で分解し、例えば、ヒドロキシラジカル（・ＯＨ）が発生する。これにより、電解質膜１及び電極を劣化させるという問題がある。 For this reason, hydrogen and oxygen react with each other on the anode side and the cathode side to easily generate hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) (H 2 + O 2 → H 2 O 2 ). This hydrogen peroxide is decomposed on the carbon support or platinum (Pt) in the electrode, and for example, a hydroxy radical (.OH) is generated. Thereby, there exists a problem of degrading the electrolyte membrane 1 and an electrode.

その際、電解質膜−電極接合体で過酸化水素が発生する反応は、０．２Ｖ未満で促進される一方、ヒドロキシラジカルが発生する反応は、０．７５Ｖを超えて促進されることが確認されている。従って、図１３に示すように、電位勾配の各等電位線同士の間隔が密な状態では、上記の両反応が近接して惹起され、特に電解質膜１の端部にヒドロキシラジカルが発生し易い環境となるという問題がある。   At that time, it was confirmed that the reaction in which hydrogen peroxide is generated in the electrolyte membrane-electrode assembly is promoted at less than 0.2 V, whereas the reaction in which hydroxy radical is generated is promoted at a voltage exceeding 0.75 V. ing. Therefore, as shown in FIG. 13, in the state where the equipotential lines of the potential gradient are close to each other, both of the above reactions are caused in close proximity, and hydroxy radicals are likely to be generated particularly at the end of the electrolyte membrane 1. There is a problem of becoming an environment.

本発明は、この種の問題を解決するものであり、電解質膜に発生する電位勾配の平均値を規定値以下に設定することにより、簡単な構成で、電解質膜等の劣化を有効に抑制することが可能な固体高分子型燃料電池用電解質膜・電極構造体を提供することを目的とする。   The present invention solves this type of problem, and by setting the average value of the potential gradient generated in the electrolyte membrane to a specified value or less, the degradation of the electrolyte membrane or the like is effectively suppressed with a simple configuration. It is an object of the present invention to provide an electrolyte membrane / electrode structure for a polymer electrolyte fuel cell that can be used.

本発明は、電解質膜の両側にそれぞれ電極触媒層が設けられるとともに、一方の電極触媒層の外周端部は、他方の電極触媒層の外周端部よりも外側に突出する固体高分子型燃料電池用電解質膜・電極構造体に関するものである。   The present invention provides a polymer electrolyte fuel cell in which electrode catalyst layers are provided on both sides of an electrolyte membrane, and an outer peripheral end portion of one electrode catalyst layer protrudes outward from an outer peripheral end portion of the other electrode catalyst layer. The present invention relates to an electrolyte membrane / electrode structure for use.

この電解質膜・電極構造体では、他方の電極触媒層の外周端部位置から外方に、電解質膜の面方向に沿って一方の電極触媒層の外周端部位置に対応する位置までの間、前記電解質膜に発生する電位勾配の平均値が、５Ｖ／ｍｍ以下に設定されている。   In this electrolyte membrane / electrode structure, from the outer peripheral end position of the other electrode catalyst layer to the position corresponding to the outer peripheral end position of one electrode catalyst layer along the surface direction of the electrolyte membrane, The average value of the potential gradient generated in the electrolyte membrane is set to 5 V / mm or less.

本発明によれば、電解質膜に発生する電位勾配の平均値が、５Ｖ／ｍｍ以下に設定されている。このため、特に電解質膜の端部近傍での等電位線の間隔が疎になり、過酸化水素及びヒドロキシラジカルが発生し難い環境を形成することができる。これにより、電解質膜に発生する電位勾配の平均値を規定値以下に設定するだけでよく、簡単な構成で、電解質膜等の劣化を有効に抑制することが可能になる。   According to the present invention, the average value of the potential gradient generated in the electrolyte membrane is set to 5 V / mm or less. For this reason, the space | interval of an equipotential line especially in the edge part vicinity of an electrolyte membrane becomes sparse, and it can form the environment where hydrogen peroxide and a hydroxyl radical are hard to generate | occur | produce. Thereby, it is only necessary to set the average value of the potential gradient generated in the electrolyte membrane to a predetermined value or less, and it is possible to effectively suppress deterioration of the electrolyte membrane or the like with a simple configuration.

