JP2007224111A - 異方導電性接着シート及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 硬化性絶縁樹脂、熱可塑性樹脂、及び導電性粒子を含む、又は硬化性絶縁樹脂、熱可塑性樹脂、導電性粒子、及び硬化剤を含む導電性粒子層と、硬化性絶縁樹脂、硬化剤及び熱可塑性樹脂を含む絶縁性接着層とからなる異方導電性接着シートであって、特定の比が0.5〜0.9倍の範囲にあり、導電性粒子が一層で存在し、導電性粒子の95%以上が単独であり、その平均粒子間隔が導電性粒子の平均粒径0.5倍〜5倍の範囲にあり、該導電性粒子表面から絶縁性接着層までの平均距離が0.05μm〜2μmであり、導電性粒子層の厚みが導電性粒子の平均粒径の1.1〜2.0倍の範囲にあることを特徴とする異方導電性接着シート。
【選択図】なし
Description
これらの課題に対し、導電性粒子を含む導電性接着層と導電性粒子を含まない絶縁性接着層とを積層し、隣接する回路間の短絡を防止する方法が公知である。
特許文献2には、導電性接着層のバインダ成分の接続時の溶融粘度を絶縁性接着層に比べて同等以下とすることにより接続時に導電性粒子を電極上から流出し難くさせることが記載されている。
特許文献3には、導電性接着層の接着成分と絶縁性接着層の接着成分とを同一の反応性接着剤とすることにより接続部の接着剤応力に分布がなくなり、接続の信頼性を向上させることが記載されている。
特許文献4には、第1の絶縁性接着剤層と、硬化後の弾性率が第1の絶縁性接着剤層の硬化後の弾性率よりも低い第2の絶縁性接着剤層と、第1の絶縁性接着剤層又は第2の接着剤層の少なくとも一方に分散している導電性粒子からなる異方導電性接着フィルムを用いることにより、ポリエステルベースのフレキシブル回路基板にICチップを接続するに際しても、ポリイミドベースの回路基板におけると同様の高い接着性や導通信頼性を得ることができることが記載されている。
特許文献6には、導電性接着層の150℃における溶融粘度を100Poise以上とし、硬絶縁性接着層から硬化剤を除いたモデル配合の150℃における溶融粘度を100poise未満とすることによって、ICチップと回路基板との接続信頼性を向上させることが記載されている。また、導電性粒子を導電性接着層の接着剤に不要な絶縁性樹脂で被覆することにより、導電性粒子を通常の配合量よりも多数量配合することができ、ファインピッチの回路に対応できることが記載されている。
特許文献7には、導電性接着層の少なくとも片面に、導電性接着層から硬化剤を除いたモデル配合の粘度より、硬化剤を除いたモデル配合の粘度が相対的に低い接着剤層を設けることにより、回路基板の電極間スペースへの導電性粒子の流入を防ぎ、電極間のショートをなくすことが記載されている。
また、特許文献8には、導電性粒子を等間隔で配置させる手法が開示されているが、接続バンプ間隔が狭くなると充分な絶縁性確保と接続性との両立を満足できるものではなかった。
(1)硬化性絶縁樹脂、熱可塑性樹脂、及び導電性粒子を含む導電性粒子層と、硬化性絶縁樹脂、硬化剤及び熱可塑性樹脂を含む絶縁性接着層とからなる異方導電性接着シートであって、該導電性粒子層中で導電性粒子が単層で存在し、導電性粒子の95%以上が単独粒子であり、その平均粒子間隔が導電性粒子の平均粒径0.5倍〜5倍の範囲にあり、該導電性粒子表面から絶縁性接着層までの平均距離が0.05μm〜2μmであり、導電性粒子層の厚みが導電性粒子の平均粒径の1.1〜2.0倍の範囲にあり、かつ、導電性粒子層と絶縁性接着層とが次式(1)の関係を満たすことを特徴とする異方導電性接着シート。
(4)少なくとも硬化剤及び硬化性絶縁樹脂、及び熱可塑性樹脂からなる絶縁性接着層L1を熱可塑性支持フィルムS1上に形成する工程、導電性粒子の平均粒径の1.1〜2.0倍の厚みで少なくとも硬化剤及び硬化性絶縁樹脂、及び熱可塑性樹脂からなる接着層L2を熱可塑性支持フィルムS2上に形成する工程、絶縁性接着層L1と接着層L2を積層する工程、2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に導電性粒子を単層に付着させて導電性粒子付着フィルムを作製し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子同士の平均粒子間隔が該導電性粒子の平均粒径の0.5〜5倍になるように2軸延伸して延伸フィルムを作製し保持する工程、絶縁性接着層L1と接着層L2を積層したフィルムから、接着層L2上の熱可塑性支持フィルムS2を剥離し、接着層L2の剥離面に延伸フィルムの導電性粒子面をラミネートして、導電性粒子を接着層L2へ転写する工程を含むことを特徴とする上記(2)に記載の異方導電性接着シートの製造方法。
