JP2012109311A - 伝熱シート、伝熱シートの作製方法、及び放熱装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の伝熱シートは、室温で弾性を示すバインダ成分(A)と異方性黒鉛粉(B)とを含有し、前記異方性黒鉛粉(B)が厚み方向に配向した基材シートを有し、この基材シートの一方の表面上に金属蒸着膜(C)を備える。
【選択図】なし
Description
そこで上記グリース型伝熱材の作業性を改良した材料として、弾性を有し表面タック性(粘着性)が安定している伝熱シートが注目されている。
例えば、黒鉛粉末を熱可塑性樹脂に配合した放熱性樹脂成形品(例えば、特許文献1参照。)や、黒鉛、カーボンブラック等を含有するポリエステル樹脂組成物(例えば、特許文献2参照。)が開示されている。更に、粒径1〜20μmの人造黒鉛を配合したゴム組成物(例えば、特許文献3参照。)、結晶面間隔が0.330〜0.340nmの球状黒鉛粉をシリコーンゴムに配合した組成物(例えば、特許文献4参照。)が開示されている。
また、特定の黒鉛粒子を固体中で加圧圧縮して組成物の表面に対して平行に整列させた高放熱性複合材料とその製造方法が開示されている(例えば、特許文献5参照)。更に、成形体中の黒鉛粉末の結晶構造におけるc軸が、放熱方向に対して直交方法に配向されている放熱性成形体及びその製造方法が開示されている(例えば、特許文献6参照。)。
すなわち、本発明は以下の通りである。
前記基材シートの一方の表面上に設けた、金属蒸着膜(C)と、
を有する伝熱シート。
前記組成物を用いて、前記異方性黒鉛粉(B)が主たる面に対して略平行な方向に配向する一次シートを作製する工程と、
前記一次シートを積層又は捲回して、成形体を作製する工程と、
前記一次シート面からの法線に対し45〜80度の角度で、前記成形体をスライスして基材シートを作製する工程と、
前記基材シートの表面に金属を蒸着して、金属蒸着膜(C)を形成する工程と、
を有する前記(1)〜(8)のいずれか1項に記載の伝熱シートの作製方法。
前記基材シートの表面に前記金属蒸着膜(C)を形成する工程の前に、前記バインダ成分(A)を架橋させる工程を有する前記(9)に記載の伝熱シートの作製方法。
放熱体と、
前記発熱体と前記放熱体の間に、該発熱体及び放熱体の双方に接するように配置した、前記(1)〜(8)のいずれか1項に記載の伝熱シートと、
を有する放熱装置。
本発明の伝熱シートは、室温で弾性を示すバインダ成分(A)と異方性黒鉛粉(B)とを含有し、前記異方性黒鉛粉(B)が厚み方向に配向した基材シートを有し、この基材シートの一方の表面上に、金属蒸着膜(C)を備える。このような構成とすることで、伝熱シートの伝熱特性を維持したまま再利用性が改善される。
また、金属蒸着膜(C)を基材シートの表面に付与することによって、基材シート表面のタック性(粘着性)が無くなり、再利用性が向上する。なお、ここでいう「再利用性」とは、伝熱シートを付設した被設部材(例えば放熱体や発熱体)から伝熱シートを剥がし取ったときに、被設部材が故障無く、再利用できることをいう。
更に、金属蒸着膜(C)は蒸着膜であるが故に薄く形成され、金属膜の硬さが抑えられることから被設部材の形状に追従しやすい。よって金属膜の付設による伝熱損失が抑えられて、基材シートの伝熱特性を維持することができる。
バインダ成分(A)と異方性黒鉛粉(B)とは、それぞれが充分に混ざり合った状態となっていることが好ましい。
以下、本発明の伝熱シートを構成する材料について説明を行う。
本発明の伝熱シートは、基材シートと金属蒸着膜(C)とを有する。前記基材シートは、室温で弾性を示すバインダ成分(A)を含有し、バインダ成分(A)中で、後述の異方性黒鉛粉(B)がシートの厚み方向に配向している。
常温で液体である熱硬化性ゴム成分(E2)としては、カルボキシル基、水酸基、アミノ基等で変性された変性合成ゴムが好ましく、更には液状カルボキシル基変性合成ゴムであることが好ましい。