本発明の第１の実施形態に係る電解質膜・電極構造体が組み込まれる燃料電池の要部分解斜視図である。1 is an exploded perspective view of a main part of a fuel cell in which an electrolyte membrane / electrode structure according to a first embodiment of the present invention is incorporated. 前記燃料電池の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面図である。It is the II-II sectional view taken on the line of the said fuel cell in FIG. 前記電解質膜・電極構造体に電位測定装置が取り付けられた状態の説明図である。It is explanatory drawing of the state by which the electric potential measurement apparatus was attached to the said electrolyte membrane and electrode structure. 前記電位測定装置の要部説明図である。It is principal part explanatory drawing of the said electric potential measurement apparatus. アノード電極端部からの距離と電位との関係説明図である。It is a relationship explanatory drawing of the distance from an anode electrode edge part, and an electric potential. 電極寸法差と膜耐久性との関係説明図である。It is explanatory drawing of the relationship between an electrode dimension difference and film | membrane durability. 本発明の第２の実施形態に係る電解質膜・電極構造体が組み込まれる燃料電池の要部分解斜視図である。It is a principal part disassembled perspective view of the fuel cell in which the electrolyte membrane electrode assembly concerning the 2nd Embodiment of this invention is integrated. 前記燃料電池の断面図である。It is sectional drawing of the said fuel cell. 前記電解質膜・電極構造体に前記電位測定装置が取り付けられた状態の説明図である。It is explanatory drawing of the state by which the said electric potential measurement apparatus was attached to the said electrolyte membrane and electrode structure. カソード電極端部からの距離と電位との関係説明図である。It is a relationship explanatory drawing of the distance from a cathode electrode edge part, and an electric potential. 本発明の第３の実施形態に係る電解質膜・電極構造体が組み込まれる燃料電池の要部分解斜視図である。It is a principal part disassembled perspective view of the fuel cell in which the electrolyte membrane electrode structure which concerns on the 3rd Embodiment of this invention is integrated. 特許文献１に開示されている電解質膜−電極接合体の説明図である。6 is an explanatory diagram of an electrolyte membrane-electrode assembly disclosed in Patent Document 1. FIG. 前記電解質膜−電極接合体の電位勾配の説明図である。It is explanatory drawing of the electric potential gradient of the said electrolyte membrane-electrode assembly.

図１及び図２に示すように、本発明の第１の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１０が組み込まれる固体高分子型燃料電池１２は、前記電解質膜・電極構造体１０を第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６で挟持する。   As shown in FIGS. 1 and 2, the polymer electrolyte fuel cell 12 incorporating the electrolyte membrane / electrode structure 10 according to the first embodiment of the present invention includes the electrolyte membrane / electrode structure 10 as the first. It is sandwiched between the separator 14 and the second separator 16.

第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板や、カーボン部材等で構成されている。   The first separator 14 and the second separator 16 are made of, for example, a steel plate, a stainless steel plate, an aluminum plate, a plated steel plate, a metal plate whose surface is subjected to corrosion prevention, a carbon member, or the like. .

図２に示すように、電解質膜・電極構造体１０は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜１８と、前記固体高分子電解質膜１８を挟持するアノード電極２０及びカソード電極２２とを備える。固体高分子電解質膜１８は、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質が使用される。   As shown in FIG. 2, the electrolyte membrane / electrode structure 10 includes, for example, a solid polymer electrolyte membrane 18 in which a perfluorosulfonic acid thin film is impregnated with water, and an anode electrode sandwiching the solid polymer electrolyte membrane 18 20 and the cathode electrode 22. The solid polymer electrolyte membrane 18 uses an HC (hydrocarbon) electrolyte in addition to a fluorine electrolyte.

カソード電極２２の外周端部は、全周にわたってアノード電極２０の外周端部よりも外側に突出するとともに、前記アノード電極２０は、固体高分子電解質膜１８の一方の面１８ａに配置される。アノード電極２０は、固体高分子電解質膜１８の外周を額縁状に露呈させる。カソード電極２２は、固体高分子電解質膜１８の他方の面１８ｂに配置され、前記固体高分子電解質膜１８の外周端部１８ｃは、前記カソード電極２２の外周端部よりも外方に突出する。   The outer peripheral end of the cathode electrode 22 protrudes outward from the outer peripheral end of the anode electrode 20 over the entire periphery, and the anode electrode 20 is disposed on one surface 18 a of the solid polymer electrolyte membrane 18. The anode electrode 20 exposes the outer periphery of the solid polymer electrolyte membrane 18 in a frame shape. The cathode electrode 22 is disposed on the other surface 18 b of the solid polymer electrolyte membrane 18, and the outer peripheral end portion 18 c of the solid polymer electrolyte membrane 18 protrudes outward from the outer peripheral end portion of the cathode electrode 22.

アノード電極２０は、固体高分子電解質膜１８の面１８ａに接合される電極触媒層２０ａと、前記電極触媒層２０ａに中間層（下地層）２０ｂを介して積層されるガス拡散層２０ｃとを設ける。電極触媒層２０ａの外周端部、中間層２０ｂの外周端部及びガス拡散層２０ｃの外周端部は、同一位置に設定される。カソード電極２２は、固体高分子電解質膜１８の面１８ｂに接合される電極触媒層２２ａと、前記電極触媒層２２ａに中間層（下地層）２２ｂを介して積層されるガス拡散層２２ｃとを設ける。電極触媒層２２ａの外周端部、中間層２２ｂの外周端部及びガス拡散層２２ｃの外周端部は、同一位置に設定される。   The anode electrode 20 is provided with an electrode catalyst layer 20a bonded to the surface 18a of the solid polymer electrolyte membrane 18, and a gas diffusion layer 20c laminated on the electrode catalyst layer 20a via an intermediate layer (underlayer) 20b. . The outer peripheral end of the electrode catalyst layer 20a, the outer peripheral end of the intermediate layer 20b, and the outer peripheral end of the gas diffusion layer 20c are set at the same position. The cathode electrode 22 is provided with an electrode catalyst layer 22a joined to the surface 18b of the solid polymer electrolyte membrane 18, and a gas diffusion layer 22c laminated on the electrode catalyst layer 22a via an intermediate layer (underlayer) 22b. . The outer peripheral end of the electrode catalyst layer 22a, the outer peripheral end of the intermediate layer 22b, and the outer peripheral end of the gas diffusion layer 22c are set at the same position.

