JP2009298691A - 電歪複合材料及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、応答速度が速く且つ比較的大きい応力を提供できる電歪複合材料及びその製造方法を提供する。
【解決手段】本発明に係る電歪複合材料は、フレキシブル高分子基材と、前記フレキシブル高分子基材の中に分散された複数のカーボンナノチューブと、前記フレキシブル高分子基材の中に分散された複数の強化粒子と、を備えている。本発明は、さらに前記電歪複合材料の製造方法を提供する。
【選択図】図２

Description

本発明は、電歪複合材料及びその製造方法に関するものであって、特にカーボンナノチューブを含む電歪複合材料及びその製造方法に関するものである。

電歪複合材料は、電界の作用によって伸縮することができ、従って電気エネルギーと機械エネルギーとの変換を実現することができる。電歪複合材料における電気エネルギーと機械エネルギーとの変換が筋肉の運動方式と類似するため、該電歪複合材料は、人工筋肉材料とも言える。従来の電歪複合材料に基づいた電気エネルギーと機械エネルギーとの変換を実現できる材料及び部品において、前記電歪複合材料は、主に単一成分の材料から形成され、その駆動電圧が高く、且つ出力応力が小さいため、その性能が筋肉に及ばない。

カーボンナノチューブ紙（非特許文献１を参照）またはカーボンナノチューブを含む複合材料などは、常に前記電歪複合材料を製造することに用いられる。図１は、従来のナノフレキシブル電熱材料１０の構造を示す図である。前記ナノフレキシブル電熱材料１０は、フレキシブル高分子基材材料１４と、前記フレキシブル高分子基材材料１４の中に分散されている大量のカーボンナノチューブ１２と、を備える。前記大量のカーボンナノチューブ１２が前記フレキシブル高分子基材材料１４の中で互いに連接されて大量の導電ネットワークを形成するため、前記ナノフレキシブル電熱材料１０は、導電することができる。前記ナノフレキシブル電熱材料１０は、通電されると発熱することができ、それからその体積が膨張される。特に、前記ナノフレキシブル電熱材料１０の電流の流れ方向に沿って、比較的大きい変形が生じる。前記ナノフレキシブル電熱材料１０は、カーボンナノチューブ溶液と前記高分子材料のプレポリマー溶液を混合してから、重合固化することにより形成される。

しかし、前記ナノフレキシブル電熱材料１０の中のカーボンナノチューブ１２が凝集し易いので、前記カーボンナノチューブ１２が前記ナノフレキシブル電熱材料１０に均一に分散されず、従って前記ナノフレキシブル電熱材料１０の応答速度、導電性及び応力などに影響を与える。

Ｒａｙ Ｈ．Ｂａｕｇｈｍａｎ等、"Ｃａｒｂｏｎ Ｎａｎｏｔｕｂｅ Ａｃｔｕａｔｏｒｓ"、Ｓｃｉｅｎｃｅ、１９９９年、第２８４巻、ｐ．１３４０

前記課題を解決するために、応答速度が速く且つ比較的大きい応力を提供できる電歪複合材料及びその製造方法を提供する必要がある。

前記目的を達成するため、本発明に係る電歪複合材料は、フレキシブル高分子基材と、前記フレキシブル高分子基材の中に分散された複数のカーボンナノチューブと、前記フレキシブル高分子基材の中に分散された複数の強化粒子と、を備えている。

また、前記複数のカーボンナノチューブの重量パーセントは０．１〜１０ｗｔ％である。

また、前記複数の強化粒子の重量パーセントは１〜１０ｗｔ％である。

また、前記複数のカーボンナノチューブは、前記フレキシブル高分子基材の中に均一に分布され、且つ互いに連接されて複数の導電ネットワークを形成している。

前記目的を達成するため、本発明に係る電歪複合材料の製造方法は、複数のカーボンナノチューブと、複数の強化粒子と、ポリマー前駆体とを提供する第一ステップと、前記複数のカーボンナノチューブと、複数の強化粒子と、ポリマー前駆体と、を混合して混合物を形成する第二ステップと、前記混合物におけるポリマー前駆体を重合させる第三ステップと、を備えている。

