JP2008077855A - Organic electroluminescent panel and method of manufacturing organic electroluminescent panel - Google Patents

Organic electroluminescent panel and method of manufacturing organic electroluminescent panel Download PDF

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a thin type organic EL panel in which there is no possibility of occurrence of a short circuit of a sealing material and the respective extraction electrodes, which has a long life and which is stable in performance, even if it is sealed by using a sealing material using a conductive material superior in barrier characteristics, and to provide a method of manufacturing the organic EL panel. <P>SOLUTION: In the organic EL panel having a structure of sealing the organic EL element having at least an anode layer including a first electrode, an organic compound layer including a light emitting layer, and a cathode layer including a second electrode on a substrate by a sealing member to seal at least a surface of the organic EL element via an adhesive layer, this is the organic EL panel in which a ridge line of a joint face (rear face) side joined to the adhesive layer of the end face of the sealing member is chamfered. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は有機エレクトロルミネッセンスパネル及び有機エレクトロルミネッセンスパネル(以下、有機ELパネルとも言う)の製造方法に関するものである。   The present invention relates to an organic electroluminescence panel and a method for producing an organic electroluminescence panel (hereinafter also referred to as an organic EL panel).

近年、有機物質を使用した有機ELパネルは、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や書き込み光源アレイとしての用途が有望視されており、活発な研究開発が進められている。有機ELパネルは、基板上に形成された第1電極(陽極又は陰極)を含む陽極層(陰極層)と、その上に積層された有機発光物質を含有する有機化合物層(単層部又は多層部)すなわち発光層と、この発光層上に積層された第2電極(陰極又は陽極)を含む陰極層(陽極層)とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子とも言う)を接着剤層を介して少なくとも有機EL素子の表面を封止する封止部材により封止した薄膜型の構成を有している。   In recent years, organic EL panels using organic substances have been promising for use as solid light-emitting inexpensive large-area full-color display elements and writing light source arrays, and active research and development has been underway. The organic EL panel includes an anode layer (cathode layer) including a first electrode (anode or cathode) formed on a substrate, and an organic compound layer (single layer portion or multilayer) containing an organic light emitting material laminated thereon. Part), that is, an organic electroluminescent element (hereinafter also referred to as an organic EL element) having a light emitting layer and a cathode layer (anode layer) including a second electrode (cathode or anode) laminated on the light emitting layer. It has a thin film type structure sealed with a sealing member that seals at least the surface of the organic EL element via a layer.

この様な有機ELパネルに電圧を印加すると、有機化合物層に陰極から電子が注入され陽極から正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得られることが知られている。   When a voltage is applied to such an organic EL panel, electrons are injected from the cathode and holes are injected from the anode into the organic compound layer. It is known that light is obtained by releasing energy as light when the electrons and holes recombine in the light emitting layer and the energy level returns from the conduction band to the valence band.

この様に、有機EL素子は薄膜型であるため、1個又は複数個の有機EL素子を基板上に形成した有機ELパネルをバックライト等の面光源として利用した場合には、面光源を備えた装置を容易に薄型にすることが出来る。又、画素としての有機EL素子を基板上に所定個数形成した有機ELパネルをディスプレイパネルとして用いて表示装置を構成した場合には視認性が高い、視野角依存性がないなど、液晶表示装置では得られない利点がある。   As described above, since the organic EL element is a thin film type, when an organic EL panel in which one or a plurality of organic EL elements are formed on a substrate is used as a surface light source such as a backlight, a surface light source is provided. The device can be easily made thin. In addition, when a display device is configured using an organic EL panel in which a predetermined number of organic EL elements as pixels are formed on a substrate as a display panel, the liquid crystal display device has high visibility and no viewing angle dependency. There are benefits that cannot be obtained.

通常、有機ELパネルは、基材上に、第1電極(陽極)と、正孔輸送層(正孔注入層)と、有機化合物層(発光層)と、電子注入層と、第2電極(陰極)とが形成された有機EL素子を、接着剤層を介して封止部材により封止されており、第1電極(陽極)と第2電極(陰極)との端部が基材上に取り出し電極として引き出されている。この様な構成をしている有機ELパネルは、陰極と有機化合物層(発光層)と電子注入層との間に電子輸送層を設けてもよい。又、陽極と基材との間にガスバリア膜を設けても構わない。   Usually, an organic EL panel has a first electrode (anode), a hole transport layer (hole injection layer), an organic compound layer (light emitting layer), an electron injection layer, and a second electrode (on the substrate). The organic EL element on which the cathode is formed is sealed with a sealing member via an adhesive layer, and the end portions of the first electrode (anode) and the second electrode (cathode) are on the substrate. It is drawn out as an extraction electrode. In the organic EL panel having such a configuration, an electron transport layer may be provided between the cathode, the organic compound layer (light emitting layer), and the electron injection layer. A gas barrier film may be provided between the anode and the substrate.

上記に述べた如き有機ELパネルを表示装置に応用を行う上で、RGB三原色の安定した発光は必要不可欠な条件である。しかしながら、有機ELパネルにおいては、長時間駆動によりダークスポットと呼ばれる非発光点が発生し、このダークスポットの成長が有機EL素子の寿命を短くしている原因の1つとなっている。ダークスポットは一般的に駆動直後は肉眼では見えない程度の大きさで発生し、これを核として連続駆動により成長していくことが知られている。又、ダークスポットは駆動を行わない保存状態でも発生し、経時的に成長することが知られている。   In applying the organic EL panel as described above to a display device, stable light emission of the three primary colors of RGB is an indispensable condition. However, in an organic EL panel, a non-light emitting point called a dark spot is generated by long-time driving, and the growth of the dark spot is one of the causes for shortening the lifetime of the organic EL element. It is known that a dark spot is generally generated in a size that cannot be seen with the naked eye immediately after driving, and grows by continuous driving using this as a core. Further, it is known that dark spots are generated even in a storage state where driving is not performed and grows with time.

ダ−クスポットの原因は色々考えられるが、外的要因としては、水分や酸素の有機EL素子内への浸入による有機層の結晶化、第2電極の剥離等が考えられる。内的要因としては、第2電極を構成している金属の結晶成長によるショート、発光に伴う発熱による有機層の結晶化、劣化等がダークスポットの要因として考えられている。   There are various causes of the dark spot, but external factors include crystallization of the organic layer due to the penetration of moisture or oxygen into the organic EL element, peeling of the second electrode, and the like. As internal factors, short spots due to crystal growth of the metal constituting the second electrode, crystallization and deterioration of the organic layer due to heat generation due to light emission, and the like are considered as factors of dark spots.

これら、ダ−クスポットの発生を防止するために対策として、例えば特開平5−182759、同5−36475、特開2002−43055には金属製の容器型の封止材料により乾燥窒素雰囲気下で有機EL素子を接着剤層を介して被覆封止する方法が記載されている。又、特開2001−307871、同2002−50470には金属箔などのバリア性の高いフィルムを用いて有機EL素子を接着剤層を介して被覆封止する方法が記載されている。しかしながら、これらの金属製の容器型の封止材料又は金属箔などのバリア性の高い封止材料等の導電性材料を使用した封止材料を用いて封止した場合、次の問題点が挙げられる。
1.有機ELパネルの基材上に引き出されている第1電極(陽極)と第2電極(陰極)との各取り出し電極が導電性の封止部材と接触し、第1電極(陽極)と第2電極(陰極)との電極間で短絡する危険がある。
2.短絡した場合、発光不良が発生したり、有機EL素子が破壊する場合がある。
この様に、これらのバリア性の高い導電性材料を使用した封止材料を用いて封止した場合の、封止材料と各取り出し電極との短絡を防止する方法としてこれまでに検討されてきた。例えば、接着剤層との接合面側にガラス、樹脂、セラミック及び金属酸化膜を形成した金属製の封止材料を使用する方法が知られている(例えば、特許文献1参照。)。又、接着剤層との接合面側又は両面に有機質の絶縁層が設けられた金属板又は金属箔製の封止材料を使用する方法が知られている(例えば、特許文献2参照。)。
As countermeasures for preventing the occurrence of these dark spots, for example, JP-A-5-182759, JP-A-5-36475, and JP-A-2002-43055 disclose a metal container-type sealing material in a dry nitrogen atmosphere. A method for covering and sealing an organic EL element via an adhesive layer is described. Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2001-307871 and 2002-50470 describe a method of covering and sealing an organic EL element through an adhesive layer using a film having a high barrier property such as a metal foil. However, when sealing is performed using a sealing material using a conductive material such as a sealing material having a high barrier property such as a metal container type sealing material or a metal foil, the following problems are listed. It is done.
1. The extraction electrodes of the first electrode (anode) and the second electrode (cathode) drawn on the base material of the organic EL panel are in contact with the conductive sealing member, and the first electrode (anode) and the second electrode There is a risk of a short circuit between the electrode (cathode) and the electrode.
2. When short-circuited, a light emission failure may occur or the organic EL element may be destroyed.
Thus, it has been studied so far as a method for preventing a short circuit between the sealing material and each extraction electrode when sealing is performed using a sealing material using a conductive material having a high barrier property. . For example, a method of using a metal sealing material in which glass, resin, ceramic, and a metal oxide film are formed on the bonding surface side with the adhesive layer is known (see, for example, Patent Document 1). Further, there is known a method of using a metal plate or metal foil sealing material provided with an organic insulating layer on the bonding surface side or both surfaces with the adhesive layer (for example, see Patent Document 2).

有機ELパネルの製造方法としては、概略次の2つの方法が挙げられる。1)個別の大きさに製造された有機EL素子に有機EL素子の大きさに合わせ製造された封止部材を接着固定することにより封止するバッチ方式、2)複数の有機EL素子を有する帯状の有機EL素子に、帯状の封止部材を接着固定した後、個々に断裁する連続方式が挙げられる。これらの何れかの方式に特許文献1、特許文献2に記載の封止材料を使用し、有機ELパネルを製造する場合、バリア性に優れている有機ELパネルを製造することは可能となるが、封止材料の断裁方法によっては封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険があり、十分な対策となっていないのが現状である。   As a method for manufacturing the organic EL panel, there are roughly the following two methods. 1) A batch system in which sealing is performed by adhering and fixing a sealing member manufactured according to the size of the organic EL element to an organic EL element manufactured in an individual size. 2) A strip shape having a plurality of organic EL elements. A continuous method in which a band-shaped sealing member is bonded and fixed to the organic EL element and then cut individually. In the case where an organic EL panel is manufactured using the sealing materials described in Patent Document 1 and Patent Document 2 for any of these methods, an organic EL panel having excellent barrier properties can be manufactured. Depending on the cutting method of the sealing material, there is a risk that a short circuit occurs between the sealing material and each extraction electrode.

この様な状況から、バリア性に優れている導電性材料を使用した封止材料を用いて封止しても、封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険がなく、寿命の長い性能が安定した薄型の有機ELパネル及び有機ELパネルの製造方法の開発が望まれている。
特開2001−43970号公報 特開2002−93573号公報
From such a situation, even if sealing is performed using a sealing material using a conductive material having excellent barrier properties, there is no risk of a short circuit between the sealing material and each extraction electrode, and the lifetime is long. Development of a thin organic EL panel with stable performance and a method for manufacturing the organic EL panel is desired.
JP 2001-43970 A JP 2002-93573 A

本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的はバリア性に優れている導電性材料を使用した封止材料を用いて封止しても、封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険がなく、寿命の長い性能が安定した薄型の有機ELパネル及び有機ELパネルの製造方法を提供することである。   The present invention has been made in view of the above situation, and the object thereof is to provide a sealing material and each extraction electrode, even if sealing is performed using a sealing material using a conductive material having excellent barrier properties. It is an object to provide a thin organic EL panel and a method for manufacturing the organic EL panel which have no risk of short circuit and have stable performance with a long lifetime.

本発明の上記目的は、下記の構成により達成された。   The above object of the present invention has been achieved by the following constitution.

1.基板の上に、少なくとも第1電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第2電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止する封止部材により封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルにおいて、前記封止部材の前記接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線が面取りされていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。   1. At least the organic electroluminescence element having an anode layer including at least a first electrode, an organic compound layer including a light emitting layer, and a cathode layer including a second electrode on a substrate via an adhesive layer. In the organic electroluminescence panel having a structure sealed with a sealing member that seals the surface of the element, the ridge line on the bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer of the sealing member is chamfered. An organic electroluminescence panel.

2.前記面取りが、封止部材の接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線を基準として該封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して1〜100%の距離からなる位置と、該接合面(裏面)の方向に、該封止部材の厚さに対して1%〜500%の距離からなる位置とを面取り開始点として行われていることを特徴とする前記1に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。   2. The chamfer is a distance of 1 to 100% with respect to the thickness of the sealing member in the thickness direction of the sealing member with respect to the ridge line on the bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer of the sealing member And a position having a distance of 1% to 500% with respect to the thickness of the sealing member in the direction of the joint surface (back surface). 2. The organic electroluminescence panel according to 1 above.

3.前記封止部材が少なくとも導電性材料を一層有していることを特徴とする前記1又は2に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。   3. 3. The organic electroluminescence panel according to 1 or 2, wherein the sealing member has at least one layer of a conductive material.

4.基板の上に、少なくとも第1電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第2電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止する封止部材により封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、前記封止部材は前記接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線が面取りされており、前記接着剤層を前記封止部材又は前記有機エレクトロルミネッセンス素子の少なくとも何れか一方に配設した後、前記封止部材を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の上に覆い被せ、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を封止することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   4). At least the organic electroluminescence element having an anode layer including at least a first electrode, an organic compound layer including a light emitting layer, and a cathode layer including a second electrode on a substrate via an adhesive layer. In the manufacturing method of an organic electroluminescence panel having a structure sealed with a sealing member that seals the surface of the element, the sealing member has a ridge line on the bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer. The adhesive layer is disposed on at least one of the sealing member and the organic electroluminescent element, and then the sealing member is covered on the organic electroluminescent element, and the organic electroluminescent element is A method for producing an organic electroluminescence panel, comprising sealing.

5.前記面取りは、封止部材の接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線を基準として封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して1%〜100%の距離からなる位置と、接合面(裏面)方向に、該封止部材の厚さに対して1%〜500%の距離からなる位置とを面取り開始点とし行うことを特徴とする前記4に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   5. The chamfering is a distance of 1% to 100% with respect to the thickness of the sealing member in the thickness direction of the sealing member with respect to the ridge line on the bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer of the sealing member. 5. The chamfering start point is a position formed by a position of 1% to 500% relative to the thickness of the sealing member in the bonding surface (back surface) direction. Manufacturing method of organic electroluminescence panel.

6.前記封止部材が少なくとも導電性材料を一層有していることを特徴とする前記4又は5に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   6). 6. The method for producing an organic electroluminescence panel according to 4 or 5, wherein the sealing member has at least one layer of a conductive material.

7.前記封止部材が断裁方式で作製されていることを特徴とする前記4〜6の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   7. The method for producing an organic electroluminescence panel according to any one of 4 to 6, wherein the sealing member is produced by a cutting method.

8.前記断裁方式が押し切り断裁の場合、封止部材の接着剤層との接合面(裏面)より断裁刃を入れて断裁することを特徴とする前記7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   8). 8. The method for producing an organic electroluminescence panel according to 7, wherein when the cutting method is push-cut cutting, cutting is performed by inserting a cutting blade from a bonding surface (back surface) with the adhesive layer of the sealing member.

9.前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式の場合、該上刃と下刃の少なくともどちらかのミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする前記7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   9. When the cutting method is a punch die method having an upper blade and a lower blade, the cutting surface is cut so that at least one of the mining surface side of the upper blade and the lower blade is in contact with the surface of the sealing member, 8. The method for producing an organic electroluminescence panel as described in 7 above.

10.前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して、1%〜150%であることを特徴とする前記7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   10. The cutting method is a punch and die method having an upper blade and a lower blade, and the clearance between the upper blade and the lower blade is 1% to 150% with respect to the thickness of the sealing member. The manufacturing method of the organic electroluminescent panel of said 7 said.

11.前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して、1%〜150%を有し、該上刃のミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする前記7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。   11. The cutting method is a punch die method having an upper blade and a lower blade, and the clearance between the upper blade and the lower blade is 1% to 150% with respect to the thickness of the sealing member, 8. The method of manufacturing an organic electroluminescence panel as described in 7 above, wherein the cutting is performed so that the surface of the upper blade is in contact with the surface of the sealing member.

バリア性に優れている導電性材料を使用した封止材料を用いて封止しても、封止材料と各取り出し電極との短絡が発生する危険がなく、寿命の長い性能が安定した薄型の有機ELパネル及び有機ELパネルの製造方法を提供することが出来、長期使用でも安定した性能を有する有機ELパネルの生産が可能となった。   Even if sealing is performed using a sealing material that uses an electrically conductive material with excellent barrier properties, there is no risk of a short circuit between the sealing material and each extraction electrode, and the long-life performance is stable and thin. An organic EL panel and a method for producing the organic EL panel can be provided, and an organic EL panel having stable performance even after long-term use can be produced.

本発明の実施の形態を図1〜図12を参照しながら説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。   Embodiments of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 12, but the present invention is not limited thereto.

図1は有機ELパネルの構成の一例を示す概略図である。図1(a)は有機ELパネルの構成の一例を示す模式図である。図1(b)は図1(a)のA−A′に沿った概略断面図である。図1(c)は図1(a)のB−B′に沿った概略断面図である。   FIG. 1 is a schematic view showing an example of the configuration of an organic EL panel. FIG. 1A is a schematic diagram showing an example of the configuration of an organic EL panel. FIG.1 (b) is a schematic sectional drawing in alignment with AA 'of Fig.1 (a). FIG.1 (c) is a schematic sectional drawing in alignment with BB 'of Fig.1 (a).

