JP2007149360A - 燃料電池発電システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】燃料電池発電システムは、イオン伝導性を有する電解質膜3が一方の面から順に燃料極5と上記燃料極に燃料を導く燃料流路8が設けられる燃料極側セパレータ9とで、他方の面から順に酸化剤極4と上記酸化剤極に酸化剤を導く酸化剤流路6が設けられる酸化剤極側セパレータ7とで挟持される少なくとも1つの単電池を具備する燃料電池スタック10を備え、上記燃料と上記酸化剤とを供給して発電する燃料電池発電システムにおいて、上記燃料電池スタックを停止してから次に起動するまでの間、酸素を還元する能力を有する還元剤41を、上記燃料極または上記酸化剤極の少なくともいずれか一方に連なる空間に供給する。
【選択図】図3
Description
燃料電池には電解質によりいくつかの型があるが、近年高出力の得られる燃料電池として、電解質にプロトン伝導性の固体高分子電解質膜を用いた固体高分子型燃料電池が注目されている。燃料極に水素ガスを、酸化剤極に酸素ガスを供給すると、両極で式(1)、(2)の反応が起こり、燃料極の標準電極電位が0V、酸化剤極の標準電極電位が1.23Vとなり、両極間に1.23Vの起電力を生じる。
正極反応:2H++2e−+1/2O2=H2O・・・(2)
この燃料電池を特別なパージ処理なしに発電を停止した場合、燃料極には燃料が、酸化剤極には空気が滞留した状態になる。この場合、酸化剤極は式(2)に示すように、1Vという高い電位になる。
また、水素を含有するパージガスにて電池内の酸素を追い出したのちに密封して停止保管する方法が記載されている。この場合、不活性ガスによるパージと異なり、停止中に酸素が浸入してきても、電池内部の水素が酸素と反応するため、少量の酸素の流入では電池内部は還元雰囲気が保たれる(例えば、特許文献2参照)。
図1は、この発明に係わる燃料電池の単位電池の構成断面図である。図2は、この発明に係わる燃料電池スタックの構成断面図である。
この発明に係わる燃料電池は、一般的な固体高分子型燃料電池であり、簡潔に構成について説明する。
固体高分子型燃料電池の単電池2は、図1に示すように、プロトン伝導性の固体高分子電解質を用いた電解質膜3、電解質膜3の片面それぞれに接するように配置され、電解質膜3を挟持する酸化剤極4と燃料極5、酸化剤極4に面するように酸化剤流路6が設けられる酸化剤側セパレータ7、燃料極5に面するように燃料流路8が設けられる燃料側セパレータ9により構成される。
この電解質膜3として、パーフルオロスルホン酸膜(デュポン社製、ナフィオン(登録商標))を使用するが、これに限るものではない。
また、燃料側セパレータ9には、燃料を流通するための燃料流路8の溝が図示しない燃料供給口と図示しない燃料排出口に連なるように形成されている。
酸化剤極4および燃料極5としては、一般的に高比表面積のカーボンブラック担体に白金などの貴金属微粒子を担持する触媒が用いられる。
そして、固体高分子型燃料電池の燃料電池スタック10は、図2に示すように、燃料電池の出力を高めるために複数の単電池2が電気的に直列に接続され、構造的に積層され、その積層体の両端から金属製の集電板11a、11bで挟み込んで形成される。
酸化剤側セパレータ7の酸化剤供給口から供給される空気は、酸化剤流路6を通って酸化剤極4に供給される。一方、燃料側セパレータ9の燃料供給口から供給される燃料である水素含有ガスは、燃料流路8を通って燃料極5に供給される。このとき、酸化剤極4と燃料極5とを電気的に外部で外部負荷14を介して接続すると、酸化剤極4側では式(2)の反応が生じ、酸化剤流路6を通って未使用の空気と水が、酸化剤排出口から排出される。また、燃料極5側では式(1)の反応が生じ、未反応の燃料は燃料流路8を通じて燃料排出口から排出される。この反応によって得られる電子は、燃料極5から外部負荷14に供給されて仕事をし、酸化剤極4に流れる。
