JP2008120899A - Laminated form - Google Patents

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for easily producing an interlayer film for laminated glass excellent in transparency, penetration resistance and impact resistance. <P>SOLUTION: The method for producing the interlayer film for laminated glass comprises the process of melt-kneading a resin composition comprising ethylene/vinyl acetate copolymer pellets and an organic peroxide followed by making a sheet-like forming. In this process, it is characterized that a fatty acid amide adheres to the surface of the ethylene/vinyl acetate copolymer pellets. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は、自動車、鉄道車両、ビル、ショーケース等に使用される耐衝撃性、耐貫通性、防犯性等に優れたフィルム強化ガラス等を含む合わせガラスに使用される合わせガラス用中間膜を製造する方法、その方法により得られる合わせガラス用中間膜及び合わせガラスに関する。   The present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for laminated glass including film tempered glass and the like excellent in impact resistance, penetration resistance, crime prevention, etc. used in automobiles, railway vehicles, buildings, showcases, etc. The present invention relates to a production method, an interlayer film for laminated glass and a laminated glass obtained by the method.

一般に自動車に用いるガラス、特にフロントガラスには、ガラス板の間に透明接着剤層（合わせガラス用中間膜）を挟持させた構造の合わせガラスが使用されている。この中間膜は、例えばＰＶＢ膜、ＥＶＡ膜等から形成され、この透明接着剤層の存在により、合わせガラスの耐貫通性等が向上している。また外部からの衝撃に対し、破損したガラスの破片は中間膜に貼着したままとなるので、その飛散を防止している。このため、例えば自動車の合わせガラスが、盗難や侵入等を目的として破壊されても窓の開放を自由にすることができないため、防犯用ガラスとしても有用である。このような合わせガラスは、例えば特許文献１に記載されている。   Generally, laminated glass having a structure in which a transparent adhesive layer (interlayer film for laminated glass) is sandwiched between glass plates is used for glass used for automobiles, particularly windshields. The intermediate film is formed of, for example, a PVB film, an EVA film, or the like, and the presence of the transparent adhesive layer improves the penetration resistance of the laminated glass. In addition, broken glass fragments remain attached to the intermediate film in response to an impact from the outside, thus preventing scattering. For this reason, for example, even if a laminated glass of an automobile is broken for the purpose of theft or intrusion, the window cannot be opened freely, so that it is useful as a security glass. Such a laminated glass is described in Patent Document 1, for example.

一方、例えば自動車のドアガラス及び嵌め込みガラスは、一般に事故で破壊されることが少なく、従って上記フロントガラス程の耐貫通性等は必要としないので、僅かに強化された強度の低い１枚のガラス板が使用されている。ところが、このような１枚のガラス板のみを使用した場合、以下のような欠点がある。即ち、（１）耐衝撃性、耐貫通性等の点で合わせガラスに劣る、（２）盗難や侵入等を目的として破壊されると、割れて多数の破片となり、窓の開放を自由に行うことができる、等である。このため、ドアガラス及び嵌め込みガラス等にも、合わせガラスのような特性のガラスを使用することも検討されている。このような用途に適したガラスとして、ガラス板とプラスチックフィルムとを、中間膜を介して接着したフィルム強化ガラスが、例えば特許文献２及び３に記載されている。   On the other hand, for example, automobile door glass and fitted glass are generally less likely to be destroyed in an accident, and therefore do not require the penetration resistance or the like of the windshield, so a slightly reinforced low-strength glass. A board is used. However, when only such a single glass plate is used, there are the following drawbacks. That is, (1) Inferior to laminated glass in terms of impact resistance, penetration resistance, etc. (2) If broken for the purpose of theft or intrusion, it breaks into many pieces and the window is opened freely And so on. For this reason, it is also considered to use glass having characteristics such as laminated glass for the door glass and the fitted glass. As glass suitable for such applications, film tempered glass in which a glass plate and a plastic film are bonded via an intermediate film is described in, for example, Patent Documents 2 and 3.

このような合わせガラスの２枚ガラス板、或いはフィルム強化ガラスのガラス板とプラスチックフィルムとを接着する透明接着剤層は、上述のように、優れた接着性と、耐貫通性が求められている。   The transparent adhesive layer that bonds the two glass plates of laminated glass or the glass plate of the film tempered glass and the plastic film is required to have excellent adhesion and penetration resistance as described above. .

例えば、透明接着剤層（中間膜）としてＥＶＡ膜を用いた合わせガラスは、優れた耐水性、接着性と耐貫通性を得ることができ、広く使用されている。   For example, a laminated glass using an EVA film as a transparent adhesive layer (intermediate film) can obtain excellent water resistance, adhesion and penetration resistance, and is widely used.

合わせガラスは、特許文献１及び３に記載されているように、例えば、２枚のガラス板に、ＥＶＡの中間膜を挟み、これをＰＥＴ製の袋に入れて真空脱気し、約８０℃にて予備圧着し、その後加熱して得られる。またガラス板を用いない場合は、ＥＶＡの中間膜とＰＥＴ樹脂フィルムを積層し、これをゴム袋に入れて真空脱気し、１１０℃の温度で予備圧着して製造される。   As described in Patent Documents 1 and 3, the laminated glass has an EVA intermediate film sandwiched between two glass plates, and is put in a PET bag and vacuum degassed. It is obtained by pre-crimping with and then heating. When a glass plate is not used, an EVA intermediate film and a PET resin film are laminated, put into a rubber bag, vacuum degassed, and pre-pressed at a temperature of 110 ° C.

上記合わせガラスに使用されるＥＶＡ中間膜（透明接着剤層）は、一般的なシートの製造方法に従い製造される。例えば、ＥＶＡ中間膜は、ＥＶＡペレットと有機化酸化物等の混合物を、ミキシングロールに投入し、次いで押出機からシート状に押し出すことにより、或いは複数のロールを有するカレンダロールに上記中間膜形成用組成物を投入し、混練とシート化を連続的に行うことにより、作製される。   The EVA intermediate film (transparent adhesive layer) used for the laminated glass is manufactured according to a general sheet manufacturing method. For example, the EVA intermediate film is used for forming the intermediate film by feeding a mixture of EVA pellets and organic oxides to a mixing roll and then extruding it into a sheet form from an extruder, or a calender roll having a plurality of rolls. It is produced by charging the composition and continuously kneading and sheeting.

特開２００２−１８７７４６号公報JP 2002-187746 A 特開２００２−０４６２１７号公報JP 2002-046217 A 特開２００２−０６８７８５号公報JP 2002-068785 A

透明性の高いＥＶＡ中間膜（透明接着剤層）を得るためには、ＥＶＡペレットとして、平均酢酸ビニル含有量が比較的高い（一般に２３〜３２質量％）のものを用いることが好ましく、このため酢酸ビニル含有量の高いＥＶＡペレットが主として使用されている。しかしながら、本発明者の検討によると、このような比較的高い平均酢酸ビニル含有量を有するＥＶＡペレットは、長期保管等行った場合は、ペレット同士が接着して塊になりやすい、即ち、ブロッキングを起こしやすいことが判明した。   In order to obtain a highly transparent EVA intermediate film (transparent adhesive layer), it is preferable to use an EVA pellet having a relatively high average vinyl acetate content (generally 23 to 32% by mass). EVA pellets with a high vinyl acetate content are mainly used. However, according to the study of the present inventor, such an EVA pellet having a relatively high average vinyl acetate content tends to adhere to each other and form a lump when stored for a long period of time. It turned out to be easy to wake up.

本発明は、透明性、耐貫通性及び耐衝撃性に優れた合わせガラス用中間膜を簡便に製造する方法を提供することを目的とする。   An object of this invention is to provide the method of manufacturing simply the intermediate film for laminated glasses excellent in transparency, penetration resistance, and impact resistance.

また本発明は、容易に製造することができる、透明性、耐貫通性、耐衝撃性に優れた合わせガラスを提供することを目的とする。   Another object of the present invention is to provide a laminated glass excellent in transparency, penetration resistance and impact resistance, which can be easily produced.

比較的高い酢酸ビニル含有量を有するＥＶＡペレットは、上記のようにブロッキングを起こす場合があるため、ＥＶＡペレットを原材料として保管中にブロッキングを起こしてホッパーへの投入が困難となることがある。このような問題を解決するため、本発明者は種々検討を重ね、滑剤についても検討を行った。滑剤はブロッキングの防止に一般に有効であるが、透明性等の物性を損なう場合があり、このような観点から、少量の使用で有効な滑剤を見いだすべく検討を重ねた。その結果、脂肪酸アミドが、比較的高い酢酸ビニル含有量を有するＥＶＡペレットであってもブロッキングの発生がなく、透明性においても優れていることを見いだし、本発明に到達した。   Since EVA pellets having a relatively high vinyl acetate content may cause blocking as described above, blocking may occur during storage using EVA pellets as a raw material, making it difficult to put into the hopper. In order to solve such a problem, the present inventor has made various studies and studied a lubricant. Lubricants are generally effective in preventing blocking, but physical properties such as transparency may be impaired. From this point of view, studies were made to find an effective lubricant with a small amount of use. As a result, the present inventors found that the fatty acid amide is an EVA pellet having a relatively high vinyl acetate content, does not cause blocking, and is excellent in transparency.

