JP2007002217A - Reinforced fiber prepreg material and method for producing the same - Google Patents

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信也 藤岡
Naoki Iwasaki
直樹 岩崎
Yasushi Yamaguchi
靖 山口
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a reinforced fiber prepreg obtained at inexpensive cost, scarcely having surface defect and having good quality appearance and to provide a method for producing the prepreg. <P>SOLUTION: The reinforced fiber prepreg material is obtained by carrying a release paper on a reinforced fiber prepreg obtained by impregnating a reinforced fiber sheet with a matrix resin. In the reinforced fiber prepreg material, the release paper has a clay coat layer on a superposition side of the reinforced fiber prepreg, and crack defects of the reinforced fiber prepreg surface are ≤10 numbers/100 m<SP>2</SP>. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、繊維強化複合材料を製造する際の中間基材である強化繊維プリプレグ材料およびその製造方法に関するものであり、特にコストが安く、かつ表面欠点が少なく、品位良好となる強化繊維プリプレグ材料およびその製造方法に関するものである。   The present invention relates to a reinforced fiber prepreg material that is an intermediate base material for manufacturing a fiber-reinforced composite material and a method for manufacturing the same, and particularly, a reinforced fiber prepreg material that is low in cost, has few surface defects, and has good quality. And a manufacturing method thereof.

強化繊維プリプレグ材料は、シート状にした強化繊維束の上下面から重ね合わせるようにして、少なくとも一面に樹脂を塗布した離型紙を挟み込み、加熱、加圧して、離型紙の樹脂を強化繊維束に含浸、転移して製造するホットメルト法で製造されることが一般的に知られている。この際、離型紙は強化繊維プリプレグの形態保持のため、少なくともプリプレグの一面に貼り付けられた状態で製品とされている。したがって、離型紙の品質が悪いと、強化繊維プリプレグの品位に大きく影響するため、高い品質の離型紙が求められることが多い。例えば、離型紙が強化繊維プリプレグ加工時あるいは製品出荷時などにしわが入ったり、ヨレたりすると、そのしわやヨレが強化繊維プリプレグに伝搬して品位を低下させるおそれがあるため、従来は、厚みがあり、また硬くコシがある離型紙を使用していた。   Reinforcing fiber prepreg material is made to overlap from the upper and lower surfaces of a sheet-like reinforcing fiber bundle, sandwiching release paper coated with resin on at least one surface, heating and pressurizing the resin of the release paper into reinforcing fiber bundle It is generally known that it is produced by a hot melt method which is produced by impregnation and transfer. At this time, the release paper is made into a product in a state where it is attached to at least one surface of the prepreg in order to maintain the form of the reinforcing fiber prepreg. Therefore, when the quality of the release paper is bad, the quality of the reinforcing fiber prepreg is greatly affected, and thus a high quality release paper is often required. For example, if the release paper is wrinkled or twisted during processing of the reinforcing fiber prepreg or when the product is shipped, the wrinkle or twist may propagate to the reinforcing fiber prepreg and reduce the quality. There was also a release paper that was hard and firm.

このような離型紙としては、一般的に紙の離型性を保持し、かつ紙のコシを強くするため、その両面にクレーコート層を有し、その上にシリコーンなどの離型剤を塗布した離型紙が用いられることが多い。しかしながら、このような離型紙では、出荷される際の製品形態に無駄な厚みが増えたり、重量が増えたりする問題がある。また、強化繊維プリプレグは、必要な大きさ、形に切って、型に貼ったり、巻き付けたり、重ねたりしたものを加熱してマトリクス樹脂を硬化させて成形するが、この際、離型紙は剥がして取り除く必要があるため、上記したように、厚みがあり、また硬くコシがあったりするものでは、作業性が非常に悪くなり、さらには、これを廃棄するのに嵩張ったり、重量が多くなったりする問題があった。また、上記したようにその両面にクレーコート層を塗布するため、材料コストや加工コストが加わり高価な離型紙を使用しなければならない問題がある。   As such a release paper, in general, in order to maintain the paper releasability and strengthen the paper stiffness, it has a clay coat layer on both sides, and a release agent such as silicone is applied on it. Often used release paper is used. However, such a release paper has a problem that a product form at the time of shipment increases useless thickness and weight. Reinforcing fiber prepreg is formed by cutting the required size and shape into a mold, pasting it on a mold, winding it, or stacking it to cure the matrix resin, and then releasing the release paper. As described above, if it is thick and hard and stiff, the workability will be very poor, and it will be bulky and heavy to dispose of. There was a problem. In addition, as described above, since the clay coat layer is applied on both sides thereof, there is a problem that an expensive release paper has to be used in addition to material cost and processing cost.

また、強化繊維プリプレグ材料は、上記したように強化繊維シートにマトリクス樹脂を塗布した離型紙を挟みこみ、これを加熱、加圧して樹脂を繊維に含浸して製造するものである。さらに、連続的にプリプレグをつくる場合、離型紙は巻出しから含浸部まで、方向転換ロールなどに接触して、走行、導かれるが、方向転換ロールの僅かな平衡度の乱れなどによって離型紙には少なからず幅方向に不均一な歪みが掛かり、程度が大きいと走行の直進性が失われることがある。   The reinforcing fiber prepreg material is manufactured by sandwiching a release paper in which a matrix resin is applied to a reinforcing fiber sheet as described above, and impregnating the resin with fibers by heating and pressurizing the release paper. Furthermore, when continuously making a prepreg, the release paper is driven and guided from the unwinding to the impregnation part by touching the direction change roll, etc., but it becomes a release paper due to slight disturbance of the balance of the direction change roll. However, there is a considerable amount of non-uniform distortion in the width direction.

離型紙が剛直で小さな歪みに対してヨレたり、しわになったりしない場合は問題となりにくいが、柔らかい、あるいは薄い紙では小さな歪みでもヨレが発生し、含浸部に導入される際にしわとなり、その結果これがプリプレグに転写され、プリプレグ表面の隣接糸間に生じる隙間であるワレ欠点となる問題がある。   If the release paper is rigid and does not wrinkle or wrinkle against small distortions, it will not be a problem, but soft or thin paper will generate wrinkles even with small distortions and will be wrinkled when introduced into the impregnation part. As a result, there is a problem that this is transferred to the prepreg and becomes a crack defect which is a gap generated between adjacent yarns on the prepreg surface.

ここで、ワレ欠点とは強化繊維プリプレグ表面の隣接糸間に隙間が生じる現象であり、プリプレグ長手方向（強化繊維の長手方向）に対して垂直方向の幅が１ｍｍ以上の隙間ができたものをいう。また、強化繊維に樹脂を含浸させるための加圧する方法は離型紙の幅方向に延在した上下２本の加圧ロールで挟み、離型紙、強化繊維を走行させると共にロールを回転しながら行う。この際、離型紙と強化繊維シートにはかなり高い線圧が掛かることになる。強化繊維束内にはいくらか隙間があり、この隙間にある空気が樹脂を含浸する際に樹脂の中に溜まってしまうと、その部分が膨らみとなって、加圧されたときに離型紙にしわが入り、次にそのしわがプリプレグに転写され、部分的に強化繊維がないプリプレグのワレ欠点になる問題がある。   Here, the crack defect is a phenomenon in which a gap is generated between adjacent yarns on the surface of the reinforcing fiber prepreg, and a gap having a width of 1 mm or more in the direction perpendicular to the longitudinal direction of the prepreg (longitudinal direction of the reinforcing fiber) is formed. Say. The pressurizing method for impregnating the reinforcing fibers with the resin is carried out while sandwiching the two upper and lower pressure rolls extending in the width direction of the release paper, running the release paper and the reinforcing fibers and rotating the roll. At this time, a considerably high linear pressure is applied to the release paper and the reinforcing fiber sheet. There are some gaps in the reinforcing fiber bundle, and if the air in the gaps accumulates in the resin when it is impregnated with the resin, that part swells and the release paper wrinkles when pressed. Next, there is a problem that the wrinkle is transferred to the prepreg and becomes a cracking defect of the prepreg partially free of reinforcing fibers.

