JP2009123540A - Fuel cell and method for manufacturing the same - Google Patents

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慎司 城森
Takumi Taniguchi
拓未 谷口
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To improve adhesion of: an electrolyte membrane; and a catalyst electrode layer, in a fuel cell. <P>SOLUTION: The fuel cell comprises the electrolyte membrane, deposition particles adhered on the electrolyte membrane and dispersed on the electrolyte membrane, the catalyst electrode layer formed on the electrolyte membrane with the deposition particles dispersed, and including at least electrolyte and catalyst carriers. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、電解質膜と、触媒電極層とを備える燃料電池に関する。   The present invention relates to a fuel cell including an electrolyte membrane and a catalyst electrode layer.

従来、電解質膜上に触媒電極層が形成された燃料電池が知られている（特許文献１参照）。この燃料電池では、触媒電極層であるアノードおよびカソードに、それぞれ、燃料ガスおよび酸化ガス（いわゆる、反応ガス）を供給することで電気化学反応を生じさせ、発電を行うようにしている（下記特許文献１参照）。   Conventionally, a fuel cell in which a catalyst electrode layer is formed on an electrolyte membrane is known (see Patent Document 1). In this fuel cell, a fuel gas and an oxidizing gas (so-called reaction gas) are supplied to an anode and a cathode, which are catalyst electrode layers, respectively, thereby generating an electrochemical reaction and generating electric power (the following patents) Reference 1).

特開２００１−３０７７５１号公報JP 2001-307751 A

ところで、上記燃料電池において、電解質膜と触媒電極層の接着力が弱いと、例えば、電解質膜と触媒電極層の界面において、プロトンの移動抵抗、電気抵抗、または、熱の移動抵抗などが高くなるおそれがあり、その結果、燃料電池の電池性能が低下するおそれがあった。   By the way, in the fuel cell, if the adhesive force between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer is weak, for example, the proton transfer resistance, the electrical resistance, or the heat transfer resistance becomes high at the interface between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer. As a result, the battery performance of the fuel cell may be deteriorated.

本発明は、上記課題に鑑みてなされたもので、燃料電池において、電解質膜と触媒電極層との接着力を向上させる技術を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to provide a technique for improving the adhesive force between an electrolyte membrane and a catalyst electrode layer in a fuel cell.

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。   SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following forms or application examples.

[適用例１]
燃料電池であって、電解質膜と、前記電解質膜上に付着し、前記電解質膜上に分散配置される付着粒子と、前記付着粒子が分散配置された前記電解質膜上に形成され、少なくとも電解質および触媒担持担体を含む触媒電極層と、を備えることを要旨とする。 [Application Example 1]
A fuel cell, comprising: an electrolyte membrane; an attached particle that adheres to the electrolyte membrane and is dispersedly disposed on the electrolyte membrane; and is formed on the electrolyte membrane in which the adhered particles are dispersedly disposed. And a catalyst electrode layer including a catalyst-supporting carrier.

上記構成の燃料電池によれば、電解質膜と触媒電極層との接着力を向上させることができ、その結果、燃料電池の電池性能を向上させることができる。   According to the fuel cell having the above configuration, the adhesive force between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer can be improved, and as a result, the cell performance of the fuel cell can be improved.

[適用例２]
適用例１に記載の燃料電池において、前記電解質膜は、炭化水素系電解質膜であり、前記触媒電極層の前記電解質は、フッ素系電解質であることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 2]
The fuel cell according to Application Example 1, wherein the electrolyte membrane is a hydrocarbon-based electrolyte membrane, and the electrolyte of the catalyst electrode layer is a fluorine-based electrolyte.

このように、電解質膜に炭化水素系電解質膜を、触媒電極層の電解質にフッ素系電解質を用いても、上記構成とすることで、電解質膜と触媒電極層との接着力を向上させることができる。   Thus, even when a hydrocarbon-based electrolyte membrane is used for the electrolyte membrane and a fluorine-based electrolyte is used for the electrolyte of the catalyst electrode layer, the above configuration can improve the adhesion between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer. it can.

[適用例３]
適用例１または適用例２に記載の燃料電池において、前記付着粒子は、前記電解質膜より熱伝導率が高い粒子であることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 3]
The fuel cell according to Application Example 1 or Application Example 2, wherein the attached particles are particles having higher thermal conductivity than the electrolyte membrane.

このようにすれば、触媒電極層から電解質膜へ熱の移動を促進することができ、触媒電極層の温度が上昇し、触媒電極層が乾燥することを抑制することができる。   In this way, heat transfer from the catalyst electrode layer to the electrolyte membrane can be promoted, and the temperature of the catalyst electrode layer rises and the catalyst electrode layer can be prevented from drying.

[適用例４]
適用例１ないし適用例３のいずれかに記載の燃料電池において、前記触媒電極層は、カソードであることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 4]
4. The fuel cell according to any one of application examples 1 to 3, wherein the catalyst electrode layer is a cathode.

このようにすれば、カソードから電解質膜へ熱の移動を促進することができ、カソードの温度が上昇し、カソードが乾燥することを抑制することができる。   In this way, heat transfer from the cathode to the electrolyte membrane can be promoted, and it is possible to suppress the cathode temperature from rising and the cathode from drying.

[適用例５]
適用例４に記載の燃料電池において、前記触媒電極層に酸化ガスを供給するための酸化ガス供給部と、前記触媒電極層で電気化学反応の供された後の酸化ガスを前記触媒電極層から排出するための酸化ガス排出部と、を備え、前記付着粒子は、前記電解質膜において、前記酸化ガス排出部に対応する部分より、前記酸化ガス供給部に対応する部分に多く分散配置されていることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 5]
In the fuel cell according to Application Example 4, an oxidizing gas supply unit for supplying an oxidizing gas to the catalyst electrode layer, and an oxidizing gas after an electrochemical reaction is performed in the catalyst electrode layer from the catalyst electrode layer An oxidant gas discharge part for discharge, and the adhering particles are more dispersedly arranged in the electrolyte membrane than in the part corresponding to the oxidant gas discharge part in the part corresponding to the oxidant gas supply part. The fuel cell characterized by the above-mentioned.

このようにすれば、酸化ガス排出部付近において、電解質膜とカソードとの界面で、付着粒子の配置量を抑制することができる。   In this way, the amount of attached particles can be suppressed at the interface between the electrolyte membrane and the cathode in the vicinity of the oxidizing gas discharge part.

[適用例６]
適用例１ないし適用例５のいずれかに記載の燃料電池において、凹凸形状であり、凸部が前記触媒電極層を押圧すると共に、凹部が前記触媒電極層に酸化ガスを給排するための給排流路を形成する流路形成部を備え、前記付着粒子は、前記電解質膜において、前記流路形成部の前記凸部に対応する部分より、前記凹部に対応する部分の方に、多く分散配置されることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 6]
The fuel cell according to any one of Application Example 1 to Application Example 5, wherein the fuel cell has a concavo-convex shape, the convex portion presses the catalyst electrode layer, and the concave portion supplies and discharges the oxidizing gas to and from the catalyst electrode layer. A flow path forming portion that forms a drain flow path, and the adhering particles are more dispersed in the electrolyte membrane in a portion corresponding to the concave portion than in a portion corresponding to the convex portion of the flow path forming portion. A fuel cell that is arranged.

このようにすれば、電解質膜と触媒電極層との界面における付着粒子の配置量を抑制することができる。   In this way, the amount of attached particles at the interface between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer can be suppressed.

[適用例７]
適用例１ないし適用例６のいずれかに記載の燃料電池において、前記付着粒子と、前記触媒担持担体の担体とは、それぞれ同じ材料から成ることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 7]
7. The fuel cell according to any one of application examples 1 to 6, wherein the adhering particles and the carrier of the catalyst carrier are made of the same material.

