JP2008507828A - 燃料電池システム - Google Patents

Abstract

本発明は、燃料電池システム及びその運転方法に関する。さらに詳しくは、本発明は、燃料電池システムにおける燃料供給システムを、システムオペレーションにおける実用上の利益を得るべく運転する方法に関する。本発明の燃料電池システムは、燃料電池アセンブリーと、その燃料電池アセンブリーに燃料電池用供給ガス流を供給するための蒸気改質器と、その蒸気改質器に、蒸気と気体炭化水素燃料とを含むガス流を供給するジェットポンプであって、蒸気導入口と、気体炭化水素燃料用の燃料導入口と、ガス流の出口とを有するジェットポンプと、そのジェットポンプの蒸気導入口に高圧蒸気を供給する蒸気発生器と、そのジェットポンプの燃料導入口に気体炭化水素燃料を供給するための供給源とを有し、ジェットポンプを通過する蒸気の流量は、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み蒸気改質器への供給に適するガス流を生成させるため、ジェットポンプを通過する気体炭化水素燃料の飛沫同伴と流量とに責任を有する。

Description

本発明は、燃料電池システム及びその運転方法に関する。さらに詳しくは、本発明は、システム操作についての実用面での利益を得るための、燃料電池システムの燃料供給システムを運転する方法に関する。

最も単純な反応形式により、燃料電池は、水素と酸素とから電気を発生させ、水を蒸気の形で副生物として生成させる。しかしながら、常に、天然ガス又は高級（Ｃ_２＋）炭化水素等の炭化水素燃料を水素源とし、空気を酸素源として用いている。

燃料電池への供給に先立って、通常、燃料改質器を用いて多かれ少なかれ炭化水素燃料を処理する。そのため、プロトン交換膜（ＰＥＭ）型燃料電池では、水素リッチなガス流を燃料電池に供給するため、水（蒸気）との反応により炭化水素が実質的に完全に改質されるように管理されている。一方、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）システムでは、燃料電池自身（燃料電池のアノード側）の内部の触媒を用い、炭化水素（通常メタン）の改質を行うことができる。この方法は、いわゆる内部改質であり、燃料電池内部で起こる発熱電気発生反応と吸熱改質反応とをバランスさせ、効率良く運転できるという利点を有する。しかしながら、この場合、燃料電池へ供給させる燃料の組成と、電池内部の内部改質の進行とを、燃料電池の温度が下がりすぎないように調整する必要がある。実際には、内部改質を行うように燃料電池が設計されている場合、電池の運転特性に基づいて必要とされる炭化水素燃料の量を調整するために、供給する燃料は燃料改質器の中で前処理がなされている。

炭化水素の改質は蒸気存在下で進行し、改質器に向かうガス流中の蒸気／カーボン比は、改質反応において最も重要な変数の一つである。さらに、燃料電池に供給する燃料流中の蒸気の存在は、内部改質に用いられる触媒上への炭素の析出を防止する。そのため、蒸気／カーボン比の正確な制御が重要な問題である。

処理される蒸気と燃料とが適切な速度／圧力で供給することは、有効かつ効率的な燃料改質操作には重要である。常に、蒸気は水ボイラー等の蒸気発生器から、要求される適切な流量制御を受けながら高圧で改質器に供給される。気体燃料は、ボンベ又は液化燃料源から直接高圧で供給される。この場合、改質器へ供給するガス流中の蒸気／カーボン比を正確に制御するには、蒸気と燃料成分の両方の流量の制御を注意深く行う必要がある。次に、これは、複雑なモニターシステム及び制御システムを必要とする。そのため、蒸気／カーボン比をより直接的な方法で制御可能な燃料電池システムを提供することが望まれている。

本管供給（mains supply）を用いて改質器へ気体燃料を供給することは、ボンベ又は液化燃料源からの燃料の供給に代わる、便利かつ経済的な方法を与える。しかしながら、通常、本管供給のガスは、改質器に燃料を供給するに必要な十分な圧力を有していない。この欠点を解消するため、改質器に入る前に燃料の圧力をガスブースターを用いて増加させることは知られている。この方法は効果的であるが、寄生的損失（parasitic losses）により燃料電池システム全体の特性の低下をもたらす。これは、小さく低出力のシステム、すなわち、ガスブースター（群）を運転するに要する電力が燃料電池出力のかなりの部分を占めるシステム、において特に問題となる。ガスブースター使用に対するニーズは、装置コストの増加をもたらし、特に、燃料ガス流を適度に調整するに必要な流量制御装置がさらに必要となる。結果として、システムは構成がより複雑化し、これにより運転の信頼性を低下させる可能性がある。

したがって、気体燃料の本管供給による運転が可能であって、改質器の効果的及び効率的な運転を行うために燃料を燃料改質器に適切な圧力で供給可能とするガスブースターが不要となる、燃料電池システムを提供することが望まれている。また、建設及び運転を経済的に行うことができ、改質器へ気体類を規則的かつ適度に供給する簡単な制御システムを有する燃料電池システムを提供することが望まれている。

