JP2011187266A - Flat nonaqueous secondary battery - Google Patents

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優子 大西
Toshikazu Yoshiba
俊和 吉葉
Toku Takai
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a flat nonaqueous secondary battery having an excellent reliability. <P>SOLUTION: The flat nonaqueous secondary battery is provided with an electrode group in which a plurality of positive electrodes and a plurality of negative electrodes are laminated with a separator interposed and a nonaqueous electrolyte solution in a space formed of an outer case and a sealing case caulking-sealed via an insulation gasket interposed. The positive electrode and the negative electrode have body parts and current collector tab parts protruded from the body parts, respectively. An area of the body part of the negative electrode is larger than an area of the body part of the positive electrode in a plan view, and at least one out of the electrodes located at an outermost part of the electrode group is connected electrically with the outer case or the inner surface of the sealing case with a metal-made spacer interposed, and an area of the metal-made spacer is smaller than an area of the body part of the positive electrode in a plan view and moreover the metal-made spacer is arranged at a position corresponding to an inner side than an outer edge of the positive electrode. <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

本発明は、信頼性が良好な扁平形非水二次電池に関するものである。   The present invention relates to a flat non-aqueous secondary battery having good reliability.

一般にコイン形電池やボタン形電池と称される扁平形の非水二次電池では、正極と負極とがセパレータを介して対向して構成された電極群と、非水電解液とを、外装ケースと封口ケースと絶縁ガスケットとで形成された空間内に収容した構造を有している（特許文献１など）。   In a flat non-aqueous secondary battery generally referred to as a coin-type battery or a button-type battery, an electrode group in which a positive electrode and a negative electrode are opposed to each other with a separator interposed therebetween, and a non-aqueous electrolyte solution are provided in an outer case. And a structure accommodated in a space formed by a sealing case and an insulating gasket (Patent Document 1, etc.).

前記のような扁平形非水二次電池では、正極および負極に、集電体の片面または両面に正極合剤層や負極剤層を形成し、かつ集電体の一部を、正極合剤層や負極剤層を形成せずに露出させ、これを集電タブとして利用し、この集電タブを折り曲げるなどして端子を兼ねる外装ケースや封口ケースとの電気的接続に利用しているものがある。また、電極群の最外部となる電極における電極群の最外面となる面に正極合剤層や負極剤層を形成せずに集電体を露出させ、これを外装ケースや封口ケースの内面と接触させるなどして電気的接続を行う場合もある。   In the flat non-aqueous secondary battery as described above, a positive electrode mixture layer or a negative electrode agent layer is formed on one or both surfaces of the current collector on the positive electrode and the negative electrode, and a part of the current collector is mixed with the positive electrode mixture. Exposed without forming a layer or negative electrode agent layer, which is used as a current collecting tab, and is used for electrical connection with an outer case or sealing case that also serves as a terminal by bending this current collecting tab There is. Further, the current collector is exposed without forming the positive electrode mixture layer or the negative electrode agent layer on the outermost surface of the electrode group in the electrode that is the outermost electrode group, and this is used as the inner surface of the outer case or the sealing case. In some cases, electrical connection is made by contact.

特開２００３−１４２１６１号公報JP 2003-142161 A

扁平形非水二次電池は、例えば、外装ケース内に電極群を挿入し、これを、絶縁ガスケットを装着し非水電解液を注入した封口ケースに被せてかしめる方法や、絶縁ガスケットを装着し電極群および非水電解液を収容した封口ケースに、外装ケースを被せてかしめる方法などによって製造される。   For flat non-aqueous secondary batteries, for example, an electrode group is inserted into an outer case, and this is covered with a sealing case into which a non-aqueous electrolyte is injected and an insulating gasket is attached, or an insulating gasket is attached. It is manufactured by, for example, a method in which an outer case is covered and crimped on a sealing case that contains an electrode group and a non-aqueous electrolyte.

そのため、かしめによって外装ケースや封口ケースの扁平面が平面を保てずに、特に中央部付近が電池外側へ向けて湾曲することがある。電極群に係る最外部の電極の集電体と外装ケースや封口ケースの内面を接触させて電気的接続を行っている場合、前記の外装ケースや封口ケースの湾曲の程度によっては、良好な電気的接続が達成できない虞がある。   For this reason, the flat surfaces of the exterior case and the sealing case may not be kept flat by caulking, and in particular, the vicinity of the center may be curved toward the outside of the battery. When electrical connection is made by bringing the current collector of the outermost electrode in the electrode group into contact with the inner surface of the outer case or sealing case, depending on the degree of curvature of the outer case or sealing case, good electrical Connection may not be achieved.

このようなことから、電極群と外装ケースや封口ケースとの間に金属製のスペーサーを介在させ、これを利用して電極群に係る電極と、外装ケースや封口ケースとの電気的接続を良好にする技術も検討されている。   For this reason, a metal spacer is interposed between the electrode group and the outer case or the sealing case, and the electrical connection between the electrode according to the electrode group and the outer case or the sealing case is good using this. Technology to make it is also being studied.

ところが、前記のようなスペーサーを用いた電池では、これを使用しない電池に比べてセパレータにキズが付きやすく、これによって信頼性が損なわれる虞のあることが、本発明者らの検討により明らかとなった。   However, in the battery using the spacer as described above, it is clear from the examination of the present inventors that the separator is easily scratched as compared with the battery not using the spacer, and there is a possibility that the reliability may be impaired thereby. became.

本発明は、前記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、信頼性が良好な扁平形非水二次電池を提供することにある。   This invention is made | formed in view of the said situation, The objective is to provide a flat nonaqueous secondary battery with favorable reliability.

前記目的を達成し得た本発明の扁平形非水二次電池は、外装ケースと封口ケースとが絶縁ガスケットを介してカシメ封口されて形成された空間内に、複数の正極と複数の負極とがセパレータを介して交互に積層された電極群および非水電解液を有している扁平形非水二次電池であって、前記正極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、前記正極の本体部には、集電体の片面または両面に正極活物質を含む正極合剤層が形成されており、前記正極の集電タブ部では、前記集電体に正極合剤層が形成されておらず、前記負極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、前記負極の本体部には、集電体の片面または両面に負極活物質を含む負極剤層が形成されており、前記負極の集電タブ部では、前記集電体に負極剤層が形成されておらず、かつ前記負極の本体部の平面視での面積が、前記正極の本体部の平面視での面積よりも大きく、前記電極群の最外部に位置する２つの電極のうち、少なくとも一方は、その本体部における電極群の最外面となる面では集電体が露出しており、かつ外装ケースの電池内側の面または封口ケースの電池内側の面と、金属製のスペーサーを介して電気的に接続しており、前記金属製のスペーサーの平面視での面積が、前記正極の本体部の平面視での面積よりも小さく、前記金属製のスペーサーが、平面視で、前記電極群における前記正極の外縁よりも内方側に相当する位置に配されていることを特徴とするものである。   The flat non-aqueous secondary battery of the present invention that has achieved the above-described object has a plurality of positive electrodes and a plurality of negative electrodes in a space formed by caulking and sealing an outer case and a sealing case via an insulating gasket. Is a flat non-aqueous secondary battery having electrode groups and non-aqueous electrolytes alternately stacked via separators, and the positive electrode protrudes from the main body portion in a plan view. And a positive electrode mixture layer containing a positive electrode active material is formed on one or both sides of the current collector, and the positive electrode current collecting tab portion. Then, a positive electrode mixture layer is not formed on the current collector, and the negative electrode has a main body portion and a current collecting tab portion protruding from the main body portion in plan view. In the main body portion, a negative electrode agent layer containing a negative electrode active material is formed on one side or both sides of a current collector, In the current collecting tab portion of the electrode, a negative electrode agent layer is not formed on the current collector, and the area of the main body portion of the negative electrode in plan view is larger than the area of the main body portion of the positive electrode in plan view At least one of the two electrodes located on the outermost part of the electrode group is exposed at the outermost surface of the electrode group in the main body, and the current collector is exposed inside the battery of the outer case. A surface or a battery inner surface of the sealing case is electrically connected via a metal spacer, and the area of the metal spacer in plan view is the area of the positive electrode main body in plan view The metal spacer is arranged at a position corresponding to the inner side of the outer edge of the positive electrode in the electrode group in plan view.