上記目的は、
エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレット及び有機過酸化物を含む樹脂組成物を溶融混練後、シート状に成形する工程を含む合わせガラス用中間膜を製造する方法であって、
エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットの表面に、脂肪酸アミドが付着していることを特徴とする合わせガラス用中間膜の製造方法；
により達成することができる。 The above purpose is
A method for producing an interlayer film for laminated glass comprising a step of melt-kneading a resin composition comprising an ethylene / vinyl acetate copolymer pellet and an organic peroxide and then molding the resin composition into a sheet,
A method for producing an interlayer film for laminated glass, wherein a fatty acid amide is adhered to the surface of an ethylene / vinyl acetate copolymer pellet;
Can be achieved.

本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法の好適態様は以下の通りである。
（１）脂肪酸アミドの付着量が、ペレットに対して１０〜５０００ｐｐｍの範囲（さらに１００〜４０００ｐｐｍ、特に１００〜３０００ｐｐｍの範囲）にある。
（２）脂肪酸アミドの炭素原子数が、１６〜２４個の範囲（特に１８〜２４個の範囲）にある。ＥＶＡのブロッキング防止、透明性の向上に特に有効である。また脂肪酸アミドは、炭素炭素２重結合を１個有することも好ましい。ＥＶＡのブロッキング防止、透明性の向上に特に有効である。
（３）脂肪酸アミドの形状が、粉末である。一般にＥＶＡペレットの表面に、融点が室温よりかなり高いので脂肪酸アミドは粉末の状態で付着しており、これによりブロッキング防止作用が有効に現れると考えられる。 The suitable aspect of the manufacturing method of the intermediate film for laminated glasses of this invention is as follows.
(1) The adhesion amount of fatty acid amide is in the range of 10 to 5000 ppm (further in the range of 100 to 4000 ppm, particularly 100 to 3000 ppm) with respect to the pellets.
(2) The number of carbon atoms of the fatty acid amide is in the range of 16 to 24 (particularly in the range of 18 to 24). It is particularly effective for preventing blocking of EVA and improving transparency. The fatty acid amide also preferably has one carbon-carbon double bond. It is particularly effective for preventing blocking of EVA and improving transparency.
(3) The shape of the fatty acid amide is powder. In general, since the melting point is considerably higher than room temperature on the surface of the EVA pellets, the fatty acid amide is attached in a powder state, and it is considered that an antiblocking action appears effectively.

従って、脂肪酸アミドが、エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットの表面にのみ存在し、内部には存在しないことが好ましい。
（４）エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットの平均粒径が、２．０〜１０ｍｍの範囲（特に、３．０〜６．０ｍｍの範囲）にある。
（５）エチレン／酢酸ビニル共重合体中の酢酸ビニル含有率が２３〜３２質量％である。
（６）有機過酸化物を、エチレン／酢酸ビニル共重合体１００質量部に対して０．０５〜３．０質量部（特に０．５〜３．０質量部）使用する。透明性を維持しながら、硬化性を保持することができる。 Therefore, it is preferred that the fatty acid amide is present only on the surface of the ethylene / vinyl acetate copolymer pellet and not in the interior.
(4) The average particle diameter of the ethylene / vinyl acetate copolymer pellets is in the range of 2.0 to 10 mm (particularly in the range of 3.0 to 6.0 mm).
(5) The vinyl acetate content in the ethylene / vinyl acetate copolymer is 23 to 32% by mass.
(6) The organic peroxide is used in an amount of 0.05 to 3.0 parts by mass (particularly 0.5 to 3.0 parts by mass) with respect to 100 parts by mass of the ethylene / vinyl acetate copolymer. Curability can be maintained while maintaining transparency.

さらに本発明は、
上記の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜；及び
エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレット及び有機過酸化物を含む樹脂組成物を含む合わせガラス用中間膜であって、さらに脂肪酸アミドを含有していることを特徴とする合わせガラス用中間膜；
にもある。 Furthermore, the present invention provides
An interlayer film for laminated glass obtained by the above production method; and an interlayer film for laminated glass comprising a resin composition comprising an ethylene / vinyl acetate copolymer pellet and an organic peroxide, further comprising a fatty acid amide An interlayer film for laminated glass,
There is also.

上記中間膜には、前記の製造方法の好適態様を適用することができる。   A suitable embodiment of the above production method can be applied to the intermediate film.

さらにまた本発明は、
前記の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜又は上記合わせガラス用中間膜を、２枚の透明基板の間に狭持して、架橋一体化されてなる合わせガラス
にもある。 Furthermore, the present invention provides
There is also a laminated glass obtained by sandwiching the interlayer film for laminated glass obtained by the above production method or the interlayer film for laminated glass between two transparent substrates and integrating them with each other.

本発明の合わせガラスの好適態様は以下の通りである。
（１）２枚の透明基板が共にガラス板である。これにより、一般の合わせガラスを構成する。
（２）２枚の透明基板の一方がガラス板で、他方がプラスチックフィルムである。一般にフィルム強化（合わせ）ガラスを構成する。 Preferred embodiments of the laminated glass of the present invention are as follows.
(1) The two transparent substrates are both glass plates. Thereby, a general laminated glass is comprised.
(2) One of the two transparent substrates is a glass plate and the other is a plastic film. Generally, film reinforced (laminated) glass is constituted.

本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法によれば、透明性、耐貫通性及び耐衝撃性に優れた合わせガラス用中間膜を簡便に製造することができる。即ち、本発明では、中間膜の原材料であるＥＶＡペレットとして、表面に脂肪酸アミドが付着したペレットを用いており、これによりペレット間のブロッキングを防止すると共に、得られる中間膜の透明性も向上させている。従って、本発明の製造方法により、透明性の高いＥＶＡ中間膜を簡便に製造することが可能である。   According to the method for producing an interlayer film for laminated glass of the present invention, an interlayer film for laminated glass having excellent transparency, penetration resistance and impact resistance can be produced easily. That is, in the present invention, as the EVA pellet which is a raw material of the intermediate film, a pellet having fatty acid amide adhered to the surface is used, thereby preventing blocking between the pellets and improving the transparency of the obtained intermediate film. ing. Therefore, a highly transparent EVA intermediate film can be easily produced by the production method of the present invention.

従って、上記製造方法により得られる中間膜を用いた合わせガラスも透明性等の特性が高いものであるということができる。   Therefore, it can be said that the laminated glass using the intermediate film obtained by the above-described manufacturing method also has high properties such as transparency.

本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は、基本的に、エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレット及び有機過酸化物を含む中間膜形成用の樹脂組成物を溶融混練した後、シート状に成形することによって実施される。   The method for producing an interlayer film for laminated glass according to the present invention basically comprises a resin composition for forming an interlayer film containing an ethylene / vinyl acetate copolymer pellet and an organic peroxide, and then molded into a sheet. To be implemented.

本発明では、上記エチレン／酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）ペレットとして、表面に脂肪酸アミドが付着したペレットを用いている。脂肪酸アミドはＥＶＡペレットの滑性を大幅に向上させ、且つ驚くべきことに得られるＥＶＡ中間膜の透明性（特にヘイズ）を向上させる。通常、ＥＶＡペレットの表面に、融点が室温よりかなり高いので脂肪酸アミドは粉末の状態で付着しており、これによりブロッキング防止作用が有効に現れると考えられる。   In the present invention, as the ethylene / vinyl acetate copolymer (EVA) pellet, a pellet having a fatty acid amide attached to the surface is used. The fatty acid amide greatly improves the lubricity of the EVA pellets and surprisingly improves the transparency (particularly haze) of the EVA interlayer obtained. Usually, since the melting point is considerably higher than room temperature on the surface of the EVA pellets, the fatty acid amide is adhered in a powder state, and it is considered that the anti-blocking action appears effectively.

上記本発明の脂肪酸アミド付着ＥＶＡペレットの１例の概略断面図を図１に示す。本発明のＥＶＡペレットは、ペレット１１及びその表面に付着した脂肪酸アミドの粉末１２から構成されている。図では、粉末は数えられる程度描かれているが、実際は粒径が極めて小さいため、厚さ方向及び平面方向に無数に存在している。粉末１２はペレット１１の表面を極めて少ない量ではあるが、相互に接触して膜状に覆っていると考えられる。このため、ペレット同士のブロッキングがほとんど起こらなくなっていると考えられる。   FIG. 1 shows a schematic sectional view of one example of the fatty acid amide-attached EVA pellet of the present invention. The EVA pellet of the present invention is composed of a pellet 11 and a fatty acid amide powder 12 attached to the surface of the pellet 11. In the figure, the powder is drawn to the extent that it can be counted, but in reality, the particle size is extremely small, and there are countless numbers in the thickness direction and the planar direction. Although the amount of the powder 12 is very small, it is considered that the powder 12 is in contact with each other and covers the film. For this reason, it is considered that blocking between the pellets hardly occurs.

エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットの平均粒径が、２．０〜１０ｍｍの範囲（特に、３．０〜６．０ｍｍの範囲）が好ましい。脂肪酸アミドの付着量は、ＥＶＡに対して１０〜５０００ｐｐｍの範囲（さらに１００〜４０００ｐｐｍ、特に１００〜３０００ｐｐｍの範囲）にあることが好ましい。下限未満の場合、ブロッキング防止効果が得難く、上限を超えると透明性が低下する場合がある。この範囲未満の場合、ブロッキングを有効に防止することが困難となる場合があり、この範囲超の場合、取扱いが困難となり易い。ＥＶＡペレットの形状は、一般に球状、円筒状、半球状等である。   The average particle diameter of the ethylene / vinyl acetate copolymer pellets is preferably in the range of 2.0 to 10 mm (particularly in the range of 3.0 to 6.0 mm). The adhesion amount of the fatty acid amide is preferably in the range of 10 to 5000 ppm (further, in the range of 100 to 4000 ppm, particularly 100 to 3000 ppm) with respect to EVA. When it is less than the lower limit, it is difficult to obtain an anti-blocking effect, and when it exceeds the upper limit, transparency may be lowered. If it is less than this range, it may be difficult to effectively prevent blocking. If it exceeds this range, handling tends to be difficult. The shape of the EVA pellet is generally spherical, cylindrical, hemispherical or the like.

上記本発明の脂肪酸アミド付着ＥＶＡペレットは、例えば、ＥＶＡペレットを粉末状の脂肪酸アミドと混合し、脂肪酸アミドが付着しなかったＥＶＡペレットを除去することにより得られる。混合には、一般にリボンミキサー、リボンバトルミキサー、ヘンシェルミキサー等の混合機が用いられる。   The fatty acid amide-attached EVA pellets of the present invention can be obtained, for example, by mixing EVA pellets with powdered fatty acid amides and removing the EVA pellets to which the fatty acid amides did not adhere. For mixing, generally, a mixer such as a ribbon mixer, a ribbon battle mixer, or a Henschel mixer is used.

本発明の製造方法は、まず本発明の脂肪酸アミドが付着したエチレン／酢酸ビニル共重合体ペレット及び有機過酸化物を含む中間膜形成用の樹脂組成物を溶融混練し、その後シート状に成形することにより行われる。例えば、ホッパー等の原料供給部から樹脂組成物を、ミキシングロールに投入して溶融混練し、次いで押出機からシート状に押し出すことにより、又はプレス加工することにより、シート状に成形して中間膜を得ることができる。或いは複数のロールを有するカレンダロールに上記樹脂組成物を投入し、溶融混練とシート化を連続的に行うことにより、シート状に成形して、中間膜を得ることができる。他の方法として、ホッパー等の原料供給部から樹脂組成物を、混練押出機（例、２軸スクリュー押出機）に投入して溶融混練し、その後シート状に押し出すことにより得ることができる。溶融温度は、酢酸ビニル含有量にもよるが、一般に６０〜１００℃、特に７０〜９０℃が好ましく、成形又は押出温度は一般に７０〜１１０℃、特に８０〜１００℃が好ましい。   In the production method of the present invention, first, an ethylene / vinyl acetate copolymer pellet to which the fatty acid amide of the present invention is attached and a resin composition for forming an intermediate film containing an organic peroxide are melt-kneaded, and then formed into a sheet shape. Is done. For example, the resin composition is charged into a mixing roll from a raw material supply unit such as a hopper, melted and kneaded, and then extruded into a sheet form from an extruder, or pressed to form a sheet, thereby forming an intermediate film Can be obtained. Or the said resin composition is thrown into the calender roll which has a some roll, and it can shape | mold into a sheet form by performing melt-kneading and sheet-forming continuously, and can obtain an intermediate film. As another method, the resin composition can be obtained from a raw material supply unit such as a hopper by feeding into a kneading extruder (eg, twin screw extruder), melt kneading, and then extruding it into a sheet. Although the melting temperature depends on the vinyl acetate content, it is generally preferably 60 to 100 ° C., particularly preferably 70 to 90 ° C., and the molding or extrusion temperature is generally 70 to 110 ° C., particularly preferably 80 to 100 ° C.

本発明では、原料供給部に投入されるエチレン／酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）ペレットは、上記に規定された表面に脂肪酸アミドが付着したＥＶＡペレットである。このようなＥＶＡペレットを用いることにより、原料供給部において、ＥＶＡペレットのブロッキングの発生がほとんどないため、ＥＶＡペレットの供給を円滑に行うことができ、従ってＥＶＡシートも円滑に製造することができる。また、本発明のＥＶＡペレットは、倉庫等に保管中においてもブロックングをほとんど起こさないため、ＥＶＡペレットを原料供給部に移すときも円滑に行うことができるとの利点を有する。そしてこのようなＥＶＡペレット用いることにより得られる中間膜は、驚くべきことに高い透明性（特に、低ヘイズ）が得られる。   In the present invention, the ethylene / vinyl acetate copolymer (EVA) pellets charged into the raw material supply unit are EVA pellets in which a fatty acid amide adheres to the surface defined above. By using such EVA pellets, there is almost no blocking of the EVA pellets in the raw material supply section, so that the EVA pellets can be supplied smoothly, and thus the EVA sheet can also be manufactured smoothly. Moreover, since the EVA pellet of the present invention hardly causes blocking even during storage in a warehouse or the like, it has an advantage that it can be smoothly performed when the EVA pellet is transferred to the raw material supply unit. The interlayer film obtained by using such EVA pellets can surprisingly have high transparency (particularly low haze).

本発明の製造方法に用いられる中間膜形成用の樹脂組成物は、脂肪酸アミド付着エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレット、有機過酸化物、必要により架橋助剤、紫外線吸収剤、接着向上剤、可塑剤等の種々の添加剤、を含んでいる。   The resin composition for forming an intermediate film used in the production method of the present invention comprises a fatty acid amide-attached ethylene / vinyl acetate copolymer pellet, an organic peroxide, and if necessary, a crosslinking aid, an ultraviolet absorber, an adhesion improver, a plasticizer. Various additives such as an agent.

脂肪酸アミド付着エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットに使用されるＥＶＡの酢酸ビニル含有率は、一般に２０〜３２質量％であり、２３〜３２質量％が好ましい。この酢酸ビニル含有率が、２０質量％未満であると、高温で架橋硬化させる場合に得られる樹脂の透明度が充分でなく、逆に３２質量％を超えると防犯用ガラスにした場合の耐衝撃性、耐貫通性が不足する傾向となる。またＥＶＡのメルト・フロー・インデックス（ＭＦＲ）が、１．５〜３０．０ｇ／１０分、特に８．０〜１８．０ｇ／１０分であることが好ましい。圧着が容易になる。   The vinyl acetate content of EVA used for fatty acid amide-attached ethylene / vinyl acetate copolymer pellets is generally 20-32% by mass, preferably 23-32% by mass. If the vinyl acetate content is less than 20% by mass, the transparency of the resin obtained when crosslinked and cured at a high temperature is not sufficient. Conversely, if the vinyl acetate content exceeds 32% by mass, the impact resistance when a security glass is obtained. The penetration resistance tends to be insufficient. Moreover, it is preferable that the melt flow index (MFR) of EVA is 1.5 to 30.0 g / 10 min, particularly 8.0 to 18.0 g / 10 min. Crimping is easy.

このような酢酸ビニル含有率の測定はＪＩＳ−Ｋ−６９２４−２（１９９７年）に準拠して行われる。   Such a measurement of the vinyl acetate content is performed according to JIS-K-6924-2 (1997).

本発明の脂肪酸アミドは、脂肪酸アミドの炭素原子数が、一般に１２〜３０個であり、１６〜２４個の範囲（特に１８〜２４個の範囲）が好ましい。下限未満はＥＶＡのブロッキング防止効果が低下し易い傾向にあり、上限を超えるとＥＶＡ自体の特性を損なう傾向にある。また脂肪酸アミドは、炭素炭素２重結合を持っていなくても良いが、１個有することが好ましい。炭素炭素２重結合を１個有することより、ＥＶＡのブロッキング防止、透明性の向上に特に有効である。また脂肪酸アミドの融点は、７０〜９０℃の範囲、特に７５〜８５℃の範囲が好ましい。脂肪酸アミドは、モノアミド、Ｎ置換アミド、ビスアミドのいずれでも良いが、モノアミドが好ましい。ＥＶＡのブロッキング防止、透明性の向上に特に優れている。   In the fatty acid amide of the present invention, the fatty acid amide generally has 12 to 30 carbon atoms, and preferably has a range of 16 to 24 (especially a range of 18 to 24). If it is less than the lower limit, the EVA anti-blocking effect tends to decrease, and if it exceeds the upper limit, the characteristics of the EVA itself tend to be impaired. The fatty acid amide may not have a carbon-carbon double bond, but preferably has one. Having one carbon-carbon double bond is particularly effective for preventing blocking of EVA and improving transparency. The melting point of the fatty acid amide is preferably in the range of 70 to 90 ° C, particularly in the range of 75 to 85 ° C. The fatty acid amide may be any of monoamide, N-substituted amide, and bisamide, but monoamide is preferred. It is particularly excellent in preventing blocking of EVA and improving transparency.

