JP2012513659A - 多層カソードを有する燃料電池の膜電極組立体 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は2008年12月22日出願の米国特許仮出願第61/139925号の利益を主張するものであり、その開示の全内容を参照により本明細書に援用する。
本開示は、多層カソードを有するポリマー電解質膜燃料電池の膜電極組立体に関し、ポリマー電解質膜により近接するカソードの第1層はカソードの第2層より親水性が大であり、第2層はポリマー電解質膜に対してより遠位である。
ポリマーの「当量」(EW)は、塩基の1当量を中和するポリマーの重量を意味し、
「高度にフッ素化されている」は、40重量%以上、典型的には50重量%以上、より典型的には60重量%以上の量でフッ素を含有することを意味する。
以下の実施例及び比較例のそれぞれにおいて触媒インク及び膜に用いるアイオノマーは、テトラフルオロエチレン(TFE)及びFSO2−CF2CF2CF2CF2−O−CF=CF2(コモノマーA)のコポリマーである。コモノマーAは、本明細書に参考として組み込まれた米国特許出願第10/322,254号及び第10/322,226号に開示された手順にしたがって製造された。重合は、米国特許出願第10/325,278号に開示されたような水性乳化重合により行われた。アイオノマーの当量(EW)は、示されたように、800、1000又は1200であった。
ポリマー電解質膜(PEM)を800EWのアイオノマーから作製した。膜の調製に用いるアイオノマーは、70:30のn−プロパノール/水中に22.3%の固体を含むキャスティング溶液で提供された。硝酸マンガンMn(NO3)2は、本明細書に参考として組み込まれた米国特許出願第10/945,178号に開示された手順に従って、ポリマー電解質中に存在するアニオン性官能基のモル量に基づく0.035電荷当量に等しい量でキャスティング溶液に添加した。
50cm2の有効面積を有する膜電極組立体(MEA)は、以下に詳述されるように、触媒インクでコーティングされた気体拡散層(GDL)である触媒コーティングされた支持体(CCB)を、PEMの対向する面に付加した後、それぞれの面にガスケットを付加することにより作製した。
実施例1並びに比較例1及び2のMEAを試験電池台(Fuel Cell Technologies,Inc.,Albuquerque,NM)に取り付けた。試験台は、ガス流量、圧力、及び湿度を制御するための別個のアノード及びカソードガス処理システムとともに可変電子負荷を含む。電子負荷及びガス流量はコンピュータ制御される。燃料電池の偏光曲線を、電極面積50cm2、アノードのガス圧0psig(0Pa)、アノードの化学量論的流量1.7(すなわち、所望の電流を生成するのに要するガスのモルの1.7倍)、カソードのガス圧0psig(0Pa)、カソードの化学量論的流量2.5という試験パラメーターのもとで得た。カソード及びアノードの給湿は、水蒸気注入により供給した(インジェクタ温度120℃)。動作温度及び相対湿度(RH)は、以下に示すように制御した。
耐久性を評価するために始動−停止サイクルを繰り返す条件のもとで、実施例1及び比較例3のMEAを耐久性について試験した。
Claims (28)
- i)第1及び第2面を有するポリマー電解質膜と、
ii)前記ポリマー電解質膜の前記第1面上に支持されたアノード触媒層と、
iii)前記ポリマー電解質膜の前記第2面上に支持された第1カソード触媒層であって、前記第1カソード触媒層が、第1カソード触媒材料と第1ポリマー電解質とを含む、第1カソード触媒層と、
iv)前記第1カソード触媒層上に支持された第2カソード触媒層であって、前記第2カソード触媒層が、第2カソード触媒材料と第2ポリマー電解質とを含む、第2カソード触媒層と、を含み、
前記第1カソード触媒層が前記第2カソード触媒層より親水性が大である、燃料電池の膜電極組立体。 - 前記第1カソード触媒層が、前記ポリマー電解質膜の前記第2面に直接隣接する、請求項1に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒層が、前記第1カソード触媒層に直接隣接する、請求項1に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒層が、前記第1カソード触媒層に直接隣接する、請求項2に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒材料の重量に対する前記第1カソード触媒材料の重量の比が1:4〜4:1である、請求項1に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒材料の重量に対する前記第1カソード触媒材料の重量の比が1:2〜2:1である、請求項1に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1及び第2ポリマー電解質が、高度にフッ素化されている、請求項1に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1及び第2ポリマー電解質が、式
