JP2010189242A - サファイア単結晶の製造方法およびサファイア単結晶引き上げ装置 - Google Patents

Abstract

【課題】るつぼ内に投入された酸化アルミニウムの原材料から得られるサファイア単結晶の収率を向上させることが可能なサファイア単結晶の製造方法を提供する。
【解決手段】周縁部に比べて中央部が凹んだ底部内面２１ａと、底部内面２１ａの周縁部から立ち上がる円筒状の壁部内面２２ａとを有するるつぼ２０に収容されたアルミナ融液３００から、サファイアインゴット２００を構成する肩部２２０および直胴部２２０を連続的に引き上げて成長させた後、るつぼ２０中のアルミナ融液３００の液面高さＳが底部内面２１ａと壁部内面２２ａとの境界である内径変化開始位置Ｃに到達した後に、サファイアインゴット２００をさらに引き上げてアルミナ融液３００から引き離す。
【選択図】図５

Description

本発明は、酸化アルミニウムの融液を用いたサファイア単結晶の製造方法およびサファイア単結晶引き上げ装置に関する。

近年、サファイア単結晶は、例えば青色ＬＥＤを製造する際のＩＩＩ族窒化物半導体（ＧａＮ等）のエピ膜成長用の基板材料として広く利用されている。また、サファイア単結晶は、例えば液晶プロジェクタに用いられる偏光子の保持部材等としても広く用いられている。

このようなサファイア単結晶の板材すなわちウエハは、一般に、サファイア単結晶のインゴットを所定の厚さに切り出すことによって得られる。サファイア単結晶のインゴットを製造する方法については種々の提案がなされているが、その結晶特性がよいことや大きな結晶径のものが得やすいということから、溶融固化法で製造されることが多い。特に、溶融固化法の一つであるチョクラルスキー法（Ｃｚ法）は、サファイア単結晶のインゴットの製造に広く用いられている。

チョクラルスキー法によってサファイア単結晶のインゴットを製造するには、まず坩堝に酸化アルミニウムの原料を充填し、高周波誘導加熱法や抵抗加熱法によって坩堝を加熱し原料を溶融する。原料が溶融した後、所定の結晶方位に切り出した種結晶を原料融液表面に接触させ、種結晶を所定の回転速度で回転させながら所定の速度で上方に引き上げて、種結晶の下部に肩部および直胴部が形成された単結晶を成長させる（特許文献１参照）。

ところで、チョクラルスキー法によって単結晶のインゴットを製造する際、インゴットの製造中に原料融液と接するインゴットの先端部（尾部という）の形状が凸状となってしまうことがある。このようにインゴットの尾部が凸状になると、インゴットの成長に伴って坩堝中の融液量が低下した状態において、尾部の先端が坩堝の底面に当たってしまい、それ以上の結晶成長が行えなくなってしまう。このようにして形成された凸状部は、ウエハとしては使用できないので、ウエハの切り出しに使用することのできるインゴットの有効長が短くなってしまい、歩留まりの低下を招いてしまう。

公報記載の従来技術として、ＧａＡｓ等の化合物半導体結晶成長用のるつぼにおいて、るつぼの底部を曲面で構成するとともに、るつぼの底部曲率半径Ｒと引き上げられる単結晶直径Ｄとの比であるＲ／Ｄを１〜３の範囲から選択するものが存在する（特許文献２参照）。

特開２００８−２０７９９２号公報 特開平１−１６７２９５号公報

ところで、るつぼに収容される酸化アルミニウムの融液（アルミナ融液）からサファイア単結晶のインゴットの引き上げを行う場合、結晶成長に伴ってるつぼ中のアルミナ融液の量は徐々に減少する。これに伴い、るつぼ中のアルミナ融液の液面高さは徐々に低下していく。

ここで、底部の中央部が下側に凹んだるつぼを用いた場合、液面高さが底部側まで低下した後は、結晶成長に伴う液面高さの減少量が急激に増加する。このため、直胴部の最下部側の結晶性が直胴部の他の部位の結晶性と異なってしまうおそれがあった。なお、直胴部内で結晶性に違いが生じるような場合、結晶性が異なる部位は、ウエハとしては使用できないので、ウエハの切り出しに使用することのできるインゴットの有効長が短くなってしまい、歩留まりの低下を招いてしまう。

