JP2009164134A - Method of manufacturing lead - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method of manufacturing a lead which can prevent sufficiently for a long period peeling of an insulative body from a lead conductor for a positive electrode. <P>SOLUTION: In the lead 18a for a positive electrode provided with a lead conductor 19a for a positive electrode and an insulator 21a coating a part of the lead conductor 19a for the positive electrode, the lead conductor 19a for the positive electrode is composed of an aluminum portion 50 with an aluminum purity of 97% or higher and an oxidized coating film 52 including an aluminum oxide formed on a surface of the aluminum portion 50, and a thickness of the oxidized coating film 52 is 50 to 1000 nm. In this case, when the lead is used for a power storing device 10 provided with a nonaqueous electrolyte medium 20 containing a fluorine compound and even if a bonding of the conductor 19a for the positive electrode with the insulator 21a is incomplete, peeling of the insulator 21a from the lead conductor 19a for the positive electrode can be prevented sufficiently, and a conductivity of the surface of the lead conductor for the positive electrode can be maintained for a long period. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、リードの製造方法に関する。   The present invention relates to a lead manufacturing method.

電子機器の小型化の要求に合わせて、その電源として用いられる電池の小型化、軽量化の要求が強まっている。一方、電池に対する高エネルギー密度化、高エネルギー効率化も求められている。こうした要求を満たすため、主として合成樹脂等からなる袋体の内部に正極、負極及び電解液等が封入された非水電解質電池（例えばＬｉイオン電池やリチウムポリマー電池など）への期待が高まっている。   In accordance with the demand for downsizing of electronic devices, there is an increasing demand for downsizing and weight reduction of batteries used as power sources. On the other hand, higher energy density and higher energy efficiency for batteries are also required. In order to satisfy these requirements, there is an increasing expectation for non-aqueous electrolyte batteries (for example, Li ion batteries and lithium polymer batteries) in which a positive electrode, a negative electrode, an electrolytic solution, and the like are sealed inside a bag made mainly of a synthetic resin. .

こうした非水電解質電池においては一般に、正極及び負極から電流を外部に取り出すために、正極及び負極のそれぞれから袋体の外部に正極用リード及び負極用リードが延びており、正極用及び負極用リードのそれぞれのリード導体の一部には、袋体とシールされる部分に予め絶縁体が被覆されている。また、正極用リード導体としては、例えばアルミニウムが用いられている。   In such a non-aqueous electrolyte battery, in general, in order to extract current from the positive electrode and the negative electrode to the outside, the positive electrode lead and the negative electrode lead extend from the positive electrode and the negative electrode to the outside of the bag body. A part of each of the lead conductors is covered with an insulator in advance in a portion to be sealed with the bag. For example, aluminum is used as the positive electrode lead conductor.

しかしながら、前述した従来の非水電解質電池においては、長期にわたって充電及び放電を繰り返すうちに、正極用リードにおいて、絶縁体がリード導体から剥がれることがあった。このため、絶縁体とリード導体の隙間から水分が侵入してフッ酸が生成し、このフッ酸が、電池の性能劣化を促進するだけでなく、袋体の外部へ漏出して外部の機器を腐食したり、あるいは人体に悪影響を及ぼすおそれがあった。   However, in the conventional non-aqueous electrolyte battery described above, the insulator may be peeled off from the lead conductor in the positive electrode lead while being repeatedly charged and discharged over a long period of time. For this reason, water enters from the gap between the insulator and the lead conductor to generate hydrofluoric acid, which not only promotes battery performance deterioration but also leaks outside the bag body to prevent external devices. There was a risk of corrosion or adverse effects on the human body.

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、正極用リード導体からの絶縁体の剥離を長期間にわたって十分に防止できる正極用リード及びこれを用いた電力貯蔵デバイスを提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of the above circumstances, and an object of the present invention is to provide a positive electrode lead that can sufficiently prevent the insulator from peeling off from the positive electrode lead conductor over a long period of time and a power storage device using the same. And

本発明者らは上記従来技術の問題点について検討した。その結果、正極用リードにおいてリード導体からの絶縁体の剥離が起こるのは、リード導体と絶縁体との初期の接着力が不十分であることによるものであることを見出した。即ち、リード導体と絶縁体との初期の接着力が不十分であるために、リード導体と絶縁体との間から水分が侵入し、この水分と非水電解液中のフッ素化合物とが反応してフッ酸が生成し、このフッ酸によりアルミニウムが腐食され、絶縁体がリード導体から剥離することを見出した。   The inventors of the present invention have studied the problems of the above prior art. As a result, it has been found that the peeling of the insulator from the lead conductor in the positive electrode lead is due to insufficient initial adhesive force between the lead conductor and the insulator. That is, since the initial adhesive strength between the lead conductor and the insulator is insufficient, moisture enters between the lead conductor and the insulator, and this moisture reacts with the fluorine compound in the non-aqueous electrolyte. It was found that hydrofluoric acid was generated, aluminum was corroded by the hydrofluoric acid, and the insulator was peeled off from the lead conductor.

そこで、本発明は、正極用リード導体と、前記正極用リード導体の一部を被覆する絶縁体とを備える正極用リードにおいて、前記正極用リード導体が、アルミニウムの純度が９７％以上であるアルミニウム部と、前記アルミニウム部の表面に設けられ、酸化アルミニウムを含む酸化被膜とを備え、前記酸化被膜の厚さが５０〜１０００ｎｍであることを特徴とする。また本発明は、袋体と、前記袋体の内部に封入される非水電解質媒体と、前記袋体の内部に封入される正極と、前記袋体の内部に封入される負極と、前記正極に導通され、前記袋体の内部から外部に延びる正極用リードと、前記負極に導通され、前記袋体の内部から外部に延びる負極用リードとを備える電力貯蔵デバイスにおいて、前記正極用リードが上記正極用リードであり、且つ上記非水電解質媒体がフッ素化合物を含むことを特徴とする。   Therefore, the present invention provides a positive electrode lead comprising a positive electrode lead conductor and an insulator covering a part of the positive electrode lead conductor, wherein the positive electrode lead conductor has an aluminum purity of 97% or more. And an oxide film containing aluminum oxide provided on the surface of the aluminum part, and the thickness of the oxide film is 50 to 1000 nm. The present invention also provides a bag, a non-aqueous electrolyte medium sealed inside the bag, a positive electrode sealed inside the bag, a negative electrode sealed inside the bag, and the positive electrode A positive electrode lead that extends from the inside of the bag body to the outside and a negative electrode lead that conducts to the negative electrode and extends from the inside of the bag body to the outside. A lead for a positive electrode, and the nonaqueous electrolyte medium contains a fluorine compound.

