JP2006339059A - Manufacturing method of organic el device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、有機発光材料が高分子材料である有機ＥＬ素子の製造方法に関し、特に凸版印刷法によって有機発光層を形成する有機ＥＬ素子の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing an organic EL element in which an organic light emitting material is a polymer material, and particularly relates to a method for manufacturing an organic EL element in which an organic light emitting layer is formed by a relief printing method.
有機ＥＬ素子は、二つの対向する電極の間に有機発光材料からなる有機発光層を形成し、有機発光層に電流を流すことで発光させるものであるが、効率よく発光させるには有機発光層の膜厚が重要であり、１００ｎｍ程度の薄膜にする必要がある。さらに、これをディスプレイ化するには高精細にパターニングする必要がある。 An organic EL element is one in which an organic light emitting layer made of an organic light emitting material is formed between two opposing electrodes, and light is emitted by passing a current through the organic light emitting layer. The film thickness is important, and it is necessary to form a thin film of about 100 nm. Further, in order to make this a display, it is necessary to pattern it with high definition.
有機発光材料には、低分子材料と高分子材料があり、一般に低分子材料は抵抗加熱蒸着法等により薄膜形成し、このときに微細パターンのマスクを用いてパターニングするが、この方法では基板が大型化すればするほどパターニング精度が出にくいという問題がある。 Organic light-emitting materials include low-molecular materials and high-molecular materials. In general, low-molecular materials are formed into thin films by resistance heating vapor deposition or the like, and then patterned using a fine pattern mask. There is a problem that the patterning accuracy is less likely to increase as the size increases.
そこで、最近では有機発光材料に高分子材料を用い、有機発光材料を溶剤に溶かして塗工液にし、これをウェットコーティング法で薄膜形成する方法が試みられる様になってきている。薄膜形成するためのウェットコーティング法としては、スピンコート法、バーコート法、突出コート法、ディップコート法等があるが、高精細にパターニングしたりＲＧＢ３色に塗り分けしたりするためには、これらのウェットコーティング法では難しく、塗り分け、パターニングを得意とする印刷法による薄膜形成が最も有効であると考えられる。 Therefore, recently, a method of using a polymer material as an organic light emitting material, dissolving the organic light emitting material in a solvent to form a coating liquid, and forming a thin film by a wet coating method has been tried. As the wet coating method for forming a thin film, there are a spin coating method, a bar coating method, a protruding coating method, a dip coating method, and the like. However, it is considered difficult to form a thin film by a printing method that is good at coating and patterning.
さらに、各種印刷法のなかでも、有機ＥＬ素子やディスプレイでは、基板としてガラス基板を用いることが多いため、グラビア印刷法等のように金属製の印刷版等の硬い版を用いる方法は不向きであり、弾性を有するゴムブランケットを用いるオフセット印刷法や同じく弾性を有するゴム版や感光性樹脂版を用いる凸版印刷法が適正である。実際にこれらの印刷法による試みとして、オフセット印刷による方法（特許文献１）、凸版印刷による方法（特許文献２）などが提唱されている。 Further, among various printing methods, organic EL elements and displays often use a glass substrate as a substrate, so that a method using a hard plate such as a metal printing plate such as a gravure printing method is not suitable. An offset printing method using an elastic rubber blanket and a relief printing method using an elastic rubber plate or a photosensitive resin plate are also appropriate. Actually, as an attempt by these printing methods, a method by offset printing (Patent Document 1), a method by letterpress printing (Patent Document 2), and the like have been proposed.
特許文献は以下の通り。
上述したような弾性を有するゴムブランケットを用いるオフセット印刷法や同じく弾性を有するゴム版や感光性樹脂版を用いる凸版印刷法を用いて有機ＥＬ素子を製造した場合、ゴム、樹脂の伸縮による歪みが生じるので高精細印刷は困難であった。そこで、この様な伸縮性の材料を用いた印刷にもかかわらず材料の伸縮による歪みが生じない高精細印刷方法が求められていた。 When an organic EL element is manufactured using the offset printing method using the rubber blanket having elasticity as described above, or the relief printing method using the rubber plate or photosensitive resin plate having the same elasticity, distortion due to expansion and contraction of the rubber and the resin is caused. As a result, high-definition printing has been difficult. Therefore, there has been a demand for a high-definition printing method that does not cause distortion due to the expansion and contraction of the material despite printing using such a stretchable material.
請求項１に係る本願発明においては、有機ＥＬ素子の製造方法における有機発光層製造工程が、少なくとも複数の耐溶剤性の凸部が表面円周上に連続形成された印刷用シリンダ
ーを用い、被転写基板へ有機発光材料の印刷を行うことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供するものである。
In the present invention according to claim 1, the organic light emitting layer manufacturing step in the method for manufacturing an organic EL element uses a printing cylinder in which at least a plurality of solvent-resistant convex portions are continuously formed on the surface circumference. The present invention provides a method for producing an organic EL element, which comprises printing an organic light emitting material on a transfer substrate.
