JP2007201118A5 - - Google Patents
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Description
本発明は、各種電子機器や車両用回路に使用される巻回形電気二重層コンデンサに関するものである。 The present invention relates to a wound electric double layer capacitor used in various electronic devices and vehicle circuits.
図4(a)〜(c)はこの種の従来の巻回形電気二重層コンデンサの構成を示した断面図、同コンデンサに使用されるコンデンサ素子の構成を示した展開斜視図および同コンデンサ素子の斜視図であり、図4において、31はコンデンサ素子を示し、このコンデンサ素子31は、金属板37と図示しない駆動用電解液と共に金属ケース38に収容され、この金属ケース38の開口部を封止用ゴム39を介して端子板40により封止することで巻回形電気二重層コンデンサを構成している。
4 (a) to 4 (c) are cross-sectional views showing the configuration of a conventional wound electric double layer capacitor of this type, a developed perspective view showing the configuration of a capacitor element used in the capacitor, and the capacitor element. In FIG. 4 ,
ここで、コンデンサ素子31について詳述する。コンデンサ素子31は帯状のセパレータ34を介して帯状の陽極箔32と陰極箔33を重ね合わせて巻回させたものであり、この陽極箔32は、長手方向に直交する一端面に引出し電極35、陰極箔33は、長手方向に直交する他端面に引出し電極36を有する構成である。
Here, the
さらに、陽極箔32ならびに陰極箔33について詳述すると、陽極箔32ならびに陰極箔33共に、図示しない金属箔の表面に分極性電極層が形成されて、略同じ寸法に形成された電極である。この分極性電極層は、活性炭粉末と導電性付与剤であるカーボンブラック、バインダーとしてポリテトラフルオロエチレン、カルボキシメチルセルロース(以下、CMCと略す)の水溶性バインダーを混合して混練機で充分に混練したペーストを金属箔の表面に塗布、乾燥することで形成するものである。
Further, the
そして、この引出し電極35、36を、夫々金属ケース38の内底面ならびに金属板37の内面に溶接により接合させるものである。そして、この金属ケース38ならびに金属板37を夫々外部端子41、42に接続してある。
The
また、金属ケース38と金属板37との接続を良好にするために、陽極箔32、陰極箔33を金属箔の端部を除く表面に分極性電極層を形成する、または、金属箔の端部の表面に形成した分極電極層を除去することで、分極性電極層が形成されていない端部を引出し電極35、36としてもよい。
Further, in order to improve the connection between the
さらに、従来の例としてコンデンサ素子31の最外周が陰極箔33で構成されるように示したが、金属箔の両面に分極性電極層を形成する場合は、金属ケース38と分極性電極層の接触を避けるようにセパレータ34が最外周となるよう構成しても良い。
Further, as the conventional example, the outermost periphery of the
なお、この出願に関する先行技術文献情報としては、たとえば、特許文献1が知られている。
上記従来の巻回形電気二重層コンデンサでは、陽極箔32と陰極箔33の夫々の静電容量が等しくなるように設計して、寸法、形状が略等しい構成をしているため、電気二重層コンデンサに電圧を印加した際、陽極箔32と陰極箔33は自然電位より同じ電位で分極されて、夫々の電極の表面に電荷が形成されると同時に、その表面では電気化学反応が起
きてガス発生や抵抗増加および容量減少などの特性劣化が生じている。
In the above-described conventional wound electric double layer capacitor, the
特に、陽極箔32と陰極箔33とをセパレータ34を介在させて巻回した際に、陽極箔32が陰極箔33よりも長くなり、コンデンサ素子31の巻き終りにおいて陽極箔32がはみ出した状態で長時間使用すると、陰極箔33の巻き終りと陽極箔32との間で駆動用電解液が化学反応を起こして電解質アニオンのBF4 -、PF6 -などが陽極箔32側に引寄せられ、その周辺部が酸性になることでセパレータ34を劣化させる可能性があった。
In particular, when the
本発明は、このような従来の課題を解決し、電極の表面での電気化学反応を抑制して特性劣化の少ない高性能の巻回形電気二重層コンデンサを提供することを目的とするものである。 An object of the present invention is to solve such a conventional problem and to provide a high-performance wound electric double layer capacitor that suppresses an electrochemical reaction on the surface of an electrode and has little characteristic deterioration. is there.