このようにすれば、電解質膜と触媒電極層との界面において、付着粒子と、触媒担持担体とが付着し易くなり、その結果、電解質膜と触媒電極層との接着力を向上させることができる。   In this way, the adhering particles and the catalyst-supporting carrier are easily attached at the interface between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer, and as a result, the adhesive force between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer can be improved. .

[適用例８]
適用例１ないし適用例７のいずれかに記載の燃料電池において、前記付着粒子と、前記触媒担持担体とは、それぞれカーボンから成ることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 8]
8. The fuel cell according to any one of Application Example 1 to Application Example 7, wherein the adhering particles and the catalyst-supporting carrier are each made of carbon.

このようにすれば、電解質膜と触媒電極層との界面において、付着粒子と、触媒担持担体とが付着し易くなり、その結果、電解質膜と触媒電極層との接着力を向上させることができる。   In this way, the adhering particles and the catalyst-supporting carrier are easily attached at the interface between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer, and as a result, the adhesive force between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer can be improved. .

[適用例９]
適用例１ないし適用例８のいずれかに記載の燃料電池において、前記付着粒子は、蒸着により前記電解質膜上に配置された蒸着粒子であることを特徴とする燃料電池。 [Application Example 9]
9. The fuel cell according to any one of application examples 1 to 8, wherein the adhering particles are vapor deposition particles arranged on the electrolyte membrane by vapor deposition.

このようにすれば、電解質膜と触媒電極層との界面において、付着粒子と、触媒担持担体とが付着し易くなり、その結果、電解質膜と触媒電極層との接着力を向上させることができる。   In this way, the adhering particles and the catalyst-supporting carrier are easily attached at the interface between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer, and as a result, the adhesive force between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer can be improved. .

[適用例１０] 燃料電池の製造方法であって、電解質膜を用意する工程と、所定の粒子を用意する工程と、少なくとも電解質、触媒担持担体、および、溶媒を含む触媒インクを用意する工程と、前記粒子を、前記電解質膜上に、付着させつつ分散配置する工程と、前記粒子が分散配置された前記電解質膜の一面に、前記触媒インクを膜状に形成する工程と、膜状に形成された前記触媒インクを乾燥させる工程と、を備えることを要旨とする。   [Application Example 10] A fuel cell manufacturing method, the step of preparing an electrolyte membrane, the step of preparing predetermined particles, and the step of preparing a catalyst ink including at least an electrolyte, a catalyst-supporting carrier, and a solvent, A step of dispersing and arranging the particles on the electrolyte membrane; a step of forming the catalyst ink in a film shape on one surface of the electrolyte membrane in which the particles are dispersed and formed; and a film shape And a step of drying the catalyst ink.

上記構成の燃料電池の製造方法によれば、電解質膜と触媒電極層との接着力を向上させることができ、その結果、製造した燃料電池の電池性能を向上させることができる。
[適用例１１]
適用例１０に記載の燃料電池の製造方法において、前記粒子は、前記電解質膜より熱伝導性が高い熱伝導粒子であることを特徴とする燃料電池の製造方法。 According to the method for manufacturing a fuel cell having the above configuration, the adhesive force between the electrolyte membrane and the catalyst electrode layer can be improved, and as a result, the cell performance of the manufactured fuel cell can be improved.
[Application Example 11]
The fuel cell manufacturing method according to Application Example 10, wherein the particles are heat conductive particles having higher heat conductivity than the electrolyte membrane.

このようにすれば、触媒電極層から電解質膜へ熱の移動を促進することができ、触媒電極層の温度が上昇し、触媒電極層が乾燥することを抑制することができる。   In this way, heat transfer from the catalyst electrode layer to the electrolyte membrane can be promoted, and the temperature of the catalyst electrode layer rises and the catalyst electrode layer can be prevented from drying.

なお、本発明は、上記した燃料電池の他、燃料電池セル、膜電極接合体など他の装置発明の態様として実現することも可能である。また、上記した燃料電池の製造方法の他、膜電極接合体の製造方法など、他の方法発明としての態様で実現することも可能である。   The present invention can also be realized as an aspect of other device inventions such as a fuel cell and a membrane electrode assembly in addition to the fuel cell described above. In addition to the fuel cell manufacturing method described above, the present invention can be realized in other aspects as a method invention, such as a manufacturing method of a membrane electrode assembly.

以下、本発明の実施の形態について、実施例に基づき次の順序で説明する。
Ａ．第１実施例：
Ａ１．燃料電池の構成：
図１は、本発明の第１実施例に係る燃料電池１００の外観構成を示す説明図である。本実施例の燃料電池１００は、比較的小型で発電効率に優れる固体高分子型燃料電池である。燃料電池１００は、複数の燃料電池セルＳＬと、エンドプレートＥＰと、テンションプレートＴＳと、インシュレータＩＳと、ターミナルＴＭと、を備えている。複数の燃料電池セルＳＬは、インシュレータＩＳおよびターミナルＴＭを挟んで、２枚のエンドプレートＥＰによって挟持される。すなわち、燃料電池１００は、燃料電池セルＳＬが、複数個積層されたスタック構造である。また、燃料電池１００は、テンションプレートＴＳがボルトＢＴによって各エンドプレートＥＰに結合され、各燃料電池セルＳＬを、各部材を積層する方向（以下では、積層方向とも呼ぶ）に所定の力で締結する構造となっている。なお、積層方向に直交する方向であって、燃料電池セルＳＬに沿った方向を面方向とも呼ぶ。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in the following order based on examples.
A. First embodiment:
A1. Fuel cell configuration:
FIG. 1 is an explanatory diagram showing an external configuration of a fuel cell 100 according to a first embodiment of the present invention. The fuel cell 100 of the present embodiment is a solid polymer fuel cell that is relatively small and excellent in power generation efficiency. The fuel cell 100 includes a plurality of fuel cells SL, an end plate EP, a tension plate TS, an insulator IS, and a terminal TM. The plurality of fuel cells SL are sandwiched by two end plates EP with the insulator IS and the terminal TM interposed therebetween. That is, the fuel cell 100 has a stack structure in which a plurality of fuel cells SL are stacked. Further, in the fuel cell 100, a tension plate TS is coupled to each end plate EP by a bolt BT, and each fuel cell SL is fastened with a predetermined force in a direction in which the members are stacked (hereinafter also referred to as a stacking direction). It has a structure to do. Note that the direction perpendicular to the stacking direction and along the fuel cell SL is also referred to as a plane direction.

図２は、燃料電池１００における燃料電池セルＳＬの概略構成を表わす分解斜視図である。図３は、燃料電池セルＳＬの断面の様子を示す断面模式図である。具体的には、図３（Ａ）は、図２の燃料電池セルＳＬにおけるＡ−Ａ断面を模式的に示した断面図であり、図３（Ｂ）は、後述する電解質膜１１と後述するカソード１２との界面付近の拡大図である。燃料電池セルＳＬは、膜電極接合体５（以下では、ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）５と呼ぶ）と、ガス拡散層１４，１５と、セパレータ６，７と、を備える。燃料電池セルＳＬは、ＭＥＡ５を、ガス拡散層１４，１５で挟持し、さらに、そのサンドイッチ構造を、セパレータ６，７で挟持して形成される。なお、図２では、ガス拡散層１４は、ＭＥＡ５の裏面に形成されているため、図示されていない。   FIG. 2 is an exploded perspective view showing a schematic configuration of fuel cell SL in fuel cell 100. FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing the state of the cross section of the fuel cell SL. Specifically, FIG. 3A is a cross-sectional view schematically showing an AA cross section in the fuel cell SL of FIG. 2, and FIG. 3B is an electrolyte membrane 11 described later and a later-described electrolyte membrane 11. FIG. 4 is an enlarged view of the vicinity of the interface with the cathode 12. The fuel cell SL includes a membrane electrode assembly 5 (hereinafter referred to as MEA (Membrane Electrode Assembly) 5), gas diffusion layers 14 and 15, and separators 6 and 7. The fuel cell SL is formed by sandwiching the MEA 5 between the gas diffusion layers 14 and 15 and sandwiching the sandwich structure between the separators 6 and 7. In FIG. 2, the gas diffusion layer 14 is not shown because it is formed on the back surface of the MEA 5.

