JP2012238661A - Organic thin film solar cell film deposition system - Google Patents

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和弘 山室
Mitsuru Yahagi
充 矢作
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To make it possible to form film in even thickness over the entire surface of a substrate when forming an organic thin-film solar cell by a roll-to-roll method, as well as make it possible to manufacture a high quality organic thin-film solar cell and increase manufacturing efficiency.SOLUTION: An organic thin-film solar cell film deposition system of the present invention is designed to form an organic thin-film solar cell composed of a plurality of desired thin films which are laminated in order on a long workpiece by using a roll-to-roll method. The film deposition system includes coating application means of making the raw material of the organic thin film adhered to the workpiece, calcination means of heat treating the raw material adhered to the workpiece, and film thickness evaluation means of finding the thickness of the organic thin film, characterized in that the calcination means and the film thickness evaluation means are arranged in order behind the coating application means, and that a unit is included which comes with control means for adjusting the setting condition of the coating application means positioned in front of the film thickness evaluation means on the basis of information obtained by the film thickness evaluation means.

Description

本発明は、有機薄膜太陽電池の成膜装置に係り、より詳細には、ロールツーロール法を用い、均一な薄膜形成を可能とする有機薄膜太陽電池の成膜装置に関する。   The present invention relates to a film forming apparatus for an organic thin film solar cell, and more particularly to a film forming apparatus for an organic thin film solar cell that enables a uniform thin film formation using a roll-to-roll method.

エネルギーの効率的な利用の観点から、近年、太陽電池はますます広く一般に利用されつつある。
現行の無機系太陽電池は、シリコンや化合物半導体材料をベースに半導体プロセスを用いて作製されるのに対し、有機薄膜太陽電池は、ポリマ系半導体材料やフラーレン等の材料をベースに塗布プロセスによって作製されるため、安価、軽量、フレキシブルといった特徴を備え、それらを活かした用途が期待されている。近年、有機薄膜太陽電池の変換効率が徐々に向上するにつれ、次世代太陽電池の一つとして注目を浴びるようになってきている。 In recent years, solar cells are becoming more and more widely used from the viewpoint of efficient use of energy.
Current inorganic solar cells are fabricated using semiconductor processes based on silicon and compound semiconductor materials, while organic thin-film solar cells are fabricated using coating processes based on materials such as polymer semiconductor materials and fullerenes. Therefore, it has features such as low cost, light weight, and flexibility, and applications utilizing them are expected. In recent years, as the conversion efficiency of organic thin film solar cells is gradually improved, it has been attracting attention as one of the next generation solar cells.

また、地球温暖化防止を背景に太陽電池の需要が急増し、シリコンの供給がひっ迫した状態が続いている。このようなシリコン供給不安を背景に、電池材料の使用量が少なく低コストで製造可能な薄膜型太陽電池に対応するため、関連企業は生産能力を急速に拡大させている。   In addition, the demand for solar cells has increased rapidly against the background of global warming prevention, and the supply of silicon continues to be tight. Against the backdrop of such anxiety about silicon supply, related companies are rapidly expanding their production capacity in order to deal with thin film solar cells that can be manufactured at low cost with little use of battery materials.

一方、民生用電子機器のトレンドに着目すると、ユビキタス社会の到来や安全・安心ニーズの高まりを受け、携帯機器、セキュリティー、防災システム等独立電源を必要とする分野も拡大基調にあることから、軽量、フレキシブルでデザイン性に優れる太陽電池の需要増も予測される。   On the other hand, focusing on the trend of consumer electronic devices, the fields that require independent power sources such as mobile devices, security, disaster prevention systems, etc. are also on an expanding trend in response to the arrival of a ubiquitous society and rising needs for safety and security. Demand for solar cells that are flexible and excellent in design is also expected to increase.

以上のような需要動向に対し、プラスチックなどのフレキシブル材料を基板とする有機薄膜太陽電池は、印刷の製造プロセスを応用することで、ロールツーロール法などの大量生産方式が採用できて、コスト面でもプロセス時間面でも大幅に有利になる可能性が期待され、次世代太陽電池の有力候補の一つとして研究開発が盛んに行われている（例えば、非特許文献１参照）。
しかしながら、ロールツーロール法により長尺状の基材に連続成膜する際に、基材全面に亘って膜厚を均一に形成することが困難であるという問題があった。膜厚の不均一は、得られる有機薄膜太陽電池の品質低下、製造効率の低下につながる。 In response to the above demand trends, organic thin-film solar cells using flexible materials such as plastic as substrates can adopt mass production methods such as the roll-to-roll method by applying the printing manufacturing process. However, there is a possibility that it will be greatly advantageous in terms of process time, and research and development are actively performed as one of the promising candidates for next-generation solar cells (for example, see Non-Patent Document 1).
However, there is a problem that it is difficult to form a uniform film thickness over the entire surface of the substrate when continuously forming a film on a long substrate by the roll-to-roll method. The non-uniform film thickness leads to a decrease in the quality and manufacturing efficiency of the obtained organic thin film solar cell.

桑野幸徳、近藤道雄 著、「図解 太陽光発電のすべて」、（株）工業調査会 2009年7月10日発行 p.128-131Kuwano Yukinori and Kondo Michio, “All About Photovoltaic Power Generation”, Kogyo Kenkyukai, July 10, 2009 p.128-131

本発明は、このような従来の実情に鑑みて考案されたものであり、ロールツーロール法により有機薄膜太陽電池を成膜する際に、基材の全面に亘って膜厚を均一に形成することができ、高品質の有機薄膜太陽電池を製造することができ、さらに製造効率を高めた、有機薄膜太陽電池の成膜装置を提供することを目的とする。   The present invention has been devised in view of such a conventional situation. When an organic thin film solar cell is formed by a roll-to-roll method, the film thickness is uniformly formed over the entire surface of the substrate. An object of the present invention is to provide a film forming apparatus for an organic thin-film solar cell that can manufacture a high-quality organic thin-film solar cell and can further improve manufacturing efficiency.