この問題を解消するため、従来、複数の含浸ロールで加圧、含浸する方法において、含浸ロールの間に空気溜まり防止ロールと空気溜まり防止板を設置する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。また、含浸ロール間に空気溜まり防止用に多段のロールを設置する方法も提案されている（例えば、特許文献２参照）。これらの方法は、強化繊維の中にある空気が原因でできるしわの発生には効果があるが、前記した離型紙が導入される際に受ける歪みやヨレによるしわには効果がない。
特開昭６０−１７１１０７号公報 特開平１１−１１４９５３号公報 In order to solve this problem, conventionally, in a method of pressurizing and impregnating with a plurality of impregnation rolls, a method of installing an air pool prevention roll and an air pool prevention plate between the impregnation rolls has been proposed (for example, Patent Documents). 1). In addition, a method of installing multi-stage rolls for preventing air accumulation between impregnated rolls has also been proposed (see, for example, Patent Document 2). These methods are effective for the generation of wrinkles caused by the air in the reinforcing fibers, but are not effective for wrinkles caused by distortion or twisting when the release paper is introduced.
JP 60-171107 A JP-A-11-114953

そこで本発明の課題は、離型紙にしわを発生させず品位良好な強化繊維プリプレグ材料とその製造方法を提供することにある。   Accordingly, an object of the present invention is to provide a reinforcing fiber prepreg material having good quality without generating wrinkles in the release paper and a method for producing the same.

上記目的を達成するため、本発明は次の構成からなる。すなわち、
（１）強化繊維シートにマトリクス樹脂が含浸された強化繊維プリプレグに離型紙が担持された強化繊維プリプレグ材料であって、上記離型紙が上記強化繊維プリプレグとの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有するものであり、かつ該強化繊維プリプレグ表面のワレ欠点が１０個／１００ｍ２以下であることを特徴とする強化繊維プリプレグ材料。 In order to achieve the above object, the present invention comprises the following arrangement. That is,
(1) A reinforcing fiber prepreg material in which a release paper is supported on a reinforcing fiber prepreg in which a reinforcing fiber sheet is impregnated with a matrix resin, and the release paper has a clay coat layer on a surface on the side overlapping with the reinforcing fiber prepreg A reinforcing fiber prepreg material characterized by having a crack defect on the surface of the reinforcing fiber prepreg of 10 pieces / 100 m 2 or less.

（２）前記離型紙は、そのドレープ性が５０°以上である前記（１）に記載の強化繊維プリプレグ材料。   (2) The reinforcing fiber prepreg material according to (1), wherein the release paper has a drapability of 50 ° or more.

（３）前記離型紙は、その縦方向の曲げ応力が１０ｇ以上１７ｇ以下である前記（１）または（２）に記載の強化繊維プリプレグ材料。   (3) The reinforcing fiber prepreg material according to (1) or (2), wherein the release paper has a longitudinal bending stress of 10 g or more and 17 g or less.

かかるプリプレグ材料は、以下の製造方法によって得ることができる。   Such a prepreg material can be obtained by the following manufacturing method.

（４）複数本の強化繊維束からなる強化繊維シートの上下両面に、マトリクス樹脂が塗布された離型紙を重ね合わせた後、含浸ロールにより上記強化繊維プリプレグに前記少なくとも一方の離型紙に塗布された離型紙上のマトリクス樹脂を転移、含浸して強化繊維プリプレグ材料を製造する方法において、上記離型紙が強化繊維プリプレグとの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有するものであって、かつ上下いずれか、あるいは上下両方の離型紙を含浸ロール導入前に設置されたしわ伸ばしバーまたはしわ伸ばしロールに接触させることを特徴とする強化繊維プリプレグ材料の製造方法。   (4) After a release paper coated with a matrix resin is superposed on the upper and lower surfaces of a reinforcing fiber sheet composed of a plurality of reinforcing fiber bundles, the at least one release paper is applied to the reinforcing fiber prepreg by an impregnation roll. In the method for producing a reinforcing fiber prepreg material by transferring and impregnating the matrix resin on the release paper, the release paper has a clay coat layer on the surface on the side overlapping with the reinforcing fiber prepreg, and A method for producing a reinforcing fiber prepreg material, wherein one or both of the upper and lower release papers are brought into contact with a wrinkle-stretching bar or a wrinkle-stretching roll installed before the introduction of the impregnation roll.

（５）前記しわ伸ばしバーまたはしわ伸ばしロールが離型紙の幅方向の外向きの方向に力が掛かるように離型紙と接触するものである前記（４）に記載の強化繊維プリプレグ材料の製造方法。   (5) The method for producing a reinforcing fiber prepreg material according to (4), wherein the wrinkle-stretching bar or the wrinkle-stretching roll is in contact with the release paper so that a force is applied in the outward direction in the width direction of the release paper. .

本発明によれば、表面品位欠点が少なく、また強化繊維プリプレグ担持面である強化繊維重ね合わせ面にクレーコート層を有する離型紙を用いることで成形の際に作業性が良好な強化繊維プリプレグ材料を提供できる。また、そのような離型紙を少なくとも強化繊維プリプレグを担持する離型紙として用いる際に含浸ロール導入前に設置したしわ伸ばしロールに接触させることでかかる品位良好な強化繊維プリプレグ材料を製造する方法を提供できる。   According to the present invention, a reinforcing fiber prepreg material having few surface quality defects and good workability at the time of molding by using a release paper having a clay coating layer on the reinforcing fiber prepreg supporting surface which is a reinforcing fiber prepreg carrying surface. Can provide. In addition, when using such a release paper as a release paper carrying at least a reinforcing fiber prepreg, a method for producing such a high-quality reinforcing fiber prepreg material by bringing it into contact with a wrinkle stretching roll installed before the introduction of the impregnation roll is provided. it can.

本発明に係る強化繊維プリプレグ材料は、シート状となった強化繊維にマトリクス樹脂が含浸してなり、その一面が離型紙に担持された強化繊維プリプレグ材料であって、該離型紙が強化繊維プリプレグとの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有したものであり、かつ該強化繊維プリプレグ表面のワレ欠点が１０個／１００ｍ２以下であり、好ましくは、該離型紙のドレープ性が５０°以上である強化繊維プリプレグ材料である。 The reinforcing fiber prepreg material according to the present invention is a reinforcing fiber prepreg material obtained by impregnating a matrix resin into a sheet-like reinforcing fiber, one surface of which is supported on a release paper, and the release paper is a reinforcing fiber prepreg. And the surface of the reinforcing fiber prepreg has a crack defect of 10 pieces / 100 m 2 or less, preferably the release paper has a draping property of 50 ° or more. It is a reinforced fiber prepreg material.

ここで、強化繊維プリプレグ表面のワレ欠点とは、プリプレグ表面の隣接糸間に隙間が生じる現象である。幅はプリプレグ長手方向（強化繊維の長手方向）に対して垂直方向に１ｍｍ以上の隙間のものをいい、目視で個数をカウントすることで測定できる。   Here, the crack defect on the surface of the reinforcing fiber prepreg is a phenomenon in which a gap is generated between adjacent yarns on the surface of the prepreg. The width refers to a width of 1 mm or more in the direction perpendicular to the longitudinal direction of the prepreg (longitudinal direction of the reinforcing fiber), and can be measured by counting the number visually.