なお、電池業界においては、高さより径の方が大きい扁平形電池をコイン形電池と呼んだり、ボタン形電池と呼んだりしているが、そのコイン形電池とボタン形電池との間に明確な差はなく、本発明の扁平形非水二次電池には、コイン形電池、ボタン形電池のいずれもが含まれる。   In the battery industry, a flat battery with a diameter larger than the height is called a coin-type battery or a button-type battery, but there is a clear gap between the coin-type battery and the button-type battery. There is no difference, and the flat non-aqueous secondary battery of the present invention includes both coin-type batteries and button-type batteries.

本発明によれば、信頼性が良好な扁平形非水二次電池を提供することができる。   According to the present invention, it is possible to provide a flat non-aqueous secondary battery with good reliability.

本発明の扁平形非水二次電池の一例を模式的に表す縦断面図である。It is a longitudinal cross-sectional view which represents typically an example of the flat non-aqueous secondary battery of this invention. 本発明の扁平形非水二次電池に係る正極の一例を模式的に表す平面図である。It is a top view which represents typically an example of the positive electrode which concerns on the flat nonaqueous secondary battery of this invention. 本発明の扁平形非水二次電池に係る金属製のスペーサーの一例を表す模式図である。It is a schematic diagram showing an example of the metal spacer which concerns on the flat nonaqueous secondary battery of this invention. 本発明の扁平形非水二次電池の他の例を模式的に表す縦断面図である。It is a longitudinal cross-sectional view which represents typically the other example of the flat nonaqueous secondary battery of this invention. 図４の要部断面拡大図である。FIG. 5 is an enlarged sectional view of a main part of FIG. 4. 本発明の扁平形非水二次電池に係るセパレータの一例を模式的に表す平面図である。It is a top view which represents typically an example of the separator which concerns on the flat nonaqueous secondary battery of this invention.

図１に、本発明の扁平形非水二次電池の一例を模式的に示す。図１は、扁平形非水二次電池の縦断面図であり、図１に示すように、扁平形非水二次電池１は、複数の正極５および複数の負極６を、セパレータ７を介して、それらの平面が電池の扁平面に略平行（平行を含む）となるように積層した積層型の電極群と、非水電解液（図示しない）とが、外装ケース２、封口ケース３および絶縁ガスケット４により形成される空間（密閉空間）内に収容されている。封口ケース３は、外装ケース２の開口部に絶縁ガスケット４を介して嵌合しており、外装ケース２の開口端部が内方に締め付けられ、これにより絶縁ガスケット４が封口ケース３に当接することで、外装ケース２の開口部が封口されて電池内部が密閉構造となっている。外装ケース２および封口ケース３は、ステンレス鋼などの金属製であり、絶縁ガスケット４は、ナイロンなどの絶縁性を有する樹脂製である。   FIG. 1 schematically shows an example of a flat non-aqueous secondary battery of the present invention. FIG. 1 is a longitudinal sectional view of a flat non-aqueous secondary battery. As shown in FIG. 1, the flat non-aqueous secondary battery 1 includes a plurality of positive electrodes 5 and a plurality of negative electrodes 6 with separators 7 interposed therebetween. The laminated electrode group laminated so that the planes are substantially parallel (including parallel) to the flat surface of the battery, and the non-aqueous electrolyte (not shown) are the outer case 2, the sealing case 3, and It is accommodated in a space (sealed space) formed by the insulating gasket 4. The sealing case 3 is fitted to the opening of the outer case 2 via an insulating gasket 4, and the opening end of the outer case 2 is tightened inward, whereby the insulating gasket 4 contacts the sealing case 3. Thereby, the opening part of the exterior case 2 is sealed, and the inside of the battery has a sealed structure. The outer case 2 and the sealing case 3 are made of a metal such as stainless steel, and the insulating gasket 4 is made of an insulating resin such as nylon.

図２に正極５の平面図を模式的に示しているが、正極５は、本体部５ａと、平面視で、本体部５ａから突出した集電タブ部５ｂとを有している。集電タブ部５ｂは、通常、図２に示すように、その幅（図２中上下方向の長さ）を本体部５ａの幅よりも狭くする。   Although the top view of the positive electrode 5 is typically shown in FIG. 2, the positive electrode 5 has the main-body part 5a and the current collection tab part 5b which protruded from the main-body part 5a by planar view. As shown in FIG. 2, the current collecting tab portion 5b usually has a width (length in the vertical direction in FIG. 2) narrower than that of the main body portion 5a.

図１に示す電池１では、正極５の本体部５ａは、集電体５２の両面に、正極合剤層５１が形成されている。そして、正極５の集電タブ部５ｂは、集電体５２表面に正極合剤層５１が形成されておらず、集電体５２が露出している。なお、図１に示す電池１に係る電極群では、最外部（図中上下両端）の電極がいずれも負極（負極６Ｂ）であり、正極５は、全てが両側（両面）でセパレータ７を介して負極６と対向しているために、集電体５２の両面に正極合剤層５１を有しているが、例えば、電極群の最外部の電極が正極の場合には、その最外部の正極は、集電体の片面（電池内側の面）にのみ正極合剤層を有する構造であってもよい。   In the battery 1 shown in FIG. 1, the body portion 5 a of the positive electrode 5 has a positive electrode mixture layer 51 formed on both surfaces of a current collector 52. In the current collecting tab portion 5 b of the positive electrode 5, the positive electrode mixture layer 51 is not formed on the surface of the current collector 52, and the current collector 52 is exposed. In the electrode group according to the battery 1 shown in FIG. 1, the outermost electrodes (upper and lower ends in the figure) are all negative electrodes (negative electrode 6B), and the positive electrodes 5 are all on both sides (both sides) with separators 7 interposed therebetween. Therefore, when the outermost electrode of the electrode group is a positive electrode, for example, when the outermost electrode of the electrode group is a positive electrode, the outermost electrode The positive electrode may have a structure having a positive electrode mixture layer only on one side of the current collector (the surface inside the battery).

また、負極についても、正極５と同様に、本体部と、平面視で、本体部から突出した集電タブとを有している。負極の集電タブ部は、通常、その幅を本体部の幅よりも狭くする。そして、図１に示すように、電極群の最外部に位置する負極６Ｂの本体部６ａは、集電体６２の片面（電池内側の面）にのみ負極剤層６１が形成されており、それ以外の負極６Ａの本体部６ａは、集電体６２の両面に負極剤層が形成されている。更に、負極６Ａ、６Ｂの集電タブ部６ｂは、集電体６２表面に負極剤層６１が形成されておらず、集電体が露出している。   The negative electrode also has a main body portion and a current collecting tab protruding from the main body portion in plan view, like the positive electrode 5. The current collecting tab portion of the negative electrode is usually narrower than the width of the main body portion. As shown in FIG. 1, the main body 6a of the negative electrode 6B located at the outermost part of the electrode group has a negative electrode agent layer 61 formed only on one surface (surface inside the battery) of the current collector 62. A negative electrode layer is formed on both surfaces of the current collector 62 in the main body 6a of the negative electrode 6A other than the negative electrode 6A. Further, in the current collecting tab portion 6b of the negative electrodes 6A and 6B, the negative electrode agent layer 61 is not formed on the surface of the current collector 62, and the current collector is exposed.

図１に示す電池１では、電極群を構成する全ての正極５の集電タブ部５ｂが纏められており、これらが外装ケース２の内面と溶接されるか、または溶接されずに直接接触することで、電気的に接続している。すなわち、図１に示す電池１では、外装ケースは正極端子を兼ねている。なお、纏められた正極５の各集電タブ部５ｂは、互いに溶接されていてもよく、溶接されていなくてもよいが、電池の製造時において、纏められた各集電タブ部５ｂがバラけることを抑制し得る点で、各集電タブ部５ｂは互いに溶接されていることが好ましい。   In the battery 1 shown in FIG. 1, the current collecting tab portions 5b of all the positive electrodes 5 constituting the electrode group are collected, and these are welded to the inner surface of the outer case 2 or directly contacted without being welded. So that they are electrically connected. That is, in the battery 1 shown in FIG. 1, the outer case also serves as the positive electrode terminal. The current collecting tab portions 5b of the collected positive electrodes 5 may or may not be welded to each other, but the collected current collecting tab portions 5b are separated at the time of manufacturing the battery. It is preferable that the current collecting tab portions 5b are welded to each other in that they can be suppressed.

