JP2011023594A - 光電変換素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】陽極と陰極と、陽極と陰極の間に光電変換層と、を含み、光電変換層が、少なくとも、電子供与性材料(P)と電子受容性材料(N)を含有する混合層を有し、混合層の最も陽極側部分の電子供与性材料(P)と電子受容性材料(N)の重量混合比(P/N)が、3よりも大きく、混合層のP/Nが、陽極側から陰極側に向かって小さくなっている、光電変換素子。
【選択図】図1
Description
具体的に、N層としてチタニア等の無機半導体表面にルテニウム色素等の増感色素を単分子吸着させ、P層として電解質溶液を用いたものは、色素増感太陽電池(所謂グレッツエルセル)と呼ばれ、変換効率の高さから、1991年以降精力的に研究されてきた。しかしながら、溶液を用いるため、長時間の使用に際して液漏れする等の欠点を有していた。
そこで、上記の欠点を克服するため、電解質溶液を固体化して全固体型の色素増感太陽電池を模索する研究も最近なされている。しかしながら、多孔質チタニアの細孔に有機物をしみ込ませる技術は難易度が高く、再現性よく高変換効率が発現できるセルは完成していないのが現状である。
有機薄膜太陽電池は、最初メロシアニン色素等を用いた単層膜で研究が進められてきたが、P層/N層の多層膜にすることで変換効率が向上することが見出されている。
例えば、非特許文献1では、フタロシアニン類やペリレンイミド類の2種の有機物を用いて光吸収を行い、正孔と電子の各キャリア輸送を電子供与層と電子受容層に担わせることで、変換効率がそれまでの単層のものに比べ高効率化することが報告されている。
例えば、非特許文献2では、P層とN層の間にI層(P材料とN材料の混合層)を挿入したP/I/N層構成とすることにより、変換効率が向上したことが報告されている。
また、非特許文献3では、P/I/N層構成のうち、I層(P材料とN材料の混合層)を3層に積層した構成(重量混合比P/N値、3/1/0.33)で変換効率を向上できることが報告されている。
上述のように、これまでは有機薄膜太陽電池ではセル構成及びモルフォロジーの検討による変換効率の向上を目指してきた。
1.陽極と陰極と、前記陽極と陰極の間に光電変換層と、を含み、前記光電変換層が、少なくとも、電子供与性材料(P)と電子受容性材料(N)を含有する混合層を有し、前記混合層の最も陽極側部分の電子供与性材料(P)と電子受容性材料(N)の重量混合比(P/N)が、3よりも大きく、前記混合層のP/Nが、陽極側から陰極側に向かって小さくなっている、光電変換素子。
2.前記光電変換層は、前記陽極と前記混合層の間に、電子供与性材料のみからなる層を有し、前記陰極と前記混合層の間に、電子受容性材料のみからなる層を有する、1記載の光電変換素子。
3.前記混合層の最も陰極側部分のP/Nが、1よりも小さい1又は2記載の光電変換素子。
4.有機太陽電池である1〜3のいずれかに記載の光電変換素子。
5.上記1〜4のいずれかに記載の光電変換素子を有する装置。
図1は、本発明の光電変換素子の一実施形態を示す概略断面図である。
本実施形態の光電変換素子は、陽極10と陰極20の間に、陽極側10から、電子供与性材料からなるP層32、混合層34、及び電子受容性材料からなるN層36を積層した構成の光電変換層30を有する。混合層34は、電子供与性材料(P)と電子受容性材料(N)を含有する層である。
尚、混合層34は、以下の要件を満たしていれば、その構成は限定されない。例えば、単一層で構成しても良いし、複数の層を積層して構成しても良い。
混合層の最も陽極側部分のP/Nが、3よりも大きいことにより、混合層34で光吸収が行われて形成される励起子や、電子供与性材料と電子受容性材料の界面で電荷分離により形成される電荷が、一対の電極に移動することによる逆電流を防止できる。P/N>3を満たすことで、高い変換効率と高い耐久性を実現できる。混合層34の最も陽極側部分のP/Nは、特に、4以上であることが好ましい。
また、混合層の積層数を増やすことにより、電子供与性材料と電子受容性材料のP/Nを陽極側から陰極側に向けて滑らかに変化させることができ、電荷輸送に伴う障壁が小さくなるため好ましい。積層数は2〜10が好ましく、特に、2〜5が好ましい。
混合層のP/Nは、各々の標品を準備し、高速液体クロマトグラフィー(HPLC)を用いて溶出保持時間の異なる成分のピーク比を求めることによりモル成分比、重量混合比として算出できる。
尚、混合層の重量混合比P/Nが、限りなく0に近づくと電子受容性材料(N)のみの層と同様となり、本発明の効果は期待できない。しかしながら、少なくとも混合層において、P/Nが0.001以上であれば、本発明の効果が得られることを確認している。