図中、1aは有機ELパネルを示す。有機ELパネル1aは、基材101上に、第1電極102a1を含む陽極層102aと、正孔輸送層(正孔注入層)102bと、有機化合物層(発光層)102cと、電子注入層102dと、第2電極102e1を含む陰極層102eとを有する有機EL素子102と、有機EL素子102の周囲と表面に設けられた接着剤層103を介して封止部材104により封止された構造となっている。102a2は第1電極102a1の取り出し電極を示し、102e2は第2電極102e1の取り出し電極を示し、共に基材101の上に形成されている。104aは封止部材104の表面を示し、104bは接着剤層103との接合面(裏面)を示す。104cは封止部材104の接合面(裏面)104b側の端面104dの稜線を示す。   In the figure, 1a represents an organic EL panel. The organic EL panel 1a includes an anode layer 102a including a first electrode 102a1, a hole transport layer (hole injection layer) 102b, an organic compound layer (light emitting layer) 102c, and an electron injection layer 102d on a substrate 101. And an organic EL element 102 having a cathode layer 102e including the second electrode 102e1, and a structure sealed by a sealing member 104 via an adhesive layer 103 provided on the periphery and surface of the organic EL element 102, It has become. Reference numeral 102a2 denotes an extraction electrode for the first electrode 102a1, and reference numeral 102e2 denotes an extraction electrode for the second electrode 102e1, both of which are formed on the substrate 101. Reference numeral 104 a denotes the surface of the sealing member 104, and 104 b denotes a bonding surface (back surface) with the adhesive layer 103. Reference numeral 104 c denotes a ridge line of the end surface 104 d on the bonding surface (back surface) 104 b side of the sealing member 104.

図2は有機ELパネルの他の構成の一例を示す概略図である。図2(a)は有機ELパネルの他の構成の一例を示す模式図である。図2(b)は図2(a)のC−C′に沿った概略断面図である。図2(c)は図2(a)のD−D′に沿った概略断面図である。   FIG. 2 is a schematic view showing an example of another configuration of the organic EL panel. FIG. 2A is a schematic diagram illustrating an example of another configuration of the organic EL panel. FIG. 2B is a schematic cross-sectional view along CC ′ of FIG. FIG. 2C is a schematic cross-sectional view taken along the line DD ′ in FIG.

図中、1bは有機ELパネルを示す。105は断面形状が凸形状となっている容器型封止部材を示す。容器型封止部材105は断面形状が凸型形状となり周囲が接着剤層106と接着する部分となっている。有機ELパネル1bは有機EL素子102を容器型封止部材105により覆い被せ接着剤層で固定され封止された構造となっている。105aは容器型封止部材105の表面を示し、105bは接着剤層106との接合面(裏面)を示す。105cは容器型封止部材105の接合面(裏面)105b側の端面104dの稜線を示す。
107は有機EL素子102と容器型封止部材105の間の空間に配設された吸湿剤を示す。吸湿剤としては、一般に用いられるシート状又は粉末状の吸湿剤を使用することが出来るが、吸着した水分を放出しにくい化学吸着するものが好ましい。例えば、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物などが挙げられる。又、粉末状の吸湿剤を用いる場合、透湿性を有するフィルムなどを用いて固定するのが好ましい。他の符号は図1(a)と同義である。
In the figure, 1b represents an organic EL panel. Reference numeral 105 denotes a container-type sealing member having a convex cross-sectional shape. The container-type sealing member 105 has a convex cross-sectional shape and the periphery is a portion that is bonded to the adhesive layer 106. The organic EL panel 1b has a structure in which the organic EL element 102 is covered with a container-type sealing member 105 and fixed and sealed with an adhesive layer. Reference numeral 105 a denotes the surface of the container-type sealing member 105, and reference numeral 105 b denotes a bonding surface (back surface) with the adhesive layer 106. Reference numeral 105 c denotes a ridge line of the end surface 104 d on the bonding surface (back surface) 105 b side of the container-type sealing member 105.
Reference numeral 107 denotes a hygroscopic agent disposed in the space between the organic EL element 102 and the container-type sealing member 105. As the hygroscopic agent, a generally used sheet-like or powder-like hygroscopic agent can be used, but a chemical adsorbent that hardly releases the adsorbed moisture is preferable. For example, alkali metal oxides, alkaline earth metal oxides, and the like can be given. Moreover, when using a powdery moisture absorbent, it is preferable to fix using a film having moisture permeability or the like. Other reference numerals are the same as those in FIG.

図1と図2に示される有機ELパネルにおいて、第1電極102a1を含む陽極層102aと正孔輸送層103の間に正孔注入層(不図示)を設けてもよい。又、第2電極102e1を含む陰極層102eと有機化合物層(発光層)104と電子注入層105との間に電子輸送層(不図示)を設けてもよい。有機EL素子102では、第1電極102a1を含む陽極層102aと基材101との間にガスバリア膜(不図示)を設けても構わない。   In the organic EL panel shown in FIGS. 1 and 2, a hole injection layer (not shown) may be provided between the anode layer 102 a including the first electrode 102 a 1 and the hole transport layer 103. Further, an electron transport layer (not shown) may be provided between the cathode layer 102e including the second electrode 102e1, the organic compound layer (light emitting layer) 104, and the electron injection layer 105. In the organic EL element 102, a gas barrier film (not shown) may be provided between the anode layer 102a including the first electrode 102a1 and the substrate 101.

本発明は図1に示される封止部材104及び図2に示される容器型封止部材105と基材101の上に形成されている第1電極102a1の取り出し電極102a2と第2電極102e1の取り出し電極102e2との短絡を防止した有機ELパネル及び有機ELパネルの製造方法に関するものである。   In the present invention, the extraction electrode 102a2 of the first electrode 102a1 and the extraction of the second electrode 102e1 formed on the base member 101 and the sealing member 104 shown in FIG. 1 and the container-type sealing member 105 shown in FIG. The present invention relates to an organic EL panel that prevents a short circuit with an electrode 102e2 and a method for manufacturing the organic EL panel.

図3は図1のSで示される部分の概略図である。図3(a)は図1のSで示される部分の拡大概略図である。図3(b)は図3(a)のUで示される部分の拡大概略図である。   FIG. 3 is a schematic view of a portion indicated by S in FIG. FIG. 3A is an enlarged schematic view of a portion indicated by S in FIG. FIG. 3B is an enlarged schematic view of a portion indicated by U in FIG.

図中、104eは封止部材104の稜線104cを面取りすることで形成された面を示す。104e1は面104eの封止部材104の端面104d側の端辺(面取り開始点の位置)を示し、104e2は面104eの封止部材104の接合面(裏面)104b側の端辺(面取り開始点の位置)を示す。   In the drawing, reference numeral 104e denotes a surface formed by chamfering the ridgeline 104c of the sealing member 104. 104e1 indicates an end side (position of the chamfering start point) of the surface 104e on the end surface 104d side of the sealing member 104, and 104e2 indicates an end side (chamfering start point) of the surface 104e on the bonding surface (back surface) 104b side of the sealing member 104. Position).

Dは封止部材104の端面104dを延長した面と、接合面(裏面)104bを延長した面との交点F(稜線104cに該当する)を基準位置として、交点Fから封止部材104の厚み方向の面取り開始点の位置104e1までの距離を示す。尚、封止部材104の厚み方向とは、封止部材104の接着剤層103との接合面(裏面)104bと反対の面(表面)104aの方向を言う。Eは交点Fから封止部材104の接合面(裏面)104b方向の面取り開始点の位置104e2までの距離を示す。   D is the thickness of the sealing member 104 from the intersection point F with the intersection point F (corresponding to the ridgeline 104c) between the surface obtained by extending the end surface 104d of the sealing member 104 and the surface obtained by extending the bonding surface (back surface) 104b. The distance to the position 104e1 of the chamfering start point in the direction is shown. The thickness direction of the sealing member 104 refers to the direction of the surface (front surface) 104a opposite to the bonding surface (back surface) 104b of the sealing member 104 with the adhesive layer 103. E indicates the distance from the intersection point F to the position 104e2 of the chamfering start point in the direction of the bonding surface (back surface) 104b of the sealing member 104.

距離Dは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、加工性等を考慮し1%〜100%が好ましい。距離Eは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、加工性、接着剤層からの水分、酸素等のバリヤ性等を考慮し1%〜500%が好ましい。   The distance D is preferably 1% to 100% with respect to the thickness of the sealing member in consideration of the effect of preventing a short circuit with the electrode, workability, and the like. The distance E is preferably 1% to 500% with respect to the thickness of the sealing member in consideration of the effect of preventing a short circuit with the electrode, workability, barrier properties such as moisture from the adhesive layer, oxygen, and the like.

面104eの形状は特に限定はなく、例えば平面、凸曲面、凹曲面、凹凸面等が挙げられる。又、面104eの性状は特に限定はなく、例えば粗面、鏡面等が挙げられる。稜線104cの面取りは少なくとも第1電極の取り出し電極102a1と、第2電極の取り出し電極102e1と対向する稜線104cに施されている。   The shape of the surface 104e is not particularly limited, and examples thereof include a flat surface, a convex curved surface, a concave curved surface, and a concave / convex surface. The property of the surface 104e is not particularly limited, and examples thereof include a rough surface and a mirror surface. The chamfering of the ridgeline 104c is applied to at least the ridgeline 104c facing the extraction electrode 102a1 of the first electrode and the extraction electrode 102e1 of the second electrode.

図4は図2のTで示される部分の概略図である。図4(a)は図2のTで示される部分の拡大概略図である。図4(b)は図4(a)のVで示される部分の拡大概略図である。   FIG. 4 is a schematic view of a portion indicated by T in FIG. FIG. 4A is an enlarged schematic view of a portion indicated by T in FIG. FIG. 4B is an enlarged schematic view of a portion indicated by V in FIG.

図中、105eは容器型封止部材105の稜線105cを面取りすることで形成された面を示す。105e1は面105eの容器型封止部材105の端面105d側の端辺(面取り開始点の位置)を示し、105e2は面105eの容器型封止部材105の接合面(裏面)105b側の端辺(面取り開始点の位置)を示す。   In the drawing, 105e indicates a surface formed by chamfering the ridgeline 105c of the container-type sealing member 105. 105e1 indicates an end side (position of the chamfering start point) of the surface 105e on the end surface 105d side of the container-type sealing member 105, and 105e2 indicates an end side of the surface 105e on the bonding surface (back surface) 105b side of the container-type sealing member 105. Indicates the position of the chamfer start point.

Gは封止部材105の端面105dを延長した面と、接合面(裏面)105bを延長した面との交点I(稜線105cに該当する)を基準位置として、交点Iから封止部材105の厚み方向の面取り開始点の位置105e1までの距離を示す。尚、封止部材105の厚み方向とは、封止部材105の接着剤層106との接合面(裏面)105bと反対の面(表面)105aの方向を言う。Hは交点Iから封止部材105の接合面(裏面)105b方向の面取り開始点の位置105e2までの距離を示す。   G is the thickness of the sealing member 105 from the intersection point I, with the intersection point I (corresponding to the ridge line 105c) between the surface obtained by extending the end surface 105d of the sealing member 105 and the surface obtained by extending the bonding surface (back surface) 105b. The distance to the position 105e1 of the chamfer start point in the direction is shown. The thickness direction of the sealing member 105 refers to the direction of the surface (front surface) 105a opposite to the bonding surface (back surface) 105b of the sealing member 105 with the adhesive layer 106. H represents the distance from the intersection point I to the position 105e2 of the chamfering start point in the direction of the bonding surface (back surface) 105b of the sealing member 105.

距離Gは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、等を考慮し1%〜100%が好ましい。距離Hは、封止部材の厚さに対して、電極との短絡防止の効果、加工性、接着剤層からの水分、酸素等のバリヤ性等を考慮し1%〜500%が好ましい。   The distance G is preferably 1% to 100% with respect to the thickness of the sealing member in consideration of the effect of preventing a short circuit with the electrode. The distance H is preferably 1% to 500% with respect to the thickness of the sealing member in consideration of the effect of preventing a short circuit with the electrode, workability, barrier properties such as moisture from the adhesive layer, oxygen, and the like.

面105eの形状は特に限定はなく、例えば平面、凸曲面、凹曲面、凹凸面等が挙げられる。又、面105eの性状は特に限定はなく、例えば粗面、鏡面等が挙げられる。稜線105cの面取りは少なくとも第1電極の取り出し電極102a1と、第2電極の取り出し電極102e1と対向する稜線105cに施されている。   The shape of the surface 105e is not particularly limited, and examples thereof include a flat surface, a convex curved surface, a concave curved surface, and a concave / convex surface. The property of the surface 105e is not particularly limited, and examples thereof include a rough surface and a mirror surface. The chamfering of the ridgeline 105c is applied to at least the ridgeline 105c facing the extraction electrode 102a1 of the first electrode and the extraction electrode 102e1 of the second electrode.

図3、図4に示す如く接着剤層との接合面の稜線を面取りした封止部材を使用することで、封止部材と取り出し電極との距離が広がり、電極間の短絡の危険がなくなり、短絡に伴う故障を防止することが可能となる。   By using a sealing member that chamfers the ridgeline of the bonding surface with the adhesive layer as shown in FIGS. 3 and 4, the distance between the sealing member and the extraction electrode is widened, and there is no danger of a short circuit between the electrodes. It is possible to prevent a failure due to a short circuit.

次に、図1及び図2に示される有機ELパネルの製造方法に付き説明する。本発明の有機ELパネルの製造方法としては、次の2つの方法が挙げられる。1)個別の大きさに製造された有機EL素子に有機EL素子の大きさに合わせ製造された封止部材を接着固定することにより封止するバッチ方式、2)複数の有機EL素子を有する帯状の有機EL素子に、帯状の封止部材を接着固定した後、個々に断裁する連続方式が挙げられる。これらの製造方法は、使用する有機EL素子の状態に応じて適宜選択することが可能である。封止部材又は有機EL素子を封止部材で接着固定した後の断裁方式としては特に限定はなく、例えばトムソン刃や金型による打ち抜き断裁、パンチ・ダイによる打ち抜き断裁等があげられる。以下にバッチ方式で有機ELパネルを製造する時に使用する封止部材の製造方法に付き説明する。   Next, a method for manufacturing the organic EL panel shown in FIGS. 1 and 2 will be described. The following two methods are mentioned as a manufacturing method of the organic EL panel of the present invention. 1) A batch system in which sealing is performed by adhering and fixing a sealing member manufactured according to the size of the organic EL element to an organic EL element manufactured in an individual size. 2) A strip shape having a plurality of organic EL elements. A continuous method in which a band-shaped sealing member is bonded and fixed to the organic EL element and then cut individually. These manufacturing methods can be appropriately selected according to the state of the organic EL element to be used. The cutting method after the sealing member or the organic EL element is bonded and fixed with the sealing member is not particularly limited, and examples thereof include punching cutting with a Thomson blade or a die, punching cutting with a punch / die, and the like. Below, it attaches and demonstrates to the manufacturing method of the sealing member used when manufacturing an organic electroluminescent panel by a batch system.

図5はパンチ・ダイによる打ち抜き断裁装置の概略図である。図5(a)はパンチ・ダイによる打ち抜き断裁装置の概略斜視図である。図5(b)は図5(a)J−J′に沿った概略断面図である。   FIG. 5 is a schematic view of a punching and cutting apparatus using a punch and die. FIG. 5A is a schematic perspective view of a punching and cutting apparatus using a punch and die. FIG. 5B is a schematic cross-sectional view taken along line JJ ′ in FIG.

図中、2は打ち抜き断裁装置を示す。打ち抜き断裁装置2は封止部材を打ち抜くためのパンチ(上刃)201を配設した上型202と、上型202を上下方向(図中の矢印方向)への作動を可能にする4本のガイドポスト203と、封止部材を載置し、ダイ(下刃)204を配置した載置面205とを有する下型206とを有している。207は上型202をガイドポスト203に沿って上下方向(図中の矢印方向)へ作動させるための駆動源を示し、208は駆動軸を示す。209はパンチ(上刃)201の取り付け部材を示し上型202に取り付けられている。パンチ(上刃)201の数は、有機EL素子の大きさと、一回に打ち抜く数、打ち抜き断裁装置2の大きさ等から適宜選択することが可能である。ダイ(下刃)204もパンチ(上刃)201の数に合わせ配設されている。本図は、一回に打ち抜く数が1枚の場合を示している。   In the figure, 2 indicates a punching and cutting apparatus. The punching and cutting apparatus 2 includes an upper mold 202 provided with a punch (upper blade) 201 for punching a sealing member, and four upper molds 202 that can be operated in the vertical direction (arrow direction in the figure). It has a lower die 206 having a guide post 203 and a placement surface 205 on which a sealing member is placed and a die (lower blade) 204 is placed. Reference numeral 207 denotes a drive source for operating the upper mold 202 in the vertical direction (the arrow direction in the drawing) along the guide post 203, and 208 denotes a drive shaft. Reference numeral 209 denotes an attachment member for the punch (upper blade) 201 and is attached to the upper die 202. The number of punches (upper blades) 201 can be appropriately selected from the size of the organic EL element, the number of punches at a time, the size of the punching and cutting device 2, and the like. The dies (lower blades) 204 are also arranged according to the number of punches (upper blades) 201. This figure shows the case where the number of punches at one time is one.

尚、断裁時に封止部材を固定するため、載置面205に吸引孔を設け吸引固定することも可能である。又、パンチ(上刃)201の周囲に封止部材を抑えるストリッパ(不図示)と、打ち抜かれた製品をダイ(下刃)204から回収するノックアウト(不図示)とを設けることも可能である。本図に示す打ち抜き断裁装置のパンチを打ち抜き刃、ダイを取り付けてある下型を打ち抜き刃の受け部にすることで押し切り方式の断裁装置として使用することも可能である。   In order to fix the sealing member at the time of cutting, it is possible to provide suction holes on the mounting surface 205 and fix them by suction. It is also possible to provide a stripper (not shown) for suppressing the sealing member around the punch (upper blade) 201 and a knockout (not shown) for collecting the punched product from the die (lower blade) 204. . The punch of the punching and cutting apparatus shown in this figure can be used as a punching-type cutting apparatus by using a punching blade as a punch and a lower die attached with a die as a receiving part of the punching blade.