本発明の請求項１に記載の有機薄膜太陽電池の成膜装置は、ロールツーロール法を用いて、長尺状の被処理体に所望の有機薄膜を複数、順に重ねて積層してなる有機薄膜太陽電池の成膜装置であって、前記被処理体に向けて前記有機薄膜の原材料を付着させる塗布手段、前記被処理体に付着した原材料を熱処理する焼成手段、及び、前記有機薄膜の厚さを求める膜厚評価手段を含み、前記塗布手段の後段側に前記焼成手段、前記膜厚評価手段が順に配置されると共に、前記膜厚評価手段により求めた情報に基づき、該膜厚評価手段より前段に位置する前記塗布手段の設定条件を調整する制御手段を付属してなるユニットを備えた、ことを特徴とする。
本発明の請求項２に記載の有機薄膜太陽電池の成膜装置は、請求項１において、前記有機薄膜太陽電池を構成する各層に対応して、前記ユニットが個別に配置されており、特定のユニットを構成する前記膜厚評価手段が、該特定のユニットにおいて形成された前記有機薄膜の厚さを求める際には、該特定のユニットより１つ前に位置するユニットを構成する前記膜厚評価手段が出力した情報を、該特定のユニットにおける前記被処理体の情報（バックグラウンド情報）として利用する、ことを特徴とする。
本発明の請求項３に記載の有機薄膜太陽電池の成膜装置は、請求項１又は２において、前記膜厚評価手段は、エリプソ法を用いて、前記被処理体上に形成された前記有機薄膜の厚さを算出する、ことを特徴とする。
本発明の請求項４に記載の有機薄膜太陽電池の成膜装置は、請求項１乃至３のいずれか１項において、前記塗布手段は、インクジェット法を用いて、前記有機薄膜の原材料を前記被処理体に付着させる、ことを特徴とする。 The film forming apparatus for an organic thin film solar cell according to claim 1 of the present invention is an organic film obtained by laminating a plurality of desired organic thin films in order on a long object to be processed using a roll-to-roll method. A film forming apparatus for a thin film solar cell, a coating means for attaching the raw material of the organic thin film toward the object to be processed, a baking means for heat-treating the raw material attached to the object to be processed, and a thickness of the organic thin film The film thickness evaluation means includes a film thickness evaluation means, and the baking means and the film thickness evaluation means are sequentially arranged on the rear side of the coating means, and the film thickness evaluation means is based on the information obtained by the film thickness evaluation means. A unit including a control unit that adjusts the setting condition of the coating unit positioned in the preceding stage is provided.
The film forming apparatus for an organic thin film solar cell according to claim 2 of the present invention is the organic thin film solar cell film forming device according to claim 1, wherein the units are individually arranged corresponding to each layer constituting the organic thin film solar cell. When the film thickness evaluation means constituting the unit obtains the thickness of the organic thin film formed in the specific unit, the film thickness evaluation constituting the unit positioned immediately before the specific unit The information output by the means is used as information (background information) of the object to be processed in the specific unit.
According to a third aspect of the present invention, there is provided the film forming apparatus for an organic thin film solar cell according to the first or second aspect, wherein the film thickness evaluation means uses the ellipso method to form the organic film formed on the object to be processed. The thickness of the thin film is calculated.
According to a fourth aspect of the present invention, there is provided the film forming apparatus for an organic thin film solar cell according to any one of the first to third aspects, wherein the coating means applies the raw material of the organic thin film using the inkjet method. It is made to adhere to a process body.

本発明では、ロールツーロール法を用いて、長尺状の被処理体に所望の有機薄膜を複数、順に重ねて積層形成する際に、前記被処理体に向けて前記有機薄膜の原材料を付着させる塗布手段、前記被処理体に付着した原材料を熱処理する焼成手段、及び、前記有機薄膜の厚さを求める膜厚評価手段、が順に配置され、前記膜厚評価手段により求めた情報に基づき、該膜厚評価手段より前段に位置する前記塗布手段の設定条件を調整する制御手段を付属してなるユニットを備え、該膜厚評価手段で測定された膜厚情報に基づいて、塗布手段の設定条件を調整しているので、基材の全面に亘って膜厚を均一に形成することができる。これにより本発明では、高品質の有機薄膜太陽電池を製造することができ、さらに製造効率を高めた有機薄膜太陽電池の成膜装置を提供することができる。   In the present invention, when a plurality of desired organic thin films are sequentially stacked on a long object by using a roll-to-roll method, the raw material of the organic thin film is attached to the object to be processed. Coating means, baking means for heat-treating the raw material attached to the object to be processed, and film thickness evaluation means for obtaining the thickness of the organic thin film are sequentially arranged, based on the information obtained by the film thickness evaluation means, A unit having a control means for adjusting the setting conditions of the coating means positioned before the film thickness evaluation means is provided, and setting of the coating means is performed based on the film thickness information measured by the film thickness evaluation means. Since the conditions are adjusted, the film thickness can be formed uniformly over the entire surface of the substrate. Thereby, in this invention, a high quality organic thin film solar cell can be manufactured, and the film-forming apparatus of the organic thin film solar cell which raised manufacturing efficiency further can be provided.

