JP2011006521A - Method for manufacturing recycled pet pellet, pellet, and molding using the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、使用済みペットボトルをフレーク化したリサイクルＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）を主原料としてペレット化したリサイクルＰＥＴペレットの製造方法、その製造方法により製作されたペレットを原材料として成形品を製作する再生成形品の製造方法及び当該方法により生産された再生成形品に関するものである。 The present invention relates to a method for producing recycled PET pellets obtained by pelletizing recycled PET (polyethylene terephthalate) from used PET bottles as a main raw material, and regenerative molding for producing molded products from the pellets produced by the production method. The present invention relates to a manufacturing method of a product and a regenerated molded product produced by the method.
近年、ペットボトルをはじめとするプラスチック製品の使用は甚大であり、環境問題やエネルギー資源問題の観点からも、使用済みプラスチックス製品の回収、リユース、リサイクルを行うことは非常に重要な社会問題の一つである。しかしながら、プラスチックスのリサイクル方法には、マテリアルリサイクルやケミカルリサイクル、サーマルリサイクルなどがあるが、従来法では、いずれもリサイクル時の過度のエネルギー消費やリサイクル製品の物性低下などの問題があった。例えば、熱可塑性ポリマーであり、重縮合反応により生成されたポリマーのマテリアルリサイクルにおいては、リサイクル時の水分の影響により、力学物性が低下する問題があった。 In recent years, the use of plastic products such as plastic bottles has been enormous, and from the viewpoint of environmental issues and energy resource issues, the collection, reuse and recycling of used plastic products is a very important social issue. One. However, plastics recycling methods include material recycling, chemical recycling, thermal recycling, and the like. However, all of the conventional methods have problems such as excessive energy consumption during recycling and deterioration of physical properties of recycled products. For example, in the material recycling of a polymer that is a thermoplastic polymer and is produced by a polycondensation reaction, there has been a problem that the mechanical properties deteriorate due to the influence of moisture at the time of recycling.
そこで、リサイクル製品の物性低下を防止するための対策が種々提案されている。例えば、リサイクルＰＥＴ樹脂を原料とし、改質材を添加して成形する方法において、フレーク、ペレット等のリサイクルＰＥＴ樹脂原料を加熱乾燥して成形する際に、改質材の融着現象（ブリッジ現象）を防止し、成形をスムーズに達成し得るものが提案されている（例えば、特許文献１）。この文献では、リサイクＰＥＴペレットを成形時の原材料として使用する際において、対策を施したものである。 Therefore, various measures for preventing deterioration of physical properties of recycled products have been proposed. For example, in a method in which a recycled PET resin is used as a raw material and a reforming material is added, when the recycled PET resin raw material such as flakes and pellets is dried by heating, the reforming material is fused (bridge phenomenon). ) Has been proposed (for example, Patent Document 1). In this document, measures are taken when using recycled PET pellets as raw materials for molding.
また、ペットボトル等のリサイクル製品の使用時に、その耐久性の対策を施したものも提案されている（例えば、特許文献２）。これは、使用済みペットボトルから得られるリサイクルＰＥＴを利用した暗渠管において、リサイクルＰＥＴを主素材として、耐薬品性を有する被覆材との組合せや、その際に相溶化剤を用いてアロイ化する等により、劣化し難い耐久性に優れたものを提供しようとするものである。 In addition, a product in which measures for durability are taken when a recycled product such as a PET bottle is used has been proposed (for example, Patent Document 2). This is a conduit using recycled PET obtained from used PET bottles. The recycled PET is used as a main material and is combined with a coating material having chemical resistance and alloyed using a compatibilizing agent at that time. Therefore, the present invention intends to provide a product that is difficult to deteriorate and has excellent durability.
また、２種類の高分子の共重合体を形成するための添加剤としての相溶化剤は、特に、種類が異なるリサイクルプラスチック材料をブレンドしてリサイクル成形品を製作する場合、不可欠なものとして注目されていた（非特許文献１）。 In addition, compatibilizers as additives for forming copolymers of two types of polymers are particularly indispensable when blending different types of recycled plastic materials to produce recycled molded products. (Non-Patent Document 1).
一方、リサイクル、再処理を意識したペットボトルとして、特にキャップ部の形状に工夫を施したものも提案されている（例えば、特許文献３）。また、回収した使用済みペットボトルから、本体とキャップを、分離、分別するための装置に関するものも、種々提案されている（例えば、特許文献４，５）。 On the other hand, as a PET bottle that is conscious of recycling and reprocessing, a bottle that has been devised particularly in the shape of the cap has been proposed (for example, Patent Document 3). Various devices related to a device for separating and separating a main body and a cap from collected used PET bottles have been proposed (for example, Patent Documents 4 and 5).
前述のように、使用済みペットボトルのリサイクルに関連して、そのリサイクルプラスチックの再生成形品の品質改善等に向けた種々の対策や取り組みが行われているが、使用済みペットボトルの回収における現状は、原材料を可能な限り分別して使用するという観点から、ＰＥＴにより製作されたペットボトル本体とＰＰ（ポリプロピレン）等により製作されたボトルキャップとの分別を行わなければならず、その回収は、煩雑、かつ分別コスト、時間がかかるという問題があり、効率的なリサイクル方法とは言えなかった。このため、分別されずに回収した後、埋め立て処理されることもあり、回収後の用途等についても不明瞭であるため、消費者の環境問題およびリサイクルへの問題意識の関心が阻害されるという問題があった。 As mentioned above, various measures and efforts are being made to improve the quality of recycled plastic recycled products in connection with the recycling of used plastic bottles. From the viewpoint of separating and using raw materials as much as possible, the PET bottle body made of PET and the bottle cap made of PP (polypropylene) etc. must be separated, and the collection is complicated In addition, there is a problem that sorting costs and time are required, and it cannot be said that it is an efficient recycling method. For this reason, it may be landfilled after being collected without being sorted, and the usage after the collection is unclear, which hinders consumers' awareness of environmental issues and recycling issues. There was a problem.
本発明は、このような従来の問題を解決するものであり、使用済みペットボトルから得られるリサイクルＰＥＴペレット及びそのペレットを主原材料とするリサイクル成形品を効率的かつ低コストで製造することができると共に、その耐衝撃性があり、含水率が低いペレットや成形品及びその製造方法を提供することを目的とする。 The present invention solves such a conventional problem, and can produce a recycled PET pellet obtained from a used PET bottle and a recycled molded product using the pellet as a main raw material efficiently and at low cost. At the same time, it is an object to provide pellets and molded articles that have impact resistance and low moisture content and a method for producing the same.