脂肪酸アミドのモノアミドの例としては、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、ベヘン酸アミド、エルカ酸アミド等を、Ｎ置換アミドの例としては、Ｎ−オレイルパルミトアミド、Ｎ−オレイルパルミトアミド等を、ビスアミドの例としては、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド等を挙げることができる。モノアミドが好ましく、特にエルカ酸アミドが好ましい。   Examples of monoamides of fatty acid amides include stearic acid amides, oleic acid amides, behenic acid amides, erucic acid amides, etc., and examples of N-substituted amides include N-oleyl palmitoamide, N-oleyl palmitoamide, etc. Examples of bisamides include methylene bis stearamide, ethylene bis stearamide, and the like. Monoamide is preferred, and erucic acid amide is particularly preferred.

脂肪酸アミドは、前述のように、ＥＶＡに対して１０〜５０００ｐｐｍの範囲（さらに１００〜４０００ｐｐｍ、特に１００〜３０００ｐｐｍの範囲）の量で使用することが好ましい。   As described above, the fatty acid amide is preferably used in an amount in the range of 10 to 5000 ppm (further, in the range of 100 to 4000 ppm, particularly 100 to 3000 ppm) with respect to EVA.

本発明の脂肪酸アミドは、一般粉末であり、その平均粒径は、１〜５０μｍの範囲（特に、１〜１５μｍの範囲）にあることが好ましい。この範囲未満の場合、ブロッキングを有効に防止することが困難となる場合があり、この範囲超の場合もブロッキング防止が低下し易い。   The fatty acid amide of the present invention is a general powder, and its average particle size is preferably in the range of 1 to 50 μm (particularly in the range of 1 to 15 μm). If it is less than this range, it may be difficult to effectively prevent blocking. If it exceeds this range, the prevention of blocking tends to decrease.

ブロッキング防止のために、上記脂肪酸アミドと併用して、公知の他のワックス類を副次的に併用しても良い。例えば、キャンデリラワックス、カルナバワックス、ライスワックス、木ろうなどの植物ワックス、セラックワックス、ラノリンワックスなどの動物ワックス、モンタンワックス、オゾケライト等の鉱物ワックス、パラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス等の石油ワックス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス等の炭化水素系ワックス；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム等の脂肪酸金属塩化合物等を挙げることができる。   In order to prevent blocking, other known waxes may be used in combination with the fatty acid amide. For example, plant wax such as candelilla wax, carnauba wax, rice wax, wax, animal wax such as shellac wax and lanolin wax, mineral wax such as montan wax and ozokerite, petroleum wax such as paraffin wax and microcrystalline wax, polyethylene Examples thereof include hydrocarbon waxes such as wax and polypropylene wax; fatty acid metal salt compounds such as zinc stearate and magnesium stearate.

本発明では、有機過酸化物としては、１００℃以上の温度で分解してラジカルを発生するものであれば、どのようなものでも併用することもできる。有機過酸化物は、一般に、成膜温度、組成物の調整条件、硬化（貼り合わせ）温度、被着体の耐熱性、貯蔵安定性を考慮して選択される。特に、半減期１０時間の分解温度が７０℃以上のものが好ましい。   In the present invention, any organic peroxide can be used in combination as long as it decomposes at a temperature of 100 ° C. or higher to generate radicals. The organic peroxide is generally selected in consideration of the film formation temperature, the adjustment conditions of the composition, the curing (bonding) temperature, the heat resistance of the adherend, and the storage stability. In particular, the one having a decomposition temperature of 70 ° C. or more with a half-life of 10 hours is preferable.

この有機過酸化物の例としては、２，５−ジメチルヘキサン−２，５−ジハイドロパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン−３−ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジクミルパーオキサイド、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、メチルエチルケトンパーオキサイド、２，５−ジメチルヘキシル−２，５−ビスパーオキシベンゾエート、ブチルハイドロパーオキサイド、ｐ−メンタンハイドロパーオキサイド、ｐ−クロロベンゾイルパーオキサイド、ヒドロキシヘプチルパーオキサイド、クロロヘキサノンパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、クミルパーオキシオクトエート、コハク酸パーオキサイド、アセチルパーオキサイド、ｍ−トルオイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド及びｔ−ブチル−パーオキソイソプロピルモノカーボネートを挙げることができる。   Examples of this organic peroxide include 2,5-dimethylhexane-2,5-dihydroperoxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane-3-di- t-butyl peroxide, t-butylcumyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane, dicumyl peroxide, α, α′-bis (t-butylperoxy) Isopropyl) benzene, n-butyl-4,4-bis (t-butylperoxy) valerate, 1,1-bis (t-butylperoxy) cyclohexane, 1,1-bis (t-butylperoxy) -3 , 3,5-trimethylcyclohexane, t-butyl peroxybenzoate, benzoyl peroxide, t-butyl peroxyacetate, methyl ethyl ketone pero Oxide, 2,5-dimethylhexyl-2,5-bisperoxybenzoate, butyl hydroperoxide, p-menthane hydroperoxide, p-chlorobenzoyl peroxide, hydroxyheptyl peroxide, chlorohexanone peroxide, octanoyl peroxide Oxide, decanoyl peroxide, lauroyl peroxide, cumyl peroxyoctoate, succinic acid peroxide, acetyl peroxide, m-toluoyl peroxide, t-butylperoxyisobutyrate, 2,4-dichlorobenzoyl peroxide And t-butyl-peroxoisopropyl monocarbonate.

ＥＶＡ層は、膜の種々の物性（機械的強度、接着性、透明性等の光学的特性、耐熱性、耐光性、架橋速度等）の改良あるいは調整、特に機械的強度の改良のため、アクリロキシ基含有化合物、メタクリロキシ基含有化合物及び／又はエポキシ基含有化合物を含んでいることが好ましい。   The EVA layer is used to improve or adjust various physical properties of the film (optical properties such as mechanical strength, adhesiveness, transparency, heat resistance, light resistance, crosslinking speed, etc.), and in particular to improve mechanical strength. It preferably contains a group-containing compound, a methacryloxy group-containing compound and / or an epoxy group-containing compound.

使用するアクリロキシ基含有化合物及びメタクリロキシ基含有化合物としては、一般にアクリル酸あるいはメタクリル酸誘導体であり、例えばアクリル酸あるいはメタクリル酸のエステルやアミドを挙げることができる。エステル残基の例としては、メチル、エチル、ドデシル、ステアリル、ラウリル等の直鎖状のアルキル基、シクロヘキシル基、テトラヒドルフルフリル基、アミノエチル基、２−ヒドロキシエチル基、３−ヒドロキシプロピル基、３−クロロ−２−ヒドロキシプオピル基を挙げることができる。また、エチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール等の多価アルコールとアクリル酸あるいはメタクリル酸のエステルも挙げることができる。   The acryloxy group-containing compound and methacryloxy group-containing compound to be used are generally acrylic acid or methacrylic acid derivatives, and examples thereof include acrylic acid or methacrylic acid esters and amides. Examples of ester residues include linear alkyl groups such as methyl, ethyl, dodecyl, stearyl, lauryl, cyclohexyl group, tetrahydrofurfuryl group, aminoethyl group, 2-hydroxyethyl group, 3-hydroxypropyl group. Group, 3-chloro-2-hydroxypropyl group. In addition, polyhydric alcohols such as ethylene glycol, triethylene glycol, polypropylene glycol, polyethylene glycol, trimethylolpropane, and pentaerythritol, and esters of acrylic acid or methacrylic acid can also be used.

アミドの例としては、ジアセトンアクリルアミドを挙げることができる。   Examples of amides include diacetone acrylamide.

多官能化合物（架橋助剤）としては、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール等に複数のアクリル酸あるいはメタクリル酸をエステル化したエステル、さらにトリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート等のアリル化合物を挙げることができる。   Examples of polyfunctional compounds (crosslinking aids) include esters obtained by esterifying a plurality of acrylic acid or methacrylic acid with glycerin, trimethylolpropane, pentaerythritol, etc., and allyl compounds such as triallyl cyanurate and triallyl isocyanurate. be able to.

エポキシ含有化合物としては、トリグリシジルトリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレート、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、２−エチルヘキシルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、フェノール（エチレンオキシ）₅グリシジルエーテル、ｐ−ｔ−ブチルフェニルグリシジルエーテル、アジピン酸ジグリシジルエステル、フタル酸ジグリシジルエステル、グリシジルメタクリレート、ブチルグリシジルエーテルを挙げることができる。 Examples of epoxy-containing compounds include triglycidyl tris (2-hydroxyethyl) isocyanurate, neopentyl glycol diglycidyl ether, 1,6-hexanediol diglycidyl ether, allyl glycidyl ether, 2-ethylhexyl glycidyl ether, phenyl glycidyl ether, and phenol. (Ethyleneoxy) ₅ glycidyl ether, pt-butylphenyl glycidyl ether, adipic acid diglycidyl ester, phthalic acid diglycidyl ester, glycidyl methacrylate, butyl glycidyl ether can be mentioned.