図6は図5のWで示される部分の拡大概略図である。   6 is an enlarged schematic view of a portion indicated by W in FIG.

図中、Kは上刃201と下刃204とのクリアランス(間隙)を示す。クリアランスKは断裁する封止部材の厚さに対して、封止部材の端面及び接合面の面取り開始点、電極との短絡防止効果等を考慮し、1%〜150%が好ましい。   In the figure, K indicates a clearance (gap) between the upper blade 201 and the lower blade 204. The clearance K is preferably 1% to 150% with respect to the thickness of the sealing member to be cut in consideration of the chamfering start point of the end surface and the joint surface of the sealing member, the effect of preventing a short circuit with the electrode, and the like.

θ1はパンチ(上刃)201の刃先の角度を示し、角度θ1は、刃の耐久性、封止部材の端面及び接合面の面取り開始点の位置、電極との短絡防止効果等を考慮し、50°〜90°が好ましい。θ2はダイ(下刃)204の刃先の角度を示し、角度θ2は、刃の耐久性、封止部材の端面及び接合面の面取り開始点の位置、電極との短絡防止効果等を考慮し、50°〜90°が好ましい。パンチ(上刃)201にはシャー角を持たせても構わない。   θ1 indicates the angle of the cutting edge of the punch (upper blade) 201, and the angle θ1 is determined in consideration of the durability of the blade, the position of the chamfering start point of the end surface and the joint surface of the sealing member, the effect of preventing short circuit with the electrode, and the like. 50 ° to 90 ° is preferable. θ2 indicates the angle of the cutting edge of the die (lower blade) 204, and the angle θ2 takes into consideration the durability of the blade, the position of the chamfering start point of the end surface and the joint surface of the sealing member, the effect of preventing a short circuit with the electrode, etc. 50 ° to 90 ° is preferable. The punch (upper blade) 201 may have a shear angle.

図7は図5に示すパンチと下型の代わりに使用する打ち抜き刃(彫刻刃)と打ち抜き刃の受け台の概略図である。図7(a)は打ち抜き刃の概略斜視図である。図7(b)は打ち抜き刃(彫刻刃)と受け部の関係を示す概略部分断面図である。   FIG. 7 is a schematic view of a punching blade (engraving blade) used in place of the punch and lower die shown in FIG. FIG. 7A is a schematic perspective view of the punching blade. FIG. 7B is a schematic partial sectional view showing the relationship between the punching blade (engraving blade) and the receiving portion.

図中、3は打ち抜き刃を示す。302は打ち抜き刃3を上型202に取り付ける治具を示す。本図に示される打ち抜き刃3は4枚の直線形状の打ち抜き刃301a〜301dで構成されており、互いに直角に当接する様にして上型202に取り付けられている。   In the figure, 3 indicates a punching blade. Reference numeral 302 denotes a jig for attaching the punching blade 3 to the upper mold 202. The punching blade 3 shown in this figure is composed of four linear punching blades 301a to 301d, and is attached to the upper die 202 so as to abut at right angles to each other.

θ3は打ち抜き3の刃先の角度を示し、角度θ3は接着剤層との接合面の端辺に発生する凸状物の長さを考慮し、7〜75°が好ましい。刃の形状は片刃でも両刃であっても構わない。打ち抜き刃に使用する刃物材質はSKH、SKD材など一般的なものが使用可能である。303は打ち抜き刃3の受け台を示す。   θ3 represents the angle of the cutting edge of the punching 3, and the angle θ3 is preferably 7 to 75 ° in consideration of the length of the convex matter generated at the edge of the joint surface with the adhesive layer. The shape of the blade may be single-edged or double-edged. As the blade material used for the punching blade, general materials such as SKH and SKD materials can be used. Reference numeral 303 denotes a cradle for the punching blade 3.

図8は封止部材を断裁装置で断裁するときの刃と、封止部材との関係を示す概略図である。図8(a)は図5に示す打ち抜き断裁装置のパンチ・ダイによる断裁するときのパンチ・ダイ刃と、封止部材との関係を示す概略図である。図8(b)は図7に示す打ち抜き刃により断裁するときの打ち抜き刃と、封止部材との関係を示す概略図である。   FIG. 8 is a schematic view showing the relationship between the blade and the sealing member when the sealing member is cut with a cutting device. FIG. 8A is a schematic view showing the relationship between the punch and die blade and the sealing member when cutting with the punch and die of the punching and cutting apparatus shown in FIG. FIG. 8B is a schematic view showing the relationship between the punching blade and the sealing member when cutting with the punching blade shown in FIG.

図8(a)に付き説明する。図中、201aはパンチ(上刃)201の反ミネ面を示し、201bはパンチ(上刃)201のミネ面を示す。204aはダイ(下刃)204の反ミネ面を示し、204bはダイ(下刃)204のミネ面を示す。本図に示す如く、パンチ(上刃)201とダイ(下刃)204を使用した図5に示す打ち抜き断裁装置で封止部材104を断裁するとき、封止部材104はパンチ(上刃)201のミネ面201bと表面104aとが接する様にして断裁することが好ましい。封止部材104を断裁するとき、断裁するときの刃と、封止部材とを本図に示す様な関係にし、パンチ(上刃)201とダイ(下刃)204とのクリアランスを調整することで図9に示す様な封止部材を断裁することが可能となる。   This will be described with reference to FIG. In the figure, 201a indicates the anti-mineral surface of the punch (upper blade) 201, and 201b indicates the miner surface of the punch (upper blade) 201. Reference numeral 204 a denotes an anti-mineral surface of the die (lower blade) 204, and 204 b denotes a minor surface of the die (lower blade) 204. As shown in this figure, when the sealing member 104 is cut by the punching and cutting apparatus shown in FIG. 5 using a punch (upper blade) 201 and a die (lower blade) 204, the sealing member 104 is punch (upper blade) 201. It is preferable to cut such that the mined surface 201b and the surface 104a are in contact with each other. When cutting the sealing member 104, the cutting blade and the sealing member are in the relationship shown in this figure, and the clearance between the punch (upper blade) 201 and the die (lower blade) 204 is adjusted. Thus, the sealing member as shown in FIG. 9 can be cut.

図8(b)に付き説明する。図中、301b1は打ち抜き刃301bの反ミネ面を示し、301b2は打ち抜き刃301bのミネ面を示す。本図に示す打ち抜き刃301b(図7に示す打ち抜き刃3)により断裁するとき、封止部材104は表面104aを下側として受け台303に載置して断裁することが好ましい。封止部材104を断裁するとき、断裁するときの打ち抜き刃と、封止部材とを本図に示す様な関係にすることで図9に示す様な封止部材を断裁することが可能となる。   This will be described with reference to FIG. In the figure, 301b1 represents the anti-mineral surface of the punching blade 301b, and 301b2 represents the mining surface of the punching blade 301b. When cutting with the punching blade 301b shown in this drawing (the punching blade 3 shown in FIG. 7), it is preferable that the sealing member 104 is placed on the receiving table 303 with the surface 104a on the lower side for cutting. When cutting the sealing member 104, it becomes possible to cut the sealing member as shown in FIG. 9 by making the punching blade for cutting and the sealing member into a relationship as shown in this figure. .

尚、図5〜図7に示される断裁装置を、連続生産方式に組み入れ、封止部材を有機EL素子に接着固定した後に個別に断裁して有機ELパネルを製造することも勿論可能である。   Of course, it is also possible to manufacture the organic EL panel by incorporating the cutting apparatus shown in FIGS. 5 to 7 into the continuous production method and individually cutting the sealing member after bonding and fixing to the organic EL element.

図9は図5に示される断裁装置で断裁した図1に示される有機ELパネルを製造するのに使用される封止部材の概略図である。図9(a)は図1に示される有機ELパネルを製造するのに使用される封止部材の模式図である。図9(b)は図9(a)のL−L′に沿った拡大概略断面図である。図9(c)は図9(a)のM−M′に沿った拡大概略断面図である。   FIG. 9 is a schematic view of a sealing member used for manufacturing the organic EL panel shown in FIG. 1 cut by the cutting apparatus shown in FIG. Fig.9 (a) is a schematic diagram of the sealing member used in manufacturing the organic electroluminescent panel shown by FIG. FIG. 9B is an enlarged schematic cross-sectional view taken along line LL ′ of FIG. FIG. 9C is an enlarged schematic cross-sectional view taken along line MM ′ of FIG.

図中の符号は図3と同義である。本図は封止部材104の接着剤層103(図1を参照)との接合面(裏面)側の周囲の稜線の全てを面取りし、面104eを配設した場合を示している。   The reference numerals in the figure are the same as those in FIG. This figure shows a case where all of the peripheral ridge lines on the side of the joint surface (back surface) with the adhesive layer 103 (see FIG. 1) of the sealing member 104 are chamfered and the surface 104e is disposed.

本図に示される封止部材104の場合は、断裁装置でパンチ(上刃)201(図6を参照)、ダイ(下刃)204(図6を参照)とのクリアランスを調整し接合面(裏面)105bより断裁刃を入れ断裁する断裁することで、パンチ(上刃)201(図6を参照)により稜線104c(図1を参照)が押し潰された状態で稜線に面104eを形成している。尚、断裁するときに封止部材104の表面104aの端辺104fに発生するバリは研磨加工、切削加工、潰し加工等で取り除くことが好ましい。本図は、バリを取り除いた状態を示している。部材は枚葉シートでも帯状シートであってもよく、必要に応じて選択することが可能である。   In the case of the sealing member 104 shown in this drawing, the clearance between the punch (upper blade) 201 (see FIG. 6) and the die (lower blade) 204 (see FIG. 6) is adjusted by a cutting device. By cutting by inserting a cutting blade from the back surface 105b, the surface 104e is formed on the ridgeline in a state where the ridgeline 104c (see FIG. 1) is crushed by the punch (upper blade) 201 (see FIG. 6). ing. Note that burrs generated on the edge 104f of the surface 104a of the sealing member 104 when cutting are preferably removed by polishing, cutting, crushing, or the like. This figure has shown the state which removed the burr | flash. The member may be a single sheet or a belt-like sheet, and can be selected as necessary.

図10は図5に示される断裁装置で断裁した図2に示される有機ELパネルを製造するのに使用される容器型封止部材の概略図である。図10(a)は図1に示される有機ELパネルを製造するのに使用される容器型封止部材の模式図である。図10(b)は図10(a)のN−N′に沿った拡大概略断面図である。図10(c)は図10(a)のO−O′に沿った拡大概略断面図である。   FIG. 10 is a schematic view of a container-type sealing member used for manufacturing the organic EL panel shown in FIG. 2 cut by the cutting apparatus shown in FIG. Fig.10 (a) is a schematic diagram of the container type sealing member used in manufacturing the organic EL panel shown by FIG. FIG. 10B is an enlarged schematic cross-sectional view along NN ′ of FIG. FIG. 10C is an enlarged schematic cross-sectional view taken along the line OO ′ of FIG.

図中の符号は図4と同義である。本図は容器型封止部材105の接着剤層106(図2を参照)との接合面(裏面)105b側の周囲の稜線の全てを面取りし、面105eを配設した場合を示している。   The reference numerals in the figure are the same as those in FIG. This figure shows the case where all of the peripheral ridge lines on the side of the joint surface (back surface) 105b with the adhesive layer 106 (see FIG. 2) of the container-type sealing member 105 are chamfered and the surface 105e is disposed. .

本図に示される容器型封止部材105の場合は、一枚のシート状の部材を、一旦成形することで凹状容器型(又は凸状容器型)の形態とした後、接合面(裏面)105bより断裁刃を入れ周囲を打ち抜き断裁方式で打ち抜くことで製造することが可能である。又、成形と同時に打ち抜くことで製造することが可能である。部材は枚葉シートでも帯状シートであってもよく、必要に応じて選択することが可能である。断裁装置でパンチ(上刃)201(図6を参照)、ダイ(下刃)204(図6を参照)とのクリアランスを調整し断裁することで、パンチ(上刃)201(図6を参照)により稜線105c(図2を参照)が押し潰された状態で稜線に面105eを形成している。尚、断裁するときに容器型封止部材105の表面105aの端辺105fに発生するバリは研磨、加工、切削加工、潰し加工等で取り除くことが好ましい。本図は、バリを取り除いた状態を示している。   In the case of the container-type sealing member 105 shown in this figure, a single sheet-like member is once molded into a concave container mold (or convex container mold), and then joined (back surface). It is possible to manufacture by inserting a cutting blade from 105b and punching the periphery by a cutting method. Further, it can be manufactured by stamping simultaneously with molding. The member may be a single sheet or a belt-like sheet, and can be selected as necessary. The punch (upper blade) 201 (see FIG. 6) is adjusted by cutting the punch (upper blade) 201 (see FIG. 6) and the die (lower blade) 204 (see FIG. 6) with a cutting device. ), The surface 105e is formed on the ridgeline in a state where the ridgeline 105c (see FIG. 2) is crushed. In addition, it is preferable to remove the burr | flash which generate | occur | produces in the edge 105f of the surface 105a of the container type sealing member 105 at the time of cutting by grinding | polishing, a process, a cutting process, a crushing process, etc. This figure has shown the state which removed the burr | flash.

本発明に係わる封止部材の端面の接着剤層と接触する稜線の面取りする好ましい方法としては、図5〜図7に示すように断裁時に断裁刃のクリアランスを調整して行う方法が挙げられるが、この他の方法として、断裁した後、刃物で稜線を削る方法、研磨ホイールで稜線を削る方法、ローラ、プレス等で稜線を潰す方法等が挙げられる。   As a preferable method for chamfering the ridge line that contacts the adhesive layer on the end face of the sealing member according to the present invention, there is a method of adjusting the clearance of the cutting blade at the time of cutting as shown in FIGS. Examples of other methods include a method of cutting a ridge line with a cutting tool after cutting, a method of cutting a ridge line with a polishing wheel, a method of crushing a ridge line with a roller, a press, and the like.

図11は図1に示される有機ELパネルを製造する概略フロー図である。本図を参照して図1に示される有機ELパネルの製造方法を説明する。   FIG. 11 is a schematic flow chart for manufacturing the organic EL panel shown in FIG. A method for manufacturing the organic EL panel shown in FIG. 1 will be described with reference to FIG.

S1では、基材101上に第1電極102a1を含む陽極層102aと、正孔輸送層(正孔注入層)102b(図1を参照)と、有機化合物層(発光層)102c(図1を参照)と、電子注入層102d(図1を参照)と、第2電極102e1を含む陰極層102eと、第1電極102a1の取り出し電極102a2と、第2電極102e1の取り出し電極102e2とを有する有機EL素子102が準備される。   In S1, the anode layer 102a including the first electrode 102a1 on the substrate 101, the hole transport layer (hole injection layer) 102b (see FIG. 1), and the organic compound layer (light emitting layer) 102c (see FIG. 1). Reference), an electron injection layer 102d (see FIG. 1), a cathode layer 102e including a second electrode 102e1, an extraction electrode 102a2 of the first electrode 102a1, and an extraction electrode 102e2 of the second electrode 102e1. Element 102 is prepared.

S2では、S1で準備された有機EL素子102の第2電極102e1を含む陰極層102eの上と、第1電極102a1の取り出し電極102a2と、第2電極102e1の取り出し電極102e2との上を含む有機EL素子102の周囲に接着剤が塗設され接着剤層103が形成される。尚、本図では接着剤層が有機EL素子102側に設けられた場合を示しているが、接着剤層は封止部材104側に設けても構わない。   In S2, the organic layer including the top of the cathode layer 102e including the second electrode 102e1 of the organic EL element 102 prepared in S1, the top of the extraction electrode 102a2 of the first electrode 102a1, and the extraction electrode 102e2 of the second electrode 102e1. An adhesive is applied around the EL element 102 to form an adhesive layer 103. In addition, although this figure shows the case where the adhesive layer is provided on the organic EL element 102 side, the adhesive layer may be provided on the sealing member 104 side.

S3では、図5に示した打ち抜き断裁装置により製造され、接着剤層との接合面(裏面)104b(図9を参照)側の稜線が面取りされている図9に示される形態の封止部材104が準備される。   In S3, the sealing member of the form shown in FIG. 9 is manufactured by the punching and cutting apparatus shown in FIG. 5 and the ridge line on the side of the bonding surface (back surface) 104b (see FIG. 9) with the adhesive layer is chamfered. 104 is prepared.

S4では、S3で準備された封止部材104を接合面(裏面)104b(図9を参照)側を接着剤層103側に向け、有機EL素子102の上に重ね合わせることで図1に示される有機ELパネルが製造される。他の符号は図3と同義である。   In S4, the sealing member 104 prepared in S3 is overlapped on the organic EL element 102 with the bonding surface (rear surface) 104b (see FIG. 9) side facing the adhesive layer 103 and shown in FIG. An organic EL panel is manufactured. Other symbols are the same as those in FIG.

図12は図2に示される有機ELパネルを製造する概略フロー図である。本図を参照して図2に示される有機ELパネルの製造方法を説明する。   FIG. 12 is a schematic flow diagram for manufacturing the organic EL panel shown in FIG. A method for manufacturing the organic EL panel shown in FIG. 2 will be described with reference to FIG.

S1では、基材101上に第1電極102a1を含む陽極層102aと、正孔輸送層(正孔注入層)102b(図1を参照)と、有機化合物層(発光層)102c(図1を参照)と、電子注入層102d(図1を参照)と、第2電極102e1を含む陰極層102eと、第1電極102a1の取り出し電極102a2と、第2電極102e1の取り出し電極102e2とを有する有機EL素子102が準備される。   In S1, the anode layer 102a including the first electrode 102a1 on the substrate 101, the hole transport layer (hole injection layer) 102b (see FIG. 1), and the organic compound layer (light emitting layer) 102c (see FIG. 1). Reference), an electron injection layer 102d (see FIG. 1), a cathode layer 102e including a second electrode 102e1, an extraction electrode 102a2 of the first electrode 102a1, and an extraction electrode 102e2 of the second electrode 102e1. Element 102 is prepared.