本発明を適用して製造される有機薄膜太陽電池の一例を示す要部拡大斜視図。The principal part expansion perspective view which shows an example of the organic thin-film solar cell manufactured by applying this invention. 図１の太陽電池の層構成を示す断面図。Sectional drawing which shows the layer structure of the solar cell of FIG. 本発明の有機薄膜太陽電池の成膜装置の一構成例を模式的に示す図。The figure which shows typically one structural example of the film-forming apparatus of the organic thin-film solar cell of this invention. 分光エリプソメトリ方式による膜厚評価手段の光学系の一例を示す図。The figure which shows an example of the optical system of the film thickness evaluation means by a spectroscopic ellipsometry system. 本発明の有機薄膜太陽電池の成膜装置の一構成例を模式的に示す図。The figure which shows typically one structural example of the film-forming apparatus of the organic thin-film solar cell of this invention.

以下、本発明に係る有機薄膜太陽電池の成膜装置の一実施形態を図面に基づいて説明する。   Hereinafter, an embodiment of a film forming apparatus for an organic thin film solar cell according to the present invention will be described with reference to the drawings.

図１は、本発明を適用して製造される有機薄膜太陽電池の一例を示す要部拡大斜視図である。また、図２は図１の太陽電池の層構成を示す断面図である。
太陽電池１０は、透明な絶縁性の基板１１の一面１１ａに光電変換体１２を形成してなる。基板１１は、例えば、透明樹脂フィルムなど、太陽光の透過性に優れ、可塑性のある絶縁材料で形成されていればよい。このような基板１１の他面１１ｂ側から太陽光を入射させる。 FIG. 1 is an essential part enlarged perspective view showing an example of an organic thin film solar cell manufactured by applying the present invention. FIG. 2 is a cross-sectional view showing the layer structure of the solar cell of FIG.
The solar cell 10 is formed by forming a photoelectric converter 12 on one surface 11 a of a transparent insulating substrate 11. The board | substrate 11 should just be formed with the insulating material which is excellent in the transmittance | permeability of sunlight, such as a transparent resin film, and is plastic. Sunlight is incident from the other surface 11 b side of the substrate 11.

光電変換体１２は、基板１１側から順に第一電極層１３、半導体層（発電部）１４、第二電極層（裏面電極）１５を積層してなる。
第一電極層１３の構成材料としては、導電性と透明性を兼ね備えたものであれば特に限定されるものではなく、Ｉｎ−Ｚｎ−Ｏ（ＩＺＯ）、Ｉｎ−Ｓｎ−Ｏ（ＩＴＯ）、ＺｎＯ−Ａｌ（ＺＡＯ）、Ｚｎ−Ｓｎ−Ｏ（ＳＺＯ）等を挙げることができ、中でも、ＩＴＯが好ましく用いられる。
また、第二電極層（裏面電極）１５は、Ａｇ，Ｃｕなど導電性の金属膜によって形成されていればよい。 The photoelectric conversion body 12 is formed by laminating a first electrode layer 13, a semiconductor layer (power generation unit) 14, and a second electrode layer (back electrode) 15 in order from the substrate 11 side.
The constituent material of the first electrode layer 13 is not particularly limited as long as it has both conductivity and transparency. In—Zn—O (IZO), In—Sn—O (ITO), ZnO -Al (ZAO), Zn-Sn-O (SZO) and the like can be mentioned, among which ITO is preferably used.
Moreover, the 2nd electrode layer (back surface electrode) 15 should just be formed with electroconductive metal films, such as Ag and Cu.

半導体層（発電部）１４は、例えば、ｐ型有機半導体膜（ｐ層とも呼ぶ）１６上にｎ型有機半導体膜（ｎ層とも呼ぶ）１７が積層されてなるヘテロ接合を有する。この半導体層１４に太陽光が入射すると、ｐ層１６においてはホールが、ｎ層１７においては電子が、それぞれ生じ、ｐ層１６とｎ層１７との電位差によって、ｎ層の電子はｐ層へ、ｐ層のホールはｎ層へ流れ込む。これが連続的に繰り返されることで第一電極層１３と第二電極層１５との間に電位差が生じる（光電変換）。ゆえに、ｐ層はホール輸送層（Hole transport layer）あるいは電子受容体、ｎ層は電子輸送層（Electron transport layer）あるいは電子供与体、とも呼ばれる。   The semiconductor layer (power generation unit) 14 has, for example, a heterojunction in which an n-type organic semiconductor film (also referred to as an n layer) 17 is stacked on a p-type organic semiconductor film (also referred to as a p layer) 16. When sunlight is incident on the semiconductor layer 14, holes are generated in the p layer 16 and electrons are generated in the n layer 17. The potential difference between the p layer 16 and the n layer 17 causes the electrons in the n layer to enter the p layer. , Holes in the p layer flow into the n layer. By repeating this continuously, a potential difference is generated between the first electrode layer 13 and the second electrode layer 15 (photoelectric conversion). Therefore, the p layer is also called a hole transport layer or an electron acceptor, and the n layer is also called an electron transport layer or an electron donor.

ｐ型有機半導体膜１６の材料としては、特に限定されるものではないが、インクジェット法により成膜可能なものであることが好ましい。中でも電子供与性の導電性高分子材料であることが好ましい。導電性高分子はいわゆるπ共役高分子であり、炭素−炭素またはヘテロ原子を含む二重結合または三重結合が、単結合と交互に連なったπ共役系から成り立っており、半導体的性質を示すものである。また、導電性高分子材料は、導電性高分子材料を溶媒に溶解もしくは分散させた塗工液を用いることでインクジェット法により容易に成膜可能であることから、大面積の有機薄膜太陽電池を高価な設備を必要とせず低コストで製造できるという利点がある。   The material of the p-type organic semiconductor film 16 is not particularly limited, but it is preferable that the material can be formed by an inkjet method. Among these, an electron donating conductive polymer material is preferable. The conductive polymer is a so-called π-conjugated polymer, which is composed of a π-conjugated system in which double bonds or triple bonds containing carbon-carbon or hetero atoms are alternately linked to single bonds, and exhibits semiconducting properties. It is. In addition, the conductive polymer material can be easily formed by an inkjet method by using a coating solution in which the conductive polymer material is dissolved or dispersed in a solvent. There is an advantage that it can be manufactured at low cost without requiring expensive equipment.