(2)下部電極/P層/混合層/上部電極
(3)下部電極/バッファー層/混合層/上部電極
(4)下部電極/バッファー層/P層/混合層/上部電極
(5)下部電極/混合層/N層/上部電極
(6)下部電極/混合層/バッファー層/上部電極
(7)下部電極/混合層/N層/バッファー層/上部電極
(8)下部電極/P層/混合層/N層/上部電極(図1)
(9)下部電極/バッファー層/P層/混合層/N層/上部電極
(10)下部電極/P層/混合層/N層/バッファー層/上部電極
(11)下部電極/バッファー層/P層/混合層/N層/バッファー層/上部電極
尚、上記の構成例では下部電極が陽極に、上部電極が陰極に相当する。
電極の材料は特に制限はなく、公知の導電性材料を使用できる。例えば、陽極としては、錫ドープ酸化インジウム(ITO)、フッ素ドープ酸化錫(FTO)、金(Au)、オスミウム(Os),パラジウム(Pd)等の金属が使用できる。
一方、陰極としては、銀(Ag)、アルミニウム(Al)、インジウム(IN),カルシウム(Ca),白金(Pt)リチウム(Li)等の金属やMg:Ag、Mg:INやAl:Li等の二成分金属系,さらには、上述した陽極の例示材料が使用できる。
電子供与性材料は、P層及び混合層で使用される。正孔受容体としての機能を有する化合物であり、正孔移動度が高い材料、具体的には、10−6(cm2/V・s)以上(測定条件:陽極/電子供与性材料/陰極のサンドイッチ型構造によるTime−of−Flight(TOF)法)が好ましい。
また、溶液による塗布プロセスを用いる高分子化合物であれば、メトキシエチルヘキシロキシフェニレンビニレン(MEHPPV)、ポリヘキシルチオフェン(P3HT)、シクロペンタジチオフェン‐ベンゾチアジアゾール(PCPDTBT)等の主鎖型共役高分子類、ポリビニルカルバゾール等に代表される側鎖型高分子類等が挙げられる。
電子受容性材料は、N層及び混合層で使用される。正孔供与体としての機能を有する化合物であり、電子移動度が高い材料、具体的には、10−6(cm2/V・s)以上(測定条件:陽極/電子受容性材料/陰極のサンドイッチ型構造によるTime−of−Flight(TOF)法)が好ましい。
尚、P層で使用する電子供与性材料と、混合層で使用する電子供与性材料は、同じであっても、また、異なっていてもよい。同様に、N層で使用する電子受容性材料と、混合層で使用する電子受容性材料は、同じであっても、また、異なっていてもよい。
一般に、光電変換素子は総膜厚が薄いことが多く、そのため上部電極と下部電極が短絡し、素子の歩留まりが低下することが多い。このような場合には、バッファー層を積層することが好ましい。また、発生した電流を効率よく外部に取り出すためにもバッファー層を設けた方が好ましい。
励起子阻止層として好ましい材料としては、例えば、有機EL素子用途で公知な正孔障壁層用材料又は電子障壁層用材料等が挙げられる。正孔障壁層として好ましい材料は、イオン化ポテンシャルが充分に大きい化合物であり、電子障壁層として好ましい材料は、電子親和力が充分に小さい化合物である。具体的には有機EL用途で公知な材料であるバソクプロイン(BCP)、バソフェナントロリン(BPheN)等が陰極側の正孔障壁層材料として挙げられる。
基板は、機械的、熱的強度を有し、透明性を有するものが好ましい。例えば、ガラス基板及び透明性樹脂フィルムがある。透明性樹脂フィルムとしては、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリメチルメタアクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ナイロン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリサルホン、ポリエーテルサルフォン、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、ポリビニルフルオライド、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライド、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリイミド、ポリエーテルイミド等が挙げられる。
また、湿式成膜により形成した薄膜中の溶媒除去のために、適切な温度で加熱してもよい。
25mm×75mm×0.7mm厚のITO透明電極付きガラス基板をイソプロピルアルコール中で超音波洗浄を5分間行なった後、UVオゾン洗浄を30分間実施した。洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着した。
