JP2010249093A - 排ガス浄化方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】排ガス浄化用触媒として、白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第一貴金属、ロジウム、並びに窒素酸化物吸蔵材を担持する第一多孔質担体を備え、且つ前記第一貴金属の担持割合が前記ロジウム1質量部に対して0.3〜2.0質量部である第一触媒粒子と、白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第二貴金属、並びに窒素酸化物吸蔵材を担持する第二多孔質担体を備え、且つ前記第二多孔質担体にロジウムが実質的に担持されていない第二触媒粒子とを備えるものを用い、前記排ガス浄化用触媒に接触させる前記排ガスの空燃比を燃料リーン状態とする工程と、燃料リッチ状態とする工程とを交互に繰り返しながら前記排ガスを前記排ガス浄化用触媒に接触させて前記排ガス中の窒素酸化物を浄化する。
【選択図】なし
Description
前記排ガス浄化用触媒として、第一多孔質担体、前記第一多孔質担体に担持されたロジウム、前記第一多孔質担体に担持された白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第一貴金属、並びに、前記第一多孔質担体に担持された窒素酸化物吸蔵材を備え、且つ前記第一貴金属の担持割合が前記ロジウム1質量部に対して0.3〜2.0質量部である第一触媒粒子と、
第二多孔質担体、前記第二多孔質担体に担持された白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第二貴金属、並びに、前記第二多孔質担体に担持された窒素酸化物吸蔵材を備え、且つ前記第二多孔質担体にロジウムが実質的に担持されていない第二触媒粒子とを備えるものを用い、
前記排ガス浄化用触媒に接触させる前記排ガスの空燃比を燃料リーン状態とする工程(A)と、前記排ガス浄化用触媒に接触させる前記排ガスの空燃比を、前記排ガスに含まれる酸素分子中の酸素原子数と前記排ガスに含まれる炭化水素中の炭素原子数との比([酸素原子数]/[炭素原子数])が1.3〜2.7となる燃料リッチ状態とする工程(B)とを交互に繰り返しながら前記排ガスを前記排ガス浄化用触媒に接触させて前記排ガス中の窒素酸化物を浄化すること、
を特徴とする方法である。
前記排ガス浄化用触媒として、第一多孔質担体、前記第一多孔質担体に担持されたロジウム、前記第一多孔質担体に担持された白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第一貴金属、並びに、前記第一多孔質担体に担持された窒素酸化物吸蔵材を備え、且つ前記第一貴金属の担持割合が前記ロジウム1質量部に対して0.3〜2.0質量部である第一触媒粒子と、
第二多孔質担体、前記第二多孔質担体に担持された白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第二貴金属、並びに、前記第二多孔質担体に担持された窒素酸化物吸蔵材を備え、且つ前記第二多孔質担体にロジウムが実質的に担持されていない第二触媒粒子とを備えるものを用い、
前記排ガス浄化用触媒に接触させる前記排ガスの空燃比を燃料リーン状態とする工程(A)と、前記排ガス浄化用触媒に接触させる前記排ガスの空燃比を、前記排ガスに含まれる酸素分子中の酸素原子数と前記排ガスに含まれる炭化水素中の炭素原子数との比([酸素原子数]/[炭素原子数])が1.3〜2.7となる燃料リッチ状態とする工程(B)とを交互に繰り返しながら前記排ガスを前記排ガス浄化用触媒に接触させて前記排ガス中の窒素酸化物を浄化すること、
を特徴とする方法である。