S2では、S1で準備された有機EL素子102の第2電極102e1を含む陰極層102eの上と、第1電極102a1の取り出し電極102a2と、第2電極102e1の取り出し電極102e2との上を含む有機EL素子102の周囲に接着剤が塗設され接着剤層106が形成される。尚、本図では接着剤層が有機EL素子102側に設けられた場合を示しているが、接着剤層は容器型封止部材105側に設けても構わない。   In S2, the organic layer including the top of the cathode layer 102e including the second electrode 102e1 of the organic EL element 102 prepared in S1, the top of the extraction electrode 102a2 of the first electrode 102a1, and the extraction electrode 102e2 of the second electrode 102e1. An adhesive is applied around the EL element 102 to form an adhesive layer 106. In addition, although this figure shows the case where the adhesive layer is provided on the organic EL element 102 side, the adhesive layer may be provided on the container-type sealing member 105 side.

S3では、図5に示した打ち抜き断裁方式により製造され、接着剤層との接合面(裏面)105b(図10を参照)側の稜線が面取りされている図10に示される形態の容器型封止部材105が準備される。   In S3, the container mold seal shown in FIG. 10 is manufactured by the punching and cutting method shown in FIG. 5 and the ridge line on the side of the bonding surface (back surface) 105b (see FIG. 10) with the adhesive layer is chamfered. A stop member 105 is prepared.

S4では、S3で準備された容器型封止部材105を接合面(裏面)105b(図10を参照)側を接着剤層103側に向け、凸状物105fを接着剤層106側に向け、有機EL素子102の上に重ね合わせることで図2に示される有機ELパネルが製造される。他の符号は図4と同義である。   In S4, the container-type sealing member 105 prepared in S3 is directed to the adhesive layer 103 side on the bonding surface (back surface) 105b (see FIG. 10) side, and the convex 105f is directed to the adhesive layer 106 side. The organic EL panel shown in FIG. 2 is manufactured by superposing on the organic EL element 102. Other symbols are the same as those in FIG.

図9、図10に示す接合面(裏面)の稜線に面取りを施した封止部材を使用し、図11、図12に示すフローに従って有機ELパネルを製造することで次の効果が挙げられる。
1.金属、金属箔等の導電性材料を使用した封止部材であっても、電極間の短絡の危険がなくなり短絡に伴う故障を防止することが可能となった。
2.防湿性に優れた金属、金属箔等の導電性材料を使用した封止部材の使用が容易になることで、有機パネルの寿命を伸ばすことが可能となった。
The following effects can be obtained by manufacturing an organic EL panel according to the flow shown in FIGS. 11 and 12 using a sealing member having chamfered ridgelines on the joining surface (back surface) shown in FIGS.
1. Even with a sealing member using a conductive material such as metal or metal foil, there is no danger of a short circuit between the electrodes, and it is possible to prevent a failure associated with the short circuit.
2. It becomes possible to extend the life of the organic panel by facilitating the use of a sealing member using a conductive material such as metal or metal foil having excellent moisture resistance.

図1、図2で示した本発明の有機ELパネルの構成は一例を示したものであるが、他の代表的な有機ELパネルの構成としては次の構成が挙げられる。   The configuration of the organic EL panel of the present invention shown in FIG. 1 and FIG. 2 shows an example, but the following configuration can be given as a configuration of another typical organic EL panel.

(1)基板/陽極(第1電極)/発光層/電子輸送層/陰極(第2電極)/接着剤層/封止部材
(2)基板/陽極(第1電極)/正孔輸送層/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/陰極(第2電極)/接着剤層/封止部材
(3)基板/陽極(第1電極)/正孔輸送層(正孔注入層)/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファー層(電子注入層)/陰極(第2電極)/接着剤層/封止部材
(4)基板/陽極(第1電極)/陽極バッファー層(正孔注入層)/正孔輸送層/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファー層(電子注入層)/陰極(第2電極)/接着剤層/封止部材
本発明では、基板上に少なくとも第1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第2電極層までが順次積層された状態を有機EL素子と言い、封止層で被覆された状態を有機ELパネルと言う。
(1) Substrate / Anode (first electrode) / Light emitting layer / Electron transport layer / Cathode (second electrode) / Adhesive layer / Sealing member (2) Substrate / Anode (first electrode) / Hole transport layer / Light emitting layer / hole blocking layer / electron transport layer / cathode (second electrode) / adhesive layer / sealing member (3) substrate / anode (first electrode) / hole transport layer (hole injection layer) / light emission Layer / hole blocking layer / electron transport layer / cathode buffer layer (electron injection layer) / cathode (second electrode) / adhesive layer / sealing member (4) substrate / anode (first electrode) / anode buffer layer ( Hole injection layer) / hole transport layer / light emitting layer / hole blocking layer / electron transport layer / cathode buffer layer (electron injection layer) / cathode (second electrode) / adhesive layer / sealing member A state in which at least a first electrode layer, an organic compound layer including a light emitting layer, and a second electrode layer are sequentially stacked on a substrate is called an organic EL element, and is covered with a sealing layer. The covered state is called an organic EL panel.

次に図1、図2に示される有機ELパネルの構成に使用する部材に付き説明する。   Next, the members used for the configuration of the organic EL panel shown in FIGS. 1 and 2 will be described.

(封止部材)
図1に示される有機ELパネルの構成に使用する封止部材の基材としては特に限定はなく、例えばエチレンテトラフルオロエチル共重合体(ETFE)、高密度ポリエチレン(HDPE)、延伸ポリプロピレン(0PP)、ポリスチレン(PS)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、延伸ナイロン(ONy)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリカーボネート(PC)、ポリイミド、ポリエーテルスチレン(PES)など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルム材料、ガラス、金属箔等を使用することが出来る。又、これら熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。
(Sealing member)
The base material of the sealing member used for the configuration of the organic EL panel shown in FIG. 1 is not particularly limited. For example, ethylene tetrafluoroethyl copolymer (ETFE), high-density polyethylene (HDPE), or oriented polypropylene (0PP) , Heat used in general packaging films such as polystyrene (PS), polymethyl methacrylate (PMMA), stretched nylon (ONy), polyethylene terephthalate (PET), polycarbonate (PC), polyimide, polyether styrene (PES) Plastic resin film material, glass, metal foil, etc. can be used. As these thermoplastic resin films, a multilayer film produced by coextrusion with a different film, a multilayer film produced by bonding with different stretching angles, etc. can be used as required. Further, it is naturally possible to combine the density and molecular weight distribution of the film used to obtain the required physical properties.

熱可塑性樹脂フィルムの場合は、蒸着法やコーティング法でバリア層を形成する必要がある。バリア層としては、例えば金属蒸着膜、金属箔が挙げられる。無機蒸着膜としては薄膜ハンドブックp879〜p901(日本学術振興会)、真空技術ハンドブックp502〜p509、p612、p810(日刊工業新聞社)、真空ハンドブック増訂版p132〜p134(ULVAC 日本真空技術K.K)に記載されている如き金属蒸着膜が挙げられる。例えば、In、Sn、Pb、Au、Cu、Ag、Al、Ti、Ni等の金属が用いられる。又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、1〜100μm程度、好ましくは10μm〜50μm程度が望ましい。又、製造時の取り扱いを容易にするために、ポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどのフィルムを予めラミネートしておいてもよい。可撓性封止部材に樹脂フィルムを使用する場合、液状シール剤と接触する側に熱可塑性接着性樹脂層を有することが好ましい。   In the case of a thermoplastic resin film, it is necessary to form a barrier layer by vapor deposition or coating. Examples of the barrier layer include a metal vapor deposition film and a metal foil. As inorganic vapor deposition films, thin film handbooks p879-p901 (Japan Society for the Promotion of Science), vacuum technology handbooks p502-p509, p612, p810 (Nikkan Kogyo Shimbun), vacuum handbook revised editions p132-p134 (ULVAC Japan Vacuum Technology KK) The metal vapor deposition film as described in the above. For example, metals such as In, Sn, Pb, Au, Cu, Ag, Al, Ti, and Ni are used. Moreover, as a material of the metal foil, for example, a metal material such as aluminum, copper, or nickel, or an alloy material such as stainless steel or an aluminum alloy can be used, but aluminum is preferable in terms of workability and cost. The film thickness is about 1 to 100 μm, preferably about 10 to 50 μm. In order to facilitate handling during production, a film such as polyethylene terephthalate or nylon may be laminated in advance. When a resin film is used for the flexible sealing member, it is preferable to have a thermoplastic adhesive resin layer on the side in contact with the liquid sealing agent.

更に、バリア層の上に保護層を設けてもよい。保護層の膜厚は、バリア層の耐ストレスクラッキング性、耐電気的絶縁性、シール剤層として使用する場合は接着性(接着力、段差追従性)等を考慮し、100nm〜200μmが好ましい。保護層としてはJIS K 7210規定のメルトフローレートが5〜20g/10minである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、更に好ましくは、6〜15g/10min以下の熱可塑性樹脂フィルムを用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが5(g/10min)以下の樹脂を用いると、各電極の取り出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、20(g/10min)以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。熱可塑性樹脂フィルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開株式会社東レリサーチセンター記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン(LDPE)、HDPE、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン(CPP)、OPP、ONy、PET、セロハン、ポリビニルアルコール(PVA)、延伸ビニロン(OV)、エチレン−酢酸ビニル共重合体(EVOH)、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン(PVDC)等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂フィルムの中で特にLDPE、LLDPE及びメタロセン触媒を使用して製造したLDPE、LLDPE、又、これらフィルムとHDPEフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。   Further, a protective layer may be provided on the barrier layer. The thickness of the protective layer is preferably 100 nm to 200 μm in consideration of stress cracking resistance, electrical insulation resistance of the barrier layer, adhesiveness (adhesive force, step following ability), etc. when used as a sealing agent layer. As the protective layer, a thermoplastic resin film having a JIS K 7210 standard melt flow rate of 5 to 20 g / 10 min is preferable, and a thermoplastic resin film of 6 to 15 g / 10 min or less is more preferably used. This is because if a resin with a melt flow rate of 5 (g / 10 min) or less is used, the gap formed by the steps of the extraction electrode of each electrode cannot be completely filled, and a resin of 20 (g / 10 min) or more cannot be filled. This is because if used, the tensile strength, stress cracking resistance, workability and the like are lowered. The thermoplastic resin film is not particularly limited as long as it satisfies the above numerical values. For example, low-density polyethylene (LDPE), which is a polymer film described in Toray Research Center, Inc., a new development of functional packaging materials, HDPE, linear low density polyethylene (LLDPE), medium density polyethylene, unstretched polypropylene (CPP), OPP, ONy, PET, cellophane, polyvinyl alcohol (PVA), stretched vinylon (OV), ethylene-vinyl acetate copolymer ( EVOH), ethylene-propylene copolymer, ethylene-acrylic acid copolymer, ethylene-methacrylic acid copolymer, vinylidene chloride (PVDC), and the like can be used. Among these thermoplastic resin films, it is particularly preferable to use LDPE, LLDPE produced by using LDPE, LLDPE and a metallocene catalyst, or a film using a mixture of these films and HDPE films.

封止層を形成するのに使用する可撓性封止部材は、製造時の取り扱いを容易にするために、樹脂基材の上にバリア層(必要に応じて保護層)を形成し積層フィルム状にした状態で使用することが好ましい。積層フィルムの製造方法としては、無機物を蒸着した熱可塑性樹脂フィルム及びアルミニウム箔をラミネートした熱可塑性樹脂フィルムの無機物層の上に一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。   The flexible sealing member used to form the sealing layer is a laminated film in which a barrier layer (a protective layer if necessary) is formed on the resin base material in order to facilitate handling during production. It is preferable to use it in the state. As a method for producing a laminated film, various methods generally known on the inorganic layer of a thermoplastic resin film on which an inorganic material is deposited and a thermoplastic resin film on which an aluminum foil is laminated, such as a wet laminating method and a dry laminating method. It can be made by using a method, a hot melt laminating method, an extrusion laminating method, or a thermal laminating method.

本発明に使用する可撓性封止部材の水蒸気透過度は、有機ELパネルとして製品化する際に必要とするガスバリア性等を考慮し、0.01g/m2・day以下であることが好ましく、且つ酸素透過度は、0.1ml/m2・day・MPa以下であることが好ましい。水分透過度はJIS K7129B法(1992年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した値であり、酸素透過度はJIS K7126B法(1987年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した値である。可撓性封止部材のヤング率は有機EL素子との密着性、液状接着剤の塗れ広がり防止等を考慮し、1×10-3GPa〜80GPaであり、厚みが10μm〜500μmであることが好ましい。 The water vapor permeability of the flexible sealing member used in the present invention is preferably 0.01 g / m 2 · day or less in consideration of gas barrier properties and the like required for commercialization as an organic EL panel. The oxygen permeability is preferably 0.1 ml / m 2 · day · MPa or less. The moisture permeability is a value measured mainly by the MOCON method by a method based on the JIS K7129B method (1992), and the oxygen permeability is a value measured mainly by the MOCON method by a method based on the JIS K7126B method (1987). is there. The Young's modulus of the flexible sealing member is 1 × 10 −3 GPa to 80 GPa and the thickness is 10 μm to 500 μm in consideration of adhesion to the organic EL element, prevention of spreading of the liquid adhesive, and the like. preferable.

図2に示される有機ELパネルの構成に使用する封止部材に付き説明する。封止部材としては、生産性の面から成形が可能な材料が好ましく、特に取り扱い性、強度の面から導電性材料が特に好ましく、厚さ0.1〜2mm程度の、例えば、アルミ材、銅材、鉄材等が挙げられる。   The sealing member used for the configuration of the organic EL panel shown in FIG. 2 will be described. As the sealing member, a material that can be molded is preferable from the viewpoint of productivity, and an electrically conductive material is particularly preferable from the viewpoint of handleability and strength. For example, an aluminum material or copper having a thickness of about 0.1 to 2 mm. Materials, iron materials and the like.

(接着剤)
本発明に係わる接着剤としては液状接着剤、シート状接着剤、熱可塑性樹脂等が挙げられる。液状接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、2−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型(二液混合)等の接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤等を挙げることが出来る。液状接着剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。フィラーの添加量としては、接着力を考慮し、5〜70体積%が好ましい。又、添加するフィラーの大きさは、接着力、貼合圧着後の接着剤厚み等を考慮し、1μm〜100μmが好ましい。添加するフィラーの種類としては特に限定はなく、例えばソーダガラス、無アルカリガラス或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。
(adhesive)
Examples of the adhesive according to the present invention include a liquid adhesive, a sheet adhesive, and a thermoplastic resin. Examples of the liquid adhesive include photo-curing and thermosetting sealing agents having reactive vinyl groups such as acrylic acid oligomers and methacrylic acid oligomers, moisture-curing adhesives such as 2-cyanoacrylate, epoxy-based adhesives, etc. And heat curing and chemical curing type (two-component mixing) adhesives, cationic curing type ultraviolet curing epoxy resin adhesives, and the like. It is preferable to add a filler to the liquid adhesive as necessary. The addition amount of the filler is preferably 5 to 70% by volume in consideration of adhesive strength. In addition, the size of the filler to be added is preferably 1 μm to 100 μm in consideration of the adhesive strength, the adhesive thickness after pasting and pressure bonding, and the like. The kind of filler to be added is not particularly limited, and examples thereof include soda glass, non-alkali glass, or silica, titanium dioxide, antimony oxide, titania, alumina, zirconia, tungsten oxide, and other metal oxides.

液状接着剤を使用して封止部材と有機EL素子とを接着する場合は、へ貼合部504は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性封止部材の平面性保持等を考慮し、10〜1×10-5Paの減圧条件で行うことが好ましい。 When bonding a sealing member and an organic EL element using a liquid adhesive, the bonding part 504 has bonding stability, prevention of air bubbles mixing into the bonding part, and a plane of the flexible sealing member. It is preferable to carry out under a reduced pressure condition of 10 to 1 × 10 −5 Pa in view of maintaining the property.

シート状の接着剤としては、常温(25℃程度)では非流動性を示し、且つ、加熱すると50℃〜100℃の範囲で流動性を発現し、シート状に成形された接着剤を言う。使用する接着剤としては、例えば分子の末端又は側鎖にエチレン性二重結合を有する化合物と、光重合開始剤とを主成分とする光硬化性樹脂が挙げられる。使用に際しては、例えば、予め、封止部材側に貼合して常温(25℃程度)以下にして使用することが好ましい。   The sheet-like adhesive refers to an adhesive that is non-flowable at room temperature (about 25 ° C.) and exhibits fluidity in the range of 50 ° C. to 100 ° C. when heated and is formed into a sheet shape. As an adhesive to be used, for example, a photocurable resin mainly composed of a compound having an ethylenic double bond at the terminal or side chain of a molecule and a photopolymerization initiator can be mentioned. In use, for example, it is preferable to use it at a normal temperature (about 25 ° C.) or less by pasting it on the sealing member side in advance.

熱可塑性樹脂としては、JIS K 7210規定のメルトフローレートが5〜20g/10minである熱可塑性樹脂が好ましく、更に好ましくは、6〜15g/10min以下の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが5(g/10min)以下の樹脂を用いると、各電極の取り出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、20(g/10min)以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。これらの熱可塑性樹脂をフィルム状に成形し可撓性封止部材(帯状可撓性封止部材、枚葉シート状可撓性封止部材)に貼合して使用することが好ましい。貼合方法は一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。   As the thermoplastic resin, a thermoplastic resin having a melt flow rate of JIS K 7210 specified in a range of 5 to 20 g / 10 min is preferable, and a thermoplastic resin of 6 to 15 g / 10 min or less is more preferably used. This is because if a resin with a melt flow rate of 5 (g / 10 min) or less is used, the gap formed by the steps of the extraction electrode of each electrode cannot be completely filled, and a resin of 20 (g / 10 min) or more cannot be filled. This is because if used, the tensile strength, stress cracking resistance, workability and the like are lowered. These thermoplastic resins are preferably formed into a film and bonded to a flexible sealing member (a strip-shaped flexible sealing member or a single-sheet flexible sealing member). The laminating method can be made by using various generally known methods such as a wet laminating method, a dry laminating method, a hot melt laminating method, an extrusion laminating method, and a thermal laminating method.