この発明の実施の形態1に係わる燃料電池発電システム1は、燃料を燃料極5に供給し、未反応で残存する燃料を排出する燃料供給排出部20、空気を酸化剤極4に供給し、未使用な空気を排出する酸化剤供給排出部30および還元剤を燃料電池スタック10に供給する還元剤供給部40を備える。
燃料供給排出部20は、原燃料を供給する原燃料供給源21、原燃料が原燃料供給源21から改質器22に流れる原燃料供給配管23、原燃料を改質して改質燃料を生成する改質器22、改質燃料が改質器22から燃料電池スタック10に流れる改質燃料供給配管24、未反応で残存する燃料が燃料電池スタック10から改質器22に流れる燃料排出配管25、未反応の燃料が改質器22で燃焼されて生成される排ガスが外部に流れる排ガス排出配管26、改質燃料の供給を開始または停止する改質燃料制御バルブ27、未反応の燃料の排出を開始または停止する未反応燃料制御バルブ28から構成される。
なお、原燃料としては、炭化水素、アルコール系など水素原子を含有する燃料が使用可能である。
還元剤燃料極供給配管43は、改質燃料供給配管24の改質燃料制御バルブ27の燃料電池スタック10側で接続されている。
また、還元剤酸化剤極供給配管44は、酸化剤供給配管31の酸化剤供給制御バルブ33の燃料電池スタック10側で接続されている。
なお、条件によりエタノール、プロパノール、ブタノール、イソプロピルアルコール、またはその他アルコール類(多価アルコールを含む)、エチルエーテルなどのエーテル類、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン類、酢酸エチルなどのエステル類、蟻酸、酢酸などのカルボン酸類、メチルアミンなどアミン類、その他有機物のうち、電池運転温度以下で電極触媒表面上において酸素を還元できる流体(液体または気体)を、還元剤41として利用することができる。
また、有機化合物のうち、シュウ酸、クエン酸などの常温で固体の物質でも、水やその他有機溶剤など還元剤と反応しない流体に溶解させて、電池に供給できるものであれば、利用可能である。
また、ヒドラジン、亜硝酸、亜硫酸、チオ硫酸、一酸化炭素、鉄イオンなどの向き金属イオンなども原理的には利用可能である。
燃料供給排出部20において、水素含有燃料を製造するために、改質器22の改質部51に、原燃料供給源21から原燃料供給配管23を通じて原燃料を投入する。改質器22に投入された原燃料は、水素を主成分とする改質燃料に改質され、改質燃料供給配管24を経由して、燃料電池スタック10の燃料極5に供給される。改質燃料制御バルブ27と未反応燃料制御バルブ28は開放されている。
一方、酸化剤供給排出部30において、酸化剤供給配管31を通じて空気が燃料電池スタック10の酸化剤極4に供給される。酸化剤供給制御バルブ33と酸化剤排出制御バルブ34は開放されている。このとき、還元剤燃料極制御バルブ46と還元剤酸化剤極制御バルブ47は閉鎖されている。
そして、燃料極5において水素が還元されてプロトンと電子が生成し、電子は外部負荷14を経由して酸化剤極4に流れる。プロトンは、電解質膜3を伝導して酸化剤極4に達する。酸化剤極4においてプロトンが酸素により酸化されて水が生成される。
発電に使用されなかった水素含有燃料は、燃料排出配管25を経由して改質器22のバーナ53に供給されて燃焼される。この燃焼熱は改質反応の反応熱として消費される。燃焼の排ガスは排ガス排出配管26を通じて外部に排出される。
なお、この発明において燃料電池発電システム1の停止とは、燃料電池スタック10からの出力を停止し、かつ改質器22から燃料電池スタック10への燃料の供給も停止している状態を意味する。