請求項２に係る本願発明においては、請求項１に記載の有機ＥＬ素子の製造方法において、所定のパターンを有するマスクを介し印刷を行うことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供するものである。 According to a second aspect of the present invention, there is provided a method for manufacturing an organic EL element according to the first aspect, wherein printing is performed through a mask having a predetermined pattern. It is.
請求項３に係る本願発明においては、請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子の製造方法において、少なくともシリンダー表面に存在する耐溶剤性の凸部の全幅が、形成されるパターン幅に対して２００００倍以下であることを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供するものである。
In this invention which concerns on Claim 3, in the manufacturing method of the organic EL element of
請求項４に係る本願発明においては、請求項１から３何れかに記載の有機ＥＬ素子の製造方法において、耐溶剤性の凸部が耐溶剤性高分子であることを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供するものである。 In this invention which concerns on Claim 4, in the manufacturing method of the organic EL element in any one of Claim 1 to 3, the solvent-resistant convex part is a solvent-resistant polymer | macromolecule, The manufacturing method of this is provided.
請求項５に係る本願発明においては、請求項１から４何れかに記載の有機ＥＬ素子の製造方法において、横方向に複数のシリンダーに分割して印刷を行うことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供するものである。 In this invention which concerns on Claim 5, in the manufacturing method of the organic EL element in any one of Claim 1 to 4, it divides | segments into a some cylinder in a horizontal direction, and it prints, The organic EL element characterized by the above-mentioned A manufacturing method is provided.
請求項６に係る本願発明においては、請求項１から４何れかに記載の有機ＥＬ素子の製造方法において、横方向に分割して順次印刷を行うことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供するものである。 In this invention which concerns on Claim 6, in the manufacturing method of the organic EL element in any one of Claim 1 to 4, it divides | segments into a horizontal direction and prints sequentially, The manufacturing method of the organic EL element characterized by the above-mentioned It is to provide.
請求項１に係る本発明では、印刷時に版材料の伸縮による歪みが生じにくく、寸法精度の確保された高精細印刷方法が可能になり、高精細な有機ＥＬ素子を得ることができた。 According to the first aspect of the present invention, distortion due to expansion and contraction of the plate material during printing is unlikely to occur, and a high-definition printing method in which dimensional accuracy is ensured is possible, and a high-definition organic EL element can be obtained.
請求項２に係る本発明では、版材料の伸縮による歪みが生じない高精細印刷方法が可能になっただけではなく、連続しないパターンの印刷も可能になった。また、画素サイズが同じであれば、同一の版を用いて、画面サイズの異なる有機ＥＬディスプレイを形成することが可能になった。これにより、版交換に要する時間や版製造に関するコストを大幅に短縮することができる。
The present invention according to
請求項３に係る本発明では、請求項１に係る発明で得られた印刷用シリンダーの円周方向の寸法精度に加え、シリンダーの軸方向に対する寸法精度を得ることができた。特に、一度に印刷を行うシリンダーが軸方向に対し小さくなっているために、シリンダーが膨張伸縮したり歪んだりしても、そのシリンダーの大きさに応じた膨張伸縮や歪みにしかならず、画素として形成されるパターンの画素間隔に係る寸法安定性が良くなる。 In the present invention according to claim 3, in addition to the dimensional accuracy in the circumferential direction of the printing cylinder obtained in the invention according to claim 1, dimensional accuracy in the axial direction of the cylinder can be obtained. In particular, since the cylinder that prints at a time is smaller than the axial direction, even if the cylinder expands / contracts or distorts, it only expands / contracts / distorts according to the size of the cylinder and forms as a pixel. Dimensional stability related to the pixel interval of the pattern to be formed is improved.
請求項４に係る本発明では、柔軟性を持った高分子層を凸部として有することで、ガラスや金属といった硬質な被転写体に対しても印刷することが可能になった。 In the present invention according to claim 4, it is possible to print even on a hard material to be transferred such as glass or metal by having a flexible polymer layer as a convex portion.
請求項５に係る本発明では、具体的に請求項１記載のシリンダーを用いて全幅の印刷を行う解決方法を提供することが可能になった。 In the present invention according to claim 5, it is possible to provide a solution for performing full width printing using the cylinder according to claim 1.
請求項６に係る本発明では、請求項５とは異なる方法で具体的に請求項１記載のシリンダーを用いて全幅の印刷を行う解決方法を提供することが可能になった。また、請求項５と６共通の効果として、大画面の有機ＥＬディスプレイを省スペースで製造することが可能となった。 In the present invention according to claim 6, it is possible to provide a solution for performing full width printing using the cylinder according to claim 1 in a different manner from that of claim 5. Further, as an effect common to the fifth and sixth aspects, a large-screen organic EL display can be manufactured in a space-saving manner.