本発明は、るつぼ内に投入された酸化アルミニウムの原材料から得られるサファイア単結晶の収率を向上させるとともに、サファイア単結晶から得られるウエハの収率を向上させることを目的とする。

かかる目的のもと、本発明が適用されるサファイア単結晶の製造方法は、周縁部に比べて中央部が凹んだ底部内面と、底部内面の周縁部から立ち上がる円筒状の壁部内面とを有するるつぼに収容されたアルミナ融液から、サファイア単結晶を引き上げて成長させる成長工程と、るつぼ中のアルミナ融液の液面高さが底部内面と壁部内面との境界部に到達した後に、サファイア単結晶をさらに引き上げてアルミナ融液から引き離して分離する分離工程とを有している。

このようなサファイア単結晶の製造方法では、成長工程において、サファイア単結晶をｃ軸方向に成長させることを特徴とすることができる。

また、他の観点から捉えると、本発明が適用されるサファイア単結晶の製造方法は、高さ方向に対し内径が一定な壁部内面と、壁部内面の一端側に壁部内面に連続して形成され、高さ方向に対し内径が漸次減少する底部内面とを有するるつぼに、アルミナ原料を投入する投入工程と、アルミナ原料が投入されたるつぼを加熱してるつぼ内のアルミナ原料を溶融させてアルミナ融液とする溶融工程と、るつぼ中のアルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げて成長させる成長工程と、るつぼ中のアルミナ融液の液面高さが内径の変化点に到達した後に、サファイア単結晶をさらに引き上げてアルミナ融液から引き離して分離する分離工程とを有している。

さらに、他の観点から捉えると、本発明が適用されるサファイア単結晶引き上げ装置は、周縁部に比べて中央部が凹んだ底部内面と、底部内面の周縁部から立ち上がる円筒状の壁部内面とを有するるつぼと、るつぼ中に収容されたアルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げるとともに、るつぼ中のアルミナ融液の液面高さが底部内面と壁部内面との境界部に到達した後に、サファイア単結晶をさらに引き上げてアルミナ融液から引き離す引き上げ手段とを含んでいる。

このようなサファイア単結晶引き上げ装置において、るつぼを誘導加熱する誘導加熱手段をさらに含み、るつぼがイリジウム、イリジウムを含む合金、白金、あるいは白金を含む合金で構成されることを特徴とすることができる。
また、るつぼを抵抗加熱ヒータにて加熱する抵抗加熱手段をさらに含み、るつぼがモリブデンで構成されることを特徴とすることができる。
さらに、引き上げ手段は、アルミナ融液からｃ軸方向に成長させたサファイア単結晶を引き上げることを特徴とすることができる。

本発明によれば、るつぼ内に投入された酸化アルミニウムの原材料から得られるサファイア単結晶の収率を向上させるとともに、サファイア単結晶から得られるウエハの収率を向上させることができる。

以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図１は本実施の形態が適用される単結晶引き上げ装置１の構成の一例を説明するための図である。
この単結晶引き上げ装置１は、サファイアの単結晶からなるサファイアインゴット２００を成長させるための加熱炉１０を備えている。この加熱炉１０は断熱容器１１を備えている。ここで、断熱容器１１は円柱状の外形を有しており、その内部には円柱状の空間が形成されている。そして、断熱容器１１は、ジルコニア製の断熱材からなる部品を組み立てることで構成されている。また、加熱炉１０は、内部の空間に断熱容器１１を収容するチャンバ１４をさらに備えている。さらに、加熱炉１０は、チャンバ１４の側面に貫通形成され、チャンバ１４の外部からチャンバ１４を介して断熱容器１１の内部にガスを供給するガス供給管１２と、同じくチャンバ１４の側面に貫通形成され、断熱容器１１の内部からチャンバ１４を介して外部にガスを排出するガス排出管１３とをさらに備えている。

また、断熱容器１１の内側下方には、酸化アルミニウムを溶融してなるアルミナ融液３００を収容するるつぼ２０が、鉛直上方に向かって開口するように配置されている。なお、るつぼ２０の構成の詳細については後述する。