これらの発明によれば、正極用リード導体と絶縁体との接着が不十分であるために袋体の内部にフッ酸が生成しても、酸化被膜によりアルミニウム部の腐食が十分に防止される。このため、正極用リード導体からの絶縁体の剥離を長期間にわたって十分に防止できる。また正極用リード導体の表面の導電性を長期間にわたって維持することができる。   According to these inventions, even if hydrofluoric acid is generated inside the bag body due to insufficient adhesion between the lead conductor for the positive electrode and the insulator, corrosion of the aluminum portion is sufficiently prevented by the oxide film. . For this reason, peeling of the insulator from the lead conductor for positive electrode can be sufficiently prevented over a long period of time. Further, the conductivity of the surface of the positive electrode lead conductor can be maintained for a long period of time.

以上説明したように本発明の正極用リード及び電力貯蔵デバイスによれば、正極用リード導体と絶縁体との接着が不十分であっても、フッ酸による正極用リード導体の腐食が十分に防止される。このため、正極用リード導体からの絶縁体の剥離を長期間にわたって十分に防止できる。従って、非水電解液の漏出が十分に防止され、電池の性能の劣化、外部の機器の腐食や人体への悪影響を十分に防止することができる。また正極用リード導体の表面の導電性を長期間にわたって維持することができる。   As described above, according to the positive electrode lead and the power storage device of the present invention, corrosion of the positive electrode lead conductor due to hydrofluoric acid is sufficiently prevented even if the adhesion between the positive electrode lead conductor and the insulator is insufficient. Is done. For this reason, peeling of the insulator from the lead conductor for positive electrode can be sufficiently prevented over a long period of time. Accordingly, leakage of the non-aqueous electrolyte is sufficiently prevented, and deterioration of battery performance, corrosion of external equipment and adverse effects on the human body can be sufficiently prevented. Further, the conductivity of the surface of the positive electrode lead conductor can be maintained for a long period of time.

図１は、本発明の電力貯蔵デバイスの一実施形態を示す斜視図である。FIG. 1 is a perspective view showing an embodiment of a power storage device of the present invention. 図２は、図１のＡ−Ａ線又はＢ−Ｂ線に沿った断面図である。2 is a cross-sectional view taken along line AA or BB in FIG. 図３は、本発明の正極用リードの一実施形態を示す断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view showing an embodiment of the positive electrode lead of the present invention. 図４（ａ）は、実施例１に係る正極用リードを示す平面図、（ｂ）は正極用リードの横断面図である。4A is a plan view showing the positive electrode lead according to the first embodiment, and FIG. 4B is a cross-sectional view of the positive electrode lead. 図５は、実施例１に係る封入袋の縦断面図である。FIG. 5 is a longitudinal sectional view of the enclosing bag according to the first embodiment. 図６は、実施例１に係る模擬電池の正面図である。FIG. 6 is a front view of the simulated battery according to the first embodiment.

以下、添付図面と共に、本発明の実施形態について詳細に説明する。なお、図面において、同一又は同等の構成要素には同一の符号を付すこととする。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In the drawings, the same or equivalent components are denoted by the same reference numerals.

図１は、本発明の電力貯蔵デバイスの好適な実施形態を示す斜視図であり、電力貯蔵デバイスとしての非水電解質電池を示している。本実施形態の非水電解質電池１０は、図１に示すように薄肉形となっており、非水電解質電池１０は、非水の溶媒（例えば有機溶媒）に電解質（例えばフッ化リチウム化合物）が溶解された非水電解液（非水電解質媒体）を含む単一の電気化学セルを、周縁部が熱融着されてヒートシールされる部分１２が形成された封入袋（袋体）１４に封入することにより構成されている。この非水電解質電池１０においては、正極用リード１８ａ、負極用リード１８ｂの一端が封入袋１４の上部から上方に延び、外部との電気的な接続を可能にしている。なお、正極用リード１８ａ、負極用リード１８ｂはそれぞれ、正極用リード導体１９ａ、負極用リード導体１９ｂを有しており、それらの外周にはそれぞれ絶縁体２１ａ，２１ｂが被覆されている。   FIG. 1 is a perspective view showing a preferred embodiment of the power storage device of the present invention, and shows a nonaqueous electrolyte battery as the power storage device. The non-aqueous electrolyte battery 10 of the present embodiment has a thin wall shape as shown in FIG. 1, and the non-aqueous electrolyte battery 10 has an electrolyte (for example, a lithium fluoride compound) in a non-aqueous solvent (for example, an organic solvent). A single electrochemical cell containing a dissolved non-aqueous electrolyte (non-aqueous electrolyte medium) is enclosed in an encapsulating bag (bag body) 14 in which a peripherally heat-sealed portion 12 is formed. It is comprised by doing. In the non-aqueous electrolyte battery 10, one end of the positive electrode lead 18a and the negative electrode lead 18b extends upward from the upper part of the encapsulating bag 14 to enable electrical connection with the outside. The positive lead 18a and the negative lead 18b have a positive lead conductor 19a and a negative lead conductor 19b, respectively, and the outer periphery thereof is covered with insulators 21a and 21b, respectively.

図２は、図１の非水電解質電池１０のＡ−Ａ線又はＢ−Ｂ線に沿った断面図である。図２に示すように、この封入袋１４は、非水電解液２０の浸透を抑制する観点から、例えばアルミニウムからなる金属箔又は金属層２２をプラスチック層からなる層２４，２８が挟持することにより形成された多層フィルムからなっている。   FIG. 2 is a cross-sectional view of the nonaqueous electrolyte battery 10 of FIG. 1 taken along line AA or BB. As shown in FIG. 2, from the viewpoint of suppressing the penetration of the non-aqueous electrolyte solution 20, the encapsulating bag 14 is formed by sandwiching a metal foil or metal layer 22 made of aluminum, for example, with layers 24 and 28 made of plastic layers. It consists of a formed multilayer film.

より詳細に述べると、封入袋１４は、非水電解液２０と接触する上記多層フィルムの最も内側の層２４の周縁部を熱融着することにより形成されている。ここで、最も内側の層２４は、この内側層２４の周縁部に形成されるヒートシール部分１２における非水電解液２０の漏出を防止する観点から、例えばマレイン酸変性ポリオレフィン（例えばマレイン酸変性低密度ポリエチレン）からなり、封入袋１４の最も外側の層２８は、金属層２２を外傷から保護するために設けられ、例えばＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）からなる。   More specifically, the encapsulating bag 14 is formed by heat-sealing the peripheral portion of the innermost layer 24 of the multilayer film in contact with the non-aqueous electrolyte 20. Here, the innermost layer 24 is made of, for example, maleic acid-modified polyolefin (for example, maleic acid-modified polyolefin) from the viewpoint of preventing leakage of the non-aqueous electrolyte 20 in the heat seal portion 12 formed at the peripheral edge of the inner layer 24. The outermost layer 28 of the encapsulating bag 14 is provided to protect the metal layer 22 from damage, and is made of, for example, PET (polyethylene terephthalate).

