JP2008248934A - Hydrogen gas supplying method and system - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、水素ガスを需要家に供給する水素ガスの供給方法および供給システムに関する。 The present invention relates to a hydrogen gas supply method and supply system for supplying hydrogen gas to consumers.
近年、燃料電池をはじめとする水素を燃料とするシステムが注目されている。これは、水素ガスを燃焼させても硫黄酸化物や窒素酸化物などの環境汚染物質が発生しない、もしくは発生量を抑えることができるだけでなく、地球温暖化の原因となる炭酸ガスも発生することがないためである。このため、将来的に水素ガスは家庭用燃料電池システム、燃料電池自動車、水素エンジン等の燃料として広く普及することが予想される。 In recent years, systems using hydrogen as fuel, such as fuel cells, have attracted attention. This means that even if hydrogen gas is burned, environmental pollutants such as sulfur oxides and nitrogen oxides are not generated or the amount generated can be suppressed, and carbon dioxide gas that causes global warming is also generated. Because there is no. For this reason, in the future, hydrogen gas is expected to be widely used as fuel for household fuel cell systems, fuel cell vehicles, hydrogen engines, and the like.
このような長所に着目して、水素ガスを既存の都市ガス導管網を利用して供給する技術が提案されている（特許文献１）。 Focusing on such advantages, a technology for supplying hydrogen gas using an existing city gas conduit network has been proposed (Patent Document 1).
しかし、特許文献１のように既存の導管網を用いて水素ガスを供給する場合、その導管網では都市ガスの供給を行えなくなってしまう。
本発明の目的は、都市ガス供給を行う導管を用いて水素ガスを需要家に供給することが可能な、水素ガスの供給方法およびシステムを提供することである。 The objective of this invention is providing the supply method and system of hydrogen gas which can supply hydrogen gas to a consumer using the conduit | pipe which supplies city gas.
本発明により、
ａ）水素ガスと都市ガスとの混合ガスを導管に流す工程；および
ｂ）該導管によって供給される混合ガスから水素分離膜を用いて水素ガスを分離し、分離した水素ガスを需要家に供給する工程
を有する水素ガスの供給方法が提供される。
According to the present invention,
a) flowing a mixed gas of hydrogen gas and city gas through a conduit; and b) separating the hydrogen gas from the mixed gas supplied by the conduit using a hydrogen separation membrane and supplying the separated hydrogen gas to a consumer A method for supplying hydrogen gas is provided.
工程ｂ）で用いる水素分離膜が、パラジウム、ニオブまたはジルコニウムを含む金属からなり、かつ、多孔質体によって支持され、
工程ｂ）において水素ガスを分離する際に、通電によって発熱する通電発熱体を用いて、工程ｂ）で用いる水素分離膜を加熱する工程を有する
上記方法が好ましい。
The hydrogen separation membrane used in step b) is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium and is supported by a porous body;
In the step b), when the hydrogen gas is separated, the above-described method including the step of heating the hydrogen separation membrane used in the step b) using an energization heating element that generates heat by energization is preferable.
上記方法において、
工程ｂ）で用いる水素分離膜が、前記混合ガスの流れ方向に対して垂直に配された平板状であることが好ましい。
In the above method,
It is preferable that the hydrogen separation membrane used in step b) has a flat plate shape arranged perpendicular to the flow direction of the mixed gas.
上記方法が、
ｃ）前記導管によって供給される混合ガスから水素分離膜を用いて水素を分離し、該混合ガスから水素が分離された残りのガスを需要家に供給する工程
を有することが好ましい。
The above method is
c) It is preferable to have a step of separating hydrogen from the mixed gas supplied by the conduit using a hydrogen separation membrane and supplying the remaining gas from which hydrogen has been separated from the mixed gas to a consumer.
上記方法において、
工程ｃ）で用いる水素分離膜が、パラジウム、ニオブまたはジルコニウムを含む金属からなり、かつ、多孔質体によって支持され、
工程ｃ）において水素ガスを分離する際に、通電によって発熱する通電発熱体を用いて、工程ｃ）で用いる水素分離膜を加熱する
ことが好ましい。
In the above method,
The hydrogen separation membrane used in step c) is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium and is supported by a porous body;
When separating the hydrogen gas in step c), it is preferable to heat the hydrogen separation membrane used in step c) using an energization heating element that generates heat by energization.
工程ｃ）で用いる水素分離膜が、前記混合ガスの流れ方向に対して垂直に配された平板状であることが好ましい。 It is preferable that the hydrogen separation membrane used in step c) is a flat plate arranged perpendicular to the flow direction of the mixed gas.
上記方法が、
ｄ）前記導管によって供給される混合ガスから、水素吸蔵材によって水素を除去し、該混合ガスから水素が除去された残りのガスを需要家に供給する工程
を有することが好ましい。
The above method is
d) It is preferable to have a step of removing hydrogen from the mixed gas supplied by the conduit using a hydrogen storage material and supplying the remaining gas from which hydrogen has been removed to the consumer.
本発明により、
水素ガスと都市ガスとの混合ガスを流す導管；
該導管に、該混合ガスを供給する混合ガス供給設備；
該導管によって供給される混合ガスから水素ガスを分離する水素分離膜；および、
該水素分離膜で分離した水素ガスを需要家に供給する配管
を有する水素ガスの供給システムが提供される。
According to the present invention,
A conduit for flowing a mixed gas of hydrogen gas and city gas;
A mixed gas supply facility for supplying the mixed gas to the conduit;
A hydrogen separation membrane for separating hydrogen gas from a gas mixture supplied by the conduit; and
Provided is a hydrogen gas supply system having a pipe for supplying hydrogen gas separated by the hydrogen separation membrane to a consumer.
前記水素分離膜が、パラジウム、ニオブまたはジルコニウムを含む金属からなり、かつ、多孔質体によって支持され、
該水素分離膜を加熱するための、通電によって発熱する通電発熱体を有する
上記システムが好ましい。
The hydrogen separation membrane is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium, and is supported by a porous body;
The above system having an energization heating element that generates heat by energization for heating the hydrogen separation membrane is preferable.