電極触媒層２０ａ、２２ａは、カーボンブラックに白金粒子を担持した触媒粒子を形成し、イオン導伝性バインダーとして高分子電解質を使用し、この高分子電解質の溶液中に前記触媒粒子を均一に混合して作製された触媒ペーストを、固体高分子電解質膜１８の両面に印刷、塗布又は転写することによって構成される。   The electrode catalyst layers 20a and 22a form catalyst particles in which platinum particles are supported on carbon black, use a polymer electrolyte as an ion conductive binder, and uniformly mix the catalyst particles in a solution of the polymer electrolyte. The catalyst paste produced in this way is configured by printing, coating or transferring on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 18.

電極触媒層（一方の電極触媒層）２２ａの外周端部２２ａｅは、電極触媒層（他方の電極触媒層）２０ａの外周端部２０ａｅよりも全周にわたって外側に距離Ｌだけ突出する。なお、例えば、酸化剤ガス流路３６（後述する）の出口側端部のように、最も劣化が激しい辺のみ電極触媒層２２ａの端部位置をずらしてもよい。電極触媒層２０ａの外周端部２０ａｅの位置から外方に、固体高分子電解質膜１８の面方向に沿って電極触媒層２２ａの外周端部２２ａｅの位置に対応する位置までの間（距離Ｌの間）、前記固体高分子電解質膜１８に発生する電位勾配の平均値が、５Ｖ／ｍｍ以下で且つ０．０１Ｖ／ｍｍ以上に設定される（後述する）。電極触媒層２０ａ、２２ａの外周端部２０ａｅ、２２ａｅと中間層２０ｂ、２２ｂ又はガス拡散層２０ｃ、２２ｃの外周端部との位置は、互いにずれていてもよい。   The outer peripheral end 22ae of the electrode catalyst layer (one electrode catalyst layer) 22a protrudes outward by a distance L over the entire circumference from the outer peripheral end 20ae of the electrode catalyst layer (the other electrode catalyst layer) 20a. Note that, for example, the end position of the electrode catalyst layer 22a may be shifted only in the side where the deterioration is most severe, such as the outlet side end of the oxidant gas flow path 36 (described later). The distance from the position of the outer peripheral end 20ae of the electrode catalyst layer 20a to the position corresponding to the position of the outer peripheral end 22ae of the electrode catalyst layer 22a along the surface direction of the solid polymer electrolyte membrane 18 (at a distance L) The average value of the potential gradient generated in the solid polymer electrolyte membrane 18 is set to 5 V / mm or less and 0.01 V / mm or more (described later). The positions of the outer peripheral ends 20ae and 22ae of the electrode catalyst layers 20a and 22a and the outer peripheral ends of the intermediate layers 20b and 22b or the gas diffusion layers 20c and 22c may be shifted from each other.

中間層２０ｂ、２２ｂは、カーボンブラック及びＦＥＰ（四フッ化エチレン−六フッ化プロピレン共重合体）粒子とカーボンナノチューブをペースト状にした後、ガス拡散層２０ｃ、２２ｃに塗布される。ガス拡散層２０ｃ、２２ｃは、カーボンペーパ等からなるとともに、前記ガス拡散層２０ｃの平面は、前記ガス拡散層２２ｃの平面よりも小さく設定される。   The intermediate layers 20b and 22b are formed by pasting carbon black, FEP (tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer) particles, and carbon nanotubes, and then applied to the gas diffusion layers 20c and 22c. The gas diffusion layers 20c and 22c are made of carbon paper or the like, and the plane of the gas diffusion layer 20c is set smaller than the plane of the gas diffusion layer 22c.

電解質膜・電極構造体１０は、固体高分子電解質膜１８の外周を周回する樹脂製枠部材２４を備える。樹脂製枠部材２４は、例えば、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）やＰＰＡ（ポリフタルアミド）等で構成される。   The electrolyte membrane / electrode structure 10 includes a resin frame member 24 that goes around the outer periphery of the solid polymer electrolyte membrane 18. The resin frame member 24 is made of, for example, PPS (polyphenylene sulfide), PPA (polyphthalamide), or the like.

図１に示すように、燃料電池１２の矢印Ｃ方向（図１中、鉛直方向）の上端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔２６ａと、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔２８ａとが、矢印Ｂ方向（水平方向）に配列して設けられる。   As shown in FIG. 1, the upper end edge of the fuel cell 12 in the direction of arrow C (vertical direction in FIG. 1) communicates with each other in the direction of arrow A, which is the stacking direction, An oxidant gas inlet communication hole 26a for supplying a gas and a fuel gas inlet communication hole 28a for supplying a fuel gas, for example, a hydrogen-containing gas, are arranged in an arrow B direction (horizontal direction). .

