JP2008226481A - Fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池に関するものであり、さらに詳しくは、遷移金属およびその群からなる合金、酸化物、炭化物などを導入した電極からなり、負極活物質とし炭化水素を改質することなく直接的に用いる燃料電池に関するものである。 The present invention relates to a fuel cell. More specifically, the present invention includes an electrode into which an alloy, oxide, carbide, or the like including a transition metal and a group thereof is introduced, and is directly used as a negative electrode active material without reforming hydrocarbons. It is related with the fuel cell used for.
近年、高いエネルギー効率を有し、環境負荷の少ない燃料電池が注目されている。燃料電池とは、水素やメタノールなどの燃料を酸素または空気などの酸化剤を用いて電気化学的に酸化することにより、燃料の化学エネルギーを電気エネルギーに変換して取り出すものである。
燃料電池は、電解質の種類によって、アルカリ型、リン酸型、固体高分子型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型などに分類される。固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）は、低温作動、高出力密度であり、小型化・軽量化が可能であることから、携帯用電源、家庭用電源、車載用動力源としての応用が期待されている。
In recent years, fuel cells having high energy efficiency and low environmental impact have attracted attention. A fuel cell is one in which fuel such as hydrogen or methanol is electrochemically oxidized using an oxidant such as oxygen or air to convert the chemical energy of the fuel into electric energy and take it out.
Fuel cells are classified into alkali type, phosphoric acid type, solid polymer type, molten carbonate type, solid oxide type, etc., depending on the type of electrolyte. The polymer electrolyte fuel cell (PEFC) is operated at a low temperature, has a high output density, and can be reduced in size and weight. Therefore, it is expected to be applied as a portable power source, a household power source, and an in-vehicle power source. ing.
しかし、従来の燃料電池は、負極燃料として主に水素を用いたものが主流である（例えば、特許文献１〜３など参照）。このような燃料電池は、水素の可燃性や、爆発する危険性があることから、特別な安全配慮をする必要があるという問題がある他に、安全性への対応から、燃料電池装置の大型化や、インフラ設備への巨額の投資が必要になるなどの問題がある。
また、運送時の安全性から、有機燃料の改質水素を用いることも考えられているが、燃料電池本体に水素への改質機を組み込む必要性があり、装置の大型化が懸念されるという問題がある。
In addition, it is considered to use reformed hydrogen of organic fuel for safety during transportation, but it is necessary to incorporate a reformer for hydrogen into the fuel cell body, and there is a concern about the enlargement of the apparatus. There is a problem.
本発明の目的は、運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用できる天然ガス、ガソリンなどの炭化水素系燃料を水素に改質することなく、直接負極燃料に用いることができるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よく経済的に発電を行うことができる燃料電池を提供することである。 The object of the present invention is to improve the infrastructure such as transportation and storage, and to use existing facilities whose safety has been confirmed without using hydrocarbons such as natural gas and gasoline to reform hydrogen. Because it can be used directly for negative electrode fuel, it does not require a device such as a reformer, so the battery structure can be simplified, the entire device can be miniaturized, and stable and efficient It is to provide a fuel cell that can generate power well and economically.
前記課題を解決するための本発明の請求項１記載の燃料電池は、炭化水素と水を負極活物質とし、プロトンあるいは、ＯＨ- および／またはＯ2-の伝導性を有する膜を隔膜とし、酸化剤を正極活物質として構成されることを特徴とする。
The fuel cell according to
本発明の請求項２記載の燃料電池は、請求項１記載の燃料電池において、負極側に遷移金属からなる触媒を加えることを特徴とする。
The fuel cell according to claim 2 of the present invention is the fuel cell according to
本発明の請求項３記載の燃料電池は、請求項１あるいは請求項２記載の燃料電池において、前記負極活物質にさらに酸素を加えることを特徴とする。
The fuel cell according to claim 3 of the present invention is the fuel cell according to
本発明の請求項４記載の燃料電池は、請求項１から請求項３のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素が石油系炭化水素であることを特徴とする。
The fuel cell according to claim 4 of the present invention is the fuel cell according to any one of
本発明の請求項５記載の燃料電池は、請求項１から請求項４のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素がナフサであることを特徴とする。
The fuel cell according to claim 5 of the present invention is the fuel cell according to any one of
本発明の請求項６記載の燃料電池は、請求項１から請求項４のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素がガソリンであることを特徴とする。 A fuel cell according to a sixth aspect of the present invention is the fuel cell according to any one of the first to fourth aspects, wherein the hydrocarbon is gasoline.
本発明の請求項７記載の燃料電池は、請求項１から請求項４のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素が軽油であることを特徴とする。
The fuel cell according to claim 7 of the present invention is the fuel cell according to any one of
本発明の請求項８記載の燃料電池は、請求項１から請求項７のいずれかに記載の燃料電池において前記炭化水素が沸点が０℃以上であることを特徴とする。
The fuel cell according to claim 8 of the present invention, the hydrocarbon in the fuel cell according to any one of
本発明の請求項９記載の燃料電池は、請求項１から請求項３のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素が天然ガスであることを特徴とする。
A fuel cell according to claim 9 of the present invention is the fuel cell according to any one of
本発明の請求項１０記載の燃料電池は、請求項１から請求項９のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素を、水素に改質することなく用いることを特徴とする。
A fuel cell according to
本発明の請求項１記載の燃料電池は、炭化水素と水を負極活物質とし、プロトンあるいは、ＯＨ- および／またはＯ2-の伝導性を有する膜を隔膜とし、酸化剤を正極活物質として構成されることを特徴とするものであり、
運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用できる天然ガス、ガソリンなどの炭化水素系燃料を水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よく経済的に発電できるという顕著な効果を奏する。
また、限りある資源を有効に使用して効率よく発電でき、炭酸ガスの排出量を最小限に抑えることができるという顕著な効果を奏する。
なお前記プロトンあるいは、ＯＨ- および／またはＯ2-の伝導性を有する膜とは、プロトン伝導性を有する膜か、あるいは、ＯＨ- 伝導性を有する膜か、あるいは、Ｏ2-伝導性を有する膜か、あるいは、ＯＨ- およびＯ2-の伝導性を有する膜である。
The fuel cell according to
Infrastructure facilities such as transportation and storage are in place, and existing facilities that have been confirmed to be safe can be used directly as anode fuel without reforming hydrocarbon fuels such as natural gas and gasoline into hydrogen. Because it is used, it does not require a device such as a reformer, so that the battery structure can be simplified, the entire device can be reduced in size, and stable and efficient power generation can be achieved. Has an effect.
