JP2011081925A - Nonaqueous solid electrolyte battery - Google Patents

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Takeshi Kanno
毅 寒野
Hideaki Awata
英章 粟田
Mitsuho Ueda
光保 上田
Kotaro Kimura
弘太郎 木村
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Sumitomo Electric Industries Ltd
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a laminate-type nonaqueous solid electrolyte battery without the possibility of breaking of a tab lead even if a thickness of a battery is increased during use. <P>SOLUTION: In the nonaqueous solid electrolyte battery with a plurality of plate-like positive electrodes, solid electrolyte membranes and negative electrodes laminated and housed in a vessel, a positive electrode tab lead and an negative electrode tab lead are connected to the positive electrode and the negative electrode, respectively; tip parts of the plurality of positive electrode tab leads and the negative electrode tab leads are bundled into one, and are respectively connected with the positive electrode terminal and the negative electrode terminal which are fixed to the vessel; and each of the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead has deflection. The positive electrode tab leads and the negative electrode tab leads have deflection with a deflection rate of more than 1.0 and 1.3 or less expressed in a relation of: deflection rate=(a length of the coupling part)/(a distance between both ends of the coupling part). <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

本発明は、非水固体電解質電池に関し、特に複数枚の平板状の正極、固体電解質膜および負極が積層されている積層型の非水固体電解質電池に関する。   The present invention relates to a non-aqueous solid electrolyte battery, and more particularly to a stacked non-aqueous solid electrolyte battery in which a plurality of flat positive electrodes, a solid electrolyte membrane, and a negative electrode are stacked.

リチウム電池等の非水電解質電池の分野においては、漏液の恐れがなく不燃性で安全性の高いセラミック製の固体電解質膜を用いた非水固体電解質電池が注目され開発が進められている。   In the field of non-aqueous electrolyte batteries such as lithium batteries, non-aqueous solid electrolyte batteries using a solid electrolyte membrane made of ceramic that is nonflammable and highly safe without fear of leakage are being developed and developed.

大きな面積の電極を必要とする電池には、例えば長尺の正極、セパレータ、負極を積層した積層体を渦巻き状に捲回した構造が採用される。しかし、セラミック製の固体電解質膜を用いた非水固体電解質電池の場合には、捲回すると固体電解質膜が割れて正負極間で短絡する恐れがあるため、一般的に複数枚の平板状の正極、固体電解質膜および負極を積層させた積層型構造が採用される。   For a battery that requires an electrode having a large area, for example, a structure in which a laminate in which a long positive electrode, a separator, and a negative electrode are stacked is wound in a spiral shape. However, in the case of a non-aqueous solid electrolyte battery using a ceramic solid electrolyte membrane, there is a risk that the solid electrolyte membrane will crack and short-circuit between the positive and negative electrodes when wound. A stacked structure in which a positive electrode, a solid electrolyte membrane, and a negative electrode are stacked is employed.

図１０と図１１は、従来の一般的な積層型構造の電池の構造であり、図１０は、平面図、図１１は、側面図である。但し理解の便宜上両図の縮尺関係は違えてある。２は複数枚の平板状の正極、固体電解質膜および負極を積層させた６個のサブスタックを積層したスタックであり、各スタックにはそれぞれ正極タブ３および負極タブ４が設けられ、正極タブ３、負極タブ４には、それぞれ正極タブリード５、負極タブリード６が接続され、各正極タブリード５、負極タブリード６の先端部は、圧着端子９によりそれぞれ一つに束ねられて、例えば金属箔と樹脂フィルムを貼合わせたラミネートフィルムからなる容器（パッケージ）１３にシール部材１０により固定されている正極端子７、負極端子８に接続される。（例えば特許文献１、特許文献２）   10 and 11 show the structure of a conventional battery having a general laminated structure. FIG. 10 is a plan view and FIG. 11 is a side view. However, for the sake of understanding, the scale relationship between the two figures is different. Reference numeral 2 denotes a stack in which a plurality of flat-plate positive electrodes, six sub-stacks in which a solid electrolyte membrane and a negative electrode are stacked are stacked, and each stack is provided with a positive electrode tab 3 and a negative electrode tab 4. The positive electrode tab lead 5 and the negative electrode tab lead 6 are connected to the negative electrode tab 4, respectively, and the tip portions of the positive electrode tab lead 5 and the negative electrode tab lead 6 are respectively bundled together by a crimp terminal 9, for example, a metal foil and a resin film Are connected to a positive electrode terminal 7 and a negative electrode terminal 8 which are fixed to a container (package) 13 made of a laminated film with the sealing member 10 bonded thereto. (For example, Patent Document 1 and Patent Document 2)

特開２００４−３９３５８号公報JP 2004-39358 A 特開平８−１８０９０４号公報JP-A-8-180904

しかしながら、従来の積層型の非水固体電解質電池の場合、使用中例えば充電により電池の厚みが増大してタブリードにタブリードの許容応力を上回る大きな張力が加わり、タブリードが破断する恐れがあることが分かった。   However, in the case of a conventional multilayer non-aqueous solid electrolyte battery, it is found that the thickness of the battery increases during use, for example, due to charging, and a large tension exceeding the allowable stress of the tab lead is applied to the tab lead. It was.

そこで本発明は、使用中に電池の厚みが増大してもタブリードが破断する恐れのない積層型の非水固体電解質電池を提供することを課題とする。   Therefore, an object of the present invention is to provide a multilayer nonaqueous solid electrolyte battery in which the tab lead does not break even when the thickness of the battery increases during use.

本発明者らは、上記の課題に鑑み、鋭意検討の結果、前記課題を解決する方法を見出し本発明に至った。以下、各請求項の発明を説明する。   In view of the above-mentioned problems, the present inventors have found out a method for solving the above problems as a result of intensive studies and have reached the present invention. The invention of each claim will be described below.