以下、この発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
本実施形態は印刷用シリンダーが有機ＥＬ素子製造用シームレス凸版の一つである例を用いて図１で以下説明する。Ａは、シームレス凸版の外形を示し、Ｂは、その断面図を示している。この場合のシームレス凸版は、つなぎ目がないシリンダーを意味し、シリンダー１上に凸部が形成されている。シリンダー１の材質は、金属、ゴム、樹脂などを用いることができるが、温度や湿度といった印刷環境の変化に対し、サイズ変化が小さい金属製のシリンダーを用いることが望ましい。 This embodiment will be described below with reference to FIG. 1 using an example in which the printing cylinder is one of the seamless relief plates for manufacturing organic EL elements. A shows the outer shape of the seamless relief printing, and B shows a cross-sectional view thereof. The seamless letterpress in this case means a cylinder without a joint, and a convex part is formed on the cylinder 1. The material of the cylinder 1 can be metal, rubber, resin, or the like, but it is desirable to use a metal cylinder that is small in size change with respect to changes in the printing environment such as temperature and humidity.
凸部２は使用するインキに対する耐溶剤性があれば良く、ニトリルゴム、シリコーンゴム、イソプレンゴム、スチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、ブチルゴム、アクリロニトリルゴム、エチレンプロピレンゴム、ウレタンゴムなどのゴムの他に、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリブタジエン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、ポリアミド、ポリエーテルスルホン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルスルホン、ポリビニルアルコールなどの合成樹脂やそれらの共重合体、セルロースなどの天然高分子などから一種類以上を選択することができるが、フッ素系エラストマーやポリ四フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリ六フッ化ビニリデンやそれらの共重合体といったフッ素系樹脂を用いても良い。
The convex
凸部はシリンダーに一様に形成されたゴム層または樹脂層に対して、レーザー加工により形成される。また、感光性樹脂を用いた場合には、フォトリソ法により凸部は形成される。 The convex portion is formed by laser processing on a rubber layer or a resin layer uniformly formed on the cylinder. Further, when a photosensitive resin is used, the convex portion is formed by a photolithography method.
また、凸部の全幅が、形成されるパターン幅に対して２００００倍以下であることが好ましい。２００００倍を超える場合には、凸部の材料によっては、印刷時の材料の伸縮によって所望の印刷精度を得ることができなくなってしまう。 Moreover, it is preferable that the full width of a convex part is 20000 times or less with respect to the pattern width formed. When it exceeds 20000 times, depending on the material of the convex portion, it becomes impossible to obtain a desired printing accuracy due to expansion and contraction of the material at the time of printing.
次に、本発明の有機ＥＬ素子製造用凸版を用いた有機ＥＬ素子の製造方法についてのべる。 Next, the manufacturing method of the organic EL element using the relief plate for manufacturing the organic EL element of the present invention will be described.
図３に該凸版を用いた有機ＥＬ素子製造装置の一例を示す。例えば図３のように、インキ補充装置１１から凸版へのインキング装置であるアニロックスロール１２へ有機発光材料を含むインキ１３の補充を行い、アニロックスロール１２に補充された有機発光材料を含むインキ１３はドクター装置１４により除去することができる。インキ補充装置には、滴下型の補充装置の他に、ファウンテンロールやスリットコータ、ダイコータ、キャップコータなどのコータやそれらを組み合わせたものなどを用いることもできる。ドクター装置１４にはドクターロールの他にドクターブレードを用いることもできる。
FIG. 3 shows an example of an organic EL element manufacturing apparatus using the relief plate. For example, as shown in FIG. 3, the
ドクター装置１４により余剰なインキが除去された後、少なくとも表面が有機ＥＬ素子製造用凸版となっているシリンダー１５へのインキングを行う。有機ＥＬ素子製造用凸版へのインキングは、少なくとも該版の画像形成部分に行われれば良い。有機ＥＬ素子製造用凸版へインキングされたインキは、被転写体１６へ印刷される。被転写体１６の基材としては、ガラスの他に水蒸気などに対するバリア性を持ったフィルムなどの透光性基板を用いることができる。被転写体１６へ印刷された有機発光材料を含むインキ１３は乾燥することにより有機発光層を形成する。
After excess ink is removed by the
図２に本発明の印刷用シリンダーを用いた印刷状態を、単独の印刷用シリンダーで示した一例を示す概要斜視図を示した。２１はパターン化された有機発光層である。この場合
１本のシリンダーで全幅印刷すると従来の印刷と変わりがなくなるので、印刷の幅方向に領域分割して印刷する。その具体的方法としては、シリンダーの本数を増やして順次印刷する方法と、一本のシリンダーを順次位置を変えながら順次印刷する方法がある。
FIG. 2 is a schematic perspective view showing an example in which a printing state using the printing cylinder of the present invention is shown by a single printing cylinder.