上記課題を解決するために本発明は、コンデンサ素子を駆動用電解液と共に収容した金属ケースと、この金属ケースの開口部を封止する端子板とを備え、上記コンデンサ素子は、帯状のセパレータを介して帯状の陽極箔と陰極箔を重ね合わせて陽極箔を内側にして巻回した構成とし、前記陽極箔は、その長手方向に直交する一端面に第一の引出し電極、前記陰極箔は、その長手方向に直交する他端面に第二の引出し電極を有する構成とした巻回形電気二重層コンデンサにおいて、前記陰極箔を少なくとも前記陽極箔の巻き終りよりも長く巻回した構成にしたものである。 In order to solve the above problems, the present invention comprises a metal case containing a capacitor element together with a driving electrolyte, and a terminal plate for sealing an opening of the metal case. The capacitor element includes a strip-shaped separator. The anode foil is configured to be wound with the anode foil on the inside by overlapping the strip-like anode foil and the cathode foil, and the anode foil is a first extraction electrode on one end surface orthogonal to the longitudinal direction, the cathode foil is In the wound electric double layer capacitor having the second lead electrode on the other end surface orthogonal to the longitudinal direction, the cathode foil is wound at least longer than the end of the anode foil. is there.
以上のように本発明による巻回形電気二重層コンデンサは、コンデンサ素子の陰極箔を長くして、少なくとも陽極箔の巻き終りよりも長くなるように巻回したことで、駆動用電解液や陽極箔、陰極箔などの部材が電気化学反応を起こさない電気化学的に安定な領域に電極の電位を設定することが可能となる。また、コンデンサ素子の最外周面に陰極箔を設けた構成にすることにより、陽極箔の表面に電解質アニオンであるBF4 -、PF6 -などが集中して酸性になることがないためにセパレータの劣化の恐れがなくなる。この結果として、電気化学反応が起こることによるガス発生、抵抗増加や容量減少もなくなり、特性劣化の少ない高信頼性の巻回形電気二重層コンデンサを実現することができるという効果が得られるものである。 As described above, the wound electric double layer capacitor according to the present invention has a longer cathode foil of the capacitor element and is wound so as to be longer than at the end of winding of the anode foil. It is possible to set the potential of the electrode in an electrochemically stable region where members such as foil and cathode foil do not cause an electrochemical reaction. In addition, since the cathode foil is provided on the outermost peripheral surface of the capacitor element, the electrolyte anions such as BF 4 − and PF 6 − are not concentrated on the surface of the anode foil, so that the separator becomes acidic. There is no risk of deterioration. As a result, gas generation due to electrochemical reaction, resistance increase and capacity decrease are eliminated, and an effect of realizing a highly reliable wound type electric double layer capacitor with little characteristic deterioration can be obtained. is there.
(実施の形態)
以下、実施の形態を用いて、本発明の特に全請求項に記載の発明について説明する。
(Embodiment)
Hereinafter, the invention described in the entire claims of the present invention will be described using embodiments.
図1(a)と(b)は本発明の実施の形態による巻回形電気二重層コンデンサに使用されるコンデンサ素子の構成を示した展開斜視図と、巻き終りの構成を示したものであり、図1において、1はコンデンサ素子を示し、このコンデンサ素子1は、駆動用電解液と共に収容する金属ケース(図示していないが、例えば上面が開口した円筒状のもの)と、この金属ケースの開口部を封止用ゴムを介して封止する円板状の端子板からなる巻回形電気二重層コンデンサを形成するためのものである。 FIGS. 1A and 1B are a developed perspective view showing a configuration of a capacitor element used in a wound electric double layer capacitor according to an embodiment of the present invention, and a configuration at the end of winding. In FIG. 1 , reference numeral 1 denotes a capacitor element. The capacitor element 1 includes a metal case (not shown, for example, a cylindrical shape whose upper surface is open) that is accommodated together with a driving electrolyte, and the metal case. This is for forming a wound electric double layer capacitor composed of a disk-shaped terminal plate whose opening is sealed with a sealing rubber.