In addition, it is possible to efficiently generate power by effectively using limited resources, and to produce a remarkable effect that the amount of carbon dioxide emission can be minimized.
Note the proton or OH - The and / or O 2- film having conductivity, or membrane having proton conductivity, or OH - or film having conductivity, or have a O 2- conductivity It is a membrane or a membrane having conductivity of OH - and O 2- .
本発明の請求項２記載の燃料電池は、請求項１記載の燃料電池において、負極側に遷移金属からなる触媒を加えることを特徴とするものであり、
負極反応を効率よく進めることができるので、より安定して効率よく経済的に発電できるというさらなる顕著な効果を奏する。
The fuel cell according to claim 2 of the present invention is the fuel cell according to
Since the negative electrode reaction can be carried out efficiently, there is a further remarkable effect that power can be generated more stably, efficiently and economically.
本発明の請求項３記載の燃料電池は、請求項１あるいは請求項２記載の燃料電池において、前記負極活物質にさらに酸素を加えることを特徴とするものであり、
酸素を加えることにより触媒表面への炭素析出（コーキング）を防止できるとともに、ＣＯ吸着などによる触媒の被毒を防止できるというさらなる顕著な効果を奏する。
The fuel cell according to claim 3 of the present invention is the fuel cell according to
By adding oxygen, carbon deposition (coking) on the catalyst surface can be prevented, and further poisoning of the catalyst due to CO adsorption or the like can be prevented.
本発明の請求項４記載の燃料電池は、請求項１から請求項３のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素が石油系炭化水素であることを特徴とするものであり、
石油系炭化水素は例えばガソリンスタンド、ＬＰＧスタンド、ガス管、タンクローリーなど、運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用でき、しかも水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いることができるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よくより経済的に発電を行うことができるというさらなる顕著な効果を奏する。
The fuel cell according to claim 4 of the present invention is the fuel cell according to any one of
Petroleum hydrocarbons, for example, gas stations, LPG stations, gas pipes, tank trucks, etc., are equipped with infrastructure facilities such as transportation and storage, and can use existing facilities that have been confirmed to be safe, and can be reformed to hydrogen. Without using a device such as a reformer, so that the battery structure can be simplified, the entire device can be downsized, and There is a further remarkable effect that power can be generated stably and efficiently more economically.
本発明の請求項５記載の燃料電池は、請求項１から請求項４のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素がナフサであることを特徴とするものであり、
ナフサも運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用でき、しかも水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いることができるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よくより経済的に発電を行うことができるというさらなる顕著な効果を奏する。
The fuel cell according to claim 5 of the present invention is the fuel cell according to any one of
Naphtha also has infrastructure facilities for transportation and storage, can use existing facilities that have been confirmed to be safe, and can be used directly for anode fuel without reforming to hydrogen. No device such as a quality machine is required, so the battery structure can be simplified, the entire device can be reduced in size, and power generation can be performed stably, efficiently and more economically. There is a further remarkable effect.
本発明の請求項６記載の燃料電池は、請求項１から請求項４のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素がガソリンであることを特徴とするものであり、
ガソリンは運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用でき、しかも水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いることができるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よくより経済的に発電を行うことができるというさらなる顕著な効果を奏する。
A fuel cell according to claim 6 of the present invention is the fuel cell according to any one of
Since gasoline has well-equipped infrastructure such as transportation and storage, it can use existing facilities that have been confirmed to be safe, and it can be used directly for anode fuel without reforming to hydrogen. No device such as a quality machine is required, so the battery structure can be simplified, the entire device can be reduced in size, and power generation can be performed stably, efficiently and more economically. There is a further remarkable effect.
本発明の請求項７記載の燃料電池は、請求項１から請求項４のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素が軽油であることを特徴とするものであり、 軽油も運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用でき、しかも水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いることができるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よくより経済的に発電を行うことができるというさらなる顕著な効果を奏する。
The fuel cell according to claim 7 of the present invention is the fuel cell according to any one of
本発明の請求項８記載の燃料電池は、請求項１から請求項７のいずれかに記載の燃料電池において前記炭化水素が沸点が０℃以上であることを特徴とするものであり、
複雑で高価な超低温貯蔵・気化装置などが不必要となる上、取り扱い易く、直接、負極燃料に供給して容易に用いることができるため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができるというさらなる顕著な効果を奏する。
A fuel cell according to claim 8 of the present invention is characterized in that in the fuel cell according to any one of
A complicated and expensive ultra-low temperature storage / vaporization device is not required, and it is easy to handle and can be easily supplied directly to the negative electrode fuel, so the battery structure can be simplified and the entire device can be made compact. There is a further remarkable effect that it can be realized.
本発明の請求項９記載の燃料電池は、請求項１から請求項３のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素が天然ガスであることを特徴とするものであり、
天然ガスも運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用でき、しかも水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いることができるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よくより経済的に発電を行うことができるというさらなる顕著な効果を奏する。
The fuel cell according to claim 9 of the present invention is the fuel cell according to any one of
Because natural gas is well equipped with infrastructure facilities for transportation and storage, existing facilities that have been confirmed to be safe can be used, and can be used directly for anode fuel without reforming to hydrogen. There is no need for a device such as a reformer, so that the battery structure can be simplified, the entire device can be miniaturized, and power can be generated stably and efficiently more economically. There is a further remarkable effect.