また、封入袋１４内に収容される非水電解液２０としては、例えばプロピレンカーボネート、γ−ブチロラクトン等の有機溶媒に、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６のようなフッ化リチウム化合物からなる溶質が溶解したものが用いられる。さらに、封入袋１４内には、非水電解液２０に浸される正極板３０と負極板３２が封入され、これら正極板３０及び負極板３２は、集電体と呼ばれる金属箔又はエキスパンデッドメタルの金属基材（図示せず）と、金属基材上に形成された活物質層（図示せず）とからなる。また、正極板３０と負極板３２との間には、非水電解液２０の拡散を防止するためのセパレータ３４が配置されている。 Moreover, as the non-aqueous electrolyte solution 20 accommodated in the enclosing bag 14, for example, a solute composed of a lithium fluoride compound such as LiBF 4 , LiPF 6 , LiAsF 6 in an organic solvent such as propylene carbonate or γ-butyrolactone. A dissolved one is used. Further, a positive electrode plate 30 and a negative electrode plate 32 that are immersed in the nonaqueous electrolyte solution 20 are enclosed in the encapsulating bag 14, and the positive electrode plate 30 and the negative electrode plate 32 may be a metal foil or an expanded material called a current collector. It consists of a metal base material (not shown) of metal and an active material layer (not shown) formed on the metal base material. Further, a separator 34 for preventing diffusion of the nonaqueous electrolytic solution 20 is disposed between the positive electrode plate 30 and the negative electrode plate 32.

さらに、正極板３０の金属基材は、導線３６を介して正極用リード１８ａの正極用リード導体１９ａの一端に接続され、正極用リード導体１９ａの他端は封入袋１４の外部に延びている。負極板３２の金属基材も、負極用リード１８ｂの負極用リード導体１９ｂの一端に導線３８を介して接続され、その負極用リード導体１９ｂの他端は封入袋１４の外部に延びている。また、正極用リード導体１９ａ、負極用リード導体１９ｂの一部はそれぞれ絶縁体２１ａ，２１ｂによって被覆されている。そして、正極用リード１８ａ及び負極用リード１８ｂは、絶縁体２１ａ，２１ｂが封入袋１４の最も内側の層２４と熱融着されることによって封入袋１４に取り付けられている。   Further, the metal base material of the positive electrode plate 30 is connected to one end of the positive electrode lead conductor 19 a of the positive electrode lead 18 a through the conductive wire 36, and the other end of the positive electrode lead conductor 19 a extends to the outside of the encapsulating bag 14. . The metal substrate of the negative electrode plate 32 is also connected to one end of the negative electrode lead conductor 19b of the negative electrode lead 18b via a conductor 38, and the other end of the negative electrode lead conductor 19b extends to the outside of the encapsulating bag 14. Further, a part of the positive lead conductor 19a and the negative lead conductor 19b are covered with insulators 21a and 21b, respectively. The positive lead 18 a and the negative lead 18 b are attached to the encapsulating bag 14 by thermally bonding the insulators 21 a and 21 b to the innermost layer 24 of the enclosing bag 14.

ここで、正極用リード１８ａについて詳細に説明する。   Here, the positive electrode lead 18a will be described in detail.

図３は、正極用リード１８ａの断面図である。図３に示すように、正極板３０に接続される正極用リード導体１９ａは、アルミニウムの純度が９７％以上であるアルミニウム部５０と、アルミニウム部５０の表面に設けられ酸化アルミニウムを含む酸化被膜５２とで構成されている。   FIG. 3 is a cross-sectional view of the positive electrode lead 18a. As shown in FIG. 3, the lead conductor 19a for the positive electrode connected to the positive electrode plate 30 includes an aluminum part 50 having an aluminum purity of 97% or more and an oxide film 52 provided on the surface of the aluminum part 50 and containing aluminum oxide. It consists of and.

この正極用リード導体１９ａは、アルミニウムの純度が９７％以上であるアルミニウム材を酸化処理して得られる。アルミニウム材を酸化処理することにより、正極用リード導体１９ａと絶縁体２１ａとの接着力が不十分であるために水分が封入袋１４の内部に侵入してフッ酸が生成しても、フッ酸による正極用リード導体１９ａの腐食が十分に防止され、正極用リード導体１９ａからの絶縁体２１ａの剥離を十分に防止することができる。   This positive electrode lead conductor 19a is obtained by oxidizing an aluminum material having an aluminum purity of 97% or more. By oxidizing the aluminum material, even if moisture enters the inside of the encapsulating bag 14 and hydrofluoric acid is generated because the adhesive force between the lead conductor 19a for the positive electrode and the insulator 21a is insufficient, hydrofluoric acid is generated. Corrosion of the positive lead conductor 19a due to is sufficiently prevented, and peeling of the insulator 21a from the positive lead conductor 19a can be sufficiently prevented.

上記アルミニウム材において、アルミニウムの純度を９７％以上とするのは、９７％未満では、不純物が非水電解質電池１０の性能に悪影響を与えることとなるからである。   In the aluminum material, the purity of aluminum is 97% or more because if it is less than 97%, the impurities adversely affect the performance of the nonaqueous electrolyte battery 10.

酸化処理としては、例えば化成処理、陽極酸化処理などが挙げられ、これらのうち化成処理が好ましい。   Examples of the oxidation treatment include chemical conversion treatment and anodic oxidation treatment. Of these, chemical conversion treatment is preferable.

化成処理とは、電解をせずに化学的にアルミニウム材の表面に酸化被膜５２を生成させる表面処理のことをいい、アルミニウムの化成処理方法としては、水和処理法、ＭＢＶ法、りん酸塩法などが挙げられる。この化成処理は、陽極酸化処理と異なり、電解する必要がないうえに化成処理の工程も短時間で済むので、その作業性の良さから、陽極酸化と比較すると処理コストが低くなる。また、酸化被膜５２とアルミニウム部５０との密着性もより高くなる。なお、水和処理とは、アルミニウム材を高温の純水中で煮沸する処理をいう。この場合、他の酸化処理法に比べて、表面積を大きくすることができる。   The chemical conversion treatment refers to a surface treatment that chemically generates an oxide film 52 on the surface of the aluminum material without electrolysis. As the chemical conversion treatment method for aluminum, a hydration treatment method, MBV method, phosphate salt is used. Law. Unlike the anodizing treatment, this chemical conversion treatment does not require electrolysis, and the chemical conversion treatment process takes a short time. Therefore, the processing cost is lower than that of the anodizing because of its good workability. In addition, the adhesion between the oxide film 52 and the aluminum part 50 is further improved. The hydration treatment refers to a treatment in which an aluminum material is boiled in high-temperature pure water. In this case, the surface area can be increased as compared with other oxidation treatment methods.