また、前記第二ステップは、前記ポリマー前駆体を揮発性溶剤に混合してポリマー前駆体の溶液を形成する第一サブステップと、前記複数のカーボンナノチューブ及び前記複数の強化粒子を、前記ポリマー前駆体の溶液に入れて混合溶液を形成する第二サブステップと、前記混合溶液の中の溶剤を揮発させる第三サブステップと、を備えている。

従来の技術と比べると、本発明の電歪複合材料及びその製造方法は、次の優れた点がある。第一に、前記電歪複合材料は、複数のカーボンナノチューブを備えるばかりでなく、極めて高い熱伝導率と高温に耐える特性を有する複数の強化粒子をさらに備えるため、前記電歪複合材料の熱伝導効率を高めることができ、且つその応答速度を速めることができる。第二に、前記強化粒子は、前記電歪複合材料のヤング率を高め、前記電歪複合材料が膨張する場合、前記電歪複合材料のその推進力を高めることができる。第三に、前記強化粒子が高い抵抗率、低い誘電率及び低い誘電損失などの優れた電気特性を有するため、前記電歪複合材料に前記強化粒子を添加すると、前記電歪複合材料の導電性を調節することができ、小さい電圧を印加するだけで理想的な変形をもたらすことができ、従って前記電歪複合材料の使用電圧を下げる。第四に、前記電歪複合材料を形成する過程において、超音波処理を利用して、前記カーボンナノチューブと前記強化粒子を前記電歪複合材料に十分に分散させる。

従来のナノフレキシブル電熱材料の構造を示す図である。 本発明の実施形態に係る電歪複合材料の膨張前後の構造を示す図である。 本発明の実施形態に係る電歪複合材料の製造方法のフローチャートである。

以下、図面を参照して、本発明の実施形態について説明する。

図２を参照すると、本実施形態に係る電歪複合材料２０は、フレキシブル高分子基材２２と、該フレキシブル高分子基材２２の中に均一に分散された複数のカーボンナノチューブ２４と、前記フレキシブル高分子基材２２の中に均一に分散された複数の強化粒子２６と、を備える。前記複数のカーボンナノチューブ２４は、前記フレキシブル高分子基材２２の中で互いに連接されて大量の導電ネットワークを形成する。前記フレキシブル高分子基材２２の材料は、シリコーンゴム弾性体、ポリウレタン、エポキシ樹脂、ポリメタクリル酸メチル樹脂のうちのいずれか一種及びそのいずれかの組合せから選択することができる。前記強化粒子２６の材料は、セラミック、金属、金属酸化物、金属窒化物、ガラスのうちのいずれか一種及びそのいずれかの組合せから選択することができる。前記強化粒子２６の直径は、１ｎｍ〜１０μｍである。

前記電歪複合材料２０における前記フレキシブル高分子基材２２の重量パーセントは、８０ｗｔ％〜９８．９ｗｔ％であって、前記電歪複合材料２０における前記カーボンナノチューブ２４と前記強化粒子２６の重量パーセントは、２０ｗｔ％以下である。前記複数のカーボンナノチューブ２４が前記電歪複合材料２０の中で大量の導電ネットワークを形成できるように、前記カーボンナノチューブ２４と前記強化粒子２６の質量比は、１：１以上である。前記電歪複合材料２０における前記強化粒子２６の重量パーセントが１ｗｔ％〜１０ｗｔ％であり、前記電歪複合材料２０における前記カーボンナノチューブ２４の重量パーセントが０．１ｗｔ％〜１０ｗｔ％である。好ましくは、前記電歪複合材料２０における前記強化粒子２６の重量パーセントが１ｗｔ％〜５ｗｔ％であり、前記電歪複合材料２０における前記カーボンナノチューブ２４の重量パーセントが０．１ｗｔ％〜５ｗｔ％である。前記カーボンナノチューブ２４は、単層カーボンナノチューブ、二層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブの中のいずれか一種及びそのいずれかの組合せであって、単層カーボンナノチューブの直径は、０．５ｎｍ〜５０ｎｍであって、二層カーボンナノチューブの直径は、１ｎｍ〜５０ｎｍであって、多層カーボンナノチューブの直径は、１．５ｎｍ〜５０ｎｍである。