また、図１に示す電池１では、電極群の最外部（上下両端）が、集電体の片面（電池内側の面）にのみ負極剤層を有する負極６Ｂ、６Ｂとなっており、電極群における図中上側の負極６Ｂの集電体の露出面が、金属製のスペーサー９を介して封口ケース３と電気的に接続している。すなわち、図１に示す電池１では、封口ケース３は負極端子を兼ねている。   In the battery 1 shown in FIG. 1, the outermost electrode (upper and lower ends) of the electrode group is the negative electrodes 6B and 6B having the negative electrode agent layer only on one side of the current collector (the inner surface of the battery). The exposed surface of the current collector of the upper negative electrode 6 </ b> B in the figure is electrically connected to the sealing case 3 via a metal spacer 9. That is, in the battery 1 shown in FIG. 1, the sealing case 3 also serves as the negative electrode terminal.

図１に示す電池１では、電極群の最下部に位置する負極６Ｂと、正極端子を兼ねる外装ケース２とを絶縁する目的で、これらの間にポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリイミドなどで形成されたテープなどからなる絶縁シール８が配置されている。   The battery 1 shown in FIG. 1 is formed of polyethylene terephthalate (PET), polyimide, or the like between them for the purpose of insulating the negative electrode 6B located at the lowermost part of the electrode group and the outer case 2 also serving as the positive electrode terminal. An insulating seal 8 made of tape or the like is disposed.

なお、本発明の電池では、図１に示す態様とは異なり、電極群に係る最外部の２つの電極（上下両端の電極）のうち、一方または両方を正極としてもよい。また、電極群の最外部の電極のうち、正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）に近い側の電極を正極とした場合、この正極は、集電体の両面に正極合剤層を有し、集電タブ部のみで正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）と接していてもよく、集電体の片面（電池内側となる面）のみに正極合剤層を有し、集電体の露出面を、正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）の内面と、金属製のスペーサーを介して電気的に接続する。   In the battery of the present invention, unlike the embodiment shown in FIG. 1, one or both of the outermost two electrodes (upper and lower electrodes) of the electrode group may be used as the positive electrode. In addition, when the electrode on the side close to the battery case (for example, the outer case) that also serves as the positive electrode terminal is used as the positive electrode among the outermost electrodes of the electrode group, this positive electrode has a positive electrode mixture layer on both sides of the current collector. However, it may be in contact with a battery case (for example, an exterior case) that also serves as a positive electrode terminal only at the current collecting tab portion, and has a positive electrode mixture layer only on one side of the current collector (the surface inside the battery). The exposed surface of the body is electrically connected to the inner surface of a battery case (for example, an outer case) that also serves as a positive electrode terminal via a metal spacer.

また、電極群に係る最外部の２つの電極（上下両端の電極）の両方を正極とした場合、負極端子を兼ねる電池ケース（例えば封口ケース）と負極との接続は、各負極の集電タブ部を互いに電気的に接続し、かつこれらを、負極端子を兼ねる電池ケース（例えば封口ケース）の内面と溶接するか、または溶接せずに直接接触させる方法で行うことができる。   In addition, when both of the outermost two electrodes (upper and lower electrodes) of the electrode group are positive electrodes, the connection between the negative electrode terminal and the battery case (for example, a sealing case) and the negative electrode is connected to the current collecting tab of each negative electrode. The parts can be electrically connected to each other, and these can be welded to the inner surface of a battery case (for example, a sealing case) that also serves as the negative electrode terminal, or directly contacted without welding.

本発明の電池では、電極群の最外部に位置する電極のうち、少なくとも一方について、その本体部における電極群の最外面となる面では集電体を露出させ（すなわち、集電体の片面のみに正極合剤層または負極剤層を形成し）、この本体部における集電体の露出面と電池ケース（外装ケースまたは封口ケース）の電池内側の面との間に、金属製のスペーサーを介在させることで、電極群に係る電極と電池ケースとを良好に電気的に接続している。   In the battery of the present invention, the current collector is exposed on the outermost surface of the electrode group in the main body portion of at least one of the electrodes positioned on the outermost side of the electrode group (that is, only one surface of the current collector). And a metallic spacer is interposed between the exposed surface of the current collector in the main body and the inner surface of the battery case (exterior case or sealing case). By doing so, the electrode which concerns on an electrode group, and the battery case are electrically connected favorably.

しかしながら、金属製のスペーサーを用いることで、正負極間に存在するセパレータに、正極や負極が押し付けられてしまう。特に、セパレータのうち、正極や負極の外縁の角部が押し付けられた部分では、キズなどの欠陥が生じやすく、これにより、微短絡が生じるなど、電池の信頼性が低下する虞がある。   However, by using a metal spacer, the positive electrode and the negative electrode are pressed against the separator existing between the positive and negative electrodes. In particular, in the separator, the portion where the corner of the outer edge of the positive electrode or the negative electrode is pressed is liable to cause defects such as scratches, which may cause a short circuit, thereby reducing the reliability of the battery.

そこで、本発明の電池では、金属製のスペーサーを、平面視で、電極群における正極の外縁よりも内方側に相当する位置に配することとした。すなわち、図１に示すように、金属製のスペーサー９の端（図中左右の端）を、電極群の有する正極５の端（外縁）よりも内側となるように配置する。本発明の電池では、負極の本体部の平面視での面積を、正極の本体部の平面視での面積よりも大きくするため、金属製のスペーサーを、平面視で正極の外縁よりも内方側に相当する位置に配すれば、負極の外縁よりも内方側に相当する位置にも配することになる。よって、金属製のスペーサーが存在することで正極や負極がセパレータに押し付けられても、正極および負極の角部がセパレータに押し付けられる力を低減することができる。   Therefore, in the battery of the present invention, the metal spacer is arranged at a position corresponding to the inner side of the outer edge of the positive electrode in the electrode group in plan view. That is, as shown in FIG. 1, the end of metal spacer 9 (the left and right ends in the figure) is arranged to be inside the end (outer edge) of positive electrode 5 of the electrode group. In the battery of the present invention, in order to make the area of the negative electrode main body in plan view larger than the area of the positive electrode main body in plan view, the metal spacer is inward of the positive electrode outer edge in plan view. If it is disposed at a position corresponding to the side, it is also disposed at a position corresponding to the inner side of the outer edge of the negative electrode. Therefore, even if the positive electrode and the negative electrode are pressed against the separator due to the presence of the metal spacer, the force with which the corners of the positive electrode and the negative electrode are pressed against the separator can be reduced.

これにより、本発明では、金属製のスペーサーの使用によるセパレータの欠陥を抑制しつつ、電極群と電池ケースとの電気的接続を良好にできることから、信頼性の高い電池とすることができる。   Thereby, in this invention, since the electrical connection of an electrode group and a battery case can be made favorable, suppressing the defect of the separator by use of metal spacers, it can be set as a reliable battery.

金属製のスペーサーとしては、金属板、金属製の網、金属製のバネなどが挙げられるが、電極群と電池ケースとの電気的接続をより良好にし得る点で、金属製の網やバネが好ましい。なお、金属製のバネとしては、例えば、図３に示す形状のものが挙げられる。図３中（ａ）は平面図、（ｂ）は側面図である。   Examples of the metal spacer include a metal plate, a metal net, and a metal spring, but a metal net or spring is used in that the electrical connection between the electrode group and the battery case can be improved. preferable. In addition, as a metal spring, the thing of the shape shown in FIG. 3 is mentioned, for example. 3A is a plan view and FIG. 3B is a side view.

金属製のスペーサーのサイズは、電極群と電池ケースとの電気的接続を良好にするために、例えば、その平面視での面積が、正極の本体部の平面視での面積の５〜９５％を占めることが好ましい。また、金属製のスペーサーの厚みは、これに接する電極群の最外部の電極よりも薄いことが好ましく、これにより、金属製のスペーサーが電極群の最外部の電極を突き破らないようにすることが望ましい。   In order to improve the electrical connection between the electrode group and the battery case, the size of the metal spacer is, for example, such that the area in plan view is 5 to 95% of the area in plan view of the positive electrode main body. Preferably. In addition, the thickness of the metal spacer is preferably thinner than the outermost electrode of the electrode group in contact with the metal spacer, thereby preventing the metal spacer from breaking through the outermost electrode of the electrode group. Is desirable.

金属製のスペーサーを構成する金属としては、例えば、ＳＵＳ４３０、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３０４などのステンレス鋼や、鉄などが挙げられる。   Examples of the metal constituting the metal spacer include stainless steel such as SUS430, SUS316, and SUS304, and iron.

本発明の電池では、正極の両面に配置された２枚のセパレータについて、それらの周縁部の少なくとも一部において、互いに溶着して接合部を形成することができる。   In the battery of the present invention, the two separators arranged on both surfaces of the positive electrode can be welded to each other at at least a part of their peripheral portions to form a joint portion.