上記酸化被膜５２の厚さは５０〜１０００ｎｍであり、好ましくは１００〜５００ｎｍである。酸化被膜５２の厚さが５０ｎｍ未満では、正極用リード導体１９ａからの絶縁体２１ａの剥離が比較的短期間で起こる。一方、酸化被膜５２の厚さが１０００ｎｍを超えると、正極用リード導体１９ａからの絶縁体２１ａの剥離を長期間にわたって十分に防止できるものの、正極用リード導体１９ａの表面の導電性がなくなり、正極用リード１８ａを非水電解質電池１０に使用できなくなる。   The oxide film 52 has a thickness of 50 to 1000 nm, preferably 100 to 500 nm. When the thickness of the oxide film 52 is less than 50 nm, the insulator 21a is peeled off from the positive lead conductor 19a in a relatively short period. On the other hand, when the thickness of the oxide film 52 exceeds 1000 nm, the insulator 21a can be sufficiently prevented from peeling off from the positive lead conductor 19a over a long period of time, but the conductivity of the surface of the positive lead conductor 19a is lost. The lead 18a for use cannot be used in the nonaqueous electrolyte battery 10.

また、負極板３２に接続される負極用リード導体１９ｂとしては、過充電時にリチウム等の析出物が生じたり、又は電位差が大きくなる過放電時にはリチウム合金等を形成し難く且つ溶解しにくいもの、例えばニッケル若しくは銅、又はこれらの合金からなるものが用いられる。   Moreover, as the negative electrode lead conductor 19b connected to the negative electrode plate 32, a precipitate such as lithium is generated at the time of overcharge, or a lithium alloy or the like is difficult to be formed and dissolved at the time of overdischarge when the potential difference becomes large, For example, nickel, copper, or an alloy thereof is used.

絶縁体２１ａは、正極用リード導体１９ａの外周に接着される熱可塑層２３ａを含み、この熱可塑層２３ａは、熱可塑性ポリオレフィン樹脂からなる。このような熱可塑性ポリオレフィン樹脂としては、正極用リード導体１９ａに接着可能なものが用いられ、このうち、加熱により溶融して正極用リード導体１９ａに対してより接着しやすくなることから、ポリエチレン、酸変性ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン酢酸ビニル共重合体、酸変性ポリプロピレン（例えば無水マレイン酸変性ポリプロピレン）、アイオノマー等の反応性樹脂又はこれらの混合物が好ましい。ここで、封入袋１４の最も内側の層２４を構成する材料として耐熱性に優れるポリプロピレンが用いられる場合には、上記の熱可塑性ポリオレフィン樹脂のうちポリプロピレン又は酸変性ポリプロピレンを用いることが好ましい。この場合、熱可塑性ポリオレフィン樹脂としてポリエチレンやエチレン酢酸ビニル共重合体を用いる場合に比べて、絶縁体２１ａ，２１ｂと封入袋１４の最も内面の層２４との接着性を高め、非水電解質電池１０に高い耐熱性を付与することが可能となる。なお、上記のアイオノマーとしては、ポリエチレン、ポリプレピレン等の単独重合体若しくはエチレンとメタクリル酸等の共重合体をＮａ、Ｍｇ、Ｋ等で架橋させたものが用いられる。   The insulator 21a includes a thermoplastic layer 23a bonded to the outer periphery of the positive lead conductor 19a, and the thermoplastic layer 23a is made of a thermoplastic polyolefin resin. As such a thermoplastic polyolefin resin, those that can be bonded to the positive electrode lead conductor 19a are used, and among these, polyethylene melts by heating and becomes easier to adhere to the positive electrode lead conductor 19a. A reactive resin such as acid-modified polyethylene, polypropylene, ethylene vinyl acetate copolymer, acid-modified polypropylene (for example, maleic anhydride-modified polypropylene), ionomer, or a mixture thereof is preferable. Here, when polypropylene having excellent heat resistance is used as the material constituting the innermost layer 24 of the encapsulating bag 14, it is preferable to use polypropylene or acid-modified polypropylene among the thermoplastic polyolefin resins. In this case, compared with the case where polyethylene or ethylene vinyl acetate copolymer is used as the thermoplastic polyolefin resin, the adhesion between the insulators 21a and 21b and the innermost layer 24 of the encapsulating bag 14 is improved, and the nonaqueous electrolyte battery 10 It is possible to impart high heat resistance to the surface. As the above ionomer, a homopolymer such as polyethylene or polypropylene, or a copolymer of ethylene and methacrylic acid or the like crosslinked with Na, Mg, K or the like is used.

上記正極用リード１８ａは、上記熱可塑層２３ａの正極用リード導体１９ａに対する接着強度が４．９Ｎ／ｃｍ未満である場合に特に有効である。接着強度が４．９Ｎ／ｃｍ未満の場合に特に、熱可塑層２３ａが正極用リード導体１９ａから剥離しやすくなる傾向があるからである。ここで、接着強度は、正極用リード導体１９ａに被覆された絶縁体２１ａを正極用リード導体１９ａから分離するのに必要とされる力をいい、正極用リード導体１９ａの単位幅（１ｃｍ）あたりの力で表される。   The positive electrode lead 18a is particularly effective when the adhesive strength of the thermoplastic layer 23a to the positive electrode lead conductor 19a is less than 4.9 N / cm. This is because especially when the adhesive strength is less than 4.9 N / cm, the thermoplastic layer 23a tends to be easily separated from the lead conductor 19a for the positive electrode. Here, the adhesive strength is a force required to separate the insulator 21a covered with the positive electrode lead conductor 19a from the positive electrode lead conductor 19a, and per unit width (1 cm) of the positive electrode lead conductor 19a. It is expressed by the power of

また、絶縁体２１ａは、熱可塑層２３ａの外側に架橋層２５ａを含む。架橋層２５ａは、架橋されたポリオレフィン樹脂からなる。ポリオレフィン樹脂は、封入袋１４の最も内側の層２４と熱融着可能であるものであればよいが、上述の熱可塑性ポリオレフィン樹脂と同じ樹脂が用いられることが好ましい。これは、上述の熱可塑性ポリオレフィン樹脂と異なる樹脂が用いられると、熱可塑層２３ａと架橋層２５ａとの間の接着力が低下する傾向があるからである。   The insulator 21a includes a crosslinked layer 25a outside the thermoplastic layer 23a. The cross-linked layer 25a is made of a cross-linked polyolefin resin. The polyolefin resin is not particularly limited as long as it can be heat-sealed with the innermost layer 24 of the encapsulating bag 14, but the same resin as the above-described thermoplastic polyolefin resin is preferably used. This is because when a resin different from the above-described thermoplastic polyolefin resin is used, the adhesive force between the thermoplastic layer 23a and the crosslinked layer 25a tends to decrease.