さらに、加熱炉１０は、断熱容器１１の下部側の側面外側であってチャンバ１４の下部側の側面内側となる部位に巻き回された金属製の加熱コイル３０を備えている。ここで、加熱コイル３０は、断熱容器１１を介してるつぼ２０の壁面と対向するように配置されている。そして、加熱コイル３０の下側端部はるつぼ２０の下端よりも下側に位置し、加熱コイル３０の上側端部はるつぼ２０の上端よりも上側に位置するようになっている。

さらにまた、加熱炉１０は、断熱容器１１、チャンバ１４それぞれの上面に設けられた貫通孔を介して上方から下方に伸びる引き上げ棒４０を備えている。この引き上げ棒４０は、鉛直方向への移動および軸を中心とする回転が可能となるように取り付けられている。なお、チャンバ１４に設けられた貫通孔と引き上げ棒４０との間には、図示しないシール材が設けられている。そして、引き上げ棒４０の鉛直下方側の端部には、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０（後述する図２参照）を装着、保持させるための保持部材４１が取り付けられている。

また、単結晶引き上げ装置１は、引き上げ棒４０を鉛直上方に引き上げるための引き上げ駆動部５０および引き上げ棒４０を回転させるための回転駆動部６０を備えている。ここで、引き上げ駆動部５０はモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の引き上げ速度を調整できるようになっている。また、回転駆動部６０もモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の回転速度を調整できるようになっている。

さらに、単結晶引き上げ装置１は、ガス供給管１２を介してチャンバ１４の内部にガスを供給するガス供給部７０を備えている。本実施の形態において、ガス供給部７０は、Ｏ₂源７１から供給される酸素とＮ₂源７２から供給される窒素とを混合した混合ガスを供給するようになっている。そして、ガス供給部７０は、酸素と窒素との混合比を可変することで混合ガス中の酸素の濃度の調整が可能となっており、また、チャンバ１４の内部に供給する混合ガスの流量の調整も可能となっている。

一方、単結晶引き上げ装置１は、ガス排出管１３を介してチャンバ１４の内部からガスを排出する排気部８０を備えている。排気部８０は例えば真空ポンプ等を備えており、チャンバ１４内の減圧や、ガス供給部７０から供給されたガスの排気をすることが可能となっている。

さらにまた、単結晶引き上げ装置１は、加熱コイル３０に交流電流を供給するコイル電源９０を備えている。コイル電源９０は、加熱コイル３０への交流電流の供給の有無および供給する電流量、さらには加熱コイル３０に供給する交流電流の周波数を設定できるようになっている。

また、単結晶引き上げ装置１は、引き上げ棒４０を介して引き上げ棒４０の下部側に成長するサファイアインゴット２００の重量を検出する重量検出部１１０を備えている。この重量検出部１１０は、例えば公知の重量センサ等を含んで構成される。

そして、単結晶引き上げ装置１は、上述した引き上げ駆動部５０、回転駆動部６０、ガス供給部７０、排気部８０およびコイル電源９０の動作を制御する制御部１００を備えている。また、制御部１００は、重量検出部１１０から出力される重量信号に基づき、引き上げられるサファイアインゴット２００の結晶直径の計算を行い、コイル電源９０にフィードバックする。さらに、制御部１００は、重量検出部１１０から出力される重量信号に基づき、るつぼ２０内に残存するアルミナ融液３００の量およびアルミナ融液の液面高さの計算を行い、引き上げ駆動部５０にフィードバックする。

なお、本実施の形態では、保持部材４１、引き上げ棒４０および引き上げ駆動部５０が、引き上げ手段の一例として機能している。また、加熱コイル３０およびコイル電源９０が、誘導加熱手段の一例として機能している。

図２は、図１に示す単結晶引き上げ装置１を用いて製造されるサファイアインゴット２００の構成の一例を示している。
このサファイアインゴット２００は、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０と、種結晶２１０の下部に延在しこの種結晶２１０と一体化した肩部２２０と、肩部２２０の下部に延在し肩部２２０と一体化した直胴部２３０と、直胴部２３０の下部に延在し直胴部２３０と一体化した尾部２４０とを備えている。そして、このサファイアインゴット２００においては、上方すなわち種結晶２１０側から下方すなわち尾部２４０側に向けてｃ軸方向にサファイアの単結晶が成長している。