本発明は、前記課題を解決するために、リサイクルペットボトルをフレークにしたリサイクルＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）を主原料とした非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料と、相溶化剤とを混合して供給し、これを押出成形機により混練するとともに押し出し成形し、この押し出し成形された溶融状態のプラスチック材料を、当該プラスチック材料の融点以下の乾燥温度に設定された熱乾燥手段を備えたコンベア装置を通して乾燥させ、その乾燥されたプラスチック成形品をカットしてペレット化することによりリサイクルＰＥＴペレットを製造するものである。 In order to solve the above-mentioned problems, the present invention mixes and supplies a non-PET material mixed plastic raw material mainly made of recycled PET (polyethylene terephthalate) with a recycled PET bottle as flakes, and a compatibilizing agent, This is kneaded and extruded by an extruder, and the extruded plastic material in a molten state is dried through a conveyor device provided with a thermal drying means set to a drying temperature not higher than the melting point of the plastic material, The dried plastic molded product is cut and pelletized to produce recycled PET pellets.
また、第２の課題解決手段は、前記フレークにしたリサイクルＰＥＴを主原料とするプラスチック原料に、非ＰＥＴ材であるリサイクルペットボトルのボトルキャップを含んでリサイクルＰＥＴペレットを製造するものである。 The second problem-solving means is to manufacture recycled PET pellets by including a plastic PET raw material mainly made of recycled PET in the form of flakes and a bottle cap of a recycled PET bottle that is a non-PET material.
また、第３の課題解決手段は、前記フレークにしたリサイクルＰＥＴとして、ボトルキャップを取り外したＰＥＴを用い、このリサイクルＰＥＴに非ＰＥＴ材を混合して、非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料とし、リサイクルＰＥＴペレットを製造するものである。 The third problem-solving means is to use PET with the bottle cap removed as the flake recycled PET, and mix the recycled PET with a non-PET material to obtain a plastic material mixed with the non-PET material. A pellet is produced.
また、第４の課題解決手段は、前記非ＰＥＴ材として、ＰＰ（ポリプロピレン）を用いて、リサイクルＰＥＴペレットを製造するものである。 A fourth problem solving means is to produce recycled PET pellets using PP (polypropylene) as the non-PET material.
また、第５の課題解決手段は、前記非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料に対し、相溶化剤を、少なくとも１ｐｈｒ以上添加して、リサイクルＰＥＴペレットを製造するものである。 The fifth problem-solving means is to produce recycled PET pellets by adding at least 1 phr or more of a compatibilizer to the plastic raw material mixed with the non-PET material.
また、第６の課題解決手段は、前記相溶化剤として、極性基および非極性基を併せ持つブロック共重合体を使用することを要旨とする。 The sixth problem-solving means is characterized in that a block copolymer having both a polar group and a nonpolar group is used as the compatibilizing agent.
また、第７の課題解決手段は、以上のリサイクルＰＥＴペレットの製造方法に基づいて製造されたリサイクルＰＥＴペレットである。 A seventh problem solving means is a recycled PET pellet manufactured based on the above-described method for manufacturing a recycled PET pellet.
また、第８の課題解決手段は、キャップ付リサイクルペットボトルをフレークにしたリサイクルＰＥＴを主原料とした非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料と、相溶化剤とを混合して供給し、これを押出成形機により混練するとともに押し出し成形し、この押し出し成形された溶融状態のプラスチック材料を、当該プラスチック材料の融点以下の乾燥温度に設定された熱乾燥手段を備えたコンベア装置を通して乾燥させ、その乾燥されたプラスチック成形品をカットしてペレット化し、更に、当該リサイクルＰＥＴペレットを原材料として、単独又は他のペレット原材料とブレンドし、成形機によって所定の再生製品に成形することにより、リサイクルＰＥＴに基づいて製作された再生成形品の製造方法である。 The eighth problem-solving means is to supply a mixture of a non-PET material mixed plastic material made mainly of recycled PET with flakes of recycled PET bottles with caps and a compatibilizer, and extrusion molding them. The extruded plastic material in a molten state is kneaded and extruded, and the molten plastic material is dried through a conveyor device provided with a thermal drying means set to a drying temperature equal to or lower than the melting point of the plastic material. It is manufactured based on recycled PET by cutting plastic pellets into pellets, and using the recycled PET pellets as a raw material alone or blended with other pellet raw materials and molding them into a predetermined recycled product using a molding machine. This is a method for producing a regenerated molded product.
また、第９の課題解決手段は、手段８に記載の製造方法に基づいて製造されたリサイクルＰＥＴに基づいて製作された再生成形品である。 A ninth problem solving means is a regenerated molded article manufactured based on recycled PET manufactured based on the manufacturing method described in means 8.
前述したように本発明のリサイクルＰＥＴペレットの製造方法は、使用済みペットボトルをフレーク化したものをペレット化するに際し、ＰＥＴ単独ではなく、非ＰＥＴ材を混合してプラスチック原料とすることができるため、使用済みペットボトルの回収時には非ＰＥＴ材であるボトルキャップを取り外す必要がないので、その分別に関する時間やコストが必要でなく効率的な回収が可能となる。 As described above, the method for producing recycled PET pellets according to the present invention can be used to make plastic raw materials by mixing non-PET materials instead of PET alone when pelletizing used PET bottles into flakes. Since it is not necessary to remove the bottle cap, which is a non-PET material, when collecting used PET bottles, efficient collection is possible without requiring time and cost for the separation.
また、この製造方法では、リサイクルＰＥＴを主原料とした混合プラスチック原料を相溶化剤と共に混練するので、種類が異なる非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料にもかかわらず、混練された成形品は、耐衝撃性、強度、接着性の改質等に優れたリサイクルＰＥＴペレットが得られる。 Further, in this manufacturing method, since the mixed plastic raw material mainly made of recycled PET is kneaded together with the compatibilizing agent, the molded product kneaded despite the non-PET material mixed plastic materials of different types is impact resistant. Recycled PET pellets excellent in properties, strength, adhesiveness modification and the like can be obtained.