本発明の請求項１０記載の燃料電池は、請求項１から請求項９のいずれかに記載の燃料電池において、前記炭化水素を、水素に改質することなく用いることを特徴とするものであり、
水素に改質することなく、炭化水素を直接、負極燃料に用いるので、経済的に発電を行うことができるというさらなる顕著な効果を奏する。
A fuel cell according to
Since the hydrocarbon is directly used for the negative electrode fuel without reforming to hydrogen, there is a further remarkable effect that power generation can be performed economically.
以下、本発明を詳細に説明する。
以下に炭化水素系燃料を用いた場合の基本的な反応のコンセプトを示す。
［１］プロトン伝導膜を用いる場合の反応
負極：
Ｃm Ｈn ＋２ｍＨ2 Ｏ→ｍＣＯ2 ＋（４ｍ＋ｎ）Ｈ+ ＋（４ｍ＋ｎ）ｅ- (1)
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
The basic reaction concept when hydrocarbon fuel is used is shown below.
[1] Reaction negative electrode when a proton conductive membrane is used:
C m H n + 2mH 2 O → mCO 2 + (4m + n) H + + (4m + n) e - (1)
ガソリン（またはナフサ）の成分であるオクタンを例にとると、
Ｃ8 Ｈ18＋１６Ｈ2 Ｏ→８ＣＯ2 ＋５０Ｈ+ ＋５０ｅ- (2)
が考えられる。
Taking octane, which is a component of gasoline (or naphtha) as an example,
C 8 H 18 + 16H 2 O → 8CO 2 + 50H + + 50e − (2)
Can be considered.
この値は、オクタン１モル（１１４グラム）当たり、５０ファラディの電荷となる。５０ファラディ（Ｆ）＝（５０×９６５００）／３６００＝１３４０アンペア時なので、負極活物質１ｋｇ当たり１１７５０アンペア時の大きな容量が得られる。 This value is 50 Faradies of charge per mole of octane (114 grams). Since 50 Faraday (F) = (50 × 96500) / 3600 = 1340 ampere hours, a large capacity of 11750 ampere hours per 1 kg of the negative electrode active material can be obtained.
一方正極の反応は、
正極：
５０Ｈ+ ＋５０ｅ- ＋１２．５Ｏ2 →２５Ｈ2 Ｏ (3)
と考えられ、従って、全体の燃料電池反応は、
Ｃ8 Ｈ18＋１２．５Ｏ2 →８ＣＯ2 ＋９Ｈ2 Ｏ (4)
となる。
On the other hand, the reaction of the positive electrode is
Positive electrode:
50H + + 50e − + 12.5O 2 → 25H 2 O (3)
Therefore, the overall fuel cell reaction is
C 8 H 18 + 12.5O 2 → 8CO 2 + 9H 2 O (4)
It becomes.
一方、式（４）の反応のギブス自由エネルギー変化は、各化合物の標準生成ギブスエネルギー（ΔＧｆ0 ）からある程度見積もることができる（化学便覧、基礎編改訂３版、丸善より）。 On the other hand, the Gibbs free energy change of the reaction of the formula (4) can be estimated to some extent from the standard production Gibbs energy (ΔGf 0 ) of each compound (from Chemical Handbook, Basic Edition 3rd revised edition, Maruzen).
ΔＧｆ0 ：
オクタン（気体） １６．３ ｋＪ ｍｏｌ−１
水 （気体） −２２８．６
二酸化炭素（気体） −３９４．４
これらの値から、式（４）のΔＧは、−５２２８．９ｋＪｍｏｌ-1（標準状態、はぼ室温）となる。
このΔＧには５０個の電子が関与しているので、起電力は
起電力＝（５２２８９００）／（５０×９６５００） ＝ １．０８Ｖ (5)
と計算される。
この起電力とオクタン１ｋｇ当たりの１１７５０アンペア時の容量から、オクタン１ｋｇ当たり、１２６９０ワット時の非常に大きなエネルギーを持つ燃料電池が得られる。
この１２６９０ワット時の値は、オクタン１モル当たりの式（４）のΔＧ＝−５２２８．９ｋＪｍｏｌ-1（すなわち、ΔＧ＝−４５８７０ｋＪ／ｋｇ）と一致する：４５８７００００÷３６００＝１２７４０。
ΔGf 0 :
Octane (gas) 16.3 kJ mol-1
Water (gas) -228.6
Carbon dioxide (gas) -394.4
From these values, ΔG in formula (4) is −5228.9 kJmol −1 (standard state, approximately room temperature).
Since 50 electrons are involved in this ΔG, the electromotive force is electromotive force = (5228900) / (50 × 96500) = 1.08V (5)
Is calculated.
From this electromotive force and the capacity of 11750 ampere hours per kg of octane, a fuel cell having very large energy of 12690 watt hours per kg of octane can be obtained.
This 12690 watt-hour value is consistent with ΔG = −5228.9 kJmol −1 (ie, ΔG = −45870 kJ / kg) in Eq. (4) per mole of octane: 458700000 ÷ 3600 = 12740.
また、負極側に酸素を適宜加えて電位などをコントロールすることも可能であると考えられる。例えば、式（２）の代わりに、
Ｃ8 Ｈ18＋Ｏ2 ＋１４Ｈ2 Ｏ→８ＣＯ2 ＋４６Ｈ+ ＋４６ｅ- (6)
とすれば、これとカップルする正極側の反応は、
４６Ｈ+ ＋４６ｅ- ＋１１．５Ｏ2 →２３Ｈ2 Ｏ (7)
であり、燃料電池全体の反応は
Ｃ8 Ｈ18＋１２．５Ｏ2 →８ＣＯ2 ＋９Ｈ2 Ｏ (8)
となり、式（７）のΔＧは変わらないが、反応に関与する電子の数が４６に変化するので、起電力は式（１）−（４）に基づいて計算した１．０８Ｖの（５０／４６）倍、１．１７Ｖとなる。
It is also considered possible to control the potential and the like by appropriately adding oxygen to the negative electrode side. For example, instead of equation (2),
C 8 H 18 + O 2 + 14H 2 O → 8CO 2 + 46H + + 46e − (6)
If so, the reaction on the positive side coupled with this is
46H + + 46e - + 11.5O 2 → 23H 2 O (7)
The reaction of the whole fuel cell is C 8 H 18 + 12.5O 2 → 8CO 2 + 9H 2 O (8)
ΔG in equation (7) does not change, but since the number of electrons involved in the reaction changes to 46, the electromotive force is 1.08V (50/50) calculated based on equations (1)-(4). 46) Double, 1.17V.
