JP2010504609A - Electrochemical energy source and electronic device suitable for bioimplantation - Google Patents

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Abstract

本発明は、バイオインプランテーション（ｂｉｏｉｍｐｌａｎｔａｔｉｏｎ）に適した、充電可能なバッテリ及びバイオ燃料電池を含んだ電気化学エネルギー源に関する。本発明は、バイオインプランテーションに適した電子装置にも関し、当該装置は、少なくとも１つの本発明による電気化学エネルギー源、及び、本発明による電気化学エネルギー源に電気的に接続される電子部品を少なくとも１つ含む。  The present invention relates to an electrochemical energy source including a rechargeable battery and a biofuel cell suitable for bioimplantation. The invention also relates to an electronic device suitable for bioimplantation, the device comprising at least one electrochemical energy source according to the invention and an electronic component electrically connected to the electrochemical energy source according to the invention. Including at least one.

Description

本発明は、バイオインプランテーション（ｂｉｏｉｍｐｌａｎｔａｔｉｏｎ）に適した電気化学エネルギー源に関する。本発明は、バイオインプランテーションに適した電子装置にも関し、当該装置は、本発明による電気化学エネルギー源を少なくとも１つ、及び、該電気化学エネルギー源に電気的に接続される電子部品を少なくとも１つ含む。   The present invention relates to an electrochemical energy source suitable for bioimplantation. The invention also relates to an electronic device suitable for bioimplantation, the device comprising at least one electrochemical energy source according to the invention and at least an electronic component electrically connected to the electrochemical energy source. Contains one.

２０世紀中、エネルギー消費量は劇的に増加し、不安定なエネルギー管理が存在している。（特に発展途上国の間で）この需要の増加が和らぐというサインはないけれども、非再生資源がはかないものであること、及び、環境に及した不可逆的損害を現在自覚している。さらに、コンピュータ装置及び通信装置の小型化並びに携帯化の傾向がある。これらのエネルギーを要する用途には、特に宇宙及び探査地等の遠隔地において長期間の運転に耐えることができる小さくて軽い動力源が必要とされる。さらに、医学における進歩により、埋め込み型電動装置（例えばペースメーカー）の数が増加している。これらのアイテムは、メンテナンスに手術が必要とされるので、極めて長い間作動する動力源を必要とする。理想を言えば、埋め込み型装置は体内に存在する天然の燃料物質を利用し、従って、そのヒト又は動物が生存する限り動力を引き続ける。バイオ燃料電池は、おそらくこれらの問題を部分的に克服する解決策を提供するように思われる。バイオ燃料電池を生存しているヒト又は動物の体内に埋め込むことによって、バイオ燃料電池は、例えば血流からグルコース等、再生可能資源から利用可能なバイオ燃料を容易にひき、電気を生じてその燃料を害のない副産物に変えるであろう。バイオ燃料電池は濃縮された再生可能資源の化学エネルギーを使用するため、バイオ燃料電池は一般的に比較的高いエネルギー密度及び比較的長い存続時間を有しており、その結果として、バイオ燃料電池は比較的小さく且つ軽く作製することができ、従って理論的に言えば、生存しているヒト又は動物の体内に埋め込むのに適している。既知の埋め込み型バイオ燃料電池は多数の重要な利点を有しているけれども、既知のバイオ燃料電池の適用はいくつか欠点も有している。既知の小型化されたバイオ燃料電池の主な欠点は、バイオ燃料電池に結合された電子装置に動力を供給するのに必要とされる（ピーク）動力を送達することができない場合が多いことである。一般的にマイクロワットからミリワットという大きさである、既知のバイオ燃料電池の比較的小さい出力のため、現在の適用数は制限されている。   During the 20th century, energy consumption has increased dramatically and unstable energy management exists. Although there is no sign that this increase in demand will ease (especially among developing countries), we are now aware of non-renewable resources and irreversible damage to the environment. Furthermore, there is a tendency of downsizing and porting of computer devices and communication devices. Applications requiring these energies require small and light power sources that can withstand long-term operation, especially in remote areas such as space and exploration sites. In addition, advances in medicine have increased the number of implantable electric devices (eg, pacemakers). These items require a power source that operates for a very long time because surgery is required for maintenance. Ideally, the implantable device utilizes the natural fuel material present in the body and thus continues to power as long as the human or animal survives. Biofuel cells probably provide a solution that partially overcomes these problems. By embedding a biofuel cell in the body of a living human or animal, the biofuel cell easily draws biofuel available from renewable resources, such as glucose from the bloodstream, and produces electricity to produce electricity. Will turn into a harmless by-product. Biofuel cells generally have a relatively high energy density and a relatively long lifetime because biofuel cells use the chemical energy of concentrated renewable resources. As a result, biofuel cells It can be made relatively small and light and is therefore theoretically suitable for implantation in a living human or animal body. Although known implantable biofuel cells have a number of important advantages, the application of known biofuel cells also has some drawbacks. A major drawback of known miniaturized biofuel cells is that they often cannot deliver the (peak) power required to power an electronic device coupled to the biofuel cell. is there. Due to the relatively small output of known biofuel cells, typically on the order of microwatts to milliwatts, current applications are limited.

国際特許出願第ＷＯ２００３／１０６９６６ Ａ２号には、動物等の生物学的システム内に存在している動力源として使用することができる小型の生物学的燃料電池が記載されている。この特定の燃料電池は膜無しで作動する。従って、その電池の大きさを他の燃料電池まで減らすことができる。   International patent application WO2003 / 106966 A2 describes a small biological fuel cell that can be used as a power source present in biological systems such as animals. This particular fuel cell operates without a membrane. Therefore, the size of the battery can be reduced to other fuel cells.

改善された埋め込み型電気化学エネルギー源を提供し、改善された出力を得ることができるということが本発明の目的である。   It is an object of the present invention to provide an improved implantable electrochemical energy source and to obtain improved output.