下部電極である透明電極ラインが形成されている側の面上に、透明電極を覆うようにして電子供与性であるP型材料ZnPcを1Å/s、電子受容性であるN型材料C60を0.25Å/sで共蒸着し、25nmの第1の混合層(I1層:重量混合比P/N=4)を形成した。
続けて、I1層上にZnPcを0.25Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し25nmの第2の混合層(I2層:重量混合比P/N=0.25)を形成した。
以上により、P/Nの異なる2層からなる混合層(50nm厚)を形成した。
混合層の上にバッファー層として、10nmのバソクプロイン(BCP)を抵抗加熱蒸着により1Å/sで成膜した。最後に、連続して対向電極として金属Alを膜厚80nm蒸着させ、有機薄膜太陽電池を形成した。素子面積は0.5cm2であった。
実施例1と同様に洗浄したITO透明電極付きガラス基板を使用し、下部電極である透明電極ラインが形成されている側の面上に、透明電極を覆うようにしてZnPcを抵抗加熱蒸着により1Å/sで成膜しP層とした(膜厚15nm)。
続けて、ZnPc層上に、ZnPcを1Å/s、C60を0.25Å/sで共蒸着し7.5nmのI1層(重量混合比P/N=4)を形成した。続けて、I1層上にZnPcを0.25Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し7.5nmのI2層(重量混合比P/N=0.25)を形成した。以上により、P/Nの異なる2層からなる混合層(15nm厚)を形成した。
混合層の上に、C60を抵抗加熱蒸着により1Å/sで成膜し、N層とした(膜厚45nm)。
以下、実施例1と同様にして、バッファー層及び対向電極を形成し、有機薄膜太陽電池を形成した。素子面積は0.5cm2であった。
混合層を以下のように形成した他は、実施例2と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、P/Nの異なる3層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1Å/s、C60を0.25Å/sで共蒸着し5nmのI1層(重量混合比P/N=4)を形成した。次に、I1層上にZnPcを1Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し5nmのI2層(重量混合比P/N=1)を形成した。さらに、I2層上にZnPcを0.25Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し5nmのI3層(重量混合比P/N=0.25)を形成した。
以上により、計15nm厚の混合層を形成した。
混合層を以下のように形成した他は、実施例2と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、P/Nの異なる4層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1Å/s、C60を0.25Å/sで共蒸着し3.75nmのI1層(重量混合比P/N=4)を形成した。続けて、I1層上にZnPcを1Å/s、C60を0.5Å/sで共蒸着し3.75nmのI2層(重量混合比P/N=2)を形成した。続けて、このI2層上にZnPcを0.5Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し3.75nmのI3層(重量混合比P/N=0.5)を形成した。続けて、このI3層上にZnPcを0.25Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し3.75nmのI4層(重量混合比P/N=0.25)を形成した。
以上により、計15nm厚の混合層を形成した。
混合層を以下のように形成した他は、実施例2と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、P/Nの異なる5層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1Å/s、C60を0.25Å/sで共蒸着し3nmのI1層(重量混合比P/N=4)を形成した。続けて、I1層上にZnPcを1Å/s、C60を0.5Å/sで共蒸着し3nmのI2層(重量混合比P/N=2)を形成した。続けて、このI2層上にZnPcを1Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し3nmのI3層(重量混合比P/N=1)を形成した。続けて、このI3層上にZnPcを0.5Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し3nmのI4層(重量混合比P/N=0.5)を形成した。続けて、このI4層上にZnPcを0.25Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し3nmのI5層(重量混合比P/N=0.25)を形成した。
