JP2013073720A - Battery and method of manufacturing battery - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a technology capable of efficiently taking out a current generated due to electrochemical reaction in a battery having a structure in which both positive and negative electrodes are arranged to be close to each other on a base material surface and method of manufacturing the battery.SOLUTION: In an interdigital electrode 11 arranged so that a pair of electrodes bite each other on a base material and functioning as a battery, an interdigital part 112 has a structure in which a first collector layer 112a, an active material layer 112b and a second collector layer 112c are laminated. The first collector layer 112a and the second collector layer 112c sandwich the active material layer 112b and furthermore, are electrically connected to a base part 111 formed on the base material, thereby functioning as an integrated collector connected in parallel relative to the active material layer 112b to achieve low resistance of the collector.

Description

この発明は、正負両極において集電体と活物質とを積層した構造を有する電池および該電池の製造方法に関するものであり、特に、基材表面上に正負両極を近接して並べた構造を有する電池およびその製造方法に関するものである。   The present invention relates to a battery having a structure in which a current collector and an active material are laminated in both positive and negative electrodes, and a method for manufacturing the battery, and in particular, has a structure in which positive and negative electrodes are arranged close to each other on a substrate surface. The present invention relates to a battery and a manufacturing method thereof.

例えばリチウムイオン電池のような化学電池を製造する方法としては、従来より、正極活物質および負極活物質をそれぞれ集電体としての金属箔に付着させた正負両極の電極をセパレータを介して重ね合わせ、セパレータに電解液を含浸させる技術が知られている。しかしながら、近年では電池のさらなる小型化・高出力化が求められることから、各機能層を平板状に積層する構造に代えて、凹凸構造を有する正負電極を立体的に組み合わせることで相互の対向面積を増大させた構造が提案されてきている。   For example, as a method of manufacturing a chemical battery such as a lithium ion battery, conventionally, a positive electrode and a negative electrode, in which a positive electrode active material and a negative electrode active material are attached to a metal foil as a current collector, are overlapped via a separator. A technique for impregnating a separator with an electrolytic solution is known. However, in recent years, since further downsizing and higher output of the battery are required, instead of the structure in which each functional layer is laminated in a flat plate shape, the opposing areas can be obtained by three-dimensionally combining positive and negative electrodes having an uneven structure. Structures with increased values have been proposed.

例えば特許文献１には、絶縁性の基板上にいずれも金属箔からなる櫛歯状の正極集電体および負極集電体を近接させて形成し、これらの集電体上に、それぞれ正極活物質および負極活物質を含むスラリーを塗布することによって活物質層を形成する。そして、こうして形成された正負の電極間の空隙に固体電解質材料を充填することで、基板表面に沿った方向に正負の活物質が固体電解質を介して対向する電池構造を得ている。   For example, in Patent Document 1, a comb-shaped positive electrode current collector and a negative electrode current collector, both of which are made of metal foil, are formed in proximity to each other on an insulating substrate, and the positive electrode active material is respectively formed on these current collectors. An active material layer is formed by applying a slurry containing a material and a negative electrode active material. And the battery structure which a positive / negative active material opposes via a solid electrolyte in the direction along a substrate surface by filling the space between the positive and negative electrodes formed in this way with a solid electrolyte material.

特開２００６−１４７２１０号公報（例えば、図１）JP 2006-147210 A (for example, FIG. 1)

上記従来技術では、電気化学反応により生じる電流を薄い櫛歯状の集電体から取り出すこととなる。そのため、集電体の断面積の小ささに起因する高抵抗により電池として良好な性能を得ることが難しい。特に、さらなる櫛歯パターンの細密化を図る場合にこの問題が顕著であり、より効率よく電流を取り出すことのできる技術の確立が望まれている。   In the above prior art, the current generated by the electrochemical reaction is taken out from the thin comb-shaped current collector. Therefore, it is difficult to obtain good performance as a battery due to the high resistance resulting from the small cross-sectional area of the current collector. In particular, this problem is remarkable when further densifying the comb-teeth pattern, and establishment of a technique that can extract current more efficiently is desired.

この発明は上記課題に鑑みなされたものであり、基材表面上に正負両極を近接して並べた構造を有する電池およびその製造方法において、電気化学反応により生じる電流を効率よく取り出すことのできる技術を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of the above problems, and in a battery having a structure in which positive and negative electrodes are arranged close to each other on the surface of a substrate and a method for manufacturing the same, a technique capable of efficiently taking out current generated by an electrochemical reaction. The purpose is to provide.

この発明にかかる電池は、上記目的を達成するため、基材と、前記基材表面に形成された第１正極集電体層、前記第１正極集電体層の前記基材と反対側の表面に積層された正極活物質層、および、前記正極活物質層の前記第１正極集電体層と反対側の表面に積層されるとともに前記第１正極集電体層と電気的に接続された第２正極集電体層、を有する正極電極と、前記基材表面に前記正極電極と近接して配置されて、前記基材表面に形成された第１負極集電体層、前記第１負極集電体層の前記基材と反対側の表面に積層された負極活物質層、および、前記負極活物質層の前記第１負極集電体層と反対側の表面に積層されるとともに前記第１負極集電体層と電気的に接続された第２負極集電体層、を有する負極電極と、前記正極電極と前記負極電極との間の空隙を埋めるように形成された電解質層とを備えることを特徴としている。   In order to achieve the above object, a battery according to the present invention has a base material, a first positive electrode current collector layer formed on the surface of the base material, and the first positive electrode current collector layer on the side opposite to the base material. A positive electrode active material layer laminated on a surface; and a positive electrode active material layer laminated on a surface of the positive electrode active material layer opposite to the first positive electrode current collector layer and electrically connected to the first positive electrode current collector layer. A positive electrode having a second positive electrode current collector layer, a first negative electrode current collector layer formed on the surface of the base material, the first negative electrode current collector layer being disposed on the surface of the base material in the vicinity of the positive electrode. The negative electrode active material layer laminated on the surface of the negative electrode current collector layer opposite to the base material, and the negative electrode active material layer laminated on the surface of the negative electrode active material layer opposite to the first negative electrode current collector layer A negative electrode having a second negative electrode current collector layer electrically connected to the first negative electrode current collector layer; the positive electrode; and the negative electrode It is characterized by comprising an electrolyte layer which is formed so as to fill the gap between the poles.

このように構成された発明では、正極電極においては第１正極集電体層と第２正極集電体層とが、また負極電極においては第１負極集電体層と第２負極集電体層とがそれぞれ電気的に並列に接続されて集電体として機能し、しかも、両極のそれぞれでは活物質層を挟むように２つの集電体層が配置される。そのため、電気化学反応により活物質層から放出される電荷の流路における電気抵抗が低減されており、電流を効率よく取り出すことが可能となっている。   In the invention thus configured, the first positive electrode current collector layer and the second positive electrode current collector layer are formed in the positive electrode, and the first negative electrode current collector layer and the second negative electrode current collector are formed in the negative electrode. The layers are electrically connected to each other in parallel to function as a current collector, and two current collector layers are disposed so as to sandwich the active material layer between the two electrodes. Therefore, the electrical resistance in the flow path of the electric charge released from the active material layer by the electrochemical reaction is reduced, and the current can be efficiently taken out.

この発明において、正極電極は、第２正極集電体層の正極活物質層と反対側の表面に積層された第２正極活物質層を備える一方、負極電極は、第２負極集電体層の負極活物質層と反対側の表面に積層された第２負極活物質層を備えるようにしてもよい。この場合、正極電極は、第１正極集電体層、正極活物質層、第２正極集電体層および第２正極活物質層が積層された構造を有することとなる。負極電極についても類似の構造となる。これにより、互いに対向する正負の活物質層の表面積がさらに増大されて、電池としての性能、特に電池容量と高速充放電特性が良好な電池となる。   In the present invention, the positive electrode includes a second positive electrode active material layer laminated on the surface of the second positive electrode current collector layer opposite to the positive electrode active material layer, while the negative electrode includes the second negative electrode current collector layer. You may make it provide the 2nd negative electrode active material layer laminated | stacked on the surface on the opposite side to this negative electrode active material layer. In this case, the positive electrode has a structure in which a first positive electrode current collector layer, a positive electrode active material layer, a second positive electrode current collector layer, and a second positive electrode active material layer are laminated. The negative electrode has a similar structure. Thereby, the surface areas of the positive and negative active material layers facing each other are further increased, and the battery performance, particularly the battery capacity and the high-speed charge / discharge characteristics are improved.

この場合において、正極活物質層と第２正極活物質層とが第２正極集電体層の端面の外側で直接接触し、負極活物質層と第２負極活物質層とが第２負極集電体層の端面の外側で直接接触するようにしてもよい。このようにすると、正極活物質層と第２正極活物質層とが一体的に活物質層として機能し、その内部に第２正極集電体層が取り込まれた構造となる。負極電極についても同様である。したがって、活物質層内で生成された電荷をより効率よく集電体層で捕捉し外部へ取り出すことができる。   In this case, the positive electrode active material layer and the second positive electrode active material layer are in direct contact outside the end face of the second positive electrode current collector layer, and the negative electrode active material layer and the second negative electrode active material layer are in contact with the second negative electrode current collector layer. You may make it contact directly on the outer side of the end surface of an electric body layer. In this case, the positive electrode active material layer and the second positive electrode active material layer function integrally as an active material layer, and the second positive electrode current collector layer is incorporated therein. The same applies to the negative electrode. Therefore, the electric charge generated in the active material layer can be more efficiently captured by the current collector layer and taken out to the outside.

