JP2010126733A - Co-BASED HEUSLER ALLOY, AND MAGNETIC ELEMENT USING THE SAME - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、スピントロニクスデバイスに用いられるＣｏ基ホイスラー合金に関する。 The present invention relates to a Co-based Heusler alloy used in a spintronic device.
磁気ランダムアクセスメモリやハードディスクの再生ヘッドなどで用いられるトンネル型磁気抵抗（ＴＭＲ）素子や巨大磁気抵抗（ＧＭＲ）素子に代表されるスピントロニクスデバイスでは高いスピン偏極率を持つ材料が必要とされている。
またいずれのデバイスも実用化のためには室温動作する必要があり、そのためにキュリー温度が室温よりも高く、かつ高スピン偏極率を持つ材料が必要である。
そのような材料としてＣｏ基ホイスラー合金が挙げられ、中でもＣｏ２ＭｎＳｉはＣｏ２ＭｎＳｉ／Ａｌ−Ｏ／Ｃｏ２ＭｎＳｉの膜構成を持つ強磁性トンネル接合において２Ｋで５００％を超えるＴＭＲ比が実験的に報告され［非特許文献１］、ジュリエの式［非特許文献２］から低温におけるハーフメタル性が示されている唯一の材料である。
しかし、室温では約６０％のＴＭＲ比であり、低温と比較すると非常に低い値にとどまっている。
Each device needs to operate at room temperature for practical use, and therefore, a material having a Curie temperature higher than room temperature and a high spin polarization is required.
Examples of such materials include Co-based Heusler alloys. Among them, Co 2 MnSi has an experimental TMR ratio exceeding 500% at 2K in a ferromagnetic tunnel junction having a film configuration of Co 2 MnSi / Al—O / Co 2 MnSi. [Non-Patent Document 1], and the only material that shows half-metal properties at low temperatures from Julie's formula [Non-Patent Document 2].
However, the TMR ratio is about 60% at room temperature, which is very low compared to the low temperature.
本発明は、このような実情に鑑み、従来に比べ高いＴＭＲ比が室温で得られるＣｏ基ホイスラー合金を提供することを目的とする。 In view of such circumstances, an object of the present invention is to provide a Co-based Heusler alloy that can obtain a higher TMR ratio at room temperature.
本発明のＣｏ基ホイスラー合金は、下記式１に示すように希土類元素が添加されてなることを特徴とする。
＜式１＞
Ｃｏ２−ｘＹｘＡＢ
（０＜ｘ＜０．２、
Ｙ：Ｃｅ，Ｐｒ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ又はＬｕ。
Ａ：Ｆｅ又はＭｎ。
Ｂ：Ａｌ，Ｓｉ、Ｇａ，Ｇｅ又はＳｎ）
発明２は、絶縁体バリア層の両側を強磁性層が挟みこむ構造を有する強磁性トンネル接合素子であって、前記強磁性層として、発明１のＣｏ基ホイスラー合金を用いたことを特徴とする。
発明３は、強磁性層の間にトンネルバリア層を挟んだ強磁性トンネル接合の構造を有する磁気抵抗効果素子であって、前記強磁性層が発明１のＣｏ基ホイスラー合金からなる層を含むことを特徴とする。
発明４は、磁化方向が一方向に固定される固定磁性層と、前記固定磁性層に非磁性材料層を介して形成されたフリー磁性層を有する多層膜を有し、前記フリー磁性層と前記固定磁性層のいずれか一方または両方が、ホイスラー合金層を有している磁気検出素子であって、前記ホイスラー合金層が発明１のＣｏ基ホイスラー合金からなることを特徴とする。
The Co-based Heusler alloy of the present invention is characterized in that a rare earth element is added as shown in the following formula 1.
<Formula 1>
Co 2-x Y x AB
(0 <x <0.2,
Y: Ce, Pr, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb or Lu.
A: Fe or Mn.
B: Al, Si, Ga, Ge or Sn)
Invention 2 is a ferromagnetic tunnel junction device having a structure in which a ferromagnetic layer is sandwiched between both sides of an insulator barrier layer, wherein the Co-based Heusler alloy of Invention 1 is used as the ferromagnetic layer. .
Invention 3 is a magnetoresistive effect element having a structure of a ferromagnetic tunnel junction in which a tunnel barrier layer is sandwiched between ferromagnetic layers, wherein the ferromagnetic layer includes a layer made of the Co-based Heusler alloy of Invention 1. It is characterized by.