ｐ型有機半導体１６としては、例えば、ポリチオフェン（Ｐ３ＨＴ）、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリシラン、ポリカルバゾール、ポリビニルカルバゾール、ポルフィリン、ポリアセチレン、ポリピロール、ポリアニリン、ポリフルオレン、ポリビニルピレン、ポリビニルアントラセン、及びびこれらの誘導体、ならびにこれらの共重合体、あるいは、フタロシアニン含有ポリマ、カルバゾール含有ポリマ、有機金属ポリマ等の高分子材料が用いられる。上記の中でも、チオフェン−フルオレン共重合体、ポリアルキルチオフェン、フェニレンエチニレン−フェニレンビニレン共重合体、フェニレンエチニレン−チオフェン共重合体、フェニレンエチニレン−フルオレン共重合体、フルオレン−フェニレンビニレン共重合体、チオフェン−フェニレンビニレン共重合体等が好ましく用いられる。これらの電子供与性材料は、多くのｎ型有機半導体材料に対して、最低非占有分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギー準位差が適切なヘテロ接合を形成することが可能である。   Examples of the p-type organic semiconductor 16 include polythiophene (P3HT), polyphenylene, polyphenylene vinylene, polysilane, polycarbazole, polyvinylcarbazole, porphyrin, polyacetylene, polypyrrole, polyaniline, polyfluorene, polyvinylpyrene, polyvinylanthracene, and derivatives thereof, and These copolymers, or polymer materials such as phthalocyanine-containing polymers, carbazole-containing polymers, and organometallic polymers are used. Among the above, thiophene-fluorene copolymer, polyalkylthiophene, phenylene ethynylene-phenylene vinylene copolymer, phenylene ethynylene-thiophene copolymer, phenylene ethynylene-fluorene copolymer, fluorene-phenylene vinylene copolymer A thiophene-phenylene vinylene copolymer is preferably used. These electron donating materials can form a heterojunction in which the energy level difference of the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) is appropriate for many n-type organic semiconductor materials.

ｎ型有機半導体膜１７の材料としては、特に限定されるものではないが、インクジェット法により成膜可能なものであることが好ましい。ｎ型有機半導体としては、例えば、ポリフェニレンビニレン、ポリフルオレン、及びこれらの誘導体、ならびにこれらの共重合体等の高分子材料、あるいは、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）、フェニルＣ６１−ブチリック酸メチルエスタ（ＰＣＢＭ）等のフラーレン誘導体、シアノ（ＣＮ）基又はトリフルオロメチル（ＣＦ３ ）基含有ポリマ、及びそれらの（ＣＦ３ ）基置換ポリマ等が用いられる。 The material of the n-type organic semiconductor film 17 is not particularly limited, but is preferably a film that can be formed by an inkjet method. Examples of the n-type organic semiconductor include polymer materials such as polyphenylene vinylene, polyfluorene, derivatives thereof, and copolymers thereof, carbon nanotubes (CNT), phenyl C61-butyric acid methyl ester (PCBM), and the like. Fullerene derivatives, cyano (CN) groups or trifluoromethyl (CF 3 ) group-containing polymers, and (CF 3 ) group-substituted polymers.

光電変換体１２は、スクライブ線（スクライブライン）１９によって、例えば外形が短冊状の多数の区画素子２１，２１…に分割されている。この区画素子２１，２１…は互いに電気的に区画されるとともに、互いに隣接する区画素子２１どうしの間で、例えば電気的に直列に接続される。これにより、光電変換体１２は、区画素子２１，２１…を全て電気的に直列に繋いだ形態となり、高い電位差の電流を取り出すことができる。スクライブ線１９は、例えば、基板１１の一面に均一に光電変換体１２を形成した後、レーザー光線などによって光電変換体１２に所定の間隔で溝を形成することにより形成すれば良い。   The photoelectric converter 12 is divided by a scribe line (scribe line) 19 into a large number of partition elements 21, 21,. The partition elements 21, 21,... Are electrically partitioned from each other, and are electrically connected, for example, in series between the partition elements 21 adjacent to each other. Thereby, the photoelectric conversion body 12 becomes the form which connected all the division elements 21, 21, ... in series, and can take out the electric current of a high electric potential difference. The scribe line 19 may be formed, for example, by forming the photoelectric conversion body 12 uniformly on one surface of the substrate 11 and then forming grooves in the photoelectric conversion body 12 at a predetermined interval with a laser beam or the like.

なお、このような光電変換体１２をなす第二電極層１５の上に、さらに絶縁性の樹脂などからなる保護層（図示せず）を形成する構成がより好ましい。   In addition, the structure which forms the protective layer (not shown) which consists of insulating resin etc. on the 2nd electrode layer 15 which comprises such a photoelectric conversion body 12 is more preferable.