またここで、離型紙のドレープ性は離型紙の柔らかさを示すものであり、数値が大きいほど柔らかいことを意味する。このドレープ性は温度２４℃、湿度５０％ＲＨの雰囲気下で、図１に例示したように、測定したい方向を長さ方向として、サンプルサイズ幅１５ｍｍ、長さ２５０ｍｍに短冊状に裁断した離型紙サンプル１を机２上に、サンプルの長さ１００ｍｍ分を貼りつけ、１０分後に離型紙が垂れた長さａ，ｂを測定し、下記式（１）にて算出することができる。   Here, the draping property of the release paper indicates the softness of the release paper, and the larger the value, the softer the release paper. This drape property is a release paper that is cut into strips with a sample size width of 15 mm and a length of 250 mm, with the direction to be measured as the length direction, as illustrated in FIG. 1, in an atmosphere of temperature 24 ° C. and humidity 50% RH. The sample 1 is affixed on the desk 2 with a sample length of 100 mm, the lengths a and b where the release paper hangs down after 10 minutes, and can be calculated by the following formula (1).

θ＝ｔａｎ−１（ｂ／ａ） ・・・（１）
また、本発明に係る強化繊維プリプレグ材料の製造方法は、複数本の強化繊維束からなる強化繊維シートの上下両面に、マトリクス樹脂が塗布された離型紙を重ね合わせた後、含浸ロールにより上記強化繊維シートに離型紙上のマトリクス樹脂を転移、含浸して強化繊維プリプレグを製造する方法において、上記離型紙が強化繊維プリプレグとの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有するものであって、かつ上下いずれか、あるいは上下両方の離型紙を含浸ロール導入前に設置したしわ伸ばしバーまたはしわ伸ばしロールに接触させることを特徴とする強化繊維プリプレグ材料の製造方法の製造方法である。
ここで、上記強化繊維プリプレグの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有する離型紙のドレープ性は５０°以上であるのが好ましく、また、上下離型紙のいずれもが、強化繊維プリプレグの重ね合わせ側の面のみにクレーコート層を有するものであることが好ましく、さらには、上記しわ伸ばしバーまたはしわ伸ばしロールが離型紙の幅方向の外向きの方向に力が掛かるように離型紙と接触するものであるのが好ましい。 θ = tan −1 (b / a) (1)
Further, the method for producing a reinforcing fiber prepreg material according to the present invention includes the step of superimposing release paper coated with a matrix resin on both upper and lower surfaces of a reinforcing fiber sheet composed of a plurality of reinforcing fiber bundles, and then using the impregnation roll to In a method for producing a reinforcing fiber prepreg by transferring and impregnating a matrix resin on a release paper to a fiber sheet, the release paper has a clay coat layer on the surface on the side of being overlapped with the reinforcing fiber prepreg, and A method for producing a reinforcing fiber prepreg material, characterized in that either one of upper and lower release papers or both upper and lower release papers are brought into contact with a wrinkle stretching bar or a wrinkle stretching roll installed before introduction of an impregnation roll.
Here, the draping property of the release paper having the clay coat layer on the surface of the reinforcing fiber prepreg is preferably 50 ° or more, and both the upper and lower release papers are overlapped with the reinforcing fiber prepreg. It is preferable to have a clay coat layer only on the side surface, and further, the wrinkle-stretching bar or wrinkle-stretching roll is in contact with the release paper so that a force is applied in the outward direction in the width direction of the release paper. It is preferable.

本発明の強化繊維プリプレグ材料は、シート状となった強化繊維にマトリクス樹脂が含浸されてなり、その一面が離型紙に担持された強化繊維プリプレグ材料であって、該離型紙が強化繊維プリプレグ担持面である強化繊維プリプレグの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有したものである。   The reinforcing fiber prepreg material of the present invention is a reinforcing fiber prepreg material in which a reinforcing resin in the form of a sheet is impregnated with a matrix resin, one surface of which is supported on a release paper, and the release paper is supported by a reinforcing fiber prepreg The surface of the reinforcing fiber prepreg, which is a surface, has a clay coat layer on the surface on the overlapping side.

上記したような重ね合わせ面にクレーコート層を有した離型紙は、図２に例示したように、プリプレグ担持面すなわち重ね合わせ側の面の離型紙表面近傍、すなわち離型紙の基材１ａの一表面にクレーコート層１ｂを有するものであり、クレーコート層１ｂの上層には強化繊維プリプレグ３との適度な密着性と剥離性を保持するために離型剤層１ｃがあるのが好ましい。   As shown in FIG. 2, the release paper having the clay coat layer on the overlapping surface as described above is the vicinity of the release paper surface of the prepreg carrying surface, that is, the surface on the overlapping side, that is, one part of the substrate 1a of the release paper. It has a clay coat layer 1b on the surface, and preferably has a release agent layer 1c in the upper layer of the clay coat layer 1b in order to maintain appropriate adhesion and releasability with the reinforcing fiber prepreg 3.

このクレーコート層は、クレーをバインダー、たとえば、ポリビニルアルコール、カルボキシルメチルセルロール、デンプンなどと合わせて基材である紙表面に塗布することで得られる。このクレーコート層は、離型剤の基材である紙への浸透を押さえ、少量の離型剤で効果的な剥離機能を発揮させることができるものである。また、このクレーコート層は、剥離剤の離型紙からの脱落を小さくすることができるが、必要以上にクレーコート層の厚みを大きくすることは、離型紙の重量が増えるだけでなく、離型紙が硬くなり強化繊維プリプレグから離型紙を剥ぎ取ったり、また剥ぎ取った離型紙を廃棄する作業性が低下するため好ましくなく、クレーコート層の厚みは、４０μｍもあれば十分である。   This clay coat layer can be obtained by applying clay together with a binder such as polyvinyl alcohol, carboxymethyl cellulose, starch and the like to the paper surface as a base material. This clay coat layer can suppress the penetration of the release agent into the paper as the base material, and can exhibit an effective peeling function with a small amount of the release agent. In addition, this clay coat layer can reduce the release agent from the release paper, but increasing the thickness of the clay coat layer more than necessary not only increases the weight of the release paper but also the release paper. However, the workability of peeling the release paper from the reinforcing fiber prepreg and discarding the peeled release paper is not preferable, and a thickness of 40 μm is sufficient for the clay coat layer.

また、強化繊維プリプレグ担持面でない裏面には、上記した理由からクレーコート層は設けないことが好ましい。この場合、基材である紙への離型剤の浸透を抑制するため、紙の表面をスーパーカレンダー処理などで緻密化すればよい。   Moreover, it is preferable not to provide a clay coat layer on the back surface which is not a reinforcing fiber prepreg carrying surface for the reason described above. In this case, the surface of the paper may be densified by supercalendering or the like in order to suppress the penetration of the release agent into the base paper.

ここで、離型剤としては、剥離効果を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、分子末端または側鎖に官能基を有するシリコーン樹脂または長鎖アルキル樹脂など公知のものを選ぶことができ、好ましくは、耐溶剤性、耐熱性に優れ、剥離性能のきめ細かいコントロールが可能なシリコーン系を選ぶことができる。   Here, the release agent is not particularly limited as long as it has a peeling effect. For example, known release agents such as a silicone resin or a long-chain alkyl resin having a functional group at the molecular end or side chain may be used. Preferably, a silicone type that is excellent in solvent resistance and heat resistance and capable of finely controlling the peeling performance can be selected.

