JP2010033780A - Organic electroluminescent element, and luminescent color adjusting method for the organic electroluminescent element - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、照明光源や液晶表示器用バックライト、フラットパネルディスプレイ等に用いることのできる有機エレクトロルミネッセンス素子に関し、詳しくは、複数の発光層を備えて形成される有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものであり、またこの有機エレクトロルミネッセンス素子の発光色調整方法に関するものである。 The present invention relates to an organic electroluminescence element that can be used for an illumination light source, a backlight for a liquid crystal display, a flat panel display, and the like, and particularly relates to an organic electroluminescence element formed with a plurality of light emitting layers, The present invention also relates to a method for adjusting the emission color of the organic electroluminescence element.
有機エレクトロルミネッセンス素子は、数Ｖ程度の低電圧で高輝度の面発光が可能であること、発光物質の選択により任意の色調での発光が可能であること等々の理由により、フラットパネルディスプレイ、液晶表示装置用バックライト、照明用の光源として活用可能な次世代光源として注目を集め、精力的に基礎研究が行われると共に実用化を目指した開発が行われている。 Organic electroluminescence devices are capable of emitting high-luminance surface light at a low voltage of about several volts, and capable of emitting light in an arbitrary color tone by selecting a light-emitting substance. It attracts attention as a next-generation light source that can be used as a backlight for display devices and a light source for illumination, and intensive research is being conducted and development aimed at practical use is being carried out.
有機エレクトロルミネッセンス素子と称される有機発光素子は、陽極となる透明電極、ホール輸送層、発光層（有機発光層）、電子注入層、陰極となる電極の順に、透明基板の片側の表面に積層した構成のものが、その一例として知られている。そして、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、電子注入層を介して発光層に注入された電子と、ホール輸送層を介して発光層に注入されたホールとが、発光層内で再結合して発光が起こり、発光層で発光した光は、透明電極及び透明基板を通して取り出される。 An organic light-emitting device called an organic electroluminescence device is laminated on the surface of one side of a transparent substrate in the order of a transparent electrode serving as an anode, a hole transport layer, a light-emitting layer (organic light-emitting layer), an electron injection layer, and an electrode serving as a cathode. An example of such a configuration is known. Then, by applying a voltage between the anode and the cathode, electrons injected into the light emitting layer through the electron injection layer and holes injected into the light emitting layer through the hole transport layer are generated in the light emitting layer. Recombination causes light emission, and light emitted from the light emitting layer is extracted through the transparent electrode and the transparent substrate.
上記のような一般的な構造の有機エレクトロルミネッセンス素子では、有機エレクトロルミネッセンス素子から取り出される光を所望の発光色にするために、特に照明用途を目的とした高演色性を有する白色化を達成するために、最適な発光ドーパント・発光層ホストの選定や、発光層の膜厚最適化、発光層の積層順最適化、発光ドーパントの濃度最適化、干渉による光取出し条件を考慮した光学膜厚設計など、多くの条件をクリアしたデバイス構造を選定する必要がある。 In the organic electroluminescence device having the general structure as described above, whitening having high color rendering properties is achieved particularly for illumination purposes in order to change the light extracted from the organic electroluminescence device to a desired emission color. Therefore, the selection of the optimal light emitting dopant / light emitting layer host, the light emitting layer thickness optimization, the light emitting layer stacking order optimization, the light emitting dopant concentration optimization, and the optical film thickness design considering light extraction conditions due to interference It is necessary to select a device structure that satisfies many conditions.
しかしこれらの条件を満たして所望の発光色を有する有機エレクトロルミネッセンス素子のデバイス構造は、必ずしも、効率特性、寿命特性の最適構造とは一致しないことが多く、むしろ発光色調整を優先したが故に、効率の低下や、寿命特性の低下などを招く可能性が高いものであった。 However, the device structure of an organic electroluminescence element that satisfies these conditions and has a desired luminescent color does not always match the optimum structure of efficiency characteristics and lifetime characteristics. There is a high possibility that the efficiency and the life characteristics will be lowered.
この問題を解決するものとして、近年、素子に発光色調整層を設けることにより、デバイス特性を損なうことなく、発光色を調整することを可能にした有機エレクトロルミネッセンス素子が提案されている（例えば特許文献１等参照）。
In order to solve this problem, in recent years, an organic electroluminescence element has been proposed that can adjust the emission color without impairing device characteristics by providing a light emission color adjusting layer on the element (for example, a patent).