Invention 4 includes a multilayer film having a fixed magnetic layer in which the magnetization direction is fixed in one direction, and a free magnetic layer formed on the fixed magnetic layer via a nonmagnetic material layer, and the free magnetic layer and the One or both of the pinned magnetic layers is a magnetic sensing element having a Heusler alloy layer, and the Heusler alloy layer is made of the Co-based Heusler alloy of the first aspect.
ＴＭＲ比の大きな温度依存性はマグノン励起によるものと解釈されていることから、このマグノン励起を低下する因子として、希土類元素を用いたものである。
これによって、室温においても、従来にはない高いＴＭＲ比が得られるようになった。
Since the large temperature dependence of the TMR ratio is interpreted to be due to magnon excitation, rare earth elements are used as a factor to reduce the magnon excitation.
As a result, even at room temperature, a high TMR ratio that has never been obtained can be obtained.
前記式1で示すYは、実施例ではNdをもって代表しているが、以下のような希土類元素であれば、Co基ホイスラー合金を構成する元素に比較して非常に重いことから、Ndと同様にマグノン励起を低下する効果を発揮することができる。具体的には前記式1のYはCe、Pr、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luでもマグノン励起を低下する効果を発揮する。
また、式1中のｘは、０＜ｘ＜０．２であるが、より好ましくは、（０＜ｘ≦０．１５）、さらに好ましくは（０＜ｘ≦０．０５）とするのが、より高いＴＭＲ比が得られる傾向にある。
Y represented by the above formula 1 is represented by Nd in the examples, but if it is a rare earth element such as the following, it is much heavier than the elements constituting the Co-based Heusler alloy, so it is the same as Nd The effect of reducing the magnon excitation can be exhibited. Specifically, Y in the formula 1 also exhibits an effect of reducing magnon excitation even with Ce, Pr, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, and Lu.
Further, x in Formula 1 is 0 <x <0.2, more preferably (0 <x ≦ 0.15), and still more preferably (0 <x ≦ 0.05). , Higher TMR ratio tends to be obtained.
前記式1で示すＡは、実施例ではＭｎをもって代表しているが、Ｆｅであっても、第一原理計算によりハーフメタル性が示されている（S. Ishida et al., Mater. Trans., 47, 31 (2007)）。しかし、Ｍｎと同様に室温ではマグノン励起によりハーフメタル性が失われる。これにＮｄに代表される前記式1のＹを添加することにより、室温でのマグノン励起が抑制され、室温でハーフメタルを示す。 A represented by the above formula 1 is represented by Mn in the examples, but even in the case of Fe, the first-principles calculation shows half-metal properties (S. Ishida et al., Mater. Trans. , 47, 31 (2007)). However, as with Mn, half-metal properties are lost due to magnon excitation at room temperature. By adding Y of the formula 1 represented by Nd to this, magnon excitation at room temperature is suppressed, and a half metal is exhibited at room temperature.
前記式1で示すＢは、実施例ではＳｉをもって代表しているが、Ａｌ，Ｓｎ、Ｇａ，Ｇｅであっても第一原理計算によりハーフメタル性が示されている（I. Galanakis et al. Phys. Rev. B., 66, 174429 (2002)）。しかし、Ｓｉと同様に室温ではマグノン励起によりハーフメタル性が失われる。これにＮｄに代表されるＹを添加することにより、室温でのマグノン励起が抑制され、室温でハーフメタルを示す。 B represented by the above formula 1 is represented by Si in the examples, but even in the case of Al, Sn, Ga, and Ge, half metal properties are shown by the first principle calculation (I. Galanakis et al. Phys. Rev. B., 66, 174429 (2002)). However, half-metal properties are lost due to magnon excitation at room temperature as in Si. By adding Y typified by Nd to this, magnon excitation at room temperature is suppressed, and a half metal is exhibited at room temperature.