このコンデンサ素子1について詳述すると、このコンデンサ素子1は、帯状のセパレータ4を介して帯状の陽極箔2ならびに陰極箔3を重ね合せて陽極箔2を内側にして巻回し、この陰極箔3を陽極箔2の巻き終わりよりも長く巻回し(図1においては陰極箔3を陽極箔2よりもL2だけ長くすることにより、最外周面は陰極箔3が形成している)、巻き終わりを図示しないテープにより止めた構成としたものである。
The capacitor element 1 will be described in detail. In the capacitor element 1, the strip-
この陽極箔2は、その長手方向に直交する一端面に陽極箔2の端部である引出し電極7、同様に陰極箔3は、その長手方向に直交する他端面に陰極箔3の端部である引出し電極8を有している。また、この陽極箔2ならびに陰極箔3は、引出し電極7ならびに引出し電極8となる端部を除く金属箔の両面に後述する分極性電極層5、6をそれぞれ形成したものである。
The
そして、このように構成されたコンデンサ素子1を、駆動用電解液を含浸させた後に有底円筒状の金属ケース内に挿入した後、封止用ゴムを介して端子板をこの金属ケースの開口部に配設し、この金属ケースの開口部に横絞り加工とカーリング加工を施すことによって封止を行い、引出し電極7と引出し電極8を夫々金属ケースの内底面と端子板の内面に溶接により接続することで巻回形電気二重層コンデンサを構成するものである。
Then, after the capacitor element 1 thus configured is impregnated with the driving electrolyte and inserted into the bottomed cylindrical metal case, the terminal plate is opened through the sealing rubber through the opening of the metal case. The opening of the metal case is sealed by performing lateral drawing and curling, and the
なお、この金属箔、駆動用電解液、金属ケース、封止用ゴムならびに端子板はいずれも図示しないが、図4の従来例と同様のものである。 Incidentally, the metal foil, driving electrolyte, a metal case, none of the sealing rubber and the terminal plate is not shown, is similar to the conventional example of FIG.
また、上記陽極箔2と陰極箔3に夫々形成された分極性電極層5、6を構成する活性炭粉末としては、木炭系、ヤシガラ系、フェノール樹脂系、石油コークス系、石炭コークス系、ピッチ系の原料を賦活したものが用いられる。
Further, as the activated carbon powder constituting the
さらに、駆動用電解液の溶媒としては、プロピレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、エチレンカーボネート、スルホラン、アセトニトリル、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネートまたはメチルエチルカーボネートのいずれか1種もしくは2種以上の混合物が用いられる。また、電解質カチオンとしては、第四級アンモニウム、第四級ホスホニウム、イミダゾリウム塩が使用され、一方、電解質アニオンとしては、BF4 -、PF6 -、ClO4 -、CF3SO3 -またはN(CF3SO2)2 -が用いられる。 Further, as a solvent for the driving electrolyte, one or a mixture of two or more of propylene carbonate, γ-butyrolactone, ethylene carbonate, sulfolane, acetonitrile, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, and methyl ethyl carbonate is used. In addition, quaternary ammonium, quaternary phosphonium, and imidazolium salts are used as electrolyte cations, while BF 4 − , PF 6 − , ClO 4 − , CF 3 SO 3 − or N are used as electrolyte anions. (CF 3 SO 2 ) 2 - is used.