前記目的は、基板、該基板上に堆積されるバッテリスタックを少なくとも１つ、及び、前記基板上に堆積されるバイオ燃料電池を少なくとも１つ含んだ本発明による電気化学エネルギー源を提供することにより達成することができ、前記バッテリスタックは、第１のバッテリ電極、第２のバッテリ電極、並びに、前記第１のバッテリ電極と前記第２のバッテリ電極を隔てる固体状態の中間電解質を含み、前記バイオ燃料電池は、バイオ燃料電池の負極及びバイオ燃料電池の正極を含み、前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極は、外部から供給されるバイオ燃料／電解質を受けるためのバイオ燃料／電解質チャンバにより隔てられる。当該電気化学エネルギー源は、バイオ燃料電池を使用して化学エネルギーを電気エネルギーに変える小型化されたバイオインプランタブルな（ｂｉｏｉｍｐｌａｎｔａｂｌｅ）ハイブリッドエネルギー源とみなすことができ、前記電気エネルギーは、後に、必要とされるピーク動力を送達することができる充電可能なバッテリスタックに貯蔵される。バッテリスタックもバイオ燃料電池も同じ支持基板上に統合して堆積され、その結果として、本発明による統合された電気化学エネルギー源の設計は、一般的に容易に最適化することができる。全固体状態のバッテリスタックの出力密度は比較的高いため、比較的小さいバッテリスタックが、所要動力を満たすのに一般的にすでに適している。バッテリスタックは固体状態の電解質を含んでいるため、（液体状態の電解質を利用する場合に発生することが多い）電解質の漏出は排除することができる。さらに、バッテリスタックの分解は一般的に反応物と液体状態の電解質との寄生反応の結果であるため、バッテリスタック内に固体状態の電解質を利用することにより、バッテリスタックの分解を阻止することができる。バイオ燃料電池のバイオ燃料／電解質チャンバは体液の流通に順応されており、その結果、バイオ燃料／電解質の内容物は絶えず補充（新たに）される。従って、実質的に無尽蔵のバイオ燃料及び電解質の貯蔵所は、連続的な電気エネルギーの発生、従って、バッテリスタック内への電気エネルギーの永久貯蔵を可能にするようバイオ燃料電池に対して利用可能である。バイオ燃料電池に対するエネルギーは、バイオ燃料として作用するグルコース、及び、酸化剤として作用する酸素により供給することができ、どちらの化合物も体液内で豊富である。前記電解質は、例えば血漿等の前記体液のうちの他の部分により形成される。しかし、バイオ燃料電池は、エタノール、さらには廃物等、各種の（他の）利用可能な燃料で作動することができるということが判る。さらに、使用される特定の（バイオ）触媒の適用のため、バイオ燃料電池の負極とバイオ燃料電池の正極を隔てる必要がないので、バイオ燃料電池の適用によってプロトン交換膜（ＰＥＭ）を除去することができる。任意選択で、例えばＰＥＭ等の別の固体状態の電解質を、燃料電池の負極と燃料電池の正極との間のバイオ燃料／電解質チャンバ内に堆積することができる。しかし、活性種は、（一般的に比較的高い抵抗の）電解質を通るのではなく、（比較的低い抵抗の）体液を通って運ばれることが予期される。従って、液体状態の電解質、より好ましくは体液を適用することが好ましい。本発明による電気化学エネルギー源は、例えば、微小電気機械システム（ＭＥＭＳ）等のバイオインプランタブルなマイクロ装置、及び、心臓ペースメーカー、センサー、除細動器、鎮痛用刺激装置、微小な無線通信装置等の埋め込み型医用装置に動力を供給するのに使用することができる。   The object is to provide an electrochemical energy source according to the invention comprising a substrate, at least one battery stack deposited on the substrate, and at least one biofuel cell deposited on the substrate. The battery stack includes a first battery electrode, a second battery electrode, and a solid state intermediate electrolyte separating the first battery electrode and the second battery electrode, The fuel cell includes a negative electrode of a biofuel cell and a positive electrode of the biofuel cell, and the negative electrode of the biofuel cell and the positive electrode of the biofuel cell receive a biofuel / electrolyte supplied from outside. Separated by chambers. The electrochemical energy source can be viewed as a miniaturized bioimplantable hybrid energy source that uses biofuel cells to convert chemical energy into electrical energy, which is later needed. Stored in a rechargeable battery stack capable of delivering peak power. Both the battery stack and the biofuel cell are integrated and deposited on the same support substrate, so that the design of an integrated electrochemical energy source according to the present invention can generally be easily optimized. Because the power density of an all-solid state battery stack is relatively high, a relatively small battery stack is generally already suitable for meeting the required power. Since the battery stack includes a solid state electrolyte, leakage of the electrolyte (which often occurs when using a liquid state electrolyte) can be eliminated. Furthermore, since the decomposition of the battery stack is generally the result of a parasitic reaction between the reactants and the electrolyte in the liquid state, utilizing the solid state electrolyte in the battery stack can prevent the battery stack from being decomposed. it can. The biofuel / electrolyte chamber of the biofuel cell is adapted to the flow of body fluid, so that the biofuel / electrolyte contents are constantly replenished (fresh). Thus, a virtually inexhaustible biofuel and electrolyte reservoir is available for biofuel cells to allow continuous generation of electrical energy and thus permanent storage of electrical energy within the battery stack. is there. Energy for the biofuel cell can be supplied by glucose acting as a biofuel and oxygen acting as an oxidant, both compounds being abundant in body fluids. The electrolyte is formed by other parts of the body fluid such as plasma. However, it can be seen that the biofuel cell can operate with various (other) available fuels, such as ethanol and even waste. Furthermore, because of the application of the specific (bio) catalyst used, it is not necessary to separate the biofuel cell negative electrode from the biofuel cell positive electrode, so that the proton exchange membrane (PEM) is removed by application of the biofuel cell. Can do. Optionally, another solid state electrolyte, such as PEM, for example, can be deposited in the biofuel / electrolyte chamber between the fuel cell negative electrode and the fuel cell positive electrode. However, it is expected that the active species will be transported through body fluids (relatively low resistance) rather than through electrolytes (typically relatively high resistance). Therefore, it is preferable to apply a liquid electrolyte, more preferably a body fluid. The electrochemical energy source according to the present invention includes, for example, a bio-implantable micro device such as a micro electro mechanical system (MEMS), a cardiac pacemaker, a sensor, a defibrillator, an analgesic stimulator, and a micro wireless communication device. Can be used to power an implantable medical device.

前記第１のバッテリ電極は、好ましくはバッテリの負極を含み、前記第２のバッテリ電極は、好ましくはバッテリの正極を含む。前記スタックを前記基板上に堆積する間に、バッテリの負極もバッテリの正極も堆積されるということは一般的である。好ましくは、少なくとも１つの、本発明によるエネルギー源のバッテリ電極は、以下の要素：水素（Ｈ）、リチウム（Ｌｉ）、ベリリウム（Ｂｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、ナトリウム（Ｎａ）、及び、カリウム（Ｋ）、又は、周期表の１族又は２族に割り当てられたいかなる他の適した要素のうち少なくとも１つの活性種を貯蔵するようされる。従って、本発明によるエネルギーシステムの電気化学エネルギー源は、種々の層間挿入機構に基づくことができ、従って、例えばリチウムイオンバッテリ、ニッケル水素バッテリ等、異なる種類のバッテリを形成するのに適している。好ましい実施形態において、少なくとも１つのバッテリ電極、より好ましくは、前記バッテリの負極は、以下の物質：Ｃ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｓｂ、Ｌｉ、及び、好ましくはドープされたＳｉのうち少なくとも１つを含む。これらの物質の組合せを使用して、１又は複数のバッテリ電極を形成することもできる。好ましくは、ｎ型若しくはｐ型のドープされたＳｉ、又は、ＳｉＧｅ若しくはＳｉＧｅＣのようなドープされたＳｉ関連の化合物がバッテリ電極として使用される。さらに、バッテリ電極の物質が層間挿入及び前述の反応種の貯蔵に適応される場合は、他の適した物質、好ましくは、周期表の１２〜１６族のうち１つに割り当てられたいかなる他の適した要素もバッテリの負極として適用することができる。前述の物質は、特に、リチウムイオンバッテリに適用するのに適している。水素ベースのエネルギー源が適用される場合に、バッテリの負極は、特にＬａＮｉ５のＡＢ５型物質等、及び、特にＭｇｘＴｉ１−ｘのマグネシウムベースの合金等、水素化物形成物質を含むことが好ましい。 The first battery electrode preferably includes the negative electrode of the battery, and the second battery electrode preferably includes the positive electrode of the battery. It is common for both the negative electrode of the battery and the positive electrode of the battery to be deposited while the stack is deposited on the substrate. Preferably, at least one battery electrode of the energy source according to the invention comprises the following elements: hydrogen (H), lithium (Li), beryllium (Be), magnesium (Mg), aluminum (Al), copper (Cu) , Silver (Ag), sodium (Na), and potassium (K), or any other suitable element assigned to groups 1 or 2 of the periodic table. The Thus, the electrochemical energy source of the energy system according to the present invention can be based on various intercalation mechanisms and is therefore suitable for forming different types of batteries, for example lithium ion batteries, nickel metal hydride batteries. In a preferred embodiment, at least one battery electrode, more preferably the negative electrode of the battery, is made of the following materials: C, Sn, Ge, Pb, Zn, Bi, Sb, Li, and preferably doped Si. Including at least one of them. Combinations of these materials can also be used to form one or more battery electrodes. Preferably, n-type or p-type doped Si, or doped Si-related compounds such as SiGe or SiGeC are used as battery electrodes. Furthermore, if the battery electrode material is adapted for intercalation and storage of the aforementioned reactive species, any other suitable material, preferably any other assigned to one of groups 12-16 of the periodic table. Suitable elements can also be applied as the negative electrode of the battery. The aforementioned materials are particularly suitable for application to lithium ion batteries. When a hydrogen-based energy source is applied, the negative electrode of the battery contains a hydride-forming material such as a LaNi 5 AB 5 type material, and especially a Mg x Ti 1-x magnesium based alloy. Is preferred.