上記システムにおいて、
前記水素分離膜が、前記混合ガスの流れ方向に対して垂直に配された平板状であることが好ましい。
In the above system,
It is preferable that the hydrogen separation membrane has a flat plate shape arranged perpendicular to the flow direction of the mixed gas.
上記システムが、
前記導管によって供給される混合ガスから水素ガスを分離する第二の水素分離膜；および、
該第二の水素分離膜によって該混合ガスから水素が分離された残りのガスを需要家に供給する配管
を有することが好ましい。
The above system is
A second hydrogen separation membrane for separating hydrogen gas from the mixed gas supplied by the conduit; and
It is preferable to have a pipe for supplying the remaining gas from which hydrogen has been separated from the mixed gas by the second hydrogen separation membrane to consumers.
前記第二の水素分離膜が、パラジウム、ニオブまたはジルコニウムを含む金属からなり、かつ、多孔質体によって支持され、
該第二の水素分離膜を加熱するための、通電によって発熱する通電発熱体を有する上記システムが好ましい。
The second hydrogen separation membrane is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium, and is supported by a porous body;
The above system having an energization heating element that generates heat by energization for heating the second hydrogen separation membrane is preferable.
上記システムにおいて、
前記第二の水素分離膜が、前記混合ガスの流れ方向に対して垂直に配された平板状であることが好ましい。
In the above system,
It is preferable that the second hydrogen separation membrane has a flat plate shape arranged perpendicular to the flow direction of the mixed gas.
上記システムが、
前記導管によって供給される混合ガスから水素を除去するための水素吸蔵材
を有することが好ましい。
The above system is
It is preferable to have a hydrogen storage material for removing hydrogen from the mixed gas supplied by the conduit.
本発明により、都市ガス供給を行う導管を用いて水素ガスを需要家に供給することが可能な、水素ガスの供給方法およびシステムが提供される。 ADVANTAGE OF THE INVENTION By this invention, the supply method and system of hydrogen gas which can supply hydrogen gas to a consumer using the conduit | pipe which performs city gas supply are provided.
以下、本発明の実施の形態を、適宜図面を参照して具体的に説明するが、以下の実施の形態は例示であって、本発明は以下に説明する実施の形態に限定されるものではない。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be specifically described with reference to the drawings as appropriate. However, the following embodiments are merely examples, and the present invention is not limited to the embodiments described below. Absent.
本発明の水素ガス供給方法は、
ａ）水素ガスと都市ガスとの混合ガスを導管に流す工程；および
ｂ）該導管によって供給される混合ガスから水素分離膜を用いて水素ガスを分離し、分離した水素ガスを需要家に供給する工程
を有する。
The hydrogen gas supply method of the present invention comprises:
a) flowing a mixed gas of hydrogen gas and city gas through a conduit; and b) separating the hydrogen gas from the mixed gas supplied by the conduit using a hydrogen separation membrane and supplying the separated hydrogen gas to a consumer. The process of carrying out.
〔混合ガス〕
水素と都市ガスとの混合ガスは、水素ガスと都市ガスとを適宜混合することによって得ることができる。混合ガスを導管（以下場合により、混合ガスを流す導管を混合ガス導管という）に供給するために、混合ガス供給設備を用いることができる。混合ガス供給設備は、上記混合ガスを供給可能な設備を適宜採用できるが、混合ガス供給設備として、水素製造装置もしくは水素貯蔵装置と、都市ガス製造装置もしくは都市ガス貯蔵装置とを備える設備を用いることができる。この設備は、水素ガスと都市ガスを混合する混合装置を適宜備えることができる。
[Mixed gas]
A mixed gas of hydrogen and city gas can be obtained by appropriately mixing hydrogen gas and city gas. A mixed gas supply facility can be used to supply the mixed gas to a conduit (hereinafter, a conduit through which the mixed gas flows is referred to as a mixed gas conduit). As the mixed gas supply facility, a facility capable of supplying the above mixed gas can be adopted as appropriate. However, as the mixed gas supply facility, a facility including a hydrogen production device or a hydrogen storage device and a city gas production device or a city gas storage device is used. be able to. This facility can be appropriately equipped with a mixing device for mixing hydrogen gas and city gas.
水素ガスは、公知の水素製造技術によって製造することができる。例えば、太陽光発電、風力発電、波力発電等で得られた電力を用い、海水を電気分解して製造することができる。また、ナフサの水蒸気改質、石炭の部分酸化などの方法により化石燃料から水素を製造することもできる。このために、公知の電気分解装置や改質装置を利用することができる。 Hydrogen gas can be produced by a known hydrogen production technique. For example, seawater can be electrolyzed and manufactured using electric power obtained by solar power generation, wind power generation, wave power generation, or the like. Hydrogen can also be produced from fossil fuels by methods such as steam reforming of naphtha and partial oxidation of coal. For this purpose, a known electrolyzer or reformer can be used.
都市ガスとしては、従来から利用されている都市ガスを用いることができる。都市ガスは、天然ガスであってもよく、石油ガスであってもよい。あるいはこれらが混合されたガスであってもよい。例えば、都市ガス貯蔵装置としてはＬＮＧ（液化天然ガス）タンクやＬＰＧ（液化石油ガス）タンクを利用することができる。 Conventionally used city gas can be used as the city gas. The city gas may be natural gas or petroleum gas. Alternatively, a mixed gas may be used. For example, as a city gas storage device, an LNG (liquefied natural gas) tank or an LPG (liquefied petroleum gas) tank can be used.
混合ガス中の水素ガスと都市ガスとの混合比は各ガスの需要量に応じて決めることができる。 The mixing ratio of hydrogen gas and city gas in the mixed gas can be determined according to the demand of each gas.
