JP2009093850A

JP2009093850A - Fuel cell

Info

Publication number: JP2009093850A
Application number: JP2007261493A
Authority: JP
Inventors: Masashi Yamaga; 賢史山賀; Tsutomu Okuzawa; 務奥澤; Masaya Kosakai; 正也小境
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2007-10-05
Filing date: 2007-10-05
Publication date: 2009-04-30
Anticipated expiration: 2027-10-05
Also published as: JP5183143B2

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To achieve an excellent gas sealing property using a metal material for suppressing material cost and in a structure with the number of components kept unincreased. <P>SOLUTION: One or more protrusion structures are formed between a manifold and an electrode flow channel, and by turning on tip parts of the protrusion structures at around a part including a coupling part so as to be in contact with surfaces of separators, a cell is structured with the use of metal separators having a connection flow channel structuring material part making up a circulating space of fluid. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料電池に係り、特に、マニホールドから供給される燃料や酸素の取り入れ流路の構造に関するものである。 The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to the structure of a flow path for taking in fuel and oxygen supplied from a manifold.

電解質膜にプロトン伝導性ポリマーフィルムを用いた固体高分子形燃料電池は実用化のための試験開発段階の発電システムであるが、課題の一つに、材料コストが高いことが挙げられる。 A polymer electrolyte fuel cell using a proton conductive polymer film as an electrolyte membrane is a power generation system in a test and development stage for practical use, but one of the problems is high material cost.

燃料電池を構成する高コスト材料の一つがセパレータである。セパレータは２種類の反応ガスを混合しないように隔離する、ガス流路溝を備えた電子伝導性板の呼称である。 One of the high-cost materials constituting the fuel cell is a separator. The separator is a name for an electronically conductive plate having a gas flow channel groove that separates two kinds of reaction gases so as not to mix them.

燃料電池が発電している際、電池の内部環境は腐食性雰囲気を示すためセパレータには高い耐食性が求められる。その他、セパレータ材料としては構造的な強度やガス不透過性，低抵抗などの特性が必要となる。 When the fuel cell is generating electric power, the internal environment of the battery exhibits a corrosive atmosphere, and thus the separator is required to have high corrosion resistance. In addition, the separator material requires characteristics such as structural strength, gas impermeability, and low resistance.

このため現在、セパレータ材料としては緻密黒鉛板にガス流路加工を施したものや、人工黒鉛粒子を樹脂で固めた樹脂モールド黒鉛に流路成形したモールド黒鉛セパレータなどが使用されている。 For this reason, as separator materials, there are currently used dense graphite plates that have been subjected to gas flow path processing, molded graphite separators in which flow path molding is performed on resin-molded graphite obtained by solidifying artificial graphite particles with resin, and the like.

さらに、コストを低減できる可能性を有しているのが金属材料を用いた金属セパレータである。金属材料は高強度であるゆえに薄肉化が可能であり、加工性も優れることから、セパレータ一枚あたりの材料コストおよび加工コストを大幅に低減できる。 Furthermore, a metal separator using a metal material has the possibility of reducing the cost. Since the metal material has high strength, it can be thinned and has excellent workability, so that the material cost and processing cost per separator can be greatly reduced.

一般に、金属材料は燃料電池発電環境下において腐食物を生成してしまうが、特殊な材料を表面に形成させたり、伝導性保護ペーストを表面に塗布するなどして耐食性を向上させた金属セパレータが開発されつつある。 In general, metal materials generate corrosives in a fuel cell power generation environment, but metal separators that have improved corrosion resistance by forming special materials on the surface or applying a conductive protective paste to the surface are used. It is being developed.

カーボンセパレータは数mm程度以上の板厚を有しているため、表裏の流路が独立に形成できるが、金属セパレータの場合は板厚が０.５mm以下の板をプレスしてガス流路を加工するために、板の表の形状が裏に反映された流路の凹凸ができる。 Since the carbon separator has a plate thickness of about several mm or more, the front and back channels can be formed independently. However, in the case of a metal separator, the gas channel is formed by pressing a plate with a plate thickness of 0.5 mm or less. In order to process, the unevenness | corrugation of the flow path in which the shape of the surface of the board was reflected on the back is made.

複数枚の金属板を組み合わせてセパレータを形成する場合は、表裏の流路形状は互いに独立であるが、コストが高くなる。最も安価にセパレータを形成するためには一枚の金属板を加工してセパレータとすることである。 When a separator is formed by combining a plurality of metal plates, the flow path shapes on the front and back sides are independent from each other, but the cost increases. In order to form the separator at the lowest cost, a single metal plate is processed into a separator.

この場合、流路を形成した板の表と裏を利用してガス流路を形成するため、流路は表裏の共通部分のみ形成することになる。たとえば、マニホールドから電極面にガスを導く導入流路部分を金属板にプレス成形してしまうと、マニホールドからのガスが、一枚のセパレータの表裏両方に流れ込んでしまうため発電できない。 In this case, since the gas flow path is formed using the front and back of the plate on which the flow path is formed, the flow path is formed only on the common part of the front and back. For example, if an introduction flow path portion that guides gas from the manifold to the electrode surface is press-molded on a metal plate, power cannot be generated because the gas from the manifold flows into both the front and back of one separator.

よって、金属板にはマニホールドと電極面とを接続する流路を形成することは困難である。 Therefore, it is difficult to form a flow path connecting the manifold and the electrode surface in the metal plate.