以下では、前記Ｙの代表としてNd、Ａの代表としてＭｎ、Ｂの代表としてＳｉを用いたものをもって説明する。
Ｃｏ２ＭｎＳｉ およびＣｏ２−ｘＮｄｘＭｎＳｉ（０＜ｘ＜０．２）バルクサンプルは、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｓｉ、Ｎｄ純金属を用い表1に示す比率でこれらを天秤で秤量して、下表に示す条件で、Ａｒ雰囲気中、高周波溶解炉で溶解して作製した。構造解析はＸ線回折法（ＸＲＤ）、磁気測定は量子干渉磁束計（ＳＱＵＩＤ）、比抵抗測定はＰＰＭＳ、スピン偏極率測定は点接触アンドレーエフ反射（ＰＣＡＲ）法で行った。ＰＣＡＲ法で測定したコンダクタンス曲線は拡張ＢＴＫモデルによりフィッティングを行い、スピン偏極率を求めている。
In the following description, Nd is used as a representative of Y, Mn is used as a representative of A, and Si is used as a representative of B.
Co 2 MnSi and Co 2-x Nd x MnSi (0 <x <0.2) bulk samples were measured using a Co, Mn, Si, and Nd pure metal at a ratio shown in Table 1 and weighed with a balance. It was prepared by melting in an Ar atmosphere in a high frequency melting furnace under the conditions shown in the table. The structural analysis was performed by X-ray diffraction (XRD), the magnetic measurement was performed by a quantum interference magnetometer (SQUID), the specific resistance measurement was performed by PPMS, and the spin polarization measurement was performed by the point contact Andreev reflection (PCAR) method. The conductance curve measured by the PCAR method is fitted with an extended BTK model to obtain the spin polarization rate.
図１にＣｏ２−ｘＮｄｘＭｎＳｉ（ｘ＝０， ０．０５， ０．２）のＸ線回折パターンを示す。ｘ＝０と０．０５ではＬ２１の規則反射である（１１１）が明瞭に観測されている。またｘ＝０のＬ２１規則度は０．０４、Ｂ２規則度は０．８であり、ｘ＝０．０５のＬ２１規則度は０．０８でＢ２規則度は０．６７である。Ｎｄを添加しても析出物に関するピークは観測されなかったことから、単相のＬ２１構造が形成されていることがわかる。一方、ｘ＝０．２では他の析出物の回折線が観測され単相ではないことがわかる。 FIG. 1 shows an X-ray diffraction pattern of Co 2−x Nd x MnSi (x = 0, 0.05, 0.2). x = 0 to be the rule reflection of 0.05 in L2 1 (111) is clearly observed. The L2 1 degree of order of the x = 0 Further 0.04, B2 ordering parameter is 0.8, the L2 1 degree of order of x = 0.05 is B2 rule of 0.08 0.67. Since no peak related to the precipitate was observed even when Nd was added, it can be seen that a single-phase L2 1 structure was formed. On the other hand, when x = 0.2, diffraction lines of other precipitates are observed and it is understood that the precipitate is not single phase.
図２にＣｏ２−ｘＮｄｘＭｎＳｉ（ｘ＝０， ０．０５）の比抵抗の温度依存性を示す。Ｎｄをわずか０．０５添加することにより、比抵抗の温度変化が小さくなっていることがわかる。
比抵抗の温度に対する依存性はr（Ｔ）＝r（０）＋ＡＴ２で表され、特に５０−１００Ｋの低温領域でのＡはマグノン励起によるものであることがわかっている。Ｎｄ添加によりどの程度マグノン励起が抑えられたかを検討するために、規格化した比抵抗を温度の２乗に対して示す（図３）。
Co 2-x Nd x MnSi ( x = 0, 0.05) in FIG. 2 shows the temperature dependence of the specific resistance of. It can be seen that the temperature change of the specific resistance is reduced by adding only 0.05 Nd.
The dependence of the specific resistance on temperature is expressed by r (T) = r (0) + AT 2 , and it is known that A in a low temperature region of 50-100 K is due to magnon excitation. In order to examine how much magnon excitation is suppressed by adding Nd, the normalized specific resistance is shown with respect to the square of temperature (FIG. 3).
図４に５０−１００Ｋの温度領域での規格化された比抵抗を示す。傾きＡはＣｏ２ＭｎＳｉ（ｘ＝０）で６．２６×１０−５であるのに対してＣｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）では１．７４×１０−５と１／５にまで低減していることがわかる。 FIG. 4 shows the normalized specific resistance in the temperature range of 50-100K. The slope A is 6.26 × 10 −5 for Co 2 MnSi (x = 0), whereas it is 1.74 × 10 −5 for Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05). It turns out that it has reduced to 1/5.