混合ガスの供給圧力は適宜決めればよいが、例えば、高圧（１ＭＰａ以上）、中圧（０．１ＭＰａ以上、１ＭＰａ未満）、低圧（０．１ＭＰａ未満）に分類される。 The supply pressure of the mixed gas may be determined as appropriate, and is classified into, for example, high pressure (1 MPa or more), medium pressure (0.1 MPa or more and less than 1 MPa), and low pressure (less than 0.1 MPa).
導管に供給される水素ガスの純度は高いほど良いが、化石燃料から製造される水素ガスを用いる場合、二酸化炭素、窒素など不活性ガスが混入していても導管に供給することもできる。 The higher the purity of the hydrogen gas supplied to the conduit, the better. However, when hydrogen gas produced from fossil fuel is used, it can be supplied to the conduit even if an inert gas such as carbon dioxide or nitrogen is mixed.
〔導管〕
従来、導管によって、特には導管が張り巡らされた導管網によって、都市ガスが需要家に供給されている。本発明はこのような既存の都市ガス導管を用いて、都市ガスと水素とを需要家に供給することを可能とする。
〔conduit〕
Traditionally, city gas is supplied to consumers by conduits, and in particular by a conduit network in which conduits are stretched. The present invention makes it possible to supply city gas and hydrogen to consumers using such existing city gas conduits.
すなわち、混合ガス導管としては、従来都市ガス導管として用いられている種類の導管を適宜用いることができる。例えば、混合ガス導管の材質としてポリエチレン、ナイロン、塩化ビニルなどの樹脂管の他、ステンレス鋼、クロムモリブデン鋼、炭素鋼、インコネル、ステライトなどの鋼管、鋼管を樹脂で被覆した被覆鋼管を用いることができるが、浸炭による脆化、水素による脆化を防ぐため、ＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌ、ＳＣＭ４３５、ＳＮＣＭ４３９が好ましく、特にＳＵＳ３１６Ｌが好ましい。 That is, as the mixed gas conduit, a conduit of the type conventionally used as a city gas conduit can be appropriately used. For example, as a material for the mixed gas conduit, it is possible to use stainless steel, chrome molybdenum steel, carbon steel, inconel, stellite, etc., as well as resin pipes such as polyethylene, nylon, and vinyl chloride, and coated steel pipes coated with resin. However, in order to prevent embrittlement due to carburization and embrittlement due to hydrogen, SUS304, SUS316, SUS316L, SCM435, and SNCM439 are preferable, and SUS316L is particularly preferable.
〔水素分離膜〕
水素分離膜は、水素と都市ガスの混合ガスを輸送する導管に簡便に取り付けられる。またその操作も簡易であり、起動停止に要する時間も短くすることが容易である。水素を分離する技術として、ＰＳＡ（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｗｉｎｇ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ）法などもあるが、大きく高価な装置が必要となってしまう。またこのような装置は稼動開始と停止に時間がかかるため、水素が必要な時に瞬時に稼動させ、かつ不要となった場合は瞬時に停止させることができない。
[Hydrogen separation membrane]
The hydrogen separation membrane is conveniently attached to a conduit that transports a mixed gas of hydrogen and city gas. Further, the operation is simple, and it is easy to shorten the time required for starting and stopping. As a technique for separating hydrogen, there is a PSA (Pressure Swing Adsorption) method, but a large and expensive apparatus is required. In addition, since such an apparatus takes time to start and stop operation, it cannot be operated instantaneously when hydrogen is required, and cannot be stopped instantaneously when it becomes unnecessary.
水素分離膜としては、水素を選択的に分離可能な膜を適宜採用できる。水素分離能の観点から水素化物を形成する元素であるパラジウム、ニオブ、マグネシウム、スカンジウム、イットリウム、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、タンタルのいずれかを含む金属からなる水素分離膜が好ましい。特に好ましくはパラジウム、ニオブまたはジルコニウムを含む金属からなる水素分離膜（以下場合により、Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜という。）が好ましい。好適な水素透過能を得るために、Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を加熱して水素分離を行うことができる。 As the hydrogen separation membrane, a membrane capable of selectively separating hydrogen can be appropriately employed. From the viewpoint of hydrogen separation ability, a hydrogen separation membrane made of a metal containing any one of palladium, niobium, magnesium, scandium, yttrium, titanium, zirconium, hafnium, vanadium, and tantalum, which are elements that form hydrides, is preferable. Particularly preferred is a hydrogen separation membrane made of a metal containing palladium, niobium or zirconium (hereinafter, sometimes referred to as a Pd / Nb / Zr membrane). In order to obtain a suitable hydrogen permeability, hydrogen separation can be performed by heating the Pd / Nb / Zr membrane.
Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を用いると、混合ガス側で水素分子のみが解離吸着し、水素原子が金属中を固溶拡散して、さらに金属外にて水素分子として会合脱離することにより理論的には純度１００％の水素を得ることができる。膜厚が厚い場合には水素原子が金属中を固溶拡散する速度が遅くなって水素透過量が減少するため、膜厚を薄くすることが望まれる。しかしながら膜厚が１００μｍ未満、特に２０μｍ未満のＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜には０．５ｎｍ未満の微小なピンホール、クラックなどの欠陥が発生することがある。そのため、水素分子以外の分子も透過することがある。０．５ｎｍ未満の微小な欠陥から透過する混合ガス中の水素以外の分子としてはメタン、エタン、プロパン、ブタンが挙げられ、特にメタンが透過しやすい。この欠陥は水素透過量が増えるとともに増加するため、透過した水素の純度は９０％未満になることもある。しかしながら膜厚１００μｍ未満のＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を、例えば孔径０．３ｎｍ以上１００μｍ以下の多孔質支持体と組み合わせることで、欠陥の増加を容易に抑制でき、その結果、９９．９％（体積％）以上の純度の水素を得ることが容易となる。 When a Pd / Nb / Zr film is used, only hydrogen molecules are dissociatively adsorbed on the mixed gas side, hydrogen atoms are dissolved and diffused in the metal, and are associated and desorbed as hydrogen molecules outside the metal. 100% pure hydrogen can be obtained. When the film thickness is large, the rate at which hydrogen atoms are dissolved and diffused in the metal is slowed and the amount of hydrogen permeation is reduced. Therefore, it is desirable to reduce the film thickness. However, defects such as micro pinholes and cracks of less than 0.5 nm may occur in Pd / Nb / Zr films having a film thickness of less than 100 μm, particularly less than 20 μm. Therefore, molecules other than hydrogen molecules may also permeate. Molecules other than hydrogen in the mixed gas that permeate from minute defects of less than 0.5 nm include methane, ethane, propane, and butane, and methane is particularly easily permeable. Since this defect increases as the amount of hydrogen permeation increases, the purity of the permeated hydrogen may be less than 90%. However, by combining a Pd / Nb / Zr film having a film thickness of less than 100 μm with, for example, a porous support having a pore diameter of 0.3 nm or more and 100 μm or less, an increase in defects can be easily suppressed, and as a result, 99.9% (volume %) Or higher purity hydrogen can be easily obtained.