好ましく使用されるカルボキシル基変性の液状ゴム(E2)の分子量は、常温で液体であれば特に制限は無く、重量平均分子量で9万以下であることが好ましく、重量平均分子量3万〜9万であることがより好ましい。
本発明に係る基材シートは、異方性黒鉛粉(B)を含有する。伝熱材料として機能する異方性黒鉛粉であれば特に限定されないが、膨張黒鉛成型シートの粉砕粉であることが好ましく、更に薄片針枝状又は樹枝状の形状を有することが好ましい。
(1)膨張黒鉛を作製する工程。
(2)膨張黒鉛により、膨張黒鉛成型シートを作製する工程。
(3)膨張黒鉛成型シートを粉砕する工程。
(4)分級により粉砕粉の粒度を揃える工程。
酸化剤として過酸化水素を用いる場合には、水溶液として用いることが好ましい。水溶液中の過酸化水素の濃度については特に制限はないが、20〜40質量%の範囲が好ましい。過酸化水素水の使用量についても特に制限はないが、原料黒鉛100質量部に対して5〜60質量部の範囲で使用することが好ましい。
本発明の伝熱シートにおいて、異方性黒鉛粉(B)の形状が球状もしくは球状に近い場合は、後に述べる異方性黒鉛粉(B)同士の接触が緩慢となって高い伝熱性を有する伝熱シートが得られにくくなるため、薄片針枝状又は樹枝状の異方性黒鉛粉を用いることが好適である。
本発明の伝熱シートで使用されるその他の成分としては、難燃剤、可塑剤等が挙げられる。難燃剤としては特に制限はないが、基材シートのバインダ成分(A)の一部として機能するため、バインダ成分(A)との相溶性や耐熱性及び得られる基材シートの物性を配慮して選択する必要がある。
本発明で使用できる燐酸エステルの一例としては、芳香族縮合燐酸エステル(大八化学工業(株)のCR−741)等が挙げられる。
本発明に係る基材シートは、前記バインダ成分(A)と前記異方性黒鉛粉(B)とを含有し、異方性黒鉛粉(B)が厚み方向に配向してなる。
この基材シートの厚みは、100μm〜2000μmであることが好ましく、100μm〜1500μmであることがより好ましく、100μm〜1000μmであることが更に好ましい。基材シートの厚みが上記範囲内にあると、取扱い性及び伝熱特性に優れる。
なお、本発明の伝熱シート中における基材シートの厚みは、厚さゲージによって測定し、その平均値(同一基材シート内の任意の5点での測定の平均値)とする。なお、厚さゲージとしては、例えば、デジタルダイヤルゲージ(株式会社ミツトヨ製 デジマチックインジケータID−C112C)が挙げられる。
基材シートの具体的な作製方法については後述する。
本発明において、使用される金属蒸着膜(C)の材質は用途に合わせて適宜選定され、アルミ、銅、銀、金、白金、及びニッケルが挙げられる。そのなかでも、取扱い性、伝熱特性の観点からアルミ、銅又は錫が好ましく、アルミがより好ましい。
伝熱シートの製造方法では、まず、前記バインダ成分(A)と前記異方性黒鉛粉(B)とを含有し、異方性黒鉛粉(B)が厚み方向に配向した基材シートを作製する。次に、基材シートの一方の表面に金属蒸着膜(C)を付設する。
(a)前記バインダ成分(A)と前記異方性黒鉛粉(B)とを含有する組成物を調製する工程。
(b)前記組成物から一次シートを作製する工程。
(c)前記一次シートを積層又は捲回して成形体を得る工程。
(d)前記成形体をスライスしてスライスシート(基材シート)を得る工程。
(e)前記基材シートの表面に金属を蒸着して、金属蒸着膜(C)を形成し伝熱シートを得る工程。
まず、前記バインダ成分(A)、異方性黒鉛粉(B)、および適宜他の成分を混合して組成物を得る。
上記したバインダ成分(A)、異方性黒鉛粉(B)及びその他の成分の混合方法に特に制限はなく、前記各成分を変異無く、短時間で均一に混合できる方法が好ましい。特に、加熱した加圧型のニーダを使用し混合することが好ましい。