ここで、封入袋１４の最も内側の層２４を構成する材料として耐熱性に優れるポリプロピレンが用いられる場合には、上記のポリオレフィン樹脂としてポリプロピレン又は酸変性ポリプロピレンが用いられることが好ましい。この場合、上記ポリオレフィン樹脂としてポリエチレンやエチレン酢酸ビニル共重合体を用いる場合に比べ、絶縁体２１ａ，２１ｂと封入袋１４の最も内面の層２４との接着性、及び非水電解質電池１０の耐熱性が一層向上することになる。   Here, when polypropylene having excellent heat resistance is used as the material constituting the innermost layer 24 of the encapsulating bag 14, it is preferable to use polypropylene or acid-modified polypropylene as the polyolefin resin. In this case, compared with the case where polyethylene or ethylene vinyl acetate copolymer is used as the polyolefin resin, the adhesion between the insulators 21a and 21b and the innermost layer 24 of the encapsulating bag 14 and the heat resistance of the nonaqueous electrolyte battery 10 are as follows. Will be further improved.

ポリオレフィン樹脂を架橋する方法としては、電子線やガンマ線等の電離放射線の照射による架橋、パーオキサイド等による化学架橋、シラン架橋等が用いられる。上記ポリオレフィン樹脂を電離放射線によって架橋する場合、必要に応じてポリオレフィン樹脂に架橋助剤が添加される。この架橋助剤としては、例えばトリメチロールプロパンメタクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、エチングリコールジメタクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート等が用いられる。   As a method for crosslinking the polyolefin resin, crosslinking by irradiation with ionizing radiation such as electron beam or gamma ray, chemical crosslinking with peroxide, silane crosslinking, or the like is used. When the polyolefin resin is crosslinked by ionizing radiation, a crosslinking aid is added to the polyolefin resin as necessary. Examples of the crosslinking aid include trimethylolpropane methacrylate, pentaerythritol triacrylate, ethyne glycol dimethacrylate, triallyl cyanurate, triallyl isocyanurate, and the like.

架橋されたポリオレフィン樹脂は、その融点以上に加熱されても耐熱変形性に優れ、また、正極用リード１８ａの絶縁体２１ａを封入袋１４の内面と熱融着させるときでも、正極用リード導体１９ａと封入袋１４の金属層２２との間のショートを十分に防止することが可能となる。   The cross-linked polyolefin resin is excellent in heat-resistant deformation even when heated above its melting point, and even when the insulator 21a of the positive electrode lead 18a is heat-sealed to the inner surface of the encapsulating bag 14, the positive electrode lead conductor 19a. And the metal layer 22 of the enclosing bag 14 can be sufficiently prevented.

また、架橋ポリオレフィン樹脂においては、そのゲル分率が２０％〜９０％であることが好ましい。ゲル分率は、架橋の度合いを示す指標であり、キシレン等の溶媒に不溶になった架橋ポリオレフィン樹脂中のゲル（不溶になった高分子鎖）の割合をいう。ゲル分率が２０％未満では、架橋の度合いが不十分であり、封入袋１４の内面と架橋層２５ａとを熱融着するときに封入袋１４の金属層２２と正極用リード導体１９ａとがショートする傾向がある。一方、ゲル分率が９０％を超えると、架橋の度合いが大きすぎ、封入袋１４と架橋層２５ａとの間の接着性が悪くなり、非水電解液２０が漏出する傾向がある。   Moreover, in crosslinked polyolefin resin, it is preferable that the gel fraction is 20%-90%. The gel fraction is an index indicating the degree of crosslinking and refers to the ratio of gel (insoluble polymer chain) in the crosslinked polyolefin resin that has become insoluble in a solvent such as xylene. If the gel fraction is less than 20%, the degree of crosslinking is insufficient, and when the inner surface of the encapsulating bag 14 and the crosslinked layer 25a are heat-sealed, the metal layer 22 of the encapsulating bag 14 and the lead conductor 19a for the positive electrode There is a tendency to short. On the other hand, when the gel fraction exceeds 90%, the degree of cross-linking is too large, the adhesion between the encapsulating bag 14 and the cross-linking layer 25a is deteriorated, and the nonaqueous electrolytic solution 20 tends to leak.

なお、負極用リード導体１９ｂに被覆された絶縁体２１ｂも熱可塑層２３ｂと架橋層２５ｂを備えており、熱可塑層２３ｂを構成する熱可塑性ポリオレフィン樹脂、架橋層２５ｂを構成する架橋ポリオレフィン樹脂としてはそれぞれ、絶縁体１９ａにおいて用いられる熱可塑性ポリオレフィン樹脂、及び架橋ポリオレフィン樹脂が用いられる。   The insulator 21b covered with the negative electrode lead conductor 19b also includes a thermoplastic layer 23b and a crosslinked layer 25b. The thermoplastic polyolefin resin constituting the thermoplastic layer 23b and the crosslinked polyolefin resin constituting the crosslinked layer 25b Are respectively the thermoplastic polyolefin resin and the crosslinked polyolefin resin used in the insulator 19a.

上記非水電解質電池１０によれば、正極用リード導体１９ａと絶縁体２１ａとの接着が不十分であるために袋体１４の内部にフッ酸が生成しても、酸化被膜５２によりアルミニウム部５０の腐食が防止され、正極用リード導体１９ａからの絶縁体２１ａの剥離を長期間にわたって十分に防止できる。従って、非水電解液の漏出による電池１０の性能劣化が十分に防止されると共に、袋体１４の外部に漏出するフッ酸により外部機器が腐食されたり、人体に悪影響が与えられることが十分に防止される。また正極用リード導体１９ａの表面の導電性を長期間にわたって維持することができる。   According to the nonaqueous electrolyte battery 10, even if hydrofluoric acid is generated inside the bag body 14 due to insufficient adhesion between the lead conductor 19 a for positive electrode and the insulator 21 a, the aluminum portion 50 is formed by the oxide film 52. Corrosion can be prevented, and peeling of the insulator 21a from the positive lead conductor 19a can be sufficiently prevented over a long period of time. Therefore, the performance deterioration of the battery 10 due to the leakage of the nonaqueous electrolyte is sufficiently prevented, and it is sufficiently that the external device is corroded by the hydrofluoric acid leaking out of the bag body 14 or the human body is adversely affected. Is prevented. Further, the conductivity of the surface of the positive electrode lead conductor 19a can be maintained for a long time.

つぎに、正極用リード１８ａの作製方法について説明する。   Next, a method for producing the positive electrode lead 18a will be described.