上記の起電力の計算は室温におけるものである。高温側では、起電力は以下のように示される。
式（４）、式（８）に示す全電池反応は、反応により分子数が３．５個増加する反応であり、エントロピー増加反応である。
一般的に、熱力学の第３法則から求められるエントロピーは化合物当たり約２００Ｊ／（Ｋｍｏｌ） となる。
従って、式（４）、（８）に示す反応のエンタルピー変化はおおよそ７００Ｊ／（Ｋｍｏｌ）と見積もられる。
The above electromotive force calculation is at room temperature. On the high temperature side, the electromotive force is shown as follows.
The total battery reaction shown in the formulas (4) and (8) is a reaction in which the number of molecules increases by 3.5 by the reaction, and is an entropy increasing reaction.
Generally, the entropy obtained from the third law of thermodynamics is about 200 J / (Kmol) per compound.
Therefore, the enthalpy change of the reaction shown in the formulas (4) and (8) is estimated to be approximately 700 J / (Kmol).
従って反応温度をたとえば２００℃上昇させると、反応のギブス自由エネルギー変化は室温の時のΔＧ値に比べて、１４００００Ｊ変化して−５２２８９００−１４００００＝−５３６８９００Ｊとなる。
この時の起電力は、燃料電池の反応が式（１）−（４）に従うとすると、
（５３６８９００）／（５０×９６５００）＝１．１１Ｖ (9)
となり、室温の時の１．０８Ｖよりは少し高くなる。
Accordingly, when the reaction temperature is increased by, for example, 200 ° C., the Gibbs free energy change of the reaction changes by 140000 J compared to the ΔG value at room temperature, and becomes −5228900-140000 = −5368900J.
The electromotive force at this time is as follows, assuming that the reaction of the fuel cell follows equations (1)-(4):
(5368900) / (50 × 96500) = 1.11V (9)
It becomes a little higher than 1.08V at room temperature.
なお、式（２）、式（６）の反応は理想的に負極反応が進む場合であって、例えば酸素添加下の負極反応は、現実的にはたとえば
Ｃ8 Ｈ18＋Ｏ2 ＋１２Ｈ2 Ｏ→６ＣＯ2 ＋２ＣＯ＋４２Ｈ+ ＋４２ｅ- (10)
や
Ｃ8 Ｈ18＋Ｏ2 ＋１０Ｈ2 Ｏ→６ＣＯ2 ＋２ＣＨ4 ＋３０Ｈ+ ＋３０ｅ- (11)
となってしまうこともありうる。しかし、このような場合でも、大きなエネルギー密度と電流の大きな容量が得られる。
Incidentally, formula (2), even if the reaction is the ideal negative reaction of formula (6) proceeds, for example, the negative electrode reaction of an oxygen addition is in practice for example C 8 H 18 + O 2 + 12H 2 O → 6CO 2 + 2CO + 42H + + 42e - (10)
And C 8 H 18 + O 2 + 10H 2 O → 6CO 2 + 2CH 4 + 30H + + 30e − (11)
It can be. However, even in such a case, a large energy density and a large capacity of current can be obtained.
［２］イオン伝導体にＯ2-伝導体を用いる時（例えばＡｌ2 Ｏ3 などが伝導体の例）の負極、正極反応は（理想的には）各々下記のようになる（オクタンを例とする）。 [2] When O 2 -conductor is used as the ionic conductor (for example, Al 2 O 3 is an example of a conductor), the negative electrode and positive electrode reactions are (ideally) as follows (example of octane) And).
負極：
Ｃ8 Ｈ18＋２５Ｏ2-→８ＣＯ2 ＋９Ｈ2 Ｏ＋５０ｅ- （12）
正極：
１２．５Ｏ2 ＋５０ｅ- →２５Ｏ2- （13）
Negative electrode:
C 8 H 18 + 25O 2− → 8CO 2 + 9H 2 O + 50e − (12)
Positive electrode:
12.5O 2 + 50e − → 25O 2− (13)
全燃料電池反応：
Ｃ8 Ｈ18＋１２．５Ｏ2 →８ＣＯ2 ＋９Ｈ2 Ｏ (14)
All fuel cell reactions:
C 8 H 18 + 12.5O 2 → 8CO 2 + 9H 2 O (14)
式（１４）の反応は、式（４）の反応と同じであり、またプロトン伝導膜を用いる時と同じ５０個の電子が反応に関与しているので、起電力も同様に計算される。さらに、負極側活物質にさらに酸素を加えた時の影響、反応温度を変えた時の効果も同様に計算される。 The reaction of the formula (14) is the same as the reaction of the formula (4), and since the same 50 electrons are involved in the reaction as in the case of using the proton conducting membrane, the electromotive force is calculated similarly. Furthermore, the effect when oxygen is further added to the negative electrode side active material and the effect when the reaction temperature is changed are calculated in the same manner.
［３］更にイオン伝導体にＯＨ- 伝導体を用いる時（陰イオン交換膜などがイオン伝導体）の負極、正極反応は（理想的には）各々下記のようになる（オクタンを例とする）。 [3] Further OH to the ion conductor - negative when using the conductor (such as anion exchange membrane ion conductor), the positive electrode reaction as an example the (ideally) respectively become as follows (octane ).