これらの発明においては、例えば、正極電極と負極電極とが、それぞれ基材表面に沿って延設されたストライプ状パターンを含み、正極電極のストライプ状パターンと負極電極のストライプ状パターンとが基材表面で互いに平行に近接配置されてもよい。この発明では正負各極の集電体層の電気抵抗が低減されているため、従来技術では高抵抗のため満足な性能を得られなかったストライプ状の構造を有する電極を用いても、性能の良好な電池を構成することができる。また、複数のストライプ状パターンを櫛歯状に組み合わせるようにすれば、正負活物質層の対向面積を大きくして、電池容量および高速充放電特性のさらに良好な電池とすることができる。   In these inventions, for example, the positive electrode and the negative electrode each include a stripe pattern extending along the surface of the substrate, and the stripe pattern of the positive electrode and the stripe pattern of the negative electrode are the substrate. They may be arranged close to each other in parallel on the surface. In this invention, since the electrical resistance of the current collector layer of each positive and negative electrode is reduced, even if an electrode having a striped structure, which has not been able to obtain satisfactory performance due to high resistance in the prior art, performance can be improved. A good battery can be constructed. If a plurality of striped patterns are combined in a comb-like shape, the facing area of the positive and negative active material layers can be increased to provide a battery with better battery capacity and high-speed charge / discharge characteristics.

また、例えば、電解質層が固体電解質により形成されたものであってもよい。このような構成では、例えば有機溶媒を含む電解液を用いる電池よりも取り扱いが容易となる。固体電解質材料は液体電解質に比べ一般にイオン伝導度が低いが、この発明では正負活物質を立体構造として対向させることで性能の改善を図ることが可能であり、固体電解質を用いて実用的な電池を構成することができる。   For example, the electrolyte layer may be formed of a solid electrolyte. In such a configuration, for example, handling becomes easier than a battery using an electrolytic solution containing an organic solvent. Solid electrolyte materials generally have lower ionic conductivity than liquid electrolytes. However, in this invention, it is possible to improve performance by making positive and negative active materials face each other as a three-dimensional structure. Can be configured.

また、この発明にかかる電池の製造方法は、上記目的を達成するため、基材表面に、正極または負極のうち一方極の一方極側第１集電体層を形成する第１工程と、前記第１工程の後に、または前記第１工程と同時に、前記一方極と反対の他方極の他方極側第１集電体層を、前記基材表面に前記一方極側第１集電体層と近接させて形成する第２工程と、前記一方極側第１集電体層の前記基材と反対側の表面に一方極側活物質層を積層する第３工程と、前記他方極側第１集電体層の前記基材と反対側の表面に他方極側活物質層を積層する第４工程と、前記一方極側活物質層の前記一方極側第１集電体層と反対側の表面に、一方極側第２集電体層を積層する第５工程と、前記他方極側活物質層の前記他方極側第１集電体層と反対側の表面に、他方極側第２集電体層を積層する第６工程とを備えることを特徴としている。   In addition, in order to achieve the above object, the battery manufacturing method according to the present invention includes a first step of forming a first current collector layer on one electrode side of the positive electrode or the negative electrode on the substrate surface, After the first step or simultaneously with the first step, the other electrode side first current collector layer of the other electrode opposite to the one electrode is disposed on the substrate surface with the one electrode side first current collector layer. A second step of forming the first electrode side current collector layer, a third step of laminating one electrode side active material layer on the surface of the one electrode side first current collector layer opposite to the base material, and the other electrode side first A fourth step of laminating the other electrode-side active material layer on the surface of the current collector layer opposite to the base material; and a step of the one electrode-side active material layer opposite to the one electrode-side first current collector layer. A fifth step of laminating the first electrode side second current collector layer on the surface, and the other electrode on the surface of the other electrode side active material layer opposite to the other electrode side first current collector layer. It is characterized in that it comprises a sixth step of laminating a second current collector layer.

以下の説明において特に極性を限定する必要がない場合には、各構成における「一方極側」、「他方極側」の接頭語を省略することがある。   In the following description, when it is not necessary to limit the polarity, the prefixes of “one pole side” and “the other pole side” in each configuration may be omitted.

上記のように構成された発明では、上記した構造の電池、すなわちそれぞれ第１集電体層、活物質層および第２集電体層が積層されてなる正負両極の電極が基材上で対向した構造の電池を製造することができる。したがって、この発明によれば、電流を効率よく取り出すことのできる電池を提供することが可能となっている。   In the invention configured as described above, the battery having the above-described structure, that is, the positive and negative bipolar electrodes formed by laminating the first current collector layer, the active material layer, and the second current collector layer are opposed to each other on the substrate. A battery having the above structure can be manufactured. Therefore, according to the present invention, it is possible to provide a battery capable of efficiently taking out current.

なお、本発明において、第１工程、第３工程および第５工程の各工程はこの順序で、また第２工程、第４工程および第６工程の各工程はこの順序でそれぞれ実行されることが必要であるが、上記以外に各工程での実行順についての制約はない。したがって例えば、第１ないし第６工程を番号順に実行するようにしてもよく、また第１工程、第３工程および第５工程を実行してから第２工程、第４工程および第６工程を実行するようにしてもよい。またこれ以外の順序であってもよい。   In the present invention, the first step, the third step, and the fifth step are executed in this order, and the second step, the fourth step, and the sixth step are executed in this order. Although necessary, there is no restriction on the execution order in each process other than the above. Therefore, for example, the first to sixth steps may be executed in numerical order, and the second step, the fourth step, and the sixth step are executed after the first step, the third step, and the fifth step are executed. You may make it do. Other orders may also be used.

例えば、一方極側第２集電体層と他方極側第２集電体層とを同一材料で形成し、しかも第５工程と第６工程とを同時に実行するようにしてもよい。一方極側第２集電体層と他方極側第２集電体層とが同一材料であれば、これらを同一の処理工程で同時に形成することが可能である。したがって、第１工程ないし第４工程までを実行した後に、第５および第６工程を同時に実行する、つまり当該同一材料による層を一方極側活物質層と他方極側活物質層とのそれぞれに同時形成することが可能である。こうすることで、電池製造の製造効率およびスループットの向上を図ることができる。   For example, the first electrode side second current collector layer and the other electrode side second current collector layer may be formed of the same material, and the fifth step and the sixth step may be performed simultaneously. If the first electrode-side second current collector layer and the other electrode-side second current collector layer are made of the same material, they can be formed simultaneously in the same processing step. Therefore, after the first to fourth steps are executed, the fifth and sixth steps are executed simultaneously, that is, the layers made of the same material are applied to each of the one electrode side active material layer and the other electrode side active material layer. It is possible to form simultaneously. By doing so, it is possible to improve the manufacturing efficiency and throughput of battery manufacturing.

また、例えば、一方極側第２集電体層の一方極側活物質層と反対側の表面に一方極側第２活物質層を積層する第７工程と、他方極側第２集電体層の他方極側活物質層と反対側の表面に他方極側第２活物質層を積層する第８工程とをさらに備えるようにしてもよい。こうすることで、正負各極の活物質層の表面積を増大させて、電池性能をより向上させることができる。   Further, for example, a seventh step of laminating the one electrode side second active material layer on the surface of the one electrode side second current collector layer opposite to the one electrode side active material layer, and the other electrode side second current collector You may make it further provide the 8th process of laminating | stacking the other electrode side 2nd active material layer on the surface on the opposite side to the other electrode side active material layer of a layer. By doing so, the surface area of the active material layer of each positive and negative electrode can be increased, and the battery performance can be further improved.

これらの発明において、例えば、第３工程では一方極側活物質材料を含む塗布液を一方極側集電体層の表面に塗布して一方極側活物質層を形成する一方、第４工程では他方極側活物質材料を含む塗布液を他方極側集電体層の表面に塗布して他方極側活物質層を形成するようにしてもよい。塗布により活物質層を形成することで、厚い活物質層を比較的短時間で形成することができる。また、活物質層を厚くすることで、基材表面での正負の活物質層の対向面積が大きくなるため、電池性能を向上させることができる。   In these inventions, for example, in the third step, a coating solution containing one pole-side active material material is applied to the surface of the one pole-side current collector layer to form one pole-side active material layer, while in the fourth step, The other electrode side active material layer may be formed by applying a coating solution containing the other electrode side active material material to the surface of the other electrode side current collector layer. By forming the active material layer by coating, a thick active material layer can be formed in a relatively short time. Further, by increasing the thickness of the active material layer, the facing area of the positive and negative active material layers on the surface of the base material is increased, so that battery performance can be improved.

また、例えば、第５工程、第６工程のそれぞれでは、導電性材料を含む塗布液を塗布して、それぞれ一方極側第２集電体層、他方極側第２集電体層を形成するようにしてもよい。第２集電体層についても、塗布により形成することで、断面積が大きく電気抵抗の低い層を短時間で形成することが可能である。   Further, for example, in each of the fifth step and the sixth step, a coating solution containing a conductive material is applied to form a first electrode-side second current collector layer and a second electrode-side second current collector layer, respectively. You may do it. By forming the second current collector layer by coating, it is possible to form a layer having a large cross-sectional area and low electrical resistance in a short time.