そのため、特許文献１では、金属材料を用いたセパレータで、マニホールド周囲の材料構成を工夫することにより電極面へのガス流通路を形成している。 Therefore, in Patent Document 1, a gas flow passage to the electrode surface is formed by devising the material configuration around the manifold with a separator using a metal material.

しかし、マニホールドと電極流路間のスリット状構造物は、その表面に電解質材料やシール材料など比較的やわらかい材料を配置するため、表面凹凸に沿って材料が変形し、供給する水素と空気が電池内で混合する課題があった。水素と空気が電池内で混合すると、局所的に反応が進行するため温度分布が大きくなり、電池性能低下原因の一つとなっていた。 However, since the slit-like structure between the manifold and the electrode channel has a relatively soft material such as an electrolyte material or a sealing material on its surface, the material deforms along the surface irregularities, and the supplied hydrogen and air are the battery. There was a problem of mixing within. When hydrogen and air are mixed in the battery, the reaction proceeds locally and the temperature distribution becomes large, which is one of the causes of battery performance deterioration.

そこで、特許文献２では、セパレータ基板と２枚のフレームを用いることで、構成されるセパレータと電解質膜との接する部位のガスクロスの発生防止を提案している。 Therefore, Patent Document 2 proposes prevention of the occurrence of gas crossing at a portion where the separator and the electrolyte membrane are in contact with each other by using a separator substrate and two frames.

また、特許文献１では電解質材料やシール材料などが配置されるスリット状構造物の表面は凹凸形状であったが、上記提案では、平滑面のため材料変形が抑制でき、その結果、シール性が良好に保つことができるとしている。 Moreover, in patent document 1, although the surface of the slit-shaped structure in which electrolyte material, a sealing material, etc. are arrange | positioned was uneven | corrugated shape, in the said proposal, material deformation | transformation can be suppressed because of a smooth surface, As a result, sealing performance is good. It is said that it can keep good.

特開２００７−０２７０３７号公報JP 2007-027037 A 特開２００４−１６５０４３号公報JP 2004-165043 A

しかし、上記提案では、セパレータ基板に加えて複数のフレームを追加する必要があり、部品点数の増加が避けられない。さらに、積層電池を製作する際、セパレータを裏返した状態で積み重ねる作業も発生するが、部材の位置ずれ防止のためには一体化が必要となる。 However, in the above proposal, it is necessary to add a plurality of frames in addition to the separator substrate, and an increase in the number of parts is inevitable. Furthermore, when manufacturing a laminated battery, the operation | work which stacks | stacks in the state which turned the separator upside-down also generate | occur | produces, However, Integration is required for the position shift prevention of a member.

すなわち、上記提案では、追加したフレームを接着等の手法を用いてセパレータ基板へ一体化させる工程も必要となり、製作工数の増加およびそれらに伴うコスト上昇が課題となっていた。 That is, in the above proposal, a process of integrating the added frame with the separator substrate by using a technique such as adhesion is required, which increases the number of manufacturing steps and the associated cost increase.

よって、材料コストを抑制するために金属材料を使用し、かつ部品点数を増加させない構造で、良好なガスシール性を有するセパレータが求められていた。 Therefore, there has been a demand for a separator that uses a metal material in order to reduce material costs and has a structure that does not increase the number of parts and that has good gas sealing properties.

そこで、本発明は、金属セパレータを使用し、良好なガスシール性を有する燃料電池を提供することにある。 Accordingly, the present invention is to provide a fuel cell that uses a metal separator and has good gas sealing properties.

本発明の燃料電池は、アノードおよびカソードが一体化された電解質膜と、アノードに密着して配置されるアノード拡散層と、カソードに密着して配置されるカソード拡散層と、電解質膜が複数形成される際に、それら電解質膜間に形成され、一方の電解質膜に形成されるアノードに燃料を供給するアノードマニホールド及び他方の電解質膜に形成されるカソードに酸素を供給するカソードマニホールドを有する金属で形成された金属セパレータとを有するものである。 The fuel cell according to the present invention includes an electrolyte membrane in which an anode and a cathode are integrated, an anode diffusion layer disposed in close contact with the anode, a cathode diffusion layer disposed in close contact with the cathode, and a plurality of electrolyte membranes. A metal having an anode manifold formed between the electrolyte membranes for supplying fuel to the anode formed on one electrolyte membrane and a cathode manifold for supplying oxygen to the cathode formed on the other electrolyte membrane. And a formed metal separator.

ここで、電解質膜が複数形成されるものと説明したが、必ずしも複数形成される燃料電池のみならず、二枚の金属セパレータに挟まれた一枚の電解質膜を有する燃料電池も、本発明は適用可能である。 Here, it has been described that a plurality of electrolyte membranes are formed. However, the present invention is not limited to a fuel cell in which a plurality of electrolyte membranes are formed, but also a fuel cell having a single electrolyte membrane sandwiched between two metal separators. Applicable.

そして、金属セパレータは、アノードマニホールドより小さく、燃料の供給流路を形成するように突起構造が形成された、折り曲げられたアノード連絡流路構造部を有するものである。 The metal separator is smaller than the anode manifold and has a bent anode communication flow path structure portion in which a protruding structure is formed so as to form a fuel supply flow path.

また、金属セパレータは、カソードマニホールドより小さく、酸素の供給流路を形成するように突起構造が形成された、折り曲げられたカソード連絡流路構造部を有するものである。 The metal separator is smaller than the cathode manifold, and has a bent cathode communication channel structure part in which a protruding structure is formed so as to form an oxygen supply channel.