次に、以上のような構成の太陽電池の製造方法について説明する。
まず、図２に示すように、透明な基板１１の一面１１ａに上に光電変換体１２を形成する（光電変換体の形成工程）。光電変換体１２は、例えば、基板１１側から順に第一電極層１３、半導体層１４（ｐ型有機半導体膜１６及びｎ型有機半導体膜１７）、第二電極層（裏面電極）１５を積層したものであればよい。
なお、本発明に係る半導体層１４としては、必要に応じて、ｐ型有機半導体膜１６の上にｎ型有機半導体膜１７が形成された結果、ｐ型有機半導体膜１６とｎ型有機半導体膜１７との間に、ｐ型とｎ型が混在してなる、マクロな真性半導体層［ｉ（intrinsic semiconductor）層］ が配された構成、いわゆるｐ−ｉ−ｎ接合型の構成としても構わない。 Next, a method for manufacturing the solar cell having the above configuration will be described.
First, as shown in FIG. 2, the photoelectric conversion body 12 is formed on the one surface 11a of the transparent substrate 11 (photoelectric conversion body forming step). For example, the photoelectric conversion body 12 is formed by laminating a first electrode layer 13, a semiconductor layer 14 (p-type organic semiconductor film 16 and n-type organic semiconductor film 17), and a second electrode layer (back electrode) 15 in order from the substrate 11 side. Anything is acceptable.
As the semiconductor layer 14 according to the present invention, the p-type organic semiconductor film 16 and the n-type organic semiconductor film are formed as a result of forming an n-type organic semiconductor film 17 on the p-type organic semiconductor film 16 as necessary. A configuration in which a macro intrinsic semiconductor layer [i (intrinsic semiconductor) layer] formed by intermixing p-type and n-type is provided between the semiconductor layer 17 and the so-called pin junction type configuration. .

以下では、本発明の有機薄膜太陽電池の成膜装置について説明する。図３は、本発明の有機薄膜太陽電池の成膜装置１００Ａ（１００）の一構成例を模式的に示す図である。
本発明の有機薄膜太陽電池の成膜装置１００Ａ（１００）は、ロールツーロール法を用いて、長尺状の被処理体１０１に所望の有機薄膜１０２を複数、順に重ねて積層成膜するものであり、前記被処理体１０１に向けて前記有機薄膜１０２の原材料を付着させる塗布手段１１０、前記被処理体１０１に付着した原材料を熱処理する焼成手段１２０、及び、前記有機薄膜１０２の厚さを求める膜厚評価手段１３０を有するユニット１５０を備える。このユニット１５０においては、前記塗布手段１１０の後段側に前記焼成手段１２０、前記膜厚評価手段１３０が順に配置されている。
ここで、本発明の成膜装置１００Ａ（１００）で形成する有機薄膜１０２は、半導体層１４並びに、該半導体層１４をなすｐ型有機半導体膜１６及び／又はｎ型有機半導体膜１７を示すものとする。 Below, the film-forming apparatus of the organic thin-film solar cell of this invention is demonstrated. FIG. 3 is a diagram schematically showing a configuration example of the film forming apparatus 100A (100) for the organic thin film solar cell of the present invention.
The organic thin film solar cell film forming apparatus 100A (100) of the present invention uses a roll-to-roll method to stack a plurality of desired organic thin films 102 in sequence on a long object 101. And applying means 110 for attaching the raw material of the organic thin film 102 toward the object 101, baking means 120 for heat-treating the raw material attached to the object 101, and the thickness of the organic thin film 102. A unit 150 having the required film thickness evaluation means 130 is provided. In this unit 150, the baking means 120 and the film thickness evaluation means 130 are arranged in this order on the rear side of the coating means 110.
Here, the organic thin film 102 formed by the film forming apparatus 100A (100) of the present invention shows the semiconductor layer 14 and the p-type organic semiconductor film 16 and / or the n-type organic semiconductor film 17 forming the semiconductor layer 14. And

ロールツーロール方式の成膜装置Ａ（１００）では、長尺フィルム上の被処理体１０１を連続走行させる巻出ロール１０７及び巻取ロール１０８を有し、被処理体１０１は、巻出ロール１０７から巻取ロール１０８へ向けて、間に複数配された支持ロール１０９に支持されつつ走行する。巻出ロール１０７と巻取ロール１０８との間の位置に前記ユニット１５０が配置されている。
なお、被処理体１０１には、基板１１上に第一電極層１３が予め形成されてなるものを用いてもよい。 The roll-to-roll film forming apparatus A (100) includes an unwinding roll 107 and a winding roll 108 that continuously run the object 101 on a long film, and the object 101 is an unwinding roll 107. Travels toward the take-up roll 108 while being supported by a plurality of support rolls 109 arranged therebetween. The unit 150 is disposed at a position between the unwinding roll 107 and the winding roll 108.
In addition, you may use for the to-be-processed object 101 what the 1st electrode layer 13 was previously formed on the board | substrate 11. FIG.

塗布手段１１０は、巻出ロール１０７から供給された前記被処理体１０１に向けて前記有機薄膜１０２の原材料を付着させる。
本実施形態では、塗布手段１１０は、インクジェット法を用いて、前記有機薄膜１０２の原材料を前記被処理体１０１に付着させる。有機薄膜１０２を形成するための材料をインクジェット用塗工液（インク）として調製し、インクジェット法を適用することにより、大面積の被処理体１０１上にも、有機薄膜１０２を容易に形成することができる。また、インクジェット法を採用することにより、微細なパターン印刷が可能となるほか、設定条件を制御しやすくなる。例えば、インクジェットヘッド（塗布手段１１０）からの吐出液量や単位時間当たりの吐出回数を調整することによって有機薄膜１０２の厚みを制御することができる。有機薄膜１０２の形成材料としては、高分子ポリマ、溶剤を主成分とし、任意に添加剤などを添加した塗布組成物を使用することができる。 The coating unit 110 adheres the raw material of the organic thin film 102 toward the object 101 supplied from the unwinding roll 107.
In the present embodiment, the coating unit 110 attaches the raw material of the organic thin film 102 to the object 101 by using an inkjet method. By preparing a material for forming the organic thin film 102 as an inkjet coating liquid (ink) and applying an ink jet method, the organic thin film 102 can be easily formed on the workpiece 101 having a large area. Can do. In addition, by adopting the ink jet method, fine pattern printing can be performed and setting conditions can be easily controlled. For example, the thickness of the organic thin film 102 can be controlled by adjusting the amount of liquid discharged from the inkjet head (application unit 110) and the number of discharges per unit time. As a material for forming the organic thin film 102, a coating composition containing a polymer and a solvent as main components and optionally added with additives can be used.