燃料電池１２の矢印Ｃ方向の下端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔２８ｂと、酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔２６ｂとが、矢印Ｂ方向に配列して設けられる。   The lower end edge of the fuel cell 12 in the direction of arrow C communicates with each other in the direction of arrow A, a fuel gas outlet communication hole 28b for discharging fuel gas, and an oxidant gas outlet for discharging oxidant gas. The communication holes 26b are arranged in the direction of arrow B.

燃料電池１２の矢印Ｂ方向の一端縁部には、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔３０ａが設けられるとともに、前記燃料電池１２の矢印Ｂ方向の他端縁部には、前記冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔３０ｂが設けられる。   A cooling medium inlet communication hole 30a for supplying a cooling medium is provided at one end edge in the arrow B direction of the fuel cell 12, and the cooling edge is provided at the other end edge in the arrow B direction of the fuel cell 12. A cooling medium outlet communication hole 30b for discharging the medium is provided.

第１セパレータ１４の電解質膜・電極構造体１０に向かう面１４ａには、酸化剤ガス入口連通孔２６ａと酸化剤ガス出口連通孔２６ｂとに連通する酸化剤ガス流路３６が設けられる。第２セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１０に向かう面１６ａには、燃料ガス入口連通孔２８ａと燃料ガス出口連通孔２８ｂとに連通する燃料ガス流路３８が形成される。酸化剤ガス流路３６及び燃料ガス流路３８は、鉛直方向に向かって酸化剤ガス及び燃料ガスを流通させる。   An oxidant gas flow path 36 communicating with the oxidant gas inlet communication hole 26a and the oxidant gas outlet communication hole 26b is provided on the surface 14a of the first separator 14 facing the electrolyte membrane / electrode structure 10. A fuel gas passage 38 communicating with the fuel gas inlet communication hole 28a and the fuel gas outlet communication hole 28b is formed on the surface 16a of the second separator 16 facing the electrolyte membrane / electrode structure 10. The oxidant gas channel 36 and the fuel gas channel 38 circulate the oxidant gas and the fuel gas in the vertical direction.

第１セパレータ１４の面１４ａとは反対の面１４ｂと、第２セパレータ１６面１６ａとは反対の面１６ｂとの間には、冷却媒体入口連通孔３０ａと冷却媒体出口連通孔３０ｂとに連通する冷却媒体流路４０が形成される。冷却媒体流路４０は、水平方向に向かって冷却媒体を流通させる。   The cooling medium inlet communication hole 30a and the cooling medium outlet communication hole 30b communicate with a surface 14b opposite to the surface 14a of the first separator 14 and a surface 16b opposite to the second separator 16 surface 16a. A cooling medium flow path 40 is formed. The cooling medium channel 40 circulates the cooling medium in the horizontal direction.

図１及び図２に示すように、第１セパレータ１４の面１４ａ、１４ｂには、この第１セパレータ１４の外周端部を周回して、第１シール部材４２が一体化されるとともに、第２セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、この第２セパレータ１６の外周端部を周回して、第２シール部材４４が一体化される。   As shown in FIGS. 1 and 2, the first seal member 42 is integrated with the surfaces 14 a and 14 b of the first separator 14 around the outer peripheral end of the first separator 14, and the second The second seal member 44 is integrated with the surfaces 16 a and 16 b of the separator 16 around the outer peripheral end of the second separator 16.

第１シール部材４２及び第２シール部材４４は、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材が用いられる。   The first seal member 42 and the second seal member 44 are, for example, EPDM, NBR, fluororubber, silicone rubber, fluorosilicone rubber, butyl rubber, natural rubber, styrene rubber, chloroprene or acrylic rubber or the like, cushion material, Alternatively, a packing material is used.

図１に示すように、第２セパレータ１６には、燃料ガス入口連通孔２８ａを燃料ガス流路３８に連通する供給孔部４６と、前記燃料ガス流路３８を燃料ガス出口連通孔２８ｂに連通する排出孔部４８とが形成される。   As shown in FIG. 1, the second separator 16 has a supply hole portion 46 for communicating the fuel gas inlet communication hole 28a with the fuel gas flow path 38, and the fuel gas flow path 38 for communication with the fuel gas outlet communication hole 28b. A discharge hole 48 is formed.

このように構成される燃料電池１２の動作について、以下に説明する。   The operation of the fuel cell 12 configured as described above will be described below.

先ず、図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔２６ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２８ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔３０ａに純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。   First, as shown in FIG. 1, an oxidant gas such as an oxygen-containing gas is supplied to the oxidant gas inlet communication hole 26a, and a fuel gas such as a hydrogen-containing gas is supplied to the fuel gas inlet communication hole 28a. Further, a cooling medium such as pure water, ethylene glycol, or oil is supplied to the cooling medium inlet communication hole 30a.

このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔２６ａから第１セパレータ１４の酸化剤ガス流路３６に導入され、矢印Ｃ方向に移動して電解質膜・電極構造体１０のカソード電極２２に供給される。一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２８ａから供給孔部４６を通って第２セパレータ１６の燃料ガス流路３８に導入される。燃料ガスは、燃料ガス流路３８に沿って矢印Ｃ方向に移動し、電解質膜・電極構造体１０のアノード電極２０に供給される。   Therefore, the oxidant gas is introduced into the oxidant gas flow path 36 of the first separator 14 from the oxidant gas inlet communication hole 26a and moves in the direction of arrow C to the cathode electrode 22 of the electrolyte membrane / electrode structure 10. Supplied. On the other hand, the fuel gas is introduced from the fuel gas inlet communication hole 28 a through the supply hole 46 into the fuel gas flow path 38 of the second separator 16. The fuel gas moves in the direction of arrow C along the fuel gas flow path 38 and is supplied to the anode electrode 20 of the electrolyte membrane / electrode structure 10.

従って、各電解質膜・電極構造体１０では、カソード電極２２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極２０に供給される燃料ガスとが、電極触媒層内で電気化学反応により消費されて発電が行われる。   Therefore, in each electrolyte membrane / electrode structure 10, the oxidant gas supplied to the cathode electrode 22 and the fuel gas supplied to the anode electrode 20 are consumed by an electrochemical reaction in the electrode catalyst layer to generate power. Done.

次いで、カソード電極２２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔２６ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。同様に、アノード電極２０に供給されて消費された燃料ガスは、排出孔部４８を通り燃料ガス出口連通孔２８ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。   Next, the oxidant gas supplied and consumed to the cathode electrode 22 is discharged in the direction of arrow A along the oxidant gas outlet communication hole 26b. Similarly, the fuel gas consumed by being supplied to the anode electrode 20 passes through the discharge hole 48 and is discharged in the direction of arrow A along the fuel gas outlet communication hole 28b.

また、冷却媒体入口連通孔３０ａに供給された冷却媒体は、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６との間の冷却媒体流路４０に導入された後、矢印Ｂ方向に流通する。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１０を冷却した後、冷却媒体出口連通孔３０ｂから排出される。   Further, the cooling medium supplied to the cooling medium inlet communication hole 30 a is introduced into the cooling medium flow path 40 between the first separator 14 and the second separator 16 and then flows in the direction of arrow B. The cooling medium is discharged from the cooling medium outlet communication hole 30b after the electrolyte membrane / electrode structure 10 is cooled.

この場合、第１の実施形態では、図２に示すように、電極触媒層２２ａの外周端部２２ａｅは、電極触媒層２０ａの外周端部２０ａｅよりも外側に距離Ｌだけ突出しており、固体高分子電解質膜１８に発生する電位勾配の平均値が、５Ｖ／ｍｍ以下で且つ０．０１Ｖ／ｍｍ以上に設定されている。電位勾配の平均値が、０．０１Ｖ／ｍｍ未満では、一方の電極触媒層２２ａと他方の電極触媒層２０ａとの突出距離が大きくなり、発電面積が小さくなってしまう。   In this case, in the first embodiment, as shown in FIG. 2, the outer peripheral end portion 22ae of the electrode catalyst layer 22a protrudes outside the outer peripheral end portion 20ae of the electrode catalyst layer 20a by a distance L. The average value of the potential gradient generated in the molecular electrolyte membrane 18 is set to 5 V / mm or less and 0.01 V / mm or more. When the average value of the potential gradient is less than 0.01 V / mm, the protruding distance between one electrode catalyst layer 22a and the other electrode catalyst layer 20a increases, and the power generation area decreases.

具体的には、図３及び図４に示すように、固体高分子電解質膜１８に発生する電位が、電位測定装置６０により測定される。電位測定装置６０は、アノード側に配置される参照電極６２と、アノード側の電位測定電極６４ａｎと、カソード側の電位測定電極６４ｃａとを備える。   Specifically, as shown in FIGS. 3 and 4, the potential generated in the solid polymer electrolyte membrane 18 is measured by a potential measuring device 60. The potential measuring device 60 includes a reference electrode 62 disposed on the anode side, an anode side potential measuring electrode 64an, and a cathode side potential measuring electrode 64ca.

図４に示すように、参照電極６２には、導電ライン６６が接続される一方、電位測定電極６４ａｎ、６４ｃａには、それぞれ導電ライン６８ａ、６８ｂが接続される。電位測定装置６０は、電位検出部７２を備えるとともに、前記電位検出部７２は、電位測定電極６４ａｎ、６４ｃａにより検出される電位と参照電極６２との電位差を検出するために、導電ライン６８ａ、６８ｂに接続されるアノード側電圧計７２ａ及びカソード側電圧計７２ｂを設ける。   As shown in FIG. 4, a conductive line 66 is connected to the reference electrode 62, while conductive lines 68a and 68b are connected to the potential measuring electrodes 64an and 64ca, respectively. The potential measurement device 60 includes a potential detection unit 72. The potential detection unit 72 detects the potential difference between the potential detected by the potential measurement electrodes 64an and 64ca and the reference electrode 62, and the conductive lines 68a and 68b. An anode side voltmeter 72a and a cathode side voltmeter 72b are provided.