リチウムイオンベースのエネルギー源に対するバッテリの正極は、少なくとも１つの、例えばＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎＯ２、又は、例えばＬｉ（ＮｉＣｏＭｎ）Ｏ２等これらの組合せ等の金属酸化ベースの物質を含むことが好ましい。水素ベースのエネルギー源の場合、バッテリの正極はＮｉ（ＯＨ）２及び／又はＮｉＭ（ＯＨ）２を含み、Ｍは、例えばＣｄ、Ｃｏ、若しくはＢｉの群から選択される１又は複数の要素により形成されることが好ましい。 The positive electrode of the battery for a lithium ion based energy source may include at least one metal oxide based material such as, for example, LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMnO 2 , or combinations thereof such as, for example, Li (NiCoMn) O 2. preferable. In the case of a hydrogen-based energy source, the positive electrode of the battery includes Ni (OH) 2 and / or NiM (OH) 2 , where M is for example one or more elements selected from the group of Cd, Co, or Bi. Preferably it is formed.

本発明による電気化学エネルギー源の好ましい実施形態において、前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極のうち少なくとも１つは、少なくとも１つの触媒、好ましくは少なくとも１つのバイオ触媒を含む。触媒は、一般的に、電気エネルギーを生じるために前記燃料電池内又は前記燃料電池上での特異的（電気）化学反応を可能にするよう要求される。使用される触媒は、例えば白金、ルテニウム、ロジウム、又は、いかなる他の適した物質等の非生物学的化合物であり得る。しかし、選択的なバイオ触媒を適用して所望の化学反応を可能にすることは当業者が考えられることでもある。一般に、バイオ触媒に基づくバイオ燃料電池は、生細胞の化学経路を利用するもの（微生物燃料電池）、及び、単離された酵素を利用するものという２つの異なる種類に分類される。微生物燃料電池は、電気エネルギーへの化学エネルギーの変換という点で高い効率を得ることができる。しかし、この方法に関連する問題に、生物全体における低容量の触媒活性、及び、細胞壁を横切る燃料の遅い大量輸送による低い出力密度が含まれる。単離された酵素は、その高い触媒活性及び選択性のため、燃料電池にとって魅力的な触媒である。１０３Ｕｍｇ−１の活性を有する酵素的触媒により生じ得る理論上の電流は１．６ａｍｐであり、触媒の比率は白金よりも高い。特に好ましい実施形態において、前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極のうち少なくとも１つは、自己組織化単分子膜（ＳＡＭ）を含み、前記少なくとも１つの選択的（バイオ）触媒が前記膜上に堆積される。自己組織化単分子膜（ＳＡＭ）は、基板上に存在する分子の単一層から成る表面である。（分子層上での制御が乏しい場合が多い）化学蒸着又は分子線エピタキシー等の技術を使用して分子を表面に加えるのではなく、所望の分子の溶液を基板表面上に添加し、余分なものを洗い流すことによって、比較的簡単且つ敏速にＳＡＭを調製することができる。比較的簡単且つ敏速なＳＡＭの堆積処理に加えて、ＳＡＭの適用により、本発明による電気化学エネルギー源に使用される物質が最小限に抑えられ、このことは、小型の寸法のエネルギー源を支持することになる。さらに、ＳＡＭは、一般的に、恒久的な様式で（バイオ）触媒を基板に付着させる（固定する）のに理論上適している。   In a preferred embodiment of the electrochemical energy source according to the present invention, at least one of the biofuel cell negative electrode and the biofuel cell positive electrode comprises at least one catalyst, preferably at least one biocatalyst. Catalysts are generally required to allow specific (electro) chemical reactions within or on the fuel cell to generate electrical energy. The catalyst used can be a non-biological compound such as, for example, platinum, ruthenium, rhodium, or any other suitable material. However, it is also possible for one skilled in the art to apply a selective biocatalyst to enable the desired chemical reaction. In general, biocatalyst-based biofuel cells are classified into two different types: those that use the chemical pathway of living cells (microbial fuel cells) and those that use isolated enzymes. Microbial fuel cells can achieve high efficiency in terms of conversion of chemical energy into electrical energy. However, problems associated with this method include low volume catalyst activity throughout the organism and low power density due to slow mass transport of fuel across the cell wall. Isolated enzyme is an attractive catalyst for fuel cells due to its high catalytic activity and selectivity. The theoretical current that can be generated by an enzymatic catalyst having an activity of 103 Umg-1 is 1.6 amp, and the ratio of catalyst is higher than platinum. In a particularly preferred embodiment, at least one of the negative electrode of the biofuel cell and the positive electrode of the biofuel cell comprises a self-assembled monolayer (SAM), and the at least one selective (bio) catalyst is the Deposited on the film. A self-assembled monolayer (SAM) is a surface consisting of a single layer of molecules present on a substrate. Rather than adding molecules to the surface using techniques such as chemical vapor deposition or molecular beam epitaxy (often poor control over the molecular layer), a solution of the desired molecule is added onto the surface of the substrate and the excess By washing out things, a SAM can be prepared relatively easily and quickly. In addition to the relatively simple and quick SAM deposition process, the application of SAM minimizes the material used in the electrochemical energy source according to the present invention, which supports the small size energy source. Will do. Furthermore, SAMs are generally theoretically suitable for attaching (fixing) (bio) catalysts to a substrate in a permanent manner.

好ましくは、前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極は、バイオ燃料電池の集電板をそれぞれ含む。前記第１のバッテリ電極及び前記第２のバッテリ電極がバッテリの集電板をそれぞれ含むことも好ましい。前記集電板により、前記バイオ燃料電池及び前記バッテリスタックは一般的に互いに接続される。一般的に、バイオ燃料電池及びバッテリスタックの集電板はそれぞれ、バイオ燃料電池からバッテリスタックまでの電気エネルギーの移動を制御することができるように１又は複数の電子部品を介して互いに接続される。好ましくは、前記少なくとも１つの集電板は、以下の物質：Ａｌ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｔａ、Ｔｉ、ＴａＮ、及びＴｉＮのうち少なくとも１つから作製される。例えばＳｉ、ＧａＡｓ、ＩｎＰ等の好ましくはドープされた半導体物質等、他の種類の集電板も集電板として作用するよう適用することができる。バッテリスタックのバッテリの負極と基板との間に堆積されている電子導電性のバリヤ層を使用して、バッテリの負極に対するバッテリの集電板として機能させることができる。   Preferably, the negative electrode of the biofuel cell and the positive electrode of the biofuel cell each include a current collector plate of the biofuel cell. It is also preferable that the first battery electrode and the second battery electrode each include a current collector plate of a battery. The biofuel cell and the battery stack are generally connected to each other by the current collector plate. In general, the current collectors of the biofuel cell and the battery stack are each connected to each other via one or more electronic components so that the transfer of electrical energy from the biofuel cell to the battery stack can be controlled. . Preferably, the at least one current collecting plate is made of at least one of the following materials: Al, Ni, Pt, Au, Ag, Cu, Ta, Ti, TaN, and TiN. Other types of current collectors, such as preferably doped semiconductor materials such as Si, GaAs, InP, etc. can also be applied to act as current collectors. An electronically conductive barrier layer deposited between the battery negative electrode and the substrate of the battery stack can be used to function as a battery current collector for the battery negative electrode.

好ましい実施形態において、前記バッテリスタック及び前記バイオ燃料電池は前記基板の異なる面上に堆積され、前記基板によりバッテリスタックとバイオ燃料電池は物理的に隔てられる。前記バッテリスタック及び前記バイオ燃料電池を前記基板の異なる面上に堆積させる（又は、同じ面上で離して堆積させる）ことにより、前記バッテリスタック及び前記バイオ燃料電池のうちの少なくとも１つの堆積処理を容易にすることができる。別の好ましい実施形態では、前記バイオ燃料電池及び前記バッテリスタックは互いの上面において互いに積み重ねられ、前記バイオ燃料電池を前記バッテリスタックの上面に積み重ねることができ、逆もまた同様である。この実施形態によると、前記燃料電池と前記バッテリスタックの間に堆積された電気的に絶縁して隔てる層の適用は、一般的に、双方の動力源のショートを防ぐのに必要とされる。より好ましくは、前記隔てる層は、双方の動力源を化学的に隔てるためにも適用される。   In a preferred embodiment, the battery stack and the biofuel cell are deposited on different sides of the substrate, and the substrate physically separates the battery stack and the biofuel cell. Depositing the battery stack and the biofuel cell on different surfaces of the substrate (or depositing them separately on the same surface), thereby depositing at least one of the battery stack and the biofuel cell; Can be easily. In another preferred embodiment, the biofuel cell and the battery stack can be stacked on top of each other, and the biofuel cell can be stacked on the top surface of the battery stack, and vice versa. According to this embodiment, the application of an electrically insulating and separating layer deposited between the fuel cell and the battery stack is generally required to prevent shorting of both power sources. More preferably, the separating layer is also applied to chemically separate both power sources.