ここで、肩部２２０は、種結晶２１０側から直胴部２３０側に向けて、徐々にその直径が拡大していく形状を有している。また、直胴部２３０は、上方から下方に向けてその直径がほぼ同じとなるような形状を有している。なお、直胴部２３０の直径は、所望とするサファイア単結晶のウエハの直径よりもわずかに大きな値に設定される。そして、尾部２４０は、上方から下方に向けて徐々にその直径が縮小していくことにより、上方から下方に向けて凸状となる形状を有している。

なお、本実施の形態において、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００を製造しているのは、次の理由による。
一般的に、青色ＬＥＤの基板材料や液晶プロジェクタの偏光子の保持部材等では、サファイア単結晶のｃ軸に垂直な面（（０００１面））が主面となるように、インゴットから切り出されたウエハが用いられることが多い。したがって、歩留まりの観点からすれば、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイア単結晶のインゴットをウエハの切り出しに用いることが好ましい。このため、本実施の形態では、このような後工程での利便性を考慮し、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００の製造を行っている。

図３は、本実施の形態で用いたるつぼ２０の断面形状の一例を示す図である。
本実施の形態において、るつぼ２０はイリジウムによって構成されており、鉛直上方に開口する形状を有している。また、るつぼ２０は、イリジウムのほか、イリジウムを含む合金、白金、あるいは白金を含む合金によって構成される。このるつぼ２０は、全体としてみたときにＵ字状の断面を有しており、底部２１と、底部２１の周縁から上方に立ち上がる壁部２２とを有している。これにより、るつぼ２０には、凹部２３が形成されている。

底部２１は上部側からみたときに円形状となっている。また、底部２１は下側に向かって湾曲して形成されており、その内側には下側に凹んだ断面曲線状の底部内面２１ａが形成されている。より詳しく説明すると、底部内面２１ａは、周縁部に比べて中央部が凹んだ形状を有している。
これに対し、壁部２２は円筒状の形状を有しており、その内側には上部に向かって断面直線状の壁部内面２２ａが形成されている。なお、本実施の形態では、壁部内面２２ａも円筒状の形状を有している。
そして、凹部２３を構成する底部２１の内側は、るつぼ２０の高さに応じ、上部側から下部側にかけてその内径である底部内面直径Ｒ１が漸次減少するように構成されている。一方、同じく凹部２３を構成する壁部２２の内側は、るつぼ２０の高さとは無関係に、上部側から下部側にかけてその内径である壁部内面直径Ｒ２が一定となるように構成されている。そして、境界部あるいは内径の変化点の一例としての内径変化開始位置Ｃにおいて、底部内面直径Ｒ１は壁部内面直径Ｒ２に等しくなっている。すなわち、底部内面２１ａおよび壁部内面２２ａは、内径変化位置Ｃにおいて連続している。

なお、以下の説明においては、凹部２３を構成する壁部内面２２ａの最上部を最上部位置Ｔと呼び、凹部２３を構成する底部内面２１ａの最下部を最下部位置Ｂと呼ぶ。また、凹部２３を構成する壁部内面２２ａと底部内面２１ａとの境界部すなわち凹部２３の内径の切り替わりが始まる部位を内径変化開始位置Ｃと呼ぶ。
そして、るつぼ２０の直径は１５０ｍｍ、高さは２００ｍｍ、厚さは２ｍｍとなっている。