本発明の燃料電池は、これらアノード連絡流路構造部及びカソード連絡流路構造部を両方有していてもよく、片方のみでも所定の効果を奏することができる。 The fuel cell of the present invention may have both the anode communication channel structure and the cathode communication channel structure, and only one of them can produce a predetermined effect.

なお、以下、アノードおよび／またはカソードを電極と、アノード拡散層および／またはカソード拡散層を拡散層と、アノードマニホールドおよび／またはカソードマニホールドをマニホールドと、アノード連絡流路構造部および／またはカソード連絡流路構造部を連絡流路構造部と、単に呼称して説明する場合がある。 In the following, the anode and / or cathode are electrodes, the anode diffusion layer and / or cathode diffusion layer are diffusion layers, the anode manifold and / or cathode manifold are manifolds, the anode communication channel structure and / or the cathode communication flow. In some cases, the path structure is simply referred to as a communication channel structure.

これは、本発明を説明する上では、アノード側であっても、カソード側であっても、大きな構造上の違いがないため、どちらかを代表して説明するためである。 This is because, in describing the present invention, there is no significant structural difference between the anode side and the cathode side, and therefore either one will be described as a representative.

また、本発明の燃料電池における突起構造の先端部が、金属セパレータの表面と接することが好ましい。 Moreover, it is preferable that the front-end | tip part of the protrusion structure in the fuel cell of this invention contacts the surface of a metal separator.

そして、同一の金属セパレータで、流体入口マニホールドと流体出口マニホールドに連絡流路構造部が形成されていることが好ましい。 And it is preferable that the communication channel structure part is formed in the fluid inlet manifold and the fluid outlet manifold with the same metal separator.

また、流体の流通空間を形成する連絡流路構造部と対向する金属セパレータの表面の距離Ｓと、金属セパレータの板厚ｔとの関係が、０.５ｔ≦Ｓ≦４.０ｔであることが好ましい。 Further, the relationship between the distance S between the surface of the metal separator facing the connecting flow path structure forming the fluid circulation space and the thickness t of the metal separator is 0.5 t ≦ S ≦ 4.0 t. preferable.

そして、金属セパレータの板厚ｔが０.５mmよりも小さいことが好ましい。 And it is preferable that plate | board thickness t of a metal separator is smaller than 0.5 mm.

また、金属セパレータの材質が、少なくともチタンを含むことが好ましい。 Moreover, it is preferable that the material of a metal separator contains at least titanium.

そして、金属セパレータには、シール材が形成される。 A sealing material is formed on the metal separator.

また、金属セパレータを用いて、製作工数を削減しかつシール性を向上させるため、本発明では、アノードおよびカソードが一体化された電解質膜とアノード拡散層とカソード拡散層とシール材とを有し、マニホールド内に製作され、本体である金属板材と少なくとも一辺で連結され、少なくとも一つの突起構造を有し、突起先端部がセパレータ表面と接するように連結部を含む辺で折り返すことにより流体の流通空間を形成する連絡流路構造材部を有する金属セパレータを製作し、それを用いて燃料電池を形成した。 In order to reduce the number of manufacturing steps and improve the sealing performance by using a metal separator, the present invention includes an electrolyte membrane in which an anode and a cathode are integrated, an anode diffusion layer, a cathode diffusion layer, and a sealing material. The fluid flows by being folded at the side including the connecting part so that the tip of the protrusion is in contact with the separator surface. A metal separator having a communication channel structure material part for forming a space was manufactured, and a fuel cell was formed using the metal separator.

マニホールドと電極間に位置する連絡流路構造材は、これに配置する電解質膜材料と平面で接触するため、電解質膜の変形が最小限で抑えられ、ガスシールへの形状的影響が無いためリークが抑えられる。 The connecting flow channel structure material located between the manifold and the electrode is in contact with the electrolyte membrane material placed on the plane in a plane, so that the deformation of the electrolyte membrane is minimized and there is no shape effect on the gas seal, so there is no leakage. Is suppressed.

そして、マニホールド内に製作され、本体である金属板材と少なくとも一辺で連結され、一つ以上の突起構造を有し、該突起構造の先端部がセパレータ表面と接するように連結部を含む辺で折り返すことにより流体の流通空間と成す連絡流路構造材部を有する金属セパレータとを用いる。 Then, it is manufactured in the manifold, connected to the metal plate material as the main body on at least one side, has one or more protruding structures, and is folded back on the side including the connecting portion so that the tip of the protruding structure is in contact with the separator surface. Thus, a metal separator having a communication channel structure material portion formed with a fluid circulation space is used.

さらに、連絡流路構造部が形成された２枚のセパレータを用いて単電池が構成されてもよい。 Furthermore, the unit cell may be configured using two separators in which the communication channel structure is formed.

連絡流路構造材は平面板材と突起構造物から構成されるが、平面板材とセパレータ面との間隔は突起構造物の突起高さにより基本的に決定される。 The connecting flow path structure material is composed of a flat plate material and a protruding structure, and the interval between the flat plate material and the separator surface is basically determined by the protrusion height of the protruding structure.