前述されたように、前記バッテリスタックは、拡散バリヤ層により基板から分離される。前記バイオ燃料電池のショートを阻止するために、前記基板と前記バイオ燃料電池を隔てる電気絶縁層が少なくとも１つ前記基板に設けられることが好ましい。この電気絶縁層は、酸化物、より好ましくは酸化ハフニウム、酸化シリコン、及び／又は、酸化ジルコニウムから作製されるのが好ましい。   As described above, the battery stack is separated from the substrate by a diffusion barrier layer. In order to prevent a short circuit of the biofuel cell, it is preferable that at least one electrical insulating layer separating the substrate and the biofuel cell is provided on the substrate. This electrically insulating layer is preferably made of an oxide, more preferably hafnium oxide, silicon oxide and / or zirconium oxide.

当該電気化学エネルギー源は、好ましくは、前記バッテリスタック及び／又は前記バイオ燃料電池を少なくとも部分的に覆う保護用パッケージを含む。前記保護用パッケージは、主として前記バッテリスタック及び／又は前記バイオ燃料電池を保護するようされている。前記バッテリスタックが前記保護用パッケージにより遮蔽されている場合、本発明による電気化学エネルギー源の長期性能を確保するよう前記スタックを保護するために、前記パッケージはさらに前記スタック内に活性種を貯蔵するようされることが好ましい、並びに／又は、酸素及び窒素等、前記パッケージを取り囲む大気中の化合物が前記スタックに入るのを防ぐようにすることができる。大気という表現は、この状況においては広い意味で考慮されなければならず、地球の大気（気体雰囲気）としても、（生）体内の局所的な大気としても解釈することができる。特に好ましい実施形態において、前記バイオ燃料電池は前記保護用パッケージにより実質的に覆われており、前記保護用パッケージには、前記バイオ燃料／電解質に対する少なくとも１つの注入口及び少なくとも１つの排出口が設けられる。この様式で、前記バイオ燃料電池を取り囲む大気から、前記バイオ燃料電池、特に前記燃料電池の負極及び前記燃料電池の正極を保護することができる。好ましくは、前記保護用パッケージの少なくとも一部は電気絶縁材料から作製され、前記保護用パッケージを介して当該電気化学エネルギー源のショートを阻止する。   The electrochemical energy source preferably includes a protective package that at least partially covers the battery stack and / or the biofuel cell. The protective package is mainly intended to protect the battery stack and / or the biofuel cell. When the battery stack is shielded by the protective package, the package further stores active species in the stack to protect the stack to ensure the long-term performance of the electrochemical energy source according to the present invention. It may be preferred to do so and / or prevent atmospheric compounds such as oxygen and nitrogen surrounding the package from entering the stack. The expression atmosphere must be considered in a broad sense in this situation and can be interpreted as the earth's atmosphere (gas atmosphere) or as the local atmosphere in the (living) body. In a particularly preferred embodiment, the biofuel cell is substantially covered by the protective package, the protective package being provided with at least one inlet and at least one outlet for the biofuel / electrolyte. It is done. In this manner, the biofuel cell, particularly the negative electrode of the fuel cell and the positive electrode of the fuel cell, can be protected from the atmosphere surrounding the biofuel cell. Preferably, at least a part of the protective package is made of an electrically insulating material to prevent a short circuit of the electrochemical energy source through the protective package.

好ましくは、当該電気化学エネルギー源は、前記基板と前記バッテリスタックとの間に堆積される少なくとも１つのバリヤ層を含み、該バリヤ層は、前記基板への前記バッテリスタックの活性種の拡散を少なくとも実質的に防止するようされている。前記バリヤ層は、電子導電性材料から作製されるのが好ましい。前記バリヤ層は、以下の化合物：タンタル、窒化タンタル、チタン、及び窒化チタンのうちの少なくとも１つから少なくとも実質的に作製されるのが好ましい。前記バリヤ層の材料は、しかし、これらの化合物に限定されない。これらの化合物は、リチウム（イオン）の他にも挿入する種に対して不浸透性である比較的密な構造を共通の特性として有している。   Preferably, the electrochemical energy source includes at least one barrier layer deposited between the substrate and the battery stack, the barrier layer at least for diffusion of active species of the battery stack to the substrate. It is intended to prevent substantially. The barrier layer is preferably made from an electronically conductive material. The barrier layer is preferably made at least substantially from at least one of the following compounds: tantalum, tantalum nitride, titanium, and titanium nitride. However, the material of the barrier layer is not limited to these compounds. These compounds have, in addition to lithium (ions), a common characteristic of a relatively dense structure that is impermeable to the species to be inserted.

好ましい実施形態において、１又は複数の前記基板は、以下の物質：Ｃ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｔａ、及びＰｂのうちの少なくとも１つから作製される。これらの物質の組合せを使用して、前記１又は複数の基板を形成することもできる。好ましくは、ｎ型若しくはｐ型のドープされたＳｉ又はＧｅが基板として使用されるか、又は、ＳｉＧｅ若しくはＳｉＧｅＣのようなドープされたＳｉ関連及び／又はＧｅ関連の化合物が基板として使用される。前記スタックが堆積される前記基板の表面は、実質的に平らなスタックを得るために実質的に平坦であり得るか、又は、三次元で向きをつけられたバッテリスタック及び／又はバイオ燃料電池を得るために（前記基板を曲げる、並びに／又は、前記基板に溝、穴、及び／若しくは支柱を設けることによって）パターン形成することができる。三次元で向きをつけられたスタックを適用する利点は、バッテリ電極とバッテリスタックの固体状態の電解質との容積あたりの接触面、及び／又は、燃料電池の電極と燃料電池のバイオ燃料／電解質チャンバにより含まれるバイオ燃料／電解質との容積あたりの接触面が増加することである。一般的に、本発明によるエネルギー源の構成要素間の１又は複数の接触面におけるこの増加は、エネルギー源の率容量を改善し、（エネルギー源の層うち接触面の領域を最適に利用するため）バッテリ性能をさらに良くする。この方法で、エネルギー源における出力密度及びエネルギー密度（フットプリント／ｃｍ２）を最大にすることができ、従って、最適化することができる。好ましくは、少なくとも１つのパターン形成された基板の表面には多数の空洞が設けられ、前記バッテリスタックの少なくとも一部及び／又は前記バイオ燃料電池の少なくとも一部が前記空洞内に堆積される。パターンの性質、形状、及び寸法は、好ましくは一様であり、より好ましくは比較的正確な様式で適用することができる支柱、溝、細長い穴、又は穴によって形成されるけれども、任意であり得る。この様式で、増加した性能の電気化学エネルギー源も、比較的正確な様式で予め決定することができる。 In a preferred embodiment, the substrate or substrates are made from at least one of the following materials: C, Si, Sn, Ti, Ge, Al, Cu, Ta, and Pb. A combination of these materials can also be used to form the one or more substrates. Preferably, n-type or p-type doped Si or Ge is used as the substrate, or doped Si-related and / or Ge-related compounds such as SiGe or SiGeC are used as the substrate. The surface of the substrate on which the stack is deposited can be substantially flat to obtain a substantially flat stack, or a three-dimensional oriented battery stack and / or biofuel cell. To obtain (by bending the substrate and / or providing grooves, holes and / or posts in the substrate) it can be patterned. The advantage of applying a three-dimensional oriented stack is that the contact surface per volume between the battery electrode and the solid state electrolyte of the battery stack, and / or the fuel cell electrode and the fuel cell biofuel / electrolyte chamber This increases the contact surface per volume with the biofuel / electrolyte contained. In general, this increase in one or more contact surfaces between components of the energy source according to the present invention improves the rate capacity of the energy source (to optimally utilize the contact surface area of the energy source layer). ) Further improve battery performance. In this way, the power density and energy density (footprint / cm 2 ) at the energy source can be maximized and therefore optimized. Preferably, a number of cavities are provided in the surface of at least one patterned substrate, and at least a portion of the battery stack and / or at least a portion of the biofuel cell is deposited in the cavities. The nature, shape, and dimensions of the pattern are preferably uniform, more preferably formed by struts, grooves, elongated holes, or holes that can be applied in a relatively accurate manner, but may be arbitrary. . In this manner, increased performance electrochemical energy sources can also be predetermined in a relatively accurate manner.