図３はこのような有機エレクトロルミネッセンス素子の構造の一例を示すものであり、陽極１となる電極と陰極２となる電極の間に複数の発光層３（３ａ，３ｂ、３ｃ）を設けると共に、これを透明な基板４の表面に積層したものである。このものでは、陽極は光透過性の電極１で、陰極は光反射性の電極２で形成されるものであり、透明な基板４の外側に発光色調整層９として、カラーフィルターが積層してある。尚、図３では、発光層３の両側に設けられる電子注入層やホール輸送層は図示を省略している。
FIG. 3 shows an example of the structure of such an organic electroluminescence element, in which a plurality of light emitting layers 3 (3a, 3b, 3c) are provided between an electrode to be the
そしてこの有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光色調整層９としてカラーフィルターを用いることで、発光層３で発光した光をカラーフィルターからなる発光色調整層９に通して発光色の調整を行なうようにしている。
In this organic electroluminescence element, a color filter is used as the light emission
また、上記のように発光色調整層９としてカラーフィルターを用いる以外の発光色調整手法としては、有機エレクトロルミネッセンス素子のデバイス外部に蛍光体層を設置する手法や、デバイス内部に可視光領域に吸収を有するフタロシアニン銅などの材料からなる光吸収層を設置する手法などが提案されている（例えば特許文献２等参照）。
しかし、図３の従来技術のように基板４の外部に発光色調整層９としてカラーフィルターを設けることによって発光色を得るためには、比較的高い吸収率を有する発光色調整層９を形成する必要があり、結果として、発光色調整層９の厚膜化が必要となる。そして発光色調整層９の厚膜化は、有機エレクトロルミネッセンス素子の大型化に繋がるだけでなく、非発光時のデバイス表面の着色や、厚膜化による放熱特性の低下など、新たな問題が発生するものであった。また、発光色調整層９のベース材料としては可視光透過率の高いポリマー材料が用いられるが、可視光領域全体で多少の光吸収があるため、厚膜化に伴って効率低下も問題となるものであった。
However, in order to obtain a light emission color by providing a color filter as the light emission
また上記の、蛍光体層をデバイス外部に設置して、発光色を調整する手法は、青色発光材料など、比較的短波長の光を発光する発光材料で発光層を形成し、この発光層で発光させた光を蛍光体層により長波長へと色変換を行なって発光色を調整する手法である。そして白色有機エレクトロルミネッセンス素子の高効率、長寿命化のためには、青色発光材料の高効率、長寿命化が重要である。しかしながら、高効率・長寿命な青色発光材料の開発は精力的に進められているものの、現状では、緑色発光材料、赤色発光材料と比較すると、十分な長寿命化には至っておらず、蛍光体層による色変換手法を用いた、有機エレクトロルミネッセンス素子の長寿命化には課題が残るものである。 The above-described method for adjusting the emission color by placing the phosphor layer outside the device is to form a light emitting layer with a light emitting material that emits light of a relatively short wavelength, such as a blue light emitting material, and this light emitting layer. In this method, the emitted light is color-converted to a long wavelength by a phosphor layer to adjust the emission color. In order to increase the efficiency and the lifetime of the white organic electroluminescence element, it is important to increase the efficiency and the lifetime of the blue light emitting material. However, although the development of high-efficiency and long-life blue light-emitting materials has been energetically progressed, the lifespan has not been extended sufficiently compared to green and red light-emitting materials at present, and phosphors There remains a problem in extending the life of organic electroluminescent elements using a color conversion method using layers.
また、高効率と長寿命を同時に達成するために、青色発光材料として、青色発光リン光材料と比較して長寿命である青色発光蛍光材料を用い、赤色発光材料、緑色発光材料として、高効率・長寿命が両立可能なリン光発光材料を組み合わせることで、高効率・長寿命化を目指した、蛍光リン光混合型の白色有機エレクトロルミネッセンス素子の開発も行われている。しかしながら、このような蛍光リン光混合型の白色有機エレクトロルミネッセンス素子においては、赤色、緑色発光材料としてリン光発光材料を用いるため、青色発光と比較すると、赤色、緑色の発光強度が大きくなる傾向があり、所望の高演色白色スペクトルを得るためには、青色発光強度を大きくするか、もしくは、緑色や赤色など、比較的、長波長成分の発光を抑制する必要があるが、短波長の光を長波長の蛍光へと色変換を行う手法である蛍光体を用いた発光色調整手法では、このようなことは困難である。 Also, in order to achieve high efficiency and long life at the same time, blue light emitting fluorescent material, which has longer life than blue light emitting phosphorescent material, is used as blue light emitting material, and high efficiency as red light emitting material and green light emitting material.・ Development of fluorescent phosphorescent mixed type white organic electroluminescence devices aiming at high efficiency and long life by combining phosphorescent materials that can achieve both long lifespans is underway. However, in such a fluorescent phosphorescent mixed type white organic electroluminescent element, since phosphorescent light emitting materials are used as red and green light emitting materials, the red and green light emission intensities tend to be larger than blue light emission. In order to obtain the desired high color rendering white spectrum, it is necessary to increase the blue emission intensity or to suppress the emission of longer wavelength components such as green and red. This is difficult in the emission color adjustment method using a phosphor, which is a method of performing color conversion to long-wavelength fluorescence.