次に、前記(a)工程で得た組成物から一次シートを作製する。
具体的には、(a)工程で得た組成物を、圧延成形、プレス成形、押し出し成形又は塗工することにより、前記異方性黒鉛粉(B)を主たる面に関してほぼ平行な方向に配向した一次シートを作製する。このなかでも、圧延成形又はプレス成形による方法が、確実に異方性黒鉛粉(B)を配向させ易く好ましい方法である。
次いで、上記(b)工程において得られた一次シートを積層又は捲回して成形体を得る。
一次シートを積層する方法については特に制限はなく、例えば、複数枚の一次シートを積層する方法、一次シートを折り畳む方法等が挙げられる。
また、スライス条件によって発生する応力に対し一次シートの界面剥離を抑えるために、成形体を熱処理し、一次シート界面を一部硬化及び全硬化した成形体を得た後、スライスすることもできる。この場合、成形体を上下加熱した金属板に挟み、成形体が変形しない程度に圧力を加える方法は有効である。また成形体を熱処理(硬化)後にスライスして得られる伝熱シートは、後工程で熱処理を行なわなくてもよい。なお、本発明の伝熱シートでは金属膜を蒸着によって付設するため、金属膜と基材シートの密着性に優れる。そのため、成型体を熱処理してからスライスする方法を好適に採用することができる。その結果、スライスによる一次シート界面での剥離が抑えられ、得られる伝熱シートの伝熱特性の低下が効果的に抑制されるという効果を有する。
次に、上記(c)工程により得た成形体をスライスして、スライスシート(基材シート)を得る。一次シート面からの法線に対し45〜80度の角度で、好ましくは55〜70度の角度でスライスして、所定の厚みを有するスライスシート(基材シート)を得る。
+50℃以下の表面温度の成形体は、成形体全体の柔軟性が抑えられてスライスしやすく、結果として、異方性黒鉛粉(B)の配向が乱れることが抑えられ、伝熱特性に優れる。また、成形体の表面温度が−50℃以上の場合には、成形体が固く脆くなるのが抑えられ、スライス直後に得られたスライスシートの割れが抑えられる。
上記(d)工程により得られたスライスシート(基材シート)の一方の表面に金属を蒸着して、金属蒸着膜(C)を形成し、伝熱シートを得る。
蒸着の方法は公知の方法を採用することができ、抵抗加熱、電子ビーム、高周波誘導、レーザーなどの方法で加熱して、金属を基材シートの表面に蒸着させる。使用する金属蒸着膜(C)の種類や厚みは、用途やスライスシート(基材シート)の厚みにより適宜選定する。
上述のように、バインダ成分(A)の硬化のための熱処理は、(c)工程において行うことが可能であるが、(d)工程の後、(e)工程の後、又は伝熱シートを発熱体と放熱体の間に挟持させた後、のいずれかの段階で行なってもよい。
(d)工程の後に熱処理工程を備えれば、スライスシート(基材シート)の一体性が向上し、(e)工程の後に熱処理工程を備えれば、スライスシート(基材シート)と金属蒸着膜(C)との密着性が向上し、伝熱シートを発熱体と放熱体の間に挟持させた後に熱処理工程を備えれば、発熱体と伝熱シートと放熱体の間での密着性が向上する。
本発明の放熱装置は、本発明の伝熱シートを発熱体と放熱体の間に介在させてなるものである。
本発明の伝熱シートを適用する発熱体としては、使用温度が200℃を超えないものであることが好ましい。使用温度が200℃以下では、前記バインダ成分(A)の急激な柔軟性の低下が抑えられて、放熱特性の低下が抑制される。使用する好適な温度は、−20〜150℃の範囲であり、半導体パッケージ、ディスプレイ、LED、電灯等が、好適な発熱体の例として挙げられる。
<伝熱シートの作製>
(1)異方性黒鉛粉(膨張黒鉛成形シートの粉砕粉)の作製
嵩密度0.2g/cm3の膨張黒鉛成形シート(日立化成工業(株)製、商品名:カーボフィットHGP−105)を粉砕機(細川ミクロン社(株)製、商品名:ロートプレツクス)で粉砕し、得られた粉砕粉を振動篩にて分級し、粒度分布500〜1000μmの異方性黒鉛粉(膨張黒鉛シート粉砕粉)を2kg作製した。