この空間にガス等が流れるため、間隔が狭すぎると、ガスの流通抵抗が増大する。流通抵抗が増大すると、ブロア等補機の消費電力が増大し全体のシステム効率に影響する。 Since gas or the like flows in this space, if the interval is too narrow, the gas flow resistance increases. When the distribution resistance increases, the power consumption of auxiliary equipment such as a blower increases, which affects the overall system efficiency.

さらに板厚および連絡流路構造材部と対向するセパレータ表面の距離Ｓを規定することによりセパレータ全体厚みを抑制することができる。 Further, by defining the plate thickness and the distance S of the separator surface facing the connecting flow path structure material portion, the entire thickness of the separator can be suppressed.

本発明により、材料コストを抑制することができる金属材料を使用し、部品点数を増加させない構造で、良好なガスシール性を有する燃料電池を提供することができる。 According to the present invention, it is possible to provide a fuel cell that uses a metal material capable of suppressing material costs and has a structure that does not increase the number of parts and that has good gas sealing properties.

本発明の実施の形態を下記実施例に従って説明する。 Embodiments of the present invention will be described according to the following examples.

図１に示す通り、板厚０.５mmのステンレス（ＳＵＳ３１６）を用いて、電気化学反応に必要なガスを流通させるための電極部流路１１、および流路へ均一にガスを分配するための構造物である流量制御部１３をプレス加工により形成したプレス板１０を得た。 As shown in FIG. 1, using stainless steel (SUS316) having a thickness of 0.5 mm, an electrode channel 11 for distributing a gas necessary for an electrochemical reaction, and a gas for uniformly distributing the gas to the channel A press plate 10 in which the flow rate control unit 13 that is a structure was formed by pressing was obtained.

同時に、積層時に各セルへガスや冷却水を流通および分配するマニホールド１２内へ、高さ０.１５mmの突起構造部２１，流体流通部２２，折り曲げのための前処理加工２３を有する、プレス板に連結した連絡流路構造材部２０を形成している。 At the same time, a press plate having a projection structure portion 21 having a height of 0.15 mm, a fluid circulation portion 22, and a pretreatment process 23 for bending into a manifold 12 that circulates and distributes gas and cooling water to each cell during lamination. The communication flow path structure material part 20 connected to is formed.

その後エチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）ワニスをスクリーン印刷法によりプレス板１０上へシール材２５を形成し、１５０℃の真空焼成を行った。 Thereafter, an ethylene propylene rubber (EPDM) varnish was formed on the press plate 10 by a screen printing method, and was subjected to 150 ° C. vacuum firing.

プレス板の連絡流路構造材部２０を折り曲げのための前処理加工部２３にて、図２に示す通りに突起構造部２１先端部をプレス板１０の表面に接触させるまで折り曲げ加工することにより連絡流路とした。 By bending the connecting flow path structure material portion 20 of the press plate at the pretreatment processing portion 23 for bending until the tip end portion of the protruding structure portion 21 contacts the surface of the press plate 10 as shown in FIG. A communication channel was used.

プレス板表面と連絡流路構造材は突起構造部の高さにより空間を形成しており、マニホールド１２と電極部のガス流路１１を連結する流路２８となっている。 The press plate surface and the communication channel structure material form a space depending on the height of the projection structure part, and serve as a channel 28 that connects the manifold 12 and the gas channel 11 of the electrode unit.

連絡流路構造材部裏面２４は突起構造部２１により凹部が形成されているが、それ以外は平面である。電池を構成するために組み合わせるセパレータのシール材が面する部分も平面となる。 The back surface 24 of the communication channel structure material part 24 is formed with a recess by the protrusion structure part 21, but is otherwise flat. The part of the separator that is combined to form the battery is also flat.

よって、電解質材料は連絡流路構造材部裏面２４に接する形で配置されるが、その変形は最小限に抑制することができる。その結果、電極電解質材料の変形によって生じるガスリークを防ぐことが可能となる。 Therefore, although the electrolyte material is disposed in contact with the back surface 24 of the communication channel structure material portion, the deformation can be suppressed to the minimum. As a result, it is possible to prevent gas leakage caused by deformation of the electrode electrolyte material.

上記にて製作したセパレータを実施例１とした。 The separator manufactured as described above was taken as Example 1.

板厚０.２mmのステンレス（ＳＵＳ３１６）を用いて、電気化学反応に必要なガスを流通させるための流路をプレス加工により形成したプレス板を得た。マニホールドには高さ０.２mmの突起構造部，流体流通部，折り曲げのための前処理加工を有する、プレス板に連結した連絡流路構造材部を形成した。 Using a stainless steel plate (SUS316) having a thickness of 0.2 mm, a press plate was obtained in which a flow path for circulating a gas necessary for an electrochemical reaction was formed by pressing. The manifold was formed with a projecting structure portion having a height of 0.2 mm, a fluid flow portion, and a connecting flow path structure material portion connected to a press plate, which had a pretreatment for bending.

シール材を形成後、連絡流路構造材部分を折り曲げ加工することにより連絡流路とした。 After forming the seal material, the connecting channel structure material portion was bent to form a connecting channel.

上記にて製作したセパレータを実施例２とした。 The separator produced as described above was taken as Example 2.

表面がチタン、中央層がステンレスの板厚０.２mmの３層構造クラッド材を用いて、電気化学反応に必要なガスを流通させるための流路をプレス加工により形成したチタンクラッドプレス板を得た。マニホールドには高さ０.２mmの突起構造部，流体流通部，折り曲げのための前処理加工を有する、プレス板に連結した連絡流路構造材部を形成した。 Using a three-layer clad material with a surface of titanium and a central layer of stainless steel with a thickness of 0.2 mm, a titanium clad press plate is formed by pressing the flow path for the gas required for the electrochemical reaction. It was. The manifold was formed with a projecting structure portion having a height of 0.2 mm, a fluid flow portion, and a connecting flow path structure material portion connected to a press plate, which had a pretreatment for bending.