熱可塑性樹脂は、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開(株式会社東レリサーチセンター)に記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン(LDPE)、HDPE、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン(CPP)、OPP、ONy、PET、セロファン、ポリビニルアルコール(PVA)、延伸ビニロン(OV)、エチレン−酢酸ビニル共重合体(EVOH)、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン(PVDC)等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂の中で特にLDPE、LLDPE及びメタロセン触媒を使用して製造したLDPE、LLDPE、又、LDPE、LLDPEとHDPEフィルムの混合使用した熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。   The thermoplastic resin is not particularly limited as long as it satisfies the above numerical values. For example, low density polyethylene (LDPE) which is a polymer film described in the new development of functional packaging materials (Toray Research Center, Inc.). ), HDPE, linear low density polyethylene (LLDPE), medium density polyethylene, unstretched polypropylene (CPP), OPP, ONy, PET, cellophane, polyvinyl alcohol (PVA), stretched vinylon (OV), ethylene-vinyl acetate copolymer A combination (EVOH), ethylene-propylene copolymer, ethylene-acrylic acid copolymer, ethylene-methacrylic acid copolymer, vinylidene chloride (PVDC), or the like can be used. Among these thermoplastic resins, LDPE, LLDPE produced using LDPE, LLDPE and a metallocene catalyst, or a thermoplastic resin using a mixture of LDPE, LLDPE and HDPE films is preferably used.

(有機ELの基材)
本発明に係わる有機ELの基材としては、枚葉シート状基板、帯状可撓性基板が挙げられる。枚葉シート状基材としては、透明ガラス板、シート状透明樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロハン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン(商品名JSR社製)或いはアペル(商品名三井化学社製)といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。帯状可撓性基材としては、透明樹脂フィルムが挙げられ、枚葉シート状基材と同じ樹脂フィルムが使用可能である。
(Organic EL substrate)
Examples of the organic EL substrate according to the present invention include a single-wafer sheet-like substrate and a strip-like flexible substrate. Examples of the sheet-like base material include a transparent glass plate and a sheet-like transparent resin film. Examples of the resin film include polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene, polypropylene, cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (CAP), Cellulose esters such as cellulose acetate phthalate (TAC) and cellulose nitrate or derivatives thereof, polyvinylidene chloride, polyvinyl alcohol, polyethylene vinyl alcohol, syndiotactic polystyrene, polycarbonate, norbornene resin, polymethylpentene, polyether ketone, polyimide , Polyethersulfone (PES), polyphenylene sulfide, polysulfones, poly Cycloolefin resins such as ether imide, polyether ketone imide, polyamide, fluororesin, nylon, polymethyl methacrylate, acrylic or polyarylate, Arton (trade name, manufactured by JSR) or Apel (trade name, manufactured by Mitsui Chemicals) Can be mentioned. A transparent resin film is mentioned as a strip | belt-shaped flexible base material, The same resin film as a sheet-fed sheet-like base material can be used.

基材として透明樹脂フィルムを使用する場合、樹脂フィルムの表面にはガスバリア膜が必要に応じて形成されることが好ましい。ガスバリア膜としては無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスバリア膜の特性としては、水蒸気透過度が0.01g/m2・day・atm以下であることが好ましい。更には、酸素透過度0.1ml/m2・day・MPa以下、水蒸気透過度10-5g/m2/day以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。 When using a transparent resin film as a substrate, a gas barrier film is preferably formed on the surface of the resin film as necessary. Examples of the gas barrier film include an inorganic film, an organic film, or a hybrid film of both. As a characteristic of the gas barrier film, the water vapor permeability is preferably 0.01 g / m 2 · day · atm or less. Furthermore, it is preferably a high barrier film having an oxygen permeability of 0.1 ml / m 2 · day · MPa or less and a water vapor permeability of 10 −5 g / m 2 / day or less.

バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等を用いることが出来るが、特開2004−68143号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。   As a material for forming the barrier film, any material may be used as long as it has a function of suppressing intrusion of elements that cause deterioration of elements such as moisture and oxygen. For example, silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like can be used. Further, in order to improve the brittleness of the film, it is more preferable to have a laminated structure of these inorganic layers and layers made of organic materials. Although there is no restriction | limiting in particular about the lamination | stacking order of an inorganic layer and an organic layer, It is preferable to laminate | stack both alternately several times. The method for forming the barrier film is not particularly limited, and for example, vacuum deposition, sputtering, reactive sputtering, molecular beam epitaxy, cluster ion beam, ion plating, plasma polymerization, atmospheric pressure plasma polymerization A plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used, but an atmospheric pressure plasma polymerization method as described in JP-A-2004-68143 is particularly preferable.

(電極)
有機ELパネルの場合、通常、陽極(第1電極)側が観察側になるため第1電極としては光透過率が高い電極が使用されている。第1電極としては、仕事関数の大きい(4eV以上)金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはAu等の金属、CuI、インジウムチンオキシド(ITO)、SnO2、ZnO等の導電性透明材料が挙げられる。又、IDIXO(In23・ZnO)等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は(100μm以上程度)、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を10%より大きくすることが望ましく、又陽極としてのシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常10〜1000nm、好ましくは10〜200nmの範囲で選ばれる。
(electrode)
In the case of an organic EL panel, since the anode (first electrode) side is usually the observation side, an electrode having a high light transmittance is used as the first electrode. As the first electrode, an electrode material made of a metal, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof having a high work function (4 eV or more) is preferably used. Specific examples of such an electrode substance include metals such as Au, and conductive transparent materials such as CuI, indium tin oxide (ITO), SnO 2 , and ZnO. Alternatively, an amorphous material such as IDIXO (In 2 O 3 .ZnO) capable of forming a transparent conductive film may be used. For the anode, these electrode materials may be formed into a thin film by a method such as vapor deposition or sputtering, and a pattern having a desired shape may be formed by a photolithography method, or when the pattern accuracy is not required (about 100 μm or more) ), A pattern may be formed through a mask having a desired shape when the electrode material is deposited or sputtered. When light emission is taken out from the anode, it is desirable that the transmittance is greater than 10%, and the sheet resistance as the anode is preferably several hundred Ω / □ or less. Further, although the film thickness depends on the material, it is usually selected in the range of 10 to 1000 nm, preferably 10 to 200 nm.

第2電極としては、仕事関数の小さい(4eV以下)金属(電子注入性金属と称する)、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al23)混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al23)混合物、リチウム/アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。又、陰極としてのシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましく、膜厚は通常10nm〜5μm、好ましくは50〜200nmの範囲で選ばれる。尚、発光した光を透過させるため、有機EL素子の第1電極(陽極)又は第2電極(陰極)の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。 As the second electrode, a material having a work function (4 eV or less) metal (referred to as an electron injecting metal), an alloy, an electrically conductive compound, and a mixture thereof as an electrode material is used. Specific examples of such electrode materials include sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, magnesium / copper mixture, magnesium / silver mixture, magnesium / aluminum mixture, magnesium / indium mixture, aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) Mixtures, indium, lithium / aluminum mixtures, rare earth metals and the like. Among these, from the point of durability against electron injection and oxidation, etc., a mixture of an electron injecting metal and a second metal which is a stable metal having a larger work function than this, for example, a magnesium / silver mixture, Suitable are a magnesium / aluminum mixture, a magnesium / indium mixture, an aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ) mixture, a lithium / aluminum mixture, aluminum and the like. The cathode can be produced by forming a thin film of these electrode materials by a method such as vapor deposition or sputtering. The sheet resistance as the cathode is preferably several hundred Ω / □ or less, and the film thickness is usually selected in the range of 10 nm to 5 μm, preferably 50 to 200 nm. In order to transmit the emitted light, if either one of the first electrode (anode) or the second electrode (cathode) of the organic EL element is transparent or translucent, the emission luminance is advantageously improved.

又、第2電極に上記金属を1〜20nmの膜厚で作製した後に、第1電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第2電極(陰極)を作製することが出来、これを応用することで第1電極(陽極)と第2電極(陰極)の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。   Moreover, after producing the metal with a thickness of 1 to 20 nm on the second electrode, the conductive transparent material mentioned in the description of the first electrode is produced thereon, so that a transparent or translucent second electrode ( A cathode) can be manufactured, and by applying this, an element in which both the first electrode (anode) and the second electrode (cathode) are transmissive can be manufactured.

(正孔輸送層)
第1電極と発光層又は正孔輸送層の間、正孔注入層(陽極バッファー層)を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123−166頁)に詳細に記載されている。陽極バッファー層(正孔注入層)に使用する材料の一例としては、特開2000−160328号公報に記載されている材料が挙げられる。
(Hole transport layer)
A hole injection layer (anode buffer layer) may be present between the first electrode and the light emitting layer or the hole transport layer. The hole injection layer is a layer provided between the electrode and the organic layer in order to lower the driving voltage and improve the luminance of light emission. “The organic EL element and the forefront of industrialization (November 30, 1998, NTS) The details are described in the second volume, Chapter 2, “Electrode Materials” (pages 123 to 166) of “The Company”. Examples of the material used for the anode buffer layer (hole injection layer) include materials described in JP-A No. 2000-160328.

正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。   The hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes, and in a broad sense, a hole injection layer and an electron blocking layer are also included in the hole transport layer. The hole transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers. The hole transport material has any one of hole injection or transport and electron barrier properties, and may be either organic or inorganic. For example, triazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives, styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, Examples include stilbene derivatives, silazane derivatives, aniline copolymers, and conductive polymer oligomers, particularly thiophene oligomers.

正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第3級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第3級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第3級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノフェニル;N,N′−ジフェニル−N,N′−ビス(3−メチルフェニル)−〔1,1′−ビフェニル〕−4,4′−ジアミン(TPD);2,2−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)プロパン;1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)シクロヘキサン;N,N,N′,N′−テトラ−p−トリル−4,4′−ジアミノビフェニル;1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)−4−フェニルシクロヘキサン;ビス(4−ジメチルアミノ−2−メチルフェニル)フェニルメタン;ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)フェニルメタン;N,N′−ジフェニル−N,N′−ジ(4−メトキシフェニル)−4,4′−ジアミノビフェニル;N,N,N′,N′−テトラフェニル−4,4′−ジアミノジフェニルエーテル;4,4′−ビス(ジフェニルアミノ)クオードリフェニル;N,N,N−トリ(p−トリル)アミン;4−(ジ−p−トリルアミノ)−4′−〔4−(ジ−p−トリルアミノ)スチリル〕スチルベン;4−N,N−ジフェニルアミノ−(2−ジフェニルビニル)ベンゼン;3−メトキシ−4′−N,N−ジフェニルアミノスチルベンゼン;N−フェニルカルバゾール、更には米国特許第5,061,569号明細書に記載されている2個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、4,4′−ビス〔N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ〕ビフェニル(NPD)、特開平4−308688号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが3つスターバースト型に連結された4,4′,4″−トリス〔N−(3−メチルフェニル)−N−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン(MTDATA)等が挙げられる。   The above-mentioned materials can be used as the hole transport material, but it is preferable to use a porphyrin compound, an aromatic tertiary amine compound and a styrylamine compound, particularly an aromatic tertiary amine compound. Representative examples of aromatic tertiary amine compounds and styrylamine compounds include N, N, N ', N'-tetraphenyl-4,4'-diaminophenyl; N, N'-diphenyl-N, N'- Bis (3-methylphenyl)-[1,1′-biphenyl] -4,4′-diamine (TPD); 2,2-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) propane; 1,1-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) cyclohexane; N, N, N ′, N′-tetra-p-tolyl-4,4′-diaminobiphenyl; 1,1-bis (4-di-p-tolyl) Aminophenyl) -4-phenylcyclohexane; bis (4-dimethylamino-2-methylphenyl) phenylmethane; bis (4-di-p-tolylaminophenyl) phenylmethane; N, N'-diphenyl-N, N ' − (4-methoxyphenyl) -4,4'-diaminobiphenyl; N, N, N ', N'-tetraphenyl-4,4'-diaminodiphenyl ether; 4,4'-bis (diphenylamino) quadriphenyl; N, N, N-tri (p-tolyl) amine; 4- (di-p-tolylamino) -4 '-[4- (di-p-tolylamino) styryl] stilbene; 4-N, N-diphenylamino- (2-diphenylvinyl) benzene; 3-methoxy-4′-N, N-diphenylaminostilbenzene; N-phenylcarbazole, and also two of those described in US Pat. No. 5,061,569. Having a condensed aromatic ring in the molecule, for example, 4,4'-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl (NPD), JP-A-4-3086 4,4 ', 4 "-tris [N- (3-methylphenyl) -N-phenylamino] triphenylamine in which three triphenylamine units described in Japanese Patent No. 8 are linked in a starburst type ( MTDATA) and the like.

更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、p型−Si、p型−SiC等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。   Furthermore, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used. In addition, inorganic compounds such as p-type-Si and p-type-SiC can also be used as the hole injection material and the hole transport material.

又、特開平11−251067号公報、J.Huang et.al.著文献(Applied Physics Letters 80(2002),p.139)に記載されているような所謂p型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。   JP-A-11-251067, J. Org. Huang et. al. A so-called p-type hole transport material described in a book (Applied Physics Letters 80 (2002), p. 139) can also be used. In the present invention, it is preferable to use these materials because a light-emitting element with higher efficiency can be obtained.

正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は5nm〜5μm程度、好ましくは5〜200nmである。この正孔輸送層は上記材料の1種又は2種以上からなる一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたp性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平4−297076号、特開2000−196140号、特開2001−102175号、J.Appl.Phys.,95,5773(2004)等に記載されたものが挙げられる。この様なp性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機EL素子を作製することが出来るため好ましい。   Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness of a positive hole transport layer, Usually, 5 nm-about 5 micrometers, Preferably it is 5-200 nm. This hole transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials. A hole transport layer having a high p property doped with impurities can also be used. Examples thereof include JP-A-4-297076, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J.A. Appl. Phys. 95, 5773 (2004), and the like. It is preferable to use such a hole transport layer having a high p property because an organic EL element with lower power consumption can be produced.

(発光層)
本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも1つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を4層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層、青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層/緑色発光層、青色発光層/緑色発光層/赤色発光層/青色発光層/緑色発光層/赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。
(Light emitting layer)
In the present invention, the light emitting layer refers to a blue light emitting layer, a green light emitting layer, and a red light emitting layer. There is no restriction | limiting in particular as a lamination order in the case of laminating | stacking a light emitting layer, You may have a nonluminous intermediate | middle layer between each light emitting layer. In the present invention, it is preferable that at least one blue light emitting layer is provided at a position closest to the anode among all the light emitting layers. Also, when four or more light emitting layers are provided, for example, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting layer, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting from the order close to the anode. Layered / green light emitting layer, blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer / blue light emitting layer / green light emitting layer / red light emitting layer, etc. It is preferable for improving luminance stability. A white element can be manufactured by forming a light emitting layer in multiple layers.

発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常2nm〜5μm、好ましくは2〜200nmの範囲で選ばれる。更に10〜20nmの範囲にあるのが好ましい。膜厚を20nm以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは2〜100nmの範囲で選ばれ、2〜20nmの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、3発光層中、青発光層(複数層ある場合はその総和)が最も厚いことが好ましい。   The total thickness of the light emitting layer is not particularly limited, but is usually selected in the range of 2 nm to 5 μm, preferably 2 to 200 nm in consideration of the uniformity of the film and the voltage required for light emission. Furthermore, it is preferable that it exists in the range of 10-20 nm. A film thickness of 20 nm or less is preferable because it has the effect of improving the stability of the emission color with respect to the driving current as well as the voltage surface. The film thickness of each light emitting layer is preferably selected in the range of 2 to 100 nm, and more preferably in the range of 2 to 20 nm. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness relationship of each light emitting layer of blue, green, and red, It is preferable that the blue light emitting layer (the sum total when there are two or more layers) is the thickest among three light emitting layers.

発光層は発光極大波長が各々430〜480nm、510〜550nm、600〜640nmの範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも3層以上の層を含む。3層以上であれば、特に制限はない。4層より多い場合には、同一の発光スペクトルを有する層が複数層あってもよい。発光極大波長が430〜480nmにある層を青発光層、510〜550nmにある層を緑発光層、600〜640nmの範囲にある層を赤発光層と言う。又、前記の極大波長を維持する範囲において、各発光層には複数の発光性化合物を混合してもよい。例えば、青発光層に、極大波長430〜480nmの青発光性化合物と、同510〜550nmの緑発光性化合物を混合して用いてもよい。   The light emitting layer includes at least three layers having different emission spectra, each having an emission maximum wavelength in the range of 430 to 480 nm, 510 to 550 nm, and 600 to 640 nm. If it is three or more layers, there will be no restriction | limiting in particular. When there are more than four layers, there may be a plurality of layers having the same emission spectrum. A layer having an emission maximum wavelength in the range of 430 to 480 nm is referred to as a blue light emitting layer, a layer in the range of 510 to 550 nm is referred to as a green light emitting layer, and a layer in the range of 600 to 640 nm is referred to as a red light emitting layer. Moreover, in the range which maintains the said maximum wavelength, you may mix a several luminescent compound in each light emitting layer. For example, the blue light emitting layer may be used by mixing a blue light emitting compound having a maximum wavelength of 430 to 480 nm and a green light emitting compound having the same wavelength of 510 to 550 nm.