また上記の、有機エレクトロルミネッセンス素子のデバイス内部に可視光領域に吸収を有する光吸収層を設ける手法は、上記のような蛍光体層を設ける場合と異なり、発光層の各発光波長を独立に調整することが可能であり、発光色の調整は、蛍光体を用いた場合と比較して容易である。 In addition, the method of providing a light absorbing layer having absorption in the visible light region inside the device of the organic electroluminescence element is different from the case of providing the phosphor layer as described above, and each emission wavelength of the light emitting layer is adjusted independently. The emission color can be easily adjusted as compared with the case where a phosphor is used.
しかしながら、デバイス内部に光吸収層のみを設けて所望の発光色を得るためには、カラーフィルターからなる発光色調整層を用いる場合と同様に、比較的高い吸収率を有する光吸収層を用いる必要があり、結果として、光吸収層の厚膜化が必要となる。そして有機エレクトロルミネッセンス素子において、デバイス内部の特定の層を厚膜化することは、電気的なバランスの崩れ、光学設計のズレを引き起こし、結果として発光効率の低下、駆動電圧の低下、短寿命化につながることが問題となるものであった。また高い吸収率を有する光吸収層を用いると、カラーフィルターを用いる場合と同様に非発光時の着色が問題となり、特に、陽極、陰極ともに透明な電極を用いた透過型有機エレクトロルミネッセンス素子においては、この着色が大きな問題となるものであった。 However, in order to obtain a desired emission color by providing only the light absorption layer inside the device, it is necessary to use a light absorption layer having a relatively high absorption rate, as in the case of using an emission color adjustment layer comprising a color filter. As a result, it is necessary to increase the thickness of the light absorption layer. And in organic electroluminescence elements, increasing the thickness of a specific layer inside the device causes an electrical imbalance and a shift in optical design, resulting in a decrease in luminous efficiency, a decrease in driving voltage, and a shortened life. It was a problem to lead to. In addition, when a light absorption layer having a high absorptance is used, coloring at the time of non-light emission becomes a problem as in the case of using a color filter, and in particular, in a transmissive organic electroluminescence device using transparent electrodes for both the anode and the cathode. This coloring was a big problem.
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、薄型という有機エレクトロルミネッセンス素子の特徴を維持しながら、狙いの波長領域の発光を低減させることができ、高効率、長寿命等、デバイス特性を損なうことなく、効果的に発光色を調整することを可能にすることを目的とするものである。 The present invention has been made in view of the above points, and while maintaining the characteristics of a thin organic electroluminescence element, light emission in a target wavelength region can be reduced, and device characteristics such as high efficiency and long life can be achieved. An object of the present invention is to make it possible to effectively adjust the emission color without impairing the above.
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、２つの電極１，２の間に発光色の異なる複数の発光層３を設けて形成される有機エレクトロルミネッセンス素子において、光取り出し側の電極１の外側、または２つの電極１，２の間に、発光層３から発光する光のうち所望の波長領域の光の一部を吸収する光吸収層５を備えると共に、光吸収層５より光の取出し方向の外側に光散乱層６を備えて成ることを特徴とするものである。
The organic electroluminescence device according to the present invention is an organic electroluminescence device formed by providing a plurality of
この発明によれば、発光層３から発光した光が光吸収層５を透過する際に狙いの波長領域の光が吸収されることによって、発光色を調整することができるものであり、また光吸収層５を透過した光は光散乱層６で散乱されて一部の光が光吸収層５を再度透過し、光吸収層５で吸収される回数が増加するものであって、光吸収層５による光吸収効果を高く得ることができるものである。この結果、光吸収層５の膜厚を厚くする必要なく、狙いの波長領域の発光を低減させて発光色の調整をすることができるものであり、薄型という有機エレクトロルミネッセンス素子の特徴を維持しながら、また高効率、長寿命等、デバイス特性を損なうことなく、効果的に発光色を調整することが可能になるものである。
According to the present invention, when the light emitted from the
また本発明において、光吸収層５で吸収される波長領域は、いずれかの発光層３から発光する光の波長領域であることを特徴とするものであり、これにより、発光層３から発光した光のうち狙いとする波長の光を光吸収層５で吸収して、発光色を調整することができるものである。
In the present invention, the wavelength region absorbed by the
また本発明は、取り出される発光色が白色であることを特徴とするものであり、高演色性を有する白色化により照明用途などに使用することができるものである。 Further, the present invention is characterized in that the light emission color to be taken out is white, and can be used for lighting applications by whitening having high color rendering properties.