そして、燃料電池発電システム1が停止しているときには、燃料電池スタック10の酸化剤極4に通じる酸化剤供給制御バルブ33と酸化剤排出制御バルブ34、および、燃料電池スタック10の燃料極5に通じる改質燃料制御バルブ27と未反応燃料制御バルブ28が閉じられている。このようにして燃料電池スタック10の内部、すなわち、酸化剤供給制御バルブ33と酸化剤排出制御バルブ34とにより密閉される空間と改質燃料制御バルブ27と未反応燃料制御バルブ28とにより密閉される空間は酸素がない状態、または定常発電時より燃料電池スタック10の内部の酸素濃度が低い状態になっている。
定常発電状態において、酸化剤供給制御バルブ33と酸化剤排出制御バルブ34とを閉じて酸化剤極4への空気の供給を中止する。この状態で発電を継続し、燃料極5からプロトンが酸化剤極4に伝達し、酸化剤極4内に残存している酸素を水に変えて酸化剤極4内の酸素を除去する。そして、酸化剤極4内の酸素の除去が完了したときに改質燃料制御バルブ27と未反応燃料制御バルブ28を閉じて燃料の燃料極5への供給を中止する。同時に、外部負荷14との接続を遮断して発電を完全に停止する。
上述の移行方法により酸素濃度を低下させて燃料電池発電システム1の発電を停止した後、改質燃料制御バルブ27、未反応燃料制御バルブ28、酸化剤供給制御バルブ33および酸化剤排出制御バルブ34を閉じることにより密閉された燃料電池スタック10の酸化剤極4と燃料極5の内部空間に酸素が侵入してくる前に、還元剤41を流入させる。
この実施の形態1では、液体の50重量パーセントメタノール水溶液を還元剤41として使用する。還元剤41を貯蔵するタンク42と燃料電池スタック10とを接続している還元剤燃料極供給配管43および還元剤酸化剤極供給配管44に設けられた還元剤燃料極制御バルブ46および還元剤酸化剤極制御バルブ47を開放し、所定量のメタノール水溶液を液滴の状態で燃料極5の燃料流路8および酸化剤極4の酸化剤流路6に流入させ、還元剤燃料極制御バルブ46および還元剤酸化剤極制御バルブ47を閉じて放置する。
なお、還元剤41の流入量は、停止期間の長短などで調整される。
そして、この起動、発電、停止、放置のサイクルを30回繰り返して実施したが、発電時の電池電圧の低下は見られなかった。
また、燃料極5または酸化剤極4の内部空間に酸素が浸入してきたことを検知する酸素濃度センサを備え、酸素濃度の上昇傾向を感知し、それに応じて還元剤41を流入してもよい。
また、この実施の形態1においては燃料極5と酸化剤極4の両方に還元剤41を流入するが、還元剤41が電解質膜3を透過して反対側に供給されることがあるので、片方にだけ還元剤41を流入してもよい。
また、この実施の形態1においては還元剤41を燃料電池の各流路の上流側から供給しているが、燃料電池内部に連なっている部分であれば、必ずしも上流から供給する必要はなく、下流側、その他の部位から供給してもよい。
図4は、この発明の実施の形態2に係わる燃料電池発電システムの構成図である。
この発明の実施の形態2に係わる燃料電池発電システム1Bは、実施の形態1に係わる燃料電池発電システム1と還元剤供給部40Bが異なり、その他は同様であるので、同様な部分に同じ符号を付記して説明は省略する。
実施の形態2に係わる還元剤供給部40Bは、図4に示すように、実施の形態1に係わる還元剤供給部40にキャリア供給源61および圧力調整手段62が追加され、ポンプ45が省略されており、それ以外は同様である。
また、水などの無機液体、各種アルコール、ヘキサン、灯油などの各種有機溶剤など液体も利用することが可能である。液体の場合は、電池への供給のために、ポンプなどの供給手段を備える必要がある。
空気の供給を酸化剤供給制御バルブ33と酸化剤排出制御バルブ34とを閉じることにより中止し、発電を継続することにより起こる電気化学反応により酸素を除去したのち、改質燃料制御バルブ27と未反応燃料制御バルブ28を閉じて燃料の供給を中止し、燃料電池発電システム1Bでの発電を停止する。このとき、還元剤燃料極制御バルブ46と還元剤酸化剤極制御バルブ47は閉じられている。