図４に図３の有機ＥＬ素子製造装置により製造された有機ＥＬ素子の一例を示した。図４（ａ）は該有機ＥＬ素子を上方から見た図、図４（ｂ）は該有機ＥＬ素子の断面図を示す。 FIG. 4 shows an example of the organic EL element manufactured by the organic EL element manufacturing apparatus of FIG. 4A is a view of the organic EL element as viewed from above, and FIG. 4B is a cross-sectional view of the organic EL element.
印刷により形成された有機発光層２１は、少なくとも透光性基板２２上の画像形成部分である透明導電層２３上に均一に存在すればよい。
The organic
本発明は高精細なパターン印刷を行うのに好適であり、特に電子材料の印刷を行うのに適している。例えば、図４（ｃ）にこの製造方法によって得られる有機ＥＬ素子の一発光単位を示す。この有機ＥＬ素子の一発光単位は、透光性基板３１と透明導電層３２と正孔注入層３３と有機発光層３４と陰極層３５とを具備するものである。
The present invention is suitable for high-definition pattern printing, and particularly suitable for printing electronic materials. For example, FIG. 4C shows one light emitting unit of the organic EL element obtained by this manufacturing method. One light emitting unit of the organic EL element includes a
この有機ＥＬ素子の一発光単位において、透光性基板３１としては、ガラス基板やプラスチック製のフィルムまたはシートを用いることができる。プラスチック製のフィルムを用いれば、巻き取りにより有機発光素子の製造が可能となり、安価に素子を提供できる。そのプラスチックとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、シクロオレフィンポリマー、ポリアミド、ポリエーテルスルホン、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネート等を用いることができる。また、透明導電層３２を成膜しない側にセラミック蒸着フィルムやポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物等の他のガスバリア性フィルムを積層してもよい。
In one light emitting unit of the organic EL element, a glass substrate or a plastic film or sheet can be used as the
透明導電層３２をなす材料としては、インジウムと錫の複合酸化物（以下ＩＴＯという）が挙げられる。また、アルミニウム、金、銀等の金属が半透明状に蒸着されたものや、ポリアニリン等の有機半導体などが挙げられる。
Examples of the material forming the transparent
正孔輸送層３３をなす材料としては、ポリアニリン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物等の導電性高分子材料が挙げられる。
Examples of the material forming the
有機発光層３４は有機発光体を含有する層であり、電圧の印加により発光する層である。有機発光材料としては、例えば、クマリン系、ペリレン系、ピラン系、アンスロン系、ポルフィリン系、キナクリドン系、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系、ナフタルイミド系、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置換ピロロピロール系、イリジウム錯体系等の有機溶剤に可溶な有機発光材料や該有機発光材料をポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾール等の高分子中に分散させたものや、ポリアリーレン系、ポリアリーレンビニレン系やポリフルオレン系などの高分子有機発光材料が挙げられる。
The organic
陰極層３５をなす材料としては、有機発光媒体層の発光特性に応じたものを使用でき、例えば、リチウム、マグネシウム、カルシウム、イッテルビウム、アルミニウムなどの金属単体や酸化物、これらと金、銀などの安定な金属との合金などが挙げられる。また、インジウム、亜鉛、錫などの導電性酸化物を用いることもできる。
As the material for forming the
上述した有機ＥＬ素子を、本発明を用いて製造するには、被転写体２６として透光性基板３１上に透明導電層３２、正孔輸送層３３を積層したものを用い、インキとして有機発光材料を含むインキを用いる。
In order to manufacture the above-described organic EL element using the present invention, the object to be transferred 26 is obtained by laminating a transparent
最後にこれらの積層体を、外部の酸素や水分から保護するために、ガラスキャップと接着剤を用いて密閉封止し、有機ＥＬ素子を得ることができる（図示せず）。また、透光性基板が可撓性を有する場合は封止剤と可撓性フィルムを用いて密閉封止をおこなう。 Finally, in order to protect these laminates from external oxygen and moisture, a glass cap and an adhesive are hermetically sealed to obtain an organic EL element (not shown). Moreover, when a translucent board | substrate has flexibility, sealing sealing is performed using a sealing agent and a flexible film.