本発明は、本発明による電気化学エネルギー源が少なくとも１つ、及び、前記電気化学エネルギー源に接続される電子部品が少なくとも１つ設けられたバイオインプランタブルな電子装置にも関する。小型化された電子装置は、例えば微小電気機械システム（ＭＥＭＳ）、心臓ペースメーカー、センサー、除細動器、鎮痛用刺激装置、及び、微小な無線通信装置により形成することができる。この列挙が限定的であると考慮できないことは明らかである。前記少なくとも１つの電子部品は、前記電気化学エネルギー源の前記基板内に少なくとも部分的に埋め込まれていることが好ましい。この様式で、システムインパッケージ（Ｓｉｐ）を実現することができる。Ｓｉｐでは、集積回路（ＩＣ）、アクチュエーター、センサー、受信機、送信機等の１又は多数の電子部品及び／又は装置が、本発明による電気化学エネルギー源の基板内に少なくとも部分的に埋め込まれる。前記少なくとも１つの電子部品は、検出手段、鎮痛用刺激手段、（無線）通信手段、及び作動手段からなる群から選ばれるのが好ましい。必要の際は、出力を上げるために１又は複数のコンデンサーを加えることも可能である。   The invention also relates to a bio-implantable electronic device provided with at least one electrochemical energy source according to the invention and at least one electronic component connected to the electrochemical energy source. Miniaturized electronic devices can be formed by, for example, micro electromechanical systems (MEMS), cardiac pacemakers, sensors, defibrillators, analgesic stimulators, and micro wireless communication devices. It is clear that this enumeration cannot be considered limiting. The at least one electronic component is preferably at least partially embedded in the substrate of the electrochemical energy source. In this manner, a system in package (Sip) can be realized. In Sip, one or many electronic components and / or devices such as integrated circuits (ICs), actuators, sensors, receivers, transmitters, etc. are at least partially embedded in the substrate of an electrochemical energy source according to the present invention. The at least one electronic component is preferably selected from the group consisting of detection means, analgesic stimulation means, (wireless) communication means, and actuation means. If necessary, one or more capacitors can be added to increase the output.

本発明は、以下の非制限的な例により例証される。   The invention is illustrated by the following non-limiting examples.

本発明による電気化学エネルギー源における第１の実施形態の概略的な断面図を示している。1 shows a schematic cross-sectional view of a first embodiment of an electrochemical energy source according to the invention. 本発明による電気化学エネルギー源における第２の実施形態の概略的な断面図を示している。Figure 2 shows a schematic cross-sectional view of a second embodiment of an electrochemical energy source according to the present invention. 本発明による電気化学エネルギー源における第３の実施形態の斜視図を示している。Figure 7 shows a perspective view of a third embodiment of an electrochemical energy source according to the present invention. 本発明による電気化学エネルギー源における第４の実施形態の透視図を示している。Figure 7 shows a perspective view of a fourth embodiment of an electrochemical energy source according to the present invention. 本発明による電気化学エネルギー源における第５の実施形態の概略図を示している。Figure 7 shows a schematic view of a fifth embodiment of an electrochemical energy source according to the present invention.

図１は、本発明によるモノリシックのバイオインプランタブルな電気化学エネルギー源１における第１の実施形態の概略的な断面図を示している。小型化されたエネルギー源１は、バッテリの負極３、固体状態の電解質４、及びバッテリの正極５からなるリチウムイオンバッテリスタック２を含み、バッテリスタック２は、１又は複数の電子部品７が埋め込まれている導電性基板６上に堆積されている。この例において、バッテリの負極３はアモルファスシリコン（ａ−Ｓｉ）から作製され、基板６はドープされたシリコンから作製されている。正極５はＬｉＣｏＯ２から作製されており、固体状態の電解質はＬｉＰＯＮから作製されている。バッテリスタック２と基板６の間で、リチウムバリヤ層８が基板６上に堆積されている。この例において、リチウム拡散バリヤ層８はタンタルから作製されている。導電性のタンタル層８は、初めにバッテリスタック２により含まれているリチウムイオン（又は他の活性種）の基板６への拡散を阻止するため、化学バリヤとして作用する。リチウムイオンがバッテリスタック２を離れ、基板６に入る場合、スタック２の性能は影響を受けることになる。さらに、この拡散により、基板６内に埋め込まれた１又は複数の電子部品７は深刻な影響を受ける。この例において、リチウム拡散バリヤ層８は、電気化学エネルギー源１のバッテリの負極３に対するバッテリの集電板としても作用する。エネルギー源１は、バッテリスタック２の上面、特にバッテリの正極５の上面に堆積されるアルミニウムから作製された追加のバッテリの集電板９をさらに含む。埋め込み型エネルギー源１は、基板６上に堆積された燃料電池１０も含む。燃料電池１０は、負極触媒層１２が設けられた燃料電池の負極１１、及び、正極触媒層１４が設けられた燃料電池の正極１３を含み、燃料電池の負極１１と燃料電池の正極１３との間に存在する空間は、燃料電池／電解質チャンバ１５を形成している。燃料電池／電解質チャンバ１５は、血液等の体液１６を受けるようされている。触媒層１２及び１４は、特異的な反応物を特異的な生成物に変え、その結果、化学エネルギーを電気エネルギーに変えるようされている。この例証的な実施形態において、燃料電池１０はオキシグルコース電池（ｏｘｙｇｌｕｃｏｓｅ ｃｅｌｌ）を表している。オキシグルコース電池は、以下の化学式： FIG. 1 shows a schematic cross-sectional view of a first embodiment of a monolithic bioimplantable electrochemical energy source 1 according to the invention. The miniaturized energy source 1 includes a lithium ion battery stack 2 composed of a negative electrode 3 of a battery, a solid state electrolyte 4 and a positive electrode 5 of the battery. The battery stack 2 has one or more electronic components 7 embedded therein. Is deposited on a conductive substrate 6. In this example, the negative electrode 3 of the battery is made of amorphous silicon (a-Si) and the substrate 6 is made of doped silicon. The positive electrode 5 is made of LiCoO 2 and the solid state electrolyte is made of LiPON. Between the battery stack 2 and the substrate 6, a lithium barrier layer 8 is deposited on the substrate 6. In this example, the lithium diffusion barrier layer 8 is made of tantalum. The conductive tantalum layer 8 acts as a chemical barrier to prevent diffusion of lithium ions (or other active species) initially contained by the battery stack 2 into the substrate 6. If lithium ions leave the battery stack 2 and enter the substrate 6, the performance of the stack 2 will be affected. Furthermore, the diffusion causes one or more electronic components 7 embedded in the substrate 6 to be seriously affected. In this example, the lithium diffusion barrier layer 8 also acts as a battery current collector for the negative electrode 3 of the battery of the electrochemical energy source 1. The energy source 1 further includes an additional battery current collector 9 made of aluminum deposited on the upper surface of the battery stack 2, in particular the upper surface of the positive electrode 5 of the battery. The embedded energy source 1 also includes a fuel cell 10 deposited on a substrate 6. The fuel cell 10 includes a negative electrode 11 of a fuel cell provided with a negative electrode catalyst layer 12 and a positive electrode 13 of a fuel cell provided with a positive electrode catalyst layer 14, and includes a negative electrode 11 of the fuel cell and a positive electrode 13 of the fuel cell. The space between them forms a fuel cell / electrolyte chamber 15. The fuel cell / electrolyte chamber 15 is adapted to receive a body fluid 16 such as blood. The catalyst layers 12 and 14 are adapted to convert specific reactants into specific products and, as a result, convert chemical energy into electrical energy. In this illustrative embodiment, fuel cell 10 represents an oxyglucose cell. The oxyglucose battery has the following chemical formula:

Figure 2010504609
による作用中に、燃料電池の負極１１にてグルコースが酸化され、燃料電池の正極１３にて酸素分子が還元される電気化学処理に依拠することができる。
Figure 2010504609
 During the operation of the above, it is possible to rely on an electrochemical treatment in which glucose is oxidized at the negative electrode 11 of the fuel cell and oxygen molecules are reduced at the positive electrode 13 of the fuel cell.