本実施形態において、前記フレキシブル高分子基材２２の材料は、シリコーンゴムであって、前記カーボンナノチューブ２４は、多層カーボンナノチューブであって、前記カーボンナノチューブ２４の長さは、１μｍ以上であり、５０μｍ〜９００μｍであることが好ましい。前記電歪複合材料２０における前記強化粒子２６の重量パーセントが４ｗｔ％であって、前記電歪複合材料２０における前記カーボンナノチューブ２４の重量パーセントが５ｗｔ％である。

前記強化粒子２６は、以下の機能を有する。第一に、前記強化粒子２６が極めて高い熱伝導率と高温に耐えるなどの特性を有するため、前記電歪複合材料２０の熱伝導効率を高めることができ、且つ前記電歪複合材料２０の応答速度を速めることができる。第二に、前記強化粒子２６が高い抵抗率、低い誘電率及び誘電損失などの優れた電気特性を有するため、前記強化粒子２６を添加すると、前記電歪複合材料２０の導電性を調節することができる。第三に、前記強化粒子２６は、前記電歪複合材料２０のヤング率を高め、前記電歪複合材料２０が膨張する場合、前記電歪複合材料２０のその推進力を高めることができる。

前記電歪複合材料２０について三つの実験を行う。第一の実験において、前記フレキシブル高分子基材２２は、重量パーセントが９４ｗｔ％のシリコーンゴム弾性体であり、前記カーボンナノチューブ２４は重量パーセントが４ｗｔ％の多層カーボンナノチューブであり、前記強化粒子２６は、重量パーセントが２ｗｔ％の窒化ホウ素である。この結果は、前記電歪複合材料２０のヤング率が１．９２ＭＰａになる。第二の実験において、前記フレキシブル高分子基材２２は、重量パーセントが９４ｗｔ％のシリコーンゴム弾性体であり、前記カーボンナノチューブ２４は重量パーセントが４ｗｔ％の多層カーボンナノチューブであり、前記強化粒子２６は、重量パーセントが２ｗｔ％の酸化アルミニウム(Ａｌ_２Ｏ_３)である。この結果は、前記電歪複合材料２０のヤング率が１．５７ＭＰａになる。第三の実験において、前記フレキシブル高分子基材２２は、重量パーセントが９６ｗｔ％のシリコーンゴム弾性体であり、前記カーボンナノチューブ２４は重量パーセントが４ｗｔ％の多層カーボンナノチューブである。この結果は、前記電歪複合材料２０のヤング率が１．２ＭＰａになる。

２つの電極を別々に前記電歪複合材料２０の対向する両端に設置し、前記電極によって前記電歪複合材料２０に電圧を印加すると、電流は前記カーボンナノチューブ２４からなる導電ネットワークによって伝送される。前記カーボンナノチューブ２４と前記強化粒子２６の熱伝導率が非常に高いので、前記電歪複合材料２０の温度が素早く上昇し、前記フレキシブル高分子基材２２であるシリコーンゴムが溶融状態になる。前記電歪複合材料２０の温度上昇に伴って、前記電歪複合材料２０から流れる電流は増加していく。この場合、正のフィードバック過程を形成する。前記電流が前記カーボンナノチューブ２４に流れて、前記カーボンナノチューブ２４により電気エネルギーが熱エネルギーに変換される。該熱エネルギーは、前記電歪複合材料２０の局部から前記電歪複合材料２０全体に向かって非常に素早く拡散するため、熱膨張により前記電歪複合材料２０の伸展現象を引き起こす。本実施形態に係るカーボンナノチューブ２４と強化粒子２６が前記電歪複合材料２０の中に均一に分布されているため、前記電歪複合材料２０の応答速度が比較的速く且つ比較的大きい伸縮率を有する。本実施形態において、前記電歪複合材料２０の伸縮率は、１％〜８％である。

前記電歪複合材料２０を利用して製造した該製品に、一定の電圧を印加すると、電荷が電流の流れ方向に沿って前記電歪複合材料２０の中に蓄積するため、前記電流の流れ方向における前記電歪複合材料２０の変形は明らかであるが、前記電流の流れ方向に直交する方向における前記電歪複合材料２０の変形は明らかではない。従って、前記電歪複合材料２０の収縮は、リニアリティな収縮と見なすことができる。従って、リニアリティに収縮する電歪複合材料２０を製造する時、直接に本実施形態に係る電歪複合材料２０を使うことができ、他の複雑な加工を行わず、リニアリティな収縮と湾曲効果を実現することができるので、製作工程が簡単になり、製作コストが低くなる。