図５に飽和磁化の温度依存性を示す。Ｃｏ２ＭｎＳｉ（ｘ＝０）に対してＣｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）の方が温度に対する減少が小さい。これもマグノン励起を低減させた効果によるものである。
図６に１０Ｋでの磁化曲線を示す。Ｃｏ２ＭｎＳｉ（ｘ＝０）では５．０１mＢであるが、Ｃｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）では５．３９mＢとなる。このＮｄ添加による磁気モーメントの増加はＮｄの磁気モーメントが他元素よりも大きいためである。
図７にＰＣＡＲ法で測定したＣｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）バルクサンプルのコンダクタンス曲線とスピン偏極率の散乱因子（ｚ）依存性を示す。すべてのコンダクタンス曲線において、フィッティング曲線がよく実験値を再現していることがわかる。スピン偏極率のｚ依存性より、Ｃｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）のスピン偏極率は０．５８となり、Ｃｏ２ＭｎＳｉ（ｘ＝０）にＮｄを添加してもスピン偏極率は変化しないことがわかる。
FIG. 5 shows the temperature dependence of saturation magnetization. Co 2 MnSi (x = 0) decreases towards Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05) it is with respect to the temperature with respect to small. This is also due to the effect of reducing magnon excitation.
FIG. 6 shows a magnetization curve at 10K. In Co 2 MnSi (x = 0), it is 5.01 m B , but in Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05), it is 5.39 m B. This increase in magnetic moment due to the addition of Nd is because the magnetic moment of Nd is larger than that of other elements.
FIG. 7 shows the scattering factor (z) dependence of the conductance curve and spin polarization of a Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05) bulk sample measured by the PCAR method. It can be seen that the fitting curve reproduces the experimental value well in all conductance curves. From the z dependence of the spin polarization, the spin polarization of Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05) is 0.58, and Nd is added to Co 2 MnSi (x = 0). However, it can be seen that the spin polarization does not change.
図８（特開平１１−１３５８５７から引用）にトンネル型磁気抵抗素子の構造図を示す。特開１１−１３５８５７によると１５に高スピン偏極率材料を使うことにより高感度でしかも安定に信号磁界を検出できる磁気抵抗効果素子が提供できるとされている。この１５にＣｏ２ＭｎＳｉ（ｘ＝０）を使った強磁性トンネル接合のTMR比の温度依存性を図９（非特許文献１、APL, 88, 192508 (2006)から引用）に示す。室温で60%程度のTMR比が低温では540%へと増加している。この電極としてマグノン励起を押さえたＣｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）を用いることで、強磁性トンネル接合では室温まで540%の高いTMR比が保たれる。 FIG. 8 (cited from JP-A-11-135857) shows a structural diagram of a tunnel type magnetoresistive element. According to Japanese Patent Laid-Open No. 11-135857, by using a high spin polarization material, a magnetoresistive effect element capable of detecting a signal magnetic field with high sensitivity and stability can be provided. FIG. 9 shows the temperature dependence of the TMR ratio of the ferromagnetic tunnel junction using Co 2 MnSi (x = 0) in FIG. 9 (cited from Non-Patent Document 1, APL, 88, 192508 (2006)). The TMR ratio of about 60% at room temperature increases to 540% at low temperatures. By using Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05) that suppresses magnon excitation as this electrode, a high TMR ratio of 540% is maintained up to room temperature in the ferromagnetic tunnel junction.
図１０（特開平11-97766から引用）に強磁性トンネル接合の構造図を示す。特開平11-97766によると、絶縁バリアを挟む上下の強磁性層に高スピン偏極率材料を使うことにより、大きな磁気抵抗比が実現できるとしている。同９に上下電極をＣｏ２ＭｎＳｉ（ｘ＝０）として作製した強磁性トンネル接合のTMR比が示されている。この場合の温度変化は非常に大きく2Kで540%となる。この上下電極として、マグノン励起を押さえたＣｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）を用いた強磁性トンネル接合では室温まで高いTMR比（540%）が保たれる。 FIG. 10 (cited from JP-A-11-97766) shows a structural diagram of a ferromagnetic tunnel junction. According to Japanese Patent Laid-Open No. 11-97766, a large magnetoresistance ratio can be realized by using a high spin polarization material for the upper and lower ferromagnetic layers sandwiching the insulating barrier. FIG. 9 shows the TMR ratio of a ferromagnetic tunnel junction in which the upper and lower electrodes are made of Co 2 MnSi (x = 0). The temperature change in this case is very large and reaches 540% at 2K. In the ferromagnetic tunnel junction using Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05) with suppressed magnon excitation as the upper and lower electrodes, a high TMR ratio (540%) is maintained up to room temperature.
