JP2007288106A - Method for manufacturing semiconductor luminous element and element obtained from the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、半導体発光素子の製造方法に関し、特に、光の取り出し効率を向上させるため、その半導体多層膜または透光性導電膜の表面を加工した半導体発光素子の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing a semiconductor light emitting device, and more particularly to a method for manufacturing a semiconductor light emitting device in which the surface of a semiconductor multilayer film or a translucent conductive film is processed in order to improve light extraction efficiency.
従来より、高輝度の発光ダイオードは、基板上にダブルへテロ構造等からなる発光層を形成して構成される。この発光ダイオードをパッケージする場合、素子を保護するために発光ダイオードは透明樹脂で覆われた構造となる。 Conventionally, a high-intensity light-emitting diode is configured by forming a light-emitting layer having a double hetero structure or the like on a substrate. When the light emitting diode is packaged, the light emitting diode is covered with a transparent resin in order to protect the element.
たとえば、窒化ガリウム系半導体からなる発光ダイオードでは、半導体層（屈折率：２．５程度）と透明樹脂（屈折率：１．５程度）との間の臨界角は３７度となる。このため、これより入射角が大きくなる発光は、半導体層と透明樹脂の界面で全反射し、発光素子の外部に取り出される確率が著しく低下する。そのため、実際の光の取り出し効率は発光層での発光の３６％程度になっているのが現状である。 For example, in a light emitting diode made of a gallium nitride based semiconductor, the critical angle between the semiconductor layer (refractive index: about 2.5) and the transparent resin (refractive index: about 1.5) is 37 degrees. For this reason, light emission with an incident angle larger than this is totally reflected at the interface between the semiconductor layer and the transparent resin, and the probability of being extracted outside the light emitting element is significantly reduced. For this reason, the actual light extraction efficiency is about 36% of the light emission in the light emitting layer.
そこで、発光ダイオードからの発光の取り出しを向上させるため、素子の表面を粗面化する方法が知られている。例えば、特許文献１（特開２０００−２９９４９４号公報）には、塩酸により発光素子の表面を粗面化し、光の取り出し効率を向上させる方法が記載されている。しかしながら、窒化ガリウム系半導体からなる素子の場合などでは、酸によるエッチングで表面を再現性ある粗面の状態に制御するのは困難であった。 Therefore, a method of roughening the surface of the element is known in order to improve the extraction of light emitted from the light emitting diode. For example, Patent Document 1 (Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-299494) describes a method for improving the light extraction efficiency by roughening the surface of a light-emitting element with hydrochloric acid. However, in the case of an element made of a gallium nitride semiconductor, it has been difficult to control the surface to a reproducible rough surface state by etching with an acid.
また、特許文献２（特開２００３−２１８３８３号公報）にはブロックコポリマーを用いた反応性イオンエッチングにより、発光素子の表面に錐体形状の凹凸を形成し、光取り出し効率を向上させる方法が記載されている。しかしこの方法の場合、凹凸の形状や配列を精密に制御することが出来ず、十分な光取り出し効率が得られなかった。 Patent Document 2 (Japanese Patent Laid-Open No. 2003-218383) describes a method for improving light extraction efficiency by forming cone-shaped irregularities on the surface of a light-emitting element by reactive ion etching using a block copolymer. Has been. However, in this method, the shape and arrangement of the unevenness cannot be precisely controlled, and sufficient light extraction efficiency cannot be obtained.
特許文献３（特開２００４−２８９０９６公報）には、フォトニック結晶構造を使用するＬＥＤ効率の改良として、発光ダイオードの表面に微細構造を規則的に形成する技術が記載されている。しかし、簡便な方法で再現性よく精密に凹凸の形状や配列を制御して、発光ダイオードの表面に微細凹凸を形成する方法は提案されていない。 Patent Document 3 (Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-289096) describes a technique for regularly forming a fine structure on the surface of a light emitting diode as an improvement in LED efficiency using a photonic crystal structure. However, no method has been proposed for forming fine irregularities on the surface of a light emitting diode by precisely controlling the shape and arrangement of the irregularities with good reproducibility by a simple method.
一方、特許文献４（特表２００５−５３９３９６号公報）には、マイクロ構造及びナノ構造の複製及び転写技術が提案されている。しかし、この文献は発光素子の製造に関するものでない。 On the other hand, Patent Document 4 (Japanese Patent Publication No. 2005-539396) proposes a technique for replicating and transferring microstructures and nanostructures. However, this document does not relate to the manufacture of light emitting elements.
本発明は、半導体多層膜からなる発光ダイオードの表面に、簡便な方法で精密に凹凸の形状や配列を制御して微細凹凸を形成し、光取り出し効率が向上できる半導体発光素子の製造方法を提供することを目的とする。 The present invention provides a method for manufacturing a semiconductor light emitting device capable of improving the light extraction efficiency by forming fine irregularities on a surface of a light emitting diode composed of a semiconductor multilayer film by precisely controlling the shape and arrangement of the irregularities by a simple method. The purpose is to do.
また、本発明は、光取り出し面における光の全反射の影響で光取り出し効率が低下するのを防止することができ、光取り出し効率の向上をはかり得る半導体発光素子を提供する。 In addition, the present invention provides a semiconductor light emitting device that can prevent the light extraction efficiency from being lowered due to the influence of total reflection of light on the light extraction surface, and can improve the light extraction efficiency.
本発明者は、マスター基板上に微細凹凸からなる所望の表面形状をマスターパターンとして形成し、この表面形状を、パターン転写技術を用いて発光素子の表面（たとえば、半導体多層膜または透光性導電膜の表面）に転写することにより、簡便な方法で精密に発光素子の表面に微細凹凸を形成できることを見出し、本発明をなしたものである。 The inventor forms a desired surface shape composed of fine irregularities on a master substrate as a master pattern, and this surface shape is formed on the surface of a light emitting element (for example, a semiconductor multilayer film or a light-transmitting conductive film) using a pattern transfer technique. It has been found that fine irregularities can be accurately formed on the surface of a light-emitting element by a simple method by transferring to the surface of the film), and the present invention has been made.