（１）本発明に係る非水固体電解質電池は、
複数枚の平板状の正極、固体電解質膜および負極が積層されて容器内に収納されている非水固体電解質電池であって、
前記正極および負極にはそれぞれ正極タブリード、負極タブリードが接続されており、
前記複数の正極タブリードおよび負極タブリードの先端部は、それぞれ一つに束ねられて前記容器に固定されている正極端子、負極端子に接続されており、
前記正極タブリードおよび負極タブリードにはそれぞれ撓みが設けられていることを特徴とする。 (1) The non-aqueous solid electrolyte battery according to the present invention is
A non-aqueous solid electrolyte battery in which a plurality of plate-like positive electrodes, solid electrolyte membranes and negative electrodes are laminated and stored in a container,
A positive electrode tab lead and a negative electrode tab lead are connected to the positive electrode and the negative electrode,
The tip portions of the plurality of positive electrode tab leads and negative electrode tab leads are respectively connected to a positive electrode terminal and a negative electrode terminal that are bundled together and fixed to the container,
The positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead are each provided with a bend.

本発明においては、各正極タブリードおよび負極タブリードに撓みを設けることにより、各タブリードに余長を持たせることができる。そして、非水固体電解質電池の厚みが増大することにより、正極タブリードと正極の接続部と、正極タブリードと正極端子の接続部との間の距離が伸びた際に、前記余長により前記接続部の間の距離の伸びが補償され、タブリードに加わる張力を低減することができる。負極タブリードについても、同様にタブリードに加わる張力を低減することができる。このため、使用中に非水固体電解質電池の厚みが増大してもタブリードが破断する恐れがない非水固体電解質電池を提供することができる。   In the present invention, each tab lead can be provided with a surplus length by providing a bend in each positive electrode tab lead and negative electrode tab lead. Then, when the thickness of the nonaqueous solid electrolyte battery increases, when the distance between the positive electrode tab lead and the positive electrode connection portion and the positive electrode tab lead and the positive electrode terminal connection portion increases, the extra length causes the connection portion to The elongation of the distance between them is compensated, and the tension applied to the tab lead can be reduced. The negative electrode tab lead can similarly reduce the tension applied to the tab lead. For this reason, even if the thickness of a non-aqueous solid electrolyte battery increases during use, it is possible to provide a non-aqueous solid electrolyte battery in which the tab lead does not break.

なお、正極タブリードには、ＳＵＳ箔等の金属箔が好ましく用いられ、負極タブリードにはＳＵＳ箔や銅箔（Ｃｕ箔）等の金属箔が好ましく用いられる。また、複数の正極タブリードおよび負極タブリードを一つに束ねる方法としては、タブリードを重ねた後に圧着端子を用いてかしめる方法や抵抗溶接により接合する方法等が好ましく用いられる。   A metal foil such as SUS foil is preferably used for the positive electrode tab lead, and a metal foil such as SUS foil or copper foil (Cu foil) is preferably used for the negative electrode tab lead. In addition, as a method of bundling a plurality of positive electrode tab leads and negative electrode tab leads, a method in which tab leads are stacked and then crimped using a crimp terminal, a method of joining by resistance welding, or the like is preferably used.

また、正極端子および負極端子には、それぞれ例えば正極タブリードおよび負極タブリードと同材質の金属箔や金属板が好ましく用いられ、前記圧着端子や抵抗溶接により一つに束ねられたタブリードの先端部に接続される。   Further, for the positive electrode terminal and the negative electrode terminal, for example, a metal foil or metal plate made of the same material as the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead is preferably used, and connected to the tip end portion of the tab lead bundled together by the crimp terminal or resistance welding. Is done.

また、前記容器（パッケージ）には、アルミニウム箔と樹脂フィルを積層させたアルミラミネートフィルムを用い、開口部を熱融着してシールするシール方法が好ましく用いられる。   In addition, for the container (package), an aluminum laminate film in which an aluminum foil and a resin film are laminated is used, and a sealing method is preferably used in which the opening is thermally fused and sealed.

なお、本発明の非水固体電解質電池は、全ての正極と負極にそれぞれ正極タブリードおよび負極タブリードが接続されている単一の電池であってもよいし、正極、固体電解質膜および負極を積層させた積層体（スタック）が幾つかのサブスタックに分割され、各サブスタック毎に正極タブリード、負極タブリードが接続されている組電池であってもよい。また、正極と固体電解質膜および負極は、正極と負極の作用面が固体電解質膜を介して対向するように積層されていればよい。   The non-aqueous solid electrolyte battery of the present invention may be a single battery in which positive electrode tab leads and negative electrode tab leads are connected to all positive electrodes and negative electrodes, respectively, or a positive electrode, a solid electrolyte membrane, and a negative electrode are laminated. Alternatively, the battery pack may be an assembled battery in which the stacked body (stack) is divided into several substacks, and a positive electrode tab lead and a negative electrode tab lead are connected to each substack. The positive electrode, the solid electrolyte membrane, and the negative electrode may be laminated so that the working surfaces of the positive electrode and the negative electrode face each other with the solid electrolyte membrane interposed therebetween.

（２）次に、本発明に係る非水固体電解質電池は、
（１）の発明の非水固体電解質電池であって、
前記正極タブリードおよび負極タブリードは、Ｌ字状または逆Ｌ字状であることを特徴とする。 (2) Next, the non-aqueous solid electrolyte battery according to the present invention is:
The nonaqueous solid electrolyte battery of the invention of (1),
The positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead are L-shaped or inverted L-shaped.