また、混練し成形して乾燥する段階で、押し出し成形された溶融状態のプラスチック材料を、当該プラスチック材料の融点以下の乾燥温度に設定された熱乾燥手段を備えたコンベア装置を通して乾燥させることにより、徐冷により乾燥させることができ、その結果製作されたリサイクルＰＥＴペレットは、ポリマーの結晶化度が上がり、含水率が低い、品質が安定したリサイクルＰＥＴペレットとなる。 Also, at the stage of kneading, molding and drying, the extruded plastic material in a molten state is dried through a conveyor device provided with a thermal drying means set to a drying temperature not higher than the melting point of the plastic material, Recycled PET pellets that can be dried by gradual cooling, resulting in recycled PET pellets with increased polymer crystallinity, low moisture content, and stable quality.
また、前記非ＰＥＴ材を混合したプラスチック原料は、ペットボトルのボトルキャップを取り外したＰＥＴ材のみのリサイクルＰＥＴ材の場合でも、他のＰＰ等の非ＰＥＴ材と混合することにより、同様の効果を得ることができる。 Moreover, even when the plastic raw material mixed with the non-PET material is a recycled PET material only of the PET material with the bottle cap of the PET bottle removed, the same effect can be obtained by mixing with other non-PET materials such as PP. Obtainable.
また、このリサイクルＰＥＴペレットを使用し、製品に対応して単独又は他のペレット原材料とブレンドし、成形機によって所定の再生製品に成形することにより、含水率が低い、耐衝撃性、強度、接着性の改質等に優れた成形品が得られる。 Also, by using this recycled PET pellet, it is blended alone or with other pellet raw materials corresponding to the product, and molded into a predetermined recycled product by a molding machine, so that the moisture content is low, impact resistance, strength, adhesion A molded product excellent in property modification and the like can be obtained.
以下、図１に基づいて、本発明におけるリサイクルＰＥＴペレットの製造方法の実施の形態の概要について、説明する。 Hereinafter, based on FIG. 1, the outline | summary of embodiment of the manufacturing method of the recycled PET pellet in this invention is demonstrated.
図１は、本発明製造方法の実施形態を説明するための概略を示す製造工程図である。図において、１は原料の供給機であり、リサイクルペットボトルをフレークにしたリサイクルＰＥＴを主原料とした非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料と、相溶化剤とを混合して供給する。２は成形機であり、供給機１で混合して供給されたプラスチック原料を混練すると共に押し出し成形する。この押出成形機２より押し出し成形された溶融状態のプラスチック材料３は、次工程のアニーリングベルトコンベア４とヒートファン５を有する徐冷乾燥工程のコンベア装置６の中に搬送され、ここで溶融状態のプラスチック材料３は徐冷されて、このコンベア装置６の出口までに乾燥される。ここで乾燥されたプラスチック材料３は、次工程のペレット化工程である粉砕機７で所定の大きさにカッティングされることにより、リサイクルＰＥＴペレットとして製造される。 FIG. 1 is a production process diagram showing an outline for explaining an embodiment of the production method of the present invention. In the figure, reference numeral 1 denotes a raw material supply machine, which mixes and supplies a non-PET material mixed plastic raw material using recycled PET with flakes made from recycled PET bottles as a main raw material and a compatibilizer. A molding machine 2 kneads the plastic raw material mixed and supplied by the feeder 1 and performs extrusion molding. The molten plastic material 3 extruded from the extruder 2 is conveyed into a conveyor device 6 of a slow cooling drying process having an annealing belt conveyor 4 and a heat fan 5 in the next process. The plastic material 3 is gradually cooled and dried to the outlet of the conveyor device 6. The plastic material 3 dried here is manufactured as recycled PET pellets by being cut into a predetermined size by a pulverizer 7 which is a pelletizing process of the next process.
そして、以上のようにして製作されたリサイクルＰＥＴペレットは、搬送手段８により、ブレンド工程９において、目的とする最終成形品の形態や物性に応じて、他のプラスチック材料ペレットとブレンドされ、成形直前の乾燥工程であるピッコロ乾燥機１０による乾燥の後、超高速射出成形機１１によって所定の形状に成形され、使用済みペットボトルを利用した再生成形品として搬出１２される。 Then, the recycled PET pellets manufactured as described above are blended with other plastic material pellets by the conveying means 8 in the blending step 9 in accordance with the shape and physical properties of the target final molded product. After drying by the Piccolo dryer 10 which is the drying step of the above, it is molded into a predetermined shape by the ultra-high speed injection molding machine 11, and is carried out 12 as a regenerated molded product using a used PET bottle.
前述の供給機１に供給される非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料は、後述する相溶化剤との混合を条件として、非ＰＥＴ材であるリサイクルペットボトルのボトルキャップを混合したままフレーク化したものを含むものである。一般に、使用されているペットボトルの本体はＰＥＴを材料として形成されているが、ペットボトルキャップはＰＰ（ポリプロピレン）等の非ＰＥＴ材であるため、使用済みペットボトルをリサイクルする際には、純度を高めるための原材料の分別の観点から、通常は、ボトルキャップはボトル本体から取り外して回収され、個別のプラスチック材料としてペレット化して利用されている。本実施形態では、後述する実施例の実験結果に基づき、このペットボトルのボトルキャップをボトル本体のＰＥＴと分離することなくそのまま回収してフレーク化したものを、ＰＥＴを主原料とした非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料として利用可能としたものである。 The plastic raw material mixed with non-PET material supplied to the feeder 1 is flaked with mixing the bottle caps of recycled PET bottles which are non-PET materials on the condition of mixing with a compatibilizer described later. Is included. Generally, the main body of the used PET bottle is made of PET, but the PET bottle cap is a non-PET material such as PP (polypropylene). From the viewpoint of separation of raw materials for improving the quality, normally, the bottle cap is removed from the bottle body and collected, and is used by being pelletized as an individual plastic material. In this embodiment, based on the experimental results of the examples described later, a non-PET material using PET as a main raw material is obtained by collecting the bottle cap of this PET bottle as it is without separating it from the PET of the bottle body, and making it into flakes. It can be used as a mixed plastic raw material.