本発明は、下記のとおりである。
（１）基板上に半導体多層膜を積層し、該半導体多層膜の表面から光を取り出す半導体発光素子の製造方法において、
マスター基板上に微細凹凸を配列した表面形状のマスターパターンを形成する工程、
前記マスターパターンの微細凹凸に対応した、該微細凹凸を反転させた形態のレプリカを前記マスターパターン上で形成する工程、
前記レプリカを用いて前記マスターパターンを前記半導体多層膜の表面に転写し、半導体多層膜の表面をマスターパターンに対応した表面形状に加工する工程を有することを特徴とする半導体発光素子の製造方法。
The present invention is as follows.
(1) In a method for manufacturing a semiconductor light emitting device, a semiconductor multilayer film is stacked on a substrate, and light is extracted from the surface of the semiconductor multilayer film.
Forming a master pattern having a surface shape in which fine irregularities are arranged on a master substrate;
A step of forming a replica in a form in which the fine unevenness corresponding to the fine unevenness of the master pattern is reversed on the master pattern,
A method of manufacturing a semiconductor light emitting device, comprising: transferring the master pattern to a surface of the semiconductor multilayer film using the replica; and processing the surface of the semiconductor multilayer film into a surface shape corresponding to the master pattern.
（２）前記半導体多層膜が窒化ガリウム系半導体からなることを特徴とする上記（１）に記載の半導体発光素子の製造方法。 (2) The method for manufacturing a semiconductor light-emitting element according to (1), wherein the semiconductor multilayer film is made of a gallium nitride-based semiconductor.
（３）前記微細凹凸が、底辺の幅が１０〜１０００ｎｍの大きさの凹部または凸部からなることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の半導体発光素子の製造方法。 (3) The method for manufacturing a semiconductor light-emitting element according to the above (1) or (2), wherein the fine unevenness comprises a recess or a protrusion having a bottom width of 10 to 1000 nm.
（４）前記表面形状が、前記微細凹凸を１０〜１０００ｎｍの間隔で規則的に配列したものである上記（１）〜（３）のいずれか１項に記載の半導体発光素子の製造方法。 (4) The method for manufacturing a semiconductor light-emitting element according to any one of (1) to (3), wherein the surface shape is one in which the fine irregularities are regularly arranged at intervals of 10 to 1000 nm.
（５）半導体多層膜の表面がｐ型窒化ガリウム系半導体層からなり、該ｐ型窒化ガリウム系半導体層に微細凹凸が形成されていることを特徴とする上記（１）〜（４）のいずれか１項に記載の半導体発光素子の製造方法。
(5) Any one of the above (1) to (4), wherein the surface of the semiconductor multilayer film is made of a p-type gallium nitride semiconductor layer, and fine irregularities are formed in the p-type gallium nitride semiconductor layer. A method for producing a semiconductor light-emitting device according to
（６）前記半導体多層膜の表面上に透光性導電膜からなる電極が形成されていることを特徴とする上記（１）〜（５）のいずれか１項に記載の半導体発光素子の製造方法。 (6) The semiconductor light-emitting device according to any one of (1) to (5), wherein an electrode made of a translucent conductive film is formed on a surface of the semiconductor multilayer film. Method.
（７）基板上に半導体多層膜を積層し、その上に透光性導電膜からなる電極を形成し、該透光性導電膜の表面から光を取り出す半導体発光素子の製造方法において、
マスター基板上に微細凹凸を配列した表面形状のマスターパターンを形成する工程、
前記マスターパターンの微細凹凸に対応した、該微細凹凸を反転させた形態のレプリカを前記マスターパターン上で形成する工程、
前記レプリカを用いて前記マスターパターンを前記透光性導電膜の表面に転写し、該透光性導電膜の表面をマスターパターンに対応した表面形状に加工する工程を有することを特徴とする半導体発光素子の製造方法。
(7) In a method for manufacturing a semiconductor light-emitting element, a semiconductor multilayer film is stacked on a substrate, an electrode made of a light-transmitting conductive film is formed thereon, and light is extracted from the surface of the light-transmitting conductive film.
Forming a master pattern having a surface shape in which fine irregularities are arranged on a master substrate;
A step of forming a replica in a form in which the fine unevenness corresponding to the fine unevenness of the master pattern is reversed on the master pattern,
Semiconductor light emitting, comprising: transferring the master pattern onto the surface of the translucent conductive film using the replica, and processing the surface of the translucent conductive film into a surface shape corresponding to the master pattern Device manufacturing method.
（８）前記半導体多層膜が窒化ガリウム系半導体からなることを特徴とする上記（７）に記載の半導体発光素子の製造方法。 (8) The method for manufacturing a semiconductor light-emitting element according to (7), wherein the semiconductor multilayer film is made of a gallium nitride-based semiconductor.
（９）前記マスター基板がシリコンまたは石英からなり、電子線リソグラフィーまたはＸ線リソグラフィーによりマスターパターンを形成することを特徴とする上記（１）〜（８）のいずれか１項に記載の半導体発光素子の製造方法。 (9) The semiconductor light-emitting element according to any one of (1) to (8), wherein the master substrate is made of silicon or quartz, and a master pattern is formed by electron beam lithography or X-ray lithography. Manufacturing method.
（１０）前記レプリカが、マスター基板の表面に密着させることによりマスターパターンの微細凹凸を反転させて転写した樹脂からなることを特徴とする上記（１）〜（９）のいずれか１項に記載の半導体発光素子の製造方法。 (10) The replica according to any one of (1) to (9) above, wherein the replica is made of a resin that is transferred by reversing the fine irregularities of the master pattern by closely contacting the surface of the master substrate. Manufacturing method of the semiconductor light-emitting device.