本発明においては、タブリードの形状をＬ字状または逆Ｌ字状にしているため、タブリードの前記スタックからの突出長さを増大させることなく、タブリードに充分な撓みを設けることができる。この結果、電池のスペース効率を低下させることなく、タブリードが破断する恐れを無くすことができる。   In the present invention, since the tab lead has an L shape or an inverted L shape, the tab lead can be sufficiently bent without increasing the protruding length of the tab lead from the stack. As a result, it is possible to eliminate the risk of the tab lead breaking without reducing the space efficiency of the battery.

（３）次に、本発明に係る非水固体電解質電池は、
（１）または（２）の発明の非水固体電解質電池であって、
リチウム電池であることを特徴とする。 (3) Next, the non-aqueous solid electrolyte battery according to the present invention is:
The nonaqueous solid electrolyte battery of the invention of (1) or (2),
It is a lithium battery.

リチウム電池の場合は、充電時に正極から引抜いたリチウムイオンを負極に金属リチウムとして析出させたり、あるいは負極の黒鉛の結晶の層間に挿入（インターカレーション）したりするが、この際の体積増加率が大きく、充電時に厚みが大きく増大する。このため、他の電池よりタブリードが破断する恐れが高い。本発明は、このようにタブリードが破断する恐れが高いリチウム電池において、顕著な効果を発揮する。   In the case of a lithium battery, lithium ions extracted from the positive electrode during charging are deposited as metallic lithium on the negative electrode, or inserted (intercalated) between the graphite crystals of the negative electrode. And the thickness greatly increases during charging. For this reason, there is a high possibility that the tab lead breaks than other batteries. The present invention exhibits a remarkable effect in the lithium battery in which the tab lead is likely to break.

（４）次に、本発明に係る非水固体電解質電池は、
（３）の発明の非水固体電解質電池であって、
負極に金属リチウムを用いていることを特徴とする。 (4) Next, the non-aqueous solid electrolyte battery according to the present invention is:
The nonaqueous solid electrolyte battery of the invention of (3),
It is characterized by using metallic lithium for the negative electrode.

負極に金属リチウムを用いた場合、充電時の体積増加率が特に大きく、タブリードが破断する恐れが特に高い。具体的には正極から引き抜かれたリチウムイオンが金属リチウムとして負極に析出する際の体積増加率は約３０％であり、例えば黒鉛の層間に挿入される場合よりも体積増加率が大きい。本発明は、このようにタブリードが破断する恐れが特に高い負極に金属リチウムが用いられているリチウム電池において、より顕著な発揮する。   When metallic lithium is used for the negative electrode, the volume increase rate at the time of charging is particularly large, and the possibility that the tab lead breaks is particularly high. Specifically, the volume increase rate when lithium ions extracted from the positive electrode are deposited on the negative electrode as metallic lithium is about 30%, and the volume increase rate is larger than when inserted between graphite layers, for example. The present invention is more prominent in a lithium battery in which metallic lithium is used for the negative electrode, which is particularly likely to break the tab lead.

（５）次に本発明に係る非水固体電解質電池は、
（１）ないし（４）のいずれかの発明の非水固体電解質電池であって、
前記正極タブリードおよび負極タブリードの、前記正極または負極と接続されている接続部と前記正極端子または負極端子と接続されている先端部を連結する連結部に、下記の式で表される撓み率が１．０を超え、１．３以下の撓みが設けられていることを特徴とする。
撓み率＝連結部の長さ／連結部の両端の間の距離 (5) Next, the nonaqueous solid electrolyte battery according to the present invention is:
A non-aqueous solid electrolyte battery according to any one of (1) to (4),
The connecting portion that connects the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead connected to the positive electrode or the negative electrode and the tip connected to the positive electrode terminal or the negative electrode terminal have a deflection rate represented by the following formula: More than 1.0 and less than 1.3 deflection is provided.
Deflection rate = length of connecting part / distance between both ends of connecting part

本発明においては、正極タブリードおよび負極タブリードに撓み率を、１．０を超え、１．３以下としているため、正極タブリードおよび負極タブリードを徒に長くすることがない。このため、よりスペース効率を低下させることなく、適切に正極タブリードおよび負極タブリードが破断する恐れを無くすことができる。なお、数値に関する詳細は発明を実施するための形態の項で説明する。   In the present invention, since the bending rate of the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead exceeds 1.0 and is 1.3 or less, the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead are not lengthened easily. For this reason, the possibility that the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead are appropriately broken can be eliminated without further reducing the space efficiency. Details regarding the numerical values will be described in the section of the description for carrying out the invention.

本発明によれば、使用中に電池の厚みが増大してもタブリードが破断する恐れのない積層型の非水固体電解質電池を提供することができる。   ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, even if the thickness of a battery increases in use, the laminated | stacked non-aqueous solid electrolyte battery which does not have a possibility of a tab lead breaking can be provided.

本発明の第１の実施の形態の非水固体電解質電池の構造を示す図である。It is a figure which shows the structure of the nonaqueous solid electrolyte battery of the 1st Embodiment of this invention. 本発明の第１の実施の形態の負極と負極端子の接続構造を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the connection structure of the negative electrode and negative electrode terminal of the 1st Embodiment of this invention. 本発明の第１の実施の形態の非水固体電解質電池を模式的に示す斜視図である。1 is a perspective view schematically showing a nonaqueous solid electrolyte battery according to a first embodiment of the present invention. 本発明の第１の実施の形態の負極タブリードの形状を示す図である。It is a figure which shows the shape of the negative electrode tab lead of the 1st Embodiment of this invention. 積層型の非水固体電解質電池の厚みの増大を説明する図である。It is a figure explaining the increase in the thickness of a laminated type nonaqueous solid electrolyte battery. 非水固体電解質電池の厚みの増大による負極タブリードに加わる張力を説明する図である。It is a figure explaining the tension | tensile_strength added to the negative electrode tab lead by the increase in the thickness of a nonaqueous solid electrolyte battery. タブリードの撓み率を求める方法を説明する図である。It is a figure explaining the method of calculating | requiring the bending rate of a tab lead. 本発明の第２の形態の非水固体電解質電池の構造を示す平面図である。It is a top view which shows the structure of the nonaqueous solid electrolyte battery of the 2nd form of this invention. 本発明の第２の形態の非水固体電解質電池の構造を示す側面図である。It is a side view which shows the structure of the nonaqueous solid electrolyte battery of the 2nd form of this invention. 従来の一般的な積層型構造の電池の構造を示す平面図である。It is a top view which shows the structure of the battery of the conventional general laminated structure. 従来の一般的な積層型構造の電池の構造を示す側面図である。It is a side view which shows the structure of the battery of the conventional general laminated structure.