先ず、ZrO2(第一希元素化学工業製)50gに対して、Rhの担持量が0.5gとなり且つPtの担持量が0.2gとなるように、Rh(NO3)3水溶液(株式会社キャタラー製)とPt(NH3)2(NO2)2水溶液(田中貴金属工業製)とを含浸し、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させた後、空気中、300℃の条件で3時間焼成して、RhとPtとが担持されたZrO2(以下、「Rh−Pt/ZrO2」と記載する。)を得た。次に、50gのRh−Pt/ZrO2と、100gのAl2O3(W.R.グレース社製)と、20gのCeO2(ローディア製)と、100gのZrO2及びTiO2の固溶体(第一希元素化学工業製)とを、イオン交換水100g中において湿式混合して混合液を得た。次いで、前記混合液をコート量が270g/Lとなるように、円筒状のコージェライト製基材(日本碍子製、直径30mm、高さ50mm、体積35mL、セル密度400セル/in2、壁厚0.1mm)にディップコートし、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させ、空気中、500℃の条件で3時間焼成して、各担体(Rh−Pt/ZrO2、Al2O3、CeO2、ZrO2及びTiO2の固溶体)が担持された基材を得た。その後、前記基材に対してPtの担持量1.8g/Lとなるように、Pt(NH3)2(NO2)2水溶液(田中貴金属工業製)を含浸し、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させた後、空気中、300℃の条件で3時間焼成して前記基材上の各担体にPtを担持せしめ、Pt担持基材を得た。次いで、前記基材に対して、Ba、K、Liの担持量がそれぞれ0.1mol/L、0.1mol/L、0.2mol/LとなるようにBa(OCOCH3)2、K(OCOCH3)、Li(OCOCH3)混合水溶液を含浸し、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させた後、空気中、300℃の条件で3時間焼成して、排ガス浄化用触媒Aを得た。なお、排ガス浄化用触媒A中において、Rh−Pt/ZrO2に担持されている全Pt量は0.3gであり、Rh−Pt/ZrO2におけるロジウム1質量部に対するPtの担持割合は0.6質量部であった。
先ず、ZrO2(第一希元素化学工業製)50gに対してRhの担持量が0.5gとなるように、Rh(NO3)3水溶液(キャタラー製)を含浸し、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させた後、空気中、300℃の条件で3時間焼成し、Rhが担持されたZrO2(以下、「Rh/ZrO2」と記載する。)を得た。次に、50gのRh/ZrO2と、100gのAl2O3(W.R.グレース社製)と、20gのCeO2(ローディア製)と、100gのZrO2及びTiO2の固溶体(第一希元素化学工業製)とを、イオン交換水100g中において湿式混合して混合液を得た。次いで、前記混合液をコート量270g/Lとなるように、円筒状のコージェライト製基材(日本碍子製、直径30mm、高さ50mm、体積35mL、セル密度400セル/in2、壁厚0.1mm)にディップコートし、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させた後、空気中、500℃の条件で3時間焼成して、各担体(Rh/ZrO2、Al2O3、CeO2、ZrO2及びTiO2の固溶体)が担持された基材を得た。次いで、前記基材に対して、Ptの担持量が2.0g/Lとなるように、Pt(NH3)2(NO2)2水溶液(田中貴金属工業製)を含浸し、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させた後、空気中、300℃の条件で3時間焼成して前記基材上の各担体にPtを担持せしめ、Pt担持基材を得た。次いで、前記基材に対して、Ba、K、Liの担持量がそれぞれ0.1mol/L、0.1mol/L、0.2mol/LとなるようにBa(OCOCH3)2、K(OCOCH3)、Li(OCOCH3)混合水溶液を含浸し、空気中、110℃の条件で12時間乾燥させた後、空気中、300℃の条件で3時間焼成して、排ガス浄化用触媒Bを得た。なお、排ガス浄化用触媒B中において、Rhが担持されているZrO2に担持されたPtの量は0.1gであり、Ptが担持されたRh/ZrO2中におけるRh1質量部に対するPtの担持割合は0.2質量部であった。