はじめに、断面が矩形で平板状のアルミニウム板を用意する。次に、このアルミニウム板を、９０〜１００℃の熱水中に浸漬して水和処理し、アルミニウム板の表面に酸化被膜５２を形成する。こうして正極用リード１８ａの正極用リード導体１９ａを用意する。一方、例えば無水マレイン酸変性低密度ポリエチレン等のポリオレフィン樹脂からなり熱可塑層２３ａを構成する熱可塑性フィルムと、例えば低密度ポリエチレン等のポリオレフィン樹脂からなり架橋層２５ａを構成すべき熱可塑性フィルムをそれぞれＴダイやインフレーション押出機で作製する。そして、架橋層２５ａを構成すべき熱可塑性フィルムについては架橋処理を行う。架橋処理の方法としては、γ線や電子線等の電離放射線による照射架橋、パーオキサイド等による化学架橋、シラン架橋等が用いられるが、生産性を向上させる観点からは、短時間で架橋させることが可能な照射架橋が最も好ましい。そして、こうして得られた架橋層２５ａを構成する架橋された熱可塑性フィルムと、上述の熱可塑層２３ａとをそれぞれ熱ラミネートにより貼りあわせて、熱可塑層２３ａと、架橋層２５ａの２層からなる絶縁体２１ａを得る。   First, a flat aluminum plate having a rectangular cross section is prepared. Next, the aluminum plate is dipped in hot water at 90 to 100 ° C. and hydrated to form an oxide film 52 on the surface of the aluminum plate. Thus, the positive lead conductor 19a of the positive lead 18a is prepared. On the other hand, for example, a thermoplastic film comprising a polyolefin resin such as maleic anhydride-modified low density polyethylene and constituting the thermoplastic layer 23a, and a thermoplastic film comprising a polyolefin resin such as a low density polyethylene and constituting the crosslinked layer 25a, respectively. It is made with a T-die or an inflation extruder. And about the thermoplastic film which should comprise the crosslinked layer 25a, a crosslinking process is performed. As a method of crosslinking treatment, irradiation crosslinking by ionizing radiation such as γ rays or electron beams, chemical crosslinking by peroxide, etc., silane crosslinking, etc. are used. From the viewpoint of improving productivity, crosslinking is performed in a short time. Irradiation crosslinking capable of is most preferred. And the crosslinked thermoplastic film which comprises the crosslinked layer 25a obtained in this way, and the above-mentioned thermoplastic layer 23a are bonded together by thermal lamination, respectively, and it consists of two layers, the thermoplastic layer 23a and the crosslinked layer 25a. The insulator 21a is obtained.

つぎに、こうして得られる絶縁体２１ａを２枚用意し、それぞれの熱可塑層２３ａを正極用リード導体１９ａに向けて正極用リード導体１９ａを挟む。その後、絶縁体２１ａを加熱して絶縁体２１ａの熱可塑層２３ａと正極用リード導体１９ａとを熱融着させる。こうして、正極用リード１８ａが得られる。   Next, two insulators 21a thus obtained are prepared, and the positive electrode lead conductor 19a is sandwiched with each thermoplastic layer 23a facing the positive electrode lead conductor 19a. Thereafter, the insulator 21a is heated to heat-seal the thermoplastic layer 23a of the insulator 21a and the positive lead conductor 19a. Thus, the positive electrode lead 18a is obtained.

負極用リード１８ｂも、上述した方法と同様の方法で作製される。ただし、負極用リード導体１９ｂは、正極用リード導体１９ａに用いられる材料であってもよいが、銅、ニッケル又はこれらの合金からなるものを用いることが好ましい。   The negative electrode lead 18b is also produced by the same method as described above. However, the negative electrode lead conductor 19b may be a material used for the positive electrode lead conductor 19a, but it is preferable to use a material made of copper, nickel, or an alloy thereof.

なお、正極用リード１８ａの作製方法は、上述した方法に限定されるものではない。例えばポリオレフィン樹脂からなる１層の熱可塑性フィルムを用意し、この熱可塑性フィルムを正極用リード１９ａに熱融着させた後、この熱可塑性フィルムの外側から、透過距離がフィルムの厚さよりも小さくなるように制御した電子線を照射することによっても正極用リード１８ａを得ることができる。この場合、熱可塑性フィルムのうち電子線があたった部分が架橋層２５ａとなり、電子線があたらなかった部分は熱可塑層２３ａとなる。   The manufacturing method of the positive electrode lead 18a is not limited to the above-described method. For example, a one-layer thermoplastic film made of a polyolefin resin is prepared, and the thermoplastic film is thermally fused to the positive electrode lead 19a, and then the transmission distance is smaller than the thickness of the film from the outside of the thermoplastic film. The positive electrode lead 18a can also be obtained by irradiating the controlled electron beam. In this case, the portion of the thermoplastic film that has been struck by the electron beam becomes the crosslinked layer 25a, and the portion that has not struck by the electron beam becomes the thermoplastic layer 23a.

つぎに、上述した正極用リード１８ａ及び負極用リード１８ｂを封入袋１４に取り付ける方法の一例について説明する。   Next, an example of a method for attaching the positive electrode lead 18a and the negative electrode lead 18b to the encapsulating bag 14 will be described.

正極用リード１８ａ及び負極用リード１８ｂが取り付けられる封入袋１４は、以下のようにして作製される。すなわち、まず、表面にマレイン酸変性ポリオレフィンからなる層を含み、且つ内部に金属箔又は金属層を含む矩形状の多層フィルムを一対用意する。つぎに、マレイン酸変性ポリオレフィンの層が対向するようにこれら多層フィルムを重ねあわせ、矩形の周囲３辺を、シール機を用いて所定の加熱条件で所望のシール幅だけヒートシールする。こうして開口を有する封入袋１４が得られる。   The encapsulating bag 14 to which the positive lead 18a and the negative lead 18b are attached is manufactured as follows. That is, first, a pair of rectangular multilayer films including a layer made of maleic acid-modified polyolefin on the surface and a metal foil or metal layer inside is prepared. Next, these multilayer films are overlapped so that the layers of the maleic acid-modified polyolefin face each other, and the three sides of the rectangle are heat-sealed by a desired seal width using a sealing machine under predetermined heating conditions. Thus, an encapsulating bag 14 having an opening is obtained.