以下、本発明を実施の形態に基づいて説明する。なお、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではない。本発明と同一および均等の範囲内において、以下の実施の形態に対して種々の変更を加えることが可能である。   Hereinafter, the present invention will be described based on embodiments. Note that the present invention is not limited to the following embodiments. Various modifications can be made to the following embodiments within the same and equivalent scope as the present invention.

（第１の実施の形態）
本実施の形態は、正極タブリード、負極のタブリードにそれぞれＬ字状、逆Ｌ字状で撓みを設けたタブリードを用いる実施の形態である。 (First embodiment)
In this embodiment, a tab lead is used in which a positive tab lead and a negative tab lead are bent in an L shape and an inverted L shape, respectively.

１．非水固体電解質電池の構造
（１）電極と端子の接続構造
はじめに、電極と端子の接続構造について説明する。図１は、本発明の第１の実施の形態の非水固体電解質電池の構造を模式的に示す図であり、上側、下左側、下右側の図はそれぞれ正面図、平面図、側面図である。図２は、本発明の第１の実施の形態の負極と負極端子の接続構造を模式的に示す図である。 1. Nonaqueous Solid Electrolyte Battery Structure (1) Electrode and Terminal Connection Structure First, an electrode and terminal connection structure will be described. FIG. 1 is a diagram schematically showing the structure of the nonaqueous solid electrolyte battery according to the first embodiment of the present invention. The upper, lower left, and lower right diagrams are respectively a front view, a plan view, and a side view. is there. FIG. 2 is a diagram schematically showing a connection structure between the negative electrode and the negative electrode terminal according to the first embodiment of the present invention.

図１において、１は６個のサブスタックを積層させたスタック２を備える組電池からなる非水固体電解質電池である。各サブスタックの正極タブ３および負極タブ４には、それぞれ正極タブリード５と負極タブリード６が接続されている。６本の正極タブリード５と負極タブリード６の先端部はそれぞれ圧着端子９により１本に束ねられ、正極端子７と負極端子８に接続されている。１３はスタック２をシールするパッケージであり、アルミニウム箔を芯材として外面および内面に樹脂フィルムを積層させたラミネートフィルムからなる。正極端子７および負極端子８は、融着性樹脂フィルムからなるシール材１０によりパッケージ１３に融着され、固定されている。なお、図１の平面図において、スタック２を３重の破線にしているのは、正極と負極の絶縁をとるため、正極、固体電解質膜、負極の大きさが負極＜固体電解質膜＜正極であることを示している。   In FIG. 1, reference numeral 1 denotes a non-aqueous solid electrolyte battery composed of an assembled battery including a stack 2 in which six sub-stacks are stacked. A positive electrode tab lead 5 and a negative electrode tab lead 6 are connected to the positive electrode tab 3 and the negative electrode tab 4 of each sub-stack, respectively. The tip portions of the six positive electrode tab leads 5 and the negative electrode tab lead 6 are bundled together by a crimp terminal 9 and connected to the positive electrode terminal 7 and the negative electrode terminal 8. Reference numeral 13 denotes a package for sealing the stack 2, and is made of a laminate film in which a resin film is laminated on the outer surface and the inner surface with an aluminum foil as a core material. The positive electrode terminal 7 and the negative electrode terminal 8 are fused and fixed to the package 13 with a sealing material 10 made of a fusible resin film. In the plan view of FIG. 1, the stack 2 is indicated by a triple broken line in order to insulate the positive electrode from the negative electrode, so that the size of the positive electrode, the solid electrolyte membrane, and the negative electrode is negative electrode <solid electrolyte membrane <positive electrode. It shows that there is.

図１の平面図に示すように、正極タブリード５はＬ字状、負極タブリード６は逆Ｌ字状である。このように、タブリードをＬ字状または逆Ｌ字状としているため、タブリードがスタック２の上辺から突出することを抑制しつつ正極タブ３および負極タブ４と圧着端子９との間の距離を長くすることができ、スペースを大きくすることなくタブリードに充分に撓みを設けることができる。なお、図１の正面図においては、図面が煩雑になるのを避けるためタブリードを便宜上直線で示しているが、実際にはタブリードには撓みが設けられている。   As shown in the plan view of FIG. 1, the positive electrode tab lead 5 has an L shape, and the negative electrode tab lead 6 has an inverted L shape. Thus, since the tab lead has an L shape or an inverted L shape, the distance between the positive electrode tab 3 and the negative electrode tab 4 and the crimp terminal 9 is increased while suppressing the tab lead from protruding from the upper side of the stack 2. The tab lead can be sufficiently bent without increasing the space. In the front view of FIG. 1, the tab lead is shown as a straight line for convenience in order to avoid the drawing becoming complicated, but in reality, the tab lead is provided with a bend.

図２に撓みが設けられたタブリードを示す。図２において、１１はサブスタックａ、１２はサブスタックｂである。図２に示すように、６個のサブスタックにはそれぞれ負極タブリード６が接続され、各負極タブリード６には撓みが設けられている。   FIG. 2 shows a tab lead provided with a bend. In FIG. 2, 11 is a substack a, and 12 is a substack b. As shown in FIG. 2, negative electrode tab leads 6 are connected to the six sub-stacks, and each negative electrode tab lead 6 is provided with a bend.