（１１）前記レプリカを用いてマスターパターンを表面に転写する工程が、レプリカにレジストを塗布し硬化させる工程、その状態でレジストを半導体多層膜または透光性導電膜の表面に貼り合わせる工程、レジストからレプリカを除去する工程、その後レジストをマスクとして半導体多層膜または透光性導電膜の表面をエッチングする工程からなることを特徴とする上記（１）〜（１１）のいずれか１項に記載の半導体発光素子の製造方法。 (11) The step of transferring the master pattern to the surface using the replica is a step of applying and curing a resist on the replica, a step of bonding the resist to the surface of the semiconductor multilayer film or the translucent conductive film in that state, the resist The method according to any one of (1) to (11) above, comprising: a step of removing the replica from the substrate; and a step of etching the surface of the semiconductor multilayer film or the translucent conductive film using the resist as a mask. A method for manufacturing a semiconductor light emitting device.
（１２）前記レプリカがポリビニルアルコールから製造され、水に溶解させることによりレジストからレプリカが除去されることを特徴とする上記（１１）に記載の半導体発光素子の製造方法。 (12) The method for manufacturing a semiconductor light-emitting element according to the above (11), wherein the replica is manufactured from polyvinyl alcohol, and the replica is removed from the resist by dissolving in water.
（１３）上記（１）〜（１２）のいずれか１項に記載の半導体発光素子の製造方法により製造される半導体発光素子。 (13) A semiconductor light-emitting device manufactured by the method for manufacturing a semiconductor light-emitting device according to any one of (1) to (12) above.
（１４）基板上に半導体多層膜を積層し、該半導体多層膜の表面に微細凹凸を格子状または同心円状に配列した表面形状を形成し、その上に透光性導電膜からなる電極が形成されていることを特徴とする半導体発光素子。 (14) A semiconductor multilayer film is laminated on a substrate, and a surface shape is formed on the surface of the semiconductor multilayer film in which fine irregularities are arranged in a lattice or concentric pattern, and an electrode made of a light-transmitting conductive film is formed thereon. A semiconductor light emitting element characterized by being made.
（１５）基板上に半導体多層膜を積層し、その上に透光性導電膜からなる電極を形成し、該透光性導電膜の表面に微細凹凸を格子状または同心円状に配列した表面形状を形成したことを特徴とする半導体発光素子。 (15) Surface shape in which a semiconductor multilayer film is laminated on a substrate, an electrode made of a light-transmitting conductive film is formed thereon, and fine irregularities are arranged in a lattice or concentric pattern on the surface of the light-transmitting conductive film A semiconductor light emitting element characterized by comprising:
（１６）前記半導体多層膜が窒化ガリウム系半導体からなることを特徴とする上記（１４）または（１５）に記載の半導体発光素子。 (16) The semiconductor light-emitting element according to (14) or (15), wherein the semiconductor multilayer film is made of a gallium nitride based semiconductor.
本発明により、発光素子からの光の取り出し効率が向上し、表面に微細凹凸を設けない従来の半導体発光素子と比較して、発光出力がおよそ１．５〜３倍に向上した半導体発光素子が得られる。また、パターン転写技術を用いて発光素子の表面に微細凹凸を形成した結果、極めて短時間で再現性よく半導体発光素子の製造が可能となる。 According to the present invention, the efficiency of extracting light from the light emitting element is improved, and a semiconductor light emitting element having a light emission output improved by about 1.5 to 3 times compared to a conventional semiconductor light emitting element that does not have fine irregularities on the surface. can get. Further, as a result of forming the fine irregularities on the surface of the light emitting element using the pattern transfer technique, it becomes possible to manufacture the semiconductor light emitting element with a very short reproducibility.
本発明の半導体発光素子の製造方法は様々な半導体発光素子に対して応用でき、特に限定されない。半導体発光素子は、たとえば、ｎ型電極が形成されるｎ型コンタクト層と、ｐ型電極が形成されるｐ型コンタクト層との間に、キャリア再結合により発光を生じる発光層を有する半導体発光ダイオードである。ここで、発光層を含む発光ダイオードの発光部は、ダブルへテロ構造、単一または多重の量子井戸構造などから構成することができる。また、基板が導電性の場合、ｎ型コンタクト層またはｐ型コンタクト層に換えて、基板にｎ型電極またはｐ型電極を形成しても良い。 The method for manufacturing a semiconductor light emitting device of the present invention can be applied to various semiconductor light emitting devices and is not particularly limited. A semiconductor light emitting element includes, for example, a semiconductor light emitting diode having a light emitting layer that emits light by carrier recombination between an n type contact layer in which an n type electrode is formed and a p type contact layer in which a p type electrode is formed It is. Here, the light emitting portion of the light emitting diode including the light emitting layer can be formed of a double hetero structure, a single or multiple quantum well structure, and the like. When the substrate is conductive, an n-type electrode or a p-type electrode may be formed on the substrate instead of the n-type contact layer or the p-type contact layer.
本発明の方法により製造される発光素子は、好ましくは、半導体多層膜の表面から発光を取り出す、いわゆるフェイスアップ（Ｆａｃｅ−ｕｐ）タイプのものである。この場合、発光素子は基板を支持体に接合させて保持され、半導体多層膜の表面に形成される透光性導電膜からなる電極を介して発光の多くが取り出されるからである。フェイスアップタイプの発光素子は、支持体への接合やワイヤボンディングのような導線の接続が容易であるという利点を有する。透明導電膜には、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）や酸化インジウム亜鉛、酸化錫、酸化亜鉛などの透明酸化物のほか、金（Ａｕ）や白金（Ｐｔ）などの金属薄膜などを用いることができる。 The light emitting device manufactured by the method of the present invention is preferably of a so-called face-up type in which light emission is extracted from the surface of the semiconductor multilayer film. In this case, the light-emitting element is held with the substrate bonded to the support, and much of the emitted light is extracted through an electrode made of a light-transmitting conductive film formed on the surface of the semiconductor multilayer film. The face-up type light-emitting element has an advantage that it is easy to connect a conductive wire such as bonding to a support or wire bonding. As the transparent conductive film, in addition to transparent oxides such as indium tin oxide (ITO), indium zinc oxide, tin oxide, and zinc oxide, metal thin films such as gold (Au) and platinum (Pt) can be used.