そこで、一態様として、本発明は、
燃料電池アセンブリーと、
燃料電池用供給ガス流を燃料電池アセンブリーに供給する燃料改質器と、
蒸気導入口と、気体炭化水素燃料導入口と、ガス流排出口とを有し、蒸気と気体炭化水素燃料とを含むガス流を 燃料改質器へと供給するジェットポンプと、
ジェットポンプの蒸気導入口へ高圧蒸気を供給する蒸気発生器と、そして、
気体炭化水素燃料をジェットポンプの燃料導入口に供給する気体炭化水素燃料の供給源と、を有し、
ジェットポンプを通過する蒸気の流量は、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み燃料改質器への供給に適するガス流を生成させるため、ジェットポンプを通過する気体炭化水素燃料の飛沫同伴と流量とに責任を有し、さらにジェットポンプがノズル領域一定の形状を有する燃料電池システムを提供する。

別の実施態様として、本発明は、
蒸気と気体炭化水素燃料を含むガス流が燃料改質器で処理され、ジェットポンプを通過する蒸気の流量が、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み燃料改質器への供給に適するガス流を生成させるため、ジェットポンプを通過する気体炭化水素燃料の飛沫同伴と流量とに責任を有し、さらにジェットポンプがノズル領域一定の形状を有する燃料電池システムの運転方法を提供する。

別の実施態様として、本発明は、
燃料電池用供給ガス流を燃料電池アセンブリーへ供給する燃料電池サブシステムであって、
燃料電池アセンブリーへ燃料電池用供給ガス流を供給する燃料改質器と、
蒸気導入口と、気体炭化水素燃料導入口と、ガス流排出口とを有し、蒸気と気体炭化水素燃料を含むガス流を燃料改質器へ供給するジェットポンプと、
ジェットポンプの蒸気導入口へ高圧蒸気を供給する蒸気発生器と、を有し、
ジェットポンプを通過する蒸気の流量が、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み燃料改質器への供給に適するガス流を生成させるため、ジェットポンプを通過する気体炭化水素燃料の飛沫同伴と流量とに責任を有し、さらにジェットポンプがノズル領域一定の形状を有する燃料電池サブシステムを提供する。

燃料電池サブシステムが、本発明の燃料電池システムの構成要素であることは理解されるであろう。サブシステムは、燃料電池アセンブリーで使用される燃料供給流を、蒸気改質器における炭化水素燃料の蒸気改質を用いて生成させることに関係する。以下、燃料電池システムに重点を置いて本発明を説明する。しかしながら、その説明は燃料電池サブシステムにも適用可能であることは理解されるであろう。

さらに、サブシステムは、炭化水素燃料が蒸気改質器により改質されるものであれば、燃料電池以外のシステムにも適用可能であることは理解されるであろう。

本発明の主要な点は、ガス流を供給するジェットポンプを用いることにあり、そのガス流は、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み、そのガス流が供給する燃料改質器を効果的かつ効率的に運転するのに適している。このことは、改質器の予定された運転期間中、燃料改質器が、燃料改質器の運転に適切な蒸気／カーボン比と流速を有していることを意味している。本発明では、燃料ポンプの適切な導入口における燃料からの圧力は、どちらかと言えば不十分であり、燃料改質器に対し十分な燃料流を与えることができないため、予定された運転期間中、満足な運転を行うことが困難である、ということに留意することは重要である。これに関し、ジェットポンプは燃料ガスブースターとして作用し、燃料を必要に応じて燃料改質器に供給することが可能である。本発明で用いるジェットポンプがない場合、改質器への燃料供給の適切な速度と圧力とを確保するには、従来のガスブースターが必要である。好ましい態様においては、ジェットポンプの燃料導入口への導入口における燃料圧力がゼロ又は実質的にゼロであり、これによりジェットポンプへの燃料の流入をなくしあるいは無視できる程度にすることができる。

ジェットポンプの導入口における燃料の圧力特性は以下に説明する通り、燃料が供給源から供給される場所での圧力に直接関係する。あるいは又はさらに、ジェットポンプへの導入口における燃料からの圧力を確保するべく特別の工程を本発明では採用し、流量が不十分である場合、別の方法により改質器の運転を維持することができる。このことから、ジェットポンプを通過する蒸気流は、それ自身が、蒸気改質器への適切な燃料の供給に重要であることが理解されるであろう。

燃料の適切な流れを確保するために高圧蒸気を用いることにより、燃料改質器への適切な燃料流を確保するためのガスブースターの使用を不要とすることができる。そして、これにより、ガスブースターを用いることによる寄生損失や信頼性の問題を回避することができる。さらに、以下に説明するように、この方法により、改質器への流れのモニタリングと制御に必要な制御システムを非常に簡単にすることができる。これはまず、ジェットポンプの出力流の蒸気／カーボン比が、主として又は好ましくは全面的に、ジェットポンプへの蒸気の供給に影響されるためである。換言すると、蒸気／カーボン比に影響を与えるのは、一つの重要な供給変数だけである。この点に関し、燃料は「受動的」な要素である。