ガス流路部には金をスパッタリングにて表面コーティングした。以降は実施例２と同様にしてセパレータを製作した。本セパレータを実施例３とした。 The gas channel part was coated with gold by sputtering. Thereafter, a separator was produced in the same manner as in Example 2. This separator was designated as Example 3.

〔比較例〕
図３ａに示す通り、板厚０.５mmのステンレスを用いて、電気化学反応に必要なガスを流通させるための流路をプレス加工により形成したプレス板を得た。同時に、積層時に各セルへガスや冷却水を流通および分配するマニホールド内へ、幅１.５mmで間隔１.５mmピッチの棒状構造体３３，折り曲げのための前処理加工２３を形成した。 [Comparative example]
As shown in FIG. 3a, using a stainless steel plate having a thickness of 0.5 mm, a press plate was obtained in which a flow path for flowing a gas necessary for an electrochemical reaction was formed by pressing. At the same time, a rod-like structure 33 having a width of 1.5 mm and a pitch of 1.5 mm and a pretreatment process 23 for bending were formed in a manifold that distributes and distributes gas and cooling water to each cell during lamination.

その後ＥＰＤＭワニスをスクリーン印刷法によりプレス板上へシール材を形成し、１５０℃の真空焼成を行った。 Thereafter, a sealing material was formed on the press plate by EPDM varnish by screen printing, and vacuum baking at 150 ° C. was performed.

プレス板の棒状構造体３３にて、図３ｂに示す通りに折り曲げ加工することによりマニホールドと電極部ガス流路を連結する連絡流路３４とした。 The press-like bar-like structure 33 is bent as shown in FIG. 3B to form a communication channel 34 that connects the manifold and the electrode part gas channel.

上記にて製作したセパレータを比較例とした。 The separator manufactured above was used as a comparative example.

図４に示す通り実施例１で作成したセパレータ４０を２枚、電解質膜／電極接合体１７，ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を表面に分散させ撥水性を制御したカーボンペーパーであるカソード拡散層１８，アノード拡散層１９、および冷却用セパレータ４１を積層し、その外側にカレントコレクタ５０，絶縁板５１，エンドプレート５２を順に配置し、全体を０.５ＭＰａの荷重となるようにボルト５５にて固定してセルを組み立てた。 As shown in FIG. 4, two separators 40 prepared in Example 1, an electrolyte membrane / electrode assembly 17, and a cathode diffusion layer 18 which is a carbon paper in which polytetrafluoroethylene (PTFE) is dispersed on the surface to control water repellency. , The anode diffusion layer 19 and the cooling separator 41 are laminated, and the current collector 50, the insulating plate 51, and the end plate 52 are sequentially arranged on the outer side thereof, and the whole is fixed with bolts 55 so that the load is 0.5 MPa. And assembled the cell.

実施例２，３および比較例のセパレータも同様にして単セルを作製した。 Single cells were prepared in the same manner for the separators of Examples 2 and 3 and the comparative example.

実施例１および比較例のセルについて、アノードおよびカソードライン出入口部にバルブを、入口部バルブとセルの間に圧力計をそれぞれ設置した。カソード入口および両方の出口バルブを封止した上でアノードラインに窒素をゲージ圧で１０ｋＰａに達するまで供給した。その後入口バルブを封止し、１０分後のアノードラインの圧力を比較した。 For the cells of Example 1 and Comparative Example, valves were installed at the inlet and outlet portions of the anode and cathode lines, and a pressure gauge was installed between the inlet portion valve and the cell. The cathode inlet and both outlet valves were sealed and nitrogen was supplied to the anode line by gauge pressure until 10 kPa was reached. The inlet valve was then sealed and the anode line pressure after 10 minutes was compared.

その結果、実施例１はアノードラインの圧力値が８.５ｋＰａであったのに対して、比較例は４.９ｋＰａであった。 As a result, the pressure value of the anode line in Example 1 was 8.5 kPa, while that in the comparative example was 4.9 kPa.

これは、比較例のアノードラインへ供給した窒素が、電池内部でカソードラインもしくは冷却水ラインへリークしているために圧力低下が生じたと考えられる。 This is considered that the pressure drop occurred because nitrogen supplied to the anode line of the comparative example leaked to the cathode line or the cooling water line inside the battery.

その要因として、構造的に異なる部分、つまりマニホールドから電極への連絡流路構造部が考えられる。 As a factor, a structurally different portion, that is, a connecting flow path structure portion from the manifold to the electrode can be considered.

つまり、比較例ではマニホールドにつながる棒状構造材部に配置した電解質材料が、表面の凹凸形状に沿って変形し、シール機能を果たす上で必要な密着性が低下する結果、電池内部でのリークが発生したと考えられる。一方、実施例１では連絡流路構造材部の電解質側が平面構成となっているため、電解質膜の変形が最小限に抑えられ、その結果電池内部のシール性が向上する。 In other words, in the comparative example, the electrolyte material arranged in the rod-shaped structural member part connected to the manifold is deformed along the uneven shape of the surface, and the adhesion necessary for performing the sealing function is reduced, resulting in leakage inside the battery. It is thought that it occurred. On the other hand, in Example 1, since the electrolyte side of the connecting flow path structure material portion has a planar configuration, the deformation of the electrolyte membrane is minimized, and as a result, the sealing performance inside the battery is improved.