図４および図５に、本発明の扁平形非水二次電池の他の例を模式的に示す。図４および図５に示す電池１は、正極５の両面に配置された２枚のセパレータ７、７の周縁部に接合部を形成して構成した電極群を有するものであり、図４は、電池の電池ケース（外装ケース２および封口ケース３）および絶縁ガスケット４部分の断面を表す縦断面図であり、図５は図４の要部を拡大し、更に電極群の部分を断面にしたものである。   4 and 5 schematically show other examples of the flat non-aqueous secondary battery of the present invention. The battery 1 shown in FIG. 4 and FIG. 5 has an electrode group formed by forming joints on the peripheral portions of the two separators 7 and 7 arranged on both surfaces of the positive electrode 5. FIG. 5 is a longitudinal sectional view showing a section of the battery case (the outer case 2 and the sealing case 3) and the insulating gasket 4 part of the battery, and FIG. 5 is an enlarged view of the main part of FIG. It is.

また、図６に、周縁部の一部に接合部を形成したセパレータの平面図を模式的に示す。なお、図６では、セパレータ７とともに、正極、負極およびセパレータが積層された積層型の電極群とした場合を想定して、セパレータ７の下に配置される正極５を点線で示し、それらの更に下側に配置される負極に係る集電タブ部６ｂを一点鎖線で示し、電極群に係る各構成要素の位置ずれを抑えるための結束テープ１０を二点鎖線で示している。また、図６に示す正極５は、電極群において、その両側（両面）が負極と対向するものであり、図６では図示していないが、電極群とした場合、セパレータ７の上側（図中手前方向）には、少なくとも負極が配置される。   Moreover, the top view of the separator which formed the junction part in a part of peripheral part in FIG. 6 is shown typically. In FIG. 6, assuming the case of a stacked electrode group in which the positive electrode, the negative electrode, and the separator are stacked together with the separator 7, the positive electrode 5 disposed below the separator 7 is indicated by a dotted line, A current collecting tab portion 6b related to the negative electrode disposed on the lower side is indicated by a one-dot chain line, and a binding tape 10 for suppressing positional deviation of each component related to the electrode group is indicated by a two-dot chain line. Further, the positive electrode 5 shown in FIG. 6 has both sides (both sides) opposed to the negative electrode in the electrode group. Although not shown in FIG. 6, when the electrode group is used, the upper side of the separator 7 (in the drawing) In the forward direction), at least a negative electrode is arranged.

図６に示すセパレータ７は、正極５（図中点線で表示）を介してその下側（図中奥行き方向）に配置される他のセパレータと、その周縁部において互いに溶着した接合部７ｃ（図中、格子模様で表示）を有している。すなわち、セパレータ７と、その下側に配置されたセパレータとは、周縁部で互いに溶着されて袋状となっており、その内部に正極５を収容している。   The separator 7 shown in FIG. 6 is joined to another separator disposed on the lower side (in the depth direction in the drawing) via the positive electrode 5 (indicated by a dotted line in the drawing), and a joint portion 7c (FIG. Middle). That is, the separator 7 and the separator disposed below the separator 7 are welded to each other at the peripheral edge to form a bag shape, and the positive electrode 5 is accommodated therein.

なお、図６に示すセパレータ７は、正極５の本体部５ａ全面を覆う主体部７ａ（すなわち、正極５の本体部５ａよりも平面視での面積が大きな主体部７ａ）と、主体部７ａから突出し、正極５の集電タブ部５ｂの、本体部５ａとの境界部を少なくとも含む部分を覆う張り出し部７ｂとを有している。そして、セパレータ７の主体部７ａの周縁部の少なくとも一部に、正極５の両面に配置された２枚のセパレータ（セパレータ７と、正極５の下側に配置されたセパレータ）同士を互いに溶着した接合部７ｃを設けている。   The separator 7 shown in FIG. 6 includes a main body part 7a (that is, a main body part 7a having a larger area in plan view than the main body part 5a of the positive electrode 5) and the main body part 7a. It has a protruding portion 7b that protrudes and covers at least a portion of the current collecting tab portion 5b of the positive electrode 5 that includes a boundary portion with the main body portion 5a. Then, two separators (the separator 7 and the separator disposed below the positive electrode 5) disposed on both surfaces of the positive electrode 5 were welded to at least a part of the peripheral portion of the main body portion 7 a of the separator 7. A joint 7c is provided.

非水二次電池のセパレータには、高温下で熱収縮しやすい熱可塑性樹脂製の微多孔膜が使用されることが一般的であるが、このように、正極の両面に配置された２枚のセパレータにおいて、その周縁部を互いに溶着して接合部を形成することで、例えば、電池内が高温となっても、セパレータの熱収縮が抑制されるため、より安全性の高い電池を構成することができる。   As separators for non-aqueous secondary batteries, a microporous film made of a thermoplastic resin that is easily heat-shrinkable at high temperatures is generally used. In this way, two sheets arranged on both sides of the positive electrode are used. In this separator, the peripheral portions are welded to each other to form a joint portion, so that, for example, even if the inside of the battery becomes high temperature, the thermal contraction of the separator is suppressed, so that a safer battery is configured. be able to.

なお、図６に示すように、主体部と張り出し部とを有するセパレータを使用する場合、正極の両面に配置された２枚のセパレータを接合するための接合部は、セパレータの主体部の周縁部に設ければよいが、セパレータの張り出し部の周縁部（セパレータの張り出し部の周縁部のうち、主体部からの突出方向に沿う部分）にも接合部を設けてもよい。   In addition, as shown in FIG. 6, when using the separator which has a main-body part and an overhang | projection part, the junction part for joining the two separators arrange | positioned on both surfaces of a positive electrode is a peripheral part of the main part of a separator However, a joining portion may also be provided at the peripheral portion of the separator overhanging portion (the portion of the peripheral edge portion of the separator overhanging portion along the protruding direction from the main body portion).

接合部は、２枚のセパレータの周縁部同士を直接溶着して形成してもよいが、２枚のセパレータの間に熱可塑性樹脂で構成される層を介在させ、この層を介して２枚のセパレータを溶着することにより形成してもよい。ただし、後者の場合、セパレータ間に介在させる層を構成する熱可塑性樹脂の種類と、セパレータを構成する熱可塑性樹脂の種類によっては、接合部の強度が小さくなる場合があるため、セパレータ間に介在させる層は、セパレータを構成する熱可塑性樹脂と同種の樹脂で構成されたものを使用することが好ましい。すなわち、セパレータ同士を直接溶着したり、セパレータを構成する熱可塑性樹脂と同種の樹脂で構成される層を介してセパレータ同士を溶着したりした場合には、接合部の強度がセパレータ自身の強度とほぼ同等となるため、例えば、電池の使用時に振動などによって生じる虞のある接合部での剥離が良好に抑制でき、更に信頼性の高い電池とすることができる。   The joining portion may be formed by directly welding the peripheral portions of the two separators, but a layer made of a thermoplastic resin is interposed between the two separators, and two sheets are interposed via this layer. The separator may be formed by welding. However, in the latter case, depending on the type of thermoplastic resin that constitutes the layer interposed between the separators and the type of thermoplastic resin that constitutes the separator, the strength of the joint may be reduced. It is preferable to use the layer made of the same kind of resin as the thermoplastic resin constituting the separator. That is, when the separators are welded directly, or when the separators are welded via a layer composed of the same type of resin as the thermoplastic resin that constitutes the separator, the strength of the joint is determined by the strength of the separator itself. Since they are almost the same, for example, separation at a joint portion that may occur due to vibration or the like when the battery is used can be satisfactorily suppressed, and a battery with higher reliability can be obtained.