今までの説明から理解される通り、ジェットポンプは蒸気改質器の上流に燃料改質器と繋がった状態で配置され、蒸気改質器は処理済（改質）燃料流をその下流に配置された燃料電池アセンブリーに供給する。この処理済燃料流は、今までの説明では燃料電池供給ガス流と呼ばれている。電極におけるこの処理済燃料流と酸素含有ガスを含む反応により、燃料電池アセンブリーは電力を発生させる。

燃料電池システムの種々の構成要素は、従来のガス供給用の導管／輸送管により互いに繋がっている。制御バルブ等の補助的な構成要素も、必要に応じて用いることができる。「上流」と「下流」の用語は、システムの種々の構成要素の相互の位置関係を示すのに用いる。

ジェットポンプ（「エゼクター」としても知られている。）は、ベンチュリ効果を利用して、蒸気のジェットポンプによる蒸気流により気体炭化水素燃料を浮遊状態で運ぶことができる。必要とする効果が得られるのであれば、ジェットポンプの厳密な構成は重要ではない。しかし、一般に、ジェットポンプは、使用時にはそれを蒸気が流れる長く延びた導管／輸送管からなる本体を有している。これにより、圧力を低減させながら、導管内を流れる蒸気の速度を大きくすることができる。ジェットポンプの本体はさらに気体状燃料を飛沫同伴させる導管を有しており、この導管は、断面積が狭くなる領域に至るまで長く伸びる導管内に延在する。この燃料導管は、適切な供給ラインによって気体炭化水素燃料と繋がっている。ジェットポンプの蒸気流に伴う蒸気の速度の増加は、この供給ラインに沿って燃料を飛沫同伴させ、結果として蒸気と気体状燃料とを混合させる。この混合物は、加圧されて、適切な出口を介してジェットポンプから排出される。その後、供給ラインにより、燃料／ガスの混合物は燃料改質器の入口に送られる。

蒸気ポンプに適切に蒸気を導入することにより、所定及び所望の燃料ガス流が得られ、それにより、所望の組成（蒸気／カーボン比に関し）と所定の圧力を有した状態で改質器に供給できる燃料流を得ることができる。ジェットポンプの構成もこれらの態様に対し大きな影響を与える。適切に蒸気が導入されないと、燃料供給圧力だけで燃料流を制御し、運転時における改質器の機能を維持することは困難である。

ジェットポンプの大きさと構造を、所定の蒸気改質器と燃料電池システムに適合させるように操作することができる。これには、本発明に適用可能な原理を付与された特定構造のジェットポンプのための流速や特性を理解するためのコンピュータモデリングが含まれる。高温下で気体成分を供給することによる腐食環境に耐えることの可能な材料で、ジェットポンプは製造されなくてはならない。当業者であれば、ジェットポンプの適切な構造を容易に理解できると考えられ、有用なモデルも現実に入手可能である。

ジェットポンプへの（及び通過する）蒸気流は、”活性であり”、そして蒸気発生器から高圧状態で供給する蒸気から生じる。蒸気発生器は、加圧状態で過熱蒸気を発生できるものであれば構造は特に限定されない。通常、蒸気は、５ｋＰａｇ〜５０ＭＰａｇ、例えば５０ｋＰａｇ〜５００ｋＰａｇの圧力で、１００〜１０００℃、例えば３５０〜８５０℃の温度で供給する。蒸気は、適切な供給ラインにより、蒸気発生器からジェットポンプに供給する。このラインは、必要に応じて、蒸気流を調整するバルブを含んでも良い。あるいは又はさらに、蒸気発生器は、蒸気発生器へ供給する水の量を操作して発生蒸気量を調整することができる。この場合、蒸気発生器は、通常、発生器に水を供給するためのライン内に設けられた制御バルブを含んでいる。供給ラインは、蒸気発生器への水量を測定する流量計を備えることもでき、これにより発生する蒸気量を知ることができる。適切な蒸気発生器は公知であり、従来の燃料電池システムで使用されている。

蒸気発生器からの発生量は、蒸気に変換される水量により測定されるが、燃料電池の出力や電池内の負荷の変動等を含む多くの要因によって変化する。例えば、１ｋＷ級燃料電池用の蒸気発生器の発生量は、約５００ｇ／ｈである。

説明したように、ジェットポンプに対する適切な導入口へは、ジェットポンプを通過するには不十分なガス圧力で気体炭化水素燃料が供給される。前に説明したように、このような場合、従来の技術では、改質器へ所望の流速で燃料を供給するにはガスブースターを必要とする。しかしながら、記載したジェットポンプを用いることにより、気体状燃料流を適切に供給することができるので、ガスブースターは不要となる。

燃料が流量を維持するには不十分な圧力しか与えることができないという事実は、改質器へ供給する燃料流中の蒸気／カーボン比の制御に関しては大きな利点である。これは、燃料流の流速が、ジェットポンプを通過する蒸気の流速のみの影響を受けるか、又はその影響を大きく受けるからであり、ジェットポンプの燃料導入口での供給燃料からの圧力によっては蒸気／カーボン比が影響を受けないか、又はほとんど影響を受けない。