ここで、現在、一般に使用されているペットボトルのボトルキャップは、重量比で示すと、ＰＥＴ本体に対する割合が、５〜１０％である（これは、キャップの大きさがほぼ一定であるものに対して、本体は、メーカや種類によって大きさが異なるものや厚みが異なるものがあるため、必ずしも一定ではない。）。従って、本実施形態では、使用済みペットボトルのキャップを取り外した純粋な本体のみのＰＥＴと、ＰＰ等の非ＰＥＴ材との混合であっても、その割合が、ＰＥＴの９５〜９０％に対して、非ＰＥＴ材が５〜１０％であれば同等の物性を有するものとして利用することができる。すなわち、本実施形態における非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料は、使用済みペットボトルのボトルキャップを本体のＰＥＴと分離することなくそのまま回収してフレーク化したものと、使用済みペットボトルのキャップを取り外した純粋な本体のみのＰＥＴにＰＰ等の非ＰＥＴ材を混合したものを含む。 Here, a bottle cap of a PET bottle that is currently used generally has a ratio of 5 to 10% with respect to the PET main body in terms of weight ratio (this means that the cap size is substantially constant). On the other hand, the main body is not necessarily constant because there are some different sizes and thicknesses depending on the manufacturer and type. Therefore, in this embodiment, even if it is a mixture of pure PET only with the cap of a used PET bottle removed and a non-PET material such as PP, the ratio is 95 to 90% of PET. If the non-PET material is 5 to 10%, it can be used as having equivalent physical properties. That is, the plastic raw material mixed with the non-PET material in the present embodiment was recovered as it was without separating the bottle cap of the used PET bottle without separating it from the PET of the main body, and the cap of the used PET bottle was removed. Including pure body-only PET mixed with non-PET material such as PP.
次に、供給機１に非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料と共に供給される相溶化剤は、ＰＥＴ材とＰＰ等非ＰＥＴ材との共重合体を形成するために添加されるもので、ＰＥＴ材に混合される非ＰＥＴ材の種類に適合した相溶化剤を使用する必要がある。これは、ペットボトルの種類（特にボトルキャップの原材料等）や、純粋ＰＥＴ材に混合される非ＰＥＴ材の種類等により、高分子共重合体を形成する状態が異なるため、最も適合する特性を有する相溶化剤を選択すればよい。 Next, the compatibilizer supplied to the feeder 1 together with the non-PET material mixed plastic raw material is added to form a copolymer of PET material and non-PET material such as PP. It is necessary to use a compatibilizer compatible with the type of non-PET material to be mixed. This is because the state of forming a polymer copolymer differs depending on the type of PET bottle (especially the raw material of the bottle cap) and the type of non-PET material mixed with pure PET material. What is necessary is just to select the compatibilizer which has.
ここで、ＰＥＴ材とＰＰ材との混合の場合、相溶化剤は、好ましくは例えばスチレン（Ａとする）とエチレンブチレン（Ｂとする）の様なＡ−Ｂ−Ａ型のブロック共重合体で、
主成分がＰＥＴ、副成分がＰＰの場合 → Ａ：極性基、Ｂ：非極性基
主成分がＰＰ、副成分がＰＥＴの場合 → Ａ：非極性基、Ｂ：極性基
で、かつ、ＡとＢの比重（Ａは両末端の合計）がＡ＜Ｂとなる様なブロックポリマーを利用すれば、ＰＥＴ材にＰＰ材を混入したリサイクルペレット、またはＰＰ材にＰＥＴ材を混入したリサイクルペレットが、製造できる。これは、一般的に極性の異なる分子同士は均一に分散・混合しない性質を示すが、極性基と非極性基を併せ持つブロックポリマーを導入することにより、ＰＥＴ材とＰＰ材との間で界面活性効果を発揮するためである。（非特許文献２参考）
Here, in the case of mixing a PET material and a PP material, the compatibilizing agent is preferably an ABA type block copolymer such as styrene (A) and ethylene butylene (B). so,
When the main component is PET and the subcomponent is PP → A: Polar group, B: Nonpolar group The main component is PP and the subcomponent is PET → A: Nonpolar group, B: Polar group, and A If a block polymer is used such that the specific gravity of B (A is the sum of both ends) is A <B, a recycled pellet in which a PP material is mixed with a PET material, or a recycled pellet in which a PET material is mixed with a PP material, Can be manufactured. This generally shows the property that molecules with different polarities do not uniformly disperse / mix, but by introducing a block polymer having both polar and nonpolar groups, surface activity between PET and PP materials This is to demonstrate the effect. (Refer to Non-Patent Document 2)
また、コンベア装置６による徐冷乾燥工程は、溶融状態のプラスチック材料３が徐冷されて、このコンベア装置６の出口までに乾燥されるようにしているが、ここで、乾燥温度は、この工程における熱でプラスチック材料３が融解しない温度、すなわち融点以下の温度であり、コンベア通過時間は、入口で溶融状態のプラスチック材料３が十分に乾燥されるのに必要な時間を要するものであれば良い。本実施形態におけるこの工程は、図２に示す従来のように溶融状態のプラスチック材料３ａを水槽１３で急激に冷却して固化するのに対して、溶融状態のプラスチック材料３をコンベア装置６で徐冷により乾燥して固化するものであり、この徐例により固化する徐冷乾燥工程により含水率が低いリサイクルＰＥＴペレットとすることができるものである。 Further, the slow cooling drying process by the conveyor device 6 is such that the molten plastic material 3 is gradually cooled and dried to the outlet of the conveyor device 6. Here, the drying temperature is set at this step. The temperature at which the plastic material 3 is not melted by the heat at the temperature, that is, the temperature below the melting point, and the conveyor passing time may be a time that requires a time necessary for the molten plastic material 3 to be sufficiently dried at the entrance. . In this step in the present embodiment, the molten plastic material 3a is rapidly cooled and solidified in the water tank 13 as in the prior art shown in FIG. It is dried and solidified by cooling, and a recycled PET pellet having a low water content can be obtained by the slow cooling drying process solidified by this gradual example.