図４は、図１に示す単結晶引き上げ装置１を用いて、図２に示すサファイアインゴット２００を製造する工程の一例を説明するためのフローチャートである。
サファイアインゴット２００の製造にあたっては、まず、チャンバ１４内のるつぼ２０内に充填された固体の酸化アルミニウムを加熱によって溶融する溶融工程を実行する（ステップ１０１）。
次に、酸化アルミニウムの融液すなわちアルミナ融液３００に種結晶２１０の下端部を接触させた状態で温度調整を行う種付け工程を実行する（ステップ１０２）。
次いで、アルミナ融液３００に接触させた種結晶２１０を回転させながら上方に引き上げることにより、種結晶２１０の下方に肩部２２０を形成する肩部形成工程を実行する（ステップ１０３）。
引き続いて、種結晶２１０を介して肩部２２０を回転させながら上方に引き上げることにより、肩部２２０の下方に直胴部２３０を形成する直胴部形成工程を実行する（ステップ１０４）。
さらに引き続いて、種結晶２１０および肩部２２０を介して直胴部２３０を回転させながら上方に引き上げてアルミナ融液３００から引き離すことにより、直胴部２３０の下方に尾部２４０を形成する尾部形成工程を実行する（ステップ１０５）。
その後、得られたサファイアインゴット２００が冷却された後にチャンバ１４の外部に取り出され、一連の製造工程を完了する。

なお、このようにして得られたサファイアインゴット２００は、まず、肩部２２０と直胴部２３０との境界および直胴部２３０と尾部２４０との境界においてそれぞれ切断され、直胴部２３０が切り出される。次に、切り出された直胴部２３０は、さらに、長手方向に直交する方向に切断され、サファイア単結晶のウエハとなる。このとき、本実施の形態のサファイアインゴット２００はｃ軸方向に結晶成長していることから、得られるウエハの主面はｃ面（（０００１）面）となる。そして、得られたウエハは、青色ＬＥＤや偏光子の製造等に用いられる。

では、上述した各工程について具体的に説明を行う。ただし、ここでは、ステップ１０１の溶融工程の前に実行される準備工程から順を追って説明を行う。
また、図５は、上述したサファイアインゴット２００の製造工程を説明するための図である。ただし、図５には、種付け工程から尾部形成工程の完了時までを例示している。

（準備工程）
準備工程では、まず、＜０００１＞ｃ軸の種結晶２１０を用意する。次に、引き上げ棒の４０の保持部材４１に種結晶２１０を取り付け、所定の位置にセットする。続いて、るつぼ２０内に酸化アルミニウムの原材料すなわちアルミナ原料を充填し、ジルコニア製の断熱材からなる部品を用いて、チャンバ１４内に断熱容器１１を組み立てる。
そして、ガス供給部７０からのガス供給を行わない状態で、排気部８０を用いてチャンバ１４内を減圧する。その後、ガス供給部７０がＮ₂源７２を用いてチャンバ１４内に窒素を供給し、チャンバ１４の内部を常圧にする。したがって、準備工程が完了した状態において、チャンバ１４の内部は、窒素濃度が非常に高く、且つ、酸素濃度が非常に低い状態に設定される。

（溶融工程）
溶融工程では、ガス供給部７０が、引き続きＮ₂源７２を用いて５ｌ/minの流量でチャンバ１４内に窒素の供給を行う。このとき、回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第１の回転速度で回転させる。
また、コイル電源９０が加熱コイル３０に高周波の交流電流（以下の説明では高周波電流と呼ぶ）を供給する。コイル電源９０から加熱コイル３０に高周波電流が供給されると、加熱コイル３０の周囲において磁束が生成・消滅を繰り返す。そして、加熱コイル３０で生じた磁束が、断熱容器１１を介してるつぼ２０を横切ると、るつぼ２０の壁面にはその磁界の変化をさまたげるような磁界が発生し、それによってるつぼ２０内に渦電流が発生する。そして、るつぼ２０は、渦電流（Ｉ）によってるつぼ２０の表皮抵抗（Ｒ）に比例したジュール熱（Ｗ＝Ｉ^２Ｒ）が発生し、るつぼ２０が加熱されることになる。るつぼ２０が加熱され、それに伴ってるつぼ２０内に収容される酸化アルミニウムがその融点（２０５４℃）を超えて加熱されると、るつぼ２０内において酸化アルミニウムが溶融し、アルミナ融液３００となる。