本実施の形態の電池の構造をより理解し易くするため、非水固体電解質電池の構造を示す図を図３に示す。図３は、本発明の第１の実施の形態の非水固体電解質電池の電極と端子の接続構造を模式的に示す斜視図である。但し、模式図であり、寸法関係等は図１とは異なる。図３において、１は積層構造の非水固体電解質電池であって、各正極のタブ３と各負極のタブ４にはそれぞれＬ字状の正極タブリード５、逆Ｌ字状の負極タブリード６が接続されており、各タブリードには撓みが設けられている。   In order to make the structure of the battery of the present embodiment easier to understand, a diagram showing the structure of the nonaqueous solid electrolyte battery is shown in FIG. FIG. 3 is a perspective view schematically showing a connection structure between electrodes and terminals of the nonaqueous solid electrolyte battery according to the first embodiment of the present invention. However, it is a schematic diagram and the dimensional relationship and the like are different from those in FIG. In FIG. 3, 1 is a non-aqueous solid electrolyte battery having a laminated structure, and an L-shaped positive electrode tab lead 5 and an inverted L-shaped negative electrode tab lead 6 are connected to each positive electrode tab 3 and each negative electrode tab 4. Each tab lead is provided with a bend.

（２）タブリードの構造
イ．形状
次に、負極タブリードを例に採り、タブリードの構造を説明する。図４は、負極タブリードの構造を示す図である。（ａ）は平面図である。（ａ）に示すように負極タブリード６は先端部６１、連結部６２、接続部６２ａからなり、前記のように逆Ｌ字状であり、先端部６１は圧着端子により他の負極タブリードの先端部と１つに束ねられて負極端子（図示せず）に接続される。また、接続部６２ａは抵抗溶接などにより負極タブ（図示せず）に接続される。 (2) Tab lead structure a. Shape Next, taking the negative electrode tab lead as an example, the structure of the tab lead will be described. FIG. 4 is a diagram showing the structure of the negative electrode tab lead. (A) is a top view. As shown in (a), the negative electrode tab lead 6 is composed of a tip portion 61, a coupling portion 62, and a connection portion 62a, and has an inverted L shape as described above. And connected to a negative terminal (not shown). The connecting portion 62a is connected to a negative electrode tab (not shown) by resistance welding or the like.

（ｂ）は正面図、（ｃ）は連結部６２を直線状に延ばした状態を示す正面図である。（ｂ）に示すように連結部６２には撓みが設けられており、（ｃ）のａ’が連結部６２の長さであり、（ｂ）のａが連結部の両端の距離あり、ａ’とａとの比、ａ’／ａが本発明でいう撓み率である。   (B) is a front view, (c) is a front view which shows the state which extended the connection part 62 to linear form. As shown in (b), the connecting portion 62 is bent, a 'in (c) is the length of the connecting portion 62, a in (b) is the distance between both ends of the connecting portion, and a The ratio between 'and a, a' / a, is the deflection rate in the present invention.

ロ．撓み率の設定
タブリードの撓み率は、例えば充電による（スタック）の厚みの増大の大きさに基づいて設定する。図５は、積層型の非水固体電解質電池の厚みの増大を説明する図であり、図６は、図５の右半分を図の上方から見た図である。図５において、Ｔｃ、Ｔｄはそれぞれ充電後と放電後のスタックの厚みであり、図５は、充電によりスタックの厚みがＴｄからＴｃに増大することを示している。図６のｄは、負極タブリード６の連結部６２（図４参照）の両端の水平方向の距離であり、ＩｃとＩｄは、それぞれ充電後と放電後の１本の負極タブリード６に注目したときの連結部６２の両端の距離を示しており、電池の厚みが増大することにより連結部６２の両端の距離がＩｄからＩｃに伸びることを示している。 B. Setting of Deflection Rate The bend rate of the tab lead is set based on, for example, the magnitude of increase in (stack) thickness by charging. FIG. 5 is a diagram for explaining an increase in the thickness of the multilayer nonaqueous solid electrolyte battery, and FIG. 6 is a diagram of the right half of FIG. 5 as viewed from above. In FIG. 5, Tc and Td are the thicknesses of the stack after charging and discharging, respectively, and FIG. 5 shows that the thickness of the stack increases from Td to Tc by charging. 6d is a horizontal distance between both ends of the connecting portion 62 (see FIG. 4) of the negative electrode tab lead 6, and Ic and Id are when attention is paid to one negative electrode tab lead 6 after charging and discharging, respectively. The distance between both ends of the connecting portion 62 is shown, and the distance between both ends of the connecting portion 62 increases from Id to Ic as the thickness of the battery increases.

図７は、図６を単純化して拡大した図であり、撓み率を求める方法を示す図である。図７において、Ｉｃ／Ｉｄが電池の厚み増大に伴う連結部６２（図４参照）の両端の距離の伸びの程度を示す比であり、Ｉｃ／Ｉｄは、Ｔｄ／ｄおよびＴｃ／Ｔｄ（膨張比）の値に基づいて算定される。そして、連結部の撓み率がＩｃ／Ｉｄ以上であれば、撓みを設けたことによる余長により連結部の伸びを補償してタブリードに張力が加わることを抑制することができる。   FIG. 7 is a diagram obtained by simplifying and enlarging FIG. 6, and is a diagram illustrating a method for obtaining a deflection rate. In FIG. 7, Ic / Id is a ratio indicating the degree of elongation of the distance between both ends of the connecting portion 62 (see FIG. 4) as the battery thickness increases. Ic / Id is Td / d and Tc / Td (expansion). Ratio). And if the bending rate of a connection part is Ic / Id or more, it can suppress that the tension | tensile_strength is added to a tab lead by compensating the extension of a connection part with the surplus length by having provided the bending.