図１は、フェイスアップタイプの半導体発光ダイオード（LED)素子の１態様の断面図を示している。図１において、発光ダイオード１００は、基板１上にバッファ層２を有し、その上に、ｎ型電極８が形成されるｎ型コンタクト層３が形成され、その上に、ｎ型障壁層４と発光層５とｐ型障壁層６とからなる発光部１１が形成され、次いで、ｐ型透明電極９及びボンディングパッド１０が形成されるｐ型コンタクト層７が形成されている。なお、ｐ型コンタクト層７の形成までは、通常の発光ダイオードの製造手順に従って形成できる。たとえば、基板１上に、有機金属化学気相堆積法（ＭＯＣＶＤ）などの適切な堆積法によって各層（２〜７）を形成する。次いで、以下に詳細に説明する工程によって、ｐ型コンタクト層７に微細凹凸表面形状１２を形成し、その上にｐ型透明電極９を、さらにその上に、ボンディングパッド１０をスパッタリングなどの適切な方法で形成する。ｎ型電極８をｎ型コンタクト層３の上に同様に形成することにより、半導体発光ダイオードが完成する。得られた発光ダイオード１００は素子の保護のために透明樹脂によって保護されることができる（図示しない）。
FIG. 1 shows a cross-sectional view of one embodiment of a face-up type semiconductor light emitting diode (LED) element. In FIG. 1, a
半導体多層膜の表面がコンタクト層７であり、そのコンタクト層７に微細凹凸が形成されていると、光取り出し効率の高い発光ダイオードを形成することができることがわかった。この場合、微細凹凸の高さはコンタクト層７の膜厚の範囲内とするのが、その下にある発光部１１に影響を与えないために好ましい。
It has been found that when the surface of the semiconductor multilayer film is the
また、半導体多層膜の表面がｐ型窒化ガリウム（ＧａＮ）系などの半導体層であり、そこに微細凹凸が形成されている場合、その上に形成する透明導電膜の材料には酸化インジウム錫（ＩＴＯ）を用いるのが好ましい。ＩＴＯはｐ型窒化ガリウム系などの半導体層と容易にオーム性接触を形成することができ、光の透過率も高いため、光取り出し効率の高い発光ダイオードを形成することができるからである。またＩＴＯは膜厚を１００〜１０００ｎｍ程度と厚く積層して使用できるため、表面に微細凹凸を形成した半導体多層膜表面上でも、凹凸の段差を埋めて連続した電極として使用することができる。 Further, when the surface of the semiconductor multilayer film is a semiconductor layer of p-type gallium nitride (GaN) or the like and fine irregularities are formed there, the material of the transparent conductive film formed thereon is indium tin oxide ( ITO) is preferably used. This is because ITO can easily form an ohmic contact with a p-type gallium nitride-based semiconductor layer and has a high light transmittance, so that a light-emitting diode with high light extraction efficiency can be formed. In addition, since ITO can be used by being laminated to a thickness of about 100 to 1000 nm, it can be used as a continuous electrode by filling the uneven steps on the surface of the semiconductor multilayer film having fine unevenness formed on the surface.
図２は、フェイスアップタイプの半導体発光ダイオード（LED)素子の別の態様の断面図を示している。図１の場合とほぼ同様の構成であるが、微細凹凸表面形状１２はｐ型コンタクト層７でなく、ｐ型透明電極９に形成されている。この場合、たとえば、基板１上に、有機金属化学気相堆積法（ＭＯＣＶＤ）などの適切な堆積法によって、各層（２〜７）を形成し、次いで、その上にｐ型透明電極９をスパッタリングなどの適切な方法で形成する。その後、以下に詳細に説明する工程において、ｐ型透明電極９に微細凹凸表面形状１２を形成し、そしてボンディングパッド１０をスパッタリングなどの適切な方法で形成し、ｎ型電極８をｎ型コンタクト層３の上に同様に形成することにより、半導体発光ダイオードが完成する。得られた発光ダイオード１００は素子の保護のために透明樹脂によって保護されることができる（図示しない）。
FIG. 2 shows a cross-sectional view of another embodiment of a face-up type semiconductor light emitting diode (LED) element. Although the configuration is almost the same as in the case of FIG. 1, the fine
上述のとおり、本発明では、発光を取り出す発光素子の表面（たとえば、透明導電膜又は半導体多層膜の表面）を、微細凹凸を配列した表面形状とすることを特徴とする。表面が平滑であると、臨界角より大きな角度で表面に入射した光は全反射して発光素子の外部に取り出せないが、表面に微細な凹凸を形成することにより光の入射角を臨界角より小さくし、光を取り出す機会を多くすることができる。このため、発光出力が顕著に向上した半導体発光素子が得られる。 As described above, the present invention is characterized in that the surface of a light emitting element that extracts light emission (for example, the surface of a transparent conductive film or a semiconductor multilayer film) has a surface shape in which fine irregularities are arranged. When the surface is smooth, light incident on the surface at an angle larger than the critical angle is totally reflected and cannot be extracted outside the light emitting device, but by forming fine irregularities on the surface, the incident angle of light is less than the critical angle. It can be made smaller and more opportunities to extract light can be obtained. For this reason, a semiconductor light emitting device having a significantly improved light emission output can be obtained.