以上により、計15nm厚の混合層を形成した。
混合層を以下のように形成した他は、実施例1と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、1層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1Å/s、C60を1Å/sで共蒸着して形成した(50nm厚:重量混合比P/N=1)。
混合層を以下のように形成した他は、実施例2と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、1層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1Å/s、C60を1Å/sで共蒸着して形成した(15nm厚:重量混合比P/N=1)。
混合層を以下のように形成した他は、実施例2と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、以下の3層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し5nmのI1層(重量混合比P/N=1)を形成した。続けて、このI1層上にZnPcを1Å/s、C60を0.5Å/sで共蒸着し5nmのI2層(重量混合比P/N=2)を形成した。続けて、このI2層上にZnPcを1.5Å/s、C60を0.5Å/sで共蒸着し5nmのI3層(重量混合比P/N=3)を形成した。
以上により、計15nm厚の混合層を形成した。
混合層を以下のように形成した他は、実施例2と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、以下の2層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1.5Å/s、C60を0.5Å/sで共蒸着し7.5nmのI1層(重量混合比P/N=3)を形成した。続けて、このI1層上にZnPcを1Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し7.5nmのI2層(重量混合比P/N=1)を形成した。
以上により、計15nm厚の混合層を形成した。
混合層を以下のように形成した他は、実施例2と同様にして有機薄膜太陽電池を形成した。
混合層を、以下の3層からなる構成とした。具体的に、ZnPcを1.5Å/s、C60を0.5Å/sで共蒸着し5nmのI1層(重量混合比P/N=3)を形成した。続けて、このI1層上にZnPcを1Å/s、C60を1Å/sで共蒸着し5nmのI2層(重量混合比P/N=1)を形成した。続けて、このI2層上にZnPcを0.5Å/s、C60を1.5Å/sで共蒸着し5nmのI3層(重量混合比P/N=0.33)を形成した。
以上により、計15nm厚の混合層を形成した。
具体的に、作製直後の電池と、60日間保存後の電池について、それぞれ、AM(エアマス)1.5条件下(入射強度(Pin)100mW/cm2)でI−V特性を測定し、開放端電圧(Voc)、短絡電流密度(Jsc)、曲線因子(FF)から、変換効率(η)を下記式によって導出した。
20 陰極
30 光電変換層
32 P層
34 混合層
36 N層
Claims (5)
- 陽極と陰極と、
前記陽極と陰極の間に光電変換層と、を含み、
前記光電変換層が、少なくとも、電子供与性材料(P)と電子受容性材料(N)を含有する混合層を有し、
前記混合層の最も陽極側部分の電子供与性材料(P)と電子受容性材料(N)の重量混合比(P/N)が、3よりも大きく、
前記混合層のP/Nが、陽極側から陰極側に向かって小さくなっている、光電変換素子。 - 前記光電変換層は、
前記陽極と前記混合層の間に、電子供与性材料のみからなる層を有し、前記陰極と前記混合層の間に、電子受容性材料のみからなる層を有する、請求項1記載の光電変換素子。 - 前記混合層の最も陰極側部分のP/Nが、1よりも小さい請求項1又は2記載の光電変換素子。
- 有機太陽電池である請求項1〜3のいずれかに記載の光電変換素子。
- 請求項1〜4のいずれかに記載の光電変換素子を有する装置。
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