このように、コンデンサ素子1の陰極箔3を陽極箔2の巻き終わりよりも長く巻回し、コンデンサ素子1の最外周を陰極箔3により形成する構成とすることで、駆動用電解液や陽極箔2、陰極箔3などの部材が電気化学反応を起こさない電気化学的に安定な領域に陽極箔2、陰極箔3の電位が設定される。また、陽極箔2の表面に電解質アニオンであるBF4 -、PF6 -などが集中して酸性になることがないためにセパレータ4の劣化がなくなり、この結果として、電気化学反応が起きることによるガス発生、抵抗増加や容量減少もなくなり、特性劣化の少ない高信頼性の巻回形電気二重層コンデンサを得ることができるようになるものである。
In this way, the
さらに、図2は本発明の実施の形態による巻回形電気二重層コンデンサに使用されるコンデンサ素子1の巻き始めの構成を示したもので、陽極箔2ならびに陰極箔3を重ね合せて陽極箔2を内側にして巻回する時に少なくとも1周分を陰極箔3のみで最内周径であるL3だけ先に巻回し始めることにより、コンデンサ素子1の最内周での陽極箔2、陰極箔3の電位を電気化学的に安定な領域に設定することで、さらに特性劣化が少なくなるものである。
Further, FIG. 2 shows a configuration of the winding start of the capacitor element 1 used in the wound electric double layer capacitor according to the embodiment of the present invention. The
さらにまた、図3は本発明の実施の形態による巻回形電気二重層コンデンサに使用されるコンデンサ素子1の巻き終りの構成を示したもので、陰極箔3の長手方向に直交する幅を陽極箔2の長手方向に直交する幅より広くすることにより、コンデンサ素子1の端面において陽極箔2の長手方向に直交する端部が陰極箔3と対向する部分を増やす構成にすることで、コンデンサ素子1の端面での陽極箔2、陰極箔3の電位を電気化学的により安定な領域に設定することが可能になり、さらに特性劣化が少なくなるものである。
Further, FIG. 3 shows a configuration at the end of winding of the capacitor element 1 used in the wound electric double layer capacitor according to the embodiment of the present invention. The width perpendicular to the longitudinal direction of the
以下、具体的な実施例について説明する。 Specific examples will be described below.
(実施例1)
集電箔として、厚さ30μmの高純度アルミニウム箔(Al:99.99%以上)を使用し、塩酸系のエッチング液中で電解エッチングしてアルミニウム箔の表面を粗面化した。
(Example 1 )
A high-purity aluminum foil (Al: 99.99% or more) having a thickness of 30 μm was used as a current collector foil, and the surface of the aluminum foil was roughened by electrolytic etching in a hydrochloric acid-based etching solution.
次に、このアルミニウム箔の端部を除く両面に分極性電極層を形成した。この分極性電極層の形成は、平均粒径5μmのフェノール樹脂系活性炭素粉末と、導電性付与剤として平均粒径0.05μmのカーボンブラック、CMCを溶解した水溶性バインダー溶液を10:2:1の重量比で混合して混練機で充分に混練した後、メタノールと水の分散溶媒を少しずつ加えてさらに混練して所定の粘度を有したペーストを作製し、その後、このペーストをアルミニウム箔の表面に塗布して、100℃の大気中で1時間乾燥して形成した。 Next, polarizable electrode layers were formed on both surfaces excluding the end of the aluminum foil. The polarizable electrode layer is formed by using a phenol resin-based activated carbon powder having an average particle size of 5 μm, a carbon black having an average particle size of 0.05 μm as a conductivity imparting agent, and a water-soluble binder solution in which CMC is dissolved in 10: 2: After mixing at a weight ratio of 1 and sufficiently kneading with a kneader, methanol and water dispersion solvent was added little by little to further knead to produce a paste having a predetermined viscosity, and this paste was then added to the aluminum foil. The film was applied to the surface of the film and dried in the air at 100 ° C. for 1 hour to form.
次いで、この上端5mmを除く両面に厚さ60μmの分極性電極層が形成されたアルミニウム箔を陽極側として45×475mm、陰極側として45×510mmの寸法に切断して陽極箔2および陰極箔3を得た。この分極性電極層が形成されていない上端部を夫々引出し電極7,8とするものである。
Next, an aluminum foil having a polarizable electrode layer having a thickness of 60 μm formed on both surfaces except for the upper end 5 mm was cut into dimensions of 45 × 475 mm on the anode side and 45 × 510 mm on the cathode side, and the
その後、陽極箔2および陰極箔3の間に幅42mm、厚さ35μmのセパレータ4を介して陽極箔2と陰極箔3を重ね合せ、φ6.0mmの巻芯を用いて陽極箔2が内側になるようにして巻回する。この時、陰極箔3は陽極箔2より35mm長いが、電極ならびにセパレータの厚みがあるため、陽極箔2の巻き終りより陰極箔3が8mm長く巻回されて陰極箔3が重なり合う部分を有したコンデンサ素子1(巻径:φ16.5mm)を得ることができた。
Thereafter, the
次に、このコンデンサ素子1に駆動用電解液を含浸させた。この駆動用電解液はプロピレンカーボネートにテトラエチルアンモニウムフルオロボレートを溶解したものを用いた。 Next, the capacitor element 1 was impregnated with a driving electrolyte. As the driving electrolyte, a solution obtained by dissolving tetraethylammonium fluoroborate in propylene carbonate was used.