（種付け工程）
種付け工程では、ガス供給部７０が、Ｏ₂源７１およびＮ₂源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させた混合ガスをチャンバ１４内に供給する。ただし、種付け工程においては、後述するように、必ずしも酸素と窒素との混合ガスを供給する必要はなく、例えば窒素のみを供給するようにしても差し支えない。
さらに、引き上げ駆動部５０は、保持部材４１に取り付けられた種結晶２１０の下端が、るつぼ２０内のアルミナ融液３００と接触する位置まで引き上げ棒４０を下降させて停止させる。その状態で、コイル電源９０は、重量検出部１１０からの重量信号をもとに加熱コイル３０に供給する高周波電流を調節する。

図５（ａ）は、種付け工程における各部の状態を示している。
種付け工程において、るつぼ２０では、アルミナ融液３００の液面高さＳがるつぼ２０の最上部位置Ｔよりわずかに低い位置となっている。そして、この液面高さＳの位置に、種結晶２１０の下端が接触している。

（肩部形成工程）
肩部形成工程では、コイル電源９０が加熱コイル３０に供給する高周波電流を調節したのち、アルミナ融液３００の温度が安定するまでしばらくの間保持し、その後、引き上げ棒４０を第１の回転速度で回転させながら第１の引き上げ速度にて引き上げる。

すると、種結晶２１０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになり、種結晶２１０の下端には、鉛直下方に向かって拡開する肩部２２０が形成されていく。
なお、肩部２２０の直径が所望とするウエハの直径よりも数ｍｍ程度大きくなった時点で、肩部形成工程を完了する。

図５（ｂ）は、肩部形成工程における各部の状態を示している。
肩部形成工程において、るつぼ２０では、肩部２２０の成長に伴ってアルミナ融液３００の量が減少する。その結果、アルミナ融液３００の液面高さＳが低下し、内径変化開始位置Ｃ側に近づく。

（直胴部形成工程）
直胴部形成工程では、ガス供給部７０がＯ₂源７１およびＮ₂源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させ、酸素濃度を０．６体積％以上且つ３．０体積％以下の範囲に設定した混合ガスをチャンバ１４内に供給する。
また、コイル電源９０は、引き続き加熱コイル３０に高周波電流の供給を行い、るつぼ２０を介したアルミナ融液３００を加熱する。
さらに、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第２の引き上げ速度にて引き上げる。ここで第２の引き上げ速度は、肩部形成工程における第１の引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
さらにまた、回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第２の回転速度で回転させる。ここで、第２の回転速度は、肩部形成工程における第１の回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。

種結晶２１０と一体化した肩部２２０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになるため、肩部２２０の下端部には、好ましくは円柱状の直胴部２３０が形成されていく。直胴部２３０は、所望とするウエハの直径以上の胴体であればよい。

図５（ｃ）は、直胴部形成工程の途中における各部の状態を示している。また、図５（ｄ）は、直胴部形成工程の終盤における各部の状態を示している。
直胴部形成工程において、るつぼ２０では、直胴部２３０の成長に伴ってアルミナ融液３００の量がさらに減少する。その結果、アルミナ融液３００の液面高さＳが低下し、さらに内径変化開始位置Ｃに近づいていく。そして、図５（ｄ）に示すように、アルミナ融液３００の液面高さＳが内径変化開始位置Ｃに到達すると、直胴部形成工程を終了する。

ここで、るつぼ２０内のアルミナ融液３００の液面高さＳは、直接的に検出するようにしてもよいし、間接的に検出するようにしてもよい。本実施の形態では、初期状態におけるるつぼ２０中のアルミナ融液３００の量と、アルミナ融液３００から引き上げられるサファイアインゴット２００の重量と、るつぼ２０内におけるサファイア融液３００の液面高さＳとの関係を予め調査し、サファイアインゴット２００の重量とサファイア融液３００の液面高さＳとの関係を把握している。そして、サファイアインゴット２００の引き上げ作業中に重量検出部１１０から出力される重量信号を用いて、るつぼ２０中のアルミナ融液３００の液面高さＳが内径変化開始位置Ｃに到達したか否かを間接的に検出している。