ＭＥＡ５は、電解質膜１１と、カソード１２と、アノード１３と、を備え、電解質膜１１をカソード１２およびアノード１３で挟持して構成される。   The MEA 5 includes an electrolyte membrane 11, a cathode 12, and an anode 13, and is configured by sandwiching the electrolyte membrane 11 between the cathode 12 and the anode 13.

電解質膜１１は、固体高分子材料である炭化水素系電解質により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す。また、本実施例において、電解質膜１１上には、電解質膜１１より熱伝導率が高い粒子であって、蒸着によって付着したカーボン粒子が、電解質膜１１上に略均一に分散配置されている（図３（Ａ）、（Ｂ）参照）。なお、電解質膜１１上に蒸着によって付着したカーボン粒子を蒸着カーボン粒子Ｖとも呼ぶ。   The electrolyte membrane 11 is a proton-conductive ion exchange membrane formed of a hydrocarbon-based electrolyte that is a solid polymer material, and exhibits good proton conductivity in a wet state. Further, in the present embodiment, particles having a higher thermal conductivity than the electrolyte membrane 11 and carbon particles attached by vapor deposition are arranged on the electrolyte membrane 11 substantially uniformly on the electrolyte membrane 11 ( (See FIGS. 3A and 3B). The carbon particles attached on the electrolyte membrane 11 by vapor deposition are also referred to as vapor deposition carbon particles V.

アノード１３は、触媒金属である白金（Ｐｔ）を担持したカーボン（以下では、白金担持カーボンとも呼ぶ）（図示せず）と、炭化水素系電解質（図示せず）と、を備えている。   The anode 13 includes carbon (hereinafter also referred to as platinum-supporting carbon) (not shown) carrying platinum (Pt), which is a catalyst metal, and a hydrocarbon-based electrolyte (not shown).

カソード１２は、図３（Ｂ）に示すように、白金担持カーボンＰＣと、フッ素系電解質ＡＯと、備えている。また、電解質膜１１とカソード１２との界面付近において、図３（Ｂ）に示すように、電解質膜１１上の蒸着カーボン粒子Ｖと、白金担持カーボンＰＣまたはフッ素系電解質ＡＯとが、接触している。   As shown in FIG. 3B, the cathode 12 includes a platinum-supporting carbon PC and a fluorine-based electrolyte AO. Further, in the vicinity of the interface between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12, as shown in FIG. 3 (B), the deposited carbon particles V on the electrolyte membrane 11 are in contact with the platinum-supported carbon PC or the fluorine-based electrolyte AO. Yes.

ガス拡散層１４，１５は、導電性を有する多孔質部材であり、例えば、カーボンクロス、カーボンペーパなどの炭素系多孔質体や、金属メッシュ、発泡金属などの金属多孔質体によって形成される。   The gas diffusion layers 14 and 15 are porous members having conductivity, and are formed of, for example, a carbon-based porous body such as carbon cloth or carbon paper, or a metal porous body such as a metal mesh or foam metal.

セパレータ６，７は、ガス不透過の導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、プレス成形した金属板によって形成することができる。セパレータ６は、片面において凸部６ａと凹部６ｂとが交互に形成された凹凸形状を有している。そして、セパレータ６において、凸部６ａは、ガス拡散層１４（カソード１２または電解質膜１１）を押圧し、凹部６ｂは、ガス拡散層１４との間にガス拡散層１４に対して酸化ガスを給排するため酸化ガス給排流路２０を形成する（図３（Ａ）参照）。また、セパレータ７において、凸部７ａは、ガス拡散層１５（アノード１３または電解質膜１１）を押圧し、凹部７ｂは、ガス拡散層１５との間にガス拡散層１５に対して燃料ガスを給排するため燃料ガス給排流路３０を形成する（図３（Ａ）参照）。なお、本実施例の燃料電池１００では、酸化ガスとしては、例えば、空気を用い、燃料ガスとしては、例えば、水素を用いる。   The separators 6 and 7 can be formed of a gas-impermeable conductive member, for example, dense carbon that has been made to be gas-impermeable by compressing carbon, or a press-molded metal plate. The separator 6 has an uneven shape in which convex portions 6a and concave portions 6b are alternately formed on one surface. In the separator 6, the convex portion 6 a presses the gas diffusion layer 14 (the cathode 12 or the electrolyte membrane 11), and the concave portion 6 b supplies the oxidizing gas to the gas diffusion layer 14 between the convex portion 6 a. In order to exhaust, the oxidizing gas supply / discharge channel 20 is formed (see FIG. 3A). In the separator 7, the convex portion 7 a presses the gas diffusion layer 15 (the anode 13 or the electrolyte membrane 11), and the concave portion 7 b supplies fuel gas to the gas diffusion layer 15 between the gas diffusion layer 15. A fuel gas supply / discharge passage 30 is formed for exhaust (see FIG. 3A). In the fuel cell 100 of this embodiment, for example, air is used as the oxidizing gas, and hydrogen is used as the fuel gas, for example.

図２に示すように、セパレータ６，７は、その外周近くの互いに対応する位置に、孔部５３〜５６を備えている。セパレータ６，７を、ＭＥＡ５およびガス拡散層１４，１５と共に積層して燃料電池１００を組み立てると、積層された各セパレータ６，７の対応する位置に設けられた孔部は、互いに重なり合って、積層方向に燃料電池１００内部を貫通する流路を形成する。具体的には、孔部５３は、酸化ガス供給マニホールドを形成し、孔部５４は、酸化ガス排出マニホールドを形成し、孔部５５は、燃料ガス供給マニホールドを形成し、孔部５６は、燃料ガス排出マニホールドを形成する。酸化ガス供給マニホールドは、酸化ガス給排流路２０に酸化ガスを導入するための流路であり、酸化ガス排出マニホールドは、酸化ガス給排流路２０から酸化ガスを排出するための流路である。燃料ガス供給マニホールドは、燃料ガス給排流路３０に燃料ガスを導入するための流路であり、燃料ガス排出マニホールドは、燃料ガス給排流路３０から燃料ガスを排出すための流路である。   As shown in FIG. 2, the separators 6 and 7 are provided with holes 53 to 56 at positions corresponding to each other near the outer periphery thereof. When the fuel cell 100 is assembled by laminating the separators 6 and 7 together with the MEA 5 and the gas diffusion layers 14 and 15, the holes provided at the corresponding positions of the laminated separators 6 and 7 overlap each other and are laminated. A flow path penetrating the inside of the fuel cell 100 is formed in the direction. Specifically, the hole 53 forms an oxidizing gas supply manifold, the hole 54 forms an oxidizing gas discharge manifold, the hole 55 forms a fuel gas supply manifold, and the hole 56 forms a fuel. A gas exhaust manifold is formed. The oxidizing gas supply manifold is a flow path for introducing oxidizing gas into the oxidizing gas supply / discharge flow path 20, and the oxidizing gas discharge manifold is a flow path for discharging oxidizing gas from the oxidizing gas supply / discharge flow path 20. is there. The fuel gas supply manifold is a flow path for introducing fuel gas into the fuel gas supply / discharge flow path 30, and the fuel gas discharge manifold is a flow path for discharging fuel gas from the fuel gas supply / discharge flow path 30. is there.

燃料電池１００の外周部には、酸化ガス給排流路２０および燃料ガス給排流路３０におけるガスシール性を確保するための図示しないシール部材が配設されている。   On the outer periphery of the fuel cell 100, a sealing member (not shown) for ensuring gas sealing performance in the oxidizing gas supply / discharge passage 20 and the fuel gas supply / discharge passage 30 is disposed.