焼成手段１２０は、前記被処理体１０１に付着した原材料を熱処理する。
塗工液の塗布後は、焼成手段１２０によって熱処理し、塗膜を乾燥する。塗工液に含まれる溶媒等を早期に除去することにより、所望の有機薄膜１０２を高い生産性をもって形成することができる。 The baking unit 120 heats the raw material attached to the object 101.
After application of the coating solution, the coating film is dried by heat treatment by the baking means 120. By removing the solvent and the like contained in the coating liquid at an early stage, the desired organic thin film 102 can be formed with high productivity.

膜厚評価手段１３０は、前記有機薄膜１０２の厚さを求める。本実施形態において、膜厚評価手段１３０は、エリプソ法を用いて、前記被処理体１０１上に形成された前記有機薄膜１０２の厚さを算出する。   The film thickness evaluation means 130 determines the thickness of the organic thin film 102. In the present embodiment, the film thickness evaluation unit 130 calculates the thickness of the organic thin film 102 formed on the object 101 using an ellipso method.

ここで、エリプソ法による膜厚の計測原理を説明する。図４は分光エリプソメトリ方式における分光波形取得のための光学系の一例を示す図である。まず、光源１３１から出射した光は偏光子１３２を通り透過光軸に沿った直線偏光になるように偏光子の回転角度を設定する。偏光子１３２を通過した光は試料１３３（ここでは有機薄膜１０２）に照射され、反射・回折した光は検光子１３４を通り、プリズム１３５にて周波数分解され、検出器１３６にて検出される。   Here, the principle of film thickness measurement by the ellipso method will be described. FIG. 4 is a diagram showing an example of an optical system for obtaining a spectral waveform in the spectroscopic ellipsometry method. First, the rotation angle of the polarizer is set so that the light emitted from the light source 131 passes through the polarizer 132 and becomes linearly polarized light along the transmission optical axis. The light that has passed through the polarizer 132 is applied to the sample 133 (here, the organic thin film 102), and the reflected / diffracted light passes through the analyzer 134, is frequency-resolved by the prism 135, and is detected by the detector 136.

検光子１３４は測定の際回転し、試料１３３へ照射前後の光の偏光状態の変化からエリプソパラメータとして、Δ、Ψが得られる（それぞれはｐ、ｓの偏光状態の位相差Δおよび振幅比Ψを示す）。そして、この得られたΔ、Ψより膜測値の算出が可能となる。   The analyzer 134 rotates during measurement, and Δ and Ψ are obtained as ellipso parameters from changes in the polarization state of the light before and after the sample 133 is irradiated (respectively, the phase difference Δ and the amplitude ratio Ψ of the polarization states of p and s). Showing). The film measurement value can be calculated from the obtained Δ and Ψ.

そして本発明の有機薄膜太陽電池の製造装置１００Ａ（１００）では、前記ユニット１５０が、前記膜厚評価手段１３０により求めた情報αに基づき、該膜厚評価手段１３０より前段に位置する前記塗布手段１１０の設定条件を調整βする制御手段１４０を付属してなる。
本実施形態では、インクジェットヘッド（塗布手段１１０）からの吐出液量を決定し、前記インクジェットヘッドからの吐出液量を制御するようにした。すなわち、有機薄膜１０２の膜厚を膜厚評価手段１３０により測定し、得られた膜厚から現実に吐出されている吐出液量を決定し、制御手段１４０において、現実の吐出液量と、設定されている吐出液量とを比較して、インクジェットヘッド（塗布手段１１０）からの吐出液量を調整する。 And in the manufacturing apparatus 100A (100) of the organic thin film solar cell of the present invention, the unit 150 is based on the information α obtained by the film thickness evaluation means 130, and the application means is positioned in front of the film thickness evaluation means 130. A control means 140 for adjusting β setting conditions 110 is attached.
In the present embodiment, the amount of liquid discharged from the ink jet head (application unit 110) is determined, and the amount of liquid discharged from the ink jet head is controlled. That is, the film thickness of the organic thin film 102 is measured by the film thickness evaluation means 130, the discharge liquid amount actually discharged is determined from the obtained film thickness, and the actual discharge liquid amount and the setting are set in the control means 140. The amount of discharged liquid from the inkjet head (coating means 110) is adjusted by comparing with the amount of discharged liquid that has been used.