この場合、例えば、第３工程では一方極側第１集電体層の一部を一方極側活物質層で覆われない露出領域として、第５工程では一方極側活物質層と一方極側第１集電体層の露出領域とに連続的に塗布液を塗布する一方、第４工程では他方極側第１集電体層の一部を他方極側活物質層で覆われない露出領域として、第６工程では他方極側活物質層と他方極側第１集電体層の露出領域とに連続的に塗布液を塗布するようにしてもよい。   In this case, for example, in the third step, a part of the first pole-side first current collector layer is an exposed region that is not covered with the one-pole-side active material layer, and in the fifth step, the one-pole-side active material layer and the one-pole side While the coating solution is continuously applied to the exposed region of the first current collector layer, an exposed region where a part of the other electrode side first current collector layer is not covered with the other electrode side active material layer in the fourth step. In the sixth step, the coating solution may be continuously applied to the exposed area of the other electrode side active material layer and the other electrode side first current collector layer.

こうすることで、第１集電体層と塗布により形成された第２集電体層とが第１集電体層の露出領域で電気的に接続されて、これらが電気的には並列接続され、また構造的には活物質層を挟むように配置された集電体として機能するようになる。また、第１および第２集電体層を接続するための構成を別途設ける必要がないため、製造工程も簡素化される。   By doing so, the first current collector layer and the second current collector layer formed by coating are electrically connected in the exposed region of the first current collector layer, and these are electrically connected in parallel. In addition, structurally, it functions as a current collector arranged so as to sandwich the active material layer. Further, since it is not necessary to separately provide a structure for connecting the first and second current collector layers, the manufacturing process is simplified.

これらの塗布による各機能層の形成においては、例えば、塗布液を吐出するノズルを基材表面に沿って相対的に走査移動させて、塗布液をストライプ状に塗布するようにしてもよい。このようないわゆるノズルスキャン法による塗布技術では、各種の塗布液を微細なパターンに制御性よく塗布する技術が確立されており、この技術を応用することで、微細な立体構造を有する電池を効率よく製造することが可能である。   In the formation of each functional layer by these coatings, for example, the nozzle for discharging the coating liquid may be relatively scanned and moved along the substrate surface to apply the coating liquid in stripes. In such a so-called nozzle scan coating technique, a technique for applying various coating liquids to a fine pattern with good controllability has been established. By applying this technique, a battery having a fine three-dimensional structure can be efficiently used. It is possible to manufacture well.

これらの発明では、一方極側活物質層と他方極側活物質層との間の空隙に電解質層を形成する第９工程をさらに備えることが好ましい。両極活物質層間の空隙を電解質層で満たすようにすれば、両極活物質層が電解質層を介して対向配置され、電池としての機能を付与することが可能となる。   In these inventions, it is preferable to further include a ninth step of forming an electrolyte layer in a gap between the one electrode side active material layer and the other electrode side active material layer. If the gap between the bipolar electrode active material layers is filled with the electrolyte layer, the bipolar electrode active material layers are arranged to face each other via the electrolyte layer, and a function as a battery can be provided.

本発明によれば、基材表面上に正負両極を近接して並べた構造を有する電池およびその製造方法において、正負各極の活物質層を挟むように設けられた第１および第２集電体層が並列接続された構造となるので、電気化学反応により生じる電流を効率よく外部へ取り出すことが可能となる。   According to the present invention, in a battery having a structure in which positive and negative electrodes are arranged close to each other on a substrate surface and a method for manufacturing the same, first and second current collectors provided so as to sandwich an active material layer of each of positive and negative electrodes Since the body layers are connected in parallel, the current generated by the electrochemical reaction can be efficiently extracted to the outside.

リチウムイオン二次電池モジュールの概略構造を示す図である。It is a figure which shows schematic structure of a lithium ion secondary battery module. 正極電極の詳細構造を示す図である。It is a figure which shows the detailed structure of a positive electrode. 図１の電池モジュールの断面構造を示す図である。It is a figure which shows the cross-section of the battery module of FIG. この実施形態にかかる電池の製造方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the manufacturing method of the battery concerning this embodiment. 図４の製造方法の各工程における処理の進行状況を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the progress of the process in each process of the manufacturing method of FIG. ノズルスキャン法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the mode of material application by the nozzle scan method. 電極構造の他のいくつかの例を示す図である。It is a figure which shows some other examples of an electrode structure.

図１はリチウムイオン二次電池モジュールの概略構造を示す図である。より詳しくは、図１（ａ）は本発明にかかる電池の一実施形態としてのリチウムイオン二次電池モジュール（以下、単に「電池モジュール」と略称する）１の概略構造を示す上面図である。この電池モジュール１は、同図に示すように、例えば樹脂シートやガラス基板、セラミック基板のような絶縁性の基材１０の表面に正極電極１１と負極電極１２とを配設し、これらの電極１１，１２を薄い固体電解質層１３で覆った構造を有している。   FIG. 1 is a diagram showing a schematic structure of a lithium ion secondary battery module. More specifically, FIG. 1A is a top view showing a schematic structure of a lithium ion secondary battery module (hereinafter simply referred to as “battery module”) 1 as an embodiment of a battery according to the present invention. As shown in the figure, the battery module 1 includes a positive electrode 11 and a negative electrode 12 disposed on the surface of an insulating base material 10 such as a resin sheet, a glass substrate, or a ceramic substrate. 11 and 12 are covered with a thin solid electrolyte layer 13.

図１（ｂ）は図１（ａ）の電池モジュール１における電極の構造を示す図である。より具体的には、図１（ａ）に示す電池モジュール１から固体電解質膜１３を除去し正極電極１１および負極電極１２を露出させた状態を示す斜視図である。同図に示すように、正極電極１１は全体として櫛歯形状を有しており、比較的幅広の帯状を有するベース部１１１と、該ベース部１１１と直交する方向に一定間隔で延設されてベース部１１１より幅の狭い複数の櫛歯部１１２とを有している。同様に、負極電極１２は、比較的幅広の帯状を有するベース部１２１と、該ベース部１２１と直交する方向に一定間隔で延設されてベース部１２１より幅の狭い複数の櫛歯部１２２とを有している。   FIG.1 (b) is a figure which shows the structure of the electrode in the battery module 1 of Fig.1 (a). More specifically, FIG. 2 is a perspective view showing a state where the solid electrolyte membrane 13 is removed from the battery module 1 shown in FIG. 1A and the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are exposed. As shown in the figure, the positive electrode 11 has a comb-like shape as a whole, and has a base portion 111 having a relatively wide band shape, and is extended at a constant interval in a direction orthogonal to the base portion 111. It has a plurality of comb teeth 112 that are narrower than the base 111. Similarly, the negative electrode 12 includes a base portion 121 having a relatively wide band shape, and a plurality of comb teeth portions 122 that extend at a constant interval in a direction orthogonal to the base portion 121 and are narrower than the base portion 121. have.

正極電極１１の櫛歯部１１２と、負極電極１２の櫛歯部１２２とは基材１０上で互いに噛み合うように組み合わされており、両者の間には微小な空隙が設けられて、互いに接触することがないように配置されている。次に説明するように、正極および負極電極１１，１２は基材１０表面から突出した立体構造を有しており、両者は上記した微小な空隙を隔てて基材１０上で対向している。この空隙部分を埋めるとともにベース部１１１，１２１の一部を除く電極１１，１２の表面を覆うように、固体電解質層１３が形成されている。   The comb-tooth portion 112 of the positive electrode 11 and the comb-tooth portion 122 of the negative electrode 12 are combined so as to mesh with each other on the base material 10, and a minute gap is provided between the two to contact each other. It is arranged so that there is nothing. As will be described next, the positive and negative electrodes 11 and 12 have a three-dimensional structure protruding from the surface of the base material 10, and both face each other on the base material 10 with the above-mentioned minute gaps therebetween. A solid electrolyte layer 13 is formed so as to fill the gap and cover the surfaces of the electrodes 11 and 12 excluding a part of the base portions 111 and 121.

図２は正極電極の詳細構造を示す図である。また、図３は図１の電池モジュールの断面構造を示す図である。より詳しくは、図３（ａ）は図１（ａ）のＡ−Ａ’線断面図であり、図３（ｂ）は図１（ａ）のＢ−Ｂ’線断面図である。なお、図２および図３においては、電極の断面構造を明示するために、その厚さ方向（図において上下方向）の寸法を拡大して表示している。   FIG. 2 is a diagram showing a detailed structure of the positive electrode. FIG. 3 is a diagram showing a cross-sectional structure of the battery module of FIG. More specifically, FIG. 3A is a cross-sectional view taken along line A-A ′ in FIG. 1A, and FIG. 3B is a cross-sectional view taken along line B-B ′ in FIG. 2 and 3, the dimension in the thickness direction (vertical direction in the figure) is enlarged and displayed in order to clearly show the cross-sectional structure of the electrode.

図２および図３に示すように、正極電極１１はベース部１１１と複数の櫛歯部１１２とを有している。このうちベース部１１１は基材１０上に例えば蒸着法により形成された金属膜から成っている。一方、複数の櫛歯部１１２のそれぞれは、ベース部１１１と一体的に形成された集電体として機能する金属膜１１２ａと、該金属膜１１２ａの上に積層された正極活物質材料を含む正極活物質層１１２ｂと、該正極活物質層１１２ｂの上に積層された導電性を有する第２集電体層１１２ｃとを有している。   As shown in FIGS. 2 and 3, the positive electrode 11 has a base portion 111 and a plurality of comb teeth portions 112. Of these, the base portion 111 is made of a metal film formed on the substrate 10 by, for example, a vapor deposition method. On the other hand, each of the plurality of comb-tooth portions 112 includes a metal film 112a functioning as a current collector integrally formed with the base portion 111, and a positive electrode including a positive electrode active material material stacked on the metal film 112a. It has an active material layer 112b and a conductive second current collector layer 112c stacked on the positive electrode active material layer 112b.