実施例１および実施例２のセルについて、アノードおよびカソードライン出入口部に圧力計をそれぞれ接続した。出口は大気開放とした。 About the cell of Example 1 and Example 2, the pressure gauge was connected to the anode and cathode line inlet / outlet part, respectively. The exit was open to the atmosphere.

アノードラインに、電流密度０.５Ａ／cm²，利用率８５％相当量、カソードラインに電流密度０.５Ａ／cm²，利用率５０％相当量の窒素をそれぞれ供給したときの圧力損失値を測定した。なお、利用率は、供給ガス量に対する発電に消費されたガス量の割合と定義し、圧力損失は、
圧力損失＝各ガスライン入口部圧力値−出口部圧力値
と定義した。 The anode lines, a current density of 0.5A / cm ^2, utilization of 85% equivalent amount of a current density of 0.5A / cm ² on the cathode line, the pressure loss value when the utilization rate of 50% equivalent amount of nitrogen was supplied It was measured. The utilization factor is defined as the ratio of the amount of gas consumed for power generation to the amount of gas supplied, and the pressure loss is
It was defined as pressure loss = pressure value of each gas line inlet-outlet pressure.

その結果、実施例１の圧力損失はアノード５.５ｋＰａ，カソード１５.０ｋＰａであったのに対し、実施例２はアノード２.５ｋＰａ，カソード６.０ｋＰａであった。 As a result, the pressure loss of Example 1 was 5.5 kPa for the anode and 15.0 kPa for the cathode, whereas Example 2 was 2.5 kPa for the anode and 6.0 kPa for the cathode.

これは、マニホールドと電極流路間における連絡流路構造体部流路抵抗の差異が要因と考えられる。 This is considered to be caused by a difference in the flow resistance of the communication flow path structure portion between the manifold and the electrode flow path.

必要量のガスを電池へ供給する場合、実施例２では相対的に吐出圧力の小さい補機を用いることができる。一般に吐出圧力の小さいポンプやブロアは低消費電力を示す傾向にあるため、補機駆動電力も燃料電池で賄うシステムで燃料電池の特性が同一である場合、低圧力損失の補機を使用したシステムは発電効率が高まる。 In the case where a necessary amount of gas is supplied to the battery, an auxiliary machine having a relatively low discharge pressure can be used in the second embodiment. In general, pumps and blowers with low discharge pressure tend to exhibit low power consumption. Therefore, if the fuel cell characteristics are the same, and the auxiliary drive power is supplied by the fuel cell, a system using an auxiliary device with low pressure loss Increases the power generation efficiency.

さらなる詳細検討の結果、セパレータ板厚ｔと連絡流路構造材部の高さＳとの関係について、Ｓが０.５ｔを下回るとセパレータとしての圧力損失値が過大となり組み合わせる補機の選定が困難となる。また４.０ｔを上回るとセパレータとしての厚みが増加するため、電池全体の容積が大きくなる。板厚ｔについては、厚すぎるとセパレータ重量が増加してしまうこと、プレス加工による流路や突起形成が困難になることから、０.５mm以上の材料は使用する利点がほとんど無い。 As a result of further detailed examination, regarding the relationship between the separator plate thickness t and the height S of the connecting flow path structure material portion, when S is less than 0.5 t, the pressure loss value as a separator becomes excessive and it is difficult to select an auxiliary machine to be combined. It becomes. Moreover, since the thickness as a separator will increase if it exceeds 4.0 t, the volume of the whole battery will become large. As for the plate thickness t, if the thickness is too thick, the separator weight increases, and it becomes difficult to form flow paths and protrusions by press working. Therefore, there is almost no advantage in using a material of 0.5 mm or more.

上記理由から実施例２は、燃料電池として実施例１よりもセパレータとして好ましい基本特性を有するといえる。セパレータ板厚ｔについては、０.５mm以下であること、ｔと連絡流路構造材部の高さＳとの関係については、０.５ｔ≦Ｓ≦４.０ｔの範囲とした場合、圧力損失および電池容積の関係でより好ましい。 For the above reasons, Example 2 can be said to have basic characteristics that are more preferable as a separator than Example 1 as a fuel cell. The separator plate thickness t is 0.5 mm or less, and the relationship between t and the height S of the communication channel structure material portion is about 0.5 t ≦ S ≦ 4.0 t. And more preferable in terms of battery volume.

実施例２および実施例３のセルについて、アノードガスとして水素、カソードガスとして空気を、それぞれ６０℃のバブラーを通過させることにより所定の水蒸気量を添加させて供給し、電子負荷装置により電流密度０.５Ａ／cm²に設定した電流を加えて発電試験を実施した。 For the cells of Example 2 and Example 3, hydrogen was supplied as the anode gas and air was supplied as the cathode gas with a predetermined amount of water vapor added by passing through a bubbler at 60 ° C., and the current density was reduced to 0 by the electronic load device. A power generation test was performed by applying a current set to 0.5 A / cm ² .