多孔質支持体の孔径は光学顕微鏡、電子顕微鏡などを用いて表面を観察することで測定できる。孔径が小さい場合、走査型電子顕微鏡を用いることが好ましい。 The pore diameter of the porous support can be measured by observing the surface using an optical microscope, an electron microscope or the like. When the pore size is small, it is preferable to use a scanning electron microscope.
Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜により水素分離能を発現させる条件は、パラジウムを含む金属では２５０℃以上６００℃以下、特に３００℃以上５００℃以下が好ましく、ニオブまたはジルコニウムを含む金属では１００℃以上７００℃以下、特に１５０℃以上、５００℃以下が好ましい。パラジウムを含む金属に含まれてもよいパラジウム以外の元素としては銀、金、銅、ホウ素、ニッケル、ルテニウム、セリウム、イットリウムが挙げられる。その中でも銅を４０質量％含んだ金属、銀を２３質量％含んだ金属が優れている。 The conditions for developing hydrogen separation ability with the Pd / Nb / Zr membrane are preferably 250 ° C. or higher and 600 ° C. or lower, particularly 300 ° C. or higher and 500 ° C. or lower for metals containing palladium, and 100 ° C. or higher and 700 ° C. for metals containing niobium or zirconium. In particular, 150 ° C. or more and 500 ° C. or less are particularly preferable. Examples of elements other than palladium that may be contained in the metal containing palladium include silver, gold, copper, boron, nickel, ruthenium, cerium, and yttrium. Among them, a metal containing 40% by mass of copper and a metal containing 23% by mass of silver are excellent.
Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜が、多孔質体に支持された構造を利用することができる。Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を支持する多孔質体（以下場合により、多孔質支持体という）は、Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を透過した水素を通過させるために多孔質とする。 A structure in which the Pd / Nb / Zr film is supported by a porous body can be used. The porous body that supports the Pd / Nb / Zr film (hereinafter, referred to as a porous support in some cases) is made porous in order to pass hydrogen that has permeated through the Pd / Nb / Zr film.
Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を加熱するために、通電によって発熱する通電発熱体を用いることができる。多孔質支持体とは別に設けられた通電発熱体を用いることができる。あるいは、多孔質支持体を通電発熱体として用いることもできる。すなわち、通電によって発熱する多孔質支持体を用いれば、多孔質支持体とは別途の通電発熱体は不要である。多孔質支持体とは別途の通電発熱体を用いる場合、この通電発熱体は、Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜および／または多孔質支持体と接して設けることが好ましい。 In order to heat the Pd / Nb / Zr film, an energization heating element that generates heat by energization can be used. An energization heating element provided separately from the porous support can be used. Alternatively, a porous support can be used as the energization heating element. That is, if a porous support that generates heat when energized is used, an energization heating element separate from the porous support is not required. When an energization heating element separate from the porous support is used, the energization heating element is preferably provided in contact with the Pd / Nb / Zr film and / or the porous support.
多孔質支持体の材質としては、使用状況に耐性を有する材質を適宜用いることができる。Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜の膜厚が薄くなると、発熱体により直接Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を加熱した場合、加熱によりピンホールなどの欠陥が生じる可能性がある。膜厚２０μｍ以上の金属圧延板を用いたＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜は、通電によって発熱可能な多孔質支持体を用いてＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を加熱するに好適である。通電によって発熱する多孔質支持体の素材に特に制限はないが、炭素繊維、ステンレス、アルミニウム、ニッケルクロム、鉄クロム、銅マンガン、銅ニッケルが好ましい。一方、膜厚２０μｍ未満のＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜、例えば膜厚１５μｍ以下の金属圧延板を用いたＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜、多孔質支持体に無電解めっきおよび／または電解めっきして形成したＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜、多孔質支持体に化学的気相蒸着法やスパッタリングを用いて形成したＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜については、加熱による欠陥の生成を避ける観点から、多孔質支持体を通電により直接発熱させる方法よりも、通電によって発熱可能な通電発熱体からの伝熱によって、伝熱可能な多孔質支持体を加熱し、伝熱により加熱された多孔質支持体でＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を加熱する方法が好ましい。 As a material for the porous support, a material having resistance to the use situation can be appropriately used. When the film thickness of the Pd / Nb / Zr film is reduced, when the Pd / Nb / Zr film is directly heated by a heating element, defects such as pinholes may occur due to the heating. The Pd / Nb / Zr film using a metal rolled plate having a thickness of 20 μm or more is suitable for heating the Pd / Nb / Zr film using a porous support that can generate heat when energized. The material of the porous support that generates heat when energized is not particularly limited, but carbon fiber, stainless steel, aluminum, nickel chromium, iron chromium, copper manganese, and copper nickel are preferable. On the other hand, a Pd / Nb / Zr film having a film thickness of less than 20 μm, for example, a Pd / Nb / Zr film using a metal rolled plate having a film thickness of 15 μm or less, formed by electroless plating and / or electrolytic plating on a porous support. For Pd / Nb / Zr films and Pd / Nb / Zr films formed on a porous support using chemical vapor deposition or sputtering, the porous support is energized from the viewpoint of avoiding the generation of defects due to heating. Compared to the method of directly generating heat by heating, the porous support capable of heat transfer is heated by heat transfer from the energization heating element capable of generating heat by energization, and the Pd / Nb / Zr is heated by the porous support heated by heat transfer. A method of heating the membrane is preferred.