本発明では、上記ＥＶＡ層とガラス板又はプラスチックフィルムとの接着力をさらに高めるために、接着向上剤として、シランカップリング剤を添加することができる。   In the present invention, a silane coupling agent can be added as an adhesion improver in order to further enhance the adhesive force between the EVA layer and the glass plate or plastic film.

このシランカップリング剤の例として、γ−クロロプロピルメトキシシラン、ビニルエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、ビニルトリクロロシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシランを挙げることができる。これらシランカップリング剤は、単独で使用しても、又は２種以上組み合わせて使用しても良い。また上記化合物の含有量は、ＥＶＡ１００質量部に対して５質量部以下であることが好ましい。   Examples of this silane coupling agent include γ-chloropropylmethoxysilane, vinylethoxysilane, vinyltris (β-methoxyethoxy) silane, γ-methacryloxypropyltrimethoxysilane, vinyltriacetoxysilane, γ-glycidoxypropyltri Methoxysilane, γ-glycidoxypropyltriethoxysilane, β- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, vinyltrichlorosilane, γ-mercaptopropyltrimethoxysilane, γ-aminopropyltriethoxysilane, N- Mention may be made of β- (aminoethyl) -γ-aminopropyltrimethoxysilane. These silane coupling agents may be used alone or in combination of two or more. Moreover, it is preferable that content of the said compound is 5 mass parts or less with respect to 100 mass parts of EVA.

前記紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系化合物、トリアジン系化合物、ベンゾエート系化合物及び、ヒンダードアミン系化合物を挙げることができる。黄変を抑制する観点から、ベンゾフェノン系化合物が好ましい。上記ベンゾフェノン系化合物の好ましい例としては、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ドデシルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルベンゾフェノン、２，２’、４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノンを挙げることができ、特に２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノンが好ましい。   Examples of the ultraviolet absorber include benzophenone compounds, triazine compounds, benzoate compounds, and hindered amine compounds. From the viewpoint of suppressing yellowing, benzophenone compounds are preferred. Preferred examples of the benzophenone compounds include 2,4-dihydroxybenzophenone, 2-hydroxy-4-methoxybenzophenone, 2-hydroxy-4-dodecyloxybenzophenone, 2-hydroxy-4-n-octylbenzophenone, 2,2 ', 4,4'-tetrahydroxybenzophenone, 2,2'-dihydroxy-4,4'-dimethoxybenzophenone, particularly 2-hydroxy-4-n-octylbenzophenone, 2,2'-dihydroxy- 4,4′-dimethoxybenzophenone is preferred.

上記紫外線吸収剤を、ＥＶＡ１００質量部に対して０．０５〜５．０質量部（特に０．５〜３．０質量部）使用することが好ましい。   The ultraviolet absorber is preferably used in an amount of 0.05 to 5.0 parts by mass (particularly 0.5 to 3.0 parts by mass) with respect to 100 parts by mass of EVA.

前記可塑剤としては、特に限定されるものではないが、一般に多塩基酸のエステル、多価アルコールのエステルが使用される。その例としては、ジオクチルフタレート、ジヘキシルアジペート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、ブチルセバケート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、トリエチレングリコールジペラルゴネートを挙げることができる。可塑剤は一種用いてもよく、二種以上組み合わせて使用しても良い。可塑剤の含有量は、ＥＶＡ１００質量部に対して５質量部以下の範囲が好ましい。   The plasticizer is not particularly limited, but polybasic acid esters and polyhydric alcohol esters are generally used. Examples thereof include dioctyl phthalate, dihexyl adipate, triethylene glycol-di-2-ethylbutyrate, butyl sebacate, tetraethylene glycol diheptanoate, and triethylene glycol dipelargonate. One type of plasticizer may be used, or two or more types may be used in combination. The content of the plasticizer is preferably in the range of 5 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of EVA.

本発明の中間膜は、上記ＥＶＡ層のみでも良いが、ＥＶＡ 層と下記のＰＶＢ層と複合膜であっても良い。またＥＶＡ層が下記のＰＶＢ等の他の樹脂成分を副次的（一般に、ＥＶＡに対して１００質量部未満）に含んでいても良い。   The intermediate film of the present invention may be only the EVA layer, but may be an EVA layer, the following PVB layer, and a composite film. Moreover, the EVA layer may contain other resin components such as the following PVB as a secondary (generally less than 100 parts by mass with respect to EVA).

上記ＥＶＡ 層に含まれる、或いはＰＶＢ層を構成する、ＰＶＢ樹脂組成物は、一般に、ＰＶＢ樹脂、可塑剤、紫外線吸収剤等を含んでいる。ＰＶＢ樹脂として、ポリビニルアセタール単位が７０〜９５重量％、ポリ酢酸ビニル単位が１〜１５重量％で、平均重合度が２００〜３０００、特に３００〜２５００であるものが好ましい。   The PVB resin composition contained in the EVA layer or constituting the PVB layer generally contains a PVB resin, a plasticizer, an ultraviolet absorber and the like. As the PVB resin, those having a polyvinyl acetal unit of 70 to 95% by weight, a polyvinyl acetate unit of 1 to 15% by weight and an average degree of polymerization of 200 to 3000, particularly 300 to 2500 are preferred.

ＰＶＢ樹脂組成物の可塑剤としては、一塩基酸エステル、多塩基酸エステル等の有機系可塑剤や燐酸系可塑剤を挙げることができる。   Examples of the plasticizer for the PVB resin composition include organic plasticizers such as monobasic acid esters and polybasic acid esters, and phosphoric acid plasticizers.

一塩基酸エステルとしては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプタン酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）、デシル酸等の有機酸とトリエチレングリコールとの反応によって得られるエステルが好ましく、特に、トリエチレン−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキソエート、トリエチレングリコール−ジ−カプロネート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−オクトエートが好ましい。なお、上記有機酸とテトラエチレングリコール又はトリプロピレングリコールとのエステルも使用することができる。   Monobasic acid esters include organic acids such as butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptanoic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, pelargonic acid (n-nonylic acid), decylic acid, and tris. Esters obtained by reaction with ethylene glycol are preferred, in particular triethylene-di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol-di-2-ethylhexoate, triethylene glycol-di-capronate, triethylene glycol- Di-n-octoate is preferred. An ester of the above organic acid with tetraethylene glycol or tripropylene glycol can also be used.

多塩基酸エステル系可塑剤としては、例えば、アジピン酸、セバチン酸、アゼライン酸等の有機酸と炭素原子数４〜８個の直鎖状又は分岐状アルコールとのエステルが好ましく、特に、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペートが好ましい。   As the polybasic acid ester plasticizer, for example, an ester of an organic acid such as adipic acid, sebacic acid or azelaic acid and a linear or branched alcohol having 4 to 8 carbon atoms is preferable. Kate, dioctyl azelate and dibutyl carbitol adipate are preferred.

燐酸系可塑剤としては、トリブトキシエチルフォスフェート、イソデシルフェニルフォスフェート、トリイソプロピルフォスフェート等が好ましい。   As the phosphoric acid plasticizer, tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate and the like are preferable.

ＰＶＢ樹脂組成物において、可塑剤の量が少ないと成膜性が低下し、多すぎると耐熱時の耐久性等が損なわれるため、ポリビニルブチラール樹脂１００質量部に対して可塑剤を一般に５〜５０質量部、特に１０〜４０質量部含むことが好ましい。   In the PVB resin composition, if the amount of the plasticizer is small, the film formability is deteriorated, and if it is too large, the durability during heat resistance is impaired. It is preferable to include 10 parts by mass, particularly 10 to 40 parts by mass.

本発明のＰＶＢ樹脂組成物は、紫外線吸収剤（ＵＶ吸収剤）として、ベンゾフェノン系化合物、トリアジン系化合物、ベンゾエート系化合物及び、ヒンダードアミン系化合物等を使用することができる。ベンゾフェノン系化合物が、黄変性が抑制され好ましい。   In the PVB resin composition of the present invention, a benzophenone compound, a triazine compound, a benzoate compound, a hindered amine compound, or the like can be used as an ultraviolet absorber (UV absorber). Benzophenone compounds are preferred because yellowing is suppressed.

上記ベンゾフェノン系化合物の好ましい例としては、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ドデシルオキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルベンゾフェノン、２，２’、４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノンを挙げることができ、特に２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノンが好ましい。   Preferred examples of the benzophenone compounds include 2,4-dihydroxybenzophenone, 2-hydroxy-4-methoxybenzophenone, 2-hydroxy-4-dodecyloxybenzophenone, 2-hydroxy-4-n-octylbenzophenone, 2,2 ', 4,4'-tetrahydroxybenzophenone, 2,2'-dihydroxy-4,4'-dimethoxybenzophenone, particularly 2-hydroxy-4-n-octylbenzophenone, 2,2'-dihydroxy- 4,4′-dimethoxybenzophenone is preferred.

ＰＶＢ層においては、上記紫外線吸収剤を、ＰＶＢ１００質量部に対して０．０１〜３．０質量部（特に０．１〜２．０質量部）使用することが好ましい。   In a PVB layer, it is preferable to use the said ultraviolet absorber 0.01-3.0 mass parts (especially 0.1-2.0 mass parts) with respect to 100 mass parts of PVB.