このとき、水素利用率８５％，酸素利用率５０％に設定した。冷却セルには任意の温度に制御が可能な水を約０.２５Ｌ／min供給し、単セル温度を７０〜７３℃の範囲で発電できるように制御した。単セルの温度は別に設けた電池温度計測ポートを用いて発電セパレータの電極中央部温度を測定した。それぞれのセルについて１０００時間まで試験を継続し、その電池電圧の変化を記録し、試験範囲における後半１００時間の電池電圧の低下率を各セル間で比較した。 At this time, the hydrogen utilization rate was set to 85% and the oxygen utilization rate was set to 50%. The cooling cell was supplied with about 0.25 L / min of water that can be controlled to an arbitrary temperature, and controlled so that the single cell temperature could be generated in the range of 70 to 73 ° C. As for the temperature of the single cell, the temperature at the center of the electrode of the power generation separator was measured using a battery temperature measurement port provided separately. The test was continued for 1000 hours for each cell, the change in the battery voltage was recorded, and the rate of decrease in the battery voltage in the latter half 100 hours in the test range was compared between the cells.

その結果、実施例２の電圧低下率は約３ｍＶ／１００時間であったのに対し、実施例３では約０.１５ｍＶ／１００時間となり、実施例３の特性が優れていることが判明した。 As a result, the voltage drop rate in Example 2 was about 3 mV / 100 hours, whereas in Example 3, it was about 0.15 mV / 100 hours, indicating that the characteristics of Example 3 were excellent.

これは実施例３で用いたセパレータ材料のチタンが耐食性に優れ金属イオンの溶出を抑制でき、電解質材料の劣化が小さいこと、さらには流路表面にコーティングした金により、抵抗成分の上昇を最小限にすることができるためと考えられる。 This is because the separator material titanium used in Example 3 has excellent corrosion resistance and can suppress the elution of metal ions, the deterioration of the electrolyte material is small, and the increase in the resistance component is minimized by the gold coated on the flow path surface. This is considered to be possible.

なお本実施例は燃料として水素を用いたが、電気化学的に発電が可能な液体（例えばメタノール）などを用いても本提案はその機能が有効に働き、効果が得られることを確認している。 In this example, hydrogen was used as the fuel. However, even if a liquid (for example, methanol) that can generate electricity electrochemically is used, this proposal has confirmed that the function works effectively and the effect is obtained. Yes.

また連絡流路構造体の構成として、図５に示すような突起構成も考えることができる。
図５では、突起構成形状を変更することにより、突起部に形状復元性を付与している。このため、シール機能を発揮させるためにシール材へ適切な締め付力を加える際、突起部が変形することにより突起部に応力集中を生じさせること無く、設定通りの応力を周囲のシール材に加えることができる。その結果、シール機能の優れた燃料電池を提供することができる。 Further, as a configuration of the communication channel structure, a projection configuration as shown in FIG. 5 can be considered.
In FIG. 5, the shape restoring property is imparted to the protruding portion by changing the protruding configuration shape. For this reason, when applying an appropriate tightening force to the sealing material in order to exert the sealing function, the projecting part is deformed and stress is not concentrated on the projecting part, and the stress as set is applied to the surrounding sealing material. Can be added. As a result, a fuel cell with an excellent sealing function can be provided.

以上、本発明のセパレータを用いた燃料電池は、マニホールドから電極面へのガス流路を簡単に一体成形でき、金属材料にも適用が容易である。さらには良好なガスシール性を有することができる。 As described above, the fuel cell using the separator of the present invention can easily form a gas flow path from the manifold to the electrode surface, and can be easily applied to a metal material. Furthermore, it can have a good gas sealing property.

本発明は、燃料および酸化剤から電気化学反応を利用しエネルギーを取り出しうる燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell that can extract energy from a fuel and an oxidant using an electrochemical reaction.

実施例で用いたセパレータの一部を示す図（連結流路構造材折り曲げ前）。The figure which shows a part of separator used in the Example (before a connection channel structure material bending). 実施例で用いたセパレータの一部を示す図（連結流路構造材折り曲げ後）。The figure which shows a part of separator used in the Example (after connecting channel structure material bending). 比較例で用いたセパレータの一部を示す図。The figure which shows a part of separator used by the comparative example. 単セル構成図。FIG. 実施例の別の形態を示す図。The figure which shows another form of an Example.

符号の説明Explanation of symbols

１１電極部流路
１２マニホールド
１３流量制御部
１８カソード拡散層
１９アノード拡散層
２０連結流路構造材部
２１突起構造部
２２流体流通部
２３折り曲げ前処理加工部
２４連絡流路構造材部裏面
２５シール材
２８マニホールドと電極部流路の連結流路
３３棒状構造体
３４連絡流路
４０セパレータ
４１冷却用セパレータ
５０カレントコレクタ
５１絶縁板
５２エンドプレート
５５ボルト DESCRIPTION OF SYMBOLS 11 Electrode part flow path 12 Manifold 13 Flow control part 18 Cathode diffusion layer 19 Anode diffusion layer 20 Connection flow path structure material part 21 Protrusion structure part 22 Fluid distribution part 23 Bending pretreatment processing part 24 Connection flow path structure material part back surface 25 Seal Material 28 Connection channel 33 between manifold and electrode unit channel 33 Bar-shaped structure 34 Connection channel 40 Separator 41 Cooling separator 50 Current collector 51 Insulating plate 52 End plate 55 Bolt