伝熱可能な多孔質支持体としては、例えば、炭素繊維、ステンレス、チタン、アルミニウム、銅、インコネルのいずれかまたはその複合体が挙げられ、特に熱伝導性に優れた炭素繊維、アルミニウム、銅が好ましい。多孔質支持体を加熱する通電発熱体としては、例えば、炭素繊維、ニッケルクロム、鉄クロム、銅マンガン、銅ニッケルが挙げられる。この時、発熱体である発熱線を多孔質支持体に組み合わせて発熱させる構造を用いることもできる。 Examples of the heat transferable porous support include carbon fiber, stainless steel, titanium, aluminum, copper, inconel, or a composite thereof, and carbon fiber, aluminum, and copper, which are particularly excellent in thermal conductivity. preferable. Examples of the energization heating element that heats the porous support include carbon fiber, nickel chrome, iron chrome, copper manganese, and copper nickel. At this time, it is also possible to use a structure that generates heat by combining a heating wire as a heating element with a porous support.
多孔質体でＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜が支持された構造として、例えば、多孔質支持体の表面をパラジウムもしくはパラジウム合金でめっきしたものを採用することができる。この多孔質支持体として、陽極酸化処理したアルミナ皮膜が好ましい（その表面がパラジウムもしくはパラジウム合金でめっきされる）。 As the structure in which the Pd / Nb / Zr film is supported by the porous body, for example, a structure in which the surface of the porous support is plated with palladium or a palladium alloy can be employed. As this porous support, an anodized alumina film is preferable (the surface is plated with palladium or a palladium alloy).
このような構造を製造する方法として、次の方法が好ましい。すなわち、片面をマスキングしたアルミニウム金属板を用意し、この金属板のマスキングしていない片面を陽極酸化してアルミナ皮膜を作成したのち、無電解パラジウムめっきを行う方法である。 As a method for producing such a structure, the following method is preferable. That is, an aluminum metal plate with one side masked is prepared, and an unmasked one side of this metal plate is anodized to form an alumina film, and then electroless palladium plating is performed.
通電によって発熱可能な多孔質体に支持された構造として、通電発熱可能な多孔質支持体によって、パラジウム、ニオブまたはジルコニウムを含む合金の圧延板を支持したものを採用することもできる。 As a structure supported by a porous body capable of generating heat by energization, a structure in which a rolled plate of an alloy containing palladium, niobium or zirconium is supported by a porous support capable of generating heat can be employed.
複数の多孔質支持体を積層して用いることもできる。この場合、一部の多孔質支持体を通電により発熱可能とし、他の多孔質支持体にはこのような機能は持たせないこともできる。 A plurality of porous supports can be laminated and used. In this case, a part of the porous supports can be heated by energization, and the other porous supports may not have such a function.
図２に、Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜が、通電により発熱可能な多孔質支持体によって支持された構造の例を示す。Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜２１が、第一の多孔質支持体２２で支持される。第一の多孔質支持体は、熱伝導性が高く、孔径０．３ｎｍ以上１００μｍ以下が好ましい。Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜と第一の多孔質支持体の積層体を、通電により発熱する孔径が好ましくは１ｍｍ未満、より好ましくは５００μｍ未満、さらに好ましくは１５０μｍ未満の第二の多孔質支持体２３でさらに支持する。単独でＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を支持できるならば第二の多孔質支持体２３のみで支持してもよい。つまり、第一の多孔質支持体は補強のために用いられている。第二の多孔質支持体にはこれに通電するための電気配線２４が設けられ、また温度制御に用いる温度センサーとして熱電対２５が付設される。なお図２（ｂ）は上面図（第二の多孔質支持体２３側から見た図）であるが、図２（ｂ）には、第一の多孔質支持体２２が第一の多孔質支持体２３を通して透けて見えている状況が示されている。
FIG. 2 shows an example of a structure in which a Pd / Nb / Zr film is supported by a porous support that can generate heat when energized. The Pd / Nb /
このような水素分離膜は、水素と都市ガスの混合ガスを輸送する導管に極めて簡便に取り付けられる。また、通電加熱により温度を上げることで、短時間で簡単に水素透過能を発現させることができる。従って、水素が必要になった時に、混合ガスから短時間で水素ガスのみを分離抽出し、需要家における燃料電池等の水素利用設備へ供給することができる。 Such a hydrogen separation membrane is very easily attached to a conduit for transporting a mixed gas of hydrogen and city gas. Further, by increasing the temperature by energization heating, the hydrogen permeability can be expressed easily in a short time. Therefore, when hydrogen becomes necessary, only hydrogen gas can be separated and extracted from the mixed gas in a short time and supplied to hydrogen utilization equipment such as a fuel cell in a consumer.
膜の設置の容易性およびコンパクト化の観点から、水素分離膜が、混合ガスの流れ方向に対して垂直に配された平板状であることが好ましい。このような水素分離膜の例について、図３を用いて説明する。多孔質支持体によって支持された水素分離膜（以下場合により、水素分離膜と多孔質支持体を含めて水素分離膜構造体という）１０が、水素と都市ガスとの混合ガス導管から分岐された配管１２と、需要家に水素ガスを供給する水素ガス配管１１との間に配される。分岐配管１２と水素ガス配管１１は円筒形であり、水素分離膜構造体は平板の円盤状である。分岐配管と水素ガス配管はそれぞれフランジ部を有し、両者のフランジ部が、ボルトナット等の接続器具３１によって接続される。水素分離膜構造体１０は、二つのパッキン３２の間に挟まれたうえで、フランジ部に挟まれる。
From the viewpoint of ease of installation of the membrane and compactness, the hydrogen separation membrane is preferably a flat plate arranged perpendicular to the flow direction of the mixed gas. An example of such a hydrogen separation membrane will be described with reference to FIG. A hydrogen separation membrane (hereinafter sometimes referred to as a hydrogen separation membrane structure including a hydrogen separation membrane and a porous support) 10 supported by a porous support was branched from a mixed gas conduit of hydrogen and city gas. It arrange | positions between the piping 12 and the hydrogen gas piping 11 which supplies hydrogen gas to a consumer. The
このような取り付け形態を用いれば、設置が極めて容易で、かつ、混合ガスからの水素ガスの分離を、別途の容器を用いることなく、配管の内部で行うことができ、コンパクト化が容易である。 If such an attachment form is used, installation is extremely easy, and the separation of hydrogen gas from the mixed gas can be performed inside the piping without using a separate container, which makes compacting easy. .