以下、撓み率の設定について具体的に説明する。まず、種々の電池の中でも使用中の厚みの増大が大きいリチウム電池について実際にＴｃ／Ｔｄを測定した結果、Ｔｃ／Ｔｄが１．１〜１．３の範囲に入ることが確認された。また、電池の設計においては、一般的にＴｄ／ｄは０．０１〜１０に設定される。   Hereinafter, the setting of the deflection rate will be specifically described. First, as a result of actually measuring Tc / Td for lithium batteries having a large thickness increase during use among various batteries, it was confirmed that Tc / Td was in the range of 1.1 to 1.3. In battery design, Td / d is generally set to 0.01-10.

次に、以上の結果を基にＴｃ／ＴｄおよびＴｄ／ｄが境界値である次のａ〜ｄの４つのケースについてＩｃ／Ｉｄを求めた。以下に結果を示す。
ａ．Ｔｃ／Ｔｄ＝１．１、Ｔｄ／ｄ＝０．０１
Ｉｃ／Ｉｄ＝（１＋１．１２×０．０１２）１／２／（１＋０．０１２）１／２＝１．０
ｂ．Ｔｃ／Ｔｄ＝１．１、Ｔｄ／ｄ＝１０
Ｉｃ／Ｉｄ＝（１＋１．１２×１０２）１／２／（１＋１０２）１／２＝１．１
ｃ．Ｔｃ／Ｔｄ＝１．３、Ｔｄ／ｄ＝０．０１
Ｉｃ／Ｉｄ＝（１＋１．３２×０．０１２）１／２／（１＋０．０１２）１／２＝１．０
ｄ．Ｔｃ／Ｔｄ＝１．３、Ｔｄ／ｄ＝１０
Ｉｃ／Ｉｄ＝（１＋１．３２×１０２）１／２／（１＋１０２）１／２＝１．３ Next, Ic / Id was determined for the following four cases a to d where Tc / Td and Td / d are boundary values based on the above results. The results are shown below.
a. Tc / Td = 1.1, Td / d = 0.01
Ic / Id = (1 + 1.1 2 × 0.01 2 ) 1/2 /(1+0.01 2 ) 1/2 = 1.0
b. Tc / Td = 1.1, Td / d = 10
Ic / Id = (1 + 1.1 2 × 10 2 ) 1/2 / (1 + 10 2 ) 1/2 = 1.1
c. Tc / Td = 1.3, Td / d = 0.01
Ic / Id = (1 + 1.3 2 × 0.01 2 ) 1/2 /(1+0.01 2 ) 1/2 = 1.0
d. Tc / Td = 1.3, Td / d = 10
Ic / Id = (1 + 1.3 2 × 10 2 ) 1/2 / (1 + 10 2 ) 1/2 = 1.3

以上より、撓み率を、１．０を超え、１．３以下とすることにより、種々の電池においてタブリードに適切な撓みを持たせ、使用中の電池の厚みの増大によるタブリードの破断の恐れを無くすことができる。   From the above, by setting the deflection rate to more than 1.0 and not more than 1.3, it is possible to give the tab lead an appropriate deflection in various batteries, and there is a risk of the tab lead breaking due to an increase in the thickness of the battery in use. It can be lost.

２．実施例および比較例
Ａ．実施例
本実施例は、第１の実施の形態に基づく実施例であり、負極は金属リチウム、リチウム合金、正極はＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎＯ２、ＭｎＯ２等からなり、固体電解質はＬｉ２ＳとＰ２Ｓ５のアモルファス（Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５）混合物等からなる非水固体電解質電池であって、アルミラミネートフィルム製のパッケージに収納した積層型の非水固体電解質電池に関する。 2. Examples and Comparative Example A.1. Example This example is an example based on the first embodiment, the negative electrode is made of metallic lithium, a lithium alloy, the positive electrode is made of LiCoO 2 , LiMnO 2 , MnO 2, etc., and the solid electrolyte is made of Li 2 S and P 2 S 5 of amorphous (Li 2 S-P 2 S 5) a non-aqueous solid electrolyte cell comprising mixtures relates to a non-aqueous solid electrolyte battery of a laminated type housed in a package made of an aluminum laminate film.

以下、図面により本実施例を説明する。
（１）非水固体電解質電池の作製
イ．サブスタックの組立て
厚みが５〜５０μｍ、長辺と短辺の長さがそれぞれ１０〜１００ｍｍの長方形のＳＵＳ箔の片面に厚み５〜５０μｍのＬｉＣｏＯ２等を主体とする１０〜１００ｍｍの正極活物質層を設け正極とした。また、厚みが５〜５０μｍ、長辺と短辺の長さがそれぞれ１０〜１００ｍｍの長方形のＣｕ箔の片面に厚さ０．１〜１０μｍのＬｉ層を設け負極とした。なお、前記ＳＵＳ箔とＣｕ箔の一方の短片にそれぞれ正極タブ、負極タブを突出させた。 The present embodiment will be described below with reference to the drawings.
(1) Production of non-aqueous solid electrolyte battery a. Assembling of the sub-stack 10 to 100 mm positive electrode active material mainly composed of 5 to 50 μm thick LiCoO 2 or the like on one side of a rectangular SUS foil having a thickness of 5 to 50 μm and long and short sides of 10 to 100 mm each A layer was provided as a positive electrode. Moreover, a Li layer having a thickness of 0.1 to 10 μm was provided on one surface of a rectangular Cu foil having a thickness of 5 to 50 μm and long and short sides of 10 to 100 mm, respectively, to form a negative electrode. In addition, the positive electrode tab and the negative electrode tab were made to protrude in one short piece of the said SUS foil and Cu foil, respectively.