ベース部１１１との接続部分において、第２集電体層１１２ｃの端部は活物質層１１２ｂの端部を超えてベース部１１１の上部まで延びており、これにより、金属膜からなるベース部１１１および櫛歯部１１２の金属膜１１２ａと第２集電体層１１２ｃとは電気的に接続されている。櫛歯部１１２の金属膜１１２ａは第２集電体層１１２と並列接続されて第２集電体１１２とともに正極活物質層１１２ｂに対して集電体として機能するものであり、以下では第２集電体層１１２ｃと区別するために必要に応じてそれぞれの極の「第１集電体層」と称することがある。また、各櫛歯部１１２は、ベース部１１１を介して互いに電気的に接続されている。   In the connection portion with the base portion 111, the end portion of the second current collector layer 112c extends to the upper portion of the base portion 111 beyond the end portion of the active material layer 112b, and thereby the base portion 111 made of a metal film. The metal film 112a of the comb tooth portion 112 and the second current collector layer 112c are electrically connected. The metal film 112a of the comb tooth portion 112 is connected in parallel to the second current collector layer 112 and functions as a current collector for the positive electrode active material layer 112b together with the second current collector 112. In order to distinguish from the current collector layer 112c, it may be referred to as a “first current collector layer” of each pole as necessary. Further, the comb teeth 112 are electrically connected to each other via the base 111.

斜視図の図示を省略しているが、負極電極１２もこれと類似の構造となっている。すなわち、負極電極１２の櫛歯部１２２は、基材１０側から順に、ベース部１２１と一体に形成されて第１集電体層として機能する金属膜１２２ａ、該金属膜１２２ａの上に積層された負極活物質層１２２ｂ、および該負極活物質層１２２ｂの上に積層された導電性を有する第２集電体層１２２ｃを有している。そして、櫛歯部１２２の第２集電体層１２２ｃはベース部１２１と電気的に接続されるとともに、各櫛歯部１２２はベース部１２１を介して互いに電気的に接続されている。   Although illustration of a perspective view is omitted, the negative electrode 12 has a similar structure. That is, the comb-tooth part 122 of the negative electrode 12 is laminated on the metal film 122a, which is formed integrally with the base part 121 and functions as the first current collector layer in order from the substrate 10 side. A negative electrode active material layer 122b, and a conductive second current collector layer 122c stacked on the negative electrode active material layer 122b. The second current collector layer 122 c of the comb tooth portion 122 is electrically connected to the base portion 121, and the comb tooth portions 122 are electrically connected to each other via the base portion 121.

このような構成では、図３（ｂ）に示すように、基材１０上でその表面に沿った方向において正極電極１１の櫛歯部１１２と負極電極１２の櫛歯部１２２とが交互に配置され、しかも両者が所定のギャップを隔てて近接対向している。そして、この両者の空隙が固体電解質層１３によって満たされることにより、化学電池として作用する。特に、電解質層１３が固体電解質材料により構成されることで、この電池モジュール１は全固体電池として作用する。   In such a configuration, as shown in FIG. 3B, the comb teeth 112 of the positive electrode 11 and the comb teeth 122 of the negative electrode 12 are alternately arranged on the substrate 10 in the direction along the surface. In addition, both are close to each other with a predetermined gap therebetween. The gap between the two is filled with the solid electrolyte layer 13, thereby acting as a chemical battery. In particular, since the electrolyte layer 13 is made of a solid electrolyte material, the battery module 1 functions as an all-solid battery.

また、図１（ａ）に示すように、正極電極１１のベース部１１１の一部１１１ａおよび負極電極１２のベース部１２１の一部１２１ａは固体電解質層１３によって覆われずに金属面が露出しており、ここにタブ電極等が適宜接続されて、電池モジュール１の電気化学反応により発生する電流が外部へ取り出される。   Further, as shown in FIG. 1A, a part 111a of the base part 111 of the positive electrode 11 and a part 121a of the base part 121 of the negative electrode 12 are not covered with the solid electrolyte layer 13 and the metal surface is exposed. Here, a tab electrode or the like is appropriately connected thereto, and a current generated by an electrochemical reaction of the battery module 1 is taken out to the outside.

正極活物質材料としては、例えば、正極活物質材料として公知のＬｉＣｏＯ2（ＬＣＯ）を用いることができる。また後述するように、この実施形態では活物質層を形成するのに活物質材料を含む塗布液の塗布を行うが、その塗布液としては、上記正極活物質材料と、導電助剤としての例えばアセチレンブラック、結着剤としてのＳＢＲ、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）および溶剤としての純水などを混合した水系ＬＣＯ材料を用いることができる。正極活物質材料としては、上記したＬＣＯの他、ＬｉＮｉＯ2またはＬｉＦｅＰＯ4、ＬｉＭｎＰＯ4、ＬｉＭｎ2Ｏ4、またＬｉＭｅＯ2（Ｍｅ＝ＭxＭyＭz；Ｍｅ、Ｍは遷移金属、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）で代表的に示される化合物、例えばＬｉＮｉ1/3Ｍｎ1/3Ｃｏ1/3Ｏ2、ＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.15Ａｌ0.05Ｏ2などを用いることができる。 As the positive electrode active material, for example, known LiCoO 2 (LCO) can be used as the positive electrode active material. As will be described later, in this embodiment, a coating liquid containing an active material is applied to form an active material layer. As the coating liquid, for example, the positive electrode active material and a conductive auxiliary agent are used. An aqueous LCO material in which acetylene black, SBR as a binder, carboxymethyl cellulose (CMC), pure water as a solvent, and the like are mixed can be used. The positive electrode active material, other LCO described above, LiNiO 2 or LiFePO 4, LiMnPO 4, LiMn 2 O 4, also LiMeO 2 (Me = M x M y M z; Me, M is a transition metal, x + y + z = 1 ), For example, LiNi 1/3 Mn 1/3 Co 1/3 O 2 , LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 and the like can be used.

また、負極活物質材料を含む塗布液としては、例えば、負極活物質材料としてのＬｉ4Ｔｉ5Ｏ12（ＬＴＯ）に、導電助剤としてのアセチレンブラックまたはケッチェンブラック、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、スチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）またはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、溶剤としてのＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）などを混合したものを用いることができる。なお、負極活物質材料としては上記したＬＴＯの他に例えば黒鉛、金属リチウム、ＳｎＯ2、合金系などを用いることが可能である。 Examples of the coating liquid containing a negative electrode active material include, for example, Li 4 Ti 5 O 12 (LTO) as a negative electrode active material, acetylene black or ketjen black as a conductive additive, and polyfluoride as a binder. Vinylidene fluoride (PVDF), styrene butadiene rubber (SBR), polyvinylpyrrolidone (PVP), polyvinyl alcohol (PVA) or polytetrafluoroethylene (PTFE), N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) as a solvent, etc. were mixed Things can be used. As the negative electrode active material, it is possible to use, for example, graphite, metallic lithium, SnO 2 , an alloy system, etc. in addition to the above LTO.

また、電解質層１３としては、固体電解質として機能する高分子電解質材料、例えばポリエチレンオキシドおよびポリスチレンの混合樹脂を用いることができ、これを形成するための塗布液としては、上記に支持塩としての例えばＬｉＰＦ6（六フッ化リン酸リチウム）および溶剤としての例えばジエチレンカーボネートなどを混合したものを用いることができる。 Further, as the electrolyte layer 13, a polymer electrolyte material that functions as a solid electrolyte, for example, a mixed resin of polyethylene oxide and polystyrene, can be used. A mixture of LiPF 6 (lithium hexafluorophosphate) and, for example, diethylene carbonate as a solvent can be used.

各部の寸法としては種々考えられるが、代表的には例えば次のようなものである。すなわち、蒸着により形成される正負の第１集電体層の膜厚については５００ｎｍないし１μｍ、その延設方向に直交する断面における幅については２００μｍ以下とすることができる。塗布により形成される正負の第２集電体層についてはより厚く形成することが望ましい。また、互いに隣接する第１集電体層間の間隔としては、１０μｍないし５０μｍ程度とすることができる。   Various dimensions can be considered for each part, but typical examples are as follows. That is, the film thickness of the positive and negative first current collector layers formed by vapor deposition can be 500 nm to 1 μm, and the width in the cross section perpendicular to the extending direction can be 200 μm or less. The positive and negative second current collector layers formed by coating are desirably formed thicker. The distance between the first current collector layers adjacent to each other can be about 10 μm to 50 μm.

また、正負の活物質層の延設方向に直交する断面における幅については、例えば２０μｍないし１５０μｍ程度、その厚さは例えば１０μｍないし３００μｍ程度とすることができる。   The width in the cross section perpendicular to the extending direction of the positive and negative active material layers can be, for example, about 20 μm to 150 μm, and the thickness can be, for example, about 10 μm to 300 μm.