〔水素ガス・都市ガスの利用〕
水素ガスの需要家には、水素ガスと都市ガスとの混合ガスから、水素分離膜によって分離した水素を供給する。一方、都市ガスの需要家には、混合ガスをそのまま供給してもよいが、混合ガスから水素ガスを分離した残りのガスを供給することもできる。この場合、分離した水素は混合ガス導管に戻せばよい。都市ガス需要家において、供給されるガスを空気と混合して使用する場合には、供給ガス中の水素ガス濃度を爆発限界である４体積％未満にして用いることが好ましいので、水素分離膜による水素ガスの分離もしくは水素吸蔵合金などの水素吸蔵材による水素ガスの除去を行なうことが好ましい。分離した水素ガスは、導管５に戻すことができる。水素吸蔵材を用いる場合は、混合ガス中の水素を水素吸蔵材に吸蔵させることによって混合ガスから水素を除去し、その後、吸蔵剤から水素を放出させることができる。放出した水素ガスも導管５に戻すことができる。
[Use of hydrogen gas and city gas]
The hydrogen gas consumers are supplied with hydrogen separated by a hydrogen separation membrane from a mixed gas of hydrogen gas and city gas. On the other hand, the mixed gas may be supplied as it is to the city gas consumer, but the remaining gas obtained by separating the hydrogen gas from the mixed gas can also be supplied. In this case, the separated hydrogen may be returned to the mixed gas conduit. In a city gas consumer, when the supplied gas is mixed with air, it is preferable to use the hydrogen gas concentration in the supplied gas with less than 4% by volume which is the explosion limit. It is preferable to separate the hydrogen gas or remove the hydrogen gas with a hydrogen storage material such as a hydrogen storage alloy. The separated hydrogen gas can be returned to the conduit 5. In the case of using a hydrogen storage material, hydrogen can be removed from the mixed gas by storing the hydrogen in the mixed gas in the hydrogen storage material, and then the hydrogen can be released from the storage agent. The released hydrogen gas can also be returned to the conduit 5.
つまり、水素需要家のためには水素分離膜（水素を採取するために用いる水素分離膜。以下場合により第一の水素分離膜という）を用い、都市ガス需要家のためにも水素分離膜（水素が分離された残りのガスを採取するための水素分離膜。以下場合により第二の水素分離膜という）を用いることができる。第二の分離膜も、第一の分離膜と同様のものを用いることができる。 In other words, hydrogen separation membranes (hydrogen separation membranes used to collect hydrogen, sometimes referred to as the first hydrogen separation membranes in some cases) are used for hydrogen consumers, and hydrogen separation membranes ( A hydrogen separation membrane for collecting the remaining gas from which hydrogen has been separated (hereinafter sometimes referred to as a second hydrogen separation membrane) can be used. As the second separation membrane, the same one as the first separation membrane can be used.
都市ガス需要家が水素ガスも必要とする場合には、一つの水素分離膜を用いて得た水素ガスと上記残りのガスとの両者を、この需要家に供給することもできる。すなわち第一の水素分離膜と第二の水素分離膜は一つの膜で兼用することもできる。 When a city gas consumer also needs hydrogen gas, both the hydrogen gas obtained by using one hydrogen separation membrane and the remaining gas can be supplied to the consumer. That is, the first hydrogen separation membrane and the second hydrogen separation membrane can be combined with one membrane.
水素吸蔵材としては、水素吸蔵合金、ポーラス炭素など、水素を吸蔵できる公知の材料を適宜用いることができる。水素吸蔵合金としては、例えば、水素親和性の高い金属であるマグネシウム、チタン、バナジウム、ランタン等の元素を含む２種類以上の金属からなる合金が知られている。 As the hydrogen storage material, a known material capable of storing hydrogen, such as a hydrogen storage alloy or porous carbon, can be used as appropriate. As a hydrogen storage alloy, for example, an alloy made of two or more kinds of metals including elements such as magnesium, titanium, vanadium, and lanthanum, which are metals having high hydrogen affinity, is known.