本発明の半導体発光素子は、１つの好ましい実施形態において、基板上にｎ型およびｐ型の半導体多層膜を積層した構造の発光ダイオードである。基板にはサファイア、炭化珪素（ＳｉＣ）、シリコンなどを用いることができる。また、半導体多層膜としては、特に好ましくは窒化ガリウム系半導体を用いることができ、窒化ガリウム系半導体は、一般式ＡｌxＩｎyＧａ1-x-yＮ（０≦ｘ＜１、０≦ｙ＜１、０＜１−ｘ−ｙ≦１）で表すことができる。 In one preferred embodiment, the semiconductor light-emitting device of the present invention is a light-emitting diode having a structure in which n-type and p-type semiconductor multilayer films are stacked on a substrate. For the substrate, sapphire, silicon carbide (SiC), silicon, or the like can be used. As the semiconductor multilayer film, a gallium nitride based semiconductor can be used particularly preferably, and the gallium nitride based semiconductor is represented by the general formula AlxInyGa1-x-yN (0 ≦ x <1, 0 ≦ y <1, 0 <1). −x−y ≦ 1).
以下において、図面を参照しながら、微細凹凸形状の形成の手順を説明する。本発明の製造方法ではマスター基板を用いる。まず、マスター基板上に微細凹凸を配列した表面形状のマスターパターンを形成し、次いで、マスターパターンの微細凹凸に対応した、微細凹凸を反転させた形態のレプリカをマスターパターン上で形成する。このようにして得られたレプリカを用いて、マスターパターンを、加工しようとする表面（たとえば、半導体多層膜又は透明電極の表面）に転写し、マスターパターンに対応した表面形状に加工する。 In the following, the procedure for forming fine irregularities will be described with reference to the drawings. In the manufacturing method of the present invention, a master substrate is used. First, a master pattern having a surface shape in which fine irregularities are arrayed is formed on a master substrate, and then a replica in the form of inverted fine irregularities corresponding to the fine irregularities of the master pattern is formed on the master pattern. Using the replica thus obtained, the master pattern is transferred to the surface to be processed (for example, the surface of the semiconductor multilayer film or the transparent electrode) and processed into a surface shape corresponding to the master pattern.
図３〜９は微細凹凸形状の形成までの工程を示している。
図３はマスター基板の１態様の断面図を示している。まず、図３に示すように、マスター基板２０の上に所望の表面形状のマスターパターン２１が形成されている。マスター基板２０はシリコンまたは石英とすると耐久性があるので好ましい。これらの基板２０上のマスターパターン２１は、電子線リソグラフィーまたはＸ線リソグラフィーにより形成すると、時間は掛かるが、微細で精密な表面加工を行うことができるため好ましい。マスター基板２０は一度作製すると、レプリカ作製のための原版として繰り返し使用することができる。
3 to 9 show steps up to the formation of the fine uneven shape.
FIG. 3 shows a cross-sectional view of one embodiment of the master substrate. First, as shown in FIG. 3, a
マスター基板２０上のマスターパターン２１は、続けて行う転写技術において、加工すべき表面（たとえば、半導体多層膜又は透明導電膜の表面）に移植される。従って、微細凹凸の配列、大きさ、形状を前記の本発明の条件に合わせて設計し、マスターパターン２１を作製する必要がある。
The
図４は、レプリカ作製の様子を示す断面図である。マスター基板２０を作製したら、次に図４に示すようにマスターパターン２１のレプリカ２２が作製される。レプリカ２２は、マスター基板２０の表面に樹脂を密着させ、凹凸を反転させたパターンを樹脂に写し取ることにより作製する。このレプリカ２２は、樹脂を取り替えることにより必要な個数だけ簡単に作製することができる。
FIG. 4 is a cross-sectional view showing how a replica is manufactured. After the
レプリカ２２の材料としては、例えばポリビニルアルコールを使用することができる。この場合、マスター基板２０の表面に樹脂を密着させる方法として、マスター基板２０の上にスピンコートによりポリビニルアルコールを塗布する方法を用いることが出来る。塗布されたポリビニルアルコールは、乾燥の後、マスター基板２０から剥離されてレプリカ２２として使用される。
As a material of the
作製したレプリカ２２を用いて、次にマスターパターン２１を加工すべき表面に転写する。この工程は、レプリカ２２にレジストを塗布し硬化させる工程、その状態でレジストを加工すべき表面に貼り合わせる工程、レジストからレプリカを除去する工程、その後レジストをマスクとして加工すべき表面をエッチングする工程からなる。
Next, the
まず、図５に示すように、レプリカ２２にレジストを塗布し硬化させる。するとレプリカ２２の凹凸を反転させた、すなわちマスターパターン２１に対応した凹凸を持つレジスト膜２３を作製することが出来る。このレジスト膜２３をエッチングマスクとして使用することにより、マスターパターン２１を加工すべき表面に転写することが可能となる。
First, as shown in FIG. 5, a resist is applied to the
本発明では、レプリカ２２にレジスト膜２３を形成した後、図６に示すようにレプリカ２２とともにレジスト膜２３を加工すべき対象物２４の表面に貼り合わせる。たとえばレプリカ２２がポリビニルアルコールでできている場合、水洗いで容易に溶解し除去することができる。従って、ポリビニルアルコールからなるレプリカ２２をレジスト膜２３と接着した状態で加工対象物２４に貼り合わせた後、水洗いすると、レプリカ２２を除去し加工対象物２４にレジスト膜２３のみを残すことができる。このようにしてレジスト膜２３からレプリカ２２を除去し、加工対象物２４上にパターン状にレジスト膜２３を形成する。
In the present invention, after the resist
上記のレジスト膜２３はマスターパターンと同じ微細凹凸の配列を有している。従って、このレジスト膜２３をエッチングマスクとして、図８のように加工対象物２４を、例えばドライエッチングによりエッチングすることにより、加工対象物２４の表面にマスターパターンと同じ凹凸を形成することができる。
The resist
加工対象物２４が窒化ガリウム系半導体からなる場合、ドライエッチングとして反応性イオンエッチング（ＲＩＥ）法を用いることができる。またエッチングガスとしては、ＣＦ4、ＣＨＦ3、ＳＦ6、ＢＣｌ3、ＳｉＣｌ4などを使用することができる。また、加工対象物２４が透明導電膜からなる場合にも、同様のエッチングガスを用いて、同様に反応性イオンエッチング（ＲＩＥ）法を用いることができる。
When the
最後にエッチング終了後、レジスト膜２３を剥離すれば、図９に示すようにマスター基板の表面形状を転写した表面形状を有する対象物２４を得ることができる。
Finally, if the resist
上記の転写の過程において、レプリカ作製後、レジストを塗布する前に、レプリカの表面に例えばＡｕ，Ｗ，Ｐｔ、Ｎｉ、Ｃｏなどの金属やその酸化物の薄膜を蒸着やスパッタリングで形成し、その後レジストを塗布しても良い。そうすると、レプリカ除去後レジスト表面に金属や酸化物の薄膜が残るため、エッチングマスクとしての耐性をコントロールすることができる。 In the above transfer process, after replica production and before applying a resist, a thin film of metal such as Au, W, Pt, Ni, Co or its oxide or its oxide is formed on the surface of the replica by vapor deposition or sputtering. A resist may be applied. Then, after the replica is removed, a thin film of metal or oxide remains on the resist surface, so that resistance as an etching mask can be controlled.