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の発光色調整方法は、２つの電極１，２間に発光色の異なる複数の発光層３を設けて形成される有機エレクトロルミネッセンス発光素子の発光色を調整するにあたって、光取り出し側の電極１の外側、または２つの電極１，２の間に光吸収層５を備えると共に、光吸収層５より光の取出し方向の外側に光散乱層６を備え、発光層３から発光する光のうち所望の波長領域の光の一部を光吸収層５で吸収させた後に、光を取り出すことを特徴とするものである。
The method for adjusting the emission color of an organic electroluminescence device according to the present invention is to adjust the emission color of an organic electroluminescence device formed by providing a plurality of
この発明によれば、発光層３から発光した光を光吸収層５に透過させる際に狙いの波長領域の光を吸収させることによって、発光色を調整することができるものであり、また光吸収層５を透過した光を光散乱層６で散乱させることによって、一部の光を光吸収層５に再度透過させ、光吸収層５で吸収される回数を増加させることができるものであって、光吸収層５による光吸収効果を高く得ることができるものである。この結果、光吸収層５の膜厚を厚くする必要なく、狙いの波長領域の発光を低減させて発光色の調整をすることができるものであり、薄型という有機エレクトロルミネッセンス素子の特徴を維持しながら、また高効率、長寿命等、デバイス特性を損なうことなく、効果的に発光色を調整することが可能になるものである。
According to this invention, when the light emitted from the
本発明によれば、発光層３から発光した光が光吸収層５を透過する際に狙いの波長領域の光が吸収されることによって、発光色を調整することができるものであり、また光吸収層５を透過した光は光散乱層６で散乱されて一部の光が光吸収層５を再度透過し、光吸収層５で吸収される回数が増加するものであって、光吸収層５による光吸収効果を高く得ることができるものである。この結果、光吸収層５の膜厚を厚くする必要なく、狙いの波長領域の発光を低減させて発光色の調整をすることができるものであり、薄型という有機エレクトロルミネッセンス素子の特徴を維持しながら、また高効率、長寿命等、デバイス特性を損なうことなく、効果的に発光色を調整することが可能になるものである。
According to the present invention, when the light emitted from the
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。 Hereinafter, the best mode for carrying out the present invention will be described.
図１は本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の構造の一例を示すものであり、陽極となる電極１と陰極となる電極２の間に複数の発光層３（３ａ，３ｂ，３ｃ）を設けると共に、これを透明な基板４の表面に積層したものである。さらに基板４の電極１とは反対側の面に光吸収層５が設けてあり、さらにこの光吸収層５の外側の面に光散乱層６が積層して設けてある。図１の実施の形態では、陽極は光透過性の電極１として、陰極は光反射性の電極２として形成してある。尚、一般的な有機エレクトロルミネッセンス素子と同様に発光層３と陽極となる電極１や陰極となる電極２の間にホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層を設けることができるものであり、図１ではこれらの層の図示を省略してある。
FIG. 1 shows an example of the structure of an organic electroluminescence element according to the present invention, in which a plurality of light emitting layers 3 (3a, 3b, 3c) are provided between an
ここで図１の実施の形態では、陽極を光取り出し側の電極１として形成し、この電極１の外側に配置される透明な基板４の外面に光吸収層５を設けるようにしたが、光吸収層５は基板４の内面に設けてもよく、さらに２つの電極１，２の間に設けるようにしてもよい。また光散乱層６は図１の実施の形態では光が取り出される透明な基板４の外側に設けるようにしたが、光吸収層５よりも光の取り出し方向の外側に光散乱層６を配置して設けるようにすればよい。
Here, in the embodiment of FIG. 1, the anode is formed as the
上記の光吸収層５を形成する材料としては、特に限定されないが、発光層３で発光される光の可視光領域に吸収があるものが好ましい。また青・緑・赤の各色の波長領域において色調整を可能にするために、青・緑・赤の各色の波長領域に少なくとも一つの吸収ピークを有するものが好ましい。このようにすることで、所望の発光色に対して適宜素材を選択することが容易になる。光吸収層５を形成する材料として、具体的には例えば、フタロシアニン銅などを挙げることができる。
A material for forming the
また光吸収層５は、特に限定されるものではないが、可視光の波長領域での各波長の透過率が８０％以上であることが好ましい。可視光の各波長の透過率の値が８０％未満であると、光の透過が不十分になって発光効率の低下を招くおそれがある。光吸収層５の可視光における各波長の透過率の値は８０％以上であればよく、その値が大きいからといって色調整の具合が小さくなるものではない。
Further, the
光吸収層５の形成は、真空蒸着法、スパッタ法、ゾルゲル法、キャスト法、印刷法、ラミネート法、スプレー法、スピンコート法、ディップ法など、各種の成膜方法を採用して行なうことができる。このように成膜して形成される光吸収層５の膜厚は、特に限定されるものではなく適宜設定されるが、１〜１０００ｎｍの範囲が好ましく、より好ましくは５〜５００ｎｍの範囲である。
The