アノード側電圧計７２ａには、アノード側の導電ライン６８ａが接続され、カソード側電圧計７２ｂには、カソード側の導電ライン６８ｂが接続される。アノード側電圧計７２ａ及びカソード側電圧計７２ｂには、参照電極６２の導電ライン６６が連結される。   An anode-side conductive line 68a is connected to the anode-side voltmeter 72a, and a cathode-side conductive line 68b is connected to the cathode-side voltmeter 72b. The conductive line 66 of the reference electrode 62 is connected to the anode side voltmeter 72a and the cathode side voltmeter 72b.

図３に示すように、参照電極６２は、アノード電極２０の電極触媒層２０ａを切り欠いて固体高分子電解質膜１８に直接接触する。電位測定電極６４ｃａは、電極触媒層２２ａに接触配置される一方、電位測定電極６４ａｎは、距離Ｌの間にわたってアノード電極２０側で固体高分子電解質膜１８に接触配置される。   As shown in FIG. 3, the reference electrode 62 is in direct contact with the solid polymer electrolyte membrane 18 by cutting out the electrode catalyst layer 20 a of the anode electrode 20. The potential measurement electrode 64ca is disposed in contact with the electrode catalyst layer 22a, while the potential measurement electrode 64an is disposed in contact with the solid polymer electrolyte membrane 18 on the anode electrode 20 side over the distance L.

そこで、燃料電池１２は、規定の発電条件に沿って発電を開始する。具体的には、供給される燃料ガス及び酸化剤ガスのガス温度が−３０℃〜１５０℃の範囲内であり、ガス湿度が３０％〜１００％の範囲内であり、ストイキが１．０〜１．５の範囲内である。   Therefore, the fuel cell 12 starts power generation according to the specified power generation conditions. Specifically, the gas temperature of the supplied fuel gas and oxidant gas is in the range of −30 ° C. to 150 ° C., the gas humidity is in the range of 30% to 100%, and the stoichiometry is 1.0 to Within the range of 1.5.

その際、図４に示すように、電位測定装置６０では、電位検出部７２の作用下に、参照電極６２及び電位測定電極６４ａｎ、６４ｃａを介してアノード電極２０の電位差及びカソード電極２２の電位差が検出される。   At this time, as shown in FIG. 4, in the potential measuring device 60, the potential difference between the anode electrode 20 and the potential difference between the cathode electrode 22 is caused through the reference electrode 62 and the potential measuring electrodes 64 an and 64 ca under the action of the potential detector 72. Detected.

このため、図５に示すように、アノード電極２０側の電極触媒層２０ａの外周端部２０ａｅからの距離Ｌ（ａ＜ｂ）に対する電位が検出される。すなわち、固体高分子電解質膜１８では、図３に示すように、距離Ｌの範囲内で等電位線が形成され、前記距離Ｌが長尺化される程、電位勾配の各等電位線同士の間隔が疎になる。   For this reason, as shown in FIG. 5, the electric potential with respect to the distance L (a <b) from the outer peripheral end 20ae of the electrode catalyst layer 20a on the anode electrode 20 side is detected. That is, in the solid polymer electrolyte membrane 18, as shown in FIG. 3, equipotential lines are formed within the range of the distance L, and the longer the distance L is, the more the equipotential lines of the potential gradient become. Spacing is sparse.

従って、電極端近傍で、電位が０．２Ｖ以下になる領域（Ｈ２Ｏ２が急増する領域）と、電位が０．７５Ｖを超える領域（ヒドロキシラジカルが発生し易い環境）とは、固体高分子電解質膜１８の面方向に互いに十分に離間され、図６に示すような膜耐久性を示す。なお、固体高分子電解質膜１８の厚さ減少量を指標として膜耐久性を判定している。 Therefore, in the vicinity of the electrode end, the region where the potential is 0.2 V or less (the region where H 2 O 2 rapidly increases) and the region where the potential exceeds 0.75 V (an environment where hydroxy radicals are easily generated) The membranes are sufficiently separated from each other in the surface direction of the molecular electrolyte membrane 18 and show the membrane durability as shown in FIG. The membrane durability is determined using the amount of decrease in the thickness of the solid polymer electrolyte membrane 18 as an index.

これにより、第１の実施形態では、カソード側の電位（１Ｖ）とアノード側の電位（０Ｖ）との電位差（１Ｖ）と距離Ｌ（≧０．２ｍｍ）とから、固体高分子電解質膜１８に発生する電位勾配の平均値が、５Ｖ／ｍｍ以下に設定される。さらに、電位勾配の平均値は、好ましくは、１．５Ｖ／ｍｍ以下、より好ましくは、０．２Ｖ／ｍｍ以下に設定される。   Accordingly, in the first embodiment, the solid polymer electrolyte membrane 18 is obtained from the potential difference (1 V) between the cathode side potential (1 V) and the anode side potential (0 V) and the distance L (≧ 0.2 mm). The average value of the generated potential gradient is set to 5 V / mm or less. Furthermore, the average value of the potential gradient is preferably set to 1.5 V / mm or less, more preferably 0.2 V / mm or less.