（尾部形成工程）
尾部形成工程では、ガス供給部７０がＯ₂源７１およびＮ₂源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させた混合ガスをチャンバ１４内に供給する。なお、尾部形成工程における混合ガス中の酸素濃度については、るつぼ２０の酸化による劣化を抑制するという観点からすれば、直胴部形成工程と同程度とするかあるいは直胴部形成工程よりも低濃度とすることが好ましいが、得られるサファイアインゴット２００における尾部２４０の鉛直方向長さを短くし、生産性の向上を図るという観点からすれば、直胴部形成工程よりも高濃度とすることが好ましい。
また、コイル電源９０は、引き続き加熱コイル３０に高周波電流の供給を行い、るつぼ２０を介したアルミナ融液３００を加熱する。
さらに、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第３の引き上げ速度にて引き上げる。ここで第３の引き上げ速度は、肩部形成工程における第１の引き上げ速度あるいは直胴部形成工程における第２の引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、これらとは異なる速度であってもよい。
さらにまた、回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第３の回転速度で回転させる。ここで、第３の回転速度は、肩部形成工程における第１の回転速度あるいは直胴部形成工程における第２の回転速度と同じ速度であってもよいし、これらとは異なる速度であってもよい。
なお、尾部形成工程の序盤において、尾部２４０の下端は、アルミナ融液３００と接触した状態を維持する。

そして、所定の時間が経過した尾部形成工程の終盤において、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０の引き上げ速度を増速させて引き上げ棒４０をさらに上方に引き上げさせることにより、尾部２４０の下端をアルミナ融液３００から引き離す。これにより、図２に示すサファイアインゴット２００が得られる。

図５（ｅ）は、尾部形成工程が終了し、るつぼ２０内のアルミナ融液３００からサファイアインゴット２００が引き離された状態を示している。
このとき、るつぼ２０では、アルミナ融液３００の液面高さＳが尾部２４０の容積分だけさらに低下し、内径変化開始位置Ｃより低くなって最下部位置Ｂに近づく。なお、図５（ｅ）に示すように、サファイアインゴット２００が引き離された後も、るつぼ２０内にはアルミナ融液３００が残存する。

以上説明したように、本実施の形態では、下側に凹んだ断面曲線状の底部内面２１ａを有するるつぼ２０を用いて、るつぼ２０内のアルミナ融液３００からサファイアインゴット２００の引き上げを行うようにした。これにより、最下部位置Ｂの高さにおいて平坦な底部内面２１ａを有するるつぼ２０を用いた場合と比較して、より少ないアルミナ融液３００すなわち酸化アルミニウムの原材料から、同じ高さのサファイアインゴット２００を得ることができる。つまり、従来と比較して、るつぼ２０内に投入された酸化アルミニウムの原材料から得られるサファイア単結晶の収率を向上させることができる。

また、本実施の形態では、るつぼ２０における底部内面２１ａと壁部内面２２ａとの境界である内径変化開始位置Ｃにるつぼ２０内のサファイア融液３００の液面高さＳが到達した時点で、サファイアインゴット２００を構成する直胴部２３０の形成を完了するようにした。ここで、液面高さＳが内径変化開始位置Ｃよりも下側となった後は、液面高さＳが内径変化開始位置Ｃよりも上側にあったときよりも、直胴部２３０の引き上げに伴うアルミナ融液３００の減少量が著しく増加するため、直胴部２３０の結晶性が変化するおそれがある。したがって、液面高さＳが内径変化開始位置Ｃに到達した時点で直胴部２３０の形成を完了することにより、得られたサファイアインゴット２００の直胴部２３０を切断して得られるウエハの収率を向上させることが可能になる。

なお、本実施の形態では、サファイアインゴット２００の製造に用いるるつぼ２０において、底部２１を湾曲面にて構成していたが、これに限られない。
例えば図６（ａ）に示すように、底部２１の外側の面は平面とし、凹部２３を形成する底部内面２１ａを曲面としてもかまわない。
また、例えば図６（ｂ）および図６（ｃ）に示すように、凹部２３ｂを形成する底部２１の底部内面２１ａの断面形状を、直線の組み合わせとしてもよい。