−O−CF2−CF2−CF2−CF2−SO3Hに従ったペンダント基を含む、請求項1に記載の燃料電池の膜電極組立体。 - i)第1及び第2面を有するポリマー電解質膜と、
ii)前記ポリマー電解質膜の前記第1面上に支持されたアノード触媒層と、
iii)前記ポリマー電解質膜の前記第2面上に支持された第1カソード触媒層であって、前記第1カソード触媒層が、第1カソード触媒材料と、第1の当量を有する第1ポリマー電解質とを含む、第1カソード触媒層と、
iv)前記第1カソード触媒層上に支持された第2カソード触媒層であって、前記第2カソード触媒層が、第2カソード触媒材料と、第2の当量を有する第2ポリマー電解質とを含む、第2カソード触媒層と、を含み、
前記第1の当量が、前記第2の当量より小さい、燃料電池の膜電極組立体。 - 前記第1カソード触媒層が、前記ポリマー電解質膜の前記第2面に直接隣接する、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒層が、前記第1カソード触媒層に直接隣接する、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒層が、前記第1カソード触媒層に直接隣接する、請求項11に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1の当量が、前記第2の当量の85%未満である、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1の当量が、前記第2の当量の70%未満である、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1の当量が、1050以下である、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1の当量が、850以下である、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒材料の重量に対する前記第1カソード触媒材料の重量の比が、1:4〜4:1である、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第2カソード触媒材料の重量に対する前記第1カソード触媒材料の重量の比が、1:2〜2:1である、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1及び第2ポリマー電解質が、高度にフッ素化されている、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。
- 前記第1及び第2ポリマー電解質が、式
−O−CF2−CF2−CF2−CF2−SO3Hに従ったペンダント基を含む、請求項9に記載の燃料電池の膜電極組立体。 - i)第1及び第2面を有するポリマー電解質膜を提供する工程と、
ii)前記ポリマー電解質膜の前記第2面に第1カソード触媒層を適用する工程であって、前記第1カソード触媒層が、第1カソード触媒材料と、第1の当量を有する第1ポリマー電解質とを含む、工程と、
iii)前記第1カソード触媒層に第2カソード触媒層を適用する工程であって、前記第2カソード触媒層が、第2カソード触媒材料と、第2の当量を有する第2ポリマー電解質とを含む、工程と、を含み、
前記第1カソード触媒層が、前記第2カソード触媒層より親水性が大である、燃料電池の膜電極組立体の製造方法。 - iv)工程iii)の前に前記第2カソード触媒層を気体拡散層に適用して触媒コーティングされた支持体を作製する工程を更に含み、
工程iii)が、前記触媒コーティングされた支持体を前記第1カソード触媒層に適用する工程を含む、請求項21に記載の方法。 - 前記第1の当量が、前記第2の当量より小さい、請求項21に記載の方法。
- 前記第1の当量が、前記第2の当量より小さい、請求項22に記載の方法。
- v)前記ポリマー電解質膜の第1面にアノード触媒層を適用する工程を更に含む、請求項21に記載の方法。
- i)第1及び第2面を有するポリマー電解質膜を提供する工程と、
ii)面を有する気体拡散層を提供する工程と、
iii)前記気体拡散層の面に第2カソード触媒層を適用する工程であって、前記第2カソード触媒層が、第2カソード触媒材料と、第2の当量を有する第2ポリマー電解質とを含む、工程と、
iv)前記第2カソード触媒層に第1カソード触媒層を適用する工程であって、前記第1カソード触媒層が、第1カソード触媒材料と、第1の当量を有する第1ポリマー電解質とを含む、工程と、を含み、
前記第1カソード触媒層が、前記第2カソード触媒層より親水性が大である、燃料電池の膜電極組立体の製造方法。 - 前記第1の当量が、前記第2の当量より小さい、請求項26に記載の方法。
- v)前記ポリマー電解質膜の前記第1面にアノード触媒層を適用する工程を更に含む、請求項26に記載の方法。
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