さらにＰＶＢ樹脂組成物は、脂肪酸のアルカリ又はアルカリ土類金属塩（一般に接着力調整剤として使用）を含んでも良い。   Furthermore, the PVB resin composition may contain an alkali or alkaline earth metal salt of a fatty acid (generally used as an adhesion modifier).

上記脂肪酸のアルカリ土類金属塩の例としては、ギ酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、乳酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、オクチル酸マグネシウム、ギ酸カルシウム、酢酸カルシウム、乳酸カルシウム、ステアリン酸カルシウム、オクチル酸カルシウム、ギ酸バリウム、酢酸バリウム、乳酸バリウム、ステアリン酸バリウム、オクチル酸バリウム等；また脂肪酸のアルカリ金属塩の例としては、ギ酸カリウム、酢酸カリウム、乳酸カリウム、ステアリン酸カリウム、オクチル酸カリウム、ギ酸ナトリウム、酢酸ナトリウム、乳酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、オクチル酸ナトリウム等を挙げることができる。   Examples of alkaline earth metal salts of the above fatty acids include magnesium formate, magnesium acetate, magnesium lactate, magnesium stearate, magnesium octylate, calcium formate, calcium acetate, calcium lactate, calcium stearate, calcium octylate, barium formate, acetic acid Barium, barium lactate, barium stearate, barium octylate and the like; and examples of alkali metal salts of fatty acids include potassium formate, potassium acetate, potassium lactate, potassium stearate, potassium octylate, sodium formate, sodium acetate, sodium lactate , Sodium stearate, sodium octylate and the like.

ＰＶＢ樹脂組成物には、更に劣化防止のために、安定剤、酸化防止剤等の添加剤が添加されていても良い。   Additives such as stabilizers and antioxidants may be added to the PVB resin composition to further prevent deterioration.

本発明のＥＶＡ層は、例えば、上記ＥＶＡ、有機過酸化物、紫外線吸収剤等を含む組成物を、前記のように、押出成形、カレンダ成形（カレンダリング）等により成形して層状物を得る方法により製造することができる。またＰＶＢ層も、上記と同様に、例えば、上記ＰＶＢ、紫外線吸収剤等を含む組成物を、通常の押出成形、カレンダ成形（カレンダリング）等により成形して層状物を得る方法により製造することができる。   The EVA layer of the present invention is obtained by, for example, molding the composition containing the above-mentioned EVA, organic peroxide, UV absorber, etc. by extrusion molding, calendar molding (calendering) or the like as described above to obtain a layered product. It can be manufactured by a method. In the same manner as described above, the PVB layer is also produced by a method of obtaining a layered product by molding a composition containing the PVB, the ultraviolet absorber, etc. by ordinary extrusion molding, calendar molding (calendering) or the like. Can do.

本発明の合わせガラスを製造するには、例えば、まず、ＥＶＡ樹脂フィルムを成膜し、ガラス板の間に介在させ、この積層体を脱気した後、加熱下に押圧して接着一体化すれば良い。このような積層体は、例えば、真空袋方式、ニップロール方式で得ることができる。このような積層は、ＥＶＡ層が軟質であるためニップロール方式で圧着することにより行うことができ、積層体の製造が容易となる。ニップロールの温度が７０〜１３０℃であることが好ましい。   In order to manufacture the laminated glass of the present invention, for example, first, an EVA resin film is formed, interposed between glass plates, this laminated body is degassed, and then it is pressed and integrated by heating. . Such a laminate can be obtained, for example, by a vacuum bag method or a nip roll method. Such lamination can be performed by pressure bonding by a nip roll method because the EVA layer is soft, and the production of the laminate becomes easy. It is preferable that the temperature of a nip roll is 70-130 degreeC.

或いは、加熱下の押圧で、上記合わせガラスを製造する際、ＥＶＡ層を一般に１００〜１５０℃（特に１３０℃付近）で、１０分〜１時間架橋させることが好ましい。このような架橋は、合わせガラスを製造する際、ガラス板の間に挟持された状態で、脱気したのち、例えば８０〜１２０℃の温度で予備圧着し、１００〜１５０℃（特に１３０℃付近）で、１０分〜１時間加熱処理することにより行われる。架橋後の冷却は一般に室温で行われるが、特に、冷却は速いほど好ましい。   Or when manufacturing the said laminated glass by the press under a heating, it is preferable to crosslink an EVA layer at 100-150 degreeC (especially 130 degreeC vicinity) generally for 10 minutes-1 hour. Such cross-linking is carried out at the temperature of 80 to 120 ° C., for example, at 100 to 150 ° C. (especially around 130 ° C.) after deaeration in the state of being sandwiched between the glass plates when producing laminated glass. The heat treatment is performed for 10 minutes to 1 hour. Cooling after crosslinking is generally performed at room temperature, and in particular, the faster the cooling, the better.

上記のようにして得られる本発明の合わせガラスの実施の形態の１例の断面図を図２に示す。   FIG. 2 shows a cross-sectional view of one example of the embodiment of the laminated glass of the present invention obtained as described above.

図２の合わせガラス２０は、２枚のガラス板２１Ａ，２１Ｂを中間膜であるＥＶＡ層２２で接着一体化されたものである。ＥＶＡ層２２は、本発明の中間膜を用いて製造されるＥＶＡ層である。このＥＶＡ層は、ＥＶＡ層とＰＶＢ層の２層積層膜、ＥＶＡ層／ＰＶＢ層／ＥＶＡ層の３層積層膜、ＰＶＢ層／ＥＶＡ層／ＰＶＢ層の３層積層膜等、さらにＥＶＡ層とＰＶＢ層とが交互に所望回数積層された層、であっても良い。   The laminated glass 20 of FIG. 2 is obtained by bonding and integrating two glass plates 21A and 21B with an EVA layer 22 that is an intermediate film. The EVA layer 22 is an EVA layer manufactured using the intermediate film of the present invention. This EVA layer is a two-layer laminated film of EVA layer and PVB layer, a three-layer laminated film of EVA layer / PVB layer / EVA layer, a three-layer laminated film of PVB layer / EVA layer / PVB layer, etc., and further EVA layer and PVB layer It may be a layer in which layers are alternately laminated a desired number of times.

上記図２において、ガラス板の一方は、透明プラスチックフィルムでも良い。その場合、フィルム強化ガラスと呼ばれる場合もある。或いはガラス板の両方とも、透明プラスチックフィルムでも良い。   In FIG. 2, one of the glass plates may be a transparent plastic film. In that case, it may be called film tempered glass. Alternatively, both of the glass plates may be transparent plastic films.

本発明の合わせガラスは、ガラス板の１方がプラスチックフルムの場合（フィルム強化ガラス）、耐衝撃性、耐貫通性、透明性等において適度な性能を有するように設計することもでき、このため、例えば各種車体、ビル等に装備される窓ガラス等のガラス、又はショーケース、ショーウィンドー等のガラスに使用することができる。共にガラス板の場合は、特に優れた耐衝撃性、向上した耐貫通性を示すように設計することができ、合わせガラスを含む種々な用途に使用することができる。   The laminated glass of the present invention can be designed to have appropriate performance in terms of impact resistance, penetration resistance, transparency, etc. when one of the glass plates is plastic film (film reinforced glass). For example, it can be used for glass such as window glass provided in various vehicle bodies and buildings, or glass such as showcases and show windows. Both glass plates can be designed to exhibit particularly excellent impact resistance and improved penetration resistance, and can be used for various applications including laminated glass.

本発明で使用されるガラス板は、通常珪酸塩ガラスである。ガラス板厚は、フィルム強化ガラスの場合、それを設置する場所等により異なる。例えば、自動車のサイドガラス及び嵌め込みガラスに使用する場合、フロントガラスのように厚くする必要はなく、０．１〜１０ｍｍが一般的であり、０．３〜５ｍｍが好ましい。前記１枚のガラス板１は、化学的に、或いは熱的に強化させたものである。   The glass plate used in the present invention is usually silicate glass. In the case of film tempered glass, the glass plate thickness varies depending on the place where it is installed. For example, when it is used for a side glass and a fitted glass of an automobile, it is not necessary to make it thick like a windshield, generally 0.1 to 10 mm, and preferably 0.3 to 5 mm. The one glass plate 1 is reinforced chemically or thermally.

自動車のフロントガラス等に適当な両方がガラス板である合わせガラスの場合は、ガラス板の厚さは、０．５〜１０ｍｍが一般的であり、１〜８ｍｍが好ましい。   In the case of a laminated glass that is both a glass plate suitable for an automobile windshield or the like, the thickness of the glass plate is generally 0.5 to 10 mm, and preferably 1 to 8 mm.

本発明の合わせガラス用中間膜は、上記のようにＥＶＡ層とＰＶＢ層を、それぞれ少なくとも１層有する膜である。   The interlayer film for laminated glass of the present invention is a film having at least one EVA layer and PVB layer as described above.