次に、上記のような構造を有する電池モジュールの製造方法について説明する。図４はこの実施形態にかかる電池の製造方法を示すフローチャートである。また、図５は図４の製造方法の各工程における処理の進行状況を模式的に示す図である。この製造方法では、まず絶縁性の基材１０の表面に、第１集電体として機能する金属膜を形成する（ステップＳ１０１）。より具体的には、図５（ａ）に示すように、正極電極１１および負極電極１２においてそれぞれ第１集電体層としての機能を有する金属膜１１２ａおよび１２２ａを、それぞれのベース部１１１および１２１と一体的に例えば適宜のマスクを用いた真空蒸着法により形成する。   Next, a method for manufacturing the battery module having the above structure will be described. FIG. 4 is a flowchart showing a battery manufacturing method according to this embodiment. FIG. 5 is a diagram schematically showing the progress of processing in each step of the manufacturing method of FIG. In this manufacturing method, first, a metal film functioning as a first current collector is formed on the surface of the insulating substrate 10 (step S101). More specifically, as shown in FIG. 5A, metal films 112a and 122a each having a function as a first current collector layer in the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are respectively replaced with base portions 111 and 121, respectively. For example, it is formed by a vacuum deposition method using an appropriate mask.

ここで、正極電極１１における第１集電体層１１２ａと、負極電極１２における第１集電体層１２２ａとを同一材料とした場合には、これらを各々のベース部１１１，１１２とも併せて同時形成することが可能である。活物質材料を先に例示したものとした場合には、このように正負両極において第１集電体として共通使用可能な金属材料としては、例えば金またはアルミニウムがある。また、正負両極で異なる材料により第１集電体層を形成する場合には、それぞれの材料ごとに蒸着処理を行えばよい。また、蒸着による形成に限らず、例えばエッチング法やスクリーン印刷法によって第１集電体を形成するようにしてもよい。   Here, when the first current collector layer 112a in the positive electrode 11 and the first current collector layer 122a in the negative electrode 12 are made of the same material, they are simultaneously combined with the base portions 111 and 112, respectively. It is possible to form. When the active material is exemplified above, examples of the metal material that can be commonly used as the first current collector in both positive and negative electrodes include gold and aluminum. Further, when the first current collector layer is formed of different materials for both positive and negative electrodes, vapor deposition may be performed for each material. In addition, the first current collector may be formed by, for example, an etching method or a screen printing method, not limited to the formation by vapor deposition.

次に、正極活物質層１１２ｂおよび負極活物質層１２２ｂを形成する。これらの形成順序は任意であるが、ここでは正極活物質層１１２ｂを先に形成するものとする。すなわち、上記のようにして形成された正極電極１１の第１集電体層１１２ａに重ねて、正極活物質材料を含む塗布液を塗布してこれを乾燥固化させることで、正極活物質層１１２ｂを形成する（ステップＳ１０２）。その塗布方法は任意であるが、例えば以下に説明するノズルスキャン法や、インクジェット法などを用いることができる。   Next, the positive electrode active material layer 112b and the negative electrode active material layer 122b are formed. The order of forming these is arbitrary, but here, the positive electrode active material layer 112b is formed first. That is, the positive electrode active material layer 112b is formed by applying a coating liquid containing a positive electrode active material material on the first current collector layer 112a of the positive electrode 11 formed as described above and drying and solidifying the same. Is formed (step S102). Although the coating method is arbitrary, for example, a nozzle scan method or an ink jet method described below can be used.

図６はノズルスキャン法による材料塗布の様子を模式的に示す図である。ノズルスキャン法では、正極活物質材料を含む塗布液Ｐを吐出する吐出口Ｎｐを１つまたは複数有するノズルＮを、基材１０表面に沿って所定の走査移動方向Ｄｓ（この例では第１集電体層１１２ａの延設方向）に走査移動させる。   FIG. 6 is a diagram schematically showing a state of material application by the nozzle scanning method. In the nozzle scanning method, a nozzle N having one or a plurality of discharge ports Np for discharging a coating liquid P containing a positive electrode active material is provided in a predetermined scanning movement direction Ds (in this example, a first collection). The scanning movement is performed in the extending direction of the electric body layer 112a.

基材１０に対するノズルＮの走査移動は、基材１０、ノズルＮのいずれの移動によって実現されてもよい。また、吐出口Ｎｐの開口幅を形成すべき正極活物質層１１２ｂの幅と同程度とすることで、一度の走査移動で正極活物質層１１２ｂを形成することができるが、より狭い開口幅の吐出口を有するノズルを複数回走査移動させることで所定幅の正極活物質層１１２ｂを形成するようにしてもよい。また複数の正極活物質層１１２ｂをそれぞれ個別の走査移動で形成するようにしてもよい。   The scanning movement of the nozzle N relative to the substrate 10 may be realized by any movement of the substrate 10 and the nozzle N. In addition, by setting the opening width of the discharge port Np to be approximately the same as the width of the positive electrode active material layer 112b to be formed, the positive electrode active material layer 112b can be formed by a single scanning movement. The positive electrode active material layer 112b having a predetermined width may be formed by scanning and moving a nozzle having a discharge port a plurality of times. Further, the plurality of positive electrode active material layers 112b may be formed by individual scanning movements.

これにより、吐出口Ｎｐから吐出された塗布液Ｐが第１集電体層１１２ａの表面に塗り重ねられ、これが乾燥固化することで、図５（ｂ）に示すように、正極活物質層１１２ｂが第１集電体層１１２ａ上に積層形成される。   As a result, the coating liquid P discharged from the discharge port Np is applied over the surface of the first current collector layer 112a, and this is dried and solidified. As shown in FIG. 5B, the positive electrode active material layer 112b Are stacked on the first current collector layer 112a.

次いで、負極活物質層１２２ｂを負極電極１２の第１集電体層１２２ａの表面に積層形成する（ステップＳ１０３）。その形成方法は、上記した正極活物質層１１２ｂの形成方法と同様にすることができる。   Next, the negative electrode active material layer 122b is stacked on the surface of the first current collector layer 122a of the negative electrode 12 (step S103). The formation method can be the same as the formation method of the positive electrode active material layer 112b described above.

こうして正負の活物質層が形成されると、続いて第２集電体層を形成する。すなわち、導電性粒子を含むペースト状の塗布液（導電性ペースト）を正極活物質層１１２ｂおよび負極活物質層１２２ｂそれぞれの表面に塗布して、正極側の第２集電体層１１２ｃおよび負極側の第２集電体層１２２ｃをそれぞれ形成する（ステップＳ１０４）。塗布方法は任意であるが、例えば上記したノズルスキャン法やインクジェット法、スクリーン印刷法などを用いることができる。   When the positive and negative active material layers are thus formed, the second current collector layer is subsequently formed. That is, a paste-like coating liquid (conductive paste) containing conductive particles is applied to the surfaces of the positive electrode active material layer 112b and the negative electrode active material layer 122b, and the second current collector layer 112c on the positive electrode side and the negative electrode side Each of the second current collector layers 122c is formed (step S104). The coating method is arbitrary, but for example, the above-described nozzle scanning method, ink jet method, screen printing method, or the like can be used.

導電性ペーストとしては、例えば、導電性粒子と有機ビヒクル（溶剤、樹脂、増粘剤等の混合物）とを含むペースト状の混合液を用いることができる。導電性粒子は集電体の材料たる例えば金、アルミニウム等の微粉末であり、有機ビヒクルは樹脂材料としてのエチルセルロースと有機溶剤を含む。   As the conductive paste, for example, a paste-like mixed liquid containing conductive particles and an organic vehicle (a mixture of a solvent, a resin, a thickener, and the like) can be used. The conductive particles are, for example, fine powders such as gold and aluminum, which are current collector materials, and the organic vehicle contains ethyl cellulose as a resin material and an organic solvent.

なお、正極および負極において第２集電体を同一材料で構成する場合には、正極側の第２集電体層１１２ｃおよび負極側の第２集電体層１２２ｃを同時に形成することが可能である。一方、異なる材料を用いる場合には、それぞれを異なるペーストを用いて個別に形成すればよい。   When the second current collector is made of the same material in the positive electrode and the negative electrode, the second current collector layer 112c on the positive electrode side and the second current collector layer 122c on the negative electrode side can be formed simultaneously. is there. On the other hand, when different materials are used, each may be formed individually using a different paste.

また、このとき、図５（ｃ）に示すように、活物質層が形成されていないベース部１１１，１１２の露出部分（露出領域）まで導電性ペーストを連続的に塗布する。こうすることにより、正極側の第２集電体層１１２ｃおよび負極側の第２集電体層１２２ｃを、それぞれベース部１１１，１１２を介して第１集電体層１１２ａ，１２２ａと電気的に接続することができる。   At this time, as shown in FIG. 5C, the conductive paste is continuously applied to the exposed portions (exposed regions) of the base portions 111 and 112 where the active material layer is not formed. Thus, the second current collector layer 112c on the positive electrode side and the second current collector layer 122c on the negative electrode side are electrically connected to the first current collector layers 112a and 122a via the base portions 111 and 112, respectively. Can be connected.

図４において破線矢印で示すように、ステップＳ１０２ないしＳ１０４を必要に応じて複数回繰り返して実行するようにしてもよい。この点については後述する。   As indicated by broken line arrows in FIG. 4, steps S102 to S104 may be repeated a plurality of times as necessary. This point will be described later.