微細凹凸は対象物の表面を凹状に加工したもの（凹部）でも良いし、凸状に加工したもの（凸部）でも良い。凹部は、例えば円錐状、多角錐状、円柱状、多角柱状などの窪みとすることができる。同様に凸部は、例えば円錐状、多角錐状、円柱状、多角柱状などの突起とすることができる。いずれの形状であれ、凹部または凸部の最大の横幅の部分（これを「底辺」と定義する）の幅が１０〜１０００ｎｍ程度の大きさであれば、光の取り出し効率を向上させるのに極めて有効である。また、凹部または凸部の高さは、１０〜１０００ｎｍ程度とするのが光取り出しの改良のために好ましい。 The fine irregularities may be those obtained by processing the surface of the object into a concave shape (concave portion) or those processed into a convex shape (convex portion). The concave portion can be, for example, a conical shape, a polygonal pyramid shape, a cylindrical shape, a polygonal columnar shape, or the like. Similarly, the convex portion may be a protrusion having a conical shape, a polygonal pyramid shape, a cylindrical shape, a polygonal column shape, or the like. Whatever the shape, if the width of the maximum lateral width of the concave portion or convex portion (which is defined as “base”) is about 10 to 1000 nm, it is extremely effective for improving the light extraction efficiency. It is valid. Moreover, it is preferable for the improvement of light extraction that the height of a recessed part or a convex part shall be about 10-1000 nm.
微細凹凸は、半導体多層膜又は透明導電膜の表面に１０〜１０００ｎｍの間隔で規則的に配列するのが光の取り出し効率の観点から好ましい。半導体多層膜の表面に幅１０〜１０００ｎｍの凹部または凸部を１０〜１０００ｎｍの間隔で形成するような微細な加工を行う場合、通常のフォトリソグラフィー技術を用いると加工精度が悪く、また、電子線リソグラフィー技術を用いるのでは加工に時間が掛かりすぎるが、本発明のパターン転写技術を用いると簡便に再現良く精密な加工を行うことができる。特に微細凹凸を表面に格子状または同心円状に等間隔で配列することにより、光の干渉作用を利用し、取り出し効率を大幅に向上させることができる。円錐状の凹部を格子状に配列した表面の概念図を図１０に示す。 It is preferable from the viewpoint of light extraction efficiency that the fine irregularities are regularly arranged on the surface of the semiconductor multilayer film or transparent conductive film at intervals of 10 to 1000 nm. When performing fine processing such as forming recesses or projections with a width of 10 to 1000 nm on the surface of the semiconductor multilayer film at intervals of 10 to 1000 nm, the processing accuracy is poor when using ordinary photolithography technology, and the electron beam If the lithography technique is used, it takes too much time for processing. However, if the pattern transfer technique of the present invention is used, it is possible to perform processing easily with good reproducibility. In particular, by arranging fine irregularities on the surface in a lattice or concentric manner at equal intervals, the interference effect of light can be used and the extraction efficiency can be greatly improved. FIG. 10 shows a conceptual diagram of a surface in which conical concave portions are arranged in a lattice pattern.
上述のとおり、本発明の方法の１つの実施形態として、基板上に半導体多層膜を積層し、該半導体多層膜の表面に微細凹凸を格子状または同心円状に配列した表面形状を形成し、その上に透光性導電膜からなる電極が形成されている半導体発光素子が提供される。また、別の実施形態として、基板上に半導体多層膜を積層し、その上に透光性導電膜からなる電極を形成し、該透光性導電膜の表面に微細凹凸を格子状または同心円状に配列した表面形状を形成した半導体発光素子が提供される。これらの半導体発光素子に含まれる半導体多層膜は好ましくは窒化ガリウム（ＧａＮ）系半導体からなる。また、透明導電膜は、ＩＴＯからなると、ｐ型窒化ガリウム（ＧａＮ）系半導体層と容易にオーム性接触を形成できるので好ましい。 As described above, as one embodiment of the method of the present invention, a semiconductor multilayer film is stacked on a substrate, and a surface shape is formed on the surface of the semiconductor multilayer film in which fine irregularities are arranged in a lattice shape or concentric circles. There is provided a semiconductor light emitting device having an electrode made of a translucent conductive film formed thereon. As another embodiment, a semiconductor multilayer film is laminated on a substrate, an electrode made of a light-transmitting conductive film is formed thereon, and fine irregularities are formed in a lattice shape or concentric shape on the surface of the light-transmitting conductive film. There is provided a semiconductor light emitting device having a surface shape arranged in an array. The semiconductor multilayer film included in these semiconductor light emitting elements is preferably made of a gallium nitride (GaN) semiconductor. In addition, it is preferable that the transparent conductive film is made of ITO because it can easily form ohmic contact with the p-type gallium nitride (GaN) -based semiconductor layer.