本実施形態に係る電歪複合材料２０の膨張係数は、０．６６×１０^−４Ｋ^−１〜 ５．２８×１０^−４Ｋ^−１である。図２を参照して、本実施形態に係る電歪複合材料２０の膨張係数を測量する過程を説明する。導線によって前記電歪複合材料２０の両端に電源（図示せず）電圧を印加する。ここで、前記フレキシブル高分子基材２２は、重量パーセントが９１ｗｔ％のシリコーンゴム弾性体であり、前記カーボンナノチューブ２４は重量パーセントが５ｗｔ％の多層カーボンナノチューブであり、前記強化粒子２６は、重量パーセントが４ｗｔ％の酸化アルミニウム(Ａｌ_２Ｏ_３)である。前記強化粒子２６の直径は、１０ｎｍ〜１００ｎｍである。前記電歪複合材料２０の膨張係数αは、次の公式（１）を満たす。

ここで、Ｌ１は前記電歪複合材料２０の最初の長さ、Ｌ２は膨張した前記電歪複合材料２０の長さ、ΔＴは前記電歪複合材料２０の温度変化量、εは歪みである。前記Ｌ１が４ｃｍである場合、前記電歪複合材料２０に４０Ｖの電圧を２分間印加すると、前記Ｌ２は４．２ｃｍになる。即ち、前記電歪複合材料２０の長さの変化量ΔＬは０．２ｃｍである。前記温度変化量ΔＴは１５０Ｋであり、前記歪みεは５％である。この場合、前記電歪複合材料２０の膨張係数αは３．３×１０^−４Ｋ^−１となる。

本実施形態に係る電歪複合材料２０のフレキシブル高分子基材２２の少なくともの一つの表面に、シリコーンゴム層を設置する。さらに、本実施形態に係る電歪複合材料２０を２つのシリコーンゴム層の間に挟めてサンドイッチ構造を形成ことができる。前記シリコーンゴム層の厚さは、前記電歪複合材料２０の厚さの１〜１０％である。前記シリコーンゴム層と前記電歪複合材料２０の中の高分子基材２２の成分が同じであるため、前記シリコーンゴム層と前記電歪複合材料２０をよく結合させることができる。同じ厚さを有する電歪複合材料を形成する時、本実施形態に係るサンドイッチ構造の電歪複合材料は、比較的優れた電歪特性を保持することができるので、カーボンナノチューブと強化粒子の用量を減少させ、コストを低減することができる。なお、前記シリコーンゴム層が優れた絶縁性を有するため、絶縁を必要とする電歪複合材料に使われる。上述の原理に基づいて、本実施形態に係る電歪複合材料２０は多層構造であることができ、且つ各層の設置方式及び厚さは、実際の要求によって調整することができる。

図３を参照すると、本実施形態に係る電歪複合材料２０の製造方法は、複数のカーボンナノチューブと、複数の強化粒子と、ポリマー前駆体とを提供する第一ステップと、前記複数のカーボンナノチューブと、複数の強化粒子と、ポリマー前駆体と、を混合して混合物を形成する第二ステップと、前記混合物におけるポリマー前駆体を重合させる第三ステップと、を備える。

前記第一ステップにおいて、前記カーボンナノチューブは、ＣＶＤ法、レーザ蒸発法、アーク放電法により得られる。本実施形態において、前記カーボンナノチューブの製造方法は、基板を提供するステップと、化学気相堆積（ＣＶＤ）法によって前記基板にカーボンナノチューブアレイを形成するステップと、機械的方法により前記基板から前記カーボンナノチューブアレイを剥離して複数のカーボンナノチューブを引き出すステップと、を備える。前記強化粒子は、ゾルゲル（ｓｏｌ−ｇｅｌ）法またはボールミル（ｂａｌｌ ｍｉｌｌｉｎｇ）法により得られる。前記ポリマー前駆体は、プレポリマー（ｐｒｅｐｏｌｙｍｅｒ）溶液またはプレポリマーモノマーであることができ、その材料はフレキシブル高分子基材の材料によって選択する。前記プレポリマーは、シリコーンゴムプレポリマー、ポリウレタンプレポリマー、エポキシ樹脂プレポリマー、ポリメタクリル酸メチル樹脂プレポリマーの中のいずれか一種及びそのいずれかの組合せから選択することができる。本実施形態において、前記フレキシブル高分子基材は、シリコーンゴムであって、前記ポリマー前駆体は、溶融状のシリコーンゴムプレポリマーである。