また上記の光散乱層６は任意の方法で形成することができる。例えば、透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる散乱材を散在させることによって形成したり、透明な母層内に、比較的大きな粒子を散在させて表面に光の散乱を起こす大きさの凹凸を設けるようにして形成したり、透明な層の表面を粗面化して、表面に光の散乱を起こす大きさの凹凸を設けるようにして形成することができるものである。
Moreover, said light-
上記の、透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる散乱材を散在させて形成される光散乱層６は、母層と散乱材との屈折率差によって、母層と散乱材の界面での光の反射や屈折作用で全体として光を散乱させることができるものである。この母層となる素材としては、特に限定されないが、例えば、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリウレタン系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリスチレン系樹脂、エポキシ系樹脂、およびガラス等が挙げられる。また、散乱材としては、母層となる素材と屈折率が異なるものであれば特に制限されないが、例えば、アクリル粒子、シリコーン粒子等の樹脂粒子、ガラス粒子、中空ガラス粒子、シリカ、酸化バリウム、酸化チタン、タルク等の無機粒子や粉末等を用いることができる。また、母層となる素材中に気泡を混入したものを散乱材として用いても良い。さらに、屈折率の異なる複数種の非相容の樹脂を混合することによって散乱効果を発現することも可能である。散乱材は、その形状、サイズは特に制限されないが、光散乱層６中での全反射、多重反射による光のロスを抑える観点から、好ましい形状は球状であり、粒径が０．５〜５０μｍのものが好適に用いられる。また、散乱材の量は、特に限定されないが、母層となる素材に対して１５〜８０質量％程度が好ましく、より好ましくは２０〜７０質量％程度である。このように透明な母層内に、母層と屈折率が異なる散乱材を散在させて光散乱層６を形成する方法は、散乱材の量やサイズを調整することによって、光の散乱を容易に調整することができるので好ましい。
The
また上記の、透明な母層内に比較的大きな粒子を散在させ、表面に光の散乱を起こす大きさの凹凸を設けて形成した光散乱層６は、表面に形成される少なくとも１００ｎｍ以上の凹凸によって光を散乱させることができるものである。母層となる素材及び粒子としては、上記した母層の素材や散乱材の素材と同様なものを用いることができるが、母層と粒子の屈折率は、同じであってもよく、異なっていてもよい。
In addition, the
光散乱層６の形成は、ゾルゲル法、キャスト法、印刷法、ラミネート法、スプレー法、スピンコート法、ディップ法等の各種塗布方法を採用して行なうことができる。例えば、母層となる素材と粒子とを混合した樹脂組成物を作製し、この樹脂組成物を光吸収層５などの上に塗布することによって光散乱層６を形成することができる。また、この樹脂組成物で作製したフィルムを光吸収層５などの上に貼着することによって、光散乱層６を形成することもできる。
The
ここで、光散乱層６は、特に限定されるものではないが、ヘーズ値（曇価）が１０％以上であることが好ましい。このヘーズ値はＪＩＳ−Ｋ−７１３６に基づいて測定される値である。ヘーズ値の上限は特に設定されないが、実用上、ヘーズ値は９０％以下であることが望ましい。また光散乱層６の膜厚は特に限定されるものではないが、一般的に１μｍ〜２００μｍの範囲であることが望ましい。
Here, although the light-
本発明において、上記の発光層３の材料としては、有機エレクトロルミネッセンス素子用の材料として知られる任意の材料が使用可能である。例えばアントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体及び各種蛍光色素等、前述の材料系およびその誘導体を始めとするものが挙げられるが、これらに限定するものではない。またこれらの化合物のうちから選択される発光材料を適宜混合して用いることも好ましい。また、前記化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料、およびそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。またこれらの材料からなる発光層４は、蒸着、転写等乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート、スプレーコート、ダイコート、グラビア印刷等、湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
In the present invention, as the material of the
また、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する他の部材である、積層された素子を保持する基板４や陽極となる電極１、陰極となる電極２等には、従来から使用されているものをそのまま使用することができる。
In addition, as the other members constituting the organic electroluminescence element, the
すなわち、上記基板４は、この基板４を通して光が出射される場合には光透過性を有するものであり、無色透明の他に、多少着色されているものであっても、すりガラス状のものであってもよい。例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラスなどの透明ガラス板や、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、エポキシ等の樹脂、フッ素系樹脂等から任意の方法によって作製されたプラスチックフィルムやプラスチック板などを用いることができる。またさらに、基板４内に基板母剤と屈折率の異なる粒子、粉体、泡等を含有し、あるいは表面に形状を付与することによって、光拡散効果を有するものも使用可能である。また、基板４を通さずに光を射出させる場合、基板４は必ずしも光透過性を有するものでなくてもかまわず、素子の発光特性、寿命特性等を損なわない限り、任意の基板４を使うことができる。特に、通電時の素子の発熱による温度上昇を軽減するために、熱伝導性の高い基板４を使うこともできる。
That is, the