Ａ２．燃料電池の製造方法：
以下に、本実施例の燃料電池１００の製造方法を説明する。この燃料電池１００の製造方法では、ＭＥＡ５を製造し、それを用いて、燃料電池セルＳＬを製造し、そして、その燃料電池セルＳＬを用いて、燃料電池１００を製造する。以下に、具体的に説明する。 A2. Manufacturing method of fuel cell:
Below, the manufacturing method of the fuel cell 100 of a present Example is demonstrated. In this method of manufacturing the fuel cell 100, the MEA 5 is manufactured, the fuel cell SL is manufactured using the MEA 5, and the fuel cell 100 is manufactured using the fuel cell SL. This will be specifically described below.

図４は、本実施例におけるＭＡＥ５の製造方法のフローチャートである。このＭＥＡ５の製造方法では、まず、電解質膜１１、カーボン粒子、および、カソード用の触媒インクＳを用意する（ステップＳ１０〜Ｓ３０）。カーボン粒子は、例えば、カーボンブラックなどを用いる。触媒インクＳは、白金担持カーボンＰＣと、フッ素系電解質ＡＯとを、所定の溶媒（水、メタノールなど）に溶かしてミキシングして作成される。また、アノード用の触媒インク（図示せず）も用意する。このアノード用の触媒インクも、触媒インクＳと同様に、白金担持カーボンＰＣと、フッ素系電解質ＡＯとを、所定の溶媒（水、メタノールなど）に溶かしてミキシングして作成される。   FIG. 4 is a flowchart of the manufacturing method of MAE 5 in the present embodiment. In this MEA 5 manufacturing method, first, the electrolyte membrane 11, the carbon particles, and the catalyst ink S for the cathode are prepared (steps S10 to S30). For example, carbon black is used as the carbon particles. The catalyst ink S is prepared by dissolving platinum-supported carbon PC and fluorine-based electrolyte AO in a predetermined solvent (water, methanol, etc.) and mixing them. A catalyst ink for anode (not shown) is also prepared. Similar to the catalyst ink S, the anode catalyst ink is also prepared by dissolving platinum-supported carbon PC and fluorine-based electrolyte AO in a predetermined solvent (water, methanol, etc.) and mixing them.

続いて、カーボン粒子を蒸着装置Ｊに装填し、この蒸着装置Ｊを用いて、カーボン粒子を電解質膜１１上に分散するように蒸着させる（ステップＳ４０）。これにより、電解質膜１１上に蒸着カーボン粒子Ｖが分散配置された構造体（以下では、蒸着カーボン−電解質膜構造体とも呼ぶ）を形成することができる。なお、蒸着方法としては、化学的真空蒸着、物理的真空蒸着、熱的蒸着、アーク蒸着、イオンスパッタリング、イオンビーム促進蒸着、または、噴射真空蒸着などを用いることができる。   Subsequently, carbon particles are loaded into the vapor deposition apparatus J, and vapor deposition is performed using the vapor deposition apparatus J so that the carbon particles are dispersed on the electrolyte membrane 11 (step S40). Thereby, a structure in which the vapor-deposited carbon particles V are dispersed and arranged on the electrolyte film 11 (hereinafter also referred to as a vapor-deposited carbon-electrolyte film structure) can be formed. As a vapor deposition method, chemical vacuum vapor deposition, physical vacuum vapor deposition, thermal vapor deposition, arc vapor deposition, ion sputtering, ion beam accelerated vapor deposition, jet vacuum vapor deposition, or the like can be used.

次に、触媒インクＳをインク塗布装置Ｌに装填し、このインク塗布装置Ｌを用いて、触媒インクＳを、蒸着カーボン−電解質膜構造体上に塗布する（ステップＳ５０）。また、電解質膜１１において、反対面においてもアノード用の触媒インクを塗布する。   Next, the catalyst ink S is loaded into the ink application device L, and the catalyst ink S is applied onto the deposited carbon-electrolyte membrane structure using the ink application device L (step S50). Further, the anode catalyst ink is also applied to the opposite surface of the electrolyte membrane 11.

その後、触媒インクＳおよびアノード用の触媒インクを塗布した積層体を乾燥する（ステップＳ６０）。これにより、蒸着カーボン−電解質膜構造体上にカソード１２を備えるＭＥＡ５を製造することができる。   Thereafter, the laminate on which the catalyst ink S and the anode catalyst ink are applied is dried (step S60). Thereby, MEA5 provided with the cathode 12 on a vapor deposition carbon-electrolyte membrane structure can be manufactured.

このようにして製造したＭＥＡ５をガス拡散層１４，１５で挟持し、さらに、そのサンドイッチ構造を、セパレータ６，７で挟持することにより燃料電池セルＳＬを製造する。そして、このようにして燃料電池セルＳＬを複数製造し、これら複数の燃料電池セルＳＬを、インシュレータＩＳおよびターミナルＴＭで挟持し、さらに、そのサンドイッチ構造を、２枚のエンドプレートＥＰによって挟持すると共に、テンションプレートＴＳをボルトＢＴでエンドプレートＥＰに結合することによって燃料電池１００が完成する。   The MEA 5 thus manufactured is sandwiched between the gas diffusion layers 14 and 15, and the sandwich structure is sandwiched between the separators 6 and 7 to manufacture the fuel cell SL. In this way, a plurality of fuel cells SL are manufactured, the plurality of fuel cells SL are sandwiched between the insulator IS and the terminal TM, and the sandwich structure is sandwiched between the two end plates EP. The fuel cell 100 is completed by connecting the tension plate TS to the end plate EP with the bolt BT.

Ａ３．本実施例の燃料電池の有効性の検討：
図５は、炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質膜とを接合した接合体Ｏにおいて、接合界面における熱伝達性と、２つのフッ素系電解質膜を接合した接合体Ｐにおいて、接合界面における熱伝達性と、を比較するための図である。図５（Ａ）は、接合体Ｏに、その端部から温度波を付与した場合における位相遅れ及び振幅維持率を示す図である。図５（Ｂ）は、接合体Ｐに、その端部から温度波を付与した場合における位相遅れ及び振幅維持率を示す図である。図５（Ａ）及び図５（Ｂ）において、横軸は、接合体の位置を示し、縦軸の左側は、「位相遅れ」を示し、縦軸の右側は、「振幅維持率」を示す。また、各接合体において、図の右側から温度波を印加している。「位相遅れ」とは、温度波の印加地点の位相に対する位相遅れ（ｒａｄ）を表し、「振幅維持率」とは、温度波の印加地点の振幅に対する振幅の維持率（％）を表す。なお、上記接合体Ｏと接合体Ｐは、各膜を同圧力で熱圧着して形成される。上記温度波の周波数は、０．５Ｈｚとしている。 A3. Examination of effectiveness of fuel cell of this example:
FIG. 5 shows heat transferability at the bonding interface in the bonded body O in which the hydrocarbon-based electrolyte film and the fluorine-based electrolyte film are bonded, and heat transfer at the bonded interface in the bonded body P in which the two fluorine-based electrolyte films are bonded. It is a figure for comparing sex. FIG. 5A is a diagram showing the phase lag and the amplitude maintenance ratio when a temperature wave is applied to the joined body O from its end. FIG. 5 (B) is a diagram showing the phase lag and the amplitude maintenance ratio when a temperature wave is applied to the joined body P from its end. 5A and 5B, the horizontal axis indicates the position of the joined body, the left side of the vertical axis indicates “phase delay”, and the right side of the vertical axis indicates “amplitude maintenance ratio”. . In each joined body, a temperature wave is applied from the right side of the figure. The “phase delay” represents a phase delay (rad) with respect to the phase of the temperature wave application point, and the “amplitude maintenance rate” represents an amplitude maintenance rate (%) with respect to the amplitude of the temperature wave application point. The joined body O and the joined body P are formed by thermocompression bonding the respective films at the same pressure. The frequency of the temperature wave is 0.5 Hz.