また、基材である紙は、上質紙、クラフト紙、グラシン紙、パーチメント紙などを用いることができる。ここでグラシン紙、パーチメント紙は、上質紙やクラフト紙に比べ紙の密度が高く、緻密な構造となっているため、シリコーンのしみ込みが少なく、上記したようなスーパーカレンダー処理せずに紙に直接シリコーンを塗布できるが、寸法安定性が比較的良い上質紙、クラフト紙でも上記したスーパーカレンダー処理すれば好ましく用いることができる。   As the paper as the base material, high-quality paper, kraft paper, glassine paper, parchment paper, or the like can be used. Here, glassine paper and parchment paper are denser than fine paper and kraft paper, and have a dense structure, so that there is little penetration of silicone and the paper is not subjected to supercalendering as described above. Silicone can be directly applied, but high quality paper and kraft paper having relatively good dimensional stability can be preferably used if the above-described supercalender treatment is performed.

基材の坪量は特に限定されるものではないが、好ましくは２０〜２５０ｇ／ｍ２である。坪量が２０ｇ／ｍ２をよりも少ないと紙の強度が低下し、２５０ｇ／ｍ２を超えると、紙の重量が大きくなるだけでなく、上記したように強化繊維プリプレグを用いた成形作業などで作業性の低下の原因となることがある。 Although the basic weight of a base material is not specifically limited, Preferably it is 20-250 g / m < 2 >. When the basis weight is less than 20 g / m 2 , the strength of the paper is lowered, and when it exceeds 250 g / m 2 , not only the weight of the paper is increased, but also a molding operation using the reinforcing fiber prepreg as described above. This may cause a decrease in workability.

上記したような離型紙であって、本発明では、その離型紙のドレープ性が５０°以上のものであることが好ましい。また、ドレープ性は５０°以上のものであると、特に強化繊維プリプレグを用いた成形作業などで作業性が向上する。より好ましくは５０°以上８０°以下、さらに好ましくは５５°以上８０°以下のものがよい。片面クレーコート層を有する離型紙のドレープ性は８０°が上限の領域にある。なお、本発明では、任意の方向で測定したドレープ性が前記した特定の範囲にあれば、いずれの離型紙も好ましく用いることができるが、特に離型紙の縦方向、すなわち巻き取られた離型紙における長手方向で測定されたドレープ性が、前記した特定の範囲にあることで、本発明の効果をより発現しやすくなる。   In the present invention, it is preferable that the release paper as described above has a drape property of 50 ° or more. Further, when the drapability is 50 ° or more, workability is improved particularly in a molding operation using a reinforcing fiber prepreg. More preferred is 50 ° to 80 °, and further preferred is 55 ° to 80 °. The draping property of the release paper having a single-sided clay coat layer is in the upper limit region of 80 °. In the present invention, any release paper can be preferably used as long as the drape measured in an arbitrary direction is in the specific range described above. In particular, the longitudinal direction of the release paper, that is, the release paper wound up. When the drape property measured in the longitudinal direction is within the specific range described above, the effects of the present invention can be more easily expressed.

また、本発明で用いる離型紙は、その縦方向の曲げ応力が１０ｇ以上１７ｇ以下、好ましくは１０ｇ以上１５ｇ以下であることも好ましい。   The release paper used in the present invention preferably has a bending stress in the longitudinal direction of 10 g or more and 17 g or less, preferably 10 g or more and 15 g or less.

かかる曲げ応力がこの範囲内であることにより、強化繊維プリプレグを用いた成形作業などで作業性が向上し、さらに離型性がよくなりプリプレグ成形までの時間が短くなる。かかる曲げ応力が小さすぎると、逆に柔らかくなりすぎて成形作業でしわが入ったり、ボイドになったりすることがある。なお、本発明において、離型紙の曲げ応力は、測定したい離型紙の方向を長辺とした紙サンプルをループ状にしてこのループを所定の扁平率で変形させたときの一定時間に掛かる荷重で測定する。具体的には、試験片として２００ｍｍ×５ｍｍ幅のものをテープで両端を繋ぎφ３２mmループ状にする。この試験片を図９に示すように、ループ短辺ｒ１が１５ｍｍになるよう、テーブル４６と圧子４７で押しつぶすように変形させ、２５秒後に圧子に掛かる荷重を測定して得ることができる。なお、後述する実施例では、テーブルと圧子を有する測定装置として、東洋精機製作所（株）製のループスティッフテスターを用いた。   When the bending stress is within this range, workability is improved in a molding operation using a reinforced fiber prepreg, and the releasability is improved, and the time until prepreg molding is shortened. If the bending stress is too small, the bending stress may be excessively soft and may be wrinkled or voided during the molding operation. In the present invention, the bending stress of the release paper is a load applied over a certain time when a paper sample having a long side in the direction of the release paper to be measured is formed into a loop shape and the loop is deformed at a predetermined flat rate. taking measurement. Specifically, a test piece having a width of 200 mm × 5 mm is connected to both ends with a tape to form a φ32 mm loop. As shown in FIG. 9, this test piece can be obtained by deforming it so as to be crushed by the table 46 and the indenter 47 so that the loop short side r1 is 15 mm and measuring the load applied to the indenter after 25 seconds. In the examples described later, a loop stiff tester manufactured by Toyo Seiki Seisakusho was used as a measuring device having a table and an indenter.

このような離型紙は、上記したような離型紙から適宜選択すればよい。例えば、上記した中から、坪量が７０〜１３０ｇ／ｍ２の範囲の上質紙、クラフト紙を選び、その一面に１０〜３０μｍの厚みでクレーコートを塗布し、その面および裏面にシリコーン系の離型剤を０．５〜２０μｍの厚みで塗布したものなどを選べば、上記したような離型紙となる。 Such release paper may be appropriately selected from the above release paper. For example, from the above, a high-quality paper or kraft paper having a basis weight in the range of 70 to 130 g / m 2 is selected, and a clay coat is applied to one side with a thickness of 10 to 30 μm. If a release agent coated with a thickness of 0.5 to 20 μm is selected, a release paper as described above can be obtained.

本発明で用いる強化繊維は、炭素繊維、ガラス繊維、ケブラー繊維、ボロン繊維などが挙げられ、中でも炭素繊維が軽く、強度も高い点から有用である。また、その形態はシート状であれば強化繊維束を複数本同一方向に並べ、シート化した一方向シートであっても、また織物、組物、不織布など、目的に応じた形態のものを適宜選べばよい。   Examples of the reinforcing fiber used in the present invention include carbon fiber, glass fiber, Kevlar fiber, and boron fiber. Among them, the carbon fiber is useful because it is light and has high strength. In addition, if the form is a sheet, a plurality of reinforcing fiber bundles arranged in the same direction to form a sheet, or a unidirectional sheet formed according to the purpose, such as a woven fabric, a braid, a non-woven fabric, etc. Just choose.

また、本発明で用いるマトリクス樹脂は熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂のいずれでもよいが、耐熱性が良好で、また剛性を上げられる点で熱硬化性樹脂が好ましく、例えば、熱硬化性のエポキシ樹脂を用いるのが好ましい。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ウレタン変性エポキシ樹脂、ブロム化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂などを使用することができる。これらのエポキシ樹脂は単独または２種類以上を併用して使用することができ、さらには液状のものから固体状のものまで目的に応じて便宜選択して使用することができる。また、樹脂の種類や要求特性に応じて適当な硬化剤、硬化助剤を添加することが好ましい。   The matrix resin used in the present invention may be either a thermoplastic resin or a thermosetting resin, but is preferably a thermosetting resin in terms of good heat resistance and increased rigidity, for example, a thermosetting epoxy. It is preferable to use a resin. As the epoxy resin, for example, bisphenol A type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, alicyclic epoxy resin, urethane-modified epoxy resin, brominated bisphenol A type epoxy resin and the like can be used. . These epoxy resins can be used singly or in combination of two or more kinds, and further, from a liquid one to a solid one can be conveniently selected and used according to the purpose. Further, it is preferable to add an appropriate curing agent and curing aid depending on the type of resin and the required characteristics.