なお、図６に示すように主体部と張り出し部とを有するセパレータを使用する場合、セパレータの主体部に係る周縁部は、全てが接合部となっていてもよいが、例えば、図６に示すように、周縁部の一部を、セパレータ同士を溶着せずに非溶着部７ｄ、７ｄとして残してもよい。２枚のセパレータを溶着して袋状とした後に、その中に正極を収容したり、１枚のセパレータの上に正極を配置し、その正極の上に更にセパレータを配置して、セパレータの周縁部を溶着して袋状としたセパレータの中に正極を収容したりした場合、セパレータ内に空気が残留することがある。しかし、このような正極を用いて電池を製造する場合、外装ケースと封口ケースとをかしめる際に、前記の残留空気が、非溶着部７ｄ、７ｄを通じてセパレータ外へ良好に排出されるため、セパレータ内の残留空気による問題（発電時の反応が不均一になって容量が低下するなどの問題）の発生を防止できる。   In addition, when using the separator which has a main-body part and an overhang | projection part as shown in FIG. 6, all the peripheral parts which concern on the main-body part of a separator may be a junction part, For example, it shows in FIG. Thus, you may leave a part of peripheral part as the non-welding parts 7d and 7d, without welding separators. After the two separators are welded to form a bag, the positive electrode is accommodated therein, the positive electrode is disposed on one separator, and the separator is further disposed on the positive electrode. When the positive electrode is housed in a separator that is welded to form a bag, air may remain in the separator. However, when manufacturing a battery using such a positive electrode, when the outer case and the sealing case are caulked, the residual air is well discharged outside the separator through the non-welded portions 7d and 7d. Occurrence of problems due to residual air in the separator (problems such as non-uniform reaction during power generation and reduced capacity) can be prevented.

セパレータの周縁部に非溶着部を設ける場合、電池の生産性の低下を抑える観点から、その個数は１〜５個程度とすることが好ましい。また、セパレータの周縁部に非溶着部を設ける場合、セパレータの主体部に係る非溶着部の外縁の長さが、セパレータの主体部に係る外縁の全長さ（張り出し部を除く外縁の全長さ）の１５〜６０％程度することが好ましい。すなわち、セパレータの主体部においては、その外縁の全長さのうちの４０％以上（好ましくは７０％以上）が接合部であることが好ましく、これにより、セパレータ同士の接合強度を良好に確保することができる。   When providing a non-welding part in the peripheral part of a separator, it is preferable that the number shall be about 1-5 from a viewpoint of suppressing the productivity fall of a battery. Moreover, when providing a non-welding part in the peripheral part of a separator, the length of the outer edge of the non-welding part related to the main part of the separator is the total length of the outer edge related to the main part of the separator (the total length of the outer edge excluding the overhanging part). Is preferably about 15 to 60%. That is, in the main part of the separator, it is preferable that 40% or more (preferably 70% or more) of the entire length of the outer edge is a joined part, thereby ensuring good joining strength between the separators. Can do.

２枚のセパレータの周縁部に接合部を形成するとともに、これらのセパレータの間に正極を収容するには、２枚のセパレータ同士を直接溶着して接合部を形成する場合では、例えば、１枚のセパレータ上に正極を重ね、更にその上にセパレータを重ねた後、これらのセパレータの周縁部を溶着する方法が採用できる。また、２枚のセパレータを重ね、これらの周縁部を溶着してセパレータ同士を接合し、その後、これらのセパレータ間に正極を挿入する方法を採用することもできる。   In order to form a joint part at the peripheral part of two separators and to accommodate a positive electrode between these separators, when two separators are directly welded together to form a joint part, for example, one sheet It is possible to employ a method in which the positive electrode is overlaid on the separator, the separator is further overlaid thereon, and then the peripheral portions of these separators are welded. It is also possible to adopt a method in which two separators are stacked, the peripheral portions thereof are welded to join the separators, and then the positive electrode is inserted between these separators.

一方、２枚のセパレータ同士の間にセパレータの構成樹脂と同種の樹脂で構成された層を介在させ、これらを溶着して接合部を形成する場合では、例えば、１枚のセパレータ上の接合部となることが予定される箇所に前記層となるフィルムを置き、かつこのセパレータ上に正極を配置し、更にその上にセパレータを重ねた後、これらのセパレータの周縁部を溶着する方法が採用できる。また、１枚のセパレータ上の接合部となることが予定されている箇所に前記層となるフィルムを置き、このセパレータとフィルムとを予め溶着しておき、その後、このセパレータに正極、セパレータの順に重ねて周縁部を溶着する方法や、２枚のセパレータの間に前記層となるフィルムを介在させて溶着して接合部を形成した後に、これらのセパレータ間に正極を挿入する方法を採用することもできる。   On the other hand, when a layer composed of the same kind of resin as the constituent resin of the separator is interposed between the two separators and these are welded to form a joint, for example, the joint on one separator It is possible to adopt a method in which a film to be the layer is placed at a place where the layer is expected to be placed, a positive electrode is disposed on the separator, and a separator is further stacked thereon, and then the peripheral portions of these separators are welded. . In addition, a film to be the layer is placed in a place where it is planned to become a joint portion on one separator, and the separator and the film are previously welded. Adopting a method of laminating the peripheral portion by overlapping, or a method of inserting a positive electrode between these separators after forming a joined portion by interposing a film serving as the layer between two separators. You can also.

セパレータの周縁部の溶着は、例えば、加熱プレスにより行うことができる。この場合、加熱温度は、セパレータを構成する熱可塑性樹脂の融点よりも高い温度であればよいが、例えば、融点より１０〜５０℃高い温度で行うことが好ましい。また、加熱プレスの時間については、良好に接合部が形成できれば特に制限はないが、通常は、１〜１０秒程度とする。   For example, the peripheral edge of the separator can be welded by a hot press. In this case, the heating temperature may be a temperature higher than the melting point of the thermoplastic resin constituting the separator, but for example, the heating temperature is preferably 10 to 50 ° C. higher than the melting point. Moreover, about the time of a hot press, if a junction part can be formed satisfactorily, there will be no restriction | limiting, However, Usually, it shall be about 1 to 10 second.

本発明の電池では、電極群の形成にあたり、少なくとも両側が負極と対向している正極の両面にはセパレータを配置するが、電極群の最外部に配置される正極、すなわち片側（片面）のみが負極と対向している正極については、その両面にセパレータを配置してもよく（更に、これらの２枚のセパレータに接合部を形成してもよい）、負極と対向する面にのみセパレータを配置しても構わない。ただし、正極端子を兼ねる外装ケースまたは封口ケース側の最外部の正極の電極群外側の面は、集電体を露出させ、金属製のスペーサーを介して外装ケースまたは封口ケースと電気的に接続するため、負極と対向する面にのみセパレータを配置する。更に、電極群に係る最外部の電極の両方を正極とし、これらの正極の両面にセパレータを配置しない場合には、負極端子を兼ねる電池ケースと電極群の最外部の正極との間には、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリイミドなどで形成されたテープなどからなる絶縁シールなどの絶縁体を配置する。   In the battery of the present invention, in forming the electrode group, separators are disposed on both sides of the positive electrode at least on both sides facing the negative electrode, but only the positive electrode disposed on the outermost side of the electrode group, that is, only one side (one side). As for the positive electrode facing the negative electrode, separators may be arranged on both sides thereof (joint portions may be formed on these two separators), and the separator is arranged only on the surface facing the negative electrode. It doesn't matter. However, the outer surface of the outermost positive electrode group on the outer case or sealing case side that also serves as the positive electrode terminal exposes the current collector and is electrically connected to the outer case or the sealing case through a metal spacer. Therefore, the separator is disposed only on the surface facing the negative electrode. Furthermore, when both the outermost electrodes related to the electrode group are positive electrodes, and separators are not arranged on both surfaces of these positive electrodes, the battery case serving also as the negative electrode terminal and the outermost positive electrode of the electrode group, An insulator such as an insulating seal made of a tape formed of polyethylene terephthalate (PET) or polyimide is disposed.

本発明の電池に係る正極の正極合剤層は、正極活物質、導電助剤、バインダなどを含有する層である。   The positive electrode mixture layer of the positive electrode according to the battery of the present invention is a layer containing a positive electrode active material, a conductive additive, a binder and the like.

本発明の電池に係る正極活物質としては、例えば、ＬｉｘＣｏＯ２、ＬｉｘＮｉＯ２、ＬｉｘＭｎＯ２、ＬｉｘＣｏｙＮｉ１−ｙＯ２、ＬｉｘＣｏｙＭ１−ｙＯ２、ＬｉｘＮｉ１−ｙＭｙＯ２、ＬｉｘＭｎｙＮｉｚＣｏ１−ｙ−ｚＯ２、ＬｉｘＭｎ２Ｏ４、ＬｉｘＭｎ２−ｙＭｙＯ４などのリチウム遷移金属複合酸化物などが挙げられる（ただし、前記の各リチウム遷移金属複合酸化物において、Ｍは、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、ＡｌおよびＣｒからなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素であり、０≦ｘ≦１．１、０＜ｙ＜１．０、２．０≦ｚ≦２．２である。）。これらの正極活物質は１種単独で使用してもよく、２種以上を併用しても構わない。 Examples of the positive electrode active material according to the battery of the present invention include Li x CoO 2 , Li x NiO 2 , Li x MnO 2 , Li x Co y Ni 1-y O 2 , and Li x Co y M 1-y O 2. lithium transition metal composite such as Li x Ni 1-y M y O 2, Li x Mn y Ni z Co 1-y-z O 2, Li x Mn 2 O 4, Li x Mn 2-y M y O 4 (However, in each of the above lithium transition metal composite oxides, M is at least one selected from the group consisting of Mg, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Al, and Cr.) It is a metal element, and 0 ≦ x ≦ 1.1, 0 <y <1.0, and 2.0 ≦ z ≦ 2.2.) These positive electrode active materials may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.