このように本発明では、有機薄膜１０２の測定された膜厚情報に基づいて、塗布手段１１０の設定条件を調整しているので、基材の全面に亘って膜厚を均一に形成することができる。これにより本発明では、高品質の有機薄膜太陽電池を製造することができ、さらに製造効率を高めることができる。
なお、ここでは、塗布手段１１０の設定条件として、インクジェットヘッド（塗布手段１１０）からの吐出液量を調整する場合を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、吐出液量以外の条件を調整するものであってもよい。 As described above, in the present invention, since the setting condition of the coating unit 110 is adjusted based on the measured film thickness information of the organic thin film 102, the film thickness can be uniformly formed over the entire surface of the substrate. it can. Thereby, in this invention, a high quality organic thin film solar cell can be manufactured, and also manufacturing efficiency can be improved.
In addition, although the case where the amount of liquid discharged from the inkjet head (application unit 110) is adjusted as an example of the setting condition of the application unit 110 has been described here, the present invention is not limited to this. Conditions other than the amount of discharged liquid may be adjusted.

図５は、本発明の有機薄膜太陽電池の成膜装置の一構成例を模式的に示す図である。
図５に示すように、この成膜装置１００Ｂ（１００）では、前記有機薄膜太陽電池１０を構成する各層に対応して、前記ユニット１５０が個別に配置されている。ここでは、被処理体１０１上にｐ型有機半導体膜１６を形成する第一ユニット１５１（１５０）、第一ユニット１５１（１５０）で形成されたｐ型有機半導体膜１６上にｎ型有機半導体膜１７を形成する第二ユニット１５２（１５０）が、順に配されている。
そして、特定のユニットを構成する前記膜厚評価手段１３０が、該特定のユニットにおいて形成された前記有機薄膜１０２の厚さを求める際には、該特定のユニットより１つ前に位置するユニットを構成する前記膜厚評価手段１３０が出力した情報γを、該特定のユニットにおける前記被処理体１０１の情報（バックグラウンド情報）として利用する。 FIG. 5 is a diagram schematically showing a configuration example of a film forming apparatus for an organic thin film solar cell according to the present invention.
As shown in FIG. 5, in the film forming apparatus 100 </ b> B (100), the units 150 are individually arranged corresponding to the respective layers constituting the organic thin film solar cell 10. Here, the first unit 151 (150) for forming the p-type organic semiconductor film 16 on the target object 101, and the n-type organic semiconductor film on the p-type organic semiconductor film 16 formed by the first unit 151 (150). The second units 152 (150) forming 17 are arranged in order.
When the film thickness evaluation means 130 constituting the specific unit obtains the thickness of the organic thin film 102 formed in the specific unit, a unit positioned immediately before the specific unit is selected. The information γ output from the film thickness evaluation unit 130 is used as information (background information) of the object 101 in the specific unit.

すなわち、第二ユニット１５２を構成する前記膜厚評価手段が、該第二ユニット１５１において形成される前記ｎ型有機半導体膜１７の厚さを求める際には、第二ユニット１５０より１つ前に位置する第一ユニット１５１を構成する前記膜厚評価手段１３０が出力した情報（ｐ型有機半導体膜１６の厚さ）を、第二ユニット１５２における前記被処理体１０１の情報（バックグラウンド情報）として利用する。
これにより、第二ユニット１５２によって形成されるｎ型有機半導体膜１７の厚さを、所望の数値により正確に制御することが可能となる。 That is, when the film thickness evaluation means constituting the second unit 152 determines the thickness of the n-type organic semiconductor film 17 formed in the second unit 151, the thickness evaluation means is one before the second unit 150. Information (thickness of the p-type organic semiconductor film 16) output by the film thickness evaluation unit 130 constituting the first unit 151 located as information (background information) of the target object 101 in the second unit 152. Use.
Thereby, the thickness of the n-type organic semiconductor film 17 formed by the second unit 152 can be accurately controlled by a desired numerical value.

有機薄膜１０２（半導体層１４）が形成された被処理体１０１は、巻取ロール１０８に巻き取られ、その後、所定手段によって半導体層１４上に第二電極層１５が形成される。
次に、光電変換体１２に向けて、例えばレーザーを照射して、スクライブ線（スクライブライン）１９を形成し、短冊状の多数の区画素子２１，２１…に分割する（区画素子の形成工程）。
また、基板１１の他面１１ｂ側から、基板周縁部に所定のレーザーを照射して、積層膜の周縁部（いわゆる額縁部）の全周に亘って、その周縁部の下地層を含めて積層膜を除去するとともに、周縁部を絶縁処理する（エッジディレーション工程）。 The object 101 on which the organic thin film 102 (semiconductor layer 14) is formed is wound on a winding roll 108, and then the second electrode layer 15 is formed on the semiconductor layer 14 by a predetermined means.
Next, the photoelectric converter 12 is irradiated with, for example, a laser to form a scribe line (scribe line) 19 and divided into a large number of strip-shaped partition elements 21, 21. .
Further, a predetermined laser is irradiated to the peripheral edge of the substrate 11 from the other surface 11b side of the substrate 11, and the entire periphery of the peripheral edge of the laminated film (so-called frame part) is laminated including the base layer of the peripheral edge. In addition to removing the film, the peripheral edge portion is insulated (edge delineation step).

以上のようにして、図１に示した有機薄膜太陽電池１０が得られる。この有機薄膜太陽電池１０は、電池を構成する各層が、基材の全面に亘って膜厚が均一に形成されているので、高品質のものとなる。また、生産効率も向上したものとなる。   As described above, the organic thin film solar cell 10 shown in FIG. 1 is obtained. The organic thin-film solar cell 10 is of high quality because each layer constituting the cell is formed uniformly over the entire surface of the substrate. In addition, production efficiency is improved.