発光層の材料として使用する有機発光材料は、(a)電荷の注入機能、すなわち、電界印加時に陽極或いは正孔注入層から正孔を注入することが出来、陰極或いは電子注入層から電子を注入することが出来る機能、(b)輸送機能、すなわち、注入された正孔及び電子を電界の力で移動させる機能、及び(c)発光機能、すなわち、電子と正孔の再結合の場を提供し、これらを発光に繋げる機能、の3つの機能を併せもつものであれば特に限定はない。例えば、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系等の蛍光増白剤や、スチリルベンゼン系化合物を用いることが出来る。上記の蛍光増白剤の具体例としては、ベンゾオキサゾール系では、2,5−ビス(5,7−ジ−t−ペンチル−2−ベンゾオキサゾリル)−1,3,4−チアジアゾール、4,4’−ビス(5,7−t−ペンチル−2−ベンゾオキサゾリル)スチルベン、4,4’−ビス[5,7−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサゾオリル]スチルベン、2,5−ビス(5,7−ジ−t−ペンチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフェン、2,5−ビス[5−α,α−ジメチルベンジル−2−ベンゾオキサゾリル]チオフェン、2,5−ビス[5,7−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサゾリル]−3,4−ジフェニルチオフェン、2,5−ビス(5−メチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフェン、4,4’−ビス(2−ベンゾオキサゾリル)ビフェニル、5−メチル−2−[2−[4−(5−メチル−2−ベンゾオキサゾリル)フェニル]ビニル]ベンゾオキサゾール、2−[2−(4−クロロフェニル)ビニル]ナフト[1,2−d]オキサゾール等が挙げられる。ベンゾチアゾール系では、2,2’−(p−フェニレンジビニレン)−ビスベンゾチアゾール等が挙げられ、ベンゾイミダゾール系では、2−[2−[4−(2−ベンゾイミダゾリル)フェニル]ビニル]ベンゾイミダゾール、2−[2−(4−カルボキシフェニル)ビニル]ベンゾイミダゾール等が挙げられる。更に、他の有用な化合物は、ケミストリー・オブ・シンセティック・ダイズ(1971),第628〜637頁及び第640頁に列挙されている。   The organic light emitting material used as the material of the light emitting layer is (a) charge injection function, that is, holes can be injected from the anode or hole injection layer when an electric field is applied, and electrons are injected from the cathode or electron injection layer. (B) a transport function, that is, a function that moves injected holes and electrons by the force of an electric field, and (c) a light emission function, that is, a recombination field of electrons and holes. However, there is no particular limitation as long as it has the three functions of connecting these to light emission. For example, fluorescent whitening agents such as benzothiazole, benzimidazole, and benzoxazole, and styrylbenzene compounds can be used. Specific examples of the above-mentioned optical brightener include 2,5-bis (5,7-di-t-pentyl-2-benzoxazolyl) -1,3,4-thiadiazole in the benzoxazole series, 4 , 4′-bis (5,7-t-pentyl-2-benzoxazolyl) stilbene, 4,4′-bis [5,7-di- (2-methyl-2-butyl) -2-benzoxa Zoolyl] stilbene, 2,5-bis (5,7-di-t-pentyl-2-benzoxazolyl) thiophene, 2,5-bis [5-α, α-dimethylbenzyl-2-benzoxazoli Ru] thiophene, 2,5-bis [5,7-di- (2-methyl-2-butyl) -2-benzoxazolyl] -3,4-diphenylthiophene, 2,5-bis (5-methyl) -2-benzoxazolyl) thiophene, 4,4′-bis (2 -Benzoxazolyl) biphenyl, 5-methyl-2- [2- [4- (5-methyl-2-benzoxazolyl) phenyl] vinyl] benzoxazole, 2- [2- (4-chlorophenyl) vinyl Naphtho [1,2-d] oxazole and the like. Examples of the benzothiazole type include 2,2 ′-(p-phenylenedivinylene) -bisbenzothiazole, and examples of the benzimidazole type include 2- [2- [4- (2-benzimidazolyl) phenyl] vinyl] benzimidazole. 2- [2- (4-carboxyphenyl) vinyl] benzimidazole and the like. In addition, other useful compounds are listed in Chemistry of Synthetic Soybean (1971), pages 628-637 and 640.

又、上記のスチリルベンゼン系化合物の具体例としては、1,4−ビス(2−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(3−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(4−メチルスチリル)ベンゼン、ジスチリルベンゼン、1,4−ビス(2−エチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(3−メチルスチリル)ベンゼン、1,4−ビス(2−メチルスチリル)−2−メチルベンゼン、1,4−ビス(2−メチルスチリル)−2−エチルベンゼン等が挙げられる。   Specific examples of the styrylbenzene compound include 1,4-bis (2-methylstyryl) benzene, 1,4-bis (3-methylstyryl) benzene, 1,4-bis (4-methylstyryl). ) Benzene, distyrylbenzene, 1,4-bis (2-ethylstyryl) benzene, 1,4-bis (3-methylstyryl) benzene, 1,4-bis (2-methylstyryl) -2-methylbenzene, 1,4-bis (2-methylstyryl) -2-ethylbenzene and the like can be mentioned.

更に、上述した蛍光増白剤及びスチリルベンゼン系化合物以外にも、例えば、12−フタロペリノン、1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン、1,1,4,4−テトラフェニル−1,3−ブタジエン、ナフタルイミド誘導体、ペリレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラジリン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ピロロピロール誘導体、スチリルアミン誘導体、クマリン系化合物、国際公開公報WO90/13148やAppl.Phys.Lett.,vol 58,18,P1982(1991)に記載されているような高分子化合物、芳香族ジメチリディン系化合物が挙げられる。芳香族ジメチリディン系化合物の具体例としては、1,4−フェニレンジメチリディン、4,4’−フェニレンジメチリディン、2,5−キシリレンジメチリディン、2,6−ナフチレンジメチリディン、1,4−ビフェニレンジメチリディン、1,4−p−テレフェニレンジメチリディン、4,4’−ビス(2,2−ジ−t−ブチルフェニルビニル)ビフェニル、4,4’−ビス(2,2−ジフェニルビニル)ビフェニル等、及びこれらの誘導体が挙げられる。又、上記一般式(I)で表される化合物の具体例としては、ビス(2−メチル−8−キノリノラート)(p−フェニルフェノラート)アルミニウム(III)、ビス(2−メチル−8−キノリノラート)(1−ナフトラート)アルミニウム(III)等が挙げられる。   Further, in addition to the above-described optical brightener and styrylbenzene compound, for example, 12-phthaloperinone, 1,4-diphenyl-1,3-butadiene, 1,1,4,4-tetraphenyl-1,3- Butadiene, naphthalimide derivatives, perylene derivatives, oxadiazole derivatives, aldazine derivatives, pyrazirine derivatives, cyclopentadiene derivatives, pyrrolopyrrole derivatives, styrylamine derivatives, coumarin compounds, international publications WO 90/13148 and Appl. Phys. Lett. , Vol 58, 18, P1982 (1991), and aromatic dimethylidin compounds. Specific examples of the aromatic dimethylidin compounds include 1,4-phenylene dimethylidin, 4,4′-phenylene dimethylidin, 2,5-xylylene dimethylidin, 2,6-naphthylene dimethylidin, 1,4-biphenylenedimethylidin, 1,4-p-terephenylenedimethylidin, 4,4′-bis (2,2-di-t-butylphenylvinyl) biphenyl, 4,4′-bis (2 , 2-diphenylvinyl) biphenyl and the like, and derivatives thereof. Specific examples of the compound represented by the general formula (I) include bis (2-methyl-8-quinolinolato) (p-phenylphenolate) aluminum (III), bis (2-methyl-8-quinolinolato). ) (1-naphtholate) aluminum (III) and the like.

その他、上述した有機発光材料をホストとし、当該ホストに青色から緑色までの強い蛍光色素、例えばクマリン系或いは前記ホストと同様の蛍光色素をドープした化合物も、有機発光材料として好適である。有機発光材料として前記の化合物を用いた場合には、青色から緑色の発光(発光色はドーパントの種類によって異なる)を高効率で得ることが出来る。前記化合物の材料であるホストの具体例としては、ジスチリルアリーレン骨格の有機発光材料(特に好ましくは、例えば、4,4’−ビス(2,2−ジフェニルビニル)ビフェニル)が挙げられ、前記化合物の材料であるドーパントの具体例としては、ジフェニルアミノビニルアリレーン(特に好ましくは、例えば、N,N−ジフェニルアミノビフェニルベンゼンや4,4’−ビス[2−[4−(N,N−ジ−p−トリル)フェニル]ビニル]ビフェニル)が挙げられる。   In addition, a compound in which the above-described organic light-emitting material is used as a host and the host is doped with a strong fluorescent dye from blue to green, for example, a coumarin-based or the same fluorescent dye as the host, is also suitable as the organic light-emitting material. When the above-described compound is used as the organic light-emitting material, blue to green light emission (the emission color varies depending on the type of dopant) can be obtained with high efficiency. Specific examples of the host that is the material of the compound include organic light-emitting materials having a distyrylarylene skeleton (particularly preferably, for example, 4,4′-bis (2,2-diphenylvinyl) biphenyl). Specific examples of the dopant which is a material of diphenylaminovinylarylene (particularly preferably, for example, N, N-diphenylaminobiphenylbenzene and 4,4′-bis [2- [4- (N, N-di- -P-tolyl) phenyl] vinyl] biphenyl).

発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と公知のリン光性化合物(リン光発光性化合物とも言う)を含有することが好ましい。   The light emitting layer preferably contains a known host compound and a known phosphorescent compound (also referred to as a phosphorescent compound) in order to increase the light emission efficiency of the light emitting layer.

ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が20%以上であり、且つ室温(25℃)においてリン光発光のリン光量子収率が、0.1未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が0.01未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機EL素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。   The host compound is a compound contained in the light-emitting layer, the mass ratio in the layer is 20% or more, and the phosphorescence quantum yield of phosphorescence emission is 0.1 at room temperature (25 ° C.). Is defined as less than a compound. The phosphorescence quantum yield is preferably less than 0.01. A plurality of host compounds may be used in combination. By using a plurality of types of host compounds, it is possible to adjust the movement of charges, and the organic EL element can be made highly efficient. In addition, by using a plurality of phosphorescent compounds, it is possible to mix different light emission, thereby obtaining an arbitrary emission color. White light emission is possible by adjusting the kind of phosphorescent compound and the amount of doping, and can also be applied to illumination and backlight.

これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Tg(ガラス転移温度)である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開2001−257076号公報、同2002−308855号公報、同2001−313179号公報、同2002−319491号公報、同2001−357977号公報、同2002−334786号公報、同2002−8860号公報、同2002−334787号公報、同2002−15871号公報、同2002−334788号公報、同2002−43056号公報、同2002−334789号公報、同2002−75645号公報、同2002−338579号公報、同2002−105445号公報、同2002−343568号公報、同2002−141173号公報、同2002−352957号公報、同2002−203683号公報、同2002−363227号公報、同2002−231453号公報、同2003−3165号公報、同2002−234888号公報、同2003−27048号公報、同2002−255934号公報、同2002−260861号公報、同2002−280183号公報、同2002−299060号公報、同2002−302516号公報、同2002−305083号公報、同2002−305084号公報、同2002−308837号公報等に記載の化合物が挙げられる。   As these host compounds, compounds having a hole transporting ability and an electron transporting ability, preventing emission light from being increased in wavelength, and having a high Tg (glass transition temperature) are preferable. Examples of known host compounds include, for example, JP-A Nos. 2001-257076, 2002-308855, 2001-313179, 2002-319491, 2001-357777, and 2002-334786. Gazette, 2002-8860, 2002-334787, 2002-15871, 2002-334788, 2002-43056, 2002-334789, 2002-75645 2002-338579, 2002-105445, 2002-343568, 2002-141173, 2002-352957, 2002-203683, 2002-363227 2002-231453, 2003-3165, 2002-234888, 2003-27048, 2002-255934, 2002-260861, 2002-280183, Examples thereof include compounds described in 2002-299060, 2002-302516, 2002-305083, 2002-305084, 2002-308837 and the like.

複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の50質量%以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが2.9eV以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基板上に100nmの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の0−0バンドのピークエネルギーを言う。   In the case of having a plurality of light emitting layers, it is preferable that 50% by mass or more of the host compound in each layer is the same compound because it is easy to obtain a uniform film property over the entire organic layer. It is more preferable that the light emission energy is 2.9 eV or more because it is advantageous in efficiently suppressing energy transfer from the dopant and obtaining high luminance. Phosphorescence emission energy means the peak energy of the 0-0 band of phosphorescence emission when the photoluminescence of a deposited film of 100 nm is measured on a substrate with a host compound.

ホスト化合物は、有機EL素子の経時での劣化(輝度低下、膜性状の劣化)、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが2.9eV以上且つTgが90℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが2.9eV以上且つTgが90℃以上のものであることが好ましい。Tgは、更に好ましくは100℃以上である。   The host compound has a phosphorescence emission energy of 2.9 eV or more and a Tg of 90 ° C. or more in consideration of deterioration of the organic EL device over time (decrease in luminance and film properties), market needs as a light source, and the like. Preferably there is. That is, in order to satisfy both luminance and durability, it is preferable that phosphorescence emission energy is 2.9 eV or more and Tg is 90 ° C. or more. Tg is more preferably 100 ° C. or higher.

リン光性化合物(リン光発光性化合物)とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温(25℃)にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、25℃において0.01以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機EL素子とすることが出来る。   A phosphorescent compound (phosphorescent compound) is a compound in which light emission from an excited triplet is observed, is a compound that emits phosphorescence at room temperature (25 ° C.), and has a phosphorescence quantum yield of 25. The compound is 0.01 or more at ° C. When used in combination with the host compound described above, an organic EL device with higher luminous efficiency can be obtained.

本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは0.1以上である。上記リン光量子収率は、第4版実験化学講座7の分光IIの398頁(1992年版、丸善)に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。   The phosphorescent compound according to the present invention preferably has a phosphorescence quantum yield of 0.1 or more. The phosphorescent quantum yield can be measured by the method described in Spectroscopic II, page 398 (1992 version, Maruzen) of Experimental Chemistry Course 4 of the 4th edition. Although the phosphorescence quantum yield in a solution can be measured using various solvents, the phosphorescence quantum yield used in the present invention only needs to achieve the phosphorescence quantum yield in any solvent.

リン光性化合物の発光は原理としては2種挙げられ、1つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上出来ャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。   There are two types of light emission of the phosphorescent compound in principle. One is the recombination of the carrier on the host compound to which the carrier is transported to generate an excited state of the host compound, and this energy is transferred to the phosphorescent compound. The energy transfer type, in which light emission from the phosphorescent compound is obtained by moving to the phosphorescent compound, and the other is that the phosphorescent compound becomes a carrier trap, resulting in recombination of the carriers on the phosphorescent compound and from the phosphorescent compound. Although it is a carrier trap type in which light emission can be obtained, in any case, it is a condition that the excited state energy of the phosphorescent compound is lower than the excited state energy of the host compound.

リン光性化合物は、有機EL素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で8族−10族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物(白金錯体系化合物)、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。   The phosphorescent compound can be appropriately selected from known compounds used for the light emitting layer of the organic EL device. The phosphorescent compound is preferably a complex compound containing a group 8-10 metal in the periodic table of elements, more preferably an iridium compound, an osmium compound, or a platinum compound (platinum complex compound), rare earth Of these, iridium compounds are the most preferred.

本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。   In the present invention, the phosphorescence emission maximum wavelength of the phosphorescent compound is not particularly limited, and can be obtained in principle by selecting a central metal, a ligand, a ligand substituent, and the like. The emission wavelength can be changed.

本発明の有機EL素子や本発明に係る化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」(日本色彩学会編、東京大学出版会、1985)の108頁の図4.16において、分光放射輝度計CS−1000(コニカミノルタセンシング社製)で測定した結果をCIE色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。   The light emission color of the organic EL device of the present invention and the compound according to the present invention is shown in FIG. 4.16 on page 108 of “New Color Science Handbook” (edited by the Japan Color Society, University of Tokyo Press, 1985). It is determined by the color when the result measured with the total CS-1000 (manufactured by Konica Minolta Sensing) is applied to the CIE chromaticity coordinates.

本発明で言うところの白色素子とは、2℃視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、1000cd/m2でのCIE1931 表色系における色度がX=0.33±0.07、Y=0.33±0.07の領域内にあることを言う。 The white element referred to in the present invention means that the chromaticity in the CIE1931 color system at 1000 cd / m 2 is X = 0.33 ± 0.07 when the front luminance at 2 ° C. viewing angle is measured by the above method. It is in the region of Y = 0.33 ± 0.07.

(電子注入層)
電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123〜166頁)に詳細に記載されている。電子注入層(陰極バッファー層)は、特開平6−325871号公報、同9−17574号公報、同10−74586号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。上記バッファー層(注入層)はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は0.1nm〜5μmの範囲が好ましい。
(Electron injection layer)
The electron injection layer is made of a material having a function of transporting electrons and is included in the electron transport layer in a broad sense. The electron injection layer is a layer provided between the electrode and the organic layer for lowering the driving voltage and improving the luminance of the light emission. “Organic EL element and its forefront of industrialization (NST 30, November 30, 1998) Issue) ”, Chapter 2, Chapter 2,“ Electrode Materials ”(pages 123-166). The details of the electron injection layer (cathode buffer layer) are also described in JP-A-6-325871, JP-A-9-17574, JP-A-10-74586, and the like. Specifically, strontium, aluminum, etc. Metal buffer layer typified by lithium, alkali metal compound buffer layer typified by lithium fluoride, alkaline earth metal compound buffer layer typified by magnesium fluoride, oxide buffer layer typified by aluminum oxide, etc. . The buffer layer (injection layer) is preferably a very thin film, and the film thickness is preferably in the range of 0.1 nm to 5 μm although it depends on the material.

他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料(正孔阻止材料を兼ねる)としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。   In addition, as an electron transport material (also serving as a hole blocking material) used for the electron transport layer adjacent to the light emitting layer side, it is sufficient if it has a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer. As a material, any one of conventionally known compounds can be selected and used. For example, nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyran dioxide derivatives, carbodiimides, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodisides. Examples include methane and anthrone derivatives, oxadiazole derivatives and the like. Furthermore, in the above oxadiazole derivatives, thiadiazole derivatives in which the oxygen atom of the oxadiazole ring is substituted with a sulfur atom, and quinoxaline derivatives having a quinoxaline ring known as an electron-withdrawing group can also be used as the electron transport material. Furthermore, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used.