また、正極の導電助剤としては、例えば、カーボンブラック、鱗片状黒鉛、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、繊維状炭素などが挙げられる。更に、正極のバインダとしては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、カルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンラバーなどが挙げられる。   Moreover, as a conductive support agent of a positive electrode, carbon black, scale-like graphite, ketjen black, acetylene black, fibrous carbon etc. are mentioned, for example. Furthermore, examples of the binder for the positive electrode include polytetrafluoroethylene (PTFE), polyvinylidene fluoride (PVDF), carboxymethyl cellulose, and styrene butadiene rubber.

正極は、例えば、正極活物質と導電助剤とバインダとを混合して得られる正極合剤を水または有機溶剤に分散させて正極合剤含有ペーストを調製し（この場合、バインダは予め水または溶剤に溶解または分散させておき、それを正極活物質などと混合して正極合剤含有ペーストを調製してもよい）、その正極合剤含有ペーストを金属箔、エキスパンドメタル、平織り金網などからなる集電体の片面または両面に塗布し、乾燥した後、加圧成形することによって正極合剤層を形成して作製される。ただし、正極の作製方法は、前記例示の方法のみに限られることなく、他の方法によってもよい。   For the positive electrode, for example, a positive electrode mixture obtained by mixing a positive electrode active material, a conductive additive, and a binder is dispersed in water or an organic solvent to prepare a positive electrode mixture-containing paste (in this case, the binder is preliminarily mixed with water or It may be dissolved or dispersed in a solvent and mixed with a positive electrode active material or the like to prepare a positive electrode mixture-containing paste), and the positive electrode mixture-containing paste is made of metal foil, expanded metal, plain weave metal mesh, etc. It is manufactured by forming a positive electrode mixture layer by applying it to one or both sides of a current collector, drying it, and then press-molding it. However, the method for manufacturing the positive electrode is not limited to the above-described method, and other methods may be used.

正極の組成としては、例えば、正極を構成する正極合剤１００質量％中、正極活物質を７５〜９０質量％、導電助剤を５〜２０質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましい。また、正極合剤層の厚みは、例えば、３０〜２００μｍであることが好ましい。   As a composition of the positive electrode, for example, in 100% by mass of the positive electrode mixture constituting the positive electrode, the positive electrode active material is 75 to 90% by mass, the conductive additive is 5 to 20% by mass, and the binder is 3 to 15% by mass. Is preferred. Moreover, it is preferable that the thickness of a positive mix layer is 30-200 micrometers, for example.

正極の集電体の素材としては、アルミニウムやアルミニウム合金が好ましい。なお、正極の総厚みを小さくし、電池内における正極および負極の積層数を増やすことで正極合剤層と負極剤層との対向面積を大きくして、電池の負荷特性を高める観点からは、集電体には金属箔を使用することが好ましい。また、集電体の厚みは、例えば、８〜２０μｍであることが好ましい。   The material for the current collector of the positive electrode is preferably aluminum or an aluminum alloy. From the viewpoint of reducing the total thickness of the positive electrode and increasing the number of layers of the positive electrode and the negative electrode in the battery to increase the facing area between the positive electrode mixture layer and the negative electrode agent layer and improving the load characteristics of the battery, It is preferable to use a metal foil for the current collector. Moreover, it is preferable that the thickness of a collector is 8-20 micrometers, for example.

本発明の電池に係る負極としては、活物質に、リチウム、リチウム合金、リチウムイオンを吸蔵放出可能な炭素材料、チタン酸リチウムなどを有する負極が挙げられる。   Examples of the negative electrode according to the battery of the present invention include a negative electrode having lithium, a lithium alloy, a carbon material capable of occluding and releasing lithium ions, lithium titanate, and the like as an active material.

負極活物質に用い得るリチウム合金としては、例えば、リチウム−アルミニウム、リチウム−ガリウムなどのリチウムと可逆的に合金化するリチウム合金が挙げられ、リチウム含有量が、例えば１〜１５原子％であることが好ましい。また、負極活物質に用い得る炭素材料としては、例えば、人造黒鉛、天然黒鉛、低結晶性カーボン、コークス、無煙炭などが挙げられる。   Examples of the lithium alloy that can be used for the negative electrode active material include lithium alloys that reversibly alloy with lithium, such as lithium-aluminum and lithium-gallium, and the lithium content is, for example, 1 to 15 atomic%. Is preferred. Examples of the carbon material that can be used for the negative electrode active material include artificial graphite, natural graphite, low crystalline carbon, coke, and anthracite.

負極活物質に用い得るチタン酸リチウムとしては、一般式ＬｉｘＴｉｙＯ４で表され、ｘとｙがそれぞれ、０．８≦ｘ≦１．４、１．６≦ｙ≦２．２の化学量論数を持つチタン酸リチウムが好ましく、特にｘ＝１．３３、ｙ＝１．６７の化学量論数を持つチタン酸リチウムが好ましい。前記一般式ＬｉｘＴｉｙＯ４で表されるチタン酸リチウムは、例えば、酸化チタンとリチウム化合物とを７６０〜１１００℃で熱処理することによって得ることができる。前記酸化チタンとしては、アナターゼ型、ルチル型のいずれも使用可能であり、リチウム化合物としては、例えば、水酸化リチウム、炭酸リチウム、酸化リチウムなどが用いられる。 The lithium titanate that can be used for the negative electrode active material is represented by the general formula Li x Ti y O 4 , and x and y are 0.8 ≦ x ≦ 1.4 and 1.6 ≦ y ≦ 2.2, respectively. Lithium titanate having a stoichiometric number is preferable, and lithium titanate having a stoichiometric number of x = 1.33 and y = 1.67 is particularly preferable. The lithium titanate represented by the general formula Li x Ti y O 4 can be obtained, for example, by heat-treating titanium oxide and a lithium compound at 760 to 1100 ° C. As the titanium oxide, either anatase type or rutile type can be used, and examples of the lithium compound include lithium hydroxide, lithium carbonate, and lithium oxide.

負極は、負極活物質がリチウムやリチウム合金の場合は、リチウムやリチウム合金を金属網などの集電体に圧着することで、集電体の表面にリチウムやリチウム合金などからなる負極剤層を形成して得ることができる。他方、負極活物質として炭素材料やチタン酸リチウムを用いる場合は、例えば、負極活物質としての炭素材料やチタン酸リチウムとバインダ、更には必要に応じて導電助剤を混合して得られる負極合剤を水または有機溶剤に分散させて負極合剤含有ペーストを調製し（この場合、バインダは予め水または溶剤に溶解または分散させておき、それを負極活物質などと混合して負極合剤含有ペーストを調製してもよい）、その負極合剤含有ペーストを金属箔、エキスパンドメタル、平織り金網などからなる集電体に塗布し、乾燥した後、加圧成形することによって負極剤層（負極合剤層）を形成して負極を作製することができる。ただし、負極の作製方法は、前記例示の方法のみに限られることなく、他の方法によってもよい。   When the negative electrode active material is lithium or a lithium alloy, the negative electrode is formed by bonding the lithium or lithium alloy to a current collector such as a metal network to form a negative electrode layer made of lithium or lithium alloy on the surface of the current collector. Can be obtained. On the other hand, when a carbon material or lithium titanate is used as the negative electrode active material, for example, a negative electrode composite obtained by mixing a carbon material or lithium titanate with a binder as the negative electrode active material and, if necessary, a conductive additive. The negative electrode mixture-containing paste is prepared by dispersing the agent in water or an organic solvent (in this case, the binder is previously dissolved or dispersed in water or solvent, and mixed with the negative electrode active material or the like to contain the negative electrode mixture) The paste containing the negative electrode mixture may be applied to a current collector made of metal foil, expanded metal, plain weave metal mesh, etc., dried, and then pressed to form a negative electrode layer (negative electrode composite). The negative electrode can be produced by forming an agent layer. However, the manufacturing method of the negative electrode is not limited to the above-described method, and other methods may be used.