なお、本発明に用いたパターン転写技術によって半導体多層膜を積層する基板の表面に微細凹凸を格子状または同心円状に配列した表面形状を形成し、その上に半導体多層膜を積層することも可能である。これにより、基板と半導体多層膜の界面で光が乱反射され、光の取り出し効率が向上する。 It is also possible to form a surface shape with fine irregularities arranged in a lattice or concentric pattern on the surface of the substrate on which the semiconductor multilayer film is laminated by the pattern transfer technique used in the present invention, and then laminate the semiconductor multilayer film thereon. It is. Thereby, light is diffusely reflected at the interface between the substrate and the semiconductor multilayer film, and the light extraction efficiency is improved.
実施例１
本実施例では、図１に示すとおりの発光ダイオードを作製した。
サファイア基板上に有機金属化学気相堆積法（ＭＯＣＶＤ法）で、厚さ２０ｎｍのＧａＮバッファ層、厚さ２μｍのｎ型ＧａＮコンタクト層、発光部、厚さ３００ｎｍのｐ型ＧａＮコンタクト層からなる半導体多層膜を積層した発光ダイオード用ウェハを作製した。発光部は、厚さ２００ｎｍのｎ型ＧａＮ障壁層と厚さ２０ÅのＩｎＧａＮ発光層と厚さ５０ｎｍのｐ型ＡｌＧａＮ障壁層とからなる単一量子井戸構造とした。
Example 1
In this example, a light emitting diode as shown in FIG. 1 was produced.
A semiconductor comprising a GaN buffer layer with a thickness of 20 nm, an n-type GaN contact layer with a thickness of 2 μm, a light emitting portion, and a p-type GaN contact layer with a thickness of 300 nm on a sapphire substrate by metal organic chemical vapor deposition (MOCVD). A light emitting diode wafer having a multilayer film laminated thereon was produced. The light emitting portion has a single quantum well structure including an n-type GaN barrier layer having a thickness of 200 nm, an InGaN light emitting layer having a thickness of 20 mm, and a p-type AlGaN barrier layer having a thickness of 50 nm.
別にシリコン基板上に、電子線リソグラフィーの技術を用いて表面形状のマスターパターンを作製した。マスターパターンは、底辺の直径が７０ｎｍの円柱状の窪み（凹部）を１００ｎｍ間隔で格子状に配列した表面形状とした。この凹部の高さ１００ｎｍとした。 Separately, a surface-shaped master pattern was produced on a silicon substrate by using an electron beam lithography technique. The master pattern had a surface shape in which cylindrical depressions (recesses) having a bottom diameter of 70 nm were arranged in a lattice pattern at intervals of 100 nm. The height of the recess was 100 nm.
次にシリコン基板上のマスターパターンをポリビニルアルコールを用いて転写し、レプリカを作成した。レプリカは、シリコン基板上にスピンコートを用いてポリビニルアルコールを塗布し、乾燥して固めて作製した。なお、このレプリカは数十μｍの厚さであり、そのままでは取り扱いが困難なため、予め成形しておいた別のポリビニルアルコールからなる保持プレートに貼り付けて、シリコン基板から取り外した。 Next, the master pattern on the silicon substrate was transferred using polyvinyl alcohol to create a replica. The replica was produced by applying polyvinyl alcohol on a silicon substrate using spin coating and drying and solidifying. This replica has a thickness of several tens of μm and is difficult to handle as it is, so it was attached to a pre-formed holding plate made of polyvinyl alcohol and removed from the silicon substrate.
続いて、レプリカ上にフォトレジストをスピンコートを用いて塗布した。さらに露光と加熱により、フォトレジストを硬化させた。これにより、レプリカのパターンを転写したレジスト膜が作製できた。 Subsequently, a photoresist was applied on the replica using spin coating. Further, the photoresist was cured by exposure and heating. As a result, a resist film to which the replica pattern was transferred could be produced.
作製したレジスト膜をレプリカおよび保持プレートごと、上述の半導体多層膜のｐ型ＧａＮコンタクト層の表面に張り合わせた。そして、水洗いによりレプリカおよび保持プレートを除去した。このようにして半導体多層膜の表面にレジスト膜からなるエッチングマスクが形成された。 The produced resist film was attached to the surface of the p-type GaN contact layer of the above-mentioned semiconductor multilayer film together with the replica and holding plate. Then, the replica and the holding plate were removed by washing with water. Thus, an etching mask made of a resist film was formed on the surface of the semiconductor multilayer film.
半導体多層膜の表面をＳｉＣｌ4を用いた反応性イオンエッチング法（ＲＩＥ）によりエッチングした。これにより、ｐ型ＧａＮコンタクト層の表面に、マスターパターンと同じ表面形状の微細凹凸が形成された。ｐ型ＧａＮコンタクト層の表面の凹部の深さは１００ｎｍであった。 The surface of the semiconductor multilayer film was etched by reactive ion etching (RIE) using SiCl 4 . As a result, fine irregularities having the same surface shape as the master pattern were formed on the surface of the p-type GaN contact layer. The depth of the recess on the surface of the p-type GaN contact layer was 100 nm.
ｎ型電極を形成するため、半導体多層膜の一部をｎ型ＧａＮコンタクト層が露出するまで、別途エッチングした。露出したｎ型ＧａＮコンタクト層の表面に真空蒸着法にてＴｉ／Ａｌ／Ａｕ（厚さ２０ｎｍ／２０ｎｍ／５００ｎｍ）からなるｎ型電極を形成した。
In order to form the n-type electrode, a part of the semiconductor multilayer film was separately etched until the n-type GaN contact layer was exposed. An n-type electrode made of Ti / Al / Au (
また、ｐ型ＧａＮコンタクト層の表面には厚さ４００ｎｍのＩＴＯからなる透明導電膜をｐ型電極としてスパッタリングにより形成した。透明導電膜は、表面の凹部の段差を埋めてほぼ一様に形成された。透明導電膜の一部にＴｉ／Ａｕからなる導線配線用のボンディングパッドを真空蒸着法にて厚さをそれぞれ２０ｎｍ／５００ｎｍとして形成し、ダイス状の素子に分離することにより、図１に示すような発光ダイオードを得た。 A transparent conductive film made of ITO having a thickness of 400 nm was formed on the surface of the p-type GaN contact layer by sputtering as a p-type electrode. The transparent conductive film was formed almost uniformly by filling the step of the concave portion on the surface. As shown in FIG. 1, bonding pads for conducting wiring made of Ti / Au are formed on a part of the transparent conductive film with a thickness of 20 nm / 500 nm, respectively, by vacuum deposition, and separated into dice-like elements. A light emitting diode was obtained.