燃料電池１０及び基板６は、燃料電池１０のショートを防ぐために酸化物から作製されていることが好ましい電気的に絶縁して隔てる層１７により隔てられている。燃料電池の負極１１も燃料電池の正極１３も燃料電池の集電板として作用する。全ての集電板８、９、１１、及び１３は、基板６に埋め込まれた１又は複数の電子部品７に結合される（概略的に示されている）。図１において、バッテリスタック２及び燃料電池１０は、反対側に、従って基板６の異なる面上に堆積されているがことが明白に示されている。本発明による埋め込み型電気化学エネルギー源１の操作中、体液１６内に貯蔵された化学エネルギーは燃料電池１０によって電気エネルギーに変えられ、比較的高い（ピーク）出力を送達することができるよう、１又は複数の電子部品７を介してバッテリスタック２内に実質的に貯蔵される。電気化学エネルギー源１は、ヒト又は動物の体内に埋め込むことができる。一般的に、エネルギー源１は、特定の生物学的過程をモニター又は刺激するために生体内に埋め込まれる。しかし、死亡した体内に電気化学エネルギー源１を埋め込むことも考えられる場合がある。   The fuel cell 10 and the substrate 6 are separated by an electrically insulating and separating layer 17, which is preferably made of oxide to prevent shorting of the fuel cell 10. Both the negative electrode 11 of the fuel cell and the positive electrode 13 of the fuel cell act as a current collector plate of the fuel cell. All current collectors 8, 9, 11, and 13 are coupled to one or more electronic components 7 embedded in the substrate 6 (shown schematically). In FIG. 1, it is clearly shown that the battery stack 2 and the fuel cell 10 are deposited on the opposite side, and thus on different sides of the substrate 6. During operation of the implantable electrochemical energy source 1 according to the present invention, the chemical energy stored in the body fluid 16 is converted into electrical energy by the fuel cell 10 so that a relatively high (peak) power can be delivered. Alternatively, it is substantially stored in the battery stack 2 via a plurality of electronic components 7. The electrochemical energy source 1 can be implanted in the human or animal body. In general, the energy source 1 is implanted in the living body to monitor or stimulate a specific biological process. However, it may be considered that the electrochemical energy source 1 is implanted in a dead body.

図２は、本発明による電気化学エネルギー源１８における第２の実施形態の概略的な断面図を示している。図２に示されている電気化学エネルギー源１８は、図１による電気化学エネルギー源１に実質的に類似している。埋め込み型エネルギー源１８は、バッテリの負極２０、固体状態の電解質２１、及びバッテリの正極２２からなる薄膜のバッテリスタック１９を含み、バッテリスタック１９は、１又は複数の電子部品２４が埋め込まれている導電性基板２３上に堆積されている。バッテリスタック１９と基板２３の間で、活性種に対するバリヤ層２５が基板２３上に堆積されている。この例において、拡散バリヤ層２５は、電気化学エネルギー源１８のバッテリの負極２０に対するバッテリの集電板としても作用する。追加のバッテリの集電板２６が、バッテリスタック１９の上面、特にバッテリの正極２２の上面に堆積される。埋め込み型エネルギー源１８は、バッテリスタック１９の上面に堆積、実際には積み重ねられた燃料電池２７をさらに含む。燃料電池２７及びバッテリスタック１９は、隔てる層２８によって互いに隔てられている。燃料電池２７は、負極触媒層３０が設けられた燃料電池の負極２９、及び、正極触媒層３２が設けられた燃料電池の正極３１を含み、燃料電池の負極２９と燃料電池の正極３１との間に存在する空間は、体液３４を受ける燃料電池／電解質チャンバ３３を形成している。   FIG. 2 shows a schematic cross-sectional view of a second embodiment of an electrochemical energy source 18 according to the present invention. The electrochemical energy source 18 shown in FIG. 2 is substantially similar to the electrochemical energy source 1 according to FIG. The embedded energy source 18 includes a thin-film battery stack 19 including a battery negative electrode 20, a solid state electrolyte 21, and a battery positive electrode 22, and the battery stack 19 has one or more electronic components 24 embedded therein. Deposited on the conductive substrate 23. A barrier layer 25 for active species is deposited on the substrate 23 between the battery stack 19 and the substrate 23. In this example, the diffusion barrier layer 25 also acts as a battery current collector for the negative electrode 20 of the battery of the electrochemical energy source 18. An additional battery current collector 26 is deposited on the top surface of the battery stack 19, particularly on the top surface of the positive electrode 22 of the battery. The embedded energy source 18 further includes a fuel cell 27 that is deposited and actually stacked on the top surface of the battery stack 19. The fuel cell 27 and the battery stack 19 are separated from each other by a separating layer 28. The fuel cell 27 includes a negative electrode 29 of a fuel cell provided with a negative electrode catalyst layer 30 and a positive electrode 31 of a fuel cell provided with a positive electrode catalyst layer 32. The fuel cell 27 includes a negative electrode 29 of the fuel cell and a positive electrode 31 of the fuel cell. The space between them forms a fuel cell / electrolyte chamber 33 that receives the body fluid 34.

図３は、本発明による電気化学エネルギー源３５における第３の実施形態の斜視図を示している。図１及び図２にそれぞれ示されている電気化学エネルギー源１及び１８とは反対に、図３に示されている電気化学エネルギー源３５は片面がパターン形成された基板３６を含み、バッテリスタック３７が基板３６のうちパターン形成された面３６ａ上に堆積され、燃料電池３８が基板３６のうち実質的に平らな面３６ｂ上に堆積されている。バッテリスタック３７及び基板３６は、活性種に対するバリヤ層３９によって互いに隔てられている。バリヤ層３９は、この例において負極の集電板としても作用する。バッテリスタック３７は、負極４０、固体状態の電解質４１、及び正極４２を含む。正極４２は、正極の集電板４３に接続されている。基板３６のうちパターン形成された面３６ａは、前記層４０、４１、４２間（内）の接触面を増やすため、従って、バッテリスタック３７の性能を上げるためにバッテリスタック３７が堆積されている多数の細長い穴４４を含む。燃料電池３８は、触媒的に活性な燃料電池の負極４５、及び、該燃料電池の負極４５から距離をおいて置かれた触媒的に活性な燃料電池の正極４６を含む。燃料電池の負極４５と燃料電池の正極４６の間に存在する空間は、バイオ燃料としても電解質としても作用する体液（図示されていない）を受けるための受けチャンバとして役立つ。埋め込み型ハイブリッド電気化学エネルギー源を適用することの利点は、広範囲な様式ですでに説明されている。   FIG. 3 shows a perspective view of a third embodiment of an electrochemical energy source 35 according to the present invention. Contrary to the electrochemical energy sources 1 and 18 shown in FIGS. 1 and 2, respectively, the electrochemical energy source 35 shown in FIG. 3 includes a substrate 36 patterned on one side and a battery stack 37. Is deposited on the patterned surface 36a of the substrate 36, and the fuel cell 38 is deposited on the substantially flat surface 36b of the substrate 36. The battery stack 37 and the substrate 36 are separated from each other by a barrier layer 39 for active species. In this example, the barrier layer 39 also functions as a current collector for the negative electrode. The battery stack 37 includes a negative electrode 40, a solid state electrolyte 41, and a positive electrode 42. The positive electrode 42 is connected to a positive current collector plate 43. The patterned surface 36a of the substrate 36 increases the contact surface between the layers 40, 41, 42 (inside), and thus a large number of battery stacks 37 are deposited to increase the performance of the battery stack 37. The elongated hole 44 is included. The fuel cell 38 includes a catalytically active fuel cell negative electrode 45 and a catalytically active fuel cell positive electrode 46 spaced from the fuel cell negative electrode 45. The space that exists between the negative electrode 45 of the fuel cell and the positive electrode 46 of the fuel cell serves as a receiving chamber for receiving bodily fluids (not shown) that act both as biofuel and electrolyte. The advantages of applying an embedded hybrid electrochemical energy source have already been described in a wide range of ways.