ここで、本実施形態で製作されたペレットの含水率が少なくなる理由について説明する。一般的に、熱可塑性プラスチックには、「結晶性」と「非晶性」の２種類があるが、これは合成方法にはよらず、ポリマーの分子構造に依存するものであり、ＰＥＴは結晶性ポリマーである。この結晶性ポリマーの結晶化は、溶融状態から冷却されて固体状態へと変わる過程に生成され、その冷却過程における環境が結晶化度に大きく影響する。すなわち、冷却過程において、溶融状態から急激に冷却して固化させると結晶性ポリマーの結晶化度が低下し、溶融状態からゆっくり冷却して固化させると結晶性ポリマーの結晶化度が上がる。結晶性ポリマーの結晶していない部分は「非晶状態」であり、結晶化度が低いと密度が低くなり、分子鎖間などから大気中の水分を吸収しやすく、成形後のペレット等の含水率が高くなり、結晶化度が高いと密度が高くなり含水率が低くなる。 Here, the reason why the moisture content of the pellets manufactured in this embodiment is reduced will be described. In general, there are two types of thermoplastic plastics, “crystalline” and “amorphous”, but this depends on the molecular structure of the polymer, regardless of the synthesis method. Polymer. Crystallization of this crystalline polymer is generated in a process in which it is cooled from a molten state to a solid state, and the environment in the cooling process greatly affects the crystallinity. That is, in the cooling process, the crystallinity of the crystalline polymer decreases when it is rapidly cooled and solidified from the molten state, and the crystallinity of the crystalline polymer increases when it is slowly cooled and solidified from the molten state. The non-crystallized portion of the crystalline polymer is in an “amorphous state”. When the crystallinity is low, the density is low, moisture in the air is easily absorbed from between molecular chains, etc., and water content such as pellets after molding When the rate is high and the degree of crystallinity is high, the density is high and the water content is low.
また、この結晶の密度の違いは、前述した相溶化剤の有無も関係しており、この密度の違いによるペレット内部構造について、そのイメージ図として図３（ａ）（ｂ）に示す。ここでは、非ＰＥＴ材としてＰＰを用いた場合の例であり、同図において、（ａ）図は本実施形態により製作されたペレットの内部構造をイメージ図として示し、（ｂ）図は従来の方法により製作されたペレットの内部構造をイメージ図として示す。（ａ）図では、主原料のＰＥＴ内部において、ＰＰと相溶化剤が存在し、当該相溶化剤のＰＰに対する界面活性効果によりＰＰが微粒子を形成して均一に分散した状態となっているが、（ｂ）図ではＰＰの粒子が大きく不均一となっている。また、図から明らかなように、（ａ）図では表面近傍においてＰＰと相溶化剤の微粒子が緻密に並んで結晶化度が高い層を形成しているが、（ｂ）図ではＰＰが全体として不均一となっている。このため、（ａ）図では毛管現象による水分の浸透圧効果を防ぐ効果があり、含水率が増えるのを抑え、（ｂ）図では毛管現象による水分の浸透により容易に含水率が増える。 The difference in crystal density is also related to the presence or absence of the compatibilizing agent. The pellet internal structure due to the difference in density is shown in FIGS. Here, it is an example in the case of using PP as a non-PET material, in which FIG. (A) shows an internal structure of a pellet manufactured according to this embodiment as an image, and (b) shows a conventional method. The internal structure of the pellet produced by the above is shown as an image diagram. In FIG. (A), PP and a compatibilizing agent are present in the main raw material PET, and the PP is in a state of being uniformly dispersed by forming fine particles due to the surface active effect of the compatibilizing agent on PP. (B) In the figure, PP particles are large and non-uniform. Further, as is clear from the figure, in FIG. (A), PP and compatibilizer fine particles are densely arranged in the vicinity of the surface to form a layer having a high degree of crystallinity, but in FIG. As non-uniform. For this reason, in FIG. (A), there exists an effect which prevents the osmotic effect of the water | moisture content by a capillary phenomenon, and it suppresses that a moisture content increases, and in FIG. 5 (b), a water content increases easily by the water | moisture content penetration by a capillary phenomenon.
以上のことから、本実施形態では、原材料に相溶化剤を混合することと、熱乾燥手段を備えたコンベア装置を通して乾燥させることとの相乗効果により、製造されたリサイクルＰＥＴペレットは、非ＰＥＴ材（ＰＰ）が均一かつ緻密に分散した状態で充填されていると共に、表面近傍に結晶化度が高い層を形成していることがわかる。この結果、この方法により製作されたリサイクルＰＥＴペレットは、徐冷によりそれ自体が含水率が低いものであるばかりでなく、その後の水分の浸透も少なく含水率を増やさないものとなり、このペレットを利用して成形される再生成形品の含水率も低いものである。従って、この方法により得られたペレット及び再生成形品は含水率による物性の低下を防止できるものである。 From the above, in the present embodiment, the recycled PET pellets produced are non-PET materials due to the synergistic effect of mixing the compatibilizer with the raw materials and drying through the conveyor device provided with the thermal drying means. It can be seen that (PP) is filled in a uniformly and densely dispersed state, and a layer having a high degree of crystallinity is formed in the vicinity of the surface. As a result, the recycled PET pellets produced by this method not only have a low water content by slow cooling, but also have little water penetration and do not increase the water content. Thus, the moisture content of the regenerated molded product is low. Therefore, the pellets and regenerated molded product obtained by this method can prevent deterioration of physical properties due to moisture content.
また、以上の内容から、本実施形態に用いられる基材としては、結晶性のポリマーであることが好ましく、上記乾燥工程において、熱化学反応を生じないものが好ましく、基材の持つ結晶化度の大きさの違いには依存しない。 From the above, the base material used in the present embodiment is preferably a crystalline polymer, and preferably does not cause a thermochemical reaction in the drying step, and has a crystallinity of the base material. It does not depend on the difference in size.
以上のように、本実施形態によれば、製造されたリサイクルＰＥＴペレット及び当該ペレットにより（単独又は他の種類のペレットとブレンドして）製作した成形品は、含水率が低く、吸水性も低いので、特に水を含みやすい環境下で使用されるような成形品、例えば、傘のキャップ、洗面器やバケツ、多湿環境で使用されるフック、食事用の箸等々の成形品に利用して有効である。 As described above, according to the present embodiment, the manufactured recycled PET pellets and the molded articles produced by the pellets (alone or blended with other types of pellets) have a low moisture content and a low water absorption. Therefore, it is effective when used for molded products such as umbrella caps, wash basins and buckets, hooks used in humid environments, chopsticks for meals, etc. It is.
以上、本発明製造方法の実施形態について説明したが、次に、その具体的な実施例について説明する。以下、原材料から製作した成形品と、その成形品を試験片として行った力学試験方法及びその結果について説明する。 As mentioned above, although embodiment of this invention manufacturing method was described, the specific Example is described next. Hereinafter, a molded product manufactured from raw materials, a mechanical test method using the molded product as a test piece, and the results thereof will be described.