調製例1で得られた排ガス浄化用触媒Aを用い、入りガス温度330℃、流量30L/分の条件下において、表2に記載のリーンガスとリッチガスAとをそれぞれ60秒間(リーン)、5秒間(リッチ)の間隔で交互に供給して、ガス中に含まれる窒素酸化物を浄化した。そして、9〜10サイクル目における排ガス浄化用触媒Aに接触後のガス中の窒素酸化物の量を測定して、供給ガス中のNO(200ppm)の量との対比により浄化されたNOxの比率(NOx浄化率)求めた。得られた結果を図1に示す。
リッチガスAの代わりに表2に記載のリッチガスBを用いた以外は実施例1と同様にして窒素酸化物を浄化し、NOx浄化率を求めた。得られた結果を図1に示す。
リッチガスAの代わりに表2に記載のリッチガスCを用いた以外は実施例1と同様にして窒素酸化物を浄化し、NOx浄化率を求めた。得られた結果を図1に示す。
リッチガスAの代わりに表2に記載のリッチガスDを用いた以外は実施例1と同様にして窒素酸化物を浄化し、NOx浄化率を求めた。得られた結果を図1に示す。
リッチガスAの代わりに表2に記載のリッチガスEを用いた以外は実施例1と同様にして窒素酸化物を浄化し、NOx浄化率を求めた。得られた結果を図1に示す。
リッチガスAの代わりに表2に記載のリッチガスFを用いた以外は実施例1と同様にして窒素酸化物を浄化し、NOx浄化率を求めた。得られた結果を図1に示す。
リッチガスAの代わりに表2に記載のリッチガスGを用いた以外は実施例1と同様にして窒素酸化物を浄化し、NOx浄化率を求めた。得られた結果を図1に示す。
排ガス浄化用触媒Aの代わりに排ガス浄化用触媒Bを用いた以外は実施例1と同様にして窒素酸化物を浄化し、NOx浄化率を求めた。得られた結果を図1に示す。
Claims (4)
- 内燃機関からの排ガス中に含まれる窒素酸化物を排ガス浄化用触媒により浄化する排ガス浄化方法であって、
前記排ガス浄化用触媒として、第一多孔質担体、前記第一多孔質担体に担持されたロジウム、前記第一多孔質担体に担持された白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第一貴金属、並びに、前記第一多孔質担体に担持された窒素酸化物吸蔵材を備え、且つ前記第一貴金属の担持割合が前記ロジウム1質量部に対して0.3〜2.0質量部である第一触媒粒子と、
第二多孔質担体、前記第二多孔質担体に担持された白金及びパラジウムの中から選択される少なくとも1種の第二貴金属、並びに、前記第二多孔質担体に担持された窒素酸化物吸蔵材を備え、且つ前記第二多孔質担体にロジウムが実質的に担持されていない第二触媒粒子とを備えるものを用い、
前記排ガス浄化用触媒に接触させる前記排ガスの空燃比を燃料リーン状態とする工程(A)と、前記排ガス浄化用触媒に接触させる前記排ガスの空燃比を、前記排ガスに含まれる酸素分子中の酸素原子数と前記排ガスに含まれる炭化水素中の炭素原子数との比([酸素原子数]/[炭素原子数])が1.3〜2.7となる燃料リッチ状態とする工程(B)とを交互に繰り返しながら前記排ガスを前記排ガス浄化用触媒に接触させて前記排ガス中の窒素酸化物を浄化すること、
を特徴とする排ガス浄化方法。 - 前記排ガス浄化用触媒における前記第一触媒粒子と前記第二触媒粒子との質量比([第一触媒粒子の質量]/[第二触媒粒子の質量])が1/5〜1/1であることを特徴とする請求項1に記載の排ガス浄化方法。
- 前記第一触媒粒子において、前記ロジウムの担持量が0.3〜2.0質量%であり且つ前記第一貴金属の担持量が0.3〜2.0質量%であることを特徴とする請求項1又は2に記載の排ガス浄化方法。
- 前記第二触媒粒子において、前記第二貴金属の担持量が0.3〜2.0質量%であることを特徴とする請求項1〜3のうちのいずれか一項に記載の排ガス浄化方法。
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