このため、固体高分子電解質膜１８の端部近傍での等電位線の間隔が疎になり、過酸化水素及びヒドロキシラジカルが発生し難い環境を形成することができる。これにより、固体高分子電解質膜１８に発生する電位勾配の平均値を５Ｖ／ｍｍ以下に設定するだけでよく、簡単な構成で、前記固体高分子電解質膜１８等の劣化を有効に抑制することが可能になるという効果が得られる。このため、燃料電池１２の長寿命化が容易に図られる。   For this reason, the space | interval of an equipotential line in the edge part vicinity of the solid polymer electrolyte membrane 18 becomes sparse, and it can form the environment where hydrogen peroxide and a hydroxyl radical are hard to generate | occur | produce. Accordingly, it is only necessary to set the average value of the potential gradient generated in the solid polymer electrolyte membrane 18 to 5 V / mm or less, and the deterioration of the solid polymer electrolyte membrane 18 and the like can be effectively suppressed with a simple configuration. Can be obtained. For this reason, the lifetime of the fuel cell 12 can be easily extended.

図７は、本発明の第２の実施形態に係る電解質膜・電極構造体８０が組み込まれる固体高分子型燃料電池８２の要部分解斜視図である。なお、第１の実施形態に係る燃料電池１２と同一の構成要素には、同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。また、以下に説明する第３の実施形態においても同様に、その詳細な説明は省略する。   FIG. 7 is an exploded perspective view of a main part of a polymer electrolyte fuel cell 82 in which the electrolyte membrane / electrode structure 80 according to the second embodiment of the present invention is incorporated. Note that the same components as those of the fuel cell 12 according to the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted. Similarly, in the third embodiment described below, detailed description thereof is omitted.

図７及び図８に示すように、電解質膜・電極構造体８０では、アノード電極２０の外周端部は、全周にわたってカソード電極２２の外周端部よりも外側に突出する。具体的には、電極触媒層（一方の電極触媒層）２０ａの外周端部２０ａｅは、電極触媒層（他方の電極触媒層）２２ａの外周端部２２ａｅよりも外側に距離Ｌだけ突出する。   As shown in FIGS. 7 and 8, in the electrolyte membrane / electrode structure 80, the outer peripheral end of the anode electrode 20 protrudes outward from the outer peripheral end of the cathode electrode 22 over the entire periphery. Specifically, the outer peripheral end portion 20ae of the electrode catalyst layer (one electrode catalyst layer) 20a protrudes outside the outer peripheral end portion 22ae of the electrode catalyst layer (the other electrode catalyst layer) 22a by a distance L.

第２の実施形態では、電解質膜・電極構造体８０を構成する固体高分子電解質膜１８に発生する電位は、図９に示すように、電位測定装置６０により測定される。参照電極６２は、固体高分子電解質膜１８のアノード側に接触する一方、電位測定電極６４ａｎは、電極触媒層２０ａに接触配置されるとともに、電位測定電極６４ｃａは、距離Ｌの間にわたってカソード電極２２側で固体高分子電解質膜１８に接触配置される。   In the second embodiment, the potential generated in the solid polymer electrolyte membrane 18 constituting the electrolyte membrane / electrode structure 80 is measured by a potential measuring device 60 as shown in FIG. The reference electrode 62 is in contact with the anode side of the solid polymer electrolyte membrane 18, while the potential measurement electrode 64an is disposed in contact with the electrode catalyst layer 20a, and the potential measurement electrode 64ca is between the cathode electrode 22 and the distance L. The polymer electrolyte membrane 18 is placed in contact with the side.

これにより、図１０に示すように、カソード電極２２側の電極触媒層２２ａの外周端部２２ａｅからの距離Ｌ（ａ＜ｂ）に対する電位が検出される。このため、電極端近傍では、上記の第１の実施形態と同様に、図６に示すような膜特性が得られる。   Thereby, as shown in FIG. 10, the electric potential with respect to the distance L (a <b) from the outer peripheral end 22ae of the electrode catalyst layer 22a on the cathode electrode 22 side is detected. For this reason, film characteristics as shown in FIG. 6 can be obtained in the vicinity of the electrode end as in the first embodiment.

従って、第２の実施形態では、カソード側の電位（１Ｖ）とアノード側の電位（０Ｖ）との電位差（１Ｖ）と距離Ｌ（≧０．２ｍｍ）とから、固体高分子電解質膜１８に発生する電位勾配の平均値が、５Ｖ／ｍｍ以下に設定される。   Therefore, in the second embodiment, the solid polymer electrolyte membrane 18 is generated from the potential difference (1 V) between the cathode side potential (1 V) and the anode side potential (0 V) and the distance L (≧ 0.2 mm). The average value of the potential gradient is set to 5 V / mm or less.

これにより、簡単な構成で、固体高分子電解質膜１８等の劣化を有効に抑制することができ、燃料電池８２の長寿命化が容易に図られる等、上記の第１の実施形態と同様の効果が得られる。   Thereby, with the simple configuration, deterioration of the solid polymer electrolyte membrane 18 and the like can be effectively suppressed, and the life of the fuel cell 82 can be easily extended. An effect is obtained.