上記のようにして、基材１０の表面に、それぞれ各機能層が積層されてなる正極電極１１および負極電極１２がそれぞれ形成される。こうして形成された電極１１，１２をその一部１１１ａ，１２１ａを除いて覆う固体電解質層１３を形成することで（ステップＳ１０５）、図１に示す電池モジュール１が製造される。固体電解質層１３の形成方法は任意であるが、電池としての機能を付与するためには正極電極１１と負極電極１２との空隙部分に電解質が充填される必要があり、また固体電解質層１３が電極の他の露出表面を覆うことで保護膜としての機能も果たすことから、電極１１，１２および基材１０の露出表面を薄く均一に覆うことのできる方法が望ましい。この目的のためには、例えばノズルスキャン法、インクジェット法、スピンコート法、スプレーコート法などを用いることができる。   As described above, the positive electrode 11 and the negative electrode 12 each formed by laminating each functional layer are formed on the surface of the base material 10. The battery module 1 shown in FIG. 1 is manufactured by forming the solid electrolyte layer 13 that covers the electrodes 11 and 12 thus formed except for the portions 111a and 121a (step S105). The formation method of the solid electrolyte layer 13 is arbitrary, but in order to provide a function as a battery, it is necessary to fill the gap portion between the positive electrode 11 and the negative electrode 12 with the electrolyte. Since the other exposed surface of the electrode also serves as a protective film, a method that can cover the exposed surfaces of the electrodes 11 and 12 and the substrate 10 thinly and uniformly is desirable. For this purpose, for example, a nozzle scanning method, an ink jet method, a spin coating method, a spray coating method, or the like can be used.

以上のように、この実施形態では、正極電極１１と負極電極１２とが基材１０の表面に沿った方向に対向してなる電池モジュール１において、基材１０表面側から順に第１集電体層１１２ａ，１２２ａ、活物質層１１２ｂ，１２２ｂ、および第２集電体層１１２ｃ，１２２ｃを積層した構造の電極１１，１２を採用している。そして、正極の第１集電体層１１２ａと第２集電体層１１２ｃとが、また、負極の第１集電体層１２２ａと第２集電体層１２２ｃとが活物質層１１２ｂ，１２２ｂの端面より外側でそれぞれ電気的に接続されている。   As described above, in this embodiment, in the battery module 1 in which the positive electrode 11 and the negative electrode 12 face each other in the direction along the surface of the substrate 10, the first current collector is sequentially formed from the substrate 10 surface side. The electrodes 11 and 12 having a structure in which the layers 112a and 122a, the active material layers 112b and 122b, and the second current collector layers 112c and 122c are stacked are employed. The first current collector layer 112a and the second current collector layer 112c of the positive electrode, and the first current collector layer 122a and the second current collector layer 122c of the negative electrode are the active material layers 112b and 122b. Each is electrically connected outside the end face.

このような構成では、活物質層１１２ｂ，１２２ｂを挟むように第１集電体層１１２ａ，１２２ａおよび第２集電体層１１２ｃ，１２２ｃが配置されて、しかも各極において第１集電体層と第２集電体層とは並列に接続されているため、これらが一体的に活物質層に対する集電体として機能する。これにより、この実施形態では、集電体の電気抵抗を小さくして、外部への電流の取り出しを低損失で効率よく行うことが可能となっている。   In such a configuration, the first current collector layers 112a and 122a and the second current collector layers 112c and 122c are arranged so as to sandwich the active material layers 112b and 122b, and the first current collector layer is formed at each pole. And the second current collector layer are connected in parallel, so that they integrally function as a current collector for the active material layer. Thereby, in this embodiment, it is possible to reduce the electrical resistance of the current collector and efficiently extract current to the outside with low loss.

この場合において、活物質層を活物質材料を含む塗布液の塗布により、また第２集電体層は導電性ペーストの塗布により形成している。このため、例えば真空蒸着により形成する場合に比べてその膜厚を大きくすることができ、正負活物質層間の対向面積の増大および集電体の低抵抗化という点においてより効果的である。また、活物質層以後の各機能層の形成を塗布により行うことで、蒸着法において必要な真空引きのプロセスを省くことができるので、より短時間での製造が可能となっている。   In this case, the active material layer is formed by applying a coating liquid containing an active material, and the second current collector layer is formed by applying a conductive paste. For this reason, compared with the case where it forms by vacuum evaporation, for example, the film thickness can be enlarged, and it is more effective in the point of the increase in the opposing area between positive / negative active material layers, and reduction in resistance of a collector. In addition, by forming each functional layer after the active material layer by coating, the vacuuming process required in the vapor deposition method can be omitted, and therefore, manufacturing in a shorter time is possible.

以上説明したように、この実施形態の電池モジュール１では、正極電極１１を構成する第１集電体層１１２ａ、正極活物質層１１２ｂおよび第２集電体層１１２ｃが、それぞれ本発明の「第１正極集電体層」、「正極活物質層」および「第２正極集電体層」として機能している。またこれらはそれぞれ、本発明の「一方極側第１集電体層」、「一方極側活物質層」および「一方極側第２集電体層」に相当している。   As described above, in the battery module 1 of this embodiment, the first current collector layer 112a, the positive electrode active material layer 112b, and the second current collector layer 112c that constitute the positive electrode 11 are each provided in the “first” of the present invention. It functions as “1 positive electrode current collector layer”, “positive electrode active material layer” and “second positive electrode current collector layer”. These correspond to the “one electrode side first current collector layer”, “one electrode side active material layer” and “one electrode side second current collector layer” of the present invention, respectively.

同様に、負極電極１２を構成する第１集電体層１２２ａ、負極活物質層１２２ｂおよび第２集電体層１２２ｃが、それぞれ本発明の「第１負極集電体層」、「負極活物質層」および「第２負極集電体層」として機能している。また固体電解質層１３が本発明の「電解質層」として機能している。またこれらはそれぞれ、本発明の「他方極側第１集電体層」、「他方極側活物質層」および「他方極側第２集電体層」に相当している。   Similarly, the first current collector layer 122a, the negative electrode active material layer 122b, and the second current collector layer 122c constituting the negative electrode 12 are respectively referred to as the “first negative electrode current collector layer” and the “negative electrode active material” of the present invention. Layer "and" second negative electrode current collector layer ". The solid electrolyte layer 13 functions as the “electrolyte layer” of the present invention. These correspond to “the other electrode side first current collector layer”, “the other electrode side active material layer” and “the other electrode side second current collector layer” of the present invention, respectively.

また、この実施形態における電池の製造方法（図４）においては、ステップＳ１０１が本発明の「第１工程」および「第２工程」に相当している。すなわち、この実施形態では、正負の集電体材料を同一とすることで、本発明の第１工程と第２工程とを同時に実行している。また、ステップＳ１０２およびステップＳ１０３がそれぞれ本発明の「第３工程」および「第４工程」に相当している。   In the battery manufacturing method (FIG. 4) in this embodiment, step S101 corresponds to the “first step” and the “second step” of the present invention. That is, in this embodiment, the first step and the second step of the present invention are executed simultaneously by making the positive and negative current collector materials the same. Steps S102 and S103 correspond to “third step” and “fourth step” of the present invention, respectively.

また、図４のステップＳ１０４が本発明の「第５工程」および「第６工程」に相当している。すなわち、この実施形態では、正負の第２集電体層を同一材料で形成することで、本発明の第５工程と第６工程とを同時に実行している。また、図４のステップＳ１０５が、本発明の「第９工程」に相当している。   Step S104 in FIG. 4 corresponds to the “fifth step” and the “sixth step” of the present invention. That is, in this embodiment, the 5th process and the 6th process of this invention are performed simultaneously by forming the positive / negative 2nd collector layer with the same material. Further, step S105 in FIG. 4 corresponds to the “ninth step” of the present invention.

なお、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて上述したもの以外に種々の変更を行うことが可能である。例えば、上記実施形態の電池の製造方法では、正極活物質材料を塗布してから負極活物質材料を塗布しているが、これらの順序は逆であってもよい。また、上記実施形態では第１集電体層および第２集電体層をそれぞれ正負極間で同一材料としているが、これに限定されない。正負極間で異なる材料を用いる場合には、上記手順に代えて、例えば正極、負極電極の一方のみを先に形成してからもう一方の電極を形成するようにしてもよい。また各機能層の形成方法についても、上記した蒸着や塗布によるものに限定されない。   The present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications other than those described above can be made without departing from the spirit of the present invention. For example, in the battery manufacturing method of the above embodiment, the negative electrode active material is applied after the positive electrode active material is applied, but the order may be reversed. In the above embodiment, the first current collector layer and the second current collector layer are made of the same material between the positive and negative electrodes, but the present invention is not limited to this. When using different materials between the positive and negative electrodes, instead of the above procedure, for example, only one of the positive electrode and the negative electrode may be formed first, and then the other electrode may be formed. Also, the method of forming each functional layer is not limited to the above-described vapor deposition or coating.

また、基材上における正負の電極パターンの平面形状および断面形状についても、上記に限定されず任意のものを用いてよい。例えば次のような断面構造を有する正負電極を形成してもよい。   Further, the planar shape and the cross-sectional shape of the positive and negative electrode patterns on the substrate are not limited to the above, and arbitrary ones may be used. For example, positive and negative electrodes having the following cross-sectional structure may be formed.

図７は電極構造の他のいくつかの例を示す図である。ここでは正極電極のみを図示しているが、負極電極についても同様である。なお、電池としての性能の観点からは、正負の電極の構造は同じであることが望ましい。   FIG. 7 shows some other examples of electrode structures. Although only the positive electrode is shown here, the same applies to the negative electrode. In addition, from the viewpoint of battery performance, it is desirable that the positive and negative electrodes have the same structure.