前記第二ステップは、前記ポリマー前駆体を揮発性溶剤に混合してポリマー前駆体の溶液を形成する第一サブステップと、前記複数のカーボンナノチューブ及び複数の強化粒子を、前記ポリマー前駆体の溶液に入れて混合溶液を形成する第二サブステップと、前記混合溶液の中の溶剤を揮発させる第三サブステップと、を備える。前記ポリマー前駆体が液体である場合、前記複数のカーボンナノチューブ及び複数の強化粒子を直接に前記ポリマー前駆体に添加して混合溶液を形成することができる。

以下、前記第二ステップの前記三つのサブステップを詳しく説明する。まず、シリコーンゴムのＡ成分を酢酸エチルに完全に溶解させて、前記シリコーンゴムのＡ成分を含む溶液を形成する。本実施形態において、前記シリコーンゴムのＡ成分は、ヒドロキシ末端ポリシロキサン（ｈｙｄｒｏｘｙｌ ｔｅｒｍｉｎａｔｅｄ ｐｏｌｙｓｉｌｏｘａｎｅ）である。次に、複数のカーボンナノチューブ及び複数の強化粒子を前記溶液に入れて混合溶液を形成した後、該混合溶液に対して超音波粉砕処理及び超音波洗浄処理を行うことができる。具体的に、超音波処理装置によって前記混合溶液に対して１０分間ほど超音波粉砕処理を行ってから、サランラップ（登録商標）（Ｓａｒａｎ Ｗｒａｐ）で前記混合溶液を密封して超音波洗浄機に入れて３時間ほど超音波処理を行う。前記超音波粉砕処理によって、前記カーボンナノチューブと前記強化粒子の粒径を縮小させることができる。前記超音波洗浄処理によって、前記カーボンナノチューブと前記強化粒子を前記混合溶液に十分に分散させる。最後に、前記混合溶液の中の溶剤を揮発させ、複数のカーボンナノチューブ、複数の強化粒子及びシリコーンゴムのＡ成分が均一に分散された混合物を形成する。具体的には、前記混合溶液を室温に冷却してから８０℃〜１２０℃定温のオーブンに放置して前記混合溶液の中の酢酸エチルが完全に揮発されるまで加熱して、前記カーボンナノチューブ、前記強化粒子及び前記シリコーンゴムのＡ成分が均一に分散された混合物を形成する。

前記第三ステップにおいて、前記複数のカーボンナノチューブと、複数の強化粒子及び前記ポリマー前駆体からなる混合物に、開始剤を添加する。該開始剤としては、シリコーンゴムのＢ成分が分散されているエチル溶液又は脱イオン水である。前記開始剤を前記混合物に入れて、ガラス棒で攪拌することにより、前記シリコーンゴムのＢ成分と前記シリコーンゴムのＡ成分を重合させて、電歪複合材料を形成する。本実施形態において、前記シリコーンゴムのＡ成分は、ヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン（ｈｙｄｒｏｘｙｌ ｔｅｒｍｉｎａｔｅｄ ｐｏｌｙｄｉｍｅｔｈｙｌｓｉｌｏｘａｎｅ）であり、前記シリコーンゴムのＢ成分は、テトラエトキシシラン（ｔｅｔｒａｅｔｈｏｘｙｓｉｌａｎｅ）である。前記ポリマー前駆体と前記開始剤との重量比は１００：６である。

さらに、前記電歪複合材料に対して脱気処理を行うことができる。具体的に、前記電歪複合材料をガラス基板などのような平面支持体の表面に塗布し、該支持体を真空装置の中に置いて真空化させることにより、前記電歪複合材料の中の気泡を除去する。

さらに、前記電歪複合材料を押圧してその辺縁を切ることができる。具体的に、滑らかな表面を有する押圧部材で前記電歪複合材料を押圧して、前記電歪複合材料を前記支持体の表面に均一に塗布させ、且つ１２〜１８時間ほど放置してから、ナイフで前記電歪複合材料の辺縁を切り、最後に前記支持体から前記電歪複合材料全体を緩やかに剥がす。