なお、負極に係るバインダおよび導電助剤としては、正極に用い得るものとして先に例示した各種バインダおよび導電助剤を用いることができる。   In addition, as a binder and conductive support agent which concern on a negative electrode, the various binders and conductive support agent which were illustrated previously as what can be used for a positive electrode can be used.

負極活物質に炭素材料を用いる場合の負極の組成としては、例えば、負極を構成する負極合剤１００質量％中、炭素材料を８０〜９５質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましく、また、導電助剤を併用する場合には、導電助剤を５〜２０質量％とすることが好ましい。他方、負極活物質にチタン酸リチウムを用いる場合の負極の組成としては、例えば、負極を構成する負極合剤１００質量％中、チタン酸リチウムを７５〜９０質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましく、また、導電助剤を併用する場合には、導電助剤を５〜２０質量％とすることが好ましい。   The composition of the negative electrode when a carbon material is used as the negative electrode active material is, for example, that the carbon material is 80 to 95% by mass and the binder is 3 to 15% by mass in 100% by mass of the negative electrode mixture constituting the negative electrode. Moreover, when using together a conductive support agent, it is preferable that a conductive support agent shall be 5-20 mass%. On the other hand, the composition of the negative electrode when lithium titanate is used as the negative electrode active material is, for example, 75 to 90% by mass of lithium titanate and 3 to 15% by mass of the binder in 100% by mass of the negative electrode mixture constituting the negative electrode. In addition, when a conductive auxiliary is used in combination, the conductive auxiliary is preferably 5 to 20% by mass.

負極における負極剤層（負極合剤層を含む）の厚みは、例えば、４０〜２００μｍであることが好ましい。   The thickness of the negative electrode layer (including the negative electrode mixture layer) in the negative electrode is preferably 40 to 200 μm, for example.

負極の集電体の素材としては、銅や銅合金が好ましい。なお、負極の総厚みを小さくし、電池内における正極および負極の積層数を増やすことで正極合剤層と負極剤層との対向面積を大きくして、電池の負荷特性を高める観点からは、集電体には金属箔を使用することが好ましい。また、集電体の厚みは、例えば、５〜３０μｍであることが好ましい。   The material for the current collector of the negative electrode is preferably copper or a copper alloy. From the viewpoint of reducing the total thickness of the negative electrode and increasing the number of layers of the positive electrode and negative electrode in the battery to increase the facing area between the positive electrode mixture layer and the negative electrode agent layer, and improving the load characteristics of the battery, It is preferable to use a metal foil for the current collector. Moreover, it is preferable that the thickness of a collector is 5-30 micrometers, for example.

セパレータには、熱可塑性樹脂製の微多孔膜で構成されたものを使用する。セパレータを構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィンが好ましく、セパレータ同士を溶着したり、セパレータ間にセパレータの構成樹脂と同種の樹脂を配置して溶着したりする観点からは、その融点、すなわち、ＪＩＳ Ｋ ７１２１の規定に準じて、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定される融解温度が、１００〜１８０℃のポリオレフィンがより好ましい。   A separator made of a microporous film made of a thermoplastic resin is used. As the thermoplastic resin constituting the separator, for example, polyolefins such as polyethylene (PE), polypropylene (PP), ethylene-propylene copolymer, polymethylpentene, and the like are preferable. From the viewpoint of arranging and welding the same type of resin as the constituent resin, the melting point, that is, the melting temperature measured using a differential scanning calorimeter (DSC) in accordance with the provisions of JIS K 7121 is 100. A polyolefin of ˜180 ° C. is more preferable.

セパレータを構成する熱可塑性樹脂製の微多孔膜の形態としては、必要な電池特性が得られるだけのイオン伝導度を有していればどのような形態でもよいが、従来から知られている乾式または湿式延伸法などにより形成された孔を多数有するイオン透過性の微多孔膜（電池のセパレータとして汎用されている微多孔フィルム）が好ましい。   As the form of the microporous film made of the thermoplastic resin constituting the separator, any form may be used as long as it has an ionic conductivity sufficient to obtain the required battery characteristics. Or the ion-permeable microporous film (microporous film currently used widely as a battery separator) which has many holes formed by the wet extending | stretching method etc. is preferable.

セパレータの厚みは、例えば、５〜２５μｍであることが好ましく、また、空孔率は、例えば、３０〜７０％であることが好ましい。   The thickness of the separator is preferably, for example, 5 to 25 μm, and the porosity is preferably, for example, 30 to 70%.

前記の正極、負極およびセパレータは、図１や図４、図５に示すように積層して積層型の電極群として使用するが、その際、各正極の集電タブ部が、電極群の平面視で同一方向を向くように配置され、かつ各負極の集電タブ部が、電極群の平面視で同一方向を向くように配置されていることが好ましい。これにより、正極および負極の集電がより容易となる。   The positive electrode, the negative electrode, and the separator are stacked and used as a stacked electrode group as shown in FIGS. 1, 4, and 5. At this time, the current collecting tab portion of each positive electrode is a plane of the electrode group. It is preferable that they are arranged so as to face the same direction as viewed, and the current collecting tab portions of the respective negative electrodes are arranged so as to face the same direction when seen in a plan view of the electrode group. Thereby, current collection of the positive electrode and the negative electrode becomes easier.

更に、各正極の集電タブ部と、各負極の集電タブ部とは、電極群の平面視で互いに接触しないように配置されていればよいが、これらの接触をより良好に抑制し、かつ電池の生産をより良好にする観点からは、図６に示しているように、各正極の集電タブ部５ｂと各負極の集電タブ部６ｂとは、電極群の平面視で互いに対向する位置に配されていることがより好ましい。   Furthermore, the current collecting tab portion of each positive electrode and the current collecting tab portion of each negative electrode only need to be arranged so as not to contact each other in a plan view of the electrode group, but these contacts are better suppressed, And from the viewpoint of making the production of the battery better, as shown in FIG. 6, the current collecting tab portion 5b of each positive electrode and the current collecting tab portion 6b of each negative electrode face each other in a plan view of the electrode group. More preferably, it is arranged at a position where

また、正極、負極およびセパレータを積層して構成した電極群は、図６に示すように、その外周を、耐薬品性を有するポリプロピレンなどで構成された結束テープ１０で結束して、各構成要素（セパレータに包まれた正極、および負極）の位置ずれを抑制することが好ましい。   In addition, as shown in FIG. 6, the electrode group configured by laminating the positive electrode, the negative electrode, and the separator is bound to the outer periphery with a binding tape 10 made of chemical-resistant polypropylene or the like. It is preferable to suppress misalignment of the positive electrode and the negative electrode wrapped in the separator.

電極群に係る正極および負極は、いずれも複数であり、電極の合計層数は、少なくとも４層であるが、それ以上（５層、６層、７層、８層など）とすることも可能である。ただし、正極および負極の積層数をあまり多くすると、扁平状電池としてのメリットが小さくなる虞があることから、通常は、４０層以下とすることが好ましい。   There are a plurality of positive electrodes and negative electrodes in the electrode group, and the total number of layers of the electrode is at least 4, but it is also possible to make it more (5 layers, 6 layers, 7 layers, 8 layers, etc.) It is. However, if the number of stacked positive and negative electrodes is increased too much, the merit as a flat battery may be reduced. Therefore, it is usually preferable to have 40 layers or less.

電池に係る非水電解液としては、例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどの環状炭酸エステル；ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチルエチルカーボネートなどの鎖状炭酸エステル；１，２−ジメトキシエタン、ジグライム（ジエチレングリコールメチルエーテル）、トリグライム（トリエチレングリコールジメチルエーテル）、テトラグライム（テトラエチレングリコールジメチルエーテル）、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシメタン、テトラヒドロフランなどのエーテル；などの有機溶媒に、電解質（リチウム塩）を０．３〜２．０ｍｏｌ／Ｌ程度の濃度に溶解させることによって調製した電解液を用いることができる。前記の有機溶媒は、それぞれ１種単独で用いてもよく、２種以上を併用しても構わない。   Examples of non-aqueous electrolytes for batteries include cyclic carbonates such as ethylene carbonate (EC), propylene carbonate, butylene carbonate, and vinylene carbonate; chain carbonate esters such as dimethyl carbonate, diethyl carbonate (DEC), and methyl ethyl carbonate. 1,2-dimethoxyethane, diglyme (diethylene glycol methyl ether), triglyme (triethylene glycol dimethyl ether), tetraglyme (tetraethylene glycol dimethyl ether), 1,2-dimethoxyethane, 1,2-diethoxymethane, tetrahydrofuran, etc. It is possible to use an electrolytic solution prepared by dissolving an electrolyte (lithium salt) in a concentration of about 0.3 to 2.0 mol / L in an organic solvent such as ether; That. The above organic solvents may be used alone or in combination of two or more.