図１は本発明の一実施形態に係る水素ガス供給システムを示す図である。水素ガス供給システムは、水素ガス製造装置１、都市ガス貯蔵装置２、および混合装置３を備えた混合ガス供給設備４を有する。水素ガス製造装置１で製造された水素ガスは、この装置に付設された貯蔵装置（不図示）に一旦貯蔵されたのち、需要に対応して送り出される。水素ガス製造装置において製造された水素ガスには適宜付臭剤を添加することができる。
FIG. 1 is a diagram showing a hydrogen gas supply system according to an embodiment of the present invention. The hydrogen gas supply system includes a mixed
水素ガス製造装置から送り出された水素ガスと、都市ガス貯蔵装置２から供給される都市ガスとが、適宜の混合装置３で混合され、混合ガスが導管５に供給される。
The hydrogen gas sent out from the hydrogen gas production device and the city gas supplied from the city
混合ガス導管５から、水素ガスが水素ガス需要家６および７に、水素を分離した後の残ガスが都市ガスとして都市ガス需要家８に供給される。
From the mixed gas conduit 5, hydrogen gas is supplied to the
需要家６は水素ガス利用機器１５を備えている。導管５から分岐した分岐配管１２ａと、水素ガス利用機器１５に接続された水素ガス配管１１ａとの間に水素分離膜構造体（多孔質支持体に支持されたＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜）１０ａが取り付けられている。水素分離膜構造体は、通電発熱体によって加熱可能とされている。分岐配管から供給される混合ガスが、通電加熱により水素透過能を発現した水素分離膜に接し、実質的に水素ガスのみが水素分離膜を透過し、かつ多孔質支持体を通過し、水素ガス配管から水素ガス利用機器１５に供給される。通電加熱しても分離膜を透過しない残ガスは戻入ガス配管１３ａを通じて導管５に戻入される。水素ガス利用機器１５としては、例えば燃料電池システムがある。なお、水素分離膜構造体１０ａへの混合ガスの導入に際して昇圧装置を用いて昇圧を行ってもよい。
The customer 6 includes a hydrogen
需要家７にも、導管５から分岐配管１２ｂ、水素分離膜構造体１０ｂおよび水素ガス配管１１ｂを経て、同様に水素ガスが供給される。残ガスは戻入ガス配管１３ｂから導管５に戻される。需要家７の構成が需要家６と異なる点は、水素ガス貯蔵設備として水素ガス供給スタンド１６を備えていることである。水素ガス供給スタンド１６には、水素ガスを水素吸蔵合金などの水素吸蔵材に貯蔵するタイプや、圧縮等により貯蔵するタイプのものを用いることができる。水素ガスは、水素ガス供給スタンドに貯蔵され、水素ガスを燃料とする自動車、例えば燃料電池自動車１７に供給するために用いられる。
The
需要家８には、水素分離膜で水素を分離した残りの残ガスが供給される。導管５から分岐配管１２ｃを経て混合ガスが水素分離膜構造体１０ｃに供給される。水素分離膜を透過した水素ガスは戻入ガス配管１３ｃによって導管５に戻される。このとき、水素ガスを適宜昇圧した上で導管に戻すことができる。水素分離膜を透過しなかった残ガスは、残ガス配管１４から都市ガス利用機器１８に供給される。都市ガス利用機器としては、例えば、給湯設備などがある。
The remaining residual gas from which hydrogen is separated by the hydrogen separation membrane is supplied to the
なお、水素ガス供給システムは上記機器もしくは設備以外にも昇圧器、蓄圧器、ガスホルダー等、適宜の補機類を有することができる。また、通例導管はネットワークを構成しているが、以上の説明においては導管５で代表させている。さらに導管には通例多数の需要家群が接続されているが、需要家６、７、８により代表させている。
The hydrogen gas supply system can have appropriate auxiliary equipment such as a booster, a pressure accumulator, and a gas holder in addition to the above devices or equipment. In general, the conduit forms a network, but in the above description, the conduit 5 represents the network. In addition, a large number of consumer groups are usually connected to the conduit, but are represented by
また、図１に示した水素ガス供給システムは、残ガスの戻入ガス配管１３ａおよび１３ｂを有しているが、図３に示したように、戻入ガス配管が無くてもよい。
Moreover, although the hydrogen gas supply system shown in FIG. 1 has the
本発明によれば、新たなパイプラインの敷設を必要とせず、既存の都市ガス供給パイプラインを利用して都市ガスとともに水素ガスを供給することが可能となるため、将来的に予想される水素ガス供給への円滑な移行が低コストで可能となる。 According to the present invention, it is possible to supply hydrogen gas together with city gas using an existing city gas supply pipeline without requiring the installation of a new pipeline. Smooth transition to gas supply is possible at low cost.
また、水素分離膜の取り付けが容易であるため、工事費用が少なくてすむ。 Moreover, since the hydrogen separation membrane can be easily attached, the construction cost can be reduced.
さらに、水素分離膜としてＰｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜を用い、水素分離膜を加熱するために通電発熱体を用いれば、設置場所をコンパクトにすることができ、工事費用が少なくてすみ、かつ迅速に温度を上げることができる。つまり、ＰＳＡなどのように複雑なシステムを組み込んだ大きな装置とならずにすむ。また、Ｐｄ／Ｎｂ／Ｚｒ膜が水素透過能を発現する温度（例えば２５０℃以上）までバーナーなどを用いた外部加熱により膜を昇温する場合、バーナーなどを組み込んだ大きな装置を用いることになるのに対して、通電発熱体によって膜を加熱する場合には、例えば水素分離膜を導管の接続部に簡便に取り付けることができ、設置場所をよりコンパクトにすることができる。また、外部加熱により昇温する内部に水素分離膜を含んだ水素分離装置では外部加熱による熱が膜を加熱するためだけではなく装置に組み込まれた配管などヒートパイプとなる部品を加熱するためにも用いられ、放熱が大きいために、水素透過能を発現する温度に達するまで例えば５分以上かかるのに対し、上記水素分離膜では通電発熱体による発熱の多くが水素分離膜の昇温に用いられるため、迅速に例えば５分未満で水素透過能を発現する温度まで昇温することができる。 Furthermore, if a Pd / Nb / Zr membrane is used as the hydrogen separation membrane and an energization heating element is used to heat the hydrogen separation membrane, the installation location can be made compact, construction costs can be reduced, and it can be done quickly. The temperature can be raised. That is, a large apparatus incorporating a complicated system such as PSA is not required. Further, when the temperature of the Pd / Nb / Zr film is increased by external heating using a burner or the like to a temperature at which the hydrogen permeability is exhibited (for example, 250 ° C. or higher), a large apparatus incorporating the burner or the like is used. On the other hand, when the membrane is heated by the energization heating element, for example, the hydrogen separation membrane can be easily attached to the connecting portion of the conduit, and the installation location can be made more compact. Also, in a hydrogen separation device that includes a hydrogen separation membrane that is heated by external heating, not only is the heat generated by the external heating heating the membrane, but also to heat components that become heat pipes, such as piping built into the device. For example, it takes more than 5 minutes to reach the temperature at which the hydrogen permeability can be exhibited. However, in the hydrogen separation membrane, most of the heat generated by the heating element is used to raise the temperature of the hydrogen separation membrane. Therefore, it is possible to quickly raise the temperature to a temperature at which the hydrogen permeation ability is developed in less than 5 minutes, for example.