まず、試験片としての成形品の製作について、その原材料、製造方法について説明する。本実施例で用いたリサイクルＰＥＴは、使用済みＰＥＴボトルのフレークである。また、フレークは、使用前に不純物を最小限にするために洗浄し、乾燥させた。ボトルキャップはボトル本体から取り外し、全て廃棄されるため、キャップからＰＰ原料を得ることができない。そこで、リサイクルＰＰの代わりに、３種類のグレードのＰＰを使用した。各グレードは次の通りである。 First, raw materials and manufacturing methods for manufacturing a molded product as a test piece will be described. The recycled PET used in this example is a flake of a used PET bottle. The flakes were also washed and dried to minimize impurities before use. Since the bottle cap is removed from the bottle body and discarded, the PP raw material cannot be obtained from the cap. Therefore, three types of PP were used instead of recycled PP. Each grade is as follows.
ＰＰ１：Ｊ７００ＧＰ（ＭＩ＝８， Ｍｗ＝３．１ｘ１０５）（Ｈ：高分子量ＰＰ）
ＰＰ２：Ｊ９００ＧＰ（ＭＩ＝１３， Ｍｗ＝２．３ｘ１０５）（Ｍ：中分子量ＰＰ）
ＰＰ３：Ｊ３０００ＧＰ（ＭＩ＝３０， Ｍｗ＝１．９ｘ１０５）（Ｌ：低分子量ＰＰ）
PP1: J700GP (MI = 8, Mw = 3.1 × 105) (H: high molecular weight PP)
PP2: J900GP (MI = 13, Mw = 2.3 × 105) (M: medium molecular weight PP)
PP3: J3000GP (MI = 30, Mw = 1.9 × 105) (L: low molecular weight PP)
これらＰＰは株式会社プライムポリマーから購入し、リサイクルＰＥＴと混練し、使用した。リサイクルＰＥＴ／ＰＰ比は、９５／５と、９０／１０で行った。これは、実際のＰＥＴボトルとボトルキャップの重量比に基づいて設定した。また、相溶化剤として、極性基変性スチレン・（エチレン・ブチレン）・スチレントリブロック共重合体（以下、ＳＥＢＳと記す）を使用し、添加量は１ｐｈｒ、３ｐｈｒ、５ｐｈｒおよび７ｐｈｒとした。（ｐｈｒ：樹脂１００％に対しての添加量）また参照サンプルとして、相溶化剤なしのブレンド試料も製作した。 These PP were purchased from Prime Polymer Co., Ltd., kneaded with recycled PET and used. Recycled PET / PP ratios were 95/5 and 90/10. This was set based on the weight ratio of the actual PET bottle and bottle cap. In addition, as a compatibilizing agent, polar group-modified styrene / (ethylene / butylene) / styrene triblock copolymer (hereinafter referred to as SEBS) was used, and the addition amount was 1 phr, 3 phr, 5 phr, and 7 phr. (Phr: amount added to 100% resin) As a reference sample, a blend sample without a compatibilizer was also produced.
そして、前述した実施の形態で説明した図１に示す製造工程に基づいて、ダンベル試験片を成形品として製作した。 And based on the manufacturing process shown in FIG. 1 demonstrated in embodiment mentioned above, the dumbbell test piece was manufactured as a molded article.
まず、ブレンドを行う前に、リサイクルＰＥＴを１２０℃、５時間、除湿乾燥機中で乾燥させた。そして、リサイクルＰＥＴとＰＰをドライブレンドして、その後、供給機１を介して、押出成形機２に供給し、スクリュー温度２６５〜２９０℃、スクリュー回転速度３０ｍ／ｍｉｎに設定した、一軸スクリュー押出機（ＳＲＶ−Ｐ５００、日本油機社製）を使って混練した。押出された溶融状態のプラスチック材料３は、ペレット化前にコンベア装置６を通して徐冷乾燥さ、粉砕機７でペレット化した。その後、粉砕機７で製作されたペレットは、８０℃、５時間、ピッコロ乾燥機（五和工業社製）１０を用いて乾燥させた。そして、射出成形機１１として５０トン射出成形機（ＰＯ ＹＵＥＮ Ｍａｃｈｉｎｅｒｙ ＦＴＤ）を用いて、ダンベル試験片を製作した。ここで、本実施例で使用した金型は、長さ１７５ｍｍ、中央部幅１０ｍｍ、厚さ３ｍｍのダンベル形状キャビティーのものを使用し、ゲージ長さは１１５ｍｍであった。また、射出成形樹脂温度、金型温度、射出速度はそれぞれ２７０℃、３０℃、１００ｍｍ／ｓであった。 First, before blending, the recycled PET was dried in a dehumidifying dryer at 120 ° C. for 5 hours. Then, the recycle PET and PP are dry blended, and then supplied to the extrusion molding machine 2 through the feeder 1, and the screw temperature is set to 265 to 290 ° C. and the screw rotation speed is set to 30 m / min. (SRV-P500, manufactured by Nippon Oil Machinery Co., Ltd.) was used for kneading. The extruded plastic material 3 in a molten state was slowly cooled and dried through a conveyor device 6 and pelletized by a pulverizer 7 before pelletization. Thereafter, the pellets produced by the pulverizer 7 were dried using a Piccolo dryer (manufactured by Gowa Kogyo Co., Ltd.) 10 at 80 ° C. for 5 hours. Then, a dumbbell test piece was manufactured by using a 50-ton injection molding machine (PO YUEN MACHINERY FTD) as the injection molding machine 11. Here, the mold used in this example was a dumbbell-shaped cavity having a length of 175 mm, a center width of 10 mm, and a thickness of 3 mm, and the gauge length was 115 mm. The injection molding resin temperature, mold temperature, and injection speed were 270 ° C., 30 ° C., and 100 mm / s, respectively.