この燃料圧力特性を完成させる方法は、炭化水素の燃料源、そしてさらに特別には燃料が提供される圧力に依存して変化する。そのため、炭化水素燃料が、ボンベ又は液化燃料等の燃料源のように比較的高圧で供給する場合、本発明によれば、ジェットポンプの導入口に燃料を供給するラインの中に、ジェットポンプの導入口において燃料圧力を適切に低減できるように流量制御装置（圧力調整器）を組み込むことが好ましい。好ましい態様において、流量制御装置はゼロ調整器であり、ジェットポンプの導入口での燃料ガス圧力を実質的にゼロにする。これにより、ジェットポンプの出力蒸気中の蒸気／カーボン比の制御を向上させることができる。なぜなら、ジェットポンプを通過する蒸気の流量のみが燃料の取り込みに責任を有するからである。

燃料が比較的低圧で燃料源から供給される場合、あるいは燃料源からジェットポンプ導入口への供給ラインに沿った圧力低下が非常に大きく、ジェットポンプの導入口での燃料の圧力が不十分な場合、燃料源からジェットポンプの導入口へ至る供給ラインの中にいかなる種類の流量制御装置を設ける必要もない。しかしながら、蒸気／カーボン比のさらなる制御を可能とするため、流量制御装置を用いることもできる。これは、単一構成での使用条件を仮定した場合、炭化水素燃料による蒸気の取り込み（飛沫同伴）に関しての所定のジェットポンプの効率は、通常、ジェットポンプを通過する蒸気の流速に依存して変化するからである。そのため、蒸気の流速が低い場合、燃料の取り込みが非常に低くなりやすく、ジェットポンプの出力においてはかなり高いＳ／Ｃ比が得られる。一方、ジェットポンプを通過する蒸気の流速が高い場合、ジェットポンプの出力においては、付随して起きる燃料の取り込みがかなり顕著となり、かなり低いＳ／Ｃが得られる。実際には、ジェットポンプを通過する蒸気流に依存する燃料の取り込みについてのジェットポンプの特性のバラツキにより、燃料電池の運転時に通常用いる蒸気の流速範囲内において所望のＳ／Ｃを得ることが困難である。このことは、所望のＳ／Ｃ比がかなり狭い範囲にある場合（典型的にはＳ／Ｃ比が１．５〜３、好ましくは２〜２．５である。）には、特に問題となる。本発明の一態様において、燃料電池システムは、通常用いる蒸気の流速範囲におけるジェットポンプの特性を一律にするために１以上の流量制御装置を有しており、それによりジェットポンプの出力においてＳ／Ｃの制御を大きく向上させることができる。その燃料電池システムは、さらにジェットポンプに繋がる燃料供給ラインの中に流量制御装置を含んでもよく、ジェットポンプを通過し所定の蒸気流速により取り込まれる燃料の割合を制御するためにその流量制御装置を調整し、それにより、ガス流中の蒸気／カーボン比を制御することができる。所望の効果を有するのであれば、種々の異なる流量制御装置を用いることができる。

本態様では、流量制御には、ジェットポンプの燃料導入口の上流（かつ燃料源の下流）に直列に設けたゼロ調整器とニードルバルブを用いることができる。ジェットポンプを通過する蒸気流の流速をかなり低くするように、燃料の供給を一定にした状態で、ジェットポンプの出力において所望のＳ／Ｃ比が得られるように、他の方法による低い燃料の取り込みを補償するようにゼロ調整器を調整することができる。一方、蒸気の流速が比較的大きい場合、燃料の取り込みが不相応に大きいため、Ｓ／Ｃの好ましくない低下をもたらす。その場合、ニードルバルブを調整して燃料の取り込みを減らし、ジェットポンプの出力において所望のＳ／Ｃを得ることができる。ゼロ調整器とニードルバルブの調整（設定）を行うことにより、実際に使用される蒸気流速範囲において適切なＳ／Ｃを得るように、ジェットポンプによる燃料の取り込みを増加させることができることが理解されるであろう。これは典型的にはシステムを作動させる時に実行することができる。本実施形態の実施に有用なゼロ調整器とニードルバルブは、入手可能である。必要に応じ、ニードルバルブと同様の圧力低下を与える固定オリフィスをニードルバルブに代えて用いることができる。同じ効果を得るために、調節バルブ等の他の流量制御装置を用いることもできる。

気体炭化水素燃料の供給源は、好ましくは、”家庭用”ガス供給等の本管供給ガスである。好ましくはガスは天然ガスである。これは経済的で使い易い。本管供給には、供給圧力が実質的に一定であるという利点があり、供給圧力の大きな変動を考慮する必要のない燃料電池システムを構成することが可能であることを意味している。典型的には、供給源における気体燃料の最大供給圧力は約１．１ｋＰａである。この値は、効率的かつ効果的な運転を行うために蒸気改質器に供給する燃料に必要とされる気体圧力よりもかなり低い値である。必要な圧力は、典型的には５ｋＰａである。プロパン等、ボンベガス又は液化ガスで使用されるガス圧力は、温度にもよるが数バールであることに留意すべきである。気体燃料を取り込むジェットポンプの能力に応じて、５ｋＰａ以下、例えば約１ｋＰａのガス圧力で本発明のシステムを運転することが可能である。通常、特定の種類の気体燃料を処理する目的で、燃料電池システムは設計されている。