本実施例で得られた発光ダイオードは、発光波長が４６０ｎｍで、発光出力は順方向電流２０ｍＡのとき平均で１２ｍＷであった。ｐ型コンタクト層の表面に微細凹凸の表面形状を設けない従来の発光ダイオードの発光出力が４〜８ｍＷなので、約１．５〜３倍の高出力化を達成できた。 The light emitting diode obtained in this example had an emission wavelength of 460 nm and an emission output of 12 mW on average when the forward current was 20 mA. Since the light emitting output of a conventional light emitting diode that does not have a fine uneven surface shape on the surface of the p-type contact layer is 4 to 8 mW, a high output of about 1.5 to 3 times can be achieved.
また本発明によると、マスター基板からのレプリカを介した転写技術を用いて半導体多層膜表面に表面形状を形成するので、１００枚以上の発光ダイオード用ウェハを短時間で精度良く加工することができた。 In addition, according to the present invention, since the surface shape is formed on the surface of the semiconductor multilayer film using a transfer technique via a replica from the master substrate, 100 or more light emitting diode wafers can be accurately processed in a short time. It was.
実施例２
本実施例では、図２に示すとおりの発光ダイオードを作製した。
実施例１と同様に、発光ダイオードを作製したが、ｐ型コンタクト層の上にはエッチングによる微細凹凸の形成を行わず、さらに厚さ４００ｎｍのＩＴＯからなる透明導電膜をｐ型電極としてスパッタリングにより形成した。このｐ型電極を対して、レジスト膜からなるエッチングマスクを形成し、実施例１と同じエッチングガスを用いた反応性イオンエッチング法（ＲＩＥ）によりエッチングした。これにより、ｐ型電極の表面に微細凹凸が形成された。ｐ型電極の表面の凹部の深さは１００ｎｍであった。本実施例でも、実施例１と全く同様の性能の発光ダイオードが得られた。
Example 2
In this example, a light emitting diode as shown in FIG. 2 was produced.
A light-emitting diode was fabricated in the same manner as in Example 1, but fine irregularities were not formed on the p-type contact layer by etching, and a transparent conductive film made of ITO having a thickness of 400 nm was used as a p-type electrode by sputtering. Formed. An etching mask made of a resist film was formed on the p-type electrode, and was etched by reactive ion etching (RIE) using the same etching gas as in Example 1. As a result, fine irregularities were formed on the surface of the p-type electrode. The depth of the concave portion on the surface of the p-type electrode was 100 nm. Also in this example, a light emitting diode having the same performance as in Example 1 was obtained.
本発明によれば、発光出力が向上した半導体発光素子、特に窒化ガリウム系半導体発光素子を製造でき、各種照明、表示装置に利用できる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the semiconductor light-emitting device with which the light emission output improved, especially a gallium nitride type semiconductor light-emitting device can be manufactured, and it can utilize for various illuminations and a display apparatus.
１００ 発光ダイオード
１ 基板
２ バッファ層
３ ｎ型コンタクト層
４ ｎ型障壁層
５ 発光層
６ ｐ型障壁層
７ ｐ型コンタクト層
８ 電極
９ ｐ型透明電極
１０ ボンディングパッド
１１ 発光部
２０ マスター基板
２１ マスターパターン
２２ レプリカ
２３ レジスト膜
２４ 加工対象物
DESCRIPTION OF
Claims (16)
マスター基板上に微細凹凸を配列した表面形状のマスターパターンを形成する工程、
前記マスターパターンの微細凹凸に対応した、該微細凹凸を反転させた形態のレプリカを前記マスターパターン上で形成する工程、
前記レプリカを用いて前記マスターパターンを前記半導体多層膜の表面に転写し、半導体多層膜の表面をマスターパターンに対応した表面形状に加工する工程を有することを特徴とする半導体発光素子の製造方法。 In a method for manufacturing a semiconductor light emitting device in which a semiconductor multilayer film is stacked on a substrate and light is extracted from the surface of the semiconductor multilayer film,
Forming a master pattern having a surface shape in which fine irregularities are arranged on a master substrate;
A step of forming a replica in a form in which the fine unevenness corresponding to the fine unevenness of the master pattern is reversed on the master pattern,
A method of manufacturing a semiconductor light emitting device, comprising: transferring the master pattern to a surface of the semiconductor multilayer film using the replica; and processing the surface of the semiconductor multilayer film into a surface shape corresponding to the master pattern.
マスター基板上に微細凹凸を配列した表面形状のマスターパターンを形成する工程、
前記マスターパターンの微細凹凸に対応した、該微細凹凸を反転させた形態のレプリカを前記マスターパターン上で形成する工程、
前記レプリカを用いて前記マスターパターンを前記透光性導電膜の表面に転写し、該透光性導電膜の表面をマスターパターンに対応した表面形状に加工する工程を有することを特徴とする半導体発光素子の製造方法。 In a method for manufacturing a semiconductor light emitting device, a semiconductor multilayer film is stacked on a substrate, an electrode made of a light transmitting conductive film is formed thereon, and light is extracted from the surface of the light transmitting conductive film.
Forming a master pattern having a surface shape in which fine irregularities are arranged on a master substrate;
A step of forming a replica in a form in which the fine unevenness corresponding to the fine unevenness of the master pattern is reversed on the master pattern,
Semiconductor light emitting, comprising: transferring the master pattern onto the surface of the translucent conductive film using the replica, and processing the surface of the translucent conductive film into a surface shape corresponding to the master pattern Device manufacturing method.
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