有機発光材料を含むインキは上述のように凸版の凸部へ供給され、上述の被転写基板２６へ印刷される。発光材料を溶解または分散させるような、インキに用いられる溶剤としては、例えば、トルエン、キシレン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、酢酸エチル、酢酸ブチル、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタン、トリクロロエタン、テトラクロロエチレン、水などの単独またはこれらの混合溶媒などが挙げられる。特に芳香族系溶剤およびハロゲン系溶剤は有機発光材料を溶かすのに優れている。また、有機発光材料を含むインキには、必要に応じて、界面活性剤、酸化防止剤、粘度調整剤、紫外線吸収剤、乾燥剤などが添加されても良い。 The ink containing the organic light emitting material is supplied to the convex portion of the relief printing as described above, and is printed on the transfer substrate 26 described above. Solvents used in inks that dissolve or disperse luminescent materials include, for example, toluene, xylene, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, methanol, ethanol, isopropyl alcohol, ethyl acetate, butyl acetate, chloroform, chloride. Examples thereof include methylene, dichloroethane, trichloroethane, tetrachloroethylene, water alone or a mixed solvent thereof. In particular, aromatic solvents and halogen solvents are excellent for dissolving organic light emitting materials. Moreover, surfactant, antioxidant, a viscosity modifier, a ultraviolet absorber, a desiccant, etc. may be added to the ink containing an organic luminescent material as needed.
この装置と材料を用いて実際に製造する場合を図５から図８を枚葉方式の場合を用いて以下順次説明する。もちろん本発明は輪転方式でも構わない。 The case of actual manufacture using this apparatus and material will be described in order below with reference to FIGS. Of course, the present invention may be a rotary type.
まず、図５の様に被転写基板４１には電極形成部４３がパターン状に設けられると共に、この電極形成部４３が開口部となっているパターンを持つマスク４２を重ねる。その結果、被転写基板の電極形成部４３だけが表面に露出する。この被転写基板４１の電極形成部４３とマスク４２の開口部との位置合わせは、被転写基板に形成されたアライメントマークとマスクに形成されたアライメントマークと合致させることによりおこなってもよい。マスク４２は歪んだり破れなければ材料は何でもいいが金属箔のほかにＰＥＴ、ＰＥＮ、ＰＥＳ、ＰＥ、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデンなどの公知のフィルム材が用いられる。また、その厚さは５００μｍ以下であることが好ましい。また、金属箔、フィルム材には被転写基板と固定するための粘着層が設けられていてもよい。
First, as shown in FIG. 5, an
次に、正孔輸送層を設ける。例えば、蒸着法によるパターニングを行っても良いが、スピンコート法、スリットコート法、ディップコート法、キャストコート法、ダイコート法、スプレーコート法などのウェットコーティング方法などの他に凸版印刷法、凹版印刷法、平版印刷法、孔版印刷法、インクジェット法といった印刷法で設けるのが望ましい。これによりマスク４２のある領域においてはマスク４２の上に正孔輸送材料が、マスク４２の開口部においては被転写基板４１の上に電極形成部４３を介して正孔輸送層４４が設けられる。
Next, a hole transport layer is provided. For example, patterning may be performed by vapor deposition, but in addition to wet coating methods such as spin coating, slit coating, dip coating, cast coating, die coating, and spray coating, letterpress printing and intaglio printing. It is desirable to use a printing method such as a printing method, a lithographic printing method, a stencil printing method, or an ink jet method. Thus, a hole transport material is provided on the mask 42 in a region where the mask 42 is present, and a hole transport layer 44 is provided on the
次に、このマスク４２をそのままにして印刷用シリンダー４３を用いて有機発光材料を印刷する。この方法は後述の様な方法である。これによりマスク４２のある領域においてはマスク４２の上に正孔輸送材料の上に有機発光材料がパターン状に設けられ、マスク４２の開口部においては被転写基板４１の上に電極形成部４３と正孔輸送層の上に有機発光材料がパターン状に印刷され、これにより有機発光層４５が設けられる。
Next, the organic light emitting material is printed using the
この印刷の終了後、図６の様にマスク４２を手作業もしくは専用の機械により被転写基板４１から剥がす。次に、陰極層を設ける。陰極の形成方法は材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム法、スパッタリング法を用い、マスクを介することにより必要に応じてパターニングすることができる。
After this printing is completed, the mask 42 is peeled off from the
印刷方法は、横方向に複数のシリンダーに分割して印刷を行う方法と、横方向に分割して順次印刷を行う方法が主な方法である。もちろん、必要に応じて両方法を組み合わせることも有効である。 The main printing methods are a method of performing printing by dividing into a plurality of cylinders in the horizontal direction and a method of performing printing by dividing in the horizontal direction and sequentially. Of course, it is also effective to combine both methods as necessary.