燃料ガスの供給源を、適切な供給ラインによりジェットポンプの適切な導入口と接続する。安全面を考慮して、燃料ガスの供給を停止するバルブが、通常この供給ラインの中に設けられている。蒸気がジェットポンプを通過しバルブを開くと、この供給ラインを通って燃料ガスがジェットポンプの中に導入される。供給ガス圧力が変動するような供給源から燃料ガスが供給された場合、圧力の急激な増加を防止するのに必要ないかなる圧力調整器もこの供給ラインには不要である。好ましい態様において、蒸気発生器からジェットポンプの蒸気導入口への蒸気流をモニターする流量計は不要である。この場合、ジェットポンプを蒸気流が通過することによる生起する燃料流の流量に基づいて蒸気流を調整することができる。一方、この燃料流は、ジェットポンプの燃料導入口に設けられた適切な測定システムを用いて測定することができる。これについては、従来の測定システムを用いることができる。本態様に基づくシステムの正確な制御は、ジェットポンプに予め特徴を付与すること、そして蒸気流量、蒸気温度、そしてジェットポンプ構造等の変数の燃料取り込みに対する効果により促進することができる。

本発明で用いるジェットポンプの種類は、単独使用の構成条件（single utilisation design condition）を有するものであり、ジェットポンプに導入される気体燃料の体積は、蒸気の体積に関係している。ジェットポンプへの蒸気速度を低下させると、蒸気／カーボン比が低下する。しかしながら、単独使用の構成条件を有するジェットポンプでは、燃料電池システムの減量運転（turn down）範囲において大きく蒸気／カーボン比が変化すると、プロセスに問題を生じさせる。そのため、システムの減量運転範囲において、改質器に導入される蒸気中の蒸気／カーボン比を制御することが好ましい。説明したように、これは、ゼロ調整器とニードルバルブを用いることにより達成することができる。ニードルバルブに代えて、固定オリフィス、又は他の適切な流量制御装置を用いることができる。

別の態様において、余裕設計のジェットポンプを用いて蒸気／カーボン比を制御することより、実際に必要とされるよりも低い蒸気／カーボン比を達成することができる。この場合、ジェットポンプへの燃料供給ラインの中に比例制御バルブを設けることができる。このバルブ操作により、ジェットポンプを通過する所定流量の蒸気流により飛沫同伴される燃料の割合を制限することができるので、実際に使用する範囲内に蒸気／カーボン比を制御することができる。

ジェットポンプへの蒸気量を変化させるために、蒸気発生器への水供給量を維持し、かつ発生器の運転温度を変化させることにより同じ効果を得ることができる。蒸気発生器への水の質量投入流を一定にし、ジェットポンプへの蒸気の速度を比較的大きくすると、蒸気の速度が比較的低い場合よりもより多くの燃料を取り込むことができる。それに応じて蒸気／カーボン比も変化する。

改質器では、蒸気の存在下で炭化水素の触媒改質により燃料を処理する。種々の異なる適切な改質器が公知であり、本発明の連続実施に影響を与える運転パラメータに留意しながら通常実施を行うことにより、これらのいずれをも使用することが可能である。使用する改質器と改質の程度は、炭化水素燃料の初期及び用いる組成や、用いる燃料電池のタイプ、そしておそらく燃料電池の通常の運転特性に依存する。典型的には、燃料改質器は従来の蒸気改質器である。通常、炭化水素の蒸気改質は、蒸気／カーボン比（Ｓ／Ｃ）が２：１より大きい条件で行い、ジェットポンプは、改質器に供給する蒸気／燃料流中において、この比率が達成できるように運転する必要がある。

本発明の好ましい態様では、改質器は蒸気プレ改質器であり、燃料電池アセンブリーはそのアノードで炭化水素を内部改質することができる。一般に、プレ改質のプロセスは、改質器に用いる触媒上に炭化水素燃料を滞在させて、少なくともＣ_２＋炭化水素を実質的に完全転化するが、プレ改質器からの混合物中の濃度が好ましくは約０．１体積％（乾燥状態換算）より小さくなるように十分な時間滞在させる。これにより、重質炭化水素がアノード上で改質される際、燃料電池のアノード上へのカーボンの析出を抑制することができる。しかしながら、Ｃ_２＋炭化水素が、混合物中そして得られた燃料流中にいくらか残留する場合がある。