図５に示すように、接合体Ｏにおける炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質膜の接合界面付近では、接合体Ｐにおけるフッ素系電解質膜同士の接合界面付近と比較して、位相遅れ又は振幅維持率が急激に変化している。このことから、炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質膜の接合界面付近での熱伝達性は、フッ素系電解質膜同士の接合界面付近の熱伝達性より、低いと言える。これは、膜同士を同じ圧力で接合した場合において、炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質膜とを接合した場合の接着力は、フッ素系電解質膜同士を接合した場合の接着力より弱いからだと考えられる。   As shown in FIG. 5, the phase lag or amplitude maintenance is maintained in the vicinity of the bonded interface between the hydrocarbon-based electrolyte membrane and the fluorine-based electrolyte membrane in the bonded body O as compared with the vicinity of the bonded interface between the fluorine-based electrolyte films in the bonded body P. The rate is changing rapidly. From this, it can be said that the heat transferability in the vicinity of the bonding interface between the hydrocarbon-based electrolyte membrane and the fluorine-based electrolyte membrane is lower than the heat transferability in the vicinity of the bonding interface between the fluorine-based electrolyte membranes. This is because when the membranes are bonded at the same pressure, the adhesive strength when the hydrocarbon electrolyte membrane and the fluorine electrolyte membrane are bonded is weaker than the adhesive strength when the fluorine electrolyte membranes are bonded. Conceivable.

そうすると、炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質を含むカソードとを隣接して形成した燃料電池において、炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質との接着力は、比較的弱いと言う事ができる。このように、炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質との接着力が弱い、すなわち、炭化水素系電解質膜とカソードとの接着力が弱いと、炭化水素系電解質膜とカソードの界面において、プロトンの移動抵抗、電気抵抗、または、熱の移動抵抗などが高くなるおそれがあった。このように、プロトンの移動抵抗が高くなると、炭化水素系電解質膜からカソードへプロトンの移動がスムーズにいかなくなり、カソードでの電気化学反応が低下し、その結果、この燃料電池の電池性能が低下するおそれがあった。また、電気抵抗が高くなると、燃料電池セルのセル抵抗が増加し、その結果、燃料電池の電池性能が低下するおそれがあった。さらに、熱の移動抵抗が高くなると、カソードから炭化水素系電解質膜へ熱が伝達しにくくなり、カソードの温度が上昇し、カソードが乾燥するおそれがあった。このようにカソードが乾燥すると、それに伴い、炭化水素系電解質膜が乾燥し、その結果、炭化水素系電解質膜でのプロトンの移動抵抗が増加し、燃料電池の電池性能が低下するおそれがあった。   Then, in a fuel cell in which a hydrocarbon electrolyte membrane and a cathode containing a fluorine electrolyte are formed adjacent to each other, it can be said that the adhesive force between the hydrocarbon electrolyte membrane and the fluorine electrolyte is relatively weak. As described above, when the adhesion between the hydrocarbon electrolyte membrane and the fluorine electrolyte is weak, that is, when the adhesion between the hydrocarbon electrolyte membrane and the cathode is weak, the protons are absorbed at the interface between the hydrocarbon electrolyte membrane and the cathode. There was a risk that the movement resistance, electrical resistance, heat movement resistance, etc. would be high. Thus, when the proton transfer resistance increases, proton transfer from the hydrocarbon electrolyte membrane to the cathode does not proceed smoothly, and the electrochemical reaction at the cathode decreases, resulting in a decrease in cell performance of this fuel cell. There was a risk. Further, when the electric resistance is increased, the cell resistance of the fuel cell increases, and as a result, the battery performance of the fuel cell may be deteriorated. Furthermore, when the heat transfer resistance is increased, it is difficult for heat to be transferred from the cathode to the hydrocarbon electrolyte membrane, the temperature of the cathode is increased, and the cathode may be dried. When the cathode is dried in this manner, the hydrocarbon-based electrolyte membrane is accordingly dried. As a result, the proton transfer resistance in the hydrocarbon-based electrolyte membrane is increased, and the cell performance of the fuel cell may be deteriorated. .

一方、本実施例の燃料電池１００では、蒸着カーボン−電解質膜構造体上にカソード１２が形成されている。すなわち、電解質膜１１とカソード１２との界面において、蒸着カーボン粒子Ｖが分散配置されている。このようにすれば、この蒸着カーボン−電解質膜構造体では、蒸着カーボン粒子Ｖが分散配置されない電解質膜と比較して、カソード１２が積層される面の表面積を増加させることができる。すなわち、蒸着カーボン−電解質膜構造体では、カソード１２のフッ素系電解質ＡＯとの接着面積を増加させることができ、それに伴い、フッ素系電解質ＡＯとの接着力を強くすることができる。従って、電解質膜１１とカソード１２の接着力を向上させることができ、その結果、燃料電池１００の電池性能が低下することを抑制することができる。   On the other hand, in the fuel cell 100 of the present embodiment, the cathode 12 is formed on the deposited carbon-electrolyte membrane structure. That is, the deposited carbon particles V are dispersedly arranged at the interface between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12. In this way, in this deposited carbon-electrolyte membrane structure, the surface area of the surface on which the cathode 12 is laminated can be increased as compared with an electrolyte membrane in which the deposited carbon particles V are not dispersedly arranged. That is, in the deposited carbon-electrolyte membrane structure, the adhesion area of the cathode 12 to the fluorine-based electrolyte AO can be increased, and accordingly, the adhesion force to the fluorine-based electrolyte AO can be increased. Therefore, the adhesive force between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12 can be improved, and as a result, it is possible to suppress the cell performance of the fuel cell 100 from being deteriorated.

また、本実施例の燃料電池１００では、電解質膜１１上に分散配置する粒子、および、カソード１２において、触媒を担持する担体は、共に、カーボン粒子を用いるようにしているので、電解質膜１１と、カソード１２との界面において、蒸着カーボン粒子Ｖと、白金担持カーボンＰＣとが付着し易く、その結果、電解質膜１１とカソード１２との接着力を向上させることができる。   Further, in the fuel cell 100 of this embodiment, the particles dispersed on the electrolyte membrane 11 and the carrier supporting the catalyst in the cathode 12 are both made of carbon particles. The vapor-deposited carbon particles V and the platinum-supported carbon PC easily adhere to each other at the interface with the cathode 12, and as a result, the adhesive force between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12 can be improved.

本実施例の燃料電池１００では、電解質膜１１上に粒子を分散配置しているが、この粒子は、電解質膜１１より熱伝導率が高いカーボン粒子を用いている。このようにすれば、カソード１２から電解質膜１１へ熱の移動を促進することができ、カソード１２の温度が上昇し、カソードが乾燥することを抑制することができる。それに伴い、電解質膜１１が乾燥し、その結果、電解質膜１１でのプロトンの移動抵抗が増加することを抑制することができ、燃料電池１００の電池性能が低下することを抑制することができる。   In the fuel cell 100 of the present embodiment, particles are dispersedly arranged on the electrolyte membrane 11, and carbon particles having higher thermal conductivity than the electrolyte membrane 11 are used as the particles. In this way, heat transfer from the cathode 12 to the electrolyte membrane 11 can be promoted, and the temperature of the cathode 12 can be prevented from rising and the cathode from being dried. Accordingly, the electrolyte membrane 11 is dried, and as a result, it is possible to suppress an increase in proton movement resistance in the electrolyte membrane 11 and to suppress a decrease in the cell performance of the fuel cell 100.