横方向に複数のシリンダー５１に分割して印刷を行う方法としては、図７の様に横方向に複数のシリンダーを流れ方向にずらして複数設け、被転写基板５０に順次印刷する方法であり、これにより印刷パターン５２が平行に形成されるパターン幅全体に形成される。この場合のシリンダーのずらし量は適宜で構わないが、各々の間隔は一方のシリンダーの最端部のパターンと隣り合うシリンダーの最端部のパターンとが画素ピッチと同等になることが適当である。この場合、各シリンダー間の平行性を維持することが必要であり、各シリンダーは少なくとも十字型に形成されたアライメントマークをもとにカメラで観察しながら各印刷機の所定の位置に設置される。
As a method of performing printing by dividing into a plurality of
横方向に分割して同一のシリンダー５３を用いて被転写基板５５に対して順次印刷を行う方法としては、図８の様に端部から順次シリンダー幅だけずらして印刷する方法であり、シリンダーの位置合わせ方法としてはシリンダー表面に形成されたアライメントマークをカメラで見ながら行うものである。これにより印刷パターン５４が平行に形成されるパターン幅全体に形成される。
As a method of performing printing sequentially on the
なお、印刷されるパターンについては、以上説明した様に円周に沿った円環状の凸部を設けて万線状のパターンを設けた方法で説明したが、この様なパターンに限られることなく、凸部が表面円周上に連続形成されたパターンならばどの様な連続パターンでもよく、具体的にはドットパターンなどでも構わないことは当然である。 In addition, about the pattern to be printed, although it demonstrated by the method which provided the annular | circular shaped convex part along the circumference and provided the line-shaped pattern as demonstrated above, it is not restricted to such a pattern. Of course, any continuous pattern may be used as long as the convex portions are continuously formed on the surface circumference. Specifically, a dot pattern or the like may be used.
なお凸部の高さは特に規定しないが、１０μｍ以上が適当である。 The height of the projection is not particularly specified, but 10 μm or more is appropriate.
［有機発光層形成用発光塗工液の調製］
高分子蛍光体をキシレンに塗工液濃度が１．０重量％となるように溶解させ、有機発光層形成用発光塗工液を調製した。ここで高分子蛍光体とは、ポリ（パラフェニレンビニレン）誘導体からなる発光材料を示す。
[Preparation of luminescent coating solution for forming organic luminescent layer]
The polymeric fluorescent substance was dissolved in xylene so that the concentration of the coating solution was 1.0% by weight to prepare a light emitting coating solution for forming an organic light emitting layer. Here, the polymeric fluorescent substance refers to a light emitting material made of a poly (paraphenylene vinylene) derivative.
［被転写基板の製造］
１５０ｍｍ角、厚さ０．４ｍｍのガラス基板上に表面抵抗率１５Ω／□のＩＴＯを成膜した基材（ジオマテック（株）製）に、スピンコーターを用いて正孔輸送層としてポリ（３，４）エチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）を１００ｎｍ膜厚で成膜した。さらにこの成膜されたガラス基板を減圧下１００℃で１時間乾燥することで、被転写基板３を製造した。
[Manufacture of transferred substrate]
Poly (3,3) is used as a hole transport layer using a spin coater on a base material (manufactured by Geomat Co., Ltd.) formed by depositing ITO having a surface resistivity of 15 Ω / □ on a 150 mm square and 0.4 mm thick glass substrate. 4) Ethylenedioxythiophene / polystyrene sulfonic acid (PEDOT / PSS) was deposited to a thickness of 100 nm. Furthermore, this transferred glass substrate was dried at 100 ° C. for 1 hour under reduced pressure to produce a transfer substrate 3.
［シームレス凸版の製造］
凸部２が幅１２０μｍ、高さ１００μｍ、凹部が幅３８０μｍ、樹脂部総幅が１２０ｍｍの円環状パターンを設けた、シリンダー直径５０ｍｍの耐溶剤性シームレス樹脂凸版を、樹脂材を金属シリンダー上に塗布しレーザーによりアブレーションすることで形成した。
[Manufacture of seamless letterpress]
Applying a resin material onto a metal cylinder with a solvent-resistant seamless resin relief plate with a cylinder diameter of 50 mm, provided with an annular pattern with the
［シームレス凸版による有機発光層の形成］
有機ＥＬ素子の製造装置として、フレキソ校正機に、上記シームレス樹脂凸版を装備し、有機発光層形成用発光塗工液４を用いることにより万線状の直線が連続して平行して設けられたパターンを形成することで、印刷を行って形成されるパターン幅１５０ｍｍ全体の印刷を被転写基板３に対し行った後、１３０℃で１時間乾燥を行った。印刷により形成した有機発光層上にカルシウムを５ｎｍ成膜し、さらにその上に銀を２５０ｎｍ真空蒸着して有機ＥＬ素子を製造した。この有機ＥＬ素子の発光特性を見たところ、発光面全面で均一な発光が見られた。
[Formation of organic light-emitting layer by seamless relief]
As a device for manufacturing an organic EL element, a flexo proofing machine is equipped with the above-mentioned seamless resin relief printing, and by using the luminescent coating liquid 4 for forming an organic luminescent layer, parallel lines are continuously provided in parallel. By forming a pattern, printing was performed on the transfer substrate 3 with a pattern width of 150 mm as a whole, and then drying was performed at 130 ° C. for 1 hour. An organic EL device was manufactured by depositing 5 nm of calcium on the organic light-emitting layer formed by printing, and further vacuum-depositing silver on it to 250 nm. When the light emission characteristics of the organic EL element were observed, uniform light emission was observed over the entire light emitting surface.