蒸気プレ改質は、燃料電池アセンブリーに供給する燃料流中のメタン量を、通常の負荷特性そして燃料電池システムの通常の冷却条件に基づいて調整するように実行することが好ましい。燃料電池アノードに供給する燃料流中に高濃度のメタンを含有させることは、前述のように、吸熱メタン内部蒸気改質反応の結果により燃料電池を過度に冷却する可能性がある。この問題は、セラミック材料の低い熱伝導率により、完全セラミックのＳＯＦＣ型燃料電池スタックで発生し易いが、スタック間の熱伝導を向上させるため、例えば各燃料電池の間にガスセパレータを設けて燃料電池スタックの中に金属又は金属部材を導入することにより軽減することが可能である。あるいは又はさらに、燃料流を予め加熱する等の他の手段を用いて、各燃料電池アセンブリーの燃料導入端部を過度に冷え過ぎないようにすることができる。

使用する場合、蒸気プレ改質は、通常、約５５０℃より低い温度、好ましくは３５０〜４５０℃で行う。熱はプレ改質のプロセスの間供給するが、仕様運転温度がそれぞれの出口温度となるように、プレ改質を断熱的に行うことができる。

説明したように、燃料電池に供給される燃料流中のメタンを、供給蒸気からと、ＣＯ_２とＨ_２Ｏを含む排気流を生成するアノードでの酸化反応からとの蒸気の存在下、燃料電池中で内部改質することが好ましい。排気流中の蒸気は、燃料電池への導入燃料流にリサイクルすることができる。燃料電池の温度は、メタンを実質的に完全に改質するために、少なくとも６５０℃、より好ましくは少なくとも７００℃が必要である。ＳＯＦＣでは、温度は少なくとも７００℃にする必要があり、それによりメタンを完全に改質することができる。

燃料電池でアノードの内部改質を効果的に行うには、適切な触媒が必要である。好ましくは、その触媒は、ニッケル／ジルコニアサーメット等のニッケル材料であり、燃料電池の内部改質反応を触媒する。燃料電池及びそれを用いるアセンブリーは、内部改質反応によりメタンを少なくとも実質的に転化するために、少なくとも６５０℃の温度で運転可能であれば、特に形状は限定しない。例として、複数の異なるプレーナー型ＳＯＦＣ部材とシステム、ＳＯＦＣ群及び材料が、我々の国際特許出願、ＰＣＴ／ＡＵ９６／００１４０、ＰＣＴ／ＡＵ９６／００５９４、ＰＣＴ／ＡＵ９８／００４３７、ＰＣＴ／ＡＵ９８／００７１９、そしてＰＣＴ／ＡＵ９８／００９５６に記載されており、出典明示により本明細書の一部となるが、それぞれ、対応米国特許第５，９４２，３４９号、対応特許出願０９／１５５０６１、０９／４４５７３５、０９／４８６５０１、そして０９／５５４７０９を含む。他の開示としては、我々の国際特許出願、ＰＣＴ／ＡＵ９９／０１１４０、ＰＣＴ／ＡＵ００／００６３０、そしてＰＣＴ／ＡＵ００／００６３１がある。

一般に、燃料流を供給する燃料電池は、燃料流を供給する、通常、プレーナー型ＳＯＦＣで燃料電池スタックと呼ばれる多数の燃料電池群の内の一つである。しかしながら、本発明は単一の燃料電池を用いるプロセスにも適用可能である。

本発明は、アノードでの内部改質に依存しない燃料電池にも適用可能である。そのため、本発明は、先に説明したＰＥＭ型のシステムにも用いることができる。

本発明は、蒸気改質器を用いて蒸気改質反応により水素を生成させるすべてのシステムに適用することができる。本発明は、それらのシステム及びそれらを用いて水素を製造する方法に関する。本発明の重要な点は、改質器を構成要素として含むシステム全体の種類にあるというよりも、改質器に供給される燃料をジェットポンプを用いて増幅する方法にある。

本発明の添付の図面を参照して説明するが、その図面は本発明の燃料電池システムを模式的に示したものであり、本発明を限定するものではない。

図１は、供給ライン（３）を通して、蒸気／燃料流を蒸気改質器（２）へ供給するジェットポンプ（１）を示している。改質器（２）は、燃料／蒸気供給流を処理し、供給ライン（４）を通して燃料電池供給流を燃料電池アセンブリー（不図示）のアノード側に供給する。ジェットポンプ（１）は、蒸気発生器（６）により製造された一次供給物（蒸気）のための導入ライン（５）を有している。蒸気発生器（６）には、流量制御バルブ（８）を備えた供給ライン（７）を通して新しい水を供給する。また、供給ライン（７）は、蒸気発生器に供給される水の流量をモニターする質量流量計（９）を有している。気体炭化水素燃料を、天然ガス（１１）の本管供給から供給ライン（１０）を通してジェットポンプ（１）の中に導入することができる。この供給ライン（１０）の中には制御バルブ（１２）が設けられており、必要に応じてガス供給を止めることができる。供給ライン（１０）には、質量流量計（１３）も設けられている。