発電を停止した後で、キャリア供給源61から圧力調整手段62にて減圧されたキャリア63をタンク42内の還元剤41内に導入し、還元剤41と混合し、還元剤燃料極制御バルブ46および還元剤酸化剤極制御バルブ47を開いて、還元剤41とキャリア63の混合物を燃料流路8および酸化剤流路6に流入する。具体的には、メタノール水溶液に窒素ガスをバブリングしてメタノール水溶液の蒸気と窒素ガスを混合し、燃料電池スタック10に供給する。
所定量供給後、還元剤41とキャリア63の混合物の供給を停止し、還元剤燃料極制御バルブ46および還元剤酸化剤極制御バルブ47を閉じて放置する。
なお、還元剤41とキャリア63の混合物の流入量は、停止期間の長短などで調整される。
また、この実施の形態2においては両極に還元剤41とキャリア63の混合物を供給するが、還元剤41が電解質膜3を透過して反対の極に供給されることがあるので、片方の極だけに混合物を投入してもよい。
また、この実施の形態2においては還元剤41とキャリア63の混合物を燃料電池の各流路の上流側から供給を行なったが、燃料電池内部に連通している部分であれば、必ずしも上流から供給する必要はなく、下流側、その他の部位から供給してもよい。
図5は、この発明の実施の形態3に係わる燃料電池発電システムの構成図である。
この発明の実施の形態3に係わる燃料電池発電システム1Cは、実施の形態1に係わる燃料電池発電システム1と還元剤供給部40Cが異なっており、それ以外は同様であるので、同様な部分に同じ符号を付記して説明は省略する。
実施の形態3に係わる還元剤供給部40Cは、実施の形態1に係わる還元剤供給部40と還元剤貯蔵手段としてのタンク42Cが異なり、実施の形態1に係わる還元剤供給部40の還元剤供給手段の替わりに圧力調整手段としてのレギュレータ65が備えられている。
この実施の形態3においては、還元剤41Cとして高圧下では液体、常圧下では気体と相変化するジメチルエーテルを使用する。
実施の形態3に係わるタンク42Cは、高圧タンクであり、液体のジメチルエーテルを貯蔵している。そして、レギュレータ65によりジメチルエーテルの加わる圧力を常圧にすると気化したジメチルエーテルが還元剤燃料極供給配管43および還元剤酸化剤極供給配管44に流れる。
また、効率的ではないが、常温で液体の物質を温めて気化させて供給することも可能である。
空気の供給を酸化剤供給制御バルブ33と酸化剤排出制御バルブ34とを閉じることにより中止し、発電を継続することにより起こる電気化学反応により酸素を除去したのち、改質燃料制御バルブ27と未反応燃料制御バルブ28を閉じて燃料の供給を中止し、燃料電池発電システム1Bでの発電を停止する。このとき、還元剤燃料極制御バルブ46と還元剤酸化剤極制御バルブ47は閉じられている。
発電を停止した後で、レギュレータ65を開いて気体のジメチルエーテルを還元剤燃料極供給配管43および還元剤酸化剤極供給配管44に導く。それから、還元剤燃料極制御バルブ46および還元剤酸化剤極制御バルブ47を開いて、ジメチルエーテルを燃料流路8および酸化剤流路6に流入する。
ジメチルエーテルを所定量供給後、ジメチルエーテルの供給を停止し、還元剤燃料極制御バルブ46および還元剤酸化剤極制御バルブ47を閉じて放置する。
なお、ジメチルエーテルの流入量は、停止期間の長短などで調整される。
また、燃料極5または酸化剤極4の内部空間に酸素が浸入してきたことを検知する酸素濃度センサを備え、酸素濃度の上昇傾向を感知し、それに応じて還元剤41Cを流入してもよい。
また、電池内部の圧力変動を感知する圧力センサを備え、その圧力の減少(負圧など)を感知して、その圧力変動を緩和するように還元剤41Cを供給してもよい。レギュレータで、電池内部の圧力を一定の陽圧(例えば、電池運転中の電池内圧の最高値以下の圧力)に維持するようにすれば、電池内部に酸素が浸入し、還元剤41Cが消費されて減圧しても、その減圧分だけ自動的に還元剤41Cが補填される。
また、この実施の形態3においては燃料極5と酸化剤極4の両方に還元剤41Cを流入するが、電解質膜3を透過して反対側に供給されることがあるので、片方にだけ還元剤41Cを流入してもよい。