上記実施形態では、第１集電体層上に形成した活物質層を覆うように第２集電体層を形成し、第１集電体層と第２集電体層とを並列接続することで、集電体全体としての電気抵抗を低減し、電気化学反応により生成される電荷を低損失で効率よく外部へ取り出せるようにしている。ここで、活物質層の表面積（特に対極の活物質層との対向面積）をさらに増大させればより高出力が得られ、特に高速充放電特性が向上する。   In the above embodiment, the second current collector layer is formed so as to cover the active material layer formed on the first current collector layer, and the first current collector layer and the second current collector layer are connected in parallel. As a result, the electrical resistance of the current collector as a whole is reduced, and the charge generated by the electrochemical reaction can be efficiently extracted to the outside with low loss. Here, if the surface area of the active material layer (particularly, the area facing the active material layer of the counter electrode) is further increased, higher output can be obtained, and in particular, high-speed charge / discharge characteristics are improved.

そこで、図７（ａ）に示す電極２１では、第１集電体層２１２ａ、活物質層２１２ｂ、第２集電体層２１２ｃに加えてさらに第２活物質層２１２ｄを積層している。これにより、同じ電池面積における活物質の使用量が増大することで電池容量が増加し、また対極の活物質層との対向面積が増大することで、充放電特性の向上を図ることができる。   Therefore, in the electrode 21 shown in FIG. 7A, a second active material layer 212d is further stacked in addition to the first current collector layer 212a, the active material layer 212b, and the second current collector layer 212c. As a result, the amount of active material used in the same battery area increases, so that the battery capacity increases, and the area facing the active material layer of the counter electrode increases, so that charge / discharge characteristics can be improved.

また、図７（ｂ）に示す電極３１では、断面方向における第２集電体層３１２ｃの幅を第１集電体層３１２ａ、上下の活物質層３１２ｂ、３１２ｄの幅よりも小さくすることで、一体の活物質層として機能する上下の活物質層３１２ｂ、３１２ｄにより第２集電体層３１２ｃが包み込まれた構造となっている。これにより、両極の活物質層間の対向面積がさらに大きくなり、充放電特性をより向上させることができる。   In the electrode 31 shown in FIG. 7B, the width of the second current collector layer 312c in the cross-sectional direction is made smaller than the width of the first current collector layer 312a and the upper and lower active material layers 312b and 312d. The second current collector layer 312c is enclosed by upper and lower active material layers 312b and 312d that function as an integrated active material layer. Thereby, the opposing area between the active material layers of both electrodes is further increased, and the charge / discharge characteristics can be further improved.

これらの変形態様においては、第２集電体層２１２ｄ，３１２ｄが本発明の「第２正極集電体層」および「一方極側第２活物質層」に相当することとなる。また図示を省略しているが、負極電極を同様の構造としたときにこれに対応して負極活物質材料により形成される層が、本発明の「第２負極集電体層」および「他方極側第２活物質層」に相当することとなる。   In these modifications, the second current collector layers 212d and 312d correspond to the “second positive electrode current collector layer” and the “one-electrode-side second active material layer” of the present invention. Although not shown, when the negative electrode has the same structure, the layer formed of the negative electrode active material corresponding to this has the “second negative electrode current collector layer” and the “other This corresponds to the “pole-side second active material layer”.

また、図７（ｃ）に示す電極４１のように、第１集電体層４１２ａ、活物質層４１２ｂ、第２集電体層４１２ｃ、第２活物質層４１２ｄを積層した上にさらに集電体層４１２ｅを積層し、これを第１および第２集電体層と並列接続するようにしてもよい。こうすることで集電体のさらなる低抵抗化を図ることが可能となる。   7C, the first current collector layer 412a, the active material layer 412b, the second current collector layer 412c, and the second active material layer 412d are stacked and further collected. The body layer 412e may be stacked and connected in parallel with the first and second current collector layers. By doing so, it is possible to further reduce the resistance of the current collector.

これらの構造は、図４のフローチャートにおいて破線矢印で示した、ステップＳ１０２ないしＳ１０４の繰り返し実行によって形成することができる。この意味において、繰り返し時に実行されるステップＳ１０２およびＳ１０３が、それぞれ本発明の「第７工程」および「第８工程」に相当することとなる。なお、図７（ａ）および図７（ｂ）の構造を形成するに際しては、繰り返し時のステップＳ１０４を省略すればよい。また、これらの処理を３回以上繰り返して、活物質層と集電体層とをより多層に積層するようにしてもよい。こうすることで、正負活物質層間の対向面積を大きくし、しかも集電体の低抵抗化を図ることができるので、電池としての性能をさらに向上させることが可能である。   These structures can be formed by repeatedly executing steps S102 to S104, which are indicated by broken-line arrows in the flowchart of FIG. In this sense, steps S102 and S103 executed at the time of repetition correspond to the “seventh step” and “eighth step” of the present invention, respectively. In forming the structures of FIGS. 7A and 7B, step S104 at the time of repetition may be omitted. Further, these processes may be repeated three or more times so that the active material layer and the current collector layer are laminated in a multilayer. By doing so, the facing area between the positive and negative active material layers can be increased and the resistance of the current collector can be reduced, so that the performance as a battery can be further improved.

また、図７（ｄ）に示す電極５１のように、第１集電体層５１２ａの側面を含む表面全体を覆うように活物質層５１２ｂを形成しても、電池としての機能には問題がない。ただし、活物質層５１２ｂの側面を第２集電体層５１２ｃによって覆ってしまうことは、対極との電荷のやり取りが阻害されるので避けるべきである。   Further, even if the active material layer 512b is formed so as to cover the entire surface including the side surface of the first current collector layer 512a as in the electrode 51 shown in FIG. 7D, there is a problem in the function as a battery. Absent. However, it should be avoided that the side surface of the active material layer 512b is covered with the second current collector layer 512c because charge exchange with the counter electrode is hindered.

また、上記実施形態の電池およびその製造方法では、正負の電極間に固体電解質層を形成しており、この電池は全固体電池となっている。しかしながら、上記の電極構造およびその製造方法は、このような固体電解質を用いる電池のみでなく、液体電解質を用いる電池においても有効である。   Moreover, in the battery of the said embodiment and its manufacturing method, the solid electrolyte layer is formed between positive and negative electrodes, and this battery is an all-solid-state battery. However, the electrode structure and the manufacturing method thereof are effective not only in a battery using such a solid electrolyte but also in a battery using a liquid electrolyte.

また、上記実施形態で例示した集電体、活物質、電解質等の材料はその一例を示したものであってこれに限定されず、リチウムイオン電池の構成材料として用いられる他の材料を使用してリチウムイオン電池を製造する場合においても、本発明の製造方法を好適に適用することが可能である。また、リチウムイオン電池に限らず、他の材料を用いた化学電池全般に本発明を適用することが可能である。   Further, the materials such as the current collector, active material, and electrolyte exemplified in the above embodiment are only examples, and are not limited thereto, and other materials used as a constituent material of the lithium ion battery are used. Even in the case of manufacturing a lithium ion battery, the manufacturing method of the present invention can be preferably applied. Further, the present invention can be applied not only to lithium ion batteries but also to chemical batteries in general using other materials.

この発明は、例えばリチウムイオン二次電池のように正負極の活物質層が電解質層を介して対向する構造を有する電池に適用可能であり、特に電気化学反応で発生した電荷を低損失で効率よく取り出すことのできる電池を提供することができる。   The present invention can be applied to a battery having a structure in which the active material layers of the positive and negative electrodes are opposed to each other through the electrolyte layer, such as a lithium ion secondary battery. In particular, the charge generated by the electrochemical reaction is efficiently reduced with low loss. A battery that can be taken out well can be provided.

１ 電池モジュール（電池）
１１ 正極電極
１２ 負極電極
１３ 固体電解質層（電解質層）
１１２ａ 第１集電体層（第１正極集電体層、一方極側第１集電体層）
１１２ｂ 正極活物質層（正極活物質層、一方極側活物質層）
１１２ｃ 第２集電体層（第２正極集電体層、一方極側第２集電体層）
１２２ａ 第１集電体層（第１負極集電体層、他方極側第１集電体層）
１２２ｂ 負極活物質層（負極活物質層、他方極側活物質層）
１２２ｃ 第２集電体層（第２負極集電体層、他方極側第２集電体層）
２１２ｄ，３１２ｄ 第２集電体層（第２正極集電体層、一方極側第２活物質層）
Ｓ１０１ 第１工程、第２工程
Ｓ１０２ 第３工程、第７工程
Ｓ１０３ 第４工程、第８工程
Ｓ１０４ 第５工程、第６工程
Ｓ１０５ 第９工程 1 Battery module (battery)
11 Positive electrode 12 Negative electrode 13 Solid electrolyte layer (electrolyte layer)
112a First current collector layer (first positive electrode current collector layer, first electrode side first current collector layer)
112b Positive electrode active material layer (positive electrode active material layer, one electrode side active material layer)
112c Second current collector layer (second positive electrode current collector layer, one electrode-side second current collector layer)
122a First current collector layer (first negative electrode current collector layer, other electrode side first current collector layer)
122b Negative electrode active material layer (negative electrode active material layer, other electrode active material layer)
122c Second current collector layer (second negative electrode current collector layer, second electrode side second current collector layer)
212d, 312d Second current collector layer (second positive electrode current collector layer, one electrode side second active material layer)
S101 1st process, 2nd process S102 3rd process, 7th process S103 4th process, 8th process S104 5th process, 6th process S105 9th process