又、8−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス(8−キノリノール)アルミニウム(Alq)、トリス(5,7−ジクロロ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5,7−ジブロモ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(2−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、ビス(8−キノリノール)亜鉛(Znq)等、及びこれらの金属錯体の中心金属がIn、Mg、Cu、Ca、Sn、Ga又はPbに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、n型−Si、n型−SiC等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は5nm〜5μm程度、好ましくは5〜200nmである。電子輸送層は上記材料の1種又は2種以上からなる一層構造であってもよい。   Also, metal complexes of 8-quinolinol derivatives such as tris (8-quinolinol) aluminum (Alq), tris (5,7-dichloro-8-quinolinol) aluminum, tris (5,7-dibromo-8-quinolinol) aluminum. Tris (2-methyl-8-quinolinol) aluminum, tris (5-methyl-8-quinolinol) aluminum, bis (8-quinolinol) zinc (Znq), and the like, and the central metals of these metal complexes are In, Mg, Metal complexes replaced with Cu, Ca, Sn, Ga or Pb can also be used as the electron transport material. In addition, metal-free or metal phthalocyanine, or those having terminal ends substituted with an alkyl group or a sulfonic acid group can be preferably used as the electron transporting material. Distyrylpyrazine derivatives can also be used as electron transport materials, and inorganic semiconductors such as n-type-Si and n-type-SiC are also used as electron transport materials in the same manner as the hole injection layer and hole transport layer. I can do it. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness of an electron carrying layer, Usually, 5 nm-about 5 micrometers, Preferably it is 5-200 nm. The electron transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials.

又、不純物をドープしたn性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平4−297076号公報、特開平10−270172号公報、特開2000−196140号公報、特開2001−102175号公報、J.Appl.Phys.,95,5773(2004)等に記載されたものが挙げられる。この様なn性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。   An electron transport layer having a high n property doped with impurities can also be used. Examples thereof include JP-A-4-297076, JP-A-10-270172, JP-A-2000-196140, JP-A-2001-102175, J. Pat. Appl. Phys. 95, 5773 (2004), and the like. It is preferable to use such an electron transport layer having a high n property because an element with lower power consumption can be manufactured.

本発明に係わる有機EL素子の発光の室温における外部取り出し効率は1%以上であることが好ましく、より好ましくは5%以上である。ここに、外部取り出し量子効率(%)=有機EL素子外部に発光した光子数/有機EL素子に流した電子数×100である。   The external extraction efficiency at room temperature of light emission of the organic EL device according to the present invention is preferably 1% or more, more preferably 5% or more. Here, the external extraction quantum efficiency (%) = the number of photons emitted to the outside of the organic EL element / the number of electrons sent to the organic EL element × 100.

又、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用しても、有機EL素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機EL素子の発光のλmaxは480nm以下が好ましい。   In addition, a hue improvement filter such as a color filter may be used in combination, or a color conversion filter that converts the emission color from the organic EL element into multiple colors using a phosphor may be used in combination. In the case of using a color conversion filter, the λmax of light emission of the organic EL element is preferably 480 nm or less.

(その他)
本発明に係わる有機EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機EL素子は、空気よりも屈折率の高い(屈折率が1.7〜2.1程度)層の内部で発光し、発光層で発生した光の内15%から20%程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面(透明基板と空気との界面)に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。
(Other)
The organic EL device according to the present invention is preferably used in combination with the following method in order to efficiently extract light generated in the light emitting layer. The organic EL element emits light inside a layer having a refractive index higher than that of air (refractive index is about 1.7 to 2.1), and only about 15% to 20% of the light generated in the light emitting layer can be extracted. It is generally said that there is no. This is because the light incident on the interface (interface between the transparent substrate and air) at an angle θ greater than the critical angle causes total reflection and cannot be taken out of the element, or the transparent electrode or light emitting layer and the transparent substrate This is because the light undergoes total reflection between them, the light is guided through the transparent electrode or the light emitting layer, and as a result, the light escapes in the direction of the side surface of the device.

この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法(米国特許第4,774,435)。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法(特開昭63−314795号公報)。素子の側面等に反射面を形成する方法(特開平1−220394号公報)。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法(特開昭62−172691号公報)。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法(特開2001−202827号公報)。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間(含む、基板と外界間)に回折格子を形成する方法(特開平11−283751号公報)等がある。   As a method for improving the light extraction efficiency, for example, a method of forming irregularities on the surface of the transparent substrate to prevent total reflection at the interface between the transparent substrate and the air (US Pat. No. 4,774,435). A method for improving efficiency by providing a substrate with a light condensing property (JP-A-63-314795). A method of forming a reflective surface on the side surface of an element (Japanese Patent Laid-Open No. 1-220394). A method of forming an antireflection film by introducing a flat layer having an intermediate refractive index between a substrate and a light emitter (Japanese Patent Laid-Open No. 62-172691). A method of introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter (Japanese Patent Laid-Open No. 2001-202827). There is a method of forming a diffraction grating between any one of the substrate, the transparent electrode layer, and the light emitting layer (including between the substrate and the outside) (Japanese Patent Laid-Open No. 11-283951).

本発明においては、これらの方法を有機EL素子と組合せて用いることが出来るが、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板、透明電極層や発光層の何れかの層間(含む、基板と外界間)に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組合せることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。   In the present invention, these methods can be used in combination with an organic EL element. However, a method of introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter, or a substrate, a transparent electrode layer, A method of forming a diffraction grating between any layers of the light emitting layer (including between the substrate and the outside) can be suitably used. In the present invention, by combining these means, it is possible to obtain an element having higher luminance or durability.

透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板の屈折率は一般に1.5〜1.7程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ1.5以下であることが好ましい。又、更に1.35以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の2倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が1次の回折や、2次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中(透明基板内や透明電極内)に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な1次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。   When a low refractive index medium is formed between the transparent electrode and the transparent substrate with a thickness longer than the wavelength of light, the light extracted from the transparent electrode has a higher extraction efficiency to the outside as the refractive index of the medium is lower. . Examples of the low refractive index layer include aerogel, porous silica, magnesium fluoride, and a fluorine-based polymer. Since the refractive index of the transparent substrate is generally about 1.5 to 1.7, the low refractive index layer preferably has a refractive index of about 1.5 or less. Further, it is preferably 1.35 or less. The thickness of the low refractive index medium is preferably at least twice the wavelength in the medium. This is because the effect of the low refractive index layer is diminished when the thickness of the low refractive index medium is about the wavelength of light and the electromagnetic wave that has exuded by evanescent enters the substrate. The method of introducing a diffraction grating into an interface or any medium that causes total reflection is characterized by a high effect of improving light extraction efficiency. This method is generated from the light emitting layer by utilizing the property that the diffraction grating can change the direction of light to a specific direction different from refraction by so-called Bragg diffraction such as first-order diffraction and second-order diffraction. Of the light, the light that cannot go out due to total reflection between layers, etc. is diffracted by introducing a diffraction grating into any layer or medium (inside a transparent substrate or transparent electrode) , Trying to extract light out. The introduced diffraction grating desirably has a two-dimensional periodic refractive index. This is because light emitted from the light-emitting layer is randomly generated in all directions, so in a general one-dimensional diffraction grating having a periodic refractive index distribution only in a certain direction, only light traveling in a specific direction is diffracted. The light extraction efficiency does not increase so much. However, by making the refractive index distribution a two-dimensional distribution, light traveling in all directions is diffracted, and light extraction efficiency is increased.

回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中(透明基板内や透明電極内)でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約1/2〜3倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、2次元的に配列が繰り返されることが好ましい。   As described above, the position where the diffraction grating is introduced may be in any of the layers or in the medium (in the transparent substrate or the transparent electrode), but is preferably in the vicinity of the organic light emitting layer where light is generated. At this time, the period of the diffraction grating is preferably about 1/2 to 3 times the wavelength of light in the medium. The arrangement of the diffraction grating is preferably two-dimensionally repeated, such as a square lattice, a triangular lattice, or a honeycomb lattice.

更に、本発明に係わる有機EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、或いは、所謂集光シートと組合せることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が30μmでその頂角が90度となるような四角錐を2次元に配列する。一辺は10μm〜100μmが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。   Furthermore, the organic EL device according to the present invention can be processed to provide, for example, a structure on a microlens array on the light extraction side of the substrate in order to efficiently extract the light generated in the light emitting layer, or so-called collection. By combining with the light sheet, the luminance in the specific direction can be increased by condensing light in a specific direction, for example, the front direction with respect to the element light emitting surface. As an example of the microlens array, quadrangular pyramids having a side of 30 μm and an apex angle of 90 degrees are two-dimensionally arranged on the light extraction side of the substrate. One side is preferably 10 μm to 100 μm. If it becomes smaller than this, the effect of diffraction will generate | occur | produce and color, and if too large, thickness will become thick and is not preferable.

集光シートとしては、例えば液晶表示装置のLEDバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム(BEF)等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基板に頂角90度、ピッチ50μmの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、(株)きもと製拡散フィルム(ライトアップ)等を用いることが出来る。   As the condensing sheet, for example, a sheet that is put into practical use in an LED backlight of a liquid crystal display device can be used. As such a sheet, for example, a brightness enhancement film (BEF) manufactured by Sumitomo 3M Limited can be used. As the shape of the prism sheet, for example, the substrate may be formed with a triangle stripe having a vertex angle of 90 degrees and a pitch of 50 μm, or the vertex angle is rounded, and the pitch is randomly changed. The shape may be other shapes. Moreover, in order to control the light emission angle from a light emitting element, you may use a light-diffusion plate and a film together with a condensing sheet. For example, a diffusion film (light-up) manufactured by Kimoto Co., Ltd. can be used.

以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。   Hereinafter, although an example is given and the concrete effect of the present invention is shown, the mode of the present invention is not limited to this.

実施例1
(有機EL素子の作製)
以下に示す方法で、第1電極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、第2電極を基板上にこの順で形成した有機EL素子を作製した。
Example 1
(Production of organic EL element)
An organic EL device in which the first electrode, the hole transport layer, the light emitting layer, the electron transport layer, and the second electrode were formed on the substrate in this order by the method described below was produced.

(基板の準備)
基板として厚さ1.1mm、幅40mm、長さ60mmソーダ石灰ガラスを準備した。尚、ソーダ石灰ガラスの全面には、酸やアルカリから保護するためのシリカコートしたものを使用した。
(Preparation of substrate)
A soda-lime glass having a thickness of 1.1 mm, a width of 40 mm, and a length of 60 mm was prepared as a substrate. In addition, the surface of the soda-lime glass used was a silica-coated glass for protection from acid and alkali.

(第1電極の形成)
準備したガラス基板を波長184.2nmの低圧水銀ランプを使用し、照射強度15mW/cm2で、距離12mmで照射し洗浄を行った。この後、気相堆積装置を使用し、5×10-4Paの真空下にてインジウムチンオキシド(ITO)を使用し、準備したガラス基板の堆積膜形成領域(第1電極形成領域)に、図1に示す様に幅2mm、長さ50mm、間隔2mm、厚さ150nm、10列のパターン化した第1電極を形成した。
(Formation of the first electrode)
The prepared glass substrate was cleaned by irradiation at a distance of 12 mm with an irradiation intensity of 15 mW / cm 2 using a low-pressure mercury lamp having a wavelength of 184.2 nm. Then, using a vapor deposition apparatus, using indium tin oxide (ITO) under a vacuum of 5 × 10 −4 Pa, the deposited film formation region (first electrode formation region) of the prepared glass substrate As shown in FIG. 1, a patterned first electrode having a width of 2 mm, a length of 50 mm, an interval of 2 mm, a thickness of 150 nm, and 10 rows was formed.

(正孔輸送層の形成)
第1電極が形成されたガラス基板を使用し、5×10-4Paの真空下にて正孔輸送層形成気相堆積装置で正孔輸送層形成用材料としてN,N′−ジフェニルーN,N′−m−トリル4,4′−ジアミノー1,1′−ビフェニルを使用し、ガラス基板上に形成された第1電極の一方の端部を除き第1電極の上に、蒸着(気相堆積)した。
(Formation of hole transport layer)
Using a glass substrate on which the first electrode is formed, N, N′-diphenyl-N, as a hole transport layer forming material in a hole transport layer forming vapor deposition apparatus under a vacuum of 5 × 10 −4 Pa, Using N′-m-tolyl 4,4′-diamino-1,1′-biphenyl, vapor deposition (vapor phase) is formed on the first electrode except for one end of the first electrode formed on the glass substrate. Deposited).

(発光層の形成)
正孔輸送層が形成された各ガラス基板を使用し、正孔輸送層が形成された領域に、発光層形成用材料としてAlq3を使用し、5×10-4Paの真空下にて発光層形成気相堆積装置で蒸着した。
(Formation of light emitting layer)
Each glass substrate on which a hole transport layer is formed is used, and Alq 3 is used as a light emitting layer forming material in a region where the hole transport layer is formed, and light is emitted under a vacuum of 5 × 10 −4 Pa. Vapor deposition was performed with a layer-forming vapor deposition apparatus.

(電子輸送層の形成)
発光層が形成されたガラス基板を使用し、発光層を含め正孔輸送層が形成された領域に、電子輸送層形成用材料としてLiFを使用し、5×10-4Paの真空下にて電子輸送層形成気相堆積装置でLiFを蒸着した。
(Formation of electron transport layer)
Using a glass substrate on which a light emitting layer is formed, using LiF as a material for forming an electron transport layer in a region where a hole transport layer is formed including the light emitting layer, under a vacuum of 5 × 10 −4 Pa LiF was deposited using an electron transport layer forming vapor deposition apparatus.

(第2電極の形成)
電子輸送層が形成されたガラス基板を使用し、電子輸送層の上に図1に示す様に第1電極と直交する方向で、第2電極形成用材料としてAlを使用し、5×10-4Paの真空下にて気相堆積装置でAlを蒸着した。尚、形成した第2電極は、幅2mm、長さ35mm、間隔2mm、厚さ150nm、7列のパターンとした。
(封止部材の準備)
封止部材として、基材としてPENフィルム(帝人・デユポン社製)、バリア層として導電性材料のアルミ箔を使用した2層構成としたシート状封止部材を準備した。PENの厚さ100μm、バリア層の厚さ7μmとした。尚、基材とバリア層の接合はポリエステル系接着剤を用いドライレミネート法により実施し、接合後の封止部材の厚みを110μmとした。JIS K−7129B法(1992年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した水蒸気透過度は0.01g/m2・dayであった。JIS K7126B法(1987年)に準拠した方法で主としてMOCON法により測定した酸素透過度は0.1ml/m2・day・MPaであった。準備したシート状封止部材を、準備した有機EL素子の大きさに合わせ、図5に示すパンチ・ダイ方式の断裁装置で、図9に示す形態で表1に示す様にシート状封止部材の接着剤層との接合面側の稜線(封止部材の端面を延長した面と、接合面(裏面)を延長した面との交点F(図3を参照))を基準とし、接合面(裏面)方向への距離E(図3を参照)と、表面方向への距離D(図3を参照)とを変え面取りを行なったシート状封止部材を作製しNo.1−1〜1−15とした。距離D、距離Eは高精度形状測定システムKS−1100(株式会社キーエンス製)を使用し測定した値を示す。
(Formation of second electrode)
Using a glass substrate on which an electron transport layer is formed, using Al as a second electrode forming material on the electron transport layer in a direction perpendicular to the first electrode as shown in FIG. 1, 5 × 10 Al was vapor-deposited with a vapor deposition apparatus under a vacuum of 4 Pa. The formed second electrode had a width of 2 mm, a length of 35 mm, an interval of 2 mm, a thickness of 150 nm, and a 7-row pattern.
(Preparation of sealing member)
As a sealing member, a sheet-shaped sealing member having a two-layer configuration using a PEN film (manufactured by Teijin / Dyupon) as a base material and an aluminum foil of a conductive material as a barrier layer was prepared. The PEN thickness was 100 μm, and the barrier layer thickness was 7 μm. The base material and the barrier layer were joined by a dry reminating method using a polyester adhesive, and the thickness of the joined sealing member was 110 μm. The water vapor permeability measured by the MOCON method by a method based on the JIS K-7129B method (1992) was 0.01 g / m 2 · day. The oxygen permeability measured mainly by the MOCON method by a method based on JIS K7126B method (1987) was 0.1 ml / m 2 · day · MPa. The prepared sheet-shaped sealing member is matched to the size of the prepared organic EL element, and the sheet-shaped sealing member as shown in Table 1 in the form shown in FIG. The ridgeline on the joint surface side with the adhesive layer (the intersection F (see FIG. 3) between the surface obtained by extending the end surface of the sealing member and the surface obtained by extending the joint surface (back surface)) (see FIG. 3) A sheet-like sealing member was prepared by changing the distance E (see FIG. 3) in the direction of the back surface (see FIG. 3) and the distance D in the surface direction (see FIG. 3). 1-1 to 1-15. The distance D and the distance E are values measured using a high-precision shape measurement system KS-1100 (manufactured by Keyence Corporation).

Figure 2008077855
Figure 2008077855

表面*は、接合面(裏面)と反対の面を示し、裏面*は、接着剤層と接合する接合面を示す。
(有機ELパネルの作製)
図11に示すフローに従って、準備した封止部材の接着剤層との接合面側に、熱硬化型の液状接着剤(エポキシ樹脂系)を使用し、スクリーン印刷法にて厚さ30μmに全面配置した後、準備した有機EL素子の発光領域及び発光領域の周囲を覆い被せるように貼合し固着し、有機ELパネルを作製し、試料No.101〜115とした。尚、貼合は1Paの真空環境下にて押圧力0.1MPaで圧着した後、大気圧80℃の環境にて3時間放置し固着させた。接着剤層の平均厚みは30μmであった。
The front surface * indicates a surface opposite to the bonding surface (back surface), and the back surface * indicates a bonding surface to be bonded to the adhesive layer.
(Production of organic EL panel)
According to the flow shown in FIG. 11, a thermosetting liquid adhesive (epoxy resin system) is used on the bonding surface side of the prepared sealing member with the adhesive layer, and the entire surface is arranged with a thickness of 30 μm by screen printing. Then, the prepared organic EL device was bonded and fixed so as to cover the light emitting region and the periphery of the light emitting region, and an organic EL panel was prepared. 101-115. In addition, the pasting was performed under a pressure of 0.1 MPa in a vacuum environment of 1 Pa, and then allowed to stand for 3 hours in an environment at an atmospheric pressure of 80 ° C. to be fixed. The average thickness of the adhesive layer was 30 μm.