(5)2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に導電性粒子を付着させて導電性粒子付着フィルムを作製し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子同士の平均粒子間隔が該導電性粒子の平均粒径の0.5倍以上5倍以下になるように2軸延伸して延伸フィルムを作製し保持する工程において、延伸後の粘着層の厚みを0.02〜3μmとすることを特徴とする上記(3)又は(4)に記載の異方導電性接着シートの製造方法。
(6)上記(1)又は(2)に記載の異方導電性接着シートの導電性粒子層の面を、相対的に配線高さの低い回路基板面に配し、相対的に配線高さの高い電子部品を加熱圧着することを特徴とする接続構造体の製造方法。
(7)上記(6)に記載の製造方法により製造された接続構造体。
まず、本発明の異方導電性接着シートにおける導電性粒子について説明する。
導電性粒子としては、貴金属被覆された樹脂粒子、貴金属被覆された金属粒子、金属粒子、貴金属被覆された合金粒子、及び合金粒子の中から選ばれた1種以上を用いることが好ましい。貴金属被覆された樹脂粒子としては、ポリスチレン、ベンゾグアナミン、ポリメチルメタアクリレート等の球状粒子にニッケル、および金をこの順に被覆したものを用いることが好ましい。
接続するバンプ硬度がビッカース硬度で50Hv未満である場合は、ポリメタアクリレート樹脂等の柔軟な樹脂粒子を用いることが好ましい。また、バンプ硬度が50Hv以上である場合は、ベンゾグアナミン樹脂等の硬質樹脂粒子を用いることが好ましい。
金属粒子としては、銀、銅、ニッケル等の金属から選ばれるものを用いることが好ましい。合金粒子としては、融点が150℃以上500℃以下のものが好ましく、さらには150℃以上350℃以下の低融点合金粒子を用いることがより好ましい。融点が500℃以下であると、接続端子間に金属結合を形成することも可能であり、接続信頼性の点から好ましい。また、耐熱接続信頼性の観点から、融点が150℃以上であることが好ましい。
合金粒子としては、例えば、金、銀、銅、ニッケル、錫、亜鉛、ビスマス、インジウム等から選ばれた2種以上からなる合金粒子が好ましい。融点が150℃以上500℃以下の合金粒子を用いる場合は、予め粒子表面にフラックス等を被覆しておくことが好ましい。いわゆるフラックスを用いることにより、表面の酸化物等を取り除くことができ好ましい。フラックスとしては、アビエチン酸等の脂肪酸等を用いることができる。
本願明細書では、他の導電性粒子と接触せずに存在する導電性粒子を「単独粒子」という。
本発明の異方導電性接着シートにおいては、近接する導電性粒子同士の平均粒子間隔は、導電性粒子の平均粒径の0.5倍以上5倍以下である。好ましくは、20μm以下で、かつ導電性粒子の平均粒径の1.0倍以上3倍以下である。接続時の粒子流動による粒子凝集の防止、及び絶縁性確保の観点から、平均粒径の0.5倍以上であることが好ましく、微細接続の観点から平均粒径の5倍以下であることが好ましい。
まず、本発明の異方導電性接着シートを、導電性粒子層面側から光学顕微鏡で拡大した写真を撮影する。次に、任意の20個の導電性粒子を選定し、そのそれぞれの導電性粒子に最も近い6個の導電性粒子との距離を測定し、全体の平均値を求めて、平均粒子間隔とする。導電性粒子の平均粒子間隔のバラツキは小さい方が好ましく、それらの標準偏差が平均粒子間隔の10%以下であることが好ましい。
本発明の異方導電性接着シートは、少なくとも硬化性絶縁樹脂、硬化剤、熱可塑性樹脂を有する絶縁性接着層と少なくとも硬化性絶縁樹脂、熱可塑性樹脂、及び導電性粒子からなる導電性粒子層からなり、該導電性粒子表面から絶縁性接着層までの平均距離が0.05μmから2μmであることが好ましく、より好ましくは0.1μmから1.5μmである。電気的接続性の観点から2μm以下であることが好ましく、接続時の粒子移動による短絡防止の観点から0.05μm以上であることが好ましい。導電性粒子表面から絶縁性接着層までの平均距離は、予め加熱硬化し、エポキシ樹脂等に包埋したものの断面を顕微鏡観察して測定することができる。また、導電性粒子層と絶縁性接着層との屈折率等の光学特性が異なる場合は、絶縁性接着層表面から変位測定可能なレーザー顕微鏡で光学的に測定することが可能である。いずれの方法を用いた場合も、任意の20個の粒子を選び、それらの距離を平均することで導電性粒子表面から絶縁性接着層までの平均距離を算出することができる。なお、ここでいう導電性粒子表面とは導電性粒子表面であって絶縁性接着層面に最も近い表面をいう。