前記電解質としては、例えば、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣ４Ｆ９ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２などのリチウム塩が挙げられる。 Examples of the electrolyte include LiBF 4 , LiPF 6 , LiAsF 6 , LiSbF 6 , LiClO 4 , LiCF 3 SO 3 , LiC 4 F 9 SO 3 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiN (C 2 F 5 SO 2 ) Lithium salts such as 2 are mentioned.

本発明の扁平形非水二次電池の平面形状には特に制限は無く、従来から知られている扁平形電池の主流である円形の他、角形（四角形）などの多角形状でもよい。なお、本明細書でいう電池の平面形状としての角形などの多角形には、その角が切り落とされた形状や、角を曲線にした形状も包含される。また、正極および負極の本体部の平面形状は、電池の平面形状に応じた形状とすればよく、略円形としたり、長方形や正方形などの四角形などの多角形とすることもできるが、例えば、略円形とする場合には、対極の集電タブ部が配置される箇所に相当する部分は、対極の集電タブ部との接触を防止するために、図２に示すように切り落とした形状としておくことが好ましい。   The planar shape of the flat non-aqueous secondary battery of the present invention is not particularly limited, and may be a polygonal shape such as a square (quadrangle) in addition to the circular shape that is the mainstream of conventionally known flat batteries. In addition, the polygon such as a square as the planar shape of the battery in this specification includes a shape in which the corner is cut off and a shape in which the corner is curved. Moreover, the planar shape of the main body part of the positive electrode and the negative electrode may be a shape corresponding to the planar shape of the battery, and may be a substantially circular shape or a polygon such as a rectangle such as a rectangle or a square. In the case of a substantially circular shape, the portion corresponding to the location where the current collecting tab portion of the counter electrode is disposed is cut off as shown in FIG. 2 in order to prevent contact with the current collecting tab portion of the counter electrode. It is preferable to keep it.

図１や図４、図５では、外装ケースを正極ケースとし、封口ケースを負極ケースとした例を示したが、本発明の電池はこれに限定されず、必要に応じて、外装ケースを負極ケースとし、封口ケースを正極ケースとすることもできる。   1, 4, and 5 show examples in which the outer case is a positive electrode case and the sealing case is a negative electrode case, but the battery of the present invention is not limited to this, and the outer case may be a negative electrode as necessary. A case and a sealing case can be used as a positive electrode case.

なお、図２に示す形状の正極と、図６に示す形状のセパレータと、金属製のスペーサーに、ＳＵＳ４３０製で図３に示す形状のバネ、またはＳＵＳ４３０製の網を用いて、図４および図５に示す構造の扁平形非水二次電池を製造したところ、いずれのスペーサーを用いた場合でも良好な放電特性を有しており、信頼性に優れた電池であることが確認できた。なお、これらの電池を分解したところ、正極の角部によるセパレータのキズつきは認められなかった。   4 and FIG. 4 using a SUS430-made spring shown in FIG. 3 or a SUS430-made net for the positive electrode having the shape shown in FIG. 2, the separator having the shape shown in FIG. 6, and a metal spacer. When the flat non-aqueous secondary battery having the structure shown in FIG. 5 was produced, it was confirmed that the battery had good discharge characteristics even when any spacer was used, and was excellent in reliability. When these batteries were disassembled, the separator was not scratched by the corners of the positive electrode.

本発明の扁平形非水二次電池は、従来から知られている扁平形非水二次電池と同様の用途に適用することができる。   The flat non-aqueous secondary battery of the present invention can be applied to the same use as a conventionally known flat non-aqueous secondary battery.

１ 扁平形非水二次電池
２ 外装ケース
３ 封口ケース
４ 絶縁ガスケット
５ 正極
５ａ 正極の本体部
５ｂ 正極の集電タブ部
６ 負極
６ａ 負極の本体部
６ｂ 負極の集電タブ部
７ セパレータ
７ａ セパレータの主体部
７ｂ セパレータの張り出し部
７ｃ 接合部
９ 金属製のスペーサー DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Flat type non-aqueous secondary battery 2 Exterior case 3 Sealing case 4 Insulating gasket 5 Positive electrode 5a Positive electrode main body 5b Positive electrode current collecting tab 6 Negative electrode 6a Negative electrode main body 6b Negative electrode current collecting tab 7 Separator 7a Main part 7b Overhang part of separator 7c Joint part 9 Metal spacer

Claims (4)

外装ケースと封口ケースとが絶縁ガスケットを介してカシメ封口されて形成された空間内に、複数の正極と複数の負極とがセパレータを介して交互に積層された電極群および非水電解液を有している扁平形非水二次電池であって、
前記正極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、前記正極の本体部には、集電体の片面または両面に正極活物質を含む正極合剤層が形成されており、前記正極の集電タブ部では、前記集電体に正極合剤層が形成されておらず、
前記負極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、前記負極の本体部には、集電体の片面または両面に負極活物質を含む負極剤層が形成されており、前記負極の集電タブ部では、前記集電体に負極剤層が形成されておらず、かつ前記負極の本体部の平面視での面積が、前記正極の本体部の平面視での面積よりも大きく、
前記電極群の最外部に位置する２つの電極のうち、少なくとも一方は、その本体部における電極群の最外面となる面では集電体が露出しており、かつ外装ケースの電池内側の面または封口ケースの電池内側の面と、金属製のスペーサーを介して電気的に接続しており、
前記金属製のスペーサーの平面視での面積が、前記正極の本体部の平面視での面積よりも小さく、
前記金属製のスペーサーが、平面視で、前記電極群における前記正極の外縁よりも内方側に相当する位置に配されていることを特徴とする扁平形非水二次電池。 In a space formed by caulking and sealing the outer case and the sealing case via an insulating gasket, there is an electrode group in which a plurality of positive electrodes and a plurality of negative electrodes are alternately stacked via a separator and a non-aqueous electrolyte. A flat non-aqueous secondary battery,
The positive electrode has a main body portion and a current collecting tab portion protruding from the main body portion in plan view, and the main body portion of the positive electrode includes a positive electrode active material on one or both sides of the current collector. A positive electrode mixture layer is formed, and in the current collector tab portion of the positive electrode, a positive electrode mixture layer is not formed on the current collector,
The negative electrode has a main body portion and a current collecting tab portion protruding from the main body portion in plan view. The main body portion of the negative electrode includes a negative electrode active material on one or both sides of the current collector. A negative electrode agent layer is formed, and in the current collector tab portion of the negative electrode, a negative electrode agent layer is not formed on the current collector, and an area of the negative electrode main body in plan view is Larger than the area of the main body in plan view,
At least one of the two electrodes located at the outermost part of the electrode group has a current collector exposed at the outermost surface of the electrode group in the main body, and the inner surface of the battery of the outer case or It is electrically connected to the inner surface of the battery in the sealing case via a metal spacer,
The area in plan view of the metal spacer is smaller than the area in plan view of the main body of the positive electrode,
The flat non-aqueous secondary battery, wherein the metal spacer is arranged at a position corresponding to an inner side of the outer edge of the positive electrode in the electrode group in plan view. 金属製のスペーサーが網またはバネである請求項１に記載の扁平形非水二次電池。   The flat non-aqueous secondary battery according to claim 1, wherein the metal spacer is a mesh or a spring. 少なくとも両側が負極と対向している正極の両面には、熱可塑性樹脂製の微多孔膜からなるセパレータが配置されており、かつ前記２枚のセパレータは、その周縁部の少なくとも一部において、互いに溶着された接合部を有している請求項１または２に記載の扁平形非水二次電池。   At least both sides of the positive electrode facing the negative electrode are provided with separators made of a microporous film made of a thermoplastic resin, and the two separators are mutually connected at least at a part of their peripheral portions. The flat non-aqueous secondary battery according to claim 1, wherein the flat non-aqueous secondary battery has a welded joint. セパレータを構成する熱可塑性樹脂が、ポリオレフィンである請求項３に記載の扁平形非水二次電池。   The flat non-aqueous secondary battery according to claim 3, wherein the thermoplastic resin constituting the separator is polyolefin.
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