また、この実施の形態3においては還元剤41Cを燃料電池の各流路の上流側から供給しているが、燃料電池内部に連なっている部分であれば、必ずしも上流から供給する必要はなく、下流側、その他の部位から供給してもよい。
図6は、この発明の実施の形態4に係わる燃料電池発電システムの構成図である。
この発明の実施の形態4に係わる燃料電池発電システム1Dは、実施の形態2に係わる燃料電池発電システム1Bと還元剤供給部40Dが異なっており、それ以外は同様であるので、同様な部分に同じ符号を付記して説明は省略する。
実施の形態4に係わる還元剤供給部40Dは、実施の形態2に係わる還元剤供給部40Bに一度燃料電池スタック10に供給された還元剤41を回収する機能が追加されたことが異なっており、それ以外は同様である。そして、還元剤供給部40Dは、図6に示すように、燃料排出配管25の未反応燃料制御バルブ28の燃料電池スタック10側および酸化剤排出配管32の酸化剤排出制御バルブ34の燃料電池スタック10側に一端がそれぞれ接続され、途中で一本に合わされ、他端にタンク42に接続される循環ライン67を備える。また、還元剤供給部40Dは、循環ライン67の途中に介設され、燃料極5および酸化剤極4内に残存する還元剤41を回収してタンク42内に戻す循環ポンプ68を備える。
空気の供給を酸化剤供給制御バルブ33と酸化剤排出制御バルブ34とを閉じることにより中止し、発電を継続することにより起こる電気化学反応により酸素を除去したのち、改質燃料制御バルブ27と未反応燃料制御バルブ28を閉じて燃料の供給を中止し、燃料電池発電システム1Bでの発電を停止する。このとき、還元剤燃料極制御バルブ46と還元剤酸化剤極制御バルブ47は閉じられている。
発電を停止した後で、キャリア供給源61から圧力調整手段62にて減圧されたキャリア63をタンク42内の還元剤41内に導入し、還元剤41と混合し、還元剤燃料極制御バルブ46および還元剤酸化剤極制御バルブ47を開いて、還元剤41とキャリア63の混合物を燃料流路8および酸化剤流路6に流入する。
そして、燃料排出配管25および酸化剤排出配管32に流れでてきた還元剤41とキャリア63の混合物を循環ポンプ68を稼動してタンク42に戻す。このように、還元剤41とキャリア63の混合物を循環しながら放置する。タンク42には、還元剤41とキャリア63を混合するバブラーを用いているので、消費された還元剤41を補填することができる。
Claims (5)
- イオン伝導性を有する電解質膜が一方の面から順に燃料極と上記燃料極に燃料を導く燃料流路が設けられる燃料極側セパレータとで、他方の面から順に酸化剤極と上記酸化剤極に酸化剤を導く酸化剤流路が設けられる酸化剤極側セパレータとで挟持される少なくとも1つの単電池を具備する燃料電池スタックを備え、上記燃料と上記酸化剤とを供給して発電する燃料電池発電システムにおいて、
上記燃料電池スタックを停止してから次に起動するまでの間、酸素を還元する能力を有する還元剤を、上記燃料極または上記酸化剤極の少なくともいずれか一方に連なる空間に供給することを特徴とする燃料電池発電システム。 - 上記還元剤は、上記還元剤を酸化する能力のないキャリアに混合されて供給されることを特徴とする請求項1に記載する燃料電池発電システム。
- 上記還元剤は、上記燃料極または上記酸化剤極の少なくともいずれか一方に連なる空間に供給されたのち回収され、再度上記空間に供給されることを繰り返すことを特徴とする請求項1または2に記載する燃料電池発電システム。
- 上記還元剤は、上記燃料電池スタックの運転温度以下の温度において、上記燃料極および上記酸化剤極の触媒上で酸素を還元する能力を有することを特徴とする請求項3に記載する燃料電池発電システム。
- 上記還元剤は、貯蔵状態で液体であることを特徴とする請求項4に記載する燃料電池発電システム。
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