運転時には水が蒸気発生器（６）に供給され、関係する供給ライン（５）を介して高圧の蒸気流がジェットポンプ（１）を通過する。詳細は示していないが、ジェットポンプ（１）はその蒸気導入口の端部から離れるにつれて断面積が小さくなる導管を有しており、その導管を蒸気が通過する。これにより、蒸気の速度は増加し、結果として、ジェットポンプ（１）のこの領域における圧力が低下する。ジェットポンプ（１）の中の蒸気用導管の断面積が小さくなる領域は、供給ライン（１０）を介して気体状燃料供給（１１）と繋がっている。ジェットポンプ（１）を通過する際に蒸気流の圧力が低下すると、供給ライン（１０）に沿って気体燃料が吸引され、ジェットポンプ（１）の中で、同伴された蒸気流と混合される。その結果、気体燃料の供給に必要な実効圧力が増加する。ジェットポンプは気体燃料を含む高圧流を出力するが、その気体燃料は、燃料電池への供給前に改質を受けるために蒸気改質器（２）に供給されるものである。

示した実施態様では、ジェットポンプの導入口において燃料から受ける圧力だけでは、改質反応を維持するには十分ではない。しかしながら、それが当てはまらないとしても、ジェットポンプ（１）の燃料導入口における燃料圧力が、燃料をジェットポンプ（１）の中を通過させるには不十分であることを確認するために、供給ライン（１０）の中に圧力調整器（好ましくはゼロ調整器）を設けることが妥当である。この方法では、供給ライン（５）に沿ってのジェットポンプ（１）への蒸気流は、燃料の取り込みに対してのみ影響を与え、結果として蒸気改質器（２）への供給ライン（３）における蒸気／カーボン比に影響を与える。あるいは、ジェットポンプ（１）への供給ライン（１０）に、ジェットポンプ（１）内への燃料の取り込みを調整するための比例制御バルブを設けることもできる。この場合、ジェットポンプ（１）自身は余裕があるため、実際に要求されるよりも低い蒸気／カーボン比を達成することができる。ジェットポンプ（１）からの出力蒸気中の必要な蒸気／カーボン比を維持するために、比例制御バルブを用いることもできる。

示した実施態様は、それぞれ蒸気用と燃料用の２つの流量計（９，１３）を有している。燃料供給ライン（１０）に一つの流量計を設けて、システムを運転することが好ましい。蒸気流は、ジェットポンプ（１）の構造に基づく飛沫同伴により、供給ライン（１０）に沿う燃料流に直接影響を与えるので、これはジェットポンプ（１）への蒸気流の典型例となる。

図１の実施態様についての若干の変形例として、供給ライン（１０）に流量制御装置を設けることができ、これにより、ジェットポンプ（１）を通過する蒸気流量に依存する燃料の取り込みについてのジェットポンプ（１）の特性変動を抑制することができる。その流量制御装置には、適切に調整されたゼロ調整器と適切に調整されたニードルバルブとを、ジェットポンプ（１）の上流の供給ライン（１０）に直列に配置した構成を用いることができる。この場合、システムは以下のようにして較正する。ジェットポンプ（１）を通過する蒸気流量を、例えば４ｓｌｍに下げ、そして蒸気改質器（２）への供給ライン（３）中で目標Ｓ／Ｃ比を得るべく、ゼロ調整器を調整して燃料の取り込み量を調整する。次いで、ジェットポンプ（１）を通過する蒸気流量を比較的高く、例えば１５ｓｌｍにすべく、蒸気流量を上げる。次いで、蒸気改質器（２）への供給ライン（３）中で適切なＳ／Ｃ比を得るべく、燃料の取り込みを制限するように、ニードルバルブを調整する。このような手順を行うことにより、燃料電池の運転時に通常採用される蒸気流量の全範囲にわたり、適切なＳ／Ｃ比を維持することができる。このようにして一旦設定すると、ゼロ調整器やニードルバルブは必要な時だけ、例えば、燃料供給圧力及び／又はジェットポンプ自身の作動特性に変化があった時だけ、調整すれば良い。

本明細書における先行技術についての言及は、それらがオーストラリア又はそれ以外の国における公知技術の一部を構成するものであることの自認あるいは示唆を示すものでもなく、またそのように見なすべきではない。

本明細書では、文脈において必要がなければ、「有する」という用語や、「含む」や「備える」等の変形は、示された要素又は工程あるいは示された要素群又は工程群を含むことを意味するものであり、他の要素又は工程あるいは他の要素群又は工程群を排除するものではない。

本発明の燃料電池システムの構成の一例を示す模式図である。

Claims (19)