図１１（特開2007-173572から引用）にＣ Ｐ Ｐ （ C u r r e nt P e r p e n d i c u l a r t o P l a n e）型の巨大磁気抵抗効果素子の構造図を示す。特開2007-173572によると４３ｃの部分にスピン偏極率の高い材料を使うことにより、磁気抵抗効果素子の感度を表す指標である磁気抵抗変化率（MR比）が大きくなるとしている。ここにＣｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）を用いることで、室温までハーフメタルが保たれるので室温で大きなMR比が得られることとなる。
そのＭＲ比は、日本磁気学会学術講演会 小玉らの発表（２００８年概要集１４ａＰＳ−２９（Ｂ））によるとＣｏ２ＭｎＳｉ/Ｃｕ/Ｃｏ２ＭｎＳｉの低温のＣＰＰ−ＧＭＲ比が３０％であることに基づけば、室温で３０％以上と考えられる。
FIG. 11 (cited from Japanese Patent Application Laid-Open No. 2007-173572) shows a structural diagram of a giant magnetoresistive element of CPPP (Current Perpendicularto Plane) type. According to Japanese Patent Laid-Open No. 2007-173572, by using a material having a high spin polarization for the portion 43c, the magnetoresistance change rate (MR ratio), which is an index representing the sensitivity of the magnetoresistive element, is increased. By using Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05) here, the half metal can be kept up to room temperature, so that a large MR ratio can be obtained at room temperature.
According to a presentation by the Kogama et al. (2008 Summary 14aPS-29 (B)), the MR ratio of the Co 2 MnSi / Cu / Co 2 MnSi is 30% at a low CPP-GMR ratio. Based on that, it is considered to be 30% or more at room temperature.
図１２（特開2005-116701から引用）にＣ Ｐ Ｐ型の巨大磁気抵抗効果素子の構造図を示す。特開2005-116701によると113と115に高スピン偏極率材料を使うことにより磁気抵抗変化量が大きな磁気検出素子が提供される。ここにＣｏ１．９５Ｎｄ０．０５ＭｎＳｉ（ｘ＝０．０５）を用いることで、室温までハーフメタルが保たれるので室温で大きなMR比が得られることとなる。
そのＭＲ比は、日本磁気学会学術講演会 小玉らの発表（２００８年概要集１４ａＰＳ−２９（Ｂ））によるとＣｏ２ＭｎＳｉ/Ｃｕ/Ｃｏ２ＭｎＳｉの低温のＣＰＰ−ＧＭＲ比が３０％であることに基づけば、室温で３０％以上と考えられる。
FIG. 12 (cited from JP-A-2005-116701) shows a structural diagram of a CPPP giant magnetoresistive element. According to Japanese Patent Laid-Open No. 2005-116701, the use of a high spin polarization material for 113 and 115 provides a magnetic sensing element having a large magnetoresistance change. By using Co 1.95 Nd 0.05 MnSi (x = 0.05) here, the half metal can be kept up to room temperature, so that a large MR ratio can be obtained at room temperature.
According to a presentation by the Kogama et al. (2008 Summary 14aPS-29 (B)), the MR ratio of the Co 2 MnSi / Cu / Co 2 MnSi is 30% at a low CPP-GMR ratio. Based on that, it is considered to be 30% or more at room temperature.
Claims (4)
＜式１＞
Ｃｏ２−ｘＹｘＡＢ
（０＜ｘ＜０．２、
Ｙ：Ｃｅ，Ｐｒ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ又はＬｕ。
Ａ：Ｆｅ又はＭｎ。
Ｂ：Ａｌ，Ｓｉ、Ｇａ，Ｇｅ又はＳｎ） A Co-based Heusler alloy used for a spintronic device, wherein a rare earth element is added as shown in the following formula 1.
<Formula 1>
Co 2-x Y x AB
(0 <x <0.2,
Y: Ce, Pr, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb or Lu.
A: Fe or Mn.
B: Al, Si, Ga, Ge or Sn)
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