以上、本発明の有機薄膜太陽電池の製造装置について説明してきたが、本発明はこれに限定されるものではなく、発明の趣旨を逸脱しない範囲で、適宜変更が可能である。
例えば、上述した実施形態では、被処理体として、基材上に第一電極が予め形成されたものを用い、インクジェット法により有機薄膜（ｐ型有機半導体膜及びｎ型有機半導体膜）を形成する場合を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、基材上に、第一電極層、有機薄膜、第二電極層をインクジェット法により連続積層形成するものであってもよい。 As mentioned above, although the manufacturing apparatus of the organic thin-film solar cell of this invention has been demonstrated, this invention is not limited to this, In the range which does not deviate from the meaning of invention, it can change suitably.
For example, in the above-described embodiment, as the object to be processed, an organic thin film (p-type organic semiconductor film and n-type organic semiconductor film) is formed by an inkjet method using a substrate on which a first electrode is previously formed. Although the case has been described as an example, the present invention is not limited to this, and the first electrode layer, the organic thin film, and the second electrode layer are continuously formed on the base material by an inkjet method. May be.

また、上述した実施形態では、インクジェット法により有機薄膜を形成する場合を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、インクジェット法以外の塗布方法により有機薄膜を形成するものであってもよい。   In the above-described embodiment, the case where the organic thin film is formed by the inkjet method has been described as an example. However, the present invention is not limited to this, and the organic thin film is formed by a coating method other than the inkjet method. It may be a thing.

また、上述した実施形態では、半導体層の構成として、ｐ型有機半導体膜上にｎ型有機半導体膜を積層した場合を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、他の層構成を有するものであってもよい。   In the above-described embodiment, the case where the n-type organic semiconductor film is stacked on the p-type organic semiconductor film has been described as an example of the configuration of the semiconductor layer. However, the present invention is not limited to this. Other layer configurations may be used.

本発明は、有機薄膜太陽電池の成膜装置に広く適用可能である。   The present invention is widely applicable to a film forming apparatus for organic thin film solar cells.

１０ 有機薄膜太陽電池、１１ 基板、１２ 光電変換体、１３ 第一電極、１４ 半導体層、１５ 第二電極、１６ ｐ型有機半導体膜、１７ ｎ型有機半導体膜、１９ スクライブ線、２１ 区画素子、１００Ａ，１００Ｂ（１００）成膜装置、１１０ 塗布手段、１２０ 焼成手段、１３０ 膜厚評価手段、１４０ 制御手段、１５０ ユニット。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Organic thin film solar cell, 11 board | substrate, 12 photoelectric conversion body, 13 1st electrode, 14 semiconductor layer, 15 2nd electrode, 16 p-type organic semiconductor film, 17 n-type organic semiconductor film, 19 scribe line, 21 partition element, 100A, 100B (100) film forming apparatus, 110 coating means, 120 baking means, 130 film thickness evaluation means, 140 control means, 150 units.

Claims (4)

ロールツーロール法を用いて、長尺状の被処理体に所望の有機薄膜を複数、順に重ねて積層してなる有機薄膜太陽電池の成膜装置であって、
前記被処理体に向けて前記有機薄膜の原材料を付着させる塗布手段、
前記被処理体に付着した原材料を熱処理する焼成手段、及び、
前記有機薄膜の厚さを求める膜厚評価手段を含み、
前記塗布手段の後段側に前記焼成手段、前記膜厚評価手段が順に配置されると共に、
前記膜厚評価手段により求めた情報に基づき、該膜厚評価手段より前段に位置する前記塗布手段の設定条件を調整する制御手段を付属してなるユニットを備えた、ことを特徴とする有機薄膜太陽電池の成膜装置。 Using a roll-to-roll method, a plurality of desired organic thin films are sequentially stacked on a long object to be processed, and a film forming apparatus for an organic thin film solar cell,
Application means for attaching the raw material of the organic thin film toward the object to be processed;
A baking means for heat-treating the raw material attached to the object to be processed; and
Including a film thickness evaluation means for determining the thickness of the organic thin film,
The firing means and the film thickness evaluation means are sequentially arranged on the rear side of the application means,
An organic thin film comprising a unit attached with a control means for adjusting the setting conditions of the coating means positioned upstream of the film thickness evaluation means based on the information obtained by the film thickness evaluation means Solar cell deposition system. 前記有機薄膜太陽電池を構成する各層に対応して、前記ユニットが個別に配置されており、特定のユニットを構成する前記膜厚評価手段が、該特定のユニットにおいて形成された前記有機薄膜の厚さを求める際には、該特定のユニットより１つ前に位置するユニットを構成する前記膜厚評価手段が出力した情報を、該特定のユニットにおける前記被処理体の情報（バックグラウンド情報）として利用する、ことを特徴とする請求項１に記載の有機薄膜太陽電池の成膜装置。   Corresponding to each layer constituting the organic thin film solar cell, the units are individually arranged, and the film thickness evaluation means constituting the specific unit has a thickness of the organic thin film formed in the specific unit. When calculating the thickness, the information output by the film thickness evaluation means constituting the unit located immediately before the specific unit is used as the information (background information) of the object to be processed in the specific unit. The film forming apparatus for an organic thin film solar cell according to claim 1, wherein the apparatus is used. 前記膜厚評価手段は、エリプソ法を用いて、前記被処理体上に形成された前記有機薄膜の厚さを算出する、ことを特徴とする請求項１又は２に記載の有機薄膜太陽電池の成膜装置。   3. The organic thin-film solar cell according to claim 1, wherein the film thickness evaluation unit calculates the thickness of the organic thin film formed on the object to be processed using an ellipso method. Deposition device. 前記塗布手段は、インクジェット法を用いて、前記有機薄膜の原材料を前記被処理体に付着させる、ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の有機薄膜太陽電池の成膜装置。   4. The organic thin film solar cell film formation according to claim 1, wherein the coating unit attaches the raw material of the organic thin film to the object to be processed using an inkjet method. 5. apparatus.
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