さらに、本実施の形態では、イリジウムで構成されたるつぼ２０を用い、このるつぼ２０を加熱コイル３０等を用いて誘導加熱することにより、るつぼ２０内の酸化アルミニウムを加熱溶融してアルミナ融液３００を得るようにしていたが、アルミナ融液３００を得る手法についてはこれに限られない。
すなわち、例えばモリブデンにてるつぼ２０を構成するとともに、このるつぼ２０を炭化シリコン（ＳｉＣ）、炭素（Ｃ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）等からなる抵抗加熱手段の一例としての抵抗に通電を行うことによって加熱することにより、るつぼ２０内の酸化アルミニウムを加熱溶融してアルミナ融液３００を得るようにしてもよい。

本実施の形態が適用される単結晶引き上げ装置の構成の一例を説明するための図である。 単結晶引き上げ装置を用いて得られたサファイアインゴットの構成の一例を示す図である。 本実施の形態で用いたるつぼの断面形状の一例を示す図である。 単結晶引き上げ装置を用いてサファイアインゴットを製造する手順の一例を説明するためのフローチャートである。 サファイアインゴットの製造工程を説明するための図である。 変形例におけるるつぼの断面を示す図である。

１…単結晶引き上げ装置、１０…加熱炉、１１…断熱容器、１２…ガス供給管、１３…ガス排出管、１４…チャンバ、２０…るつぼ、３０…加熱コイル、４０…引き上げ棒、４１…保持部材、５０…引き上げ駆動部、６０…回転駆動部、７０…ガス供給部、７１…Ｏ₂源、７２…Ｎ₂源、８０…排気部、９０…コイル電源、１００…制御部、１１０…重量検出部、２００…サファイアインゴット、２１０…種結晶、２２０…肩部、２３０…直胴部、２４０…尾部、３００…アルミナ融液

Claims (7)

1. 周縁部に比べて中央部が凹んだ底部内面と、当該底部内面の当該周縁部から立ち上がる円筒状の壁部内面とを有するるつぼに収容されたアルミナ融液から、サファイア単結晶を引き上げて成長させる成長工程と、
   前記るつぼ中の前記アルミナ融液の液面高さが前記底部内面と前記壁部内面との境界部に到達した後に、前記サファイア単結晶をさらに引き上げて当該アルミナ融液から引き離して分離する分離工程と
   を有するサファイア単結晶の製造方法。
2. 前記成長工程において、前記サファイア単結晶をｃ軸方向に成長させることを特徴とする請求項１記載のサファイア単結晶の製造方法。
3. 高さ方向に対し内径が一定な壁部内面と、当該壁部内面の一端側に当該壁部内面に連続して形成され、高さ方向に対し内径が漸次減少する底部内面とを有するるつぼに、アルミナ原料を投入する投入工程と、
   前記アルミナ原料が投入されたるつぼを加熱して当該るつぼ内の前記アルミナ原料を溶融させてアルミナ融液とする溶融工程と、
   前記るつぼ中の前記アルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げて成長させる成長工程と、
   前記るつぼ中の前記アルミナ融液の液面高さが前記内径の変化点に到達した後に、前記サファイア単結晶をさらに引き上げて当該アルミナ融液から引き離して分離する分離工程と
   を有するサファイア単結晶の製造方法。
4. 周縁部に比べて中央部が凹んだ底部内面と、当該底部内面の当該周縁部から立ち上がる円筒状の壁部内面とを有するるつぼと、
   前記るつぼ中に収容されたアルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げるとともに、当該るつぼ中の当該アルミナ融液の液面高さが前記底部内面と前記壁部内面との境界部に到達した後に、前記サファイア単結晶をさらに引き上げて当該アルミナ融液から引き離す引き上げ手段と
   を含むサファイア単結晶引き上げ装置。
5. 前記るつぼを誘導加熱する誘導加熱手段をさらに含み、
   前記るつぼがイリジウム、イリジウムを含む合金、白金、あるいは白金を含む合金で構成されることを特徴とする請求項４記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
6. 前記るつぼを抵抗加熱ヒータにて加熱する抵抗加熱手段をさらに含み、
   前記るつぼがモリブデンで構成されることを特徴とする請求項４記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
7. 前記引き上げ手段は、前記アルミナ融液からｃ軸方向に成長させた前記サファイア単結晶を引き上げることを特徴とする請求項４乃至６のいずれか１項記載のサファイア単結晶引き上げ装置。

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