なお、前記電歪複合材料の対向する２つの表面に別々にシリコーンゴム層を形成してサンドイッチ構造を構成することができる。前記サンドイッチ構造の製造方法は、シリコーンゴムのＡ成分を揮発性溶剤に溶解して溶液を形成するステップと、シリコーンゴムのＢ成分を前記溶液に溶解してシリコーンゴムプレポリマー溶液を形成するステップと、前記電歪複合材料を前記シリコーンゴムプレポリマー溶液に浸漬させてから、前記シリコーンゴムプレポリマー溶液を放置固化して、前記電歪複合材料の対向する２つの表面に別々にシリコーンゴム層を形成するステップと、を備える。

本実施例の電歪複合材料及びその製造方法は、次の優れた点がある。第一に、前記電歪複合材料は、複数のカーボンナノチューブを備えるばかりでなく、極めて高い熱伝導率と高温に耐える特性を有する複数の強化粒子をさらに備えるため、前記電歪複合材料の熱伝導効率を高めることができ、且つその応答速度を速めることができる。第二に、前記強化粒子は、前記電歪複合材料のヤング率を高め、前記電歪複合材料が膨張する場合、前記電歪複合材料のその推進力を高めることができる。第三に、前記強化粒子が高い抵抗率、低い誘電定数及び低い誘電損失などの優れた電気特性を有するため、前記電歪複合材料に前記強化粒子を添加すると、前記電歪複合材料の導電性を調節することができ、小さい電圧を印加するだけで理想的な変形をもたらすことができ、従って前記電歪複合材料の使用電圧を下げる。第四に、前記電歪複合材料を形成する過程において、超音波処理を利用して、前記カーボンナノチューブと前記強化粒子を前記電歪複合材料に十分に分散させる。第五に、前記電歪複合材料の上下表面に別々にシリコーンゴム層を形成してサンドイッチ構造を形成する。前記シリコーンゴム層と前記電歪複合材料の間の高分子基材の成分が同じであるため、前記シリコーンゴム層と前記電歪複合材料が接触面でよく結合することができる。同じ厚さを有する電歪複合材料を形成する時、前記サンドイッチ構造の電歪複合材料は、比較的優れた電歪特性を保持することができるので、カーボンナノチューブと強化粒子の用量を減少させ、コストを節約することができる。なお、前記シリコーンゴム層が優れた絶縁性を有するため、絶縁を必要とする電歪複合材料に使われる。

Claims (6)

1. フレキシブル高分子基材と、
   前記フレキシブル高分子基材の中に分散された複数のカーボンナノチューブと、
   前記フレキシブル高分子基材の中に分散された複数の強化粒子と、
   を備えていることを特徴とする電歪複合材料。
2. 前記複数のカーボンナノチューブの重量パーセントが０．１〜１０ｗｔ％であることを特徴とする請求項１に記載の電歪複合材料。
3. 前記複数の強化粒子の重量パーセントが１〜１０ｗｔ％であることを特徴とする請求項１に記載の電歪複合材料。
4. 前記複数のカーボンナノチューブは、前記フレキシブル高分子基材の中に均一に分布され、且つ互いに連接されて複数の導電ネットワークを形成していることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の電歪複合材料。
5. 複数のカーボンナノチューブと、複数の強化粒子と、ポリマー前駆体とを提供する第一ステップと、
   前記複数のカーボンナノチューブと、前記複数の強化粒子と、前記ポリマー前駆体と、を混合して混合物を形成する第二ステップと、
   前記混合物におけるポリマー前駆体を重合させる第三ステップと、
   を備えていることを特徴とする電歪複合材料の製造方法。
6. 前記第二ステップは、
   前記ポリマー前駆体を揮発性溶剤に混合してポリマー前駆体の溶液を形成する第一サブステップと、
   前記複数のカーボンナノチューブ及び前記複数の強化粒子を、前記ポリマー前駆体の溶液に入れて混合溶液を形成する第二サブステップと、
   前記混合溶液の中の溶剤を揮発させる第三サブステップと、
   を備えていることを特徴とする請求項５に記載の電歪複合材料の製造方法。

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