本実施例において、電解質膜１１は、請求項における電解質膜に該当し、カソード１２は、請求項における触媒電極層に該当し、蒸着カーボン粒子Ｖは、請求項における所定の粒子、付着粒子、蒸着粒子、または、熱伝導粒子に該当し、白金担持カーボンＰＣは、請求項における触媒担持担体に該当し、フッ素系電解質ＡＯは、請求項における電解質に該当し、触媒インクＳは、請求項における触媒インクに該当する。   In this embodiment, the electrolyte membrane 11 corresponds to the electrolyte membrane in the claims, the cathode 12 corresponds to the catalyst electrode layer in the claims, and the deposited carbon particles V are the predetermined particles, adhered particles, and vapor deposition in the claims. Correspond to particles or heat conduction particles, platinum-supported carbon PC corresponds to the catalyst-supporting carrier in the claims, fluorine-based electrolyte AO corresponds to the electrolyte in the claims, and the catalyst ink S is the catalyst in the claims Applicable to ink.

Ｂ．第２実施例：
Ｂ１．燃料電池の構成：
図６は、第２実施例の燃料電池における電解質膜１１をカソード側から見た図である。本実施例の燃料電池は、電解質膜１１上に配置される蒸着カーボン粒子Ｖの分布が、第１実施例の燃料電池１００とは異なるが、それ以外の構成は、第１実施例の燃料電池１００と同様である。この相違点について以下に説明する。 B. Second embodiment:
B1. Fuel cell configuration:
FIG. 6 is a view of the electrolyte membrane 11 in the fuel cell of the second embodiment as viewed from the cathode side. The fuel cell of the present embodiment is different from the fuel cell 100 of the first embodiment in the distribution of the vapor-deposited carbon particles V arranged on the electrolyte membrane 11, but the other configurations are the same as those of the fuel cell of the first embodiment. 100. This difference will be described below.

燃料電池において、酸化ガス排出マニホールド付近では、カソード１２での発熱量が比較的少ないことから、電解質膜１１とカソード１２との接着力に起因するカソード１２から電解質膜１１への熱移動阻害の問題が比較的起こりにくい。そこで、本実施例の燃料電池では、図６に示すように、電解質膜１１上に配置される蒸着カーボン粒子Ｖが、酸化ガス排出マニホールド側から酸化ガス供給マニホールド側へ進むにつれて多くなるように、言い換えれば、蒸着カーボン粒子Ｖが、酸化ガス供給マニホールド側から酸化ガス排出マニホールド側へ進むにつれて少なくなるように、分散配置されている。このようにすれば、酸化ガス排出マニホールド付近において、電解質膜１１とカソード１２との界面で、蒸着カーボン粒子Ｖの配置量を抑制することができる。それに伴い、電解質膜１１上に蒸着カーボン粒子Ｖを分散配置する蒸着工程（図４：ステップＳ４０参照）の時間を短縮することができる。   In the fuel cell, the amount of heat generated at the cathode 12 is relatively small in the vicinity of the oxidant gas discharge manifold. Is relatively difficult to occur. Therefore, in the fuel cell of the present embodiment, as shown in FIG. 6, the vapor deposition carbon particles V arranged on the electrolyte membrane 11 increase so as to progress from the oxidizing gas discharge manifold side to the oxidizing gas supply manifold side. In other words, the vapor deposition carbon particles V are dispersedly arranged so as to decrease as they proceed from the oxidizing gas supply manifold side to the oxidizing gas discharge manifold side. In this way, the amount of the deposited carbon particles V can be suppressed at the interface between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12 in the vicinity of the oxidizing gas discharge manifold. Along with this, it is possible to shorten the time of the vapor deposition step (see FIG. 4: Step S40) in which the deposited carbon particles V are dispersedly arranged on the electrolyte membrane 11.

なお、上述のように、電解質膜１１上に配置される蒸着カーボン粒子Ｖが、酸化ガス排出マニホールド側から酸化ガス供給マニホールド側へ進むにつれて、多くなるように分散配置されるＭＥＡを製造する場合には、蒸着装置Ｊ（図４：ステップＳ４０参照）によって、カーボン粒子を電解質膜１１上に蒸着する際、電解質膜１１面に対して、酸化ガス供給マニホールド側から酸化ガス排出マニホールド側に進むにつれて、徐々にカーボン粒子の蒸着時間を減少させるようにすればよい。   As described above, when manufacturing MEAs that are dispersedly arranged so that the vapor deposition carbon particles V arranged on the electrolyte membrane 11 increase from the oxidizing gas discharge manifold side to the oxidizing gas supply manifold side. When the carbon particles are vapor-deposited on the electrolyte membrane 11 by the vapor deposition apparatus J (see FIG. 4: step S40), as the surface of the electrolyte membrane 11 proceeds from the oxidizing gas supply manifold side to the oxidizing gas discharge manifold side, The deposition time of carbon particles may be gradually reduced.

本実施例において、電解質膜１１は、請求項における電解質膜に該当し、カソード１２は、請求項における触媒電極層に該当し、酸化ガス供給マニホールド（孔部５３）は、請求項における酸化ガス供給部に該当し、酸化ガス排出マニホールド（孔部５４）は、請求項における酸化ガス排出部に該当する。   In this embodiment, the electrolyte membrane 11 corresponds to the electrolyte membrane in the claims, the cathode 12 corresponds to the catalyst electrode layer in the claims, and the oxidizing gas supply manifold (hole 53) has the oxidizing gas supply in the claims. The oxidant gas discharge manifold (hole 54) corresponds to the oxidant gas discharge part in the claims.

Ｃ．第３実施例：
Ｃ１．燃料電池の構成：
図７は、第３実施例の燃料電池における燃料電池セルＳＬ１の断面の様子を示す断面模式図である。本実施例の燃料電池は、電解質膜１１上に配置される蒸着カーボン粒子Ｖの分布が、第１実施例の燃料電池１００とは異なるが、それ以外の構成は、第１実施例の燃料電池１００と同様である。この相違点について以下に説明する。 C. Third embodiment:
C1. Fuel cell configuration:
FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing the state of the cross section of the fuel cell SL1 in the fuel cell of the third embodiment. The fuel cell of the present embodiment is different from the fuel cell 100 of the first embodiment in the distribution of the vapor-deposited carbon particles V arranged on the electrolyte membrane 11, but the other configurations are the same as those of the fuel cell of the first embodiment. 100. This difference will be described below.

燃料電池において、電解質膜１１とカソード１２との界面において、セパレータ６の凸部６ａに対応する部分では、カソード１２が電解質膜１１を押圧する力が強く、電解質膜１１とカソード１２とが比較的強い接着力を有する。従って、電解質膜１１とカソード１２との接着力が弱いことに起因するカソード１２から電解質膜１１への熱移動阻害の問題が比較的起こりにくい。そこで、第３実施例の燃料電池では、図７に示すように、電解質膜１１において、セパレータ６の凹部６ｂに対応する部分には、蒸着カーボン粒子Ｖを略均一に分散配置しているが、凸部６ａに対応する部分には、蒸着カーボン粒子Ｖを配置していない。このようにすれば、電解質膜１１とカソード１２との界面における蒸着カーボン粒子Ｖの配置量を抑制することができる。それに伴い、電解質膜１１上に蒸着カーボン粒子Ｖを分散配置する蒸着工程（図４：ステップＳ４０参照）の時間を短縮することができる。   In the fuel cell, at the interface between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12, at the portion corresponding to the convex portion 6 a of the separator 6, the force that the cathode 12 presses the electrolyte membrane 11 is strong, and the electrolyte membrane 11 and the cathode 12 are relatively Has strong adhesive strength. Therefore, the problem of the heat transfer inhibition from the cathode 12 to the electrolyte membrane 11 due to the weak adhesive force between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12 is relatively unlikely to occur. Therefore, in the fuel cell of the third embodiment, as shown in FIG. 7, the deposited carbon particles V are distributed substantially uniformly in the portion corresponding to the recess 6 b of the separator 6 in the electrolyte membrane 11. Vapor-deposited carbon particles V are not disposed in portions corresponding to the convex portions 6a. In this way, the amount of deposited carbon particles V at the interface between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12 can be suppressed. Along with this, it is possible to shorten the time of the vapor deposition step (see FIG. 4: Step S40) in which the deposited carbon particles V are dispersedly arranged on the electrolyte membrane 11.