負極：
Ｃ8 Ｈ18＋５０ＯＨ- →８ＣＯ2 ＋３４Ｈ2 Ｏ＋５０ｅ- (15)
Negative electrode:
C 8 H 18 + 50OH − → 8CO 2 + 34H 2 O + 50e − (15)
正極：
２５Ｏ2 ＋２５Ｈ2 ＋５０ｅ- →５０ＯＨ- (16)
Positive electrode:
25O 2 + 25H 2 + 50e − → 50OH − (16)
全燃料電池反応：
Ｃ8 Ｈ18＋２５Ｏ2 ＋２５Ｈ2 →８ＣＯ2 ＋３４Ｈ2 Ｏ (17)
All fuel cell reactions:
C 8 H 18 + 25O 2 + 25H 2 → 8CO 2 + 34H 2 O (17)
この燃料電池の室温での起電力は下記の様に計算される。
すなわち、式（１７）の反応のΔＧは、前出のオクタン、水、二酸化炭素の標準生成ギブスエネルギーから、
ΔＧ＝８×（−３９４．４）＋３４×（−２２８．６）−（１６．３）＝−１０９４３．９ｋＪ (18)
となる。
The electromotive force at room temperature of this fuel cell is calculated as follows.
That is, ΔG of the reaction of the formula (17) is obtained from the standard Gibbs energy of octane, water and carbon dioxide described above.
ΔG = 8 × (−394.4) + 34 × (−228.6) − (16.3) = − 10943.9 kJ (18)
It becomes.
そして、この燃料電池反応には５０ｅ- が関与しているので（式（１５）、式（１６）を参照）、起電力は、
起電力＝（１０９４３９００）／（５０×９６５００）＝２．２７Ｖ (19)
と計算される。
And since 50e − is involved in this fuel cell reaction (see equations (15) and (16)), the electromotive force is
Electromotive force = (10943900) / (50 × 96500) = 2.27V (19)
Is calculated.
以上、オクタンを例にして基本反応を示したが、他の炭化水素でも同様なことが考えられる。飽和炭化水素の他に、不飽和炭化水素、環状炭化水素、芳香族炭化水素などを用いても、同様に考えることができる。 In the above, the basic reaction has been shown by taking octane as an example, but the same can be considered for other hydrocarbons. In addition to saturated hydrocarbons, the same can be considered by using unsaturated hydrocarbons, cyclic hydrocarbons, aromatic hydrocarbons, and the like.
［４］次にこの反応を起こすために必要な、遷移金属触媒について説明する。
本燃料電池の大切なポイントは、負極側において、式（２）、（６）、（１０）、（１１）、（１２）、（１５）などの反応が起こるかどうかである。
これらの反応は、炭化水素を最終的には小さな分子にしており、炭化水素を分解する反応過程を含むと考えられる。この様な、反応過程は特に式（２）、（６）、（１０）、（１１）の反応で重要であり、このことに関連して、以下の
（イ）エチレンの加熱分解炉、
（ロ）遷移金属およびその化合物と炭化水素の反応
について述べる。
なお、式（１２）、（１５）の負極反応は、イオン伝導性が高くＯ2-、ＯＨ-が十分に供給されれば基本的には進行しやすい反応であると考えられる。
[4] Next, the transition metal catalyst necessary for causing this reaction will be described.
An important point of this fuel cell is whether or not reactions such as formulas (2), (6), (10), (11), (12), and (15) occur on the negative electrode side.
These reactions are thought to include a reaction process in which hydrocarbons are finally made into small molecules and hydrocarbons are decomposed. Such a reaction process is particularly important in the reactions of the formulas (2), (6), (10) and (11). In this connection, the following (a) ethylene pyrolysis furnace,
(B) The reaction of transition metals and their compounds with hydrocarbons will be described.
Note that the negative electrode reactions of the formulas (12) and (15) are considered to be reactions that easily proceed if the ion conductivity is high and O 2− and OH − are sufficiently supplied.
（イ）エチレンの加熱分解炉：
ナフサと水蒸気の混合ガスを加熱すると、ナフサ中の炭化水素が分解して、より小さな分子（エチレン、プロピレン、アセチレン、プロパン、水素など）になることはよく知られている。
このように、ガソリンの主成分であるナフサ（主成分は沸点３９〜２００℃の留分、Ｃ５〜Ｃ１２程度の炭化水素に相当）は、水蒸気存在下に過熱すると分解して、小さな分子となる。
この様にして生成する小さな分子は、さらに反応して式（２）、（６）、（１０）、（１１）のような負極反応に進むことができると期待される。
特にエチレンのように炭素―炭素不飽和結合を持つ炭化水素分子は一般的に、オクタンやエタンなどの飽和炭化水素よりも化学反応性が高いので、より容易に負極反応に進むことができると期待される。
(B) Ethylene pyrolysis furnace:
It is well known that when a mixed gas of naphtha and water vapor is heated, hydrocarbons in the naphtha are decomposed into smaller molecules (ethylene, propylene, acetylene, propane, hydrogen, etc.).
In this way, naphtha (the main component is a fraction having a boiling point of 39 to 200 ° C., corresponding to a hydrocarbon having about C5 to C12) is decomposed into small molecules when heated in the presence of water vapor. .
The small molecules generated in this way are expected to react further and proceed to the negative electrode reaction as shown in formulas (2), (6), (10), and (11).
In particular, hydrocarbon molecules with carbon-carbon unsaturated bonds, such as ethylene, are generally more chemically reactive than saturated hydrocarbons such as octane and ethane, so we expect to proceed more easily to the negative electrode reaction. Is done.
（ロ）遷移金属およびその化合物と炭化水素の反応：
エチレンの様な炭素―炭素不飽和結合を持つ炭化水素は、遷移金属化合物により多様な変換反応を受けることが知られている。例えば、パラジウム化合物を触媒として用いて、エチレンを酸素により酸化してアセトアルデヒドを得る反応はワッカー法として広く知られている。
また、ベンゼンなどの芳香族化合物を鉄や銅の化合物を触媒として、酸素や過酸化水素により酸化する反応も知られている。
さらに最近では、従来反応性が低いと考えられていた飽和炭化水素さえも、遷移金属の化合物と反応することが分かってきている。その例を以下に示す。
(B) Reaction of transition metals and their compounds with hydrocarbons:
It is known that hydrocarbons having a carbon-carbon unsaturated bond such as ethylene undergo various conversion reactions by transition metal compounds. For example, a reaction in which acetaldehyde is obtained by oxidizing ethylene with oxygen using a palladium compound as a catalyst is widely known as the Wacker method.