上記したような強化繊維プリプレグ材料において、本発明では、強化繊維プリプレグ表面のワレ欠点は１０個／１００ｍ２以下であり、好ましくは７個／１００ｍ２以下である。ワレ欠点は１０個／１００ｍ２より多くなると、例えば、ゴルフシャフトや釣竿といった成形品に用いる場合、成形品中のボイドなどの原因となり、成形品の外観が悪くなるだけでなく、強度低下に繋がる。ワレ欠点は０個／１００ｍ２であることが最も好ましい。 In the reinforcing fiber prepreg material as described above, in the present invention, the crack defect on the surface of the reinforcing fiber prepreg is 10 pieces / 100 m 2 or less, preferably 7 pieces / 100 m 2 or less. When the crack defect is more than 10 pieces / 100 m 2 , for example, when used for a molded product such as a golf shaft or a fishing rod, it causes voids in the molded product and not only deteriorates the appearance of the molded product but also leads to a decrease in strength. . The crack defect is most preferably 0/100 m 2 .

次に、上記したような強化繊維プリプレグ材料は、次のような方法で製造することができる。   Next, the reinforcing fiber prepreg material as described above can be manufactured by the following method.

図３は、強化繊維プリプレグ材料を製造する装置のうち一方向強化繊維プリプレグ材料の製造装置を例示している。複数の強化繊維束のパッケージ１１から引き出された強化繊維糸条１２は、引き揃えロール１３、１４、コーム１５を介して、複数の強化繊維糸条１２が互いに並行にシート状に引き揃えられた強化繊維シート１６の形態とされる。強化繊維シート１６に対して、上側の離型紙のロール体１７から引き出された上側の離型紙１９が上方向転換ロール２２、導入ロール２３を介して強化繊維シート１６の上面側に配置されるとともに、下側の離型紙のロール体１８から引き出された下側の離型紙２０が下方向転換ロール２１、導入ロール２４を介して強化繊維シート１６の下面側に配置される。上下の離型紙１９、２０の少なくとも一方に、またその強化繊維シート重ね合わせ側の面に前述の如く樹脂が塗布、担持されている。本発明では、少なくとも強化繊維プリプレグを担持する下側の離型紙２０に樹脂が塗布、担持されていればよく、両離型紙１９、２０に樹脂が塗布、担持されていてもよい。   FIG. 3 illustrates an apparatus for producing a unidirectional reinforcing fiber prepreg material among apparatuses for producing a reinforcing fiber prepreg material. The reinforcing fiber yarns 12 drawn out from the package 11 of the plurality of reinforcing fiber bundles are arranged in a sheet shape in parallel with each other via the alignment rolls 13 and 14 and the comb 15. The reinforcing fiber sheet 16 is used. The upper release paper 19 drawn from the upper release paper roll body 17 with respect to the reinforcing fiber sheet 16 is disposed on the upper surface side of the reinforcing fiber sheet 16 via the upper direction change roll 22 and the introduction roll 23. The lower release paper 20 drawn from the lower release paper roll body 18 is disposed on the lower surface side of the reinforcing fiber sheet 16 via the lower direction change roll 21 and the introduction roll 24. As described above, the resin is applied and carried on at least one of the upper and lower release papers 19 and 20 and on the surface of the reinforcing fiber sheet overlapping side. In the present invention, it is sufficient that the resin is applied and supported on the lower release paper 20 that carries at least the reinforcing fiber prepreg, and the resin may be applied and supported on both the release papers 19 and 20.

本発明では、強化繊維プリプレグを担持する離型紙は少なくとも強化繊維重ね合わせ側の面のみにクレーコート層を有したものであり、このような離型紙は前記したようなものを適宜選択して用いることができる。また、この強化繊維重ね合わせ面のみにクレーコート層を有した離型紙は、そのドレープ性や縦方向の曲げ応力が前記した範囲にあるものを用いることが好ましい。強化繊維プリプレグを担持しない側の離型紙は、必ずしも強化繊維重ね合わせ面のみにクレーコート層を有したものである必要はなく、両面にクレーコート層を有するものでもよいが、製造コストを低減したり、廃棄物量を低減したりすることが期待できることから強化繊維プリプレグ担持側と同様に強化繊維重ね合わせ面のみにクレーコート層を有したものであるとよい。   In the present invention, the release paper carrying the reinforcing fiber prepreg has a clay coat layer at least on the surface on which the reinforcing fibers are superimposed, and such a release paper is appropriately selected and used as described above. be able to. Moreover, it is preferable to use the release paper having the clay coat layer only on the reinforcing fiber overlapping surface and having the drapability and the bending stress in the longitudinal direction within the above-described ranges. The release paper on the side not carrying the reinforcing fiber prepreg does not necessarily have to have a clay coat layer only on the reinforcing fiber overlapping surface, and may have a clay coat layer on both sides, but the manufacturing cost is reduced. In addition, since the amount of waste can be expected to be reduced, it is preferable that the clay coating layer is provided only on the reinforcing fiber overlapping surface as in the reinforcing fiber prepreg carrying side.

強化繊維シート１６は両側から離型紙１９、２０で挟まれ重ね合わせ体となり、加熱プレート２５で加熱されて離型紙に塗布されていたマトリックス樹脂が加熱、軟化され、さらに、含浸ロール２７、２８で加熱、加圧されて、強化繊維シートにマトリックス樹脂が転移、含浸されるが、本発明では、含浸ロール２７の前で上下離型紙１９、２０のいずれかがしわ伸ばしロール２６に接触する。本実施態様では、少なくとも上側の離型紙１９にしわ伸ばしロール２６が接触するように設けられているが、両離型紙１９、２０の両方にしわ伸ばしロールが接触するように設けられていてもよい。好ましくは、紙のコシが弱くなる強化繊維重ね合わせ面のみにクレーコート層を有した離型紙にこのしわ伸ばしロールが接するようにするのがよい。また、本実施態様では、しわ伸ばしロールで例示したが、ロールは固定されたバーであってもよい。   The reinforcing fiber sheet 16 is sandwiched between release papers 19 and 20 from both sides to form a laminated body. The matrix resin applied to the release paper by being heated by the heating plate 25 is heated and softened. The matrix resin is transferred and impregnated into the reinforcing fiber sheet by being heated and pressurized, but in the present invention, one of the upper and lower release papers 19 and 20 contacts the wrinkle-stretching roll 26 in front of the impregnation roll 27. In this embodiment, the wrinkle-stretching roll 26 is provided so as to contact at least the upper release paper 19, but the wrinkle-stretching roll may be provided so as to contact both the release papers 19, 20. . Preferably, the wrinkle-stretching roll is in contact with a release paper having a clay coat layer only on the reinforcing fiber overlapping surface where the stiffness of the paper becomes weak. Moreover, in this embodiment, although illustrated with the wrinkle-stretching roll, the roll may be a fixed bar.