このような封入袋１４に対して、正極用リード１８ａ及び負極用リード１８ｂの一部を封入袋１４の開口を通して収容する。このとき、正極用リード１８ａの絶縁体２１ａ、負極用リード１８ｂの絶縁体２１ｂがそれぞれ封入袋１４の最も内側の層２４の間に配置されるように収容する。その後、絶縁体２１ａ、２１ｂを、封入袋１４の開口端部によって挟み込み、シール機を用いて絶縁体２１ａ、２１ｂの架橋層２５ａ，２５ｂと封入袋１４の最も内側の層２４とを熱融着させる。このとき、絶縁体２１ａ，２１ｂには架橋層２５ａ，２５ｂが含まれており、絶縁層２１ａ，２１ｂが溶融しにくくなっているので、熱融着時の加熱によって正極用リード導体１９ａと封入袋１４の金属層２２との間、及び負極用リード導体１９ｂと封入袋１４の金属層２２との間のショートが十分に防止される。   Part of the positive electrode lead 18 a and the negative electrode lead 18 b is accommodated in the encapsulating bag 14 through the opening of the encapsulating bag 14. At this time, the insulator 21a of the positive electrode lead 18a and the insulator 21b of the negative electrode lead 18b are accommodated so as to be disposed between the innermost layers 24 of the encapsulating bag 14, respectively. Thereafter, the insulators 21a and 21b are sandwiched between the opening ends of the encapsulating bag 14, and the sealing layers are used to thermally bond the cross-linked layers 25a and 25b of the insulators 21a and 21b and the innermost layer 24 of the encapsulating bag 14 together. Let At this time, since the insulators 21a and 21b include the bridging layers 25a and 25b, and the insulating layers 21a and 21b are not easily melted, the positive lead conductor 19a and the encapsulating bag are heated by heat at the time of heat fusion. 14 and the short circuit between the negative electrode lead conductor 19b and the metal layer 22 of the encapsulating bag 14 is sufficiently prevented.

本発明の電力貯蔵デバイスは、上記実施形態に限定されない。例えば上記実施形態では、電力貯蔵デバイスとして、非水電解質電池が用いられているが、非水電解質電池に代えてキャパシタが用いられても良い。この場合、正極板３０及び負極板３２のそれぞれにおいて固体活性炭を用いる必要がある。また非水電解質電池に代えてキャパシタが用いられる場合は、負極用リード導体１９ｂとしてアルミニウムを用いることが好ましい。   The power storage device of the present invention is not limited to the above embodiment. For example, in the above embodiment, a nonaqueous electrolyte battery is used as the power storage device, but a capacitor may be used instead of the nonaqueous electrolyte battery. In this case, it is necessary to use solid activated carbon in each of the positive electrode plate 30 and the negative electrode plate 32. When a capacitor is used instead of the nonaqueous electrolyte battery, it is preferable to use aluminum as the negative electrode lead conductor 19b.

以下、本発明の内容を、実施例を用いてより具体的に説明する。   Hereinafter, the contents of the present invention will be described more specifically with reference to examples.

（実施例１）
（正極用リード及び負極用リードの作製）
はじめに厚さが０．１ｍｍで幅が５ｍｍ、長さが５０ｍｍのアルミニウム板（Ａ１０５０）を用意し、このアルミニウム板を９５℃の熱水中に５分間浸漬して、アルミニウム板の表面に厚さ１００ｎｍの酸化被膜５２を有する正極用リード導体１９ａを作製した。一方、負極用リード導体１９ｂとして、正極用リード導体１９ａと同一寸法の銅板を用意した。 Example 1
(Preparation of positive lead and negative lead)
First, an aluminum plate (A1050) having a thickness of 0.1 mm, a width of 5 mm, and a length of 50 mm is prepared, and this aluminum plate is immersed in hot water at 95 ° C. for 5 minutes to obtain a thickness on the surface of the aluminum plate. A positive electrode lead conductor 19a having an oxide film 52 of 100 nm was produced. On the other hand, a copper plate having the same dimensions as the positive electrode lead conductor 19a was prepared as the negative electrode lead conductor 19b.

一方、厚さが５０μｍの無水マレイン酸変性低密度ポリエチレンフィルム（密度：０．９２ｇ／ｃｍ3、メルトフローレート（ＭＦＲ）：１．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点：１２３℃）と、厚さが５０μｍの低密度ポリエチレンフィルム（密度：０．９２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ：１．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点：１２３℃）とを用意し、そのうちの低密度ポリエチレンフィルムについては、電子線照射装置を用いて、加速電圧２００ｋＶの電子線を吸収線量が３０ｋＧｙとなるように照射して架橋させた。また、上記無水マレイン酸変性低密度ポリエチレンフィルム及び低密度ポリエチレンフィルムのＭＦＲは、ＪＩＳＫ−６７６０（試験温度：１９０℃、負荷：２１．１７Ｎ）に従って測定した。 On the other hand, a maleic anhydride-modified low-density polyethylene film having a thickness of 50 μm (density: 0.92 g / cm 3, melt flow rate (MFR): 1.0 g / 10 min, melting point: 123 ° C.) and a thickness of 50 μm A density polyethylene film (density: 0.92 g / cm 3 , MFR: 1.0 g / 10 min, melting point: 123 ° C.) is prepared, and an acceleration voltage is applied to the low density polyethylene film using an electron beam irradiation apparatus. Crosslinking was performed by irradiating an electron beam of 200 kV so that the absorbed dose was 30 kGy. The MFR of the maleic anhydride-modified low density polyethylene film and the low density polyethylene film was measured according to JISK-6760 (test temperature: 190 ° C., load: 21.17 N).

そして、無水マレイン酸変性低密度ポリエチレンフィルムと、低密度ポリエチレンフィルムとを１５０℃で熱ラミネートすることによって貼りあわせた。つぎに、このラミネートフィルムを切断して１０ｍｍ×１０ｍｍの正方形の絶縁体を２枚得た。   Then, the maleic anhydride-modified low density polyethylene film and the low density polyethylene film were bonded together by heat laminating at 150 ° C. Next, the laminate film was cut to obtain two 10 mm × 10 mm square insulators.

その後、２枚の絶縁体２１ａが正極用リード導体１９ａを介して対向するように重ね合わせ（図３（ａ）参照）、この状態で、１５０℃×１０秒の熱プレスにより絶縁体２１ａを正極用リード導体１９ａに熱融着させた（図３（ｂ）参照）。同様にして、負極用リード１８ｂを得た。   Thereafter, the two insulators 21a are overlapped so as to face each other via the positive lead conductor 19a (see FIG. 3A). In this state, the insulator 21a is heated to 150 ° C. for 10 seconds by the hot press. It was heat-sealed to the lead conductor 19a for use (see FIG. 3B). Similarly, a negative electrode lead 18b was obtained.