ロ．タブリード
ａ．正極タブリード
図４に示す形状の正極タブリードを用意した。具体的には厚み５〜５０μｍのＳＵＳ箔製であって、図４（ａ）におけるａが１〜３０ｍｍ、ｂが１〜３０ｍｍ、ｃが１〜３０ｍｍ、ｄが１〜３０ｍｍ、図４（ｂ）におけるａ’が１〜３０ｍｍ、ｂ’が１〜３０ｍｍの正極タブリードを用意した。各サブスタックのそれぞれに１個づつ正極タブリードを取り付けた。具体的には、サブスタックを構成する素電池の全ての正極タブを重ね合わせ、抵抗溶接により正極タブリードの接続部６２ａに接続した。 B. Tab lead a. Positive electrode tab lead A positive electrode tab lead having the shape shown in FIG. 4 was prepared. Specifically, it is made of SUS foil having a thickness of 5 to 50 μm. In FIG. 4A, a is 1 to 30 mm, b is 1 to 30 mm, c is 1 to 30 mm, d is 1 to 30 mm, FIG. The positive electrode tab lead having a ′ of 1 to 30 mm and b ′ of 1 to 30 mm was prepared. One positive tab lead was attached to each sub-stack. Specifically, all the positive electrode tabs of the unit cells constituting the sub stack were overlapped and connected to the positive electrode tab lead connecting portion 62a by resistance welding.

ｂ．負極タブリード
正極タブリードとは、左右が逆、即ち逆Ｌ字状としたこと以外は正極と同じ負極タブリードを用意した。そして、各サブスタックのそれぞれに１個づつ負極タブリードを取り付けた。 b. Negative electrode tab lead The negative electrode tab lead was prepared in the same manner as the positive electrode except that the left and right sides were reversed, that is, an inverted L shape. Then, one negative tab lead was attached to each sub-stack.

ハ．非水固体電解質電池の組立て
ａ．正負極リード端子の取付け
前記重ね合わせた正極タブリード５の先端部を正極端子７と重ねて圧着端子９に挿通させた後、圧着端子９をかしめて正極タブリード５を正極端子７に接続した。また、負極タブリード６についても同様にして負極端子８に接続した。 C. Assembling the non-aqueous solid electrolyte battery a. Attaching the positive and negative electrode lead terminals After the end portions of the superimposed positive electrode tab leads 5 overlapped with the positive electrode terminals 7 and inserted into the crimp terminals 9, the crimp terminals 9 were crimped to connect the positive electrode tab leads 5 to the positive electrode terminals 7. Similarly, the negative electrode tab lead 6 was connected to the negative electrode terminal 8.

ｂ．パッケージへの挿入とシール
厚み５０〜３００μｍのアルミニウム箔の内面にポリプロピレン樹脂フィルムを、外面にポリエステルフィルムを貼合わせたラミネートフィルムからなり３辺をシールした袋状のパッケージを用意した。正負極リード端子を取付けたサブスタックの積層体を挿入した後、真空雰囲気中でパッケージ１３の開口部を融着してシール（真空シール）すると同時にシール部材１０とパッケージを融着させて正極端子７と負極端子８をパッケージ１３に固定して、非水固体電解質電池を作製した。 b. Insertion into Package and Sealing A bag-shaped package made of a laminated film in which a polypropylene resin film was bonded to the inner surface of an aluminum foil having a thickness of 50 to 300 μm and a polyester film bonded to the outer surface was sealed on three sides. After inserting the stack of sub-stacks with the positive and negative electrode lead terminals attached, the opening of the package 13 is fused and sealed (vacuum seal) in a vacuum atmosphere, and at the same time the seal member 10 and the package are fused and the positive terminal 7 and the negative electrode terminal 8 were fixed to the package 13 to produce a non-aqueous solid electrolyte battery.

Ｂ．比較例
正極タブリードおよび負極タブリードを撓ませず、余長を持たせなかったこと以外は実施例と同様にして非水固体電解質電池を作製した。 B. Comparative Example A nonaqueous solid electrolyte battery was produced in the same manner as in the example except that the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead were not bent and had no extra length.

Ｃ．非水固体電解質電池の充放電試験
（１）試験方法
作製した実施例および比較例の非水固体電解質電池を室温において充放電電流１００〜３０００ｍＡ、カット電圧３．０〜４．２Ｖで充放電サイクル試験を行い、充電後および放電後における電池の厚みを測定した。また、充電時における電池の厚みを基に充電時にタブリードに加わる張力を計算により求め、タブリードの破断発生の有無を調べた。 C. Charge / Discharge Test of Nonaqueous Solid Electrolyte Battery (1) Test Method Charge / discharge cycles of the produced nonaqueous solid electrolyte batteries of Examples and Comparative Examples at room temperature with a charge / discharge current of 100 to 3000 mA and a cut voltage of 3.0 to 4.2 V. A test was conducted, and the thickness of the battery after charging and after discharging was measured. Further, the tension applied to the tab lead during charging was calculated based on the thickness of the battery during charging, and the presence or absence of occurrence of tab lead breakage was examined.

（２）試験結果
イ．充電後および放電後の電池の厚み
実施例および比較例の電池共、図６に示したパッケージの厚みを除く非水固体電解質電池の充電後の厚みが約１１．４％増加していることが確認された。 (2) Test results a. Battery Thickness After Charging and Discharging Both the battery of the example and the comparative example have an increase of about 11.4% after charging of the nonaqueous solid electrolyte battery excluding the thickness of the package shown in FIG. confirmed.