図４は、本発明によるバイオインプランタブルな電気化学エネルギー源４７における第４の実施形態の透視図を示している。エネルギー源４７は、両面がパターン形成された基板４８を含む。基板４８のうち第１のパターン形成された面４８ａは、活性種を遮断するためのバリヤ層４９により、続いてバッテリスタック５０（概略的に示されている）により覆われている。基板４８のうち第２のパターン形成された面４８ｂは、電気絶縁層５１により、続いて燃料電池５２により覆われている。バッテリスタック５０及び燃料電池５２は、図１に示されているバッテリスタック２及び燃料電池１０に、それぞれ構造上類似していることが好ましい。バッテリスタック５０も燃料電池５２も基板のパターン形成された面４８ａ及び４８ｂ上に堆積させることによって、バッテリスタック５０の性能も燃料電池５２の性能も有意に改善することができる。   FIG. 4 shows a perspective view of a fourth embodiment of a bio-implantable electrochemical energy source 47 according to the present invention. The energy source 47 includes a substrate 48 that is patterned on both sides. The first patterned surface 48a of the substrate 48 is covered by a barrier layer 49 for blocking active species, followed by a battery stack 50 (shown schematically). The second patterned surface 48 b of the substrate 48 is covered with the electrical insulating layer 51 and subsequently with the fuel cell 52. The battery stack 50 and the fuel cell 52 are preferably structurally similar to the battery stack 2 and the fuel cell 10 shown in FIG. By depositing both the battery stack 50 and the fuel cell 52 on the patterned surfaces 48a and 48b of the substrate, both the performance of the battery stack 50 and the performance of the fuel cell 52 can be significantly improved.

図５は、本発明による電気化学エネルギー源５３における第５の実施形態の概略図を示している。電気化学エネルギー源５３は、バイオインプランテーションに適しており、基板５４を含む。基板５４の上面には、電子装置を形成する電子部品５５が適用されている。そのような構造は、システムインパッケージ（ＳｉＰ）とも呼ばれる。電子装置５５には、マイクロバッテリスタック５６、及び、該マイクロバッテリスタック５６に間接的に接続された燃料電池５７をさらに含む電気化学エネルギー源５３により動力が供給される。マイクロバッテリスタック５６も燃料電池５７も基板５４上に堆積され、保護用パッケージ５８によって遮蔽される。保護用パッケージ５８は、少なくとも１つの絶縁材料から作製されるのが好ましく、交互層のラミネートを含むことができる。前記交互層の各層は、以下の物質：金属、ポリマー、及びシリカ質化合物の群から選ばれた少なくとも１つの物質から作製される。保護用パッケージ５８のラミネートに適用することができる交互層の例は、交互の様式で互いの上面に堆積された窒化珪素（Ｎ）層及びシリカ（Ｏ）層から成る、いわゆるＮＯＮＯＮ層構造である。ラミネートは、一般的に大気中の化合物にもマイクロバッテリスタック５６により含まれた移動する活性種にも実質的に不浸透性である金属層もさらに含むことが一般的である。保護用パッケージ５８には注入口５９及び排出口６０が設けられ、バイオ燃料としても電解質としても作用する体液が、燃料電池５７に燃料を供給するために前記燃料電池５７を継続的に流れるのを可能にしている。   FIG. 5 shows a schematic view of a fifth embodiment of an electrochemical energy source 53 according to the present invention. The electrochemical energy source 53 is suitable for bioimplantation and includes a substrate 54. An electronic component 55 that forms an electronic device is applied to the upper surface of the substrate 54. Such a structure is also called a system in package (SiP). The electronic device 55 is powered by an electrochemical energy source 53 that further includes a microbattery stack 56 and a fuel cell 57 indirectly connected to the microbattery stack 56. Both the microbattery stack 56 and the fuel cell 57 are deposited on the substrate 54 and shielded by a protective package 58. The protective package 58 is preferably made from at least one insulating material and can include alternating layers of laminate. Each of the alternating layers is made of at least one material selected from the group of the following materials: metals, polymers, and siliceous compounds. An example of alternating layers that can be applied to the laminate of the protective package 58 is the so-called NONON layer structure consisting of silicon nitride (N) and silica (O) layers deposited on top of each other in an alternating fashion. . The laminate typically further includes a metal layer that is substantially impervious to both atmospheric compounds and the migrating active species contained by the microbattery stack 56. The protective package 58 is provided with an inlet 59 and an outlet 60 so that a body fluid that acts as a biofuel and an electrolyte continuously flows through the fuel cell 57 to supply the fuel cell 57 with fuel. It is possible.

上記の実施形態は本発明を限定しているのではなく例証しており、当業者は付随の特許請求の範囲から逸脱することなく別の実施形態を多数設計することができるということに注目されたい。特許請求の範囲において、括弧内に置かれたいかなる参照番号も特許請求の範囲を限定するとして解釈するべきではない。「含む」という動詞及びその変化形の使用は、請求項に述べられたもの以外の要素又はステップの存在を除外しない。単数名詞を言及する際に不定冠詞又は定冠詞が使用されている場合は、その名詞の複数形の存在を除外しない。特定の手段が互いに異なる従属項において列挙されるという単なる事実は、これらの手段の組合せを使用して利することができないと示しているのではない。   It is noted that the above embodiments are illustrative rather than limiting the invention, and that one skilled in the art can design many other embodiments without departing from the scope of the appended claims. I want. In the claims, any reference signs placed between parentheses shall not be construed as limiting the claim. Use of the verb “include” and variations thereof does not exclude the presence of elements or steps other than those stated in a claim. Where an indefinite or definite article is used when referring to a singular noun, it does not exclude the presence of the plural form of the noun. The mere fact that certain measures are recited in mutually different dependent claims does not indicate that a combination of these measures cannot be used.

Claims (25)