実施例１とは違い、シームレス凸版が樹脂幅上限の例を示す。 Unlike Example 1, seamless relief printing is an example of the upper limit of the resin width.
［シームレス凸版による有機発光層の形成］
有機ＥＬ素子の製造装置として、フレキソ校正機に、凸部が１２０μｍ、凹部が３８０μｍ、樹脂部総幅が２４００ｍｍ、シリンダー直径５０ｍｍの自社製耐溶剤性シームレス樹脂凸版を装備し、有機発光層形成用の発光塗工液４を用い、上記被転写基板３と同様のほほうで作成した２４００ｍｍ角の被転写基板に対し印刷を行った後、１３０℃で１時間乾燥を行った。乾燥の後、印刷により形成した有機発光層上にカルシウムを５ｎｍ成膜し、さらにその上に銀を２５０ｎｍ真空蒸着して有機ＥＬ素子を製造した。この有機ＥＬ素子の発光特性を見たところ、発光面全面で均一な発光が見られた。
[Formation of organic light-emitting layer by seamless relief]
As an organic EL device manufacturing equipment, a flexo proofing machine is equipped with an in-house solvent-resistant seamless resin relief plate with a convex part of 120 μm, a concave part of 380 μm, a resin part total width of 2400 mm, and a cylinder diameter of 50 mm, for forming an organic light emitting layer The luminescent coating solution 4 was used to print a 2400 mm square transfer substrate prepared in the same manner as the transfer substrate 3 and then dried at 130 ° C. for 1 hour. After drying, a 5 nm film of calcium was formed on the organic light-emitting layer formed by printing, and silver was further vacuum-deposited thereon at 250 nm to produce an organic EL device. When the light emission characteristics of the organic EL element were observed, uniform light emission was observed over the entire light emitting surface.
なお、特記しないところは実施例１と同様である。 Note that the parts not specifically mentioned are the same as those in the first embodiment.
シームレス凸版を用いてマスクでパターン印刷する例を以下に示す。 An example of pattern printing with a mask using a seamless relief is shown below.
［マスクの形成］
厚さ１００μｍ、１５０ｍｍ角のＰＥＴフィルムの所定の位置をカッターナイフで切り抜き、被転写基板の非画素形成部を覆うためのマスクとした。
[Mask formation]
A predetermined position of a PET film having a thickness of 100 μm and a 150 mm square was cut out with a cutter knife to form a mask for covering the non-pixel forming portion of the transferred substrate.
［シームレス凸版による有機発光層の形成］
有機ＥＬ素子の製造装置として、フレキソ校正機に、凸部が１２０μｍ、凹部が３８０μｍ、樹脂部総幅が１５０ｍｍ、シリンダー直径５０ｍｍの自社製耐溶剤性シームレス樹脂凸版を装備し、上記有機発光層形成用の発光塗工液４を用い、上記被転写基板３のＩＴＯパターンと適合するようなＰＥＴフィルム製のマスクを製造し、該マスクを介して被転写基板２に対し印刷を行った後、１３０℃で１時間乾燥を行った。乾燥の後、マスクを手作業で剥がし、印刷により形成した有機発光層上にカルシウムを５ｎｍ成膜し、さらにその上に銀を２５０ｎｍ真空蒸着して有機ＥＬ素子を製造した。この有機ＥＬ素子の発光特性を見たところ、パターン箇所内全面で均一な発光が見られた。
[Formation of organic light-emitting layer by seamless relief]
As an organic EL device manufacturing equipment, a flexo proofing machine is equipped with an in-house solvent-resistant seamless resin relief plate with a convex part of 120 μm, a concave part of 380 μm, a resin part total width of 150 mm, and a cylinder diameter of 50 mm. A mask made of PET film that matches the ITO pattern of the substrate to be transferred 3 is manufactured using the light emitting coating liquid 4 for printing, and after printing on the substrate to be transferred 2 through the mask, 130 Drying was performed at 0 ° C. for 1 hour. After drying, the mask was peeled off manually, and 5 nm of calcium was formed on the organic light emitting layer formed by printing, and then silver was vacuum-deposited on the film to form an organic EL device. When the light emission characteristics of the organic EL element were observed, uniform light emission was observed over the entire surface of the pattern portion.
なお、特記しないところは実施例１と同様である。 Note that the parts not specifically mentioned are the same as those in the first embodiment.
シームレス凸版を並べて大面積印刷する例を以下に説明する。 An example of printing a large area by arranging seamless relief plates will be described below.