（封入袋の作製）
厚さ２５μｍのアルミニウム層４０と、厚さが３０μｍのポリエチレン層４２で構成されるアルミラミネートフィルムを切断して、１００ｍｍ×１５０ｍｍ角の矩形フィルム４４を２枚用意した。その後、２枚のフィルム４４を、ポリエチレン層４２の面が内側になるようにして重ね合わせ、３辺を５ｍｍ幅でヒートシール（１５０℃×１分）し、こうして１辺のみ口の開いた封入袋４６を得た（図４参照）。 (Production of encapsulated bag)
An aluminum laminate film composed of an aluminum layer 40 having a thickness of 25 μm and a polyethylene layer 42 having a thickness of 30 μm was cut to prepare two rectangular films 44 having a size of 100 mm × 150 mm. After that, the two films 44 are overlapped so that the surface of the polyethylene layer 42 is on the inside, and the three sides are heat-sealed with a width of 5 mm (150 ° C. × 1 minute). A bag 46 was obtained (see FIG. 4).

（模擬電池の作製）
ＥＣ（エチレンカーボネート）とＤＥＣ（ジエチルカーボネート）とを１：１の割合で混合した混合溶媒に、フッ化リチウム化合物としてのＬｉＰＦ６を１ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解して得られる溶液を、上記のようにして得られた封入袋４６の内部に１０ｇ入れた後、得られた正極用リード１８ａ、及び負極用リード１８ｂの一部を封入袋４６の内部にセットした。その後、封入袋４６の残る１辺を、正極用リード１８ａ及び負極用リード１８ｂの絶縁体２１ａ，２１ｂをそれぞれ挟んだ状態で、５ｍｍ幅でヒートシールし模擬電池４８を得た（図５参照）。 (Production of simulated battery)
A solution obtained by dissolving LiPF 6 as a lithium fluoride compound at a ratio of 1 mol / L in a mixed solvent in which EC (ethylene carbonate) and DEC (diethyl carbonate) were mixed at a ratio of 1: 1, After putting 10 g in the inside of the encapsulating bag 46 thus obtained, a part of the positive electrode lead 18 a and the negative electrode lead 18 b obtained were set in the enclosing bag 46. Thereafter, the remaining one side of the encapsulating bag 46 was heat-sealed with a width of 5 mm while sandwiching the insulators 21a and 21b of the positive electrode lead 18a and the negative electrode lead 18b, respectively, to obtain a simulated battery 48 (see FIG. 5). .

こうして得られた模擬電池４８を、８５℃、８５％ＲＨ（相対湿度）の環境下に放置したところ、１２０日経過しても正極用リード導体１９ａからの絶縁体２１ａの剥離は見られなかった。   When the simulation battery 48 thus obtained was left in an environment of 85 ° C. and 85% RH (relative humidity), no peeling of the insulator 21a from the lead conductor 19a for the positive electrode was observed even after 120 days. .

（実施例２）
正極用リード１８ａの作製時に、アルミニウム板を、３％のＮａ２ＣＯ３及び１％のＮａ２ＣｒＯ４を含む水溶液に浸漬し、９０℃で３分間処理して酸化処理し、酸化被膜の厚さを５０ｎｍとした以外は、実施例１と同様にして模擬電池を得た。そして、実施例１と同様に、模擬電池を８５℃、８５％ＲＨ（相対湿度）の環境下に放置した。その結果、１２０日経過しても正極用リード導体からの絶縁体の剥離は見られなかった。 (Example 2)
At the time of producing the positive electrode lead 18a, the aluminum plate was immersed in an aqueous solution containing 3% Na 2 CO 3 and 1% Na 2 CrO 4 and oxidized at 90 ° C. for 3 minutes. A simulated battery was obtained in the same manner as in Example 1 except that the thickness was 50 nm. In the same manner as in Example 1, the simulated battery was left in an environment of 85 ° C. and 85% RH (relative humidity). As a result, the insulator was not peeled off from the positive lead conductor even after 120 days.

（比較例１）
正極用リード１８ａの作製時に、アルミニウム板を９５℃の熱水中に１分間浸漬して厚さ３０ｎｍの酸化被膜を得た以外は実施例１と同様にして模擬電池を得た。そして、実施例１と同様に、模擬電池を８５℃、８５％ＲＨ（相対湿度）の環境下に放置した。その結果、わずか３０日で正極用リード導体１９ａからの絶縁体２１ａの剥離が見られた。 (Comparative Example 1)
A simulated battery was obtained in the same manner as in Example 1 except that when the positive electrode lead 18a was produced, the aluminum plate was immersed in hot water at 95 ° C. for 1 minute to obtain an oxide film having a thickness of 30 nm. In the same manner as in Example 1, the simulated battery was left in an environment of 85 ° C. and 85% RH (relative humidity). As a result, peeling of the insulator 21a from the positive lead conductor 19a was observed in only 30 days.

（実施例３）
正極用リード１８ａの作製時に、酸化被膜５２の厚さを９００ｎｍとした以外は実施例１と同様にして模擬電池を得た。そして、実施例１と同様に、模擬電池４８を８５℃、８５％ＲＨ（相対湿度）の環境下に放置した。その結果、９０日間は、正極用リード導体１９ａからの絶縁体２１ａの剥離は見られなかった。 (Example 3)
A simulated battery was obtained in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the oxide film 52 was set to 900 nm when the positive electrode lead 18a was produced. In the same manner as in Example 1, the simulated battery 48 was left in an environment of 85 ° C. and 85% RH (relative humidity). As a result, separation of the insulator 21a from the positive lead conductor 19a was not observed for 90 days.

１４…袋体、１８ａ…正極用リード、１８ｂ…負極用リード、１９ａ…正極用リード導体、１９ｂ…負極用リード導体、２０…非水電解質媒体、２１ａ，２１ｂ…絶縁体、２２…金属層、２３ａ，２３ｂ…熱可塑層、２５ａ，２５ｂ…架橋層、３０…正極、３２…負極。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 14 ... Bag body, 18a ... Positive electrode lead, 18b ... Negative electrode lead, 19a ... Positive electrode lead conductor, 19b ... Negative electrode lead conductor, 20 ... Nonaqueous electrolyte medium, 21a, 21b ... Insulator, 22 ... Metal layer, 23a, 23b ... thermoplastic layer, 25a, 25b ... cross-linked layer, 30 ... positive electrode, 32 ... negative electrode.

Claims (1)

リード導体の一部を絶縁体で被覆するリードの製造方法であって、
前記絶縁体は、１層の熱可塑性フィルムからなり、
前記熱可塑性フィルムを前記リード導体に熱融着させる工程と、
前記熱可塑性フィルムの外側から電離放射線を照射することにより前記熱可塑性フィルムの一部を架橋層とする工程と、
を備えることを特徴とするリードの製造方法。 A lead manufacturing method in which a part of a lead conductor is covered with an insulator,
The insulator comprises a single layer of thermoplastic film,
Heat-sealing the thermoplastic film to the lead conductor;
Irradiating ionizing radiation from the outside of the thermoplastic film to form a part of the thermoplastic film as a crosslinked layer;
A method for manufacturing a lead, comprising:
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