前述の実施例で製作された射出成形品としてのダンベル試験片の引張試験は、万能試験機（Ｉｎｓｔｒｏｎ ４４６６， ＩＮＳＴＲＯＮ ＵＳＡ）を用いて、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に従って、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎで行った。この試験では、ノッチ有り・無し試験片のＩｚｏｄ衝撃強度を測定するために東洋精機社製、ＤＧ−１Ｂを用いてＩｚｏｄ衝撃試験を行ったが、ダンベル試験片から、１０×６×３ｍｍのサイズに切り出して使用した。ノッチ深さは２ｍｍ、ノッチ角度は４５度に設定した。また試験は５サンプル以上で行い、衝撃強度を平均して算出した。 The tensile test of the dumbbell test piece as an injection-molded product manufactured in the above-described example was performed at a tensile speed of 50 mm / min according to ASTM D638 using a universal testing machine (Instron 4466, INSTRON USA). In this test, an Izod impact test was performed using DG-1B manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd. in order to measure the Izod impact strength of a test piece with and without a notch. A 10 × 6 × 3 mm size was obtained from a dumbbell test piece. Cut out and used. The notch depth was set to 2 mm and the notch angle was set to 45 degrees. Further, the test was performed with 5 or more samples, and the impact strength was calculated by averaging.
次に、表１に基づき、前述の力学試験結果について説明する。表中のデータ系列は５列あるが、第１列は「Ａ１〜Ａ５」及び「Ｂ１〜Ｂ５」の「サンプル」、第２列は各サンプルの「リサイクルＰＥＴの重量比」、第３列は各サンプルの「ＰＰの重量比」、第４列は各サンプルの「相溶化剤の添加量」、第５列はＩｚｏｄ衝撃試験を行った結果の破壊衝撃エネルギーを示している。ここで、リサイクルＰＥＴとＰＰ、および相溶化剤との配合比は、たとえば、サンプルＡ１〜Ａ５の場合、リサイクルＰＥＴ＝９５グラムに対して、ＰＰ＝５グラム混合し、相溶化剤を添加なし（０），１，３，５，７ｐｈｒ添加したサンプルであることを示している。また、サンプルＢ１〜Ｂ５の場合、リサイクルＰＥＴ＝９０グラムに対して、ＰＰを＝１０グラム混合し、相溶化剤を添加なし（０），１，３，５，７ｐｈｒ添加したサンプルであることを示している。また、第５列に示すＩｚｏｄ衝撃試験を行った結果の衝撃エネルギーの値は、この数値が大きい方が、強い衝撃に耐えられるということを示し、逆に値が小さいほど衝撃を与えた際に壊れやすいということを示しており、この表中の「ＮＢ」は破壊しないということを示している。なお、本試験では、ノッチ有り・無しについて行ったが、ＰＥＴとＰＰ及び相溶化剤を混合した成形品では、ノッチありのサンプルでは、Ｉｚｏｄ衝撃強度に差が見られなかった。表１ではノッチなしのデータのみ記載している。 Next, based on Table 1, the above-described mechanical test results will be described. There are five data series in the table, the first column is “Sample” of “A1 to A5” and “B1 to B5”, the second column is “weight ratio of recycled PET” of each sample, and the third column is “PP weight ratio” of each sample, the fourth column shows “addition amount of compatibilizer” of each sample, and the fifth column shows fracture impact energy as a result of Izod impact test. Here, the blending ratio of recycled PET, PP, and compatibilizer is, for example, in the case of samples A1 to A5, PP = 5 gram is mixed with respect to recycled PET = 95 gram, and no compatibilizer is added ( 0), 1, 3, 5, 7 phr. In the case of Samples B1 to B5, PP = 90 grams with respect to recycled PET = 90 grams, and no compatibilizer added (0), 1, 3, 5, 7 phr. Show. In addition, the value of impact energy as a result of performing the Izod impact test shown in the fifth column indicates that the larger this value is, the more it can withstand a strong impact. It indicates that it is fragile, and “NB” in this table indicates that it is not destroyed. In this test, the test was performed with and without a notch. However, in a molded product in which PET, PP, and a compatibilizing agent were mixed, there was no difference in Izod impact strength between samples with a notch. In Table 1, only data without notches are shown.
この表１から、前述した実施例に基づいて製作された成形品サンプルは、相溶化剤をＰＥＴとＰＰの材料に３ｐｈｒ以上添加することによって、製作したサンプル試験片が破壊しなくなったということがわかる。また、相溶化剤を１ｐｈｒのみ添加した場合においても、添加していない場合と比較して、Ｉｚｏｄ衝撃値が大きくなっていることがわかる。すなわち、本実施例で用いた相溶化剤を、ＰＥＴおよびＰＰと共にブレンドすることにより、衝撃特性を飛躍的に向上させることが可能であることがわかる。また、ＰＥＴとＰＰの重量比を異ならせたサンプル「Ａ１〜Ａ５」と「Ｂ１〜Ｂ５」においても、相溶化剤を３ｐｈｒ以上添加する場合、特に差がないことがわかる。 From Table 1, it can be seen that the molded product sample manufactured based on the above-described example was not destroyed by adding 3 phr or more of the compatibilizer to the material of PET and PP. Recognize. It can also be seen that the Izod impact value is greater when only 1 phr of the compatibilizing agent is added than when the compatibilizer is not added. That is, it can be seen that the impact characteristics can be drastically improved by blending the compatibilizer used in this example with PET and PP. It can also be seen that samples “A1 to A5” and “B1 to B5” with different weight ratios of PET and PP have no particular difference when adding 3 phr or more of the compatibilizer.
次に、図４に基づき、前述の実施例により製作されたリサイクルＰＥＴペレットの含水率について説明する。 Next, based on FIG. 4, the moisture content of the recycled PET pellets produced by the above-described embodiment will be described.
縦軸にサンプルペレット中に含まれる水分量（重量％：１００グラムのサンプル中、何グラム含まれているかであり、例えば０．２ならば１００グラム中０．２グラムの水分が含まれていることを示している。）、横軸にペレットサンプルの乾燥機での乾燥時間を取り、乾燥時間の増加に伴う含水率の変化を表している。図では、本実施例で製作したリサイクルＰＥＴペレットを「□」（本実施サンプル）、一般的な製造工程で製作したリサイクルＰＥＴペレットを「■」（従来サンプル）で示している。 The amount of water contained in the sample pellet on the vertical axis (% by weight: how many grams are contained in a sample of 100 grams, for example, 0.2 is 0.2 grams of water in 100 grams. The horizontal axis represents the drying time of the pellet sample in the dryer, and represents the change in the moisture content with the increase in the drying time. In the drawing, the recycled PET pellets produced in this example are indicated by “□” (this example sample), and the recycled PET pellets produced in a general production process are indicated by “■” (conventional sample).