上記陽極は、有機発光層３中にホールを注入するための電極１であり、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が４ｅＶ以上のものを用いるのがよい。このような電極１の材料としては、例えば、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）等、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリン等の導電性高分子及び任意のアクセプタ等でドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。電極１は、例えば、これらの電極材料を基板４の表面に真空蒸着法やスパッタリング法、塗布等の方法により薄膜に形成することによって作製することができる。また、有機発光層３における発光を電極１を透過させて外部に照射するためには、電極１の光透過率を７０％以上にすることが好ましい。さらに、電極１のシート抵抗は数百Ω／□以下とすることが好ましく、特に好ましくは１００Ω／□以下とするものである。ここで、電極１の膜厚は、電極１の光透過率、シート抵抗等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲に設定するのがよい。
The anode is an
また上記陰極は、有機発光層３中に電子を注入するための電極２であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が５ｅＶ以下のものであることが好ましい。このような電極２の材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属等、およびこれらと他の金属との合金、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／ＬｉＦ混合物を例として挙げることができる。またアルミニウム、Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物なども使用可能である。さらに、アルカリ金属の酸化物、アルカリ金属のハロゲン化物、あるいは金属酸化物を電極２の下地として用い、さらに金属等の導電材料を１層以上積層して用いてもよい。例えば、アルカリ金属／Ａｌの積層、アルカリ金属のハロゲン化物／アルカリ土類金属／Ａｌの積層、アルカリ金属の酸化物／Ａｌの積層などが例として挙げられる。また、ＩＴＯ、ＩＺＯなどに代表される透明電極を用い、電極２側から光を取りだす構成としても良い。また電極２の界面の有機物層にリチウム、ナトリウム、セシウム、カルシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属をドープしても良い。
The cathode is an
また上記電極２は、例えば、これらの電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができる。有機発光層３における発光を電極１側から取り出す場合には、電極２の光透過率を１０％以下にして高反射性にすることが好ましい。また反対に、電極２側から発光を取りだす場合（電極１，２の両方から光を取り出す場合も含む）には、電極２の光透過率を７０％以上にすることが好ましい。この場合の電極２の膜厚は、電極２の光透過率等の特性を制御するために、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下、好ましくは１００〜２００ｎｍの範囲とするのがよい。
Moreover, the said
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の素子構成は、本発明の趣旨に反しない限り任意のものを用いることができる。例えば既述のように図１は、ホール注入層やホール輸送層、電子輸送層や電子注入層の記載を省略しているが、必要に応じてこれらの層を適宜設けることができる。 Any element configuration of the organic electroluminescence element of the present invention can be used as long as it is not contrary to the gist of the present invention. For example, as described above, FIG. 1 omits the description of the hole injection layer, the hole transport layer, the electron transport layer, and the electron injection layer, but these layers can be provided as needed.
ホール輸送層に用いる材料は、例えばホール輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、アリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができるが、一般に知られる任意のホール輸送材料を用いることが可能である。 The material used for the hole transport layer can be selected from, for example, a group of compounds having hole transport properties. Examples of this type of compound include 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl (α-NPD), N, N′-bis (3-methylphenyl)-(1 , 1′-biphenyl) -4,4′-diamine (TPD), 2-TNATA, 4,4 ′, 4 ″ -tris (N- (3-methylphenyl) N-phenylamino) triphenylamine (MTDATA) 4,4′-N, N′-dicarbazole biphenyl (CBP), spiro-NPD, spiro-TPD, spiro-TAD, TNB, and the like, arylamine compounds, amine compounds containing a carbazole group, An amine compound containing a fluorene derivative can be exemplified, and any generally known hole transporting material can be used.