ロ．タブリードに加わる張力
そして、放電後における負極タブとの接続部と圧着端子でかしめられた先端部との間の距離Ｉｄが、５．１９ｍｍであったのに対して、充電後における距離Ｉｃは、５．３１ｍｍに伸びる。このため、タブブリードに撓みを設けていない場合には、ＳＵＳ箔のヤング率が変化しないと仮定するとタブリードに約２．３５×１０４ＭＰａというＳＵＳ箔の許容応力の２３０ＭＰａを遥かに上回る大きな張力が加わることが分かる。 B. Tension applied to the tab lead And the distance Id between the connecting portion of the negative electrode tab after discharge and the tip portion crimped by the crimp terminal was 5.19 mm, whereas the distance Ic after charging was Extends to 5.31 mm. For this reason, when the tab bleed is not bent, assuming that the Young's modulus of the SUS foil does not change, the tab lead has a large tension far exceeding the allowable stress of 230 MPa of SUS foil of about 2.35 × 10 4 MPa. Can be seen.

ハ、タブリードの破断
比較例の場合、正極タブリード、負極タブリード共に破断が発生した。一方、実施例では、タブリードに破断が発生しなかった。 C) Rupture of tab lead In the comparative example, both the positive tab lead and the negative tab lead were broken. On the other hand, in the example, the tab lead did not break.

（第２の実施の形態）
第２の実施の形態は、正極タブリード、負極のタブリード共に平面視で直線状で撓みを設けたタブリードを用いる実施の形態である。
図８は第２の形態の非水固体電解質電池の構造を示す平面図であり、図９は側面図である。図９に示すように負極タブリード６には、撓みが設けられている。また、図９には図示してないが、正極タブリード５（図８参照）にも負極タブリード５と同じ撓み率で撓みが設けられている。このため、使用中に電池の厚みが増大してもタブリードが破断する恐れがない。なお、撓み率は第１の実施の形態と同じ方法で設定される。但し、第２の実施の形態では、タブリードに充分な大きさの撓み率で撓みを設けるためには、図８に示すようにタブリードのスタック２からの突出長さを長くしなければならず、電池のスペース効率が低下する。 (Second Embodiment)
The second embodiment is an embodiment in which both the positive tab lead and the negative tab lead use tab leads that are straight and bent in plan view.
FIG. 8 is a plan view showing the structure of the nonaqueous solid electrolyte battery of the second embodiment, and FIG. 9 is a side view. As shown in FIG. 9, the negative electrode tab lead 6 is provided with a bend. Although not shown in FIG. 9, the positive electrode tab lead 5 (see FIG. 8) is also bent at the same bending rate as the negative electrode tab lead 5. For this reason, even if the thickness of the battery increases during use, there is no possibility that the tab lead breaks. The deflection rate is set by the same method as in the first embodiment. However, in the second embodiment, in order to provide the tab lead with a sufficient deflection rate, the protrusion length of the tab lead from the stack 2 must be increased as shown in FIG. Battery space efficiency decreases.

１ 非水固体電解質電池
２ スタック
３ 正極タブ
４ 負極タブ
５ 正極タブリード
６ 負極タブリード
７ 正極端子
８ 負極端子
９ 圧着端子
１０ シール部材
１１ サブスタックａ
１２ サブスタックｂ
１３ パッケージ
６１ 先端部
６２ 連結部
６２ａ 接続部 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Nonaqueous solid electrolyte battery 2 Stack 3 Positive electrode tab 4 Negative electrode tab 5 Positive electrode tab lead 6 Negative electrode tab lead 7 Positive electrode terminal 8 Negative electrode terminal 9 Crimp terminal 10 Seal member 11 Substack a
12 Substack b
13 Package 61 Tip 62 Connection portion 62a Connection portion

Claims (5)

複数枚の平板状の正極、固体電解質膜および負極が積層されて容器内に収納されている非水固体電解質電池であって、
前記正極および負極にはそれぞれ正極タブリード、負極タブリードが接続されており、
前記複数の正極タブリードおよび負極タブリードの先端部は、それぞれ一つに束ねられて前記容器に固定されている正極端子、負極端子に接続されており、
前記正極タブリードおよび負極タブリードにはそれぞれ撓みが設けられていることを特徴とする非水固体電解質電池。 A non-aqueous solid electrolyte battery in which a plurality of plate-like positive electrodes, solid electrolyte membranes and negative electrodes are laminated and stored in a container,
A positive electrode tab lead and a negative electrode tab lead are connected to the positive electrode and the negative electrode,
The tip portions of the plurality of positive electrode tab leads and negative electrode tab leads are respectively connected to a positive electrode terminal and a negative electrode terminal that are bundled together and fixed to the container,
A non-aqueous solid electrolyte battery, wherein the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead are each provided with a bend. 前記正極タブリードおよび負極タブリードは、Ｌ字状または逆Ｌ字状であることを特徴とする請求項１に記載の非水固体電解質電池。   The non-aqueous solid electrolyte battery according to claim 1, wherein the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead are L-shaped or inverted L-shaped. リチウム電池であること特徴とする請求項１または請求項２に記載の非水固体電解質電池。   The nonaqueous solid electrolyte battery according to claim 1 or 2, wherein the battery is a lithium battery. 前記負極に金属リチウムを用いていることを特徴とする請求項３に記載の非水固体電解質電池。   The nonaqueous solid electrolyte battery according to claim 3, wherein metallic lithium is used for the negative electrode. 前記正極タブリードおよび負極タブリードの、前記正極または負極と接続されている接続部と前記正極端子または負極端子と接続されている先端部を連結する連結部に、下記の式で表される撓み率が１．０を超え、１．３以下の撓みが設けられていることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の非水固体電解質電池。
撓み率＝連結部の長さ／連結部の両端の間の距離 The connecting portion that connects the positive electrode tab lead and the negative electrode tab lead connected to the positive electrode or the negative electrode and the tip connected to the positive electrode terminal or the negative electrode terminal have a deflection rate represented by the following formula: The nonaqueous solid electrolyte battery according to any one of claims 1 to 4, wherein a deflection of more than 1.0 and not more than 1.3 is provided.
Deflection rate = length of connecting part / distance between both ends of connecting part
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