JP2006278164A - Fuel cell - Google Patents

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貴幸 宮尾
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a small fuel cell with high reliability capable of generating power with high efficiency. <P>SOLUTION: The fuel cell 1 houses N-pieces (N is an integer not smaller than 2) of electrolyte members 3 in a container 2, and a flow passage supplying fuel to the electrolyte member 3 is formed on an inner face of the container 2. The flow passage 4 has a circulation loop returning in a sequence reversed to the sequence of passing, after passing through the N-pieces of electrolyte members 3 with a prescribed sequence from a supplying port 5 arranged at one side thereof, toward a draining port arranged at the other side thereof. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料電池に関するものである。   The present invention relates to a fuel cell.

近年、比較的低温で動作する小型の燃料電池が活発に開発されている。燃料電池には、これに用いる電解質の種類により、固体高分子電解質型燃料電池（Polymer Electrolyte Fuel Cell：以下、ＰＥＦＣと記す）やリン酸型燃料電池、あるいは固体電解質型燃料電池といったものが知られている。   In recent years, small fuel cells that operate at relatively low temperatures have been actively developed. Depending on the type of electrolyte used for the fuel cell, a polymer electrolyte fuel cell (hereinafter referred to as PEFC), a phosphoric acid fuel cell, or a solid electrolyte fuel cell is known. ing.

その中でもＰＥＦＣは、その作動温度が８０〜１００℃程度と比較的低温で、
（１）出力密度が高く、小型化、軽量化が可能である、
（２）電解質が腐食性でなく、しかも作動温度が低いため、耐食性の面から電池構成材料の制約が少ないので、コスト低減が容易である、
（３）常温で起動できるため、起動時間が短い、
といった特長を有している。このため、ＰＥＦＣは、以上のような特長を活かして、車両用の駆動電源や家庭用のコジェネレーションシステム等への適用ばかりでなく、携帯電話機、ＰＤＡ（Personal Digital Assistants）、ノートパソコン、デジタルカメラやビデオカメラ等のように、出力が数Ｗ〜数十Ｗの携帯電子機器用の電源としての用途が考えられている。 Among them, PEFC has a relatively low operating temperature of about 80-100 ° C,
(1) The output density is high, and the size and weight can be reduced.
(2) Since the electrolyte is not corrosive and the operating temperature is low, since there are few restrictions on the battery constituent materials from the viewpoint of corrosion resistance, cost reduction is easy.
(3) Since it can be started at room temperature, the startup time is short.
It has the following features. For this reason, PEFC takes advantage of the features described above and is not only applied to driving power sources for vehicles and home cogeneration systems, but also to mobile phones, PDAs (Personal Digital Assistants), notebook computers, digital cameras. As a power source for portable electronic devices having an output of several watts to several tens of watts, such as video cameras and video cameras.

ＰＥＦＣは、大別して、例えば、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る燃料極（アノード）と、白金等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る空気極（カソード）と、燃料極と空気極との間に介装されたフィルム状の電解質部材（以下、電解質部材と記す）とを含んで構成される。ここで、燃料極には、改質部を介して抽出された水素ガス（Ｈ２）が供給され、一方、空気極には、大気中の酸素ガス（Ｏ２）が供給されることにより、電気化学反応により所定の電気エネルギーが生成（発電）され、負荷に対する駆動電源（電圧／電流）となる電気エネルギーが生成される。 The PEFC is roughly classified, for example, a fuel electrode (anode) composed of a carbon electrode to which catalyst fine particles such as platinum and platinum-ruthenium are adhered, and an air electrode (cathode) composed of a carbon electrode to which catalyst fine particles such as platinum are adhered, A film-like electrolyte member (hereinafter referred to as an electrolyte member) interposed between the fuel electrode and the air electrode. Here, hydrogen gas (H 2 ) extracted through the reforming unit is supplied to the fuel electrode, while oxygen gas (O 2 ) in the atmosphere is supplied to the air electrode, Predetermined electric energy is generated (power generation) by the electrochemical reaction, and electric energy that is a driving power source (voltage / current) for the load is generated.

具体的には、燃料極に水素ガス（Ｈ２）が供給されると、次の化学反応式（１）に示すように、上記触媒により電子（ｅ−）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ＋）が発生し、電解質部材を介して空気極側に通過するとともに、燃料極を構成する炭素電極により電子（ｅ−）が取り出されて負荷に供給される。 Specifically, when the hydrogen gas to the fuel electrode (H 2) is supplied, as shown in the following chemical equation (1), electrons by the catalyst (e -) is separated hydrogen ions (protons; H + ) Is generated and passes through the electrolyte member to the air electrode side, and electrons (e − ) are taken out by the carbon electrode constituting the fuel electrode and supplied to the load.

３Ｈ２ → ６Ｈ＋＋６ｅ− ・・・（１）
一方、空気極に空気が供給されると、次の化学反応式（２）に示すように、上記触媒により負荷を経由した電子（ｅ−）と電解質部材を通過した水素イオン（Ｈ＋）と空気中の酸素ガス（Ｏ２）とが反応して水（Ｈ２Ｏ）が生成される。 3H 2 → 6H + + 6e − (1)
On the other hand, when air is supplied to the air electrode, as shown in the following chemical reaction formula (2), electrons (e − ) passing through the load by the catalyst and hydrogen ions (H + ) passing through the electrolyte member, Reaction with oxygen gas (O 2 ) in the air produces water (H 2 O).