［シームレス凸版による有機発光層の形成］
有機ＥＬ素子の製造装置として、フレキソ校正機に、凸部が１２０μｍ、凹部が３８０μｍ、樹脂部総幅が７５ｍｍ、シリンダー直径５０ｍｍの自社製耐溶剤性シームレス樹脂凸版を横並びに二つ装備し、上記有機発光層形成用発光塗工液４を用い、被転写基板３に対し印刷を行った後、１３０℃で１時間乾燥を行った。乾燥の後、印刷により形成した有機発光層上にカルシウムを５ｎｍ成膜し、さらにその上に銀を２５０ｎｍ真空蒸着して有機ＥＬ素子を製造した。この有機ＥＬ素子の発光特性を見たところ、塗布領域全面で均一な発光が見られた。
[Formation of organic light-emitting layer by seamless relief]
As an organic EL device manufacturing equipment, a flexo proofing machine is equipped with two in-house solvent-resistant seamless resin relief plates side by side with a convex part of 120 μm, a concave part of 380 μm, a resin part total width of 75 mm, and a cylinder diameter of 50 mm. After printing on the substrate 3 to be transferred using the light emitting coating liquid 4 for forming an organic light emitting layer, drying was performed at 130 ° C. for 1 hour. After drying, a 5 nm film of calcium was formed on the organic light-emitting layer formed by printing, and silver was further vacuum-deposited thereon at 250 nm to produce an organic EL device. When the light emission characteristics of the organic EL element were observed, uniform light emission was observed over the entire coated region.
なお、特記しないところは実施例１と同様である。 Note that the parts not specifically mentioned are the same as those in the first embodiment.
一つのシームレス凸版を横にスライドさせてもう一回塗布する例を以下に示す。 An example in which one seamless letterpress is slid horizontally and applied again is shown below.
［シームレス凸版による有機発光層の形成］
有機ＥＬ素子の製造装置として、フレキソ校正機に、凸部が１２０μｍ、凹部が３８０μｍ、樹脂部総幅が７５ｍｍ、シリンダー直径５０ｍｍの自社製耐溶剤性シームレス樹脂凸版を装備し、上記有機発光層形成用発光塗工液４を用い、上記被転写基板３に対し印刷を行った。シリンダーを７５ｍｍ＋３８０μｍ横にスライドさせ、一度印刷を行った被転写基板３に対し再び印刷を行った後、１３０℃で１時間乾燥を行った。この乾燥の後、印刷により形成した有機発光層上にカルシウムを５ｎｍ成膜し、さらにその上に銀を２５０ｎｍ真空蒸着して有機ＥＬ素子を製造した。この有機ＥＬ素子の発光特性を見たところ、塗布領域全面で均一な発光が見られた。
[Formation of organic light-emitting layer by seamless relief]
As a device for manufacturing organic EL elements, a flexo proofing machine is equipped with a solvent-resistant seamless resin relief plate made in-house with a convex part of 120 μm, a concave part of 380 μm, a resin part total width of 75 mm, and a cylinder diameter of 50 mm. Printing was performed on the substrate 3 to be transferred using the luminescent coating solution 4. The cylinder was slid horizontally by 75 mm + 380 μm, and printing was performed again on the transfer target substrate 3 on which printing was performed once, followed by drying at 130 ° C. for 1 hour. After this drying, a 5 nm-thick calcium film was formed on the organic light-emitting layer formed by printing, and silver was further vacuum-deposited thereon by 250 nm to produce an organic EL device. When the light emission characteristics of the organic EL element were observed, uniform light emission was observed over the entire coated region.
なお、特記しないところは実施例１と同様である。 Note that the parts not specifically mentioned are the same as those in the first embodiment.
本発明は、有機発光材料が高分子材料である有機ＥＬ素子の製造方法に利用可能であり、特に凸版印刷法によって有機発光層を形成する有機ＥＬ素子の製造方法に利用可能である。 The present invention can be used in a method for manufacturing an organic EL element in which the organic light emitting material is a polymer material, and in particular, can be used in a method for manufacturing an organic EL element in which an organic light emitting layer is formed by a relief printing method.
１ シリンダー
２ 凸部
３ 被転写基板
４ 発光塗工液
１１ インキ補充装置
１２ アニロックスロール
１３ インキ
１４ ドクター装置
１５ シリンダー
１６ 被転写体
２１ 有機発光層
２２ 透光性基板
２３ 透明導電層
２６ 被転写体
３１ 透光性基板
３２ 透明導電層
３３ 正孔輸送層
３４ 有機発光層
３５ 陰極層
４１ 被転写基板
４２ マスク
４３ 電極形成部
４４ ホール注入層
４５ 有機発光層
５０ 被転写基板
５１ シリンダー
５２ 印刷パターン
５３ シリンダー
５４ 印刷パターン
５５ 被印刷基板
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