また、電子輸送層に用いる材料は、電子輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。 The material used for the electron transport layer can be selected from the group of compounds having electron transport properties. Examples of this type of compound include metal complexes known as electron transporting materials such as Alq 3 and compounds having a heterocyclic ring such as phenanthroline derivatives, pyridine derivatives, tetrazine derivatives, oxadiazole derivatives, etc. Instead, any generally known electron transport material can be used.
上記のように形成される本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子にあって、複数層の発光層３から発光した光は光吸収層５を透過した後に、透明な基板４を通して取り出されるが、光が光吸収層５を透過する際に、光の波長領域のうち特定波長の光の一部が光吸収層５に吸収される。この結果、この特定波長の光の量を減少させるように制限して有機エレクトロルミネッセンス素子から光を取り出すことができるものであり、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光色を調整することができるものである。また、光吸収層５を透過した光は光散乱層６を透過するが、このように光散乱層６を透過する光のうち一部が光散乱効果によって逆行し、光吸収層５を再度透過して、特定波長の光が光吸収層５に再度吸収されることになり、発光層３から発光した光が光吸収層５を透過する回数が増加し、光吸収層５による光吸収効果が大きくなる。
In the organic electroluminescence element of the present invention formed as described above, the light emitted from the
この結果、光吸収層５の膜厚を厚くする必要なく、狙いとする特定波長領域の発光を効率良く低減させて、発光色の調整を効率高く行なうことができるものであり、薄い膜厚の光吸収層５で薄型という有機エレクトロルミネッセンス素子の特徴を維持しながら、また高効率、長寿命等、デバイス特性を損なうことなく、効果的に発光色を調整することが可能になるものである。
As a result, it is possible to efficiently reduce the light emission in the target specific wavelength region and to adjust the emission color efficiently without having to increase the thickness of the
また、例えば３層に形成される発光層３ａ，３ｂ，３ｃを、赤色発光材料、青色発光材料、緑色発光材料で作製し、発光層３ａ，３ｂ，３ｃから発光される赤・青・緑の光を混色して取り出すことによって、白色発光するよう有機エレクトロルミネッセンス素子を形成するにあたって、光吸収層５を設けて特定波長の光を吸収することによって、色度を調整して白色度を高めることできるが、このとき上記のように光散乱層６を設けて光吸収層５による発光色調整効率を高めることによって、色度の調整効率が高まり、より白色度の高い白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができるものである。
For example, the
次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。 Next, the present invention will be specifically described with reference to examples.
（実施例１）
陽極の電極１として、厚み１１０ｎｍ、幅５ｍｍ、シート抵抗約１２Ω／□のＩＴＯ膜が成膜された、０．７ｍｍ厚のガラス製の基板４を用意した。そしてまず、この基板４を、洗剤、イオン交換水、アセトンで各１０分間超音波洗浄した後、ＩＰＡ（イソプロピルアルコール）で蒸気洗浄して乾燥し、さらにＵＶ／Ｏ３処理を施した。
Example 1
As an
次に、この基板４を真空蒸着装置にセットし、１×１０−４Ｐａ以下の減圧雰囲気下で、ＩＴＯ膜の上に、ホール輸送層としてＮＰＤを１０ｎｍの膜厚で蒸着した。
Next, this
次いで、このホール輸送層の上に、発光層３ａとしてＡｌｑ３とＤＣＪＴＢの混合膜を１５ｎｍの膜厚で成膜し、この上に発光層３ｂとしてＮＰＤとＢＣｚＶＢｉの混合膜を１５ｎｍの膜厚で成膜し、この上に発光層３ｃとしてＣ５４５ＴとＡｌｑ３の混合膜を１５ｎｍの膜厚で成膜した。
Next, a mixed film of Alq3 and DCJTB is formed as a
次に発光層３ｃの上に、電子輸送層としてＡｌｑ３を２５ｎｍの膜厚で成膜し、続いて、ＬｉＦを０．５ｎｍの膜厚で成膜した。
Next, Alq 3 was deposited to a thickness of 25 nm as an electron transport layer on the
この後に、陰極の電極２となるアルミニウムを０．４ｎｍ／ｓの蒸着速度で５ｍｍ幅、８０ｎｍ厚に蒸着した。
Thereafter, aluminum serving as the
また、基板４のＩＴＯ膜が成膜されている面と反対側の面に、光吸収材料としてポリアミド樹脂を大気中においてスピンコートして成膜し、膜厚６０ｎｍの光吸収層５を形成した。
Further, a light-absorbing
さらに光吸収層５の上に、シート状の硫酸バリュウム混合エポキシ樹脂フィルムをラミネートして膜厚５０μｍの光散乱層６を形成し、図１に示す層構成の有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
Further, a sheet-like barium sulfate mixed epoxy resin film was laminated on the
（実施例２）
光吸収層５の上に、硫酸バリュウム混合エポキシ樹脂を大気中においてキャスティングし、膜厚５０μｍの光散乱層６を形成するようにした他は、実施例１と同様にして図１に示す層構成の有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
(Example 2)