Claims

アノードおよびカソードが一体化された電解質膜と、
前記アノードに密着して配置されるアノード拡散層と、前記カソードに密着して配置されるカソード拡散層と、
前記電解質膜が複数形成される際に、それら電解質膜間に形成され、一方の電解質膜に形成されるアノードに燃料を供給するアノードマニホールド及び他方の電解質膜に形成されるカソードに酸素を供給するカソードマニホールドを有する金属で形成された金属セパレータと、
前記金属セパレータは、前記アノードマニホールドより小さく、前記燃料の供給流路を形成するように突起構造が形成された、折り曲げられたアノード連絡流路構造部と、前記カソードマニホールドより小さく、前記酸素の供給流路を形成するように突起構造が形成された、折り曲げられたカソード連絡流路構造部と、を有することを特徴とする燃料電池。 An electrolyte membrane in which an anode and a cathode are integrated;
An anode diffusion layer disposed in close contact with the anode, a cathode diffusion layer disposed in close contact with the cathode,
When a plurality of the electrolyte membranes are formed, oxygen is supplied to the anode manifold formed between the electrolyte membranes and supplying fuel to the anode formed on one electrolyte membrane and the cathode formed on the other electrolyte membrane. A metal separator formed of metal having a cathode manifold;
The metal separator is smaller than the anode manifold and has a bent anode communication channel structure part formed with a projection structure so as to form the fuel supply channel, and is smaller than the cathode manifold and is supplied with the oxygen. A fuel cell comprising: a bent cathode communication flow path structure portion having a protruding structure formed so as to form a flow path.

請求項１に記載の燃料電池において、
前記突起構造の先端部が、前記金属セパレータの表面と接することを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein
The fuel cell according to claim 1, wherein a tip portion of the protruding structure is in contact with a surface of the metal separator.

同一の金属セパレータで、流体入口マニホールドと流体出口マニホールドに連絡流路構造部が形成されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。 2. The fuel cell according to claim 1, wherein a communication channel structure is formed in the fluid inlet manifold and the fluid outlet manifold with the same metal separator.

流体の流通空間を形成する連絡流路構造部と対向する金属セパレータの表面の距離Ｓと、金属セパレータの板厚ｔとの関係が、０.５ｔ≦Ｓ≦４.０ｔであることを特徴とする請求項１から３記載の燃料電池。 The relationship between the distance S of the surface of the metal separator facing the connecting flow path structure forming the fluid circulation space and the plate thickness t of the metal separator is 0.5t ≦ S ≦ 4.0t, The fuel cell according to claim 1 to 3.

前記金属セパレータの板厚ｔが０.５mmよりも小さいことを特徴とする請求項１から４記載の燃料電池。 5. The fuel cell according to claim 1, wherein a thickness t of the metal separator is smaller than 0.5 mm.

前記金属セパレータの材質が、少なくともチタンを含むことを特徴とする請求項１から５記載の燃料電池。 6. The fuel cell according to claim 1, wherein a material of the metal separator includes at least titanium.

アノードおよびカソードが一体化された電解質膜と、
前記アノードに密着して配置されるアノード拡散層と、前記カソードに密着して配置されるカソード拡散層と、
前記電解質膜が複数形成される際に、それら電解質膜間に形成され、一方の電解質膜に形成されるアノードに燃料を供給するアノードマニホールド及び他方の電解質膜に形成されるカソードに酸素を供給するカソードマニホールドを有する金属で形成された金属セパレータと、
前記金属セパレータは、前記アノードマニホールドより小さく、前記燃料の供給流路を形成するように突起構造が形成された、折り曲げられたアノード連絡流路構造部を有することを特徴とする燃料電池。 An electrolyte membrane in which an anode and a cathode are integrated;
An anode diffusion layer disposed in close contact with the anode, a cathode diffusion layer disposed in close contact with the cathode,
When a plurality of the electrolyte membranes are formed, oxygen is supplied to the anode manifold formed between the electrolyte membranes and supplying fuel to the anode formed on one electrolyte membrane and the cathode formed on the other electrolyte membrane. A metal separator formed of metal having a cathode manifold;
The fuel cell according to claim 1, wherein the metal separator has a bent anode communication channel structure portion that is smaller than the anode manifold and has a protruding structure formed so as to form the fuel supply channel.

アノードおよびカソードが一体化された電解質膜と、
前記アノードに密着して配置されるアノード拡散層と、前記カソードに密着して配置されるカソード拡散層と、
前記電解質膜が複数形成される際に、それら電解質膜間に形成され、一方の電解質膜に形成されるアノードに燃料を供給するアノードマニホールド及び他方の電解質膜に形成されるカソードに酸素を供給するカソードマニホールドを有する金属で形成された金属セパレータと、
前記金属セパレータは、前記カソードマニホールドより小さく、前記酸素の供給流路を形成するように突起構造が形成された、折り曲げられたカソード連絡流路構造部を有することを特徴とする燃料電池。 An electrolyte membrane in which an anode and a cathode are integrated;
An anode diffusion layer disposed in close contact with the anode, a cathode diffusion layer disposed in close contact with the cathode,
When a plurality of the electrolyte membranes are formed, oxygen is supplied to the anode manifold formed between the electrolyte membranes and supplying fuel to the anode formed on one electrolyte membrane and the cathode formed on the other electrolyte membrane. A metal separator formed of metal having a cathode manifold;
The fuel cell according to claim 1, wherein the metal separator has a bent cathode communication channel structure portion that is smaller than the cathode manifold and has a protruding structure formed so as to form the oxygen supply channel.