ここで、しわ伸ばしロール、またはしわ伸ばしバーの形状は、図４に例示したような円柱形、図５に例示したような角柱形、図６に例示したような板状形など、本発明の離型紙の幅方向に線状もしくは面状に接触できるものであれば特に限定されるものではない。図４に例示した円柱形であれば、軸４１ｂを固定してこの軸を中心にロール４１ａを回転させてもよい。回転は離型紙の走行速度に同一速度に回転するように駆動させてもよいし、フリーロールにして追随させてもよい。また、離型紙速度より遅く回転させてもしわを伸ばして、しわが含浸ロールに入られないようにすればよい。これらのしわ伸ばしロールやしわ伸ばしバーは、離型紙のしわを伸ばす程度の荷重で離型紙に接していればよく、好ましくは、この後の含浸における加圧での荷重より小さい荷重がよい。また、このようなしわ伸ばしロールやしわ伸ばしバーは、図７に例示したような中央部に凸な円柱形や、図８に例示したような片側に凸な角柱、板状形であってもよい。このようなロールやバーを凸方向に離型紙に接触させることで、離型紙には幅方向に外向きに力が掛かるようになり、離型紙のしわが中に溜まらず外に逃げることができるので好ましい。   Here, the shape of the wrinkle-stretching roll or wrinkle-stretching bar is a cylindrical shape as illustrated in FIG. 4, a prismatic shape as illustrated in FIG. 5, a plate-shaped shape as illustrated in FIG. There is no particular limitation as long as it can contact linearly or planarly in the width direction of the release paper. If it is the cylindrical shape illustrated in FIG. 4, the shaft 41b may be fixed and the roll 41a may be rotated about this shaft. The rotation may be driven to rotate at the same speed as the traveling speed of the release paper, or may be followed by a free roll. Further, even if the sheet is rotated slower than the release paper speed, the wrinkle may be extended so that the wrinkle does not enter the impregnation roll. These wrinkle-stretching rolls and wrinkle-stretching bars only need to be in contact with the release paper with a load that stretches the wrinkles of the release paper, and preferably a load smaller than the load under pressurization in the subsequent impregnation. Further, such a wrinkle-stretching roll or wrinkle-stretching bar may have a cylindrical shape that is convex in the center as illustrated in FIG. 7, or a rectangular column or plate that is convex in one side as illustrated in FIG. Good. By bringing such a roll or bar into contact with the release paper in the convex direction, a force is applied to the release paper outward in the width direction, so that the wrinkles of the release paper do not accumulate inside and can escape to the outside. Therefore, it is preferable.

このように、しわ伸ばしロール２６に接した離型紙、および離型紙１９、２０で挟まれた強化繊維シート１６は、含浸ロール２７、２８でニップされて加熱、加圧され、樹脂が強化繊維シート１６中に含浸し、その後、引取ロール３２、３３の位置で、樹脂が強化繊維シート１６側に転写された後、上側の離型紙３５が強化繊維プリプレグ３６から剥離されてロール体３４として巻き取られ回収される。   Thus, the release paper in contact with the wrinkle-stretching roll 26 and the reinforcing fiber sheet 16 sandwiched between the release papers 19 and 20 are nipped by the impregnation rolls 27 and 28 and heated and pressurized, and the resin is the reinforcing fiber sheet. 16 and then the resin is transferred to the reinforcing fiber sheet 16 side at the positions of the take-up rolls 32 and 33, and then the upper release paper 35 is peeled off from the reinforcing fiber prepreg 36 and taken up as a roll body 34. And recovered.

強化繊維プリプレグ３６は、ロール体３７として巻き取られる。加熱プレート２５、および含浸ロール２７、２８での加熱温度は、マトリックス樹脂の種類に応じて適宜選択されるが、例えば７０℃以上が好ましく、７０〜２００℃がより好ましく、９０〜１５０℃がさらに好ましい。かかる含浸温度が７０℃未満であると樹脂が強化繊維束の各単繊維間に十分しみ渡らず、ボイドなど機械強度低下の原因となる場合がある。一方、含浸温度が１５０℃を超える場合には、樹脂の硬化が進み、樹脂の粘度が高くなり、その結果、プリプレグの粘着性が低下するためプリプレグの使用可能期間が短くなるなどの問題が起こる場合がある。   The reinforcing fiber prepreg 36 is wound up as a roll body 37. Although the heating temperature in the heating plate 25 and the impregnation rolls 27 and 28 is appropriately selected according to the type of the matrix resin, it is preferably 70 ° C. or higher, more preferably 70 to 200 ° C., and further preferably 90 to 150 ° C. preferable. If the impregnation temperature is less than 70 ° C., the resin may not sufficiently penetrate between the single fibers of the reinforcing fiber bundle, which may cause a decrease in mechanical strength such as voids. On the other hand, when the impregnation temperature exceeds 150 ° C., the curing of the resin proceeds and the viscosity of the resin increases. As a result, the adhesiveness of the prepreg is lowered, and thus the usable period of the prepreg is shortened. There is a case.

加圧による含浸は一度だけでなく複数回加圧してもよく、最初の含浸ロール２７、２８の後に再び含浸ロール３０、３１で加熱、加圧してもよい。含浸ロールの線圧は、マトリックス樹脂が適度に強化繊維シートに含浸する条件を適宜選択することができるが、具体的には１００ｋｇ／１，０００ｍｍ幅〜５、０００ｋｇ／１，０００ｍｍ幅の範囲から選択するのが好ましく、さらには３００ｋｇ／１０００ｍｍ〜３０００ｋｇ／１０００ｍｍ幅の範囲が好ましい。   The impregnation by pressurization may be performed not only once but plural times, and may be heated and pressurized again by the impregnation rolls 30 and 31 after the first impregnation rolls 27 and 28. The linear pressure of the impregnating roll can be appropriately selected under the condition that the matrix resin is appropriately impregnated into the reinforcing fiber sheet. Specifically, from the range of 100 kg / 1,000 mm width to 5,000 kg / 1,000 mm width. It is preferable to select, and further, a range of 300 kg / 1000 mm to 3000 kg / 1000 mm width is preferable.

含浸ロール２７、２８で加熱、加圧されたのち、エア防止ロール２９で強化繊維シート１６にマトリックス樹脂が含浸する際に混入するエアを放出させてもよい。このエア防止ロール２９は複数個用いても構わない。このエア防止を行うことにより、プリプレグ中にエアが溜まりボイドとなる欠陥を除去することができるだけでなく、さらにこれを再度加圧した際に、離型紙しわ、プリプレグのワレ欠点が発生するのを抑制できるので好適である。   After being heated and pressurized by the impregnating rolls 27 and 28, air mixed when the matrix resin is impregnated into the reinforcing fiber sheet 16 by the air preventing roll 29 may be released. A plurality of the air prevention rolls 29 may be used. By preventing this air, it is possible not only to remove defects in which air accumulates in the prepreg and becomes voids, but also when pressurizing this again, release paper wrinkles and cracking defects of the prepreg occur. Since it can suppress, it is suitable.

実施例１
図３の装置を用い、１０００ｍｍ幅の強化繊維プリプレグ材料を１００ｍ長作製した。ここで、強化繊維には、平均単繊維径７μｍ、単繊維数１２，０００本、引張強度４．９ＧＰａ、引張弾性率２３０ＧＰａの炭素繊維束（繊度：０．８ｇ／ｍ）を１２５本用いるとともに、マトリックス樹脂である、次に示す組成のエポキシ樹脂組成物を１６ｇ／ｍ２に塗布した離型紙を上下２枚作製し、これを前記炭素繊維束を引き揃えた炭素繊維シートに重ね合わせ、マトリックス樹脂を炭素繊維シートに含浸して強化繊維プリプレグ材料を作製した。含浸ロールの線圧は１０００ｋｇ／１０００ｍｍ幅とし、含浸ロールでの加熱温度は１０５℃とした。 Example 1
Using the apparatus shown in FIG. 3, a reinforcing fiber prepreg material having a width of 1000 mm was produced to a length of 100 m. Here, 125 carbon fiber bundles (fineness: 0.8 g / m) having an average single fiber diameter of 7 μm, the number of single fibers of 12,000, a tensile strength of 4.9 GPa, and a tensile modulus of 230 GPa are used as the reinforcing fibers. Two release papers, each of which is a matrix resin and coated with an epoxy resin composition having the composition shown below at 16 g / m 2, are prepared on top and bottom, and are superposed on a carbon fiber sheet in which the carbon fiber bundles are aligned. A carbon fiber sheet was impregnated with resin to prepare a reinforced fiber prepreg material. The linear pressure of the impregnating roll was 1000 kg / 1000 mm width, and the heating temperature at the impregnating roll was 105 ° C.

ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：２０重量部
（エピコート８２８（登録品標）、ジャパン エポキシ レジン（株）製）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：３０重量部
（エピコート１００１（登録品標）、ジャパン エポキシ レジン（株）製）
フェノールノボラック型エポキシ樹脂：５０重量部
（エピコート１５４（登録品標）、ジャパン エポキシ レジン（株）製）
ポリビニルホルマール：１０重量部
（ビニレック Ｋ、商品名、チッソ（株）製）
３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア：１０重量部
（ＤＣＭＵ９９、型番、保土ヶ谷化学工業（株）製）
また、強化繊維プリプレグを担持する下紙としては、縦方向のドレープ性が４７°、縦方向の曲げ応力が２０ｇである、片側にクレーコート層を設けた離型紙を使用して、上紙としては、その両面にクレーコート層を設けた、縦方向のドレープ性が４３°、縦方向の曲げ応力が２４ｇである離型紙を使用して、図４のしわ伸ばしロール（平状ロール）を含浸ロールの１００ｍｍ手前に設置した。紙シワは発生せず、強化繊維プリプレグのワレもなかった。 Bisphenol A type epoxy resin: 20 parts by weight (Epicoat 828 (registered trademark), manufactured by Japan Epoxy Resin Co., Ltd.)
Bisphenol A type epoxy resin: 30 parts by weight (Epicoat 1001 (registered product mark), manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.)
Phenol novolac type epoxy resin: 50 parts by weight (Epicoat 154 (registered trademark), manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.)
Polyvinyl formal: 10 parts by weight (Vinylec K, trade name, manufactured by Chisso Corporation)
3- (3,4-dichlorophenyl) -1,1-dimethylurea: 10 parts by weight (DCMU99, model number, manufactured by Hodogaya Chemical Co., Ltd.)
Moreover, as the lower paper carrying the reinforcing fiber prepreg, a release paper having a longitudinal drape of 47 ° and a vertical bending stress of 20 g and having a clay coat layer on one side is used as an upper paper. Is impregnated with a wrinkle-stretching roll (flat roll) in FIG. 4 using a release paper having a clay drape layer on both sides and a vertical drape of 43 ° and a vertical bending stress of 24 g. It was installed 100 mm before the roll. Paper wrinkles did not occur, and there was no cracking of the reinforcing fiber prepreg.

実施例２
強化繊維プリプレグを担持する下紙を、縦方向のドレープ性が５１°、縦方向の曲げ応力が１７ｇである離型紙に変更した以外は実施例１と同じにして強化繊維プリプレグ材料を１００ｍ長作製した。やはり、紙しわが１個発生したが強化繊維プリプレグにワレ欠点にはならなかった。 Example 2
A 100 m long reinforcing fiber prepreg material was produced in the same manner as in Example 1 except that the lower paper carrying the reinforcing fiber prepreg was changed to a release paper having a longitudinal drape of 51 ° and a longitudinal bending stress of 17 g. did. After all, one paper wrinkle was generated, but the reinforcing fiber prepreg did not cause a cracking defect.

実施例３
上、下紙のいずれとも、片面のみクレーコート層を設け、縦方向のドレープ性が４７°、縦方向の曲げ応力が２０ｇである離型紙に変更した以外は実施例１と同じにして強化繊維プリプレグ材料を１００ｍ長作製した。紙しわは４個、強化繊維プリプレグのワレ欠点は３個発生したが品位は良好であった。 Example 3
Reinforcing fiber in the same manner as in Example 1 except that the upper and lower papers were each provided with a clay coat layer on only one side, changed to release paper having a longitudinal drape of 47 ° and a longitudinal bending stress of 20 g. A prepreg material having a length of 100 m was produced. Although four paper wrinkles and three cracking defects of the reinforcing fiber prepreg occurred, the quality was good.

実施例４
上、下紙のいずれとも、片面のみクレーコート層を設け、縦方向のドレープ性が５１°、縦方向の曲げ応力が１７ｇである離型紙に変更した以外は実施例１と同じにして強化繊維プリプレグ材料を１００ｍ長作製した。紙しわは６個、強化繊維プリプレグのワレ欠点は６個発生したが品位は良好であった。 Example 4
Reinforcing fiber in the same manner as in Example 1 except that the upper and lower papers were each provided with a clay coat layer on one side only, changed to release paper having a longitudinal drape of 51 ° and a longitudinal bending stress of 17 g. A prepreg material having a length of 100 m was produced. There were 6 paper wrinkles and 6 cracking defects of the reinforcing fiber prepreg, but the quality was good.

実施例５
シワ伸ばしロールを図７に例示した中央凸形状のロールに変更し、これを含浸ロールの２００ｍｍ手前に設置した以外は実施例４と同じにして強化繊維プリプレグ材料を１００ｍ長作製した。紙しわは１個／１００ｍ２、強化繊維プリプレグのワレ欠点は０個／１００ｍ２であり十分良好な品位であった。 Example 5
A wrinkle-stretching roll was changed to the center convex roll illustrated in FIG. 7, and a reinforcing fiber prepreg material was produced in a length of 100 m in the same manner as in Example 4 except that this was installed 200 mm before the impregnation roll. The paper wrinkle was 1 piece / 100 m 2 , and the cracking defect of the reinforcing fiber prepreg was 0 pieces / 100 m 2 .

実施例６
図８に示した下に凸の板状形のしわ伸ばしバーを用いた以外は実施例５と同じにして強化繊維プリプレグ材料を１００ｍ長作製した。紙しわは２個／１００ｍ２、強化繊維プリプレグのワレ欠点は１個／１００ｍ２であり十分良好な品位であった。 Example 6
A reinforcing fiber prepreg material having a length of 100 m was prepared in the same manner as in Example 5 except that the downwardly convex plate-shaped wrinkle-stretching bar shown in FIG. 8 was used. The paper wrinkle was 2 pieces / 100 m 2 , and the cracking defect of the reinforcing fiber prepreg was 1 piece / 100 m 2 , which was a sufficiently good quality.

比較例１
しわ伸ばしロールを用いず、その代わりに含浸ロールの間に例示したエア防止ロール２９を入れて用いた以外は、実施例３と同じにして強化繊維プリプレグ材料を１００ｍ作製した。その結果、紙しわは２０個／１００ｍ２、強化繊維プリプレグのワレ欠点は１５個／１００ｍ２と品位が悪化した。 Comparative Example 1
A reinforcing fiber prepreg material of 100 m was produced in the same manner as in Example 3 except that the air-preventing roll 29 illustrated in the drawing was used instead of the wrinkle-stretching roll. As a result, the paper wrinkle 20 / 100m 2, cracking drawback of the reinforcing fiber prepreg is 15 / 100m 2 and the quality has deteriorated.

Figure 2007002217
Figure 2007002217

本発明は、ゴルフシャフトや釣竿などのスポーツ、レジャー用途向けにだけでなく航空機用途や土木建築などの一般産業用途などにも応用することができるが、その応用範囲が、これらに限られるものではない。   The present invention can be applied not only to sports and leisure applications such as golf shafts and fishing rods but also to general industrial applications such as aircraft applications and civil engineering construction, but the application range is not limited to these. Absent.