The layer structure shown in FIG. 1 is the same as in Example 1 except that a light-diffusing
（比較例１）
光吸収層５を設け、光散乱層６を設けないようにした他は、実施例１と同様にして、有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
(Comparative Example 1)
An organic electroluminescence element was obtained in the same manner as in Example 1 except that the
（比較例２）
光吸収層５と光散乱層６のいずれも設けないようにした他は、実施例１と同様にして、有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
(Comparative Example 2)
An organic electroluminescence element was obtained in the same manner as in Example 1 except that neither the
実施例１及び比較例１，２で得た有機エレクトロルミネッセンス素子に、２０ｍＡ／ｃｍ２の電流を通電して発光させた。そして、有機エレクトロルミネッセンス素子から取り出される光の強度を各波長ごとに測定し、比較例２との比較から、実施例１及び比較例１の有機エレクトロルミネッセンス素子における光の吸収率を各波長において求めた。結果を表１に示す。 The organic electroluminescence elements obtained in Example 1 and Comparative Examples 1 and 2 were made to emit light by applying a current of 20 mA / cm 2 . And the intensity | strength of the light taken out from an organic electroluminescent element is measured for every wavelength, From the comparison with the comparative example 2, the light absorption rate in the organic electroluminescent element of Example 1 and the comparative example 1 is calculated | required in each wavelength. It was. The results are shown in Table 1.
表１にみられるように、実施例１のように光吸収層５と光散乱層６を併用することによって、光吸収層５のみを設けた比較例１に対して各波長での吸収率が向上することが確認された。例えば波長５５０ｎｍにおける吸収率を比較すると、比較例１が０．８１％であるのに対して、実施例が２．２８％であり、良好な吸収率を示すことがみられた。これは光散乱層６が存在することで、光が光吸収層５を透過する回数が増加し、光吸収層５での光吸収効果が大きくなったことによるものであると考えられる。
As can be seen in Table 1, by using the
次に、実施例２及び比較例１，２で得た有機エレクトロルミネッセンス素子に、２０ｍＡ／ｃｍ２の電流を通電して発光させ、その際に有機エレクトロルミネッセンス素子から取り出される光のＣＩＥ色度を測定した。 Next, the organic electroluminescence elements obtained in Example 2 and Comparative Examples 1 and 2 were caused to emit light by applying a current of 20 mA / cm 2 , and the CIE chromaticity of the light extracted from the organic electroluminescence elements at that time was determined. It was measured.
そして、比較例２に対する実施例１、比較例１のＣＩＥ色度座標の変化量を求め、結果を表２に示す。 Then, the amount of change in CIE chromaticity coordinates of Example 1 and Comparative Example 1 relative to Comparative Example 2 was obtained, and the results are shown in Table 2.
表２にみられるように、光吸収層５と光散乱層６のいずれも設けない比較例２に対するＣＩＥ色度座標の変化量は、光吸収層５のみを設けた比較例１よりも、光吸収層５と光散乱層６の両方を設けた実施例２のほうが大きく、色度の変化量が高いことが確認された。
As seen in Table 2, the amount of change in CIE chromaticity coordinates for Comparative Example 2 in which neither the
また実施例２、比較例１，２のＣＩＥ色度座標を表３及び図２に示す。 The CIE chromaticity coordinates of Example 2 and Comparative Examples 1 and 2 are shown in Table 3 and FIG.
表３や図２に示すように、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子において目標とされるＣＩＥ色度は（０．３５、０．３４）であるが、実施例２のものは色度の変化量が高いので、目標とするＣＩＥ色度に近くなるように色調整することが容易であった。 As shown in Table 3 and FIG. 2, the target CIE chromaticity in the white light-emitting organic electroluminescence element is (0.35, 0.34), but the change in chromaticity is the one in Example 2. Since it is high, it was easy to adjust the color so as to be close to the target CIE chromaticity.
１ 電極（陽極）
２ 電極（陰極）
３（３ａ，３ｂ，３ｃ） 発光層
４ 基板
５ 光吸収層
６ 光散乱層
1 Electrode (Anode)
2 Electrode (cathode)
3 (3a, 3b, 3c)
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