Also known is a reaction of oxidizing an aromatic compound such as benzene with oxygen or hydrogen peroxide using an iron or copper compound as a catalyst.
More recently, it has been found that even saturated hydrocarbons, which were previously thought to be less reactive, react with transition metal compounds. An example is shown below.
（α）ペンタンが活性ニッケルと反応して有機ニッケル化合物を与え、さらに水素や水と反応してメタン、二酸化炭素、エチレンなどのより小さな化合物を与えることが報告されている［Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１００，５９７３（１９７８）］。 It has been reported that (α) pentane reacts with active nickel to give an organonickel compound and further reacts with hydrogen or water to give smaller compounds such as methane, carbon dioxide and ethylene [J. Am. Chem. Soc. , 100, 5973 (1978)].
（β）シクロヘキサンがロジウム錯体と反応して、Ｃ−Ｈ 結合の切断を伴いロジウムに結合して、シクロヘキシルロジウム錯体を与えることが報告されている［Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１１４，１００７４（１９９２）］。この様に、炭化水素内の結合を遷移金属錯体により活性化することができる。 It has been reported that (β) cyclohexane reacts with a rhodium complex and binds to rhodium with cleavage of the C—H bond to give a cyclohexyl rhodium complex [J. Am. Chem. Soc. 114, 10074 (1992)]. In this way, the bonds in the hydrocarbon can be activated by the transition metal complex.
（γ）炭化水素が白金錯体と反応して活性化され、Ｈ−Ｄ交換を行うことが報告されている［Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１２４，６８０４（２００２）］。 It has been reported that (γ) hydrocarbons react with platinum complexes and are activated to perform HD exchange [J. Am. Chem. Soc. , 124, 6804 (2002)].
（δ）シクロヘキサン、ペンタンなどの炭化水素がＣ−Ｈ結合の開裂を伴って白金錯体に結合することが報告されている［Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．，４１，４１０２（２００２）］。 (Δ) Hydrocarbons such as cyclohexane and pentane have been reported to bind to platinum complexes with C—H bond cleavage [Angew. Chem. Int. Ed. , 41, 4102 (2002)].
（ε）エチレンがルテニウム錯体と反応して、ＣＨ2 ＝ＣＨ−Ｒｕ結合を持つルテニウム錯体を与えることが報告されている。また、炭化水素とルテニウム錯体の反応で炭素―炭素結合が開裂する例も報告されている［Ｅｕｒ．Ｊ．Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１００９（２００２）］。 (Ε) It has been reported that ethylene reacts with a ruthenium complex to give a ruthenium complex having a CH 2 ═CH—Ru bond. An example in which a carbon-carbon bond is cleaved by a reaction between a hydrocarbon and a ruthenium complex has also been reported [Eur. J. et al. Inorg. Chem. , 1009 (2002)].
以上の幾つかの例でも判るように、燃料により適切に選んだ遷移金属あるいはその化合物の存在下で、炭化水素が活性化されて反応性の高い分子に変換され、活性化された炭化水素が負極反応に加わって行くことが、理論的にも可能であることがわかる。 As can be seen in the above examples, in the presence of a transition metal or compound appropriately selected depending on the fuel, the hydrocarbon is activated and converted into a highly reactive molecule, and the activated hydrocarbon is It can be seen that it is theoretically possible to participate in the negative electrode reaction.
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
本発明で使用する触媒としては、遷移金属単体、遷移金属群からなる合金、酸化物、複酸化物、炭化物、錯体が適当であるが、使用する炭化水素により適切に選ばれる。
ここで言う遷移金属とは量子構造からみると、主量子数４以上の元素のうち、ｄ殻が充たされていく元素から成り、３ｄ殻が充たされる21Ｓｃ〜29Ｃｕ、４ｄ殻の39Ｙ〜47Ａｇ、５ｄ殻の72Ｈｆ〜79Ａｕからなり、基底状態での外側電子配置は（ｎ−１）ｄ1-10ｎｓ0-2 （ｎは主量子数）のものを指し、その中でも特にＰｔ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｃｏ、Ｏｓ、Ｒｕ、Ｆｅ、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕなどが好ましく、この群からなる合金、酸化物、複酸化物、炭化物、錯体からなるものであればよい。
Hereinafter, the present invention will be described in more detail.
As the catalyst used in the present invention, a transition metal simple substance, an alloy composed of a transition metal group, an oxide, a double oxide, a carbide, and a complex are suitable, and are appropriately selected depending on the hydrocarbon to be used.
Viewed from the quantum structure and the transition metal mentioned here, among the principal quantum number 4 or more elements consists element d-shell is gradually filled, 21 Sc~ 29 Cu which 3d shell is satisfied, the 4d shell 39 Y ~ 47 Ag, 5d shell 72 Hf ~ 79 Au, the outer electron configuration in the ground state is (n-1) d 1-10 ns 0-2 (n is the main quantum number) Among these, Pt, Pd, Ni, Ir, Rh, Co, Os, Ru, Fe, Au, Ag, Cu and the like are preferable, and those composed of alloys, oxides, double oxides, carbides, complexes of this group are preferable. That's fine.
触媒は、一般的には浸漬法により作ることができる。
触媒の粒径が大きすぎる場合、触媒の重量あたりの比表面積が低下し、その結果、触媒の単位重量あたりの活性点が少なくなり、得られる発電量が小さくなる恐れがある。逆に、小さすぎる場合は、触媒の安定性が低下するため好ましくない。粒径としては０．５〜５０ｎｍが好ましく、更に好ましくは１〜１０ｎｍが良い。
The catalyst can generally be made by an immersion method.
When the particle size of the catalyst is too large, the specific surface area per weight of the catalyst is lowered, and as a result, the active points per unit weight of the catalyst are decreased, and the generated power generation amount may be decreased. Conversely, if it is too small, the stability of the catalyst is lowered, which is not preferable. The particle size is preferably 0.5 to 50 nm, more preferably 1 to 10 nm.