その後、このコンデンサ素子1を有底円筒状のアルミニウムケースに挿入し、封止用ゴムを介して端子板により封口して、アルミニウムケースの内底面と端子板の内面に設けた凹部にコンデンサ素子1の端面の引出し電極7,8を夫々溶接することで接続させることにより巻回形電気二重層コンデンサを作製した(コンデンサ寸法:φ20×50mm)。
Thereafter, the capacitor element 1 is inserted into a bottomed cylindrical aluminum case, sealed with a terminal plate through a sealing rubber, and the capacitor element 1 is placed in a recess provided on the inner bottom surface of the aluminum case and the inner surface of the terminal plate. Each of the
なお、引出し電極7,8との接合を良くするためにアルミニウムケースの内底面と端子板の内面に凹部を設けたが、引出し電極7,8とアルミニウムケースの内底面と端子板の
内面で良好な接合が得られる場合は凹部を特に設けなくてもよい。
In order to improve the bonding between the
また、分極性電極層とアルミニウムケースとの接触による分極性電極層の剥離防止や、生産性を向上させるために、陰極箔3の引出し電極をアルミニウムケースに接合させる場合でも、コンデンサ素子1の最外周をセパレータ4で構成したほうがよい。
Even when the lead electrode of the
このようにして得られたコンデンサ素子1を用いて巻回形電気二重層コンデンサを作製した(コンデンサ寸法:φ20×50mm)。 A wound electric double layer capacitor was manufactured using the capacitor element 1 thus obtained (capacitor dimension: φ20 × 50 mm).
(実施例2)
前記実施例1において、巻き始めにおいて陰極箔3だけを少なくとも一周分を巻回させてから陰極箔3と陽極箔2を共に巻回させることで、コンデンサ素子1の最内周が陰極箔3で構成されるようにした以外の構成および製造方法は実施例1の説明を援用することで巻回形電気二重層コンデンサを作製した。
(Example 2 )
In Example 1 , only the
具体的には、図2に示すように、分極性電極層が形成されたアルミニウム箔を陽極側として45×475mm、陰極側として45×525mmの寸法に切断した陽極箔2および陰極箔3を用い、巻き始めにおいて陰極箔3が19mm長く陽極箔2より引き出された状態で配置して、陰極箔3だけが先に巻回されるようにφ6.0mmの巻芯を用いて巻回したコンデンサ素子1を用いて巻回形電気二重層コンデンサを作製した(コンデンサ寸法:φ20×50mm)。
Specifically, as shown in FIG. 2 , an
なお、本実施例では陰極箔3を引き出した状態で巻回したが、陰極箔3と陽極箔2を同じ位置に配置して陰極箔3を内側にして巻回することで同様の効果が得られるものである。
In the present embodiment, the
(実施例3)
前記実施例1において、陰極箔3の長手方向に直交する幅を陽極箔2の長手方向に直交する幅より広くすることで、コンデンサ素子1の端面部分において、陽極箔2の長手方向に直交する端部が陰極箔3と対向する部分を増やすようにした以外の構成および製造方法は実施例1の説明を援用することで巻回形電気二重層コンデンサを作製した。
(Example 3 )
In Example 1 , by making the width orthogonal to the longitudinal direction of the
具体的には、図3に示すように、分極性電極層が形成されたアルミニウム箔を陽極箔2として分極性電極層5の幅W1が40mm、引出し電極7の幅W3が7mm、陰極箔3として分極性電極層6の幅W2が42mm、引出し電極8の幅W4が5mmとする構成にしたものと、幅43mm、厚さ35μmのセパレータ4を用いた。
Specifically, as shown in FIG. 3 , the aluminum foil on which the polarizable electrode layer is formed is used as the
陽極箔2の長手方向に直交する幅において、少なくとも分極性電極層5が分極性電極層6の内側に位置するように、セパレータ4を介して陽極箔2ならびに陰極箔3を重ね合せて巻回することで、コンデンサ素子1の端面において、陽極箔2に形成された分極性電極層5の端部が陰極箔3に形成された分極性電極層6と対向させるようにしたコンデンサ素子1を用いて巻回形電気二重層コンデンサを作製した(コンデンサ寸法:φ20×50mm)。
The
(比較例1)