本実施例で製作したサンプルも従来例で製作したサンプルも、乾燥時間の増加に伴って、ペレット中の含水率が低下していることがわかる。また、乾燥なし（０ｍｉｎ：ペレット製作後１週間経過後）においても、本実施例で製作したリサイクルＰＥＴペレットの含水率は、一般的な製法と比較して、約半分の０．１１％であることがわかる。これより本実施例における製法では含水率が低いため、リサイクルＰＥＴ製品を成形（製作）する際に、原材料中に含まれる水分によって成形品の物性低下を生じにくくさせる、すなわち物性向上につながる。 It can be seen that the moisture content in the pellets decreases as the drying time increases in both the sample manufactured in this example and the sample manufactured in the conventional example. Even without drying (0 min: one week after pellet production), the moisture content of the recycled PET pellets produced in this example is 0.11%, which is about half of the general production method. I understand that. As a result, the water content is low in the production method of the present embodiment, so that when the recycled PET product is molded (manufactured), the physical properties of the molded product are hardly lowered by the moisture contained in the raw material, that is, the physical properties are improved.
以上、具体的な実施例に基づき製作されたペレットに基づき成形された試験片の試験結果から、前述した実施の形態で説明した作用効果が裏付けられた。 As described above, the effects described in the above-described embodiment are supported from the test results of the test pieces formed based on the pellets manufactured based on the specific examples.
そして、実施例の結果から明らかなことは、リサイクルＰＥＴに対するＰＰの重量比が５％でも１０％でも大きな差異は無く、また、相溶化剤の添加の混合比については好ましくは３ｐｈｒ以上、従来品と単純比較すれば１ｐｈｒ以上あればその効果が得られるというものである。 The results of the examples clearly show that there is no significant difference in the weight ratio of PP to recycled PET of 5% or 10%, and the mixing ratio of the compatibilizer is preferably 3 phr or more. In simple comparison, the effect can be obtained if it is 1 phr or more.
実際の使用済みペットボトルについて着目した場合、ボトルキャップの大きさが同じで、ボトル本体は大きさと厚みが異なるものがあるので、その回収されたペットボトルの種類や大小の量によって、ボトルキャップ付のペットボトルをフレーク化した場合、そのリサイクルＰＥＴを主原料とした非ＰＥＴ材混合のプラスチック原料におけるＰＰの重量比が特定はできないが、ペットボトルの現状を考慮に入れた場合、その重量比は、ほぼ５％〜１０％に入り、前述のように、その作用効果に差異はない。 Focusing on actual used PET bottles, the bottle cap size is the same, and the bottle body is different in size and thickness, so depending on the type and size of the collected PET bottle, When the PET bottle is made into flakes, the weight ratio of PP in the plastic raw material mixed with non-PET material that uses recycled PET as the main raw material cannot be specified, but when the current state of the PET bottle is taken into consideration, the weight ratio is In the range from about 5% to 10%, as described above, there is no difference in the effects.
また、前述の実施例では、使用済みペットボトルの不純物を最小限にしたリサイクルＰＥＴと、別途、準備したＰＰとを原材料としているので、当然こととして、ボトルキャップを取り外したリサイクルＰＥＴと非ＰＥＴ材との混合であっても、本発明は含むものである。 Moreover, in the above-mentioned embodiment, since recycled PET in which impurities in the used PET bottle are minimized and PP prepared separately are used as raw materials, naturally, the recycled PET and non-PET material with the bottle cap removed. Even if it is a mixture with, this invention includes.
ＰＥＴを主原料として製作された使用済みペットボトルを回収して再利用する際に、そのボトルキャップがＰＥＴ材と異なるプラスチック材料であるＰＰ等により製作されていたとしても、分別することなくフレーク化したリサイクルＰＥＴを主原料として、これをペレット化するリサイクルＰＥＴペレットの製造方法や、その製造方法により製作されたペレットを原材料として成形品を製作する再生成形品の製造方法、及び当該方法により生産された再生成形品等に利用でき、使用済みペットボトルの種類や大小、非ＰＥＴ材を使用したボトルキャップの材料に限定されることなく、利用可能である。 When used PET bottles made of PET as the main raw material are collected and reused, even if the bottle cap is made of PP, which is a plastic material different from PET, it is flaked without separation. The recycled PET pellets produced from the recycled PET as the main raw material, the recycled PET pellets production method, the remanufactured product production method using the pellets produced by the production method as a raw material, and the method The present invention can be used for recycled molded articles, and is not limited to the types and sizes of used PET bottles and bottle cap materials using non-PET materials.
１ 原料の供給機
２ 成形機
３ 溶融状態のプラスチック材料３
４ アニーリングベルトコンベア
５ ヒートファン
６ コンベア装置
７ 粉砕機
８ 搬送手段
９ ブレンド工程
１０ ピッコロ乾燥機
１１ 超高速射出成形機
1 Raw Material Supply Machine 2 Molding Machine 3 Molten Plastic Material 3
4 Annealing Belt Conveyor 5 Heat Fan 6 Conveyor Device 7 Crusher 8 Conveying Means 9 Blending Process 10 Piccolo Dryer 11 Ultra High Speed Injection Molding Machine
Claims (9)
更に、当該リサイクルＰＥＴペレットを原材料として、単独又は他のペレット原材料とブレンドし、成形機によって所定の再生製品に成形することを特徴とするリサイクルＰＥＴに基づいて製作された再生成形品の製造方法。 A plastic material mixed with non-PET material made mainly from recycled PET with flakes of recycled PET bottles with caps and a compatibilizer are mixed and supplied, and this is kneaded with an extruder and extruded. The extruded plastic material in a molten state is dried through a conveyor device provided with a thermal drying means set to a drying temperature not higher than the melting point of the plastic material, and the dried plastic molded product is cut and pelletized.
Furthermore, the manufacturing method of the reproduction | regeneration molded product manufactured based on recycled PET characterized by using the said recycling PET pellet as a raw material, blending with a single or other pellet raw material, and shape | molding it to a predetermined | prescribed reproduction | regeneration product with a molding machine.
The reproduction | regeneration molded article manufactured based on the recycling PET manufactured based on the manufacturing method of Claim 8.
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