これらの触媒を担持する担体には、一般的に炭素粉末または、ゼオライトなどが使用される。
炭素の種類は、微粉末状で導電性を有し、電気化学的に安定なものであればどのようなものでも構わないが、カーボンブラック、グラファイト、黒鉛、活性炭、カーボンナノチューブ、フラーレンが使用できる。この粒径が、小さすぎると電子伝導パスが形成されにくくなり、また大きすぎると触媒層のガス拡散性が低下したり、触媒の利用率が低下するため、１０〜１０００ｎｍ程度が好ましい。更に好ましくは２０〜１００ｎｍが良い。
In general, carbon powder or zeolite is used as a carrier for supporting these catalysts.
Any kind of carbon may be used as long as it is in the form of fine powder, has conductivity, and is electrochemically stable, but carbon black, graphite, graphite, activated carbon, carbon nanotubes, and fullerenes can be used. . If the particle size is too small, it is difficult to form an electron conduction path. If the particle size is too large, the gas diffusibility of the catalyst layer is lowered or the utilization factor of the catalyst is lowered. More preferably, 20-100 nm is good.
電解質としては、燃料電池の種類によって異なるが、具体的には、例えば、次のようなものを挙げることができる。
すなわち、
Ａ）電解質としてリン酸（Ｈ3 ＰＯ4 ）を用いる
Ｂ）溶融した炭酸塩（炭酸リチウム、炭酸カリウムなど）を用いる
Ｃ）酸化物イオンの透過性が高いイオン伝導性セラミックス（安定化ジルコニアやランタン・ガリウムのペロブスカイト酸化物など）などを用いる
Ｄ）固体高分子膜を用いる（例えば、スルホン基を持ったフッ素系ポリマー、炭化水素系のプロトン導電性を持つポリマーなどを用いる）
などが挙げられ、このいずれであってもかまわない。
特にＤ）の固体高分子膜については、例えばナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ, デュポン社の登録商標）膜などは保水している必要があり、その場合、燃料に水蒸気乃至水を混ぜておく必要がある。
燃料としてガソリンをはじめとする親水性の無い液体の炭化水素を用いる場合は、燃料導入の際に気相燃料に水蒸気を添加するか、イソプロピルアルコールやその他のアルコールと混合した水を混ぜて使用する方法があると考えられる。
Although it changes with kinds of fuel cell as an electrolyte, specifically, the following can be mentioned, for example.
That is,
A) Phosphoric acid (H 3 PO 4 ) as electrolyte B) Molten carbonate (lithium carbonate, potassium carbonate, etc.) C) Ion conductive ceramics (stabilized zirconia and lanthanum) with high oxide ion permeability D) using a solid polymer film (for example, a fluorine-based polymer having a sulfone group, a hydrocarbon-based proton conductive polymer, or the like) using a gallium perovskite oxide)
Any of these may be used.
In particular, for the solid polymer membrane of D), for example, a Nafion (registered trademark of DuPont) membrane or the like needs to be retained, and in that case, it is necessary to mix water vapor or water with the fuel.
When using non-hydrophilic liquid hydrocarbons such as gasoline as fuel, add water vapor to the gas phase fuel at the time of fuel introduction or use water mixed with isopropyl alcohol or other alcohols There seems to be a way.
本発明で使用する水としては、例えば市水をイオン交換樹脂などで処理した純水を使用することが好ましい。 As the water used in the present invention, for example, pure water obtained by treating city water with an ion exchange resin or the like is preferably used.
本発明で正極活性物質として使用する酸化剤としては、前記正極反応を進めることができる酸化剤であればよく、特に限定されるものではない。具体的には、例えば安価で入手し易い空気や酸素などを挙げることができる。 The oxidizing agent used as the positive electrode active material in the present invention is not particularly limited as long as it is an oxidizing agent capable of proceeding with the positive electrode reaction. Specific examples include air and oxygen which are inexpensive and easily available.
本発明で使用する燃料（負極活性物質）となる炭化水素源として考えられるのは、現在、原油やＬＰＧなどから得られる石油、灯油、ガソリン、軽油といった精製物である。
これらは運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用でき、水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため、電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よく経済的に発電できる効果があるほか、限りある資源を有効に使用して効率よく発電でき、炭酸ガスなどの排出量を最小限に抑えることができる効果がある。
What is considered as a hydrocarbon source to be a fuel (negative electrode active material) used in the present invention is a refined product such as petroleum, kerosene, gasoline, or light oil currently obtained from crude oil or LPG.
These are equipped with infrastructure facilities such as transportation and storage, and can use existing facilities that have been confirmed to be safe, and are used directly as anode fuel without reforming to hydrogen. In addition, the battery structure can be simplified, the entire device can be miniaturized, and power can be generated stably, efficiently, and economically, and limited resources are available. It can be used efficiently for power generation and has the effect of minimizing the emission of carbon dioxide.
前記式（２）、（６）、（１０）、（１１）、（１２）、（１５）などの反応では、二酸化炭素の発生が見られる。負極側燃料が液体であり、特に動力を使用せずにパッシブに供給される場合、発生する二酸化炭素は燃料の補給をミクロに損なうかたちになり、反応を阻害することが考えられる。
従って予め反応経路には、発生する二酸化炭素を吸収乃至分離する装置を設けて置くのが好ましい。具体的には、例えば、化学吸収法（モノエタノールアミンなどのアミン系有機物や、アルカリ金属・アルカリ土類金属の水和物・酸化物などを用いる）、吸着法・ＰＳＡ法、化学吸収（ガスをゼオライト、活性炭、アルミナに通し、二酸化炭素を吸着させる）、膜分離（高分子膜・セラミック膜を用いた分子ふるい）、あるいはこれらの２つ以上の組み合わせなどを挙げることができる。
In the reactions such as the formulas (2), (6), (10), (11), (12), and (15), generation of carbon dioxide is observed. When the negative electrode side fuel is a liquid and is supplied passively without using power, the generated carbon dioxide is likely to impair the replenishment of the fuel to the micro level and inhibit the reaction.