前記実施例1において、陽極側として46×475mm、陰極側として45×490mm、セパレータの幅を42mmとし、陰極箔3を内側にして巻回する(陰極箔3は陽極箔2より15mmも長くなっているが、陽極箔2の最外周(56.55mm)を包囲することができず、陽極箔2がはみ出している)。その他の構成および製造方法は実施例1の説明を援用することで巻回形電気二重層コンデンサを作製した(コンデンサ寸法:φ20×50mm)。
(Comparative Example 1)
In Example 1, the anode side is 46 × 475 mm, the cathode side is 45 × 490 mm, the separator width is 42 mm , and the
前記実施例1〜3および比較例1の巻回形電気二重層コンデンサについて、初期特性(容量、直流コンデンサ抵抗(以下DCRと略す))と、85℃で2.3V印加したときの特性劣化試験を行った。その結果を(表1)に示す。なお、試験数は20個で行った。 Regarding the wound electric double layer capacitors of Examples 1 to 3 and Comparative Example 1, initial characteristics (capacitance, DC capacitor resistance (hereinafter abbreviated as DCR)) and characteristic deterioration test when 2.3 V is applied at 85 ° C. Went. The results are shown in (Table 1). Note that the number of tests was 20.
また、前記DCRは充電した後放電させ、その開始の0.5〜2.0secの傾きを算出した。 The DCR was charged and then discharged, and the slope of 0.5 to 2.0 sec at the start was calculated.
(表1)から明らかなように、本発明における巻回形電気二重層コンデンサは比較例1に比べて容量変化が少なく、特性劣化試験によるΔC、ΔDCR、製品膨れは比較例に比べて大幅に改善することができた。 As apparent from Table 1, the wound electric double layer capacitor of the present invention has a smaller capacity change than Comparative Example 1, and ΔC, ΔDCR, and product swelling in the characteristic deterioration test are significantly larger than those of Comparative Example. It was possible to improve.
このように、本発明は陰極箔3を陽極箔2の巻き終りより長く巻回することで、コンデンサ素子1の最外周を陰極箔3で包囲した構成とすることにより、駆動用電解液や陽極箔
2、陰極箔3などの部材が電気化学反応を起こさない電気化学的に安定な領域に陽極箔2、陰極箔3の電位を設定することが可能となった。
Thus, in the present invention, the
また、陽極箔2の表面に電解液中の電解質アニオンであるBF4 -、PF6 -などが集中して酸性になることがないので、セパレータ4の劣化がなく、これにより、電気化学反応が起こることによるガス発生、抵抗増加や容量変化もなくなるため、特性劣化の少ない高信頼性の巻回形電気二重層コンデンサを得ることができるものである。
Moreover, since the electrolyte anions BF 4 − , PF 6 −, etc. in the electrolytic solution are not concentrated and become acidic on the surface of the
本発明による巻回形電気二重層コンデンサは、特性劣化が少なく信頼性に優れるという効果を有し、特に車載用の電子機器回路などとして有用である。 The wound electric double layer capacitor according to the present invention has an effect that the characteristic deterioration is small and the reliability is excellent, and is particularly useful as an in-vehicle electronic device circuit.
1 コンデンサ素子
2 陽極箔
3 陰極箔
4 セパレータ
5,6 分極性電極層
7,8引出し電極
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
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