1. 燃料電池アセンブリーと、
   燃料電池用供給ガス流を燃料電池アセンブリーに供給する蒸気改質器と、
   蒸気導入口と、気体炭化水素燃料導入口と、ガス流排出口とを有し、蒸気と気体炭化水素燃料とを含むガス流を 蒸気改質器へと供給するジェットポンプと、
   ジェットポンプの蒸気導入口へ高圧蒸気を供給する蒸気発生器と、そして、
   気体炭化水素燃料をジェットポンプの燃料導入口に供給する気体炭化水素燃料の供給源と、を有し、
   ジェットポンプを通過する蒸気の流量は、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み蒸気改質器への供給に適するガス流を生成させるため、ジェットポンプを通過する気体炭化水素燃料の飛沫同伴と流量とに責任を有する、燃料電池システム。
2. 上記気体炭化水素燃料が、ジェットポンプの燃料導入口に対し、導入口における燃料圧力としてゼロあるいは実質的にゼロの圧力を加える請求項１記載の燃料電池システム。
3. 上記の炭化水素燃料の供給源は比較的高圧の供給源であり、ジェットポンプの導入口における燃料圧力を減らすように制御する流量制御装置を有する供給ラインを通して炭化水素燃料がジェットポンプに供給する請求項１記載の燃料電池システム。
4. 上記の炭化水素燃料の供給源が、ボンベ又は液化燃料源である請求項３記載の燃料電池システム。
5. 上記の気体炭化水素燃料の供給源が、本管供給ガスである請求項１記載の燃料電池システム。
6. 供給源で気体炭化水素燃料が供給する際の最大圧力が約１．１ｋＰａである請求項５記載の燃料電池システム。
7. 上記ジェットポンプが、単独使用の構成条件を有する請求項１記載の燃料電池システム。
8. さらにジェットポンプへの燃料供給ラインに流量制御装置を有し、ジェットポンプを通過し所定の蒸気流速により飛沫同伴される燃料の割合を制御するため上記流量制御装置を調整して、ガス流中の蒸気／カーボン比を制御する請求項７記載の燃料電池システム。
9. 上記流量制御装置が、直列接続されたゼロ調整器とニードルバルブとを有する請求項８記載の燃料電池システム。
10. 上記ジェットポンプが、ジェットポンプへのジェット流の導入断面積を制御するように取着された、可変ノズル領域構造を有する請求項１記載の燃料電池システム。
11. 上記ジェットポンプが、ノズルと、該ノズルの下流側の飛沫同伴チャンバーと、該飛沫同伴チャンバーの下流側の混合チューブとを有し、気体燃料を供給するための飛沫同伴チャンバーの中には気体燃料用の供給ラインが開放され、ジェットポンプへの蒸気流を制御するためジェットポンプへの蒸気供給ラインに質量流量制御装置が設けられている請求項１０記載の燃料電池システム。
12. 比例制御バルブがジェットポンプへの燃料供給ラインに設けられており、ジェットポンプを通して所定の蒸気流速により飛沫同伴される燃料の割合を上記バルブの操作により制御してガス流中の蒸気／カーボン比を調整する請求項１記載の燃料電池システム。
13. 上記蒸気改質器が蒸気プレ改質器であり、燃料電池システムがアノードで炭化水素の内部改質を行うことができる請求項１記載の燃料電池システム。
14. 上記蒸気発生器が、温度が１５０〜１０００℃で、圧力が５ｋＰａｇ〜５０ＭＰａｇの蒸気をジェットポンプ導入口に供給する請求項１記載の燃料電池システム。
15. 燃料電池システムが、定格約１ｋＷであり、蒸気発生器の蒸気出力が約５００ｇ／時間である請求項１記載の燃料発電システム。
16. 燃料電池用供給ガス流を燃料電池アセンブリーへ供給する燃料電池サブシステムであって、
    燃料電池アセンブリーへ燃料電池用供給ガス流を供給する蒸気改質器と、
    蒸気導入口と、気体炭化水素燃料導入口と、ガス流排出口とを有し、蒸気と気体炭化水素燃料を含むガス流を蒸気改質器へ供給するジェットポンプと、
    ジェットポンプの蒸気導入口へ高圧蒸気を供給する蒸気発生器と、を有し、
    ジェットポンプを通過する蒸気の流量が、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み蒸気改質器への供給に適するガス流を生成させるため、ジェットポンプを通過する気体炭化水素燃料の飛沫同伴と流量とに責任を有する、燃料電池サブシステム。
17. 蒸気と気体炭化水素燃料を含むガス流が蒸気改質器で処理され、ジェットポンプを通過する蒸気の流量が、蒸気と気体炭化水素燃料とを含み蒸気改質器への供給に適するガス流を生成させるため、ジェットポンプを通過する気体炭化水素燃料の飛沫同伴と流量とに責任を有する、燃料電池システムの運転方法。
18. 上記蒸気改質器が蒸気プレ改質器であり、燃料電池アセンブリーがアノードで内部改質が可能であり、
    燃料電池アセンブリーへの燃料流のメタン含有量を、燃料電池の一般的な負荷特性と一般的な冷却条件に基づいて調整できるように、蒸気プレ改質を実行する請求項１７記載の方法。
19. 気体炭化水素燃料を飛沫同伴し、かつ一次流が通過するジェットポンプのノズルを通して蒸気の一次流と気体燃料とを混合し、
    一次流と気体燃料との混合流中の気体燃料の比率をジェットポンプノズルの断面積により調整して一次流の断面積を調整する、蒸気改質器へ供給する燃料流中の蒸気／カーボン比の調整方法。

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