接続時の粒子移動を防止する観点から1.1倍以上が好ましく、電気的接続の観点から2.0倍以下が好ましい。導電粒子層は1層であっても、複数層を積層しても構わない。
上記のようにα/β比は、0.5〜0.9倍の範囲にあることが好ましく、より好ましくは、0.6〜0.8倍である。0.5倍以上の場合、接続時に適度な流動が得られ、流動した導電性粒子の凝集を抑制でき、良好な絶縁性が得られる。0.9倍以下の場合、過剰な導電性粒子の流動が抑制でき良好な接続性が得られる。絶縁性接着層においては、硬化性絶縁樹脂硬化性絶縁樹脂、硬化剤は共に必須であるが、導電性粒子層においては、硬化剤を含まなくても構わない。
該異方導電性接着シートに用いる硬化性絶縁樹脂としては、熱硬化性絶縁樹脂、光硬化性絶縁樹脂、光及び熱硬化性絶縁樹脂、電子線硬化性絶縁樹脂等を用いることができる。取り扱いの容易さから、熱硬化性絶縁樹脂を用いることが好ましい。熱硬化性絶縁樹脂としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等を用いることができるが、エポキシ樹脂が特に好ましい。
熱可塑性樹脂の配合量は、硬化剤及び硬化性絶縁樹脂を合わせた成分100質量部に対して200質量部以下であることが好ましく、100質量部以下であることが特に好ましい。
本発明の異方導電性接着シートは、少なくとも硬化剤及び硬化性絶縁樹脂からなる複数層の接着シートを積層する構造をとることが好ましい。
複数層の接着シートを積層する場合、所定の位置に導電性粒子を配した導電性粒子層に絶縁性接着層を積層する方法、あるいは、予め導電性粒子を含まない導電性粒子層と絶縁性接着層を積層し、そこへ、所定の位置まで導電性粒子を埋め込む方法等を用いることができる。接着シートを積層する方法としては、公知の方法を用いることができる。例えば、予め導電性粒子を所定の深さまで埋め込んだ接着シートを作製し、その上にもう一方の接着シートをラミネートする方法、予め導電性粒子を所定の深さまで埋め込んだ接着シート上に少なくとも硬化剤、硬化性絶縁樹脂および溶剤からなる樹脂溶液を、例えばダイコーター、ブレードコーター、コンマコーター等の塗工装置を用いて塗布し、溶剤乾燥して、所定の膜厚の接着層を形成する方法等を用いることができる。
同時2軸連続延伸装置としては、公知のものを使用することができるが、長辺側をチャック金具で固定し、それらの間隔を縦横同時に延伸することにより連続延伸するテンター型延伸機が好ましい。延伸度を調整する方式としては、スクリュー方式、パンタグラフ方式を用いることが可能だが、調整の精度の観点から、パンタグラフ方式がより好ましい。加熱しながら延伸する場合は、延伸部分の手前に予熱ゾーンを設けて、延伸部分の後方に熱固定ゾーンを設けることが好ましい。
本発明の異方導電性接着シートを用いて電子部品等を接続する場合、導電性粒子の移動を抑制する観点から、相対的に配線高さの低い回路基板面に導電性粒子層面を配して接続することが好ましい。
次に、実施例および比較例によって本発明を説明する。
縦横が1.6mm×15.1mmのシリコン片(厚み0.5mm)全面に酸化膜を形成後、外辺部から40μm内側に横77μm、縦120μmのアルミ薄膜(1000Å)をそれぞれが23μm間隔になるように長辺側に各々140個、短辺側に各々14個形成する。さらに、その30μm内側に同じパターンで隙間とアルミ薄膜の位置が前記パターンと25μmずれた位置になるように同様なアルミ薄膜を形成する。それらアルミ薄膜上に25μm間隔になるように横25μm、縦100μmの金バンプ(厚み15μm)をそれぞれ2個ずつ形成するために、それぞれの金バンプ配置個所の外周部から7.5μm内側に横10μm、縦60μmの開口部を残す以外の部分に酸化ケイ素の保護膜を常法により前記開口部以外の全面に形成する。その後、前記金バンプを形成し、試験チップとする。
厚み0.7mmの無アルカリガラス上に前記外側アルミ薄膜上の金バンプが隣接するアルミ薄膜上の金バンプと対になる位置関係で接続されるようにインジウムスズ酸化物膜(1500Å)の接続パッド(横77μm、縦100μm)を形成する。20個の金バンプが接続される毎に前記接続パッドにインジウムスズ酸化物薄膜の引き出し配線を形成する(この引き出し配線が接続抵抗測定部分となる。)。