Claims (13)

基材と、
前記基材表面に形成された第１正極集電体層、前記第１正極集電体層の前記基材と反対側の表面に積層された正極活物質層、および、前記正極活物質層の前記第１正極集電体層と反対側の表面に積層されるとともに前記第１正極集電体層と電気的に接続された第２正極集電体層、を有する正極電極と、
前記基材表面に前記正極電極と近接して配置されて、前記基材表面に形成された第１負極集電体層、前記第１負極集電体層の前記基材と反対側の表面に積層された負極活物質層、および、前記負極活物質層の前記第１負極集電体層と反対側の表面に積層されるとともに前記第１負極集電体層と電気的に接続された第２負極集電体層、を有する負極電極と、
前記正極電極と前記負極電極との間の空隙を埋めるように形成された電解質層と
を備えることを特徴とする電池。 A substrate;
A first positive electrode current collector layer formed on the surface of the base material; a positive electrode active material layer laminated on a surface of the first positive electrode current collector layer opposite to the base material; and A positive electrode having a second positive electrode current collector layer laminated on a surface opposite to the first positive electrode current collector layer and electrically connected to the first positive electrode current collector layer;
A first negative electrode current collector layer disposed on the surface of the base material in the vicinity of the positive electrode and formed on the surface of the base material, on a surface opposite to the base material of the first negative electrode current collector layer A negative electrode active material layer that is laminated, and a first electrode that is laminated on a surface of the negative electrode active material layer opposite to the first negative electrode current collector layer and is electrically connected to the first negative electrode current collector layer. A negative electrode having two negative electrode current collector layers;
A battery comprising an electrolyte layer formed to fill a gap between the positive electrode and the negative electrode. 前記正極電極は、前記第２正極集電体層の前記正極活物質層と反対側の表面に積層された第２正極活物質層を備える一方、前記負極電極は、前記第２負極集電体層の前記負極活物質層と反対側の表面に積層された第２負極活物質層を備える請求項１に記載の電池。   The positive electrode includes a second positive electrode active material layer laminated on a surface of the second positive electrode current collector layer opposite to the positive electrode active material layer, while the negative electrode includes the second negative electrode current collector. The battery according to claim 1, further comprising a second negative electrode active material layer laminated on a surface of the layer opposite to the negative electrode active material layer. 前記正極活物質層と前記第２正極活物質層とが前記第２正極集電体層の端面の外側で直接接触し、前記負極活物質層と前記第２負極活物質層とが前記第２負極集電体層の端面の外側で直接接触する請求項２に記載の電池。   The positive electrode active material layer and the second positive electrode active material layer are in direct contact with each other outside the end surface of the second positive electrode current collector layer, and the negative electrode active material layer and the second negative electrode active material layer are in contact with the second electrode. The battery according to claim 2, which is in direct contact outside the end face of the negative electrode current collector layer. 前記正極電極と前記負極電極とが、それぞれ前記基材表面に沿って延設されたストライプ状パターンを含み、前記正極電極のストライプ状パターンと前記負極電極のストライプ状パターンとが前記基材表面で互いに平行に近接配置された請求項１ないし３のいずれかに記載の電池。   The positive electrode and the negative electrode each include a stripe pattern extending along the substrate surface, and the stripe pattern of the positive electrode and the stripe pattern of the negative electrode are formed on the substrate surface. The battery according to any one of claims 1 to 3, wherein the batteries are arranged close to each other in parallel. 前記電解質層が固体電解質により形成された請求項１ないし４のいずれかに記載の電池。   The battery according to claim 1, wherein the electrolyte layer is formed of a solid electrolyte. 基材表面に、正極または負極のうち一方極の一方極側第１集電体層を形成する第１工程と、
前記第１工程の後に、または前記第１工程と同時に、前記一方極と反対の他方極の他方極側第１集電体層を、前記基材表面に前記一方極側第１集電体層と近接させて形成する第２工程と、
前記一方極側第１集電体層の前記基材と反対側の表面に一方極側活物質層を積層する第３工程と、
前記他方極側第１集電体層の前記基材と反対側の表面に他方極側活物質層を積層する第４工程と、
前記一方極側活物質層の前記一方極側第１集電体層と反対側の表面に、一方極側第２集電体層を積層する第５工程と、
前記他方極側活物質層の前記他方極側第１集電体層と反対側の表面に、他方極側第２集電体層を積層する第６工程と
を備えることを特徴とする電池の製造方法。 A first step of forming a first current collector layer on one electrode side of the positive electrode or the negative electrode on the substrate surface;
After the first step or simultaneously with the first step, the other electrode side first current collector layer of the other electrode opposite to the one electrode is placed on the surface of the base material. And a second step of forming in proximity to each other,
A third step of laminating the one-electrode-side active material layer on the surface of the one-electrode-side first current collector layer opposite to the base material;
A fourth step of laminating the other electrode side active material layer on the surface of the other electrode side first current collector layer opposite to the base material;
A fifth step of laminating a one-electrode-side second current collector layer on the surface of the one-electrode-side active material layer opposite to the one-electrode-side first current collector layer;
And a sixth step of laminating the other electrode side second current collector layer on the surface of the other electrode side active material layer opposite to the other electrode side first current collector layer. Production method. 前記一方極側第２集電体層と前記他方極側第２集電体層とを同一材料で形成し、しかも前記第５工程と前記第６工程とを同時に実行する請求項６に記載の電池の製造方法。   The said 1st pole side 2nd collector layer and the said other pole side 2nd collector layer are formed with the same material, and also the said 5th process and the said 6th process are performed simultaneously. Battery manufacturing method. 前記一方極側第２集電体層の前記一方極側活物質層と反対側の表面に一方極側第２活物質層を積層する第７工程と、
前記他方極側第２集電体層の前記他方極側活物質層と反対側の表面に他方極側第２活物質層を積層する第８工程と
を備える請求項６または７に記載の電池の製造方法。 A seventh step of laminating the one electrode side second active material layer on the surface of the one electrode side second current collector layer opposite to the one electrode side active material layer;
8. The battery according to claim 6, further comprising: an eighth step of laminating the other electrode side second active material layer on a surface of the other electrode side second current collector layer opposite to the other electrode side active material layer. Manufacturing method. 前記第３工程では、一方極側活物質材料を含む塗布液を前記一方極側集電体層の表面に塗布して前記一方極側活物質層を形成する一方、前記第４工程では、他方極側活物質材料を含む塗布液を前記他方極側集電体層の表面に塗布して前記他方極側活物質層を形成する請求項６ないし８のいずれかに記載の電池の製造方法。   In the third step, the one electrode side active material layer is formed by applying a coating liquid containing one electrode side active material material to the surface of the one electrode side current collector layer, while in the fourth step, the other side The battery manufacturing method according to claim 6, wherein a coating liquid containing a pole-side active material material is applied to a surface of the other pole-side current collector layer to form the other pole-side active material layer. 前記第５工程、前記第６工程のそれぞれでは、導電性材料を含む塗布液を塗布して、それぞれ前記一方極側第２集電体層、前記他方極側第２集電体層を形成する請求項６ないし９のいずれかに記載の電池の製造方法。   In each of the fifth step and the sixth step, a coating liquid containing a conductive material is applied to form the one electrode side second current collector layer and the other electrode side second current collector layer, respectively. The method for producing a battery according to claim 6. 前記第３工程では前記一方極側第１集電体層の一部を前記一方極側活物質層で覆われない露出領域として、前記第５工程では前記一方極側活物質層と前記一方極側第１集電体層の前記露出領域とに連続的に前記塗布液を塗布する一方、
前記第４工程では前記他方極側第１集電体層の一部を前記他方極側活物質層で覆われない露出領域として、前記第６工程では前記他方極側活物質層と前記他方極側第１集電体層の前記露出領域とに連続的に前記塗布液を塗布する請求項１０に記載の電池の製造方法。 In the third step, a part of the one-electrode-side first current collector layer is an exposed region that is not covered with the one-electrode-side active material layer. In the fifth step, the one-electrode-side active material layer and the one-electrode are used. While continuously applying the coating liquid to the exposed region of the side first current collector layer,
In the fourth step, a part of the other electrode-side first current collector layer is an exposed region that is not covered with the other electrode-side active material layer, and in the sixth step, the other electrode-side active material layer and the other electrode The method for manufacturing a battery according to claim 10, wherein the coating liquid is continuously applied to the exposed region of the side first current collector layer. 前記塗布液を吐出するノズルを前記基材表面に沿って相対的に走査移動させて、前記塗布液をストライプ状に塗布する請求項９ないし１１のいずれかに記載の電池の製造方法。   The method for manufacturing a battery according to claim 9, wherein a nozzle that discharges the coating liquid is relatively scanned and moved along the surface of the base material to apply the coating liquid in a stripe shape. 前記一方極側活物質層と前記他方極側活物質層との間の空隙に電解質層を形成する第９工程を備える請求項６ないし１２のいずれかに記載の電池の製造方法。
The method for manufacturing a battery according to claim 6, further comprising a ninth step of forming an electrolyte layer in a gap between the one electrode side active material layer and the other electrode side active material layer.
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