得られた異方性黒鉛粉の形状は、SEM写真で観察し、樹枝状であることを確認した。
容量1Lの加圧機構を備えたニーダ(吉田製作所(株)製 商品名:1100−S−1)を80℃に昇温(バレル温度)し、熱可塑性ゴム成分(D)としてのアクリルゴム(ナガセケムテックス(株)製、商品名:HTR−811DR、重量平均分子量:50万:ガラス転移温度:−46℃、タック性大、室温で弾性を示す。)320gと上記(1)で作製した異方性黒鉛粉250gを投入し、10分間混合した。
成形体に用いる一次シートは、下記のようにして得た。
まず、離型処理した0.1mm厚みのPETフィルムに、上記調製した組成物の50gを挟み、常温のプレス機を使用し約3mm厚のシートに加工した。得られた加工シートを80℃に昇温したロール(ギャップ1.2mm)に通し、冷却後厚み1mmの一次シートを得た。この一次シートの密度は1.4g/cm3であった。
上記で作製した一次シートを、ロール方向に合わせ50mm×250mmサイズに切断したものを50枚作製し、前記切断シートを寸法どおり積層した積層体を得た。
積層体の最外面である両表面に離型紙を充て、盤面を150℃の加熱したハンドプレスに乗せた。更に、積層体の両端側に、厚み調整材として厚み4.5mmの金属板を設置した。この状態でプレスを60分行い、スライス用成形体を作製した。
上記で作製した成形体を自家製のスライス機械に固定した。成形体の表面温度を−10℃に冷却した後、定盤に固定した単刃により、成形体のスライド速さ60mm/分、切削角度30°の条件でスライスし、厚み0.25mmのスライスシート(基材シート)を作製した。
真空蒸着機を用いて、上記作製した基材シートの片面にアルミを蒸着した。
基材シート及びアルミ蒸着膜の厚みは、デジタルダイヤルゲージ(株式会社ミツトヨ製 デジマチックインジケータID−C112C)で測定し、基材シート及び金属箔のそれぞれにおいて、任意の5点で厚さを測定し、平均値を算出した。
厚み0.25mmの伝熱シートにおけるアルミ蒸着膜の厚みは0.8μmであった。
実施例1と同様にして、但し、実施例1の(5)において、スライスした基材シートの厚さを下記表1に示すように代えて、伝熱シートを作製した。
実施例1と同様にして、但し、実施例1の(2)の組成物を、下記調製した組成物に代えて、伝熱シートを作製した。
熱可塑性ゴム成分(D)としてのアクリルゴム(ナガセケムテックス(株)製、商品名:HTR−811DR、重量平均分子量:50万、ガラス転移温度:−46℃、タック性大、室温で弾性を示す。)211gと、熱硬化性ゴム成分(E)としての、常温で固体の固形カルボキシル基変性NBR(日本ゼオン(株)製、商品名:Nippol 1072、重量平均分子量:25万、カルボキシル基濃度:0.75(KOHmg/g))80gと、実施例1の(1)で作製した異方性黒鉛粉200gを、実施例1と同様のニーダに投入し、10分間混合した。
また、この組成物において、放熱材料である異方性黒鉛粉の配合量は、全体配合量の48.9質量%であり、混合物のムーニー粘度は、27(60℃)、20(80℃)、15(100℃)であった。
実施例1と同様にして、但し、実施例1の(6)においてアルミ膜を蒸着せずに、伝熱シートを作製した。
上記実施例1〜6及び比較例1で得た伝熱シートについて、下記のようにしてシート特性を評価した。その結果を表1に示す。また伝熱特性に関しては、シートの熱抵抗値を用いた。
得られた伝熱シートから、縦1cm×横1.5cmの大きさの試験シートを作製し、この試験シートをトランジスタ(2SC2233)とアルミニウム放熱ブロックとの間に挟み、0.5MPaの圧力でトランジスタを加圧し電流を通じた。トランジスタの温度:T1(℃)と、放熱ブロックの温度:T2(℃)を測定し、測定値と印可電力:W1(W)から、次式(1)によって熱抵抗:X(℃/W)を算出した。