基板、
該基板上に堆積されるバッテリスタックを少なくとも１つ、及び
前記基板上に堆積されるバイオ燃料電池を少なくとも１つ含む、バイオインプランテーションに適した電気化学エネルギー源であって、
前記バッテリスタックが、
第１のバッテリ電極、
第２のバッテリ電極、並びに、
前記第１のバッテリ電極と前記第２のバッテリ電極を隔てる固体状態の中間電解質を含み、
前記バイオ燃料電池が、
バイオ燃料電池の負極、及び
バイオ燃料電池の正極を含み、
前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極が、外部から供給されるバイオ燃料／電解質を受けるためのバイオ燃料／電解質チャンバにより隔てられる、電気化学エネルギー源。 substrate,
An electrochemical energy source suitable for bioimplantation comprising at least one battery stack deposited on the substrate and at least one biofuel cell deposited on the substrate,
The battery stack is
A first battery electrode;
A second battery electrode, and
A solid state intermediate electrolyte separating the first battery electrode and the second battery electrode;
The biofuel cell is
Including a negative electrode of a biofuel cell, and a positive electrode of a biofuel cell,
An electrochemical energy source, wherein the negative electrode of the biofuel cell and the positive electrode of the biofuel cell are separated by a biofuel / electrolyte chamber for receiving an externally supplied biofuel / electrolyte. 前記第１のバッテリ電極がバッテリの負極を含むこと、及び／又は、前記第２のバッテリ電極がバッテリの正極を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電気化学エネルギー源。   The electrochemical energy source of claim 1, wherein the first battery electrode includes a battery negative electrode and / or the second battery electrode includes a battery positive electrode. 前記バッテリの負極も前記バッテリの正極も以下の要素：Ｈ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｎａ、及び、Ｋのうち少なくとも１つの活性種を貯蔵するようされることを特徴とする、請求項２に記載の電気化学エネルギー源。   The negative electrode of the battery and the positive electrode of the battery are each configured to store at least one active species among the following elements: H, Li, Be, Mg, Cu, Ag, Na, and K. The electrochemical energy source according to claim 2. 前記バッテリの負極及び前記バッテリの正極のうち少なくとも１つが、以下の物質：Ｃ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｌｉ、Ｓｂ、及び、好ましくはドープされたＳｉのうち少なくとも１つから作製されることを特徴とする、請求項２又は３に記載の電気化学エネルギー源。   At least one of the negative electrode of the battery and the positive electrode of the battery is made from at least one of the following materials: C, Sn, Ge, Pb, Zn, Bi, Li, Sb, and preferably doped Si. Electrochemical energy source according to claim 2 or 3, characterized in that 前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極のうち少なくとも１つが、少なくとも１つの触媒、好ましくは少なくとも１つのバイオ触媒を含むことを特徴とする、請求項１乃至４のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   5. The method according to claim 1, wherein at least one of the negative electrode of the biofuel cell and the positive electrode of the biofuel cell comprises at least one catalyst, preferably at least one biocatalyst. The described electrochemical energy source. 前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極のうち少なくとも１つが、前記少なくとも１つの触媒が堆積される自己組織化単分子膜（ＳＡＭ）を含むことを特徴とする、請求項７に記載の電気化学エネルギー源。   The at least one of the negative electrode of the biofuel cell and the positive electrode of the biofuel cell includes a self-assembled monolayer (SAM) on which the at least one catalyst is deposited. The source of electrochemical energy. 前記バイオ燃料電池の負極及び前記バイオ燃料電池の正極が、バイオ燃料電池の集電板をそれぞれ含むことを特徴とする、請求項１乃至６のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   The electrochemical energy source according to any one of claims 1 to 6, wherein the negative electrode of the biofuel cell and the positive electrode of the biofuel cell each include a current collector plate of the biofuel cell. 前記第１のバッテリ電極及び前記第２のバッテリ電極がバッテリの集電板をそれぞれ含むことを特徴とする、請求項１乃至７のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   The electrochemical energy source according to claim 1, wherein the first battery electrode and the second battery electrode each include a current collector plate of a battery. 前記少なくとも１つの集電板が、以下の物質：Ａｌ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｔａ、Ｔｉ、ＴａＮ、及びＴｉＮのうち少なくとも１つから作製されることを特徴とする、請求項７又は８に記載の電気化学エネルギー源。   The at least one current collector plate is made of at least one of the following materials: Al, Ni, Pt, Au, Ag, Cu, Ta, Ti, TaN, and TiN. The electrochemical energy source according to 7 or 8. 前記バッテリスタック及び前記バイオ燃料電池が前記基板の異なる面上に堆積されることを特徴とする、請求項１乃至９のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   10. The electrochemical energy source according to any one of claims 1 to 9, wherein the battery stack and the biofuel cell are deposited on different surfaces of the substrate. 前記バイオ燃料電池及び前記バッテリスタックが互いの上面において互いに積み重ねられることを特徴とする、請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   The electrochemical energy source according to any one of claims 1 to 10, wherein the biofuel cell and the battery stack are stacked on top of each other. 前記基板には、該基板と前記バイオ燃料電池を隔てる電気絶縁層が少なくとも１つ設けられることを特徴とする、請求項１乃至１１のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   The electrochemical energy source according to any one of claims 1 to 11, wherein the substrate is provided with at least one electrical insulating layer separating the substrate and the biofuel cell. 前記バッテリスタック及び／又は前記バイオ燃料電池を少なくとも部分的に覆う保護用パッケージを含むことを特徴とする、請求項１乃至１２のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   Electrochemical energy source according to any one of the preceding claims, comprising a protective package that at least partially covers the battery stack and / or the biofuel cell. 前記バイオ燃料電池が前記保護用パッケージにより実質的に覆われ、前記保護用パッケージには、前記バイオ燃料／電解質に対する少なくとも１つの注入口及び少なくとも１つの排出口が設けられることを特徴とする、請求項１３に記載の電気化学エネルギー源。   The biofuel cell is substantially covered by the protective package, wherein the protective package is provided with at least one inlet and at least one outlet for the biofuel / electrolyte. Item 14. The electrochemical energy source according to Item 13. 前記保護用パッケージの少なくとも一部が電気絶縁材料から作製されることを特徴とする、請求項１３又は１４に記載の電気化学エネルギー源。   15. Electrochemical energy source according to claim 13 or 14, characterized in that at least part of the protective package is made from an electrically insulating material. 前記基板と前記バッテリスタックとの間に堆積される少なくとも１つの電子導電性バリヤ層をさらに含む電気化学エネルギー源であって、前記バリヤ層が、前記基板への前記バッテリスタックの活性種の拡散を少なくとも実質的に防止するようされることを特徴とする、請求項１乃至１５のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   An electrochemical energy source further comprising at least one electronically conductive barrier layer deposited between the substrate and the battery stack, wherein the barrier layer provides diffusion of active species of the battery stack to the substrate. Electrochemical energy source according to any one of the preceding claims, characterized in that it is at least substantially prevented. 前記少なくとも１つのバリヤ層が、以下の物質：Ｔａ、ＴａＮ、Ｔｉ、及びＴｉＮのうちの少なくとも１つから作製されることを特徴とする、請求項１乃至１６のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   Electricity according to any one of the preceding claims, characterized in that the at least one barrier layer is made of at least one of the following materials: Ta, TaN, Ti and TiN. Chemical energy source. 前記基板が、Ｃ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｔａ、及びＰｂからなる群から選択される少なくとも１つの物質から少なくとも部分的に作製されることを特徴とする、請求項１乃至１７のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   2. The substrate is at least partially made from at least one material selected from the group consisting of C, Si, Sn, Ti, Ge, Al, Cu, Ta, and Pb. The electrochemical energy source according to any one of 1 to 17. 前記基板には、前記バッテリスタック及び／又は前記バイオ燃料電池が堆積されるパターン形成された表面が少なくとも１つ設けられることを特徴とする、請求項１乃至１８のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源。   19. Electricity according to any one of the preceding claims, characterized in that the substrate is provided with at least one patterned surface on which the battery stack and / or the biofuel cell is deposited. Chemical energy source. 前記基板の少なくとも１つのパターン形成された表面には多数の空洞が設けられ、前記バッテリスタックの少なくとも一部及び／又は前記バイオ燃料電池の少なくとも一部が前記空洞内に堆積されることを特徴とする、請求項１９に記載の電気化学エネルギー源。   A plurality of cavities are provided in at least one patterned surface of the substrate, and at least a portion of the battery stack and / or at least a portion of the biofuel cell is deposited in the cavities. The electrochemical energy source of claim 19. 前記空洞のうち少なくとも一部が、支柱、溝、細長い穴、又は穴を形成することを特徴とする、請求項２０に記載の電気化学エネルギー源。   21. The electrochemical energy source of claim 20, wherein at least a portion of the cavity forms a post, groove, elongated hole, or hole. 請求項１乃至２１のいずれか１項に記載の電気化学エネルギー源を少なくとも１つ、及び
該電気化学エネルギー源に接続される少なくとも１つの電子部品
を含むバイオインプランテーションに適した電子装置。 An electronic device suitable for bioimplantation comprising at least one electrochemical energy source according to any one of claims 1 to 21 and at least one electronic component connected to the electrochemical energy source. 前記少なくとも１つの電子部品が、前記電気化学エネルギー源の前記基板内に少なくとも部分的に埋め込まれることを特徴とする、請求項２２に記載の電子装置。   23. The electronic device of claim 22, wherein the at least one electronic component is at least partially embedded in the substrate of the electrochemical energy source. 前記少なくとも１つの電子部品が、検出手段、鎮痛用刺激手段、通信手段、及び作動手段からなる群から選ばれることを特徴とする、請求項２２又は２３に記載の電子装置。   24. The electronic device according to claim 22 or 23, wherein the at least one electronic component is selected from the group consisting of detection means, analgesic stimulation means, communication means, and actuation means. 当該電子装置及び前記電気化学エネルギー源がシステムインパッケージ（ＳｉＰ）を形成することを特徴とする、請求項２２乃至２４のいずれか１項に記載の電子装置。   25. Electronic device according to any one of claims 22 to 24, characterized in that the electronic device and the electrochemical energy source form a system in package (SiP).
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