評価
作製した各試料No.101〜115に付き、発光評価を以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表2に示す。
Evaluation Each sample No. Table 2 shows the results of the evaluation of light emission evaluations according to the following test methods attached to 101 to 115 and according to the evaluation ranks shown below.

発光評価の試験方法
低電圧電源を用いて、電圧5Vを印加し、発光するか目視観察した。70ドット(発光部)全てにおいて測定を行い、発光するドット(発光部)の割合を集計した。
Test Method for Emission Evaluation Using a low-voltage power supply, a voltage of 5 V was applied to visually observe whether light was emitted. The measurement was performed for all 70 dots (light emitting portions), and the ratio of the light emitting dots (light emitting portions) was tabulated.

発光評価の評価ランク
◎:全てのドットが発光する。
Evaluation rank of light emission evaluation A: All dots emit light.

○:9割以上、10割未満が発光する。     ○: 90% or more and less than 10% emit light.

△:5割以上、9割未満が発光する。     Δ: 50% or more and less than 90% emit light.

×:5割未満しか発光していない。     ×: Less than 50% emitted light.

Figure 2008077855
Figure 2008077855

本発明の有効性が確認された。   The effectiveness of the present invention was confirmed.

実施例2
(有機EL素子の作製)
実施例1と同じ層構成を有する有機EL素子を作製した。
Example 2
(Production of organic EL element)
An organic EL element having the same layer configuration as that of Example 1 was produced.

(封止部材の準備)
封止部材として、厚さ1.2mmのアルミ板を使用し、図10に示す様な容器型封止部材を準備した。容器型封止部材はシート状のアルミ板を必要とする大きさに容器型にプレス成形した後、周囲を図5に示すパンチ・ダイ方式の断裁装置で、図10に示す形態で表3に示す様に容器型封止部材の接着剤層との接合面側の稜線(封止部材の端面を延長した面と、接合面(裏面)を延長した面との交点I(図4を参照))を基準とし、接合面方向への距離H(図4を参照)と、表面方向への距離G(図4を参照)とを変え面取りを行なったシート状封止部材を作製しNo.2−1〜2−15とした。距離G、距離Hは高精度形状測定システムKS−1100(株式会社キーエンス製)を使用し測定した値を示す。
(Preparation of sealing member)
An aluminum plate having a thickness of 1.2 mm was used as the sealing member, and a container-type sealing member as shown in FIG. 10 was prepared. After the container mold sealing member is press-molded into a container mold to a size that requires a sheet-like aluminum plate, the periphery is a punch / die type cutting apparatus shown in FIG. As shown, the ridge line on the joint surface side with the adhesive layer of the container-type sealing member (intersection I between the surface obtained by extending the end surface of the sealing member and the surface obtained by extending the joint surface (back surface) (see FIG. 4) ) As a reference, a sheet-like sealing member was prepared by chamfering by changing the distance H (see FIG. 4) in the joining surface direction and the distance G (see FIG. 4) in the surface direction. 2-1 to 2-15. The distance G and the distance H indicate values measured using a high-precision shape measurement system KS-1100 (manufactured by Keyence Corporation).

Figure 2008077855
Figure 2008077855

表面*は、接合面(裏面)と反対の面を示し、裏面*は、接着剤層と接合する接合面を示す。
(有機ELパネルの作製)
図12に示すフローに従って、準備した封止部材の接着剤層との接合面に、紫外線硬化型の液状接着剤(エポキシ樹脂系/20μmガラススペーサ1%含有)を使用し、ニードル型ディスペンス装置にて幅600μm高さ500μmになるように塗設した後、準備した有機EL素子の発光領域及び発光領域の周囲を覆い被せるように貼合し固着し、有機ELパネルを作製し、試料No.201〜216とした。尚、貼合は80kPaの減圧環境下にて押圧力0.1MPaで圧着した後、大気圧環境下にて有機EL基板側より主波長365nmの紫外線を照射(100mW/cm2で90sec)により固着させた。固着後の接着剤層の平均厚みは20μmであった。
The front surface * indicates a surface opposite to the bonding surface (back surface), and the back surface * indicates a bonding surface to be bonded to the adhesive layer.
(Production of organic EL panel)
In accordance with the flow shown in FIG. 12, an ultraviolet curable liquid adhesive (epoxy resin / containing 20% glass spacer 1%) is used for the joint surface with the adhesive layer of the prepared sealing member, and the needle type dispensing device is used. After coating so that the width is 600 μm and the height is 500 μm, the light-emitting area of the prepared organic EL element and the periphery of the light-emitting area are bonded and fixed so that an organic EL panel is prepared. 201-216. Bonding is performed under pressure of 0.1 MPa under a reduced pressure environment of 80 kPa, and then fixed by irradiating ultraviolet light with a main wavelength of 365 nm from the organic EL substrate side in an atmospheric pressure environment (90 m at 100 mW / cm 2 ). I let you. The average thickness of the adhesive layer after fixing was 20 μm.

評価
作製した各試料No.201〜215に付き、発光評価を実施例1と同じ方法で試験し、実施例1と同じ評価ランクに従って評価した結果を表4に示す。
Evaluation Each sample No. Table 4 shows the results of the evaluations of light emission evaluations 201 to 215, which were tested in the same manner as in Example 1 and evaluated according to the same evaluation rank as in Example 1.

Figure 2008077855
Figure 2008077855

本発明の有効性が確認された。   The effectiveness of the present invention was confirmed.

実施例3
(有機EL素子の作製)
実施例1と同じ層構成を有する有機EL素子を作製した。
Example 3
(Production of organic EL element)
An organic EL element having the same layer configuration as that of Example 1 was produced.

(封止部材の準備)
実施例1と同じ封止部材を準備した。準備したシート状封止部材を、準備した有機EL素子の大きさに合わせ、図7に示す押し切り断裁方式の断裁刃にて、図9に示す形態で表5に示すように様にシート状封止部材の接着剤層との接合面側の稜線(封止部材の端面を延長した面と、接合面(裏面)を延長した面との交点F(図3を参照))を基準とし、接合面(裏面)方向への距離E(図3を参照)と、表面方向への距離D(図3を参照)とを変え面取りを行なったシート状封止部材を作製しNo.3−1〜3−9とした。距離D、距離Eは高精度形状測定システムKS−1100(株式会社キーエンス製)を使用し測定した値を示す。
(Preparation of sealing member)
The same sealing member as in Example 1 was prepared. The prepared sheet-shaped sealing member is adjusted to the size of the prepared organic EL element, and the sheet-shaped sealing is performed as shown in Table 5 in the form shown in FIG. Joining on the basis of the ridge line on the joining surface side with the adhesive layer of the stop member (intersection F (see FIG. 3) between the surface obtained by extending the end surface of the sealing member and the surface obtained by extending the joining surface (back surface)) A sheet-like sealing member that was chamfered by changing the distance E (see FIG. 3) in the surface (back surface) direction and the distance D (see FIG. 3) in the surface direction was prepared. 3-1 to 3-9. The distance D and the distance E are values measured using a high-precision shape measurement system KS-1100 (manufactured by Keyence Corporation).

Figure 2008077855
Figure 2008077855

表面*は、接合面(裏面)と反対の面を示し、裏面*は、接着剤層と接合する接合面を示す。
(有機ELパネルの作製)
図11に示すフローに従って、準備した封止部材の接着剤層との接合面側に、紫外線硬化型の液状接着剤(エポキシ樹脂系)を使用し、スクリーン印刷法にて厚さ30μmに全面配置した後、準備した有機EL素子の発光領域及び発光領域の周囲を覆い被せるように貼合し固着し、有機ELパネルを作製し、資料No.301〜309とした。尚、貼合は1Paの真空環境下にて押圧力0.1MPaで圧着した後、大気圧80℃の環境にて封止部材側より主波長365nmの紫外線を照射(100mW/cm2で90sec)により固着させた。接着剤層の平均厚みは30μmであった。
The front surface * indicates a surface opposite to the bonding surface (back surface), and the back surface * indicates a bonding surface to be bonded to the adhesive layer.
(Production of organic EL panel)
In accordance with the flow shown in FIG. 11, an ultraviolet curable liquid adhesive (epoxy resin) is used on the bonding surface side of the prepared sealing member with the adhesive layer, and the entire surface is arranged to a thickness of 30 μm by screen printing. Then, the prepared organic EL element was bonded and fixed so as to cover the light emitting region and the periphery of the light emitting region, and an organic EL panel was prepared. 301 to 309. Bonding is performed under pressure of 0.1 MPa in a 1 Pa vacuum environment, and then irradiated with ultraviolet light having a main wavelength of 365 nm from the sealing member side in an environment at an atmospheric pressure of 80 ° C. (90 m at 100 mW / cm 2 ). It was fixed by. The average thickness of the adhesive layer was 30 μm.

評価
作製した各試料No.301〜309につき、発光評価を実施例1と同じ方法で試験し、実施例1と同じ評価ランクに従って評価した結果を表6に示す。
Evaluation Each sample No. Table 6 shows the results of evaluating the light emission evaluation for 301 to 309 in the same manner as in Example 1 and evaluating according to the same evaluation rank as in Example 1.

Figure 2008077855
Figure 2008077855

本発明の有効性が確認された。   The effectiveness of the present invention was confirmed.

有機ELパネルの構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of a structure of an organic electroluminescent panel. 有機ELパネルの他の構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of the other structure of an organic electroluminescent panel. 図1のSで示される部分の拡大概略図である。FIG. 2 is an enlarged schematic view of a portion indicated by S in FIG. 1. 図2のTで示される部分の拡大概略図である。FIG. 3 is an enlarged schematic view of a portion indicated by T in FIG. 2. パンチ・ダイによる打ち抜き断裁装置の概略図である。It is the schematic of the punch cutting apparatus by a punch die. 図5のWで示される部分の拡大概略図である。FIG. 6 is an enlarged schematic view of a portion indicated by W in FIG. 5. 図5に示すパンチと下型の代わりに使用する打ち抜き刃(彫刻刃)と打ち抜き刃の受け台の概略図である。FIG. 6 is a schematic view of a punching blade (engraving blade) and a punching blade cradle used instead of the punch and the lower die shown in FIG. 5. 封止部材を断裁装置で断裁するときの刃と、封止部材との関係を示す概略図である。It is the schematic which shows the relationship between the blade when cutting a sealing member with a cutting device, and a sealing member. 図5に示される断裁装置で断裁した図1に示される有機ELパネルを製造するのに使用される封止部材の概略図である。It is the schematic of the sealing member used in manufacturing the organic electroluminescent panel shown by FIG. 1 cut with the cutting apparatus shown by FIG. 図5に示される断裁装置で断裁した図2に示される有機ELパネルを製造するのに使用される容器型封止部材の概略図である。It is the schematic of the container-type sealing member used in manufacturing the organic electroluminescent panel shown by FIG. 2 cut with the cutting apparatus shown by FIG. 図1に示される有機ELパネルを製造する概略フロー図である。It is a schematic flowchart which manufactures the organic electroluminescent panel shown by FIG. 図2に示される有機ELパネルを製造する概略フロー図である。It is a schematic flowchart which manufactures the organic electroluminescent panel shown by FIG.

符号の説明Explanation of symbols

1a、1b 有機ELパネル
101 基材
102 有機EL素子
102a 陽極層
102b 正孔輸送層(正孔注入層)
102c 有機化合物層(発光層)
102d 電子注入層
102e 陰極層
103、106 接着剤層
103a 面
104 封止部材
104a、105a 表面
104b、105b 接合面(裏面)
104c、105c 稜線
104d、105d 端面
104e、105e 面
104e1、104e2、105e1、105e2 端辺
105 容器型封止部材
2 打ち抜き断裁装置
201 パンチ(上刃)
204 ダイ(下刃)
3 打ち抜き刃
θ1、θ2、θ3 角度
K クリアランス(間隙)
D、E、G、H 距離
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1a, 1b Organic EL panel 101 Base material 102 Organic EL element 102a Anode layer 102b Hole transport layer (hole injection layer)
102c Organic compound layer (light emitting layer)
102d Electron injection layer 102e Cathode layer 103, 106 Adhesive layer 103a Surface 104 Sealing member 104a, 105a Surface 104b, 105b Bonding surface (back surface)
104c, 105c Edge line 104d, 105d End surface 104e, 105e Surface 104e1, 104e2, 105e1, 105e2 End 105 Container type sealing member 2 Punching cutting device 201 Punch (upper blade)
204 Die (lower blade)
3 Punching blades θ1, θ2, θ3 Angle K Clearance (gap)
D, E, G, H distance

Claims (11)

基板の上に、少なくとも第1電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第2電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止する封止部材により封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルにおいて、
前記封止部材の前記接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線が面取りされていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。
At least the organic electroluminescence element having an anode layer including at least a first electrode, an organic compound layer including a light emitting layer, and a cathode layer including a second electrode on a substrate via an adhesive layer. In the organic electroluminescence panel having a structure sealed with a sealing member for sealing the surface of the element,
An organic electroluminescence panel, wherein a ridge line on a bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer of the sealing member is chamfered.
前記面取りが、封止部材の接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線を基準として該封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して1〜100%の距離からなる位置と、該接合面(裏面)の方向に、該封止部材の厚さに対して1%〜500%の距離からなる位置とを面取り開始点として行われていることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。 The chamfer is a distance of 1 to 100% with respect to the thickness of the sealing member in the thickness direction of the sealing member with respect to the ridge line on the bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer of the sealing member And a position having a distance of 1% to 500% with respect to the thickness of the sealing member in the direction of the joint surface (back surface). The organic electroluminescence panel according to claim 1. 前記封止部材が少なくとも導電性材料を一層有していることを特徴とする請求項1又は2に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。 The organic electroluminescence panel according to claim 1, wherein the sealing member has at least one layer of a conductive material. 基板の上に、少なくとも第1電極を含む陽極層と、発光層を含む有機化合物層と、第2電極を含む陰極層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子を接着剤層を介して少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子の表面を封止する封止部材により封止した構造を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、
前記封止部材は前記接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線が面取りされており、
前記接着剤層を前記封止部材又は前記有機エレクトロルミネッセンス素子の少なくとも何れか一方に配設した後、
前記封止部材を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の上に覆い被せ、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子を封止することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
At least the organic electroluminescence element having an anode layer including at least a first electrode, an organic compound layer including a light emitting layer, and a cathode layer including a second electrode on a substrate via an adhesive layer. In the method of manufacturing an organic electroluminescence panel having a structure sealed with a sealing member that seals the surface of the element,
The sealing member is chamfered on the ridge line on the bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer,
After disposing the adhesive layer on at least one of the sealing member or the organic electroluminescence element,
Covering the sealing member on the organic electroluminescence element;
A method for producing an organic electroluminescence panel, wherein the organic electroluminescence element is sealed.
前記面取りは、封止部材の接着剤層と接合する接合面(裏面)側の稜線を基準として封止部材の厚み方向に、該封止部材の厚さに対して1%〜100%の距離からなる位置と、接合面(裏面)方向に、該封止部材の厚さに対して1%〜500%の距離からなる位置とを面取り開始点とし行うことを特徴とする請求項4に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。 The chamfering is a distance of 1% to 100% with respect to the thickness of the sealing member in the thickness direction of the sealing member with respect to the ridge line on the bonding surface (back surface) side to be bonded to the adhesive layer of the sealing member. 5. The chamfering start point is defined as a position formed by a distance between 1% and 500% with respect to the thickness of the sealing member in the bonding surface (back surface) direction. Manufacturing method of organic electroluminescence panel. 前記封止部材が少なくとも導電性材料を一層有していることを特徴とする請求項4又は5に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。 6. The method for manufacturing an organic electroluminescence panel according to claim 4, wherein the sealing member has at least one layer of a conductive material. 前記封止部材が断裁方式で作製されていることを特徴とする請求項4〜6の何れか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。 The method of manufacturing an organic electroluminescence panel according to claim 4, wherein the sealing member is manufactured by a cutting method. 前記断裁方式が押し切り断裁の場合、封止部材の接着剤層との接合面(裏面)より断裁刃を入れて断裁することを特徴とする請求項7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。 8. The method of manufacturing an organic electroluminescence panel according to claim 7, wherein when the cutting method is push-cut cutting, cutting is performed by inserting a cutting blade from a bonding surface (back surface) with the adhesive layer of the sealing member. 前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式の場合、該上刃と下刃の少なくともどちらかのミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする請求項7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。 When the cutting method is a punch die method having an upper blade and a lower blade, the cutting surface is cut so that at least one of the mining surface side of the upper blade and the lower blade is in contact with the surface of the sealing member, The manufacturing method of the organic electroluminescent panel of Claim 7 characterized by the above-mentioned. 前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して、1%〜150%であることを特徴とする請求項7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。 The cutting method is a punch and die method having an upper blade and a lower blade, and the clearance between the upper blade and the lower blade is 1% to 150% with respect to the thickness of the sealing member. The manufacturing method of the organic electroluminescent panel of Claim 7. 前記断裁方式が上刃と下刃とを有するパンチ・ダイ方式であり、該上刃と該下刃とのクリアランスが封止部材の厚さに対して、1%〜150%を有し、該上刃のミネ面側が該封止部材の表面と接する様にして断裁することを特徴とすることを特徴とする請求項7に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。 The cutting method is a punch die method having an upper blade and a lower blade, and the clearance between the upper blade and the lower blade is 1% to 150% with respect to the thickness of the sealing member, 8. The method of manufacturing an organic electroluminescence panel according to claim 7, wherein cutting is performed so that the surface of the upper blade is in contact with the surface of the sealing member.
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