なお、上述のように、電解質膜１１上に配置される蒸着カーボン粒子Ｖを、セパレータ６の凸部６ａに対応する部分に配置させないようにするＭＥＡを製造する場合には、蒸着装置Ｊ（図４：ステップＳ４０参照）によって、カーボン粒子を電解質膜１１上に蒸着する際、電解質膜１１上において、セパレータ６の凸部６ａに対応する部分にマスキングテープを貼り、その状態で、電解質膜１１面に対して、カーボン粒子を蒸着させるようにし、その後、マスキングテープを剥ぐようにすればよい。   Note that, as described above, in the case of manufacturing an MEA in which the vapor deposition carbon particles V arranged on the electrolyte membrane 11 are not arranged in the portion corresponding to the convex portion 6a of the separator 6, the vapor deposition apparatus J (FIG. 4: Refer to step S40), when carbon particles are vapor-deposited on the electrolyte membrane 11, a masking tape is applied to the portion corresponding to the convex portion 6a of the separator 6 on the electrolyte membrane 11, and in this state, the surface of the electrolyte membrane 11 In contrast, the carbon particles may be vapor-deposited, and then the masking tape may be peeled off.

本実施例において、セパレータ６は、請求項における流路形成部に該当し、凸部６ａは、請求項における凸部に該当し、凹部６ｂは、請求項における凹部に該当する。   In the present embodiment, the separator 6 corresponds to the flow path forming portion in the claims, the convex portion 6a corresponds to the convex portion in the claims, and the concave portion 6b corresponds to the concave portion in the claims.

Ｄ．変形例：
なお、上記各実施例における構成要素の中の、独立クレームでクレームされた要素以外の要素は、付加的な要素であり、適宜省略可能である。また、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば以下のような変形も可能である。 D. Variations:
In addition, elements other than the elements claimed in the independent claims among the constituent elements in each of the above embodiments are additional elements and can be omitted as appropriate. The present invention is not limited to the above-described examples and embodiments, and can be implemented in various modes without departing from the gist thereof. For example, the following modifications are possible.

Ｄ１．変形例１：
上記実施例の燃料電池では、電解質膜１１において、カソード１２側の面上に蒸着カーボン粒子Ｖを分散配置している、すなわち、電解質膜１１とカソード１２との界面に蒸着カーボン粒子Ｖを分散配置しているが、本発明はこれに限られるものではない。例えば、電解質膜１１において、アノード１３側の面上に蒸着カーボン粒子Ｖを分散配置し、すなわち、電解質膜１１とアノード１３との界面に蒸着カーボン粒子Ｖを分散配置するようにしてもよい。このようにすれば、アノード１３と電解質膜１１との接着力を向上させることができ、燃料電池の電池性能が向上するなど、上記実施例と同様の効果を奏することができる。 D1. Modification 1:
In the fuel cell of the above embodiment, the deposited carbon particles V are dispersedly arranged on the surface on the cathode 12 side in the electrolyte membrane 11, that is, the deposited carbon particles V are dispersedly arranged at the interface between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12. However, the present invention is not limited to this. For example, in the electrolyte membrane 11, the vapor-deposited carbon particles V may be distributed on the surface on the anode 13 side, that is, the vapor-deposited carbon particles V may be distributed and arranged on the interface between the electrolyte membrane 11 and the anode 13. In this way, the adhesive force between the anode 13 and the electrolyte membrane 11 can be improved, and the same effects as in the above-described embodiment can be achieved, such as improvement in the cell performance of the fuel cell.

Ｄ２．変形例２：
上記実施例の燃料電池では、電解質膜１１に炭化水素系電解質膜を用いており、また、カソード１２ではフッ素系電解質ＡＯを用いるようにしているが、本発明はこれに限られるものではない。例えば、電解質膜１１にフッ素系電解質膜を用い、カソード１２では炭化水素系電解質を用いるようにしてもよし、電解質膜１１に炭化水素系電解質を用い、カソード１２では炭化水素系電解質膜を用いてもよいし、電解質膜１１にフッ素系電解質膜を用い、カソード１２でもフッ素系電解質を用いるようにしてもよい。このように、電解質膜と、カソードの電解質を種々の組み合わせにした場合においても、これらの界面に蒸着カーボン粒子Ｖを分散配置すれば、上記実施例と同様の効果を奏することができる。 D2. Modification 2:
In the fuel cell of the above embodiment, a hydrocarbon-based electrolyte membrane is used for the electrolyte membrane 11 and a fluorine-based electrolyte AO is used for the cathode 12. However, the present invention is not limited to this. For example, a fluorine-based electrolyte membrane may be used for the electrolyte membrane 11, a hydrocarbon-based electrolyte may be used for the cathode 12, a hydrocarbon-based electrolyte may be used for the electrolyte membrane 11, and a hydrocarbon-based electrolyte membrane may be used for the cathode 12. Alternatively, a fluorine electrolyte membrane may be used for the electrolyte membrane 11 and a fluorine electrolyte may be used for the cathode 12 as well. As described above, even when the electrolyte membrane and the cathode electrolyte are variously combined, the same effects as those of the above-described embodiment can be obtained by depositing the deposited carbon particles V at the interface between them.

Ｄ３．変形例３：
上記実施例の燃料電池では、電解質膜１１上にカーボン粒子を蒸着によって分散配置するようにしているが、本発明はこれに限られるものではない。例えば、電解質膜１１上にカーボン粒子を吹き付けるようにして分散配置するようにしてもよい。このようにしても上記実施例と同様の効果を奏することができる。 D3. Modification 3:
In the fuel cell of the above embodiment, the carbon particles are dispersedly arranged on the electrolyte membrane 11 by vapor deposition, but the present invention is not limited to this. For example, carbon particles may be sprayed on the electrolyte membrane 11 so as to be distributed. Even if it does in this way, there can exist an effect similar to the said Example.

Ｄ４．変形例４：
上記実施例の燃料電池では、電解質膜１１上に蒸着させる粒子として、カーボン粒子を用いているが、本発明はこれに限られるものではない。例えば、電解質膜１１上に蒸着させる粒子として、熱伝導率が高い金属粒子を用いてもよい。このようにしても上記実施例と同様の効果を奏することができる。また、これに対応して、カソード１２の白金担持カーボンＰＣの担体を、同様の金属粒子で構成することとしてもよい。このようにすれば、電解質膜１１と、カソード１２との界面において、蒸着した金属粒子と、担体としての金属粒子とが付着し易く、その結果、電解質膜１１とカソード１２との接着力を向上させることができる。 D4. Modification 4:
In the fuel cell of the above embodiment, carbon particles are used as particles deposited on the electrolyte membrane 11, but the present invention is not limited to this. For example, metal particles having high thermal conductivity may be used as particles deposited on the electrolyte membrane 11. Even if it does in this way, there can exist an effect similar to the said Example. Correspondingly, the support of platinum-supported carbon PC of the cathode 12 may be composed of similar metal particles. In this way, the deposited metal particles and the metal particles as the carrier are easily attached at the interface between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12, and as a result, the adhesion between the electrolyte membrane 11 and the cathode 12 is improved. Can be made.