水素を需要家に供給することができれば、例えば需要家が燃料電池を保有する場合に、燃料電池の稼動に負担となる天然ガス改質装置が不要となり、燃料電池のクイックスタートが可能となる。また、水素供給のための専用スタンドが無くても家庭や事業所において燃料電池自動車に水素を供給することが可能となり、その普及促進に資する。 If hydrogen can be supplied to a consumer, for example, when the consumer owns a fuel cell, a natural gas reforming apparatus that imposes a burden on the operation of the fuel cell is unnecessary, and a quick start of the fuel cell becomes possible. In addition, even without a dedicated stand for supplying hydrogen, it becomes possible to supply hydrogen to fuel cell vehicles at homes and offices, which contributes to the promotion of its spread.
１：水素ガス製造装置
２：都市ガス貯蔵装置
３：混合装置
４：混合ガス供給設備
５：導管
６、７：水素ガス需要家
８：都市ガス需要家
１０：水素分離膜構造体
１１：水素ガス配管
１２：分岐配管
１３：戻入ガス配管
１４：残ガス配管
１５：水素ガス利用機器
１６：水素ガス供給スタンド
１７：燃料電池自動車
１８：都市ガス利用機器
２１：パラジウム、ニオブまたはジルコニウムを含む金属からなる水素分離膜
２２：伝熱可能な多孔質支持体
２３：通電加熱により発熱する多孔質支持体
２４：電気配線
２５：熱電対
３１：接続器具
３２：パッキン
1: Hydrogen gas production device 2: City gas storage device 3: Mixing device 4: Mixed gas supply equipment 5: Conduit 6, 7: Hydrogen gas customer 8: City gas customer 10: Hydrogen separation membrane structure 11: Hydrogen gas Pipe 12: Branch pipe 13: Return gas pipe 14: Residual gas pipe 15: Hydrogen gas utilization equipment 16: Hydrogen gas supply stand 17: Fuel cell vehicle 18: City gas utilization equipment 21: Made of metal containing palladium, niobium or zirconium Hydrogen separation membrane 22: Heat transferable porous support 23:
Claims (14)
ｂ）該導管によって供給される混合ガスから水素分離膜を用いて水素ガスを分離し、分離した水素ガスを需要家に供給する工程
を有する水素ガスの供給方法。 a) flowing a mixed gas of hydrogen gas and city gas through a conduit; and b) separating the hydrogen gas from the mixed gas supplied by the conduit using a hydrogen separation membrane and supplying the separated hydrogen gas to a consumer A method for supplying hydrogen gas, comprising the step of:
工程ｂ）において水素ガスを分離する際に、通電によって発熱する通電発熱体を用いて、工程ｂ）で用いる水素分離膜を加熱する工程を有する
請求項１記載の方法。 The hydrogen separation membrane used in step b) is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium and is supported by a porous body;
The method according to claim 1, further comprising the step of heating the hydrogen separation membrane used in step b) using an energization heating element that generates heat when energized when separating hydrogen gas in step b).
を有する請求項１から３の何れか一項記載の方法。 4. The method according to claim 1, further comprising: c) separating hydrogen from the mixed gas supplied by the conduit using a hydrogen separation membrane, and supplying the remaining gas from which hydrogen has been separated from the mixed gas to a consumer. The method according to claim 1.
工程ｃ）において水素ガスを分離する際に、通電によって発熱する通電発熱体を用いて、工程ｃ）で用いる水素分離膜を加熱する
請求項４記載の方法。 The hydrogen separation membrane used in step c) is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium and is supported by a porous body;
The method according to claim 4, wherein when separating hydrogen gas in step c), the hydrogen separation membrane used in step c) is heated using an energization heating element that generates heat by energization.
を有する請求項１から６の何れか一項記載の方法。 7. The method according to any one of claims 1 to 6, further comprising: d) removing hydrogen from the mixed gas supplied by the conduit using a hydrogen storage material and supplying the remaining gas from which hydrogen has been removed from the mixed gas to a consumer. The method according to one item.
該導管に、該混合ガスを供給する混合ガス供給設備；
該導管によって供給される混合ガスから水素ガスを分離する水素分離膜；および、
該水素分離膜で分離した水素ガスを需要家に供給する配管
を有する水素ガスの供給システム。 A conduit for flowing a mixed gas of hydrogen gas and city gas;
A mixed gas supply facility for supplying the mixed gas to the conduit;
A hydrogen separation membrane for separating hydrogen gas from a gas mixture supplied by the conduit; and
A hydrogen gas supply system having a pipe for supplying hydrogen gas separated by the hydrogen separation membrane to a consumer.
該水素分離膜を加熱するための、通電によって発熱する通電発熱体を有する
請求項８記載のシステム。 The hydrogen separation membrane is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium, and is supported by a porous body;
The system according to claim 8, further comprising an energization heating element that generates heat by energization for heating the hydrogen separation membrane.
該第二の水素分離膜によって該混合ガスから水素が分離された残りのガスを需要家に供給する配管
を有する請求項８から１０の何れか一項記載のシステム。 A second hydrogen separation membrane for separating hydrogen gas from the mixed gas supplied by the conduit; and
The system according to any one of claims 8 to 10, further comprising a pipe for supplying a consumer with the remaining gas from which hydrogen has been separated from the mixed gas by the second hydrogen separation membrane.
該第二の水素分離膜を加熱するための、通電によって発熱する通電発熱体を有する請求項１１記載のシステム。 The second hydrogen separation membrane is made of a metal containing palladium, niobium or zirconium, and is supported by a porous body;
The system according to claim 11, further comprising an energization heating element that generates heat by energization for heating the second hydrogen separation membrane.
を有する請求項８から１３の何れか一項記載のシステム。 14. A system according to any one of claims 8 to 13, comprising a hydrogen storage material for removing hydrogen from the gas mixture supplied by the conduit.
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