また、対になった引き出し配線間の抵抗測定し、絶縁抵抗値とする。
フェノキシ樹脂(ガラス転移温度98℃、数平均分子量14000)34.0g、ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量136、半固形)30.8gを酢酸エチル−トルエンの混合溶剤(混合比1:1)に溶解し、固形分50%溶液とする。マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm、活性温度125℃)35.2gを前記固形分50%溶液に配合分散させる。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、60℃で15分間送風乾燥し、膜厚14μmのフィルム状の接着シートAを得た。
接着シートAとBを50℃でラミネートした。
この操作を2回繰り返すことにより、隙間無く単層塗布した導電性粒子付着フィルムを得た。この導電性粒子付着フィルムを乾燥機中で、100℃、3分間加熱処理した。
実施例1と同様にして、接着シートAを作製した。
フェノキシ樹脂(ガラス転移温度98℃、数平均分子量14000)52.5g、ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量136、半固形)41.7g、γ−ウレイドプロピルトリメトキシシラン0.3gを酢酸エチルに溶解し、固形分50%溶液とする。マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm、活性温度125℃)5.5gを前記固形分50%溶液に配合分散させる。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、60℃で15分間送風乾燥し、膜厚4.6μmのフィルム状の接着シートCを得た。接着シートAとCを50℃でラミネートした。
この操作を2回繰り返すことにより、隙間無く単層塗布した導電性粒子付着フィルムを得た。この導電性粒子付着フィルムを乾燥機中で、100℃、3分間加熱処理した。
実施例2の接着シートCにおいて、膜厚のみ4.8μmに変更して接着シートDを作成した。
フェノキシ樹脂(ガラス転移温度98℃、数平均分子量14000)25.5g、変性フェノキシ樹脂(ガラス転移温度45℃、30%の水酸基をポリエステルポリオールで変性したもの)8.5g、ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量136、半固形)30.8g、γ−ウレイドプロピルトリメトキシシラン0.3gを酢酸エチルに溶解し、固形分50%溶液とする。マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm、活性温度125℃)34.9g、前記固形分50%溶液に配合分散させる。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、60℃で15分間送風乾燥し、膜厚14μmのフィルム状の接着シートEを得た。接着シートEとDを50℃でラミネートした。
この操作を2回繰り返すことにより、隙間無く単層塗布した導電性粒子付着フィルムを得た。この導電性粒子付着フィルムを乾燥機中で、100℃、3分間加熱処理した。
レーザー顕微鏡観察の結果、導電性粒子100個のうち98%が単独粒子であった。また、平均粒子間隔は4.47μmであった。
フェノキシ樹脂(ガラス転移温度98℃、数平均分子量14000)40g、マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm、活性温度110℃)60gを酢酸エチルに溶解し、固形分30%の溶液を得た。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、80℃で15分間送風乾燥し、膜厚15μmのフィルム状の接着シートFを得た。
得られた異方導電性接着シートの導電性粒子のうち、無作為に100個を選び、レーザー顕微鏡観察の結果、導電性粒子100個のうち82%が単独粒子であった。