図１１は、本発明の第３の実施形態に係る電解質膜・電極構造体９０が組み込まれる固体高分子型燃料電池９２の要部分解斜視図である。   FIG. 11 is an exploded perspective view of a main part of a polymer electrolyte fuel cell 92 in which an electrolyte membrane / electrode structure 90 according to a third embodiment of the present invention is incorporated.

電解質膜・電極構造体９０では、アノード電極２０の外周端部は、矢印Ｂ方向両端側でカソード電極２２の外周端部よりも外側に突出する一方、前記カソード電極２２の外周端部は、矢印Ｃ方向両端側で前アノード電極２０の外周端部よりも外方に突出する。   In the electrolyte membrane / electrode structure 90, the outer peripheral end of the anode electrode 20 protrudes outward from the outer peripheral end of the cathode electrode 22 at both ends in the direction of arrow B, while the outer peripheral end of the cathode electrode 22 Projecting outward from the outer peripheral end of the front anode electrode 20 at both ends in the C direction.

なお、上記の構成とは逆に、アノード電極２０の矢印Ｃ方向両端側がカソード電極２２の外周端部よりも外側に突出するとともに、前記カソード電極２２の矢印Ｂ方向両端側が前記アノード電極２０の外周端部よりも外方に突出するように構成してもよい。アノード電極２０側の電極触媒層２０ａの端部とカソード電極２２側の電極触媒層２２ａの端部とに、積層方向に段差が設けられていればよく、前記アノード電極２０及び前記カソード電極２２全体の寸法の大小には関係しない。   Contrary to the above configuration, both end sides in the arrow C direction of the anode electrode 20 protrude outward from the outer peripheral end portion of the cathode electrode 22, and both end sides in the arrow B direction of the cathode electrode 22 are the outer periphery of the anode electrode 20. You may comprise so that it may protrude outside rather than an edge part. It is only necessary to provide a step in the stacking direction between the end portion of the electrode catalyst layer 20a on the anode electrode 20 side and the end portion of the electrode catalyst layer 22a on the cathode electrode 22 side, and the anode electrode 20 and the cathode electrode 22 as a whole. It is not related to the size of.

このように構成される第３の実施形態では、簡単な構成で、固体高分子電解質膜１８等の劣化を有効に抑制することができ、燃料電池９２の長寿命化が容易に図られる等、上記の第１及び第２の実施形態と同様の効果が得られる。   In the third embodiment configured as described above, the deterioration of the solid polymer electrolyte membrane 18 and the like can be effectively suppressed with a simple configuration, and the life of the fuel cell 92 can be easily extended. The same effects as those of the first and second embodiments are obtained.

１０、８０、９０…電解質膜・電極構造体 １２、８２、９２…燃料電池
１４、１６…セパレータ １８…固体高分子電解質膜
２０…アノード電極 ２０ａ、２２ａ…電極触媒層
２０ａｅ、２２ａｅ…外周端部 ２２…カソード電極
２６ａ…酸化剤ガス入口連通孔 ２６ｂ…酸化剤ガス出口連通孔
２８ａ…燃料ガス入口連通孔 ２８ｂ…燃料ガス出口連通孔
３０ａ…冷却媒体入口連通孔 ３０ｂ…冷却媒体出口連通孔
３６…酸化剤ガス流路 ３８…燃料ガス流路
４０…冷却媒体流路 ６０…電位測定装置 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10, 80, 90 ... Electrolyte membrane and electrode structure 12, 82, 92 ... Fuel cell 14, 16 ... Separator 18 ... Solid polymer electrolyte membrane 20 ... Anode electrode 20a, 22a ... Electrode catalyst layer 20ae, 22ae ... Outer edge part 22 ... Cathode electrode 26a ... Oxidant gas inlet communication hole 26b ... Oxidant gas outlet communication hole 28a ... Fuel gas inlet communication hole 28b ... Fuel gas outlet communication hole 30a ... Cooling medium inlet communication hole 30b ... Cooling medium outlet communication hole 36 ... Oxidant gas flow path 38 ... Fuel gas flow path 40 ... Cooling medium flow path 60 ... Potential measuring device

Claims (1)

電解質膜の両側にそれぞれ電極触媒層が設けられるとともに、一方の電極触媒層の外周端部は、他方の電極触媒層の外周端部よりも外側に突出する固体高分子型燃料電池用電解質膜・電極構造体であって、
前記他方の電極触媒層の外周端部位置から外方に、前記電解質膜の面方向に沿って前記一方の電極触媒層の外周端部位置に対応する位置までの間、前記電解質膜に発生する電位勾配の平均値が、５Ｖ／ｍｍ以下に設定されることを特徴とする固体高分子型燃料電池用電解質膜・電極構造体。 Electrode catalyst layers are provided on both sides of the electrolyte membrane, respectively, and the outer peripheral end of one electrode catalyst layer protrudes outward from the outer peripheral end of the other electrode catalyst layer. An electrode structure,
Occurs in the electrolyte membrane from the outer peripheral end position of the other electrode catalyst layer to the position corresponding to the outer peripheral end position of the one electrode catalyst layer along the surface direction of the electrolyte membrane. An electrolyte membrane / electrode structure for a polymer electrolyte fuel cell, wherein an average value of a potential gradient is set to 5 V / mm or less.
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