Accordingly, it is preferable to previously provide an apparatus for absorbing or separating generated carbon dioxide in the reaction path. Specifically, for example, chemical absorption methods (using amine organic materials such as monoethanolamine, alkali metal / alkaline earth metal hydrates / oxides), adsorption methods / PSA methods, chemical absorption (gas Can be passed through zeolite, activated carbon and alumina to adsorb carbon dioxide), membrane separation (molecular sieve using polymer membrane / ceramic membrane), or a combination of two or more thereof.
燃料として特にガソリン、ナフサ、重油などを用いた場合、燃料に含まれる硫黄が触媒を被毒し、燃料電池の性能を低下させる可能性がある。この場合、燃料を予め脱硫しておくか、アノード燃料補給流路に脱硫装置を設けておく必要がある。脱硫部分はカートリッジなどで簡便に交換できる形であるとより好ましい。 In particular, when gasoline, naphtha, heavy oil, or the like is used as the fuel, sulfur contained in the fuel may poison the catalyst and reduce the performance of the fuel cell. In this case, it is necessary to desulfurize the fuel in advance or to provide a desulfurization device in the anode fuel supply flow path. The desulfurization part is more preferably in a form that can be easily replaced with a cartridge or the like.
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention concretely, this invention is not limited to a following example.
図１は、本発明の燃料電池に用いる膜電極結合体の一実施態様の断面概念図である。
プロトンあるいは、ＯＨ- および／またはＯ2-の伝導性を有する膜である電解質膜１２をその両面に常法により負極電極層１１、正極電極層１３を接合・積層して膜電極結合体１０が形成される。
図１において、１４は負極活性物質入り口、１５は負極活性物質出口、１６は正極活性物質入り口、１７は正極活性物質出口を示す。
FIG. 1 is a conceptual cross-sectional view of one embodiment of a membrane electrode assembly used in the fuel cell of the present invention.
Proton Alternatively, OH - and / or O 2- conductive
In FIG. 1, 14 is a negative electrode active material inlet, 15 is a negative electrode active material outlet, 16 is a positive electrode active material inlet, 17 is a positive electrode active material outlet.
図２（イ）は、図１に示した膜電極結合体の負極電極層の断面概念図であり、（ロ）は、図１に示した膜電極結合体の正極電極層の断面概念図である。
図２において、２１は触媒の担体、２２はナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ, デュポン社の登録商標）などの電解質、２３は負極触媒、２４は正極触媒、２５はガス拡散層を示す。
2A is a conceptual cross-sectional view of the negative electrode layer of the membrane electrode assembly shown in FIG. 1, and FIG. 2B is a conceptual cross-sectional view of the positive electrode layer of the membrane electrode assembly shown in FIG. is there.
In FIG. 2, 21 is a catalyst carrier, 22 is an electrolyte such as Nafion (registered trademark of Dupont), 23 is a negative electrode catalyst, 24 is a positive electrode catalyst, and 25 is a gas diffusion layer.
図３は、この膜電極結合体１０を装着した固体高分子型燃料電池の単セルの一実施態様の構成を示す分解断面図である。
膜電極結合体１０の負極電極層１１、正極電極層１３と対向して、それぞれカーボンペーパーにカーボンブラックとポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）の混合物を塗布した構造を持つ負極側ガス拡散層２５および正極側ガス拡散層２５が配置される。これによりそれぞれ負極２６および正極２７が構成される。そして、単セルに面して極活性物質流通用の流路２８を備え、相対する主面に冷却流体流通用の流路２９を備えた導電性でかつガス不透過性の材料よりなる一組のセパレータ３０により挟持して単セル３１が構成される。
FIG. 3 is an exploded cross-sectional view showing the configuration of an embodiment of a single cell of a polymer electrolyte fuel cell equipped with the
The negative electrode side
本発明の燃料電池は、炭化水素と水を負極活物質とし、プロトンあるいは、ＯＨ- および／またはＯ2-の伝導性を有する膜を隔膜とし、酸化剤を正極活物質として構成されることを特徴とするものであり、
運搬・保管などのインフラ設備が整っており、かつ安全性が確認されている既存の設備を利用できる天然ガス、ガソリンなどの炭化水素系燃料を水素に改質することなく、直接、負極燃料に用いるため、改質機のような装置を必要とせず、そのため電池構造を簡単にすることができ、装置全体を小型化することができ、かつ安定して効率よく経済的に発電できるという顕著な効果を奏し、また、限りある資源を有効に使用して効率よく発電でき、炭酸ガスの排出量を最小限に抑えることができるという顕著な効果を奏するので、産業上の利用価値が高い。
The fuel cell of the present invention is composed of hydrocarbon and water as a negative electrode active material, proton or OH − and / or O 2− conductive membrane as a diaphragm, and oxidant as a positive electrode active material. It is a characteristic,
Infrastructure facilities such as transportation and storage are in place, and existing facilities that have been confirmed to be safe can be used directly as anode fuel without reforming hydrocarbon fuels such as natural gas and gasoline into hydrogen. Because it is used, it does not require a device such as a reformer, so that the battery structure can be simplified, the entire device can be reduced in size, and power can be generated stably, efficiently and economically. It has a significant effect in that it has the effect of being able to generate power efficiently by effectively using limited resources and minimizing the emission of carbon dioxide gas, and thus has high industrial utility value.
１０ 膜電極結合体
１１ 負極電極層
１２ 電解質膜
１３ 正極電極層
１４ 負極活性物質入り口
１５ 負極活性物質出口
１６ 正極活性物質入り口
１７ 正極活性物質出口
２１ 担体
２２ 電解質
２３ 負極触媒
２４ 正極触媒
２５ ガス拡散層
２６ 負極
２７ 正極
２８ 流路
２９ 冷却流体流通用の流路
３０ セパレータ
３１ 単セル
DESCRIPTION OF
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