本発明の第１実施例に係る燃料電池１００の外観構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the external appearance structure of the fuel cell 100 which concerns on 1st Example of this invention. 燃料電池１００における燃料電池セルＳＬの概略構成を表わす分解斜視図である。2 is an exploded perspective view showing a schematic configuration of a fuel cell SL in the fuel cell 100. FIG. 燃料電池セルＳＬの断面の様子を示す断面模式図である。It is a cross-sectional schematic diagram which shows the mode of the cross section of fuel cell SL. 第１実施例におけるＭＡＥ５の製造方法のフローチャートである。It is a flowchart of the manufacturing method of MAE5 in 1st Example. 炭化水素系電解質膜とフッ素系電解質膜とを接合した接合体Ｏにおいて接合界面における熱伝達性と、２つのフッ素系電解質膜を接合した接合体Ｐにおいて接合界面における熱伝達性と、を比較するための図である。The heat transferability at the bonded interface in the bonded body O in which the hydrocarbon-based electrolyte film and the fluorine-based electrolyte film are bonded is compared with the heat transfer performance at the bonded interface in the bonded body P in which the two fluorine-based electrolyte films are bonded. FIG. 第２実施例の燃料電池における電解質膜１１をカソード側から見た図である。It is the figure which looked at the electrolyte membrane 11 in the fuel cell of 2nd Example from the cathode side. 第３実施例の燃料電池における燃料電池セルＳＬ１の断面の様子を示す断面模式図である。It is a cross-sectional schematic diagram which shows the mode of the cross section of fuel cell SL1 in the fuel cell of 3rd Example.

符号の説明Explanation of symbols

５...ＭＥＡ
６...セパレータ
６ａ...凸部
６ｂ...凹部
７...セパレータ
７ａ...凸部
７ｂ...凹部
１１...電解質膜
１２...カソード
１３...アノード
１４，１５...ガス拡散層
２０...酸化ガス給排流路
３０...燃料ガス給排流路
５３〜５６...孔部
１００...燃料電池
ＰＣ...白金担持カーボン
ＳＬ...燃料電池セル
ＡＯ...フッ素系電解質 5 ... MEA
6 ... Separator 6a ... Convex 6b ... Concave 7 ... Separator 7a ... Convex 7b ... Concave 11 ... Electrolyte membrane 12 ... Cathode 13 ... Anode 14 15 ... Gas diffusion layer 20 ... Oxidizing gas supply / exhaust flow path 30 ... Fuel gas supply / exhaust flow path 53-56 ... Hole 100 ... Fuel cell PC ... Platinum supported carbon SL. .. Fuel cell AO ... Fluorine electrolyte

Claims (11)

燃料電池であって、
電解質膜と、
前記電解質膜上に付着し、前記電解質膜上に分散配置される付着粒子と、
前記付着粒子が分散配置された前記電解質膜上に形成され、少なくとも電解質および触媒担持担体を含む触媒電極層と、
を備えることを特徴とする燃料電池。 A fuel cell,
An electrolyte membrane;
Adhering particles that adhere on the electrolyte membrane and are dispersed on the electrolyte membrane;
A catalyst electrode layer formed on the electrolyte membrane in which the attached particles are dispersed and including at least an electrolyte and a catalyst-supporting carrier; and
A fuel cell comprising: 請求項１に記載の燃料電池において、
前記電解質膜は、炭化水素系電解質膜であり、
前記触媒電極層の前記電解質は、フッ素系電解質であることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein
The electrolyte membrane is a hydrocarbon electrolyte membrane,
The fuel cell, wherein the electrolyte of the catalyst electrode layer is a fluorine-based electrolyte. 請求項１または請求項２に記載の燃料電池において、
前記付着粒子は、
前記電解質膜より熱伝導率が高い粒子であることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 1 or 2,
The adhered particles are
A fuel cell comprising particles having a higher thermal conductivity than the electrolyte membrane. 請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の燃料電池において、
前記触媒電極層は、カソードであることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 3,
The fuel cell, wherein the catalyst electrode layer is a cathode. 請求項４に記載の燃料電池において、
前記触媒電極層に酸化ガスを供給するための酸化ガス供給部と、
前記触媒電極層で電気化学反応の供された後の酸化ガスを前記触媒電極層から排出するための酸化ガス排出部と、を備え、
前記付着粒子は、
前記電解質膜において、前記酸化ガス排出部に対応する部分より、前記酸化ガス供給部に対応する部分に多く分散配置されていることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 4, wherein
An oxidizing gas supply unit for supplying an oxidizing gas to the catalyst electrode layer;
An oxidizing gas discharge part for discharging the oxidizing gas after being subjected to an electrochemical reaction in the catalyst electrode layer from the catalyst electrode layer,
The adhered particles are
In the electrolyte membrane, the fuel cell is more dispersedly arranged in a portion corresponding to the oxidizing gas supply portion than in a portion corresponding to the oxidizing gas discharge portion. 請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の燃料電池において、
凹凸形状であり、凸部が前記触媒電極層を押圧すると共に、凹部が前記触媒電極層に酸化ガスを給排するための給排流路を形成する流路形成部を備え、
前記付着粒子は、
前記電解質膜において、前記流路形成部の前記凸部に対応する部分より、前記凹部に対応する部分の方に、多く分散配置されることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 5,
It has a concavo-convex shape, a convex portion presses the catalyst electrode layer, and a concave portion includes a flow path forming portion that forms a supply / discharge flow path for supplying and discharging oxidizing gas to and from the catalyst electrode layer,
The adhered particles are
In the electrolyte membrane, the fuel cell is more dispersedly arranged in a portion corresponding to the concave portion than in a portion corresponding to the convex portion of the flow path forming portion. 請求項１ないし請求項６のいずれかに記載の燃料電池において、
前記付着粒子と、前記触媒担持担体の担体とは、それぞれ同じ材料から成ることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 6,
The adhering particles and the carrier of the catalyst-carrying carrier are made of the same material, respectively. 請求項１ないし請求項７のいずれかに記載の燃料電池において、
前記付着粒子と、前記触媒担持担体とは、それぞれカーボンから成ることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 7,
The adhering particles and the catalyst-supporting carrier are each made of carbon, and a fuel cell. 請求項１ないし請求項８のいずれかに記載の燃料電池において、
前記付着粒子は、蒸着により前記電解質膜上に配置された蒸着粒子であることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 8,
The fuel cell, wherein the adhered particles are vapor-deposited particles disposed on the electrolyte membrane by vapor deposition. 燃料電池の製造方法であって、
電解質膜を用意する工程と、
所定の粒子を用意する工程と、
少なくとも電解質、触媒担持担体、および、溶媒を含む触媒インクを用意する工程と、
前記粒子を、前記電解質膜上に、付着させつつ分散配置する工程と、
前記粒子が分散配置された前記電解質膜の一面に、前記触媒インクを膜状に形成する工程と、
膜状に形成された前記触媒インクを乾燥させる工程と、
を備えることを特徴とする燃料電池の製造方法。 A fuel cell manufacturing method comprising:
Preparing an electrolyte membrane; and
A step of preparing predetermined particles;
Preparing a catalyst ink containing at least an electrolyte, a catalyst carrier, and a solvent;
A step of dispersing and arranging the particles on the electrolyte membrane while adhering;
Forming the catalyst ink in a film form on one surface of the electrolyte membrane in which the particles are dispersed;
Drying the catalyst ink formed into a film,
A method of manufacturing a fuel cell comprising: 請求項１０に記載の燃料電池の製造方法において、
前記粒子は、前記電解質膜より熱伝導性が高い熱伝導粒子であることを特徴とする燃料電池の製造方法。 The method of manufacturing a fuel cell according to claim 10,
The method of manufacturing a fuel cell, wherein the particles are heat conductive particles having higher heat conductivity than the electrolyte membrane.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2012064429A (en) * 2010-09-16 2012-03-29 Toyota Motor Corp Membrane electrode assembly, fuel cell, and method for manufacturing membrane electrode assembly

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