フェノキシ樹脂(ガラス転移温度98℃、数平均分子量14000)20g、予め40℃で24時間熱処理したマイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂(マイクロカプセルの平均粒径5μm)80gを酢酸エチルに溶解し、固形分30%の溶液を得た。その後、厚さ50μmのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、80℃で15分間送風乾燥し、膜厚15μmのフィルム状の接着シートHを得た。DSC法で接着シートHの活性化温度を測定したところ、119℃であった。
得られた異方導電性接着シートの導電性粒子のうち、無作為に100個を選び、レーザー顕微鏡観察の結果、導電性粒子100個のうち84%が単独粒子であった。
実施例1と同様にして、断面観察を行い、任意の20個の導電性粒子を選び、導電性粒子表面から絶縁性接着層表面までの距離を測定し、平均値を測定した。平均距離は、0.01μm以下であった。α/βの比の値は1.0であった。
最少粒子個数の測定は、接続信頼性を測定する10バンプの接続部分について、接続基板の裏面より光学顕微鏡によりバンプ下の導電性粒子個数を計測して、最少粒子個数の値を得た。
実施例及び比較例の接続構造体の接続抵抗値、接続信頼性、最少粒子個数及び絶縁試験結果を表1に示す。表1から明らかなように、本発明の異方導電性接着シートは、非常に優れた信頼性を示す。
Claims (7)
- 少なくとも硬化剤及び硬化性絶縁樹脂、及び熱可塑性樹脂からなる絶縁性接着層L1を熱可塑性支持フィルムS1上に形成する工程、導電性粒子の平均粒径の1.1〜2.0倍の厚みで少なくとも硬化性絶縁樹脂、及び熱可塑性樹脂からなる接着層L2を熱可塑性支持フィルムS2上に形成する工程、絶縁性接着層L1と接着層L2を積層する工程、2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に導電性粒子を単層に付着させて導電性粒子付着フィルムを作製し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子同士の平均粒子間隔が該導電性粒子の平均粒径の0.5倍〜5倍になるように2軸延伸して延伸フィルムを作製し保持する工程、絶縁性接着層L1と接着層L2を積層したフィルムから、接着層L2上の熱可塑性支持フィルムS2を剥離し、接着層L2の剥離面に延伸フィルムの導電性粒子面をラミネートして、導電性粒子を接着層L2へ転写する工程を含むことを特徴とする請求項1に記載の異方導電性接着シートの製造方法。
- 少なくとも硬化剤及び硬化性絶縁樹脂、及び熱可塑性樹脂からなる絶縁性接着層L1を熱可塑性支持フィルムS1上に形成する工程、導電性粒子の平均粒径の1.1〜2.0倍の厚みで少なくとも硬化剤及び硬化性絶縁樹脂、及び熱可塑性樹脂からなる接着層L2を熱可塑性支持フィルムS2上に形成する工程、絶縁性接着層L1と接着層L2を積層する工程、2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に導電性粒子を単層に付着させて導電性粒子付着フィルムを作製し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子同士の平均粒子間隔が該導電性粒子の平均粒径の0.5〜5倍になるように2軸延伸して延伸フィルムを作製し保持する工程、絶縁性接着層L1と接着層L2を積層したフィルムから、接着層L2上の熱可塑性支持フィルムS2を剥離し、接着層L2の剥離面に延伸フィルムの導電性粒子面をラミネートして、導電性粒子を接着層L2へ転写する工程を含むことを特徴とする請求項2に記載の異方導電性接着シートの製造方法。
- 2軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けて積層体を形成し、該積層体の上に導電性粒子を付着させて導電性粒子付着フィルムを作製し、該導電性粒子付着フィルムを該導電性粒子同士の平均粒子間隔が該導電性粒子の平均粒径の0.5倍以上5倍以下になるように2軸延伸して延伸フィルムを作製し保持する工程において、延伸後の粘着層の厚みを0.02〜3μmとすることを特徴とする請求項3又は4に記載の異方導電性接着シートの製造方法。
- 請求項1又は2に記載の異方導電性接着シートの導電性粒子層の面を、相対的に配線高さの低い回路基板面に配し、相対的に配線高さの高い電子部品を加熱圧着することを特徴とする接続構造体の製造方法。
- 請求項6記載の製造方法により製造された接続構造体。
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