前述のように、本発明の合わせガラスの一方のガラス板をプラスチックフィルムとしてフィルム強化ガラスとしても良く、その際使用されるプラスチックフィルムとしては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリエチレンアフタレート（ＰＥＮ）フィルム、ポリエチレンブチレートフィルムを挙げることができ、ＰＥＴフィルムが好ましい。   As described above, one glass plate of the laminated glass of the present invention may be a film tempered glass as a plastic film, and the plastic film used in that case is a polyethylene terephthalate (PET) film, a polyethylene aphthalate (PEN) film And polyethylene butyrate film, and PET film is preferred.

プラスチックフィルムの表面にハードコート層を形成する場合、そのために使用される樹脂としては、紫外線硬化性樹脂又は熱硬化性樹脂が使用される。ハードコート層の層厚は、一般に１〜５０μｍ、好ましくは３〜２０μｍの範囲である。   When the hard coat layer is formed on the surface of the plastic film, an ultraviolet curable resin or a thermosetting resin is used as the resin used for that purpose. The hard coat layer generally has a thickness of 1 to 50 μm, preferably 3 to 20 μm.

紫外線硬化性樹脂としては、公知の紫外線硬化性樹脂を使用することができ、その他ハードコート処理に適した低分子量且つ多官能な樹脂であれば、特に限定されるものではない。この紫外線硬化性樹脂は、例えばエチレン性二重結合を複数有するウレタンオリゴマー、ポリエステルオリゴマー又はエポキシオリゴマー等のオリゴマー、ペンタエリスリトールテトラアクリレート（ＰＥＴＡ）、ペンタエリスリトールテトラメタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（ＤＰＥＨＡ）等の一官能又は多官能オリゴマー、樹脂は、反応性稀釈剤、光重合開始剤から一般に構成される。さらに種々の添加剤を含有させることができる。反応性稀釈剤としては、前記透明接着剤層で使用されたアクリロキシ基含有化合物、メタクリロキシ基含有化合物及び／又はエポキシ基含有化合物を用いることができ、光重合開始剤としても、前記透明接着剤層で使用された化合物を使用することができる。   As the ultraviolet curable resin, a known ultraviolet curable resin can be used, and any other low molecular weight and multifunctional resin suitable for hard coat treatment is not particularly limited. This ultraviolet curable resin is, for example, an oligomer such as a urethane oligomer having a plurality of ethylenic double bonds, a polyester oligomer or an epoxy oligomer, pentaerythritol tetraacrylate (PETA), pentaerythritol tetramethacrylate, dipentaerythritol hexaacrylate (DPEHA). The monofunctional or polyfunctional oligomers and the like are generally composed of a reactive diluent and a photopolymerization initiator. Furthermore, various additives can be contained. As the reactive diluent, the acryloxy group-containing compound, methacryloxy group-containing compound and / or epoxy group-containing compound used in the transparent adhesive layer can be used, and the transparent adhesive layer can also be used as a photopolymerization initiator. The compounds used in can be used.

オリゴマー、反応性稀釈剤及び開始剤は、それぞれ一種用いても良く、二種以上組み合わせて用いてもよい。反応性稀釈剤の含有量は、紫外線硬化性樹脂１００質量部に対して０．１〜１０質量部が一般的であり、０．５〜５質量部が好ましい。光重合開始剤の含有量は、紫外線硬化性樹脂１００質量部に対して５質量部以下が好ましい。   One kind of each of the oligomer, the reactive diluent and the initiator may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination. As for content of a reactive diluent, 0.1-10 mass parts is common with respect to 100 mass parts of ultraviolet curable resin, and 0.5-5 mass parts is preferable. The content of the photopolymerization initiator is preferably 5 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the ultraviolet curable resin.

熱硬化性樹脂としては、反応性アクリル樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂等を利用することができ。前記紫外線硬化性樹脂も使用することもできる。   As the thermosetting resin, a reactive acrylic resin, a melamine resin, an epoxy resin, or the like can be used. The ultraviolet curable resin can also be used.

紫外線硬化性樹脂を用いてハードコート層を形成する場合、紫外線硬化性樹脂をそのまま、又は有機溶剤で適当な濃度に稀釈して、得られた溶液を適当な塗布機（コーター）で適当なフィルム上に塗布し、必要により乾燥した後、直接又は剥離シートを介して（真空脱気後）ＵＶランプにて紫外線を数秒〜数分間照射し、ハードコート層を形成することができる。ＵＶランプとしては、高圧水銀灯、中圧水銀灯、低圧水銀灯、メタルハライドランプ等使用することができる。   When a hard coat layer is formed using an ultraviolet curable resin, the ultraviolet curable resin is diluted as it is or with an organic solvent to an appropriate concentration, and the resulting solution is applied to an appropriate film with an appropriate coating machine (coater). After coating on top and drying as necessary, a hard coat layer can be formed by irradiating with UV light for several seconds to several minutes directly or through a release sheet (after vacuum degassing) with a UV lamp. As the UV lamp, a high pressure mercury lamp, a medium pressure mercury lamp, a low pressure mercury lamp, a metal halide lamp, or the like can be used.

熱硬化性樹脂を用いてハードコート層を形成する場合、熱硬化性樹脂の有機溶剤溶液を、適当な塗布機（コーター）で適当なフィルム上に塗布し、必要により剥離シートを設け、ラミネータ等にて脱気後、熱硬化、熱圧着を行う。剥離シートを用いない場合は、加熱、圧着前に、６０秒程度乾燥して塗布層の溶剤を蒸発させ表面が粘着しない程度に乾燥させることが好ましい。剥離シートを使用する場合も、少し乾燥して剥離シートを設けることが好ましい。   When a hard coat layer is formed using a thermosetting resin, an organic solvent solution of the thermosetting resin is applied onto an appropriate film with an appropriate coating machine (coater), and a release sheet is provided if necessary, a laminator, etc. After degassing, heat curing and thermocompression bonding are performed. In the case where the release sheet is not used, it is preferable to dry for 60 seconds before heating and pressure bonding to evaporate the solvent of the coating layer and to prevent the surface from sticking. Even when a release sheet is used, it is preferable that the release sheet is provided after slightly drying.

本発明で得られる合わせガラスのガラス板の表面には、金属及び／又は金属酸化物からなる透明の導電層を設けても良い。   You may provide the transparent conductive layer which consists of a metal and / or a metal oxide in the surface of the glass plate of the laminated glass obtained by this invention.

上記のようにして得られた合わせガラスの側面には、バリヤ層を形成しても良い。バリヤ層の層厚は、一般に０．１〜２０μｍ、１〜１０μｍが好ましい。   A barrier layer may be formed on the side surface of the laminated glass obtained as described above. In general, the thickness of the barrier layer is preferably 0.1 to 20 μm and 1 to 10 μm.

こうして得られた合わせガラス（フィルム強化ガラスも含む）は、以下のような用途に使用することができる。即ち、自動車の嵌め込みガラス、サイドガラス及びリヤガラス、鉄道車両、例えば普通車両、急行車両、特急車両及び寝台車両等の乗客出入り用開閉ドアの扉ガラス、窓ガラス及び室内ドアガラス、ビル等の建物における窓ガラス及び室内ドアガラス等、室内展示用ショーケース及びショーウィンドー等である。好ましくは自動車のサイド又はリヤガラス、鉄道車両の窓ガラス、特に自動車のドアガラスに有用である。   The laminated glass (including film tempered glass) thus obtained can be used for the following applications. In other words, glass fitted in automobiles, side glass and rear glass, railway vehicles such as ordinary vehicles, express vehicles, express vehicles and sleeper vehicles, door windows for passenger doors, window glasses and indoor door glasses, windows in buildings, etc. Glass and indoor door glass, indoor display showcases and show windows. Preferably, it is useful for automobile side or rear glass, railcar window glass, especially automobile door glass.

以下に実施例を示し、本発明ついてさらに詳述する。   The following examples further illustrate the present invention.

［実施例１］
下記のＥＶＡ中間膜形成用配合の材料のうちＥＶＡ樹脂ペレットとエルカ酸アミド粉末とを、リボンミキサーを用いて混合し、エルカ酸アミド粉末付着ＥＶＡペレットを得た。 [Example 1]
EVA resin pellets and erucic acid amide powder among the materials of the following EVA intermediate film formation were mixed using a ribbon mixer to obtain erucic acid amide powder-attached EVA pellets.

４個のロールからなるカレンダロールの最初のロールに、得られたエルカ酸アミド粉末付着ＥＶＡペレット及びＥＶＡ中間膜形成用配合の残りの材料を投入し、溶融混練しながら、シート状に成形した。４個のロールの温度は、８０℃、加工速度は５ｍ／分であった。   The obtained erucamide powder-attached EVA pellets and the remaining materials for the formation of the EVA intermediate film were charged into the first roll of four calender rolls, and formed into a sheet while melting and kneading. The temperature of the four rolls was 80 ° C., and the processing speed was 5 m / min.