Tc=C×d/X 式(2)
得られた伝熱シートから、縦3cm×横3cmの大きさの試験シートを作製した。この試験シートを、縦50×横50×厚み2mmのアルミ板Aと縦10×横10×厚み2mmのアルミ板Bとの間に挟んだ。このとき試験シートにおけるアルミ蒸着膜がアルミ板Aと接するように配置した。この状態で、クリップを用いて0.5MPaの荷重を負荷した。
○:アルミ板Bが故障無く剥がれ、再利用できる。
×:アルミ板Bが剥がれず、再利用できない。
(長手方向)
得られた伝熱シートから、20mm×40mmの大きさの試験シートを作製し、オートグラフを用いて試験シートの長手方向(積層面に対し90度方向)の引張強度を室温25℃で測定した。
得られた伝熱シートから、20mm×40mmの大きさの試験シートを作製し、試験シートの積層方向の引張強度を、長手方向の引張強度と同様の方法で測定した。
UL規格に準じ、JIS Z 2391(1999)に従い垂直燃焼試験を行った。このときの試験シートの大きさは、125×13mmとした。難燃性試験合格品について、最も難燃効果の高いレベルをV0とし、次いでV1、V2、HBとした。
Claims (11)
- 室温で弾性を示すバインダ成分(A)と異方性黒鉛粉(B)とを含有し、前記異方性黒鉛粉(B)が厚み方向に配向した基材シートと、
前記基材シートの一方の表面上に設けた、金属蒸着膜(C)と、
を有する伝熱シート。 - 前記金属蒸着膜(C)の厚さが、総厚みの2%以下である請求項1に記載の伝熱シート。
- 前記金属蒸着膜(C)が、アルミ、銅、銀、金、白金、又はニッケルから形成されてなる請求項1又は請求項2に記載の伝熱シート。
- 前記異方性黒鉛粉(B)が、膨張黒鉛成型シートの粉砕粉であり、粉砕前の前記膨張黒鉛成型シートの嵩密度が0.1g/cm3〜1.5g/cm3の範囲にある請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の伝熱シート。
- 前記異方性黒鉛粉(B)が、薄片針枝状又は樹枝状であり、粒子径が50μm〜2000μmの範囲である請求項1〜請求項4のいずれか1項に記載の伝熱シート。
- 前記バインダ成分(A)として、ガラス転移温度50℃以下の熱可塑性ゴム(D)を含む請求項1〜請求項5にいずれか1項に記載の伝熱シート。
- 前記バインダ成分(A)として、熱可塑性ゴム成分(D)と、熱硬化性ゴム成分(E)と、該熱硬化性ゴム成分(E)に架橋可能な熱硬化型ゴム硬化剤(F)とを含む請求項1〜請求項6のいずれか1項に記載の伝熱シート。
- 更に、燐酸エステルを含有する請求項1〜請求項7のいずれか1項に記載の伝熱シート。
- 室温で弾性を示すバインダ成分(A)と、異方性黒鉛粉(B)とを含有する組成物を調製する工程と、
前記組成物を用いて、前記黒鉛粉(B)が主たる面に対して略平行な方向に配向する一次シートを作製する工程と、
前記一次シートを積層又は捲回して、成形体を作製する工程と、
前記一次シート面からの法線に対し45〜80度の角度で、前記成形体をスライスして基材シートを作製する工程と、
前記基材シートの表面に金属を蒸着して、金属蒸着膜(C)を形成する工程と、
を有する請求項1〜請求項8のいずれか1項に記載の伝熱シートの製造方法。 - 前記バインダ成分(A)として、熱可塑性ゴム成分(D)と、熱硬化性ゴム成分(E)と、該熱硬化性ゴム成分(E)に架橋可能な熱硬化型ゴム硬化剤(F)とを含み、
前記基材シートの表面に前記金属蒸着膜(C)を形成する工程の前に、前記バインダ成分(A)を架橋させる工程を有する請求項9に記載の伝熱シートの製造方法。 - 発熱体と、
放熱体と、
前記発熱体と前記放熱体の間に、該発熱体及び放熱体の双方に接するように配置した、請求項1〜請求項8のいずれか1項に記載の伝熱シートと、
を有する放熱装置。
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