本発明の一形態に係るドレープ性を評価する概略斜視図である。It is a schematic perspective view which evaluates the drape property which concerns on one form of this invention. 本発明に係るプリプレグ材料の一形態を示す概略正面図である。It is a schematic front view which shows one form of the prepreg material which concerns on this invention. 本発明に係る製造装置の一形態を示す概略正面図である。It is a schematic front view which shows one form of the manufacturing apparatus which concerns on this invention. 本発明に係るしわ伸ばしロール、またはしわ伸ばしバーの一形態を示す概略斜視図である。It is a schematic perspective view which shows one form of the wrinkle-stretching roll or wrinkle-stretching bar which concerns on this invention. 本発明に係るしわ伸ばしバーの他の一形態を示す概略斜視図である。It is a schematic perspective view which shows another form of the wrinkle-stretching bar which concerns on this invention. 本発明に係るしわ伸ばしバーの他の一形態を示す概略斜視図である。It is a schematic perspective view which shows another form of the wrinkle-stretching bar which concerns on this invention. 本発明に係るしわ伸ばしロール、またはしわ伸ばしバーの他の一形態を示す概略斜視図である。It is a schematic perspective view which shows the other form of the wrinkle extending roll which concerns on this invention, or a wrinkle extending bar. 本発明に係るしわ伸ばしバーの他の一形態を示す概略斜視図である。It is a schematic perspective view which shows another form of the wrinkle-stretching bar which concerns on this invention. 本発明で用いる縦方向の曲げ応力の測定方法を説明する概略図である。It is the schematic explaining the measuring method of the bending stress of the vertical direction used by this invention.

符号の説明Explanation of symbols

１：離型紙
１ａ：基材（紙）
１ｂ：クレーコート層
１ｃ：離型剤層
２：机
３：強化繊維プリプレグ
１１：強化繊維パッケージ
１２：強化繊維糸条
１３：引き揃えロール
１４：引き揃えロール
１５：コーム
１６：強化繊維シート
１７：上離型紙のロール体
１８：下離型紙のロール体
１９：上離型紙
２０：下離型紙
２１：下方向転換ロール
２２：上方向転換ロール
２３：導入ロール
２４：導入ロール
２５：加熱プレート
２６：しわ伸ばしロール
２７：含浸ロール
２８：含浸ロール
２９：エア防止ロール
３０：含浸ロール
３１：含浸ロール
３２：引取ロール
３３：引取ロール
３４：回収上離型紙のロール体
３５：回収上離型紙
３６：強化繊維プリプレグ
３７：強化繊維プリプレグのロール体
４１：円柱形状ロール、またはバー
４１ａ：ロール、またはバー部分
４１ｂ：軸
４２：角柱形状バー
４２ａ：バー部分
４２ｂ：軸
４３：板形状バー
４３ａ：バー部分
４３ｂ：軸
４４：円柱形状ロール、またはバー
４４ａ：ロール、またはバー部分
４４ｂ：軸
４５：板形状バー
４５ａ：バー部分
４５ｂ：軸
４６ ：テーブル
４７ ：圧子
４８ ：応力後離型紙試験片
ｒ１ ：ループ短辺 1: Release paper 1a: Base material (paper)
1b: Clay coat layer 1c: Release agent layer 2: Desk 3: Reinforcing fiber prepreg 11: Reinforcing fiber package 12: Reinforcing fiber yarn 13: Drawing roll 14: Drawing roll 15: Comb 16: Reinforcing fiber sheet 17: Roll body of upper release paper 18: Roll body of lower release paper 19: Upper release paper 20: Lower release paper 21: Downward change roll 22: Upward change roll 23: Introduction roll 24: Introduction roll 25: Heating plate 26: Wrinkle-stretching roll 27: Impregnation roll 28: Impregnation roll 29: Air prevention roll 30: Impregnation roll 31: Impregnation roll 32: Take-up roll 33: Take-up roll 34: Roll body of recovered upper release paper 35: Recovery upper release paper 36: Reinforced Fiber prepreg 37: Roll body of reinforcing fiber prepreg 41: Cylindrical roll or bar 41a: Roll or bar Portion 41b: shaft 42: prismatic bar 42a: bar portion 42b: shaft 43: plate-shaped bar 43a: bar portion 43b: shaft 44: cylindrical roll or bar 44a: roll or bar portion 44b: shaft 45: plate shape Bar 45a: Bar portion 45b: Shaft 46: Table 47: Indenter 48: Post-stress release paper specimen r1: Loop short side

Claims (5)

強化繊維シートにマトリクス樹脂が含浸された強化繊維プリプレグに離型紙が担持された強化繊維プリプレグ材料であって、上記離型紙が上記強化繊維プリプレグとの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有するものであり、かつ該強化繊維プリプレグ表面のワレ欠点が１０個／１００ｍ２以下であることを特徴とする強化繊維プリプレグ材料。 A reinforced fiber prepreg material in which a release paper is supported on a reinforcing fiber prepreg in which a reinforcing fiber sheet is impregnated with a matrix resin, and the release paper has a clay coat layer on the surface on the side where the reinforcing fiber prepreg is superimposed. And a reinforcing fiber prepreg material having a crack defect on the surface of the reinforcing fiber prepreg of 10 pieces / 100 m 2 or less. 前記離型紙は、そのドレープ性が５０°以上である請求項１に記載の強化繊維プリプレグ材料。   The reinforcing fiber prepreg material according to claim 1, wherein the release paper has a drapability of 50 ° or more. 前記離型紙は、その縦方向の曲げ応力が１０ｇ以上１７ｇ以下である請求項１または２に記載の強化繊維プリプレグ材料。   The reinforcing fiber prepreg material according to claim 1 or 2, wherein the release paper has a longitudinal bending stress of 10 g or more and 17 g or less. 複数本の強化繊維束からなる強化繊維シートの上下両面に、少なくとも一方についてはマトリクス樹脂が塗布されたものである離型紙を重ね合わせた後、含浸ロールにより上記強化繊維シートに前記マトリクス樹脂を転移、含浸して強化繊維プリプレグ材料を製造する方法において、上記離型紙が強化繊維プリプレグとの重ね合わせ側の面にクレーコート層を有するものであり、かつ上下いずれかあるいは両方の離型紙を含浸ロール導入前に設置されたしわ伸ばしバーまたはしわ伸ばしロールに接触させることを特徴とする強化繊維プリプレグ材料の製造方法。   After the release paper that is coated with the matrix resin at least on one side is superposed on the upper and lower surfaces of the reinforcing fiber sheet composed of a plurality of reinforcing fiber bundles, the matrix resin is transferred to the reinforcing fiber sheet by an impregnation roll. In the method of manufacturing a reinforced fiber prepreg material by impregnation, the release paper has a clay coat layer on the surface on the side overlapped with the reinforced fiber prepreg, and either one or both of the upper and lower release paper is impregnated with the roll. The manufacturing method of the reinforced fiber prepreg material characterized by making it contact the wrinkle-stretching bar or wrinkle-stretching roll installed before introduction | transduction. 前記しわ伸ばしバーまたはしわ伸ばしロールが離型紙の幅方向の外向きの方向に力が掛かるように離型紙と接触するものである請求項４に記載の強化繊維プリプレグ材料の製造方法。
The method for producing a reinforcing fiber prepreg material according to claim 4, wherein the wrinkle-stretching bar or the wrinkle-stretching roll is in contact with the release paper so that a force is applied in the outward direction in the width direction of the release paper.
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