（ＥＶＡ中間膜形成用樹脂組成物配合（質量部））
ＥＶＡ樹脂ペレット： １００
（商品名：ウルトラセン７１０、東ソー（株）製；
ペレットの形状円筒形、平均粒径４．０ｍｍ；
酢酸ビニル含有量２８重量％）
エルカ酸アミド粉末： ０．０５
（平均粒径：３．０μｍ；融点８０℃）
架橋剤： ２．０
（ｔ−ブチル−パーオキソイソプロピルモノカーボネート；
商品名：パーブチルＥ、日本油脂（株）製）
シランカップリング剤： ０．５
（γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン；
商品名：ＳＺ６０３０、東レ・ダウコーニング社製）
架橋助剤： ２．０
（トリアリルイソシアヌレート
商品名：ＴＡＩＣ、日本化成（株）製）
紫外線吸着剤： ０．１５
（２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン；
商品名：ユビナール３０４９、ＢＡＳＦ社製） (Resin composition for EVA intermediate film formation (parts by mass))
EVA resin pellets: 100
(Product name: Ultrasen 710, manufactured by Tosoh Corporation;
Pellet shape cylindrical, average particle size 4.0 mm;
(Vinyl acetate content 28 wt%)
Erucamide powder: 0.05
(Average particle size: 3.0 μm; melting point 80 ° C.)
Cross-linking agent: 2.0
(T-butyl-peroxoisopropyl monocarbonate;
(Product name: Perbutyl E, manufactured by NOF Corporation)
Silane coupling agent: 0.5
(Γ-methacryloxypropyltrimethoxysilane;
(Product name: SZ6030, manufactured by Toray Dow Corning)
Crosslinking aid: 2.0
(Triallyl isocyanurate product name: TAIC, manufactured by Nippon Kasei Co., Ltd.)
UV adsorbent: 0.15
(2,2′-dihydroxy-4,4′-dimethoxybenzophenone;
(Product name: Yubinar 3049, manufactured by BASF)

ガラス板として、予め洗浄乾燥した厚さ５ｍｍの珪酸塩ガラス板を２枚用意した。   As the glass plate, two silicate glass plates having a thickness of 5 mm that had been washed and dried in advance were prepared.

２枚のガラス板を、上記で得られたＥＶＡシートを介して積層し、これをニップロールを用いて１１０℃の温度で予備圧着した。次に、この予備圧着ガラスをオーブン中に入れ、温度１３０℃の条件下で３０分間加熱処理し、次いで雰囲気温度が２０℃／分で低下するよう冷却して、合わせガラス（図２参照）を製造した。   Two glass plates were laminated via the EVA sheet obtained above, and this was pre-pressed at a temperature of 110 ° C. using a nip roll. Next, this pre-pressed glass is put in an oven, heat-treated for 30 minutes at a temperature of 130 ° C., and then cooled so that the ambient temperature decreases at 20 ° C./minute, and a laminated glass (see FIG. 2) is obtained. Manufactured.

［実施例２］
実施例１において、エルカ酸アミドを０．１質量部（１０００ｐｐｍ）使用した以外同様にして合わせガラスを製造した。 [Example 2]
A laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that 0.1 part by mass (1000 ppm) of erucic acid amide was used.

［実施例３］
実施例１において、エルカ酸アミドを０．２質量部（２０００ｐｐｍ）使用した以外同様にして合わせガラスを製造した。 [Example 3]
A laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that 0.2 parts by mass (2000 ppm) of erucic acid amide was used.

［合わせガラスの評価］
（ブロッキング）
各例で使用したＥＶＡペレットを、φ１００ｍｍ×高さ１５０ｍｍの容器に充填し、６０℃、２４時間保管し、ＥＶＡペレットのブロッキングの状態を調査し、下記のように評価した。 [Evaluation of laminated glass]
(blocking)
The EVA pellet used in each example was filled in a container of φ100 mm × height 150 mm, stored at 60 ° C. for 24 hours, the blocking state of the EVA pellet was investigated, and evaluated as follows.

○：ほとんどブロッキングが見られない。
△：一部にブロッキングが見られる。
×：ほとんどブロッキングしている。 ○: Blocking is hardly seen.
(Triangle | delta): Blocking is seen in part.
X: Almost blocking.

（ヘイズ）
各合わせガラス中央部周辺より５０×５０ｍｍの小片を各３個ずつ切りとり、スガ試験機製カラーコンピューターＳＭ−３型を用いてヘイズ値を測定し、その各平均値を表１に示した。測定は、ＪＩＳ−Ｋ−７１０５（１９８１年）に従って行った。 (Haze)
Three small pieces each having a size of 50 × 50 mm were cut from the periphery of each laminated glass, haze values were measured using a color computer SM-3 manufactured by Suga Test Instruments, and the average values thereof are shown in Table 1. The measurement was performed according to JIS-K-7105 (1981).

（平均粒径）
前記ペレットの平均粒径は定規を用いて、微粒子の平均粒径はマイクロスコープ顕微鏡を用いて測定した。 (Average particle size)
The average particle size of the pellets was measured using a ruler, and the average particle size of the fine particles was measured using a microscope.

測定結果を下記に示す。   The measurement results are shown below.

上記結果から明らかなように、本発明に従う実施例１〜３で得られた合わせガラスは、優れた透明性を有し、製造時のブロッキングの心配もない。従来の比較例１の脂肪酸アミドを使用しなかった場合は、ブロッキングの心配があり、ヘイズもむしろ高いことが分かる。   As is clear from the above results, the laminated glass obtained in Examples 1 to 3 according to the present invention has excellent transparency and does not have the risk of blocking during production. In the case where the conventional fatty acid amide of Comparative Example 1 was not used, it was found that there was a concern about blocking and the haze was rather high.

本発明で使用されるＥＶＡペレットの一例の概略断面図を示す。The schematic sectional drawing of an example of the EVA pellet used by this invention is shown. 本発明の合わせガラスの好ましい実施形態の一例を示す。An example of preferable embodiment of the laminated glass of this invention is shown.

符号の説明Explanation of symbols

１１ ＥＶＡペレット
１２ 脂肪酸アミド
２０ 合わせガラス
１１Ａ、１１Ｂ ガラス板
１２ ＥＶＡ層 11 EVA pellet 12 Fatty acid amide 20 Laminated glass 11A, 11B Glass plate 12 EVA layer

Claims (12)

エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレット及び有機過酸化物を含む樹脂組成物を溶融混練後、シート状に成形する工程を含む合わせガラス用中間膜を製造する方法であって、
エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットの表面に、脂肪酸アミドが付着していることを特徴とする合わせガラス用中間膜の製造方法。 A method for producing an interlayer film for laminated glass comprising a step of melt-kneading a resin composition comprising an ethylene / vinyl acetate copolymer pellet and an organic peroxide and then molding the resin composition into a sheet,
A method for producing an interlayer film for laminated glass, wherein a fatty acid amide is adhered to the surface of an ethylene / vinyl acetate copolymer pellet. 脂肪酸アミドの付着量が、エチレン／酢酸ビニル共重合体に対して１０〜５０００ｐｐｍの範囲にある請求項１に記載の製造方法。   The production method according to claim 1, wherein the adhesion amount of the fatty acid amide is in the range of 10 to 5000 ppm with respect to the ethylene / vinyl acetate copolymer. 脂肪酸アミドの炭素原子数が、１６〜２４個の範囲にある請求項１又は２に記載の製造方法。   The method according to claim 1 or 2, wherein the fatty acid amide has a carbon atom number in the range of 16 to 24. 脂肪酸アミドの形状が粉末である請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。   The method according to any one of claims 1 to 3, wherein the fatty acid amide has a powder shape. 脂肪酸アミドが、エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットの表面にのみ存在し、内部には存在しない請求項１〜４のいずれか１項に記載の製造方法。   The manufacturing method according to any one of claims 1 to 4, wherein the fatty acid amide is present only on the surface of the ethylene / vinyl acetate copolymer pellet and is not present inside. エチレン／酢酸ビニル共重合体ペレットの平均粒径が、２．０〜１０ｍｍの範囲にある請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法。   The production method according to any one of claims 1 to 5, wherein the average particle diameter of the ethylene / vinyl acetate copolymer pellets is in the range of 2.0 to 10 mm. エチレン／酢酸ビニル共重合体中の酢酸ビニル含有率が２３〜３２質量％である請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法。   The production method according to claim 1, wherein the vinyl acetate content in the ethylene / vinyl acetate copolymer is 23 to 32% by mass. 有機過酸化物を、エチレン／酢酸ビニル共重合体１００質量部に対して０．０５〜３．０質量部使用する請求項１〜７のいずれか１項に記載の製造方法。   The production method according to any one of claims 1 to 7, wherein the organic peroxide is used in an amount of 0.05 to 3.0 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the ethylene / vinyl acetate copolymer. 請求項１〜８のいずれか１項に記載の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜。   The intermediate film for laminated glasses obtained by the manufacturing method of any one of Claims 1-8. 請求項９に記載の合わせガラス用中間膜を、２枚の透明基板の間に狭持して、架橋一体化されてなる合わせガラス。   A laminated glass obtained by sandwiching the interlayer film for laminated glass according to claim 9 between two transparent substrates and crosslinking and integrating them. ２枚の透明基板が共にガラス板である請求項１０に記載の合わせガラス。   The laminated glass according to claim 10, wherein the two transparent substrates are both glass plates. ２枚の透明基板の一方がガラス板で、他方がプラスチックフィルムである請求項９に記載の合わせガラス。   The laminated glass according to claim 9, wherein one of the two transparent substrates is a glass plate and the other is a plastic film.

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