６Ｈ＋＋３／２Ｏ２＋６ｅ− → ３Ｈ２Ｏ ・・・（２）
このような一連の電気化学反応（上記式（１）および式（２））は、概ね８０〜１００℃の比較的低温の温度条件で進行し、電力以外の副生成物は基本的に水（Ｈ２Ｏ）のみとなる。 6H + + 3 / 2O 2 + 6e − → 3H 2 O (2)
Such a series of electrochemical reactions (the above formulas (1) and (2)) proceed under relatively low temperature conditions of approximately 80 to 100 ° C., and by-products other than electric power are basically water ( H 2 O) only.

電解質部材を構成するイオン導電膜（交換膜）は、スルホン酸基を持つポリスチレン系の陽イオン交換膜、フルオロカーボンスルホン酸とポリビニリデンフルオライドとの混合膜、フルオロカーボンマトリックスにトリフルオロエチレンをグラフト化したもの等が知られており、最近ではパーフルオロカーボンスルフォン酸膜（例えば、商品名「ナフィオン」デュポン社製）等が用いられる。   The ion conductive film (exchange membrane) constituting the electrolyte member is a polystyrene-based cation exchange membrane having a sulfonic acid group, a mixed membrane of fluorocarbon sulfonic acid and polyvinylidene fluoride, and trifluoroethylene grafted on a fluorocarbon matrix. Recently, a perfluorocarbon sulfonic acid film (for example, trade name “Nafion” manufactured by DuPont) or the like is used.

従来、ＰＥＦＣは、セパレータ２０２に形成された流路２０４を介して水素などの燃料ガスが燃料極に供給され、空気などの酸素を含む酸化剤ガスが空気極に供給され、燃料ガスと酸化剤ガスとの電気化学的反応により起電力を生ずると共に水が生成される。   Conventionally, in PEFC, a fuel gas such as hydrogen is supplied to the fuel electrode via a flow path 204 formed in the separator 202, and an oxidant gas containing oxygen such as air is supplied to the air electrode. Electrochemical reaction with the gas generates electromotive force and water is generated.

携帯電子機器用の電源として使用されることを想定した場合、燃料電池２０１の低背化を図るために、従来のスタックタイプ（複数の電解質部材２０３を上下に積層したもの）とは異なり、電解質部材２０３を多数平面上に分割した構成となるため、その流路２０４は、各電解質部材２０３に面した流路が直列に連結され、流路供給口の電解質部材から流路排出口の電解質部材に向かって一方向に流れる形態となる（例えば、特許文献１参照。）。
特開２００２−２８００４９号公報 Assuming that it is used as a power source for portable electronic devices, in order to reduce the height of the fuel cell 201, the electrolyte is different from the conventional stack type (in which a plurality of electrolyte members 203 are stacked one above the other). Since the member 203 is divided into a number of planes, the flow paths 204 are connected in series with the flow paths facing the electrolyte members 203, and the flow path supply port electrolyte member to the flow path discharge port electrolyte member. (Refer to Patent Document 1, for example).
JP 2002-280049 A

燃料電池２０１では、発電を行う際に電解質部材２０３を構成するイオン導電膜（交換膜）にプロトンを伝導させる必要があり、そのためには電解質部材２０３が適度に吸湿していることが重要となる。電解質部材２０３の吸湿量が低下すると、電気抵抗が大きくなって、出力電圧や出力電力の低下を招く。   In the fuel cell 201, it is necessary to conduct protons to the ionic conductive film (exchange membrane) that constitutes the electrolyte member 203 when generating power, and for that purpose, it is important that the electrolyte member 203 absorbs moisture appropriately. . When the moisture absorption amount of the electrolyte member 203 decreases, the electrical resistance increases, leading to a decrease in output voltage and output power.

しかしながら、従来の燃料電池の流路形態では、必ずしも各電解質膜の吸湿量を均一にすることができず、吸湿量のばらつきに起因して発電にばらつきが生じる。   However, in the conventional fuel cell channel configuration, the moisture absorption amount of each electrolyte membrane cannot always be made uniform, and the power generation varies due to the variation in the moisture absorption amount.

また、発電を行う際には電気化学的な反応によって水が生成されることになるが、セパレータ２０２に形成された流路内に水が凝縮して蓄積された場合、水によって流路２０４が閉塞され、水素ガス等の燃料ガスの円滑な流通の妨げになるという不具合を生じることがある。   In addition, when power is generated, water is generated by an electrochemical reaction. When water is condensed and accumulated in the flow path formed in the separator 202, the flow path 204 is formed by water. It may be blocked, resulting in a problem that hinders the smooth flow of fuel gas such as hydrogen gas.

さらには、空気極の発電面を水が覆ってしまうことにより、プロトンと酸素との接触が阻害されて反応が抑制され、発電を安定して継続することが困難になる虞れがある。特に、流路のうち排出口に近い部位では、各電解質部材で生成した水が蓄積されるため、上述した発電の阻害が特に問題となる。   Furthermore, since water covers the power generation surface of the air electrode, the contact between protons and oxygen is inhibited, the reaction is suppressed, and it may be difficult to stably continue power generation. In particular, since the water generated by each electrolyte member is accumulated in a portion of the flow path close to the discharge port, the above-described inhibition of power generation is particularly problematic.

本発明は、上述した問題点に鑑み案出されたもので、その目的は、複数の電解質部材を用いて燃料電池を構成する場合に電解質部材間の出力バラツキを低減し、高効率な発電を得ることが可能な高性能の燃料電池を提供することにある。   The present invention has been devised in view of the above-described problems, and its purpose is to reduce output variation between electrolyte members when a fuel cell is configured using a plurality of electrolyte members, and to achieve high-efficiency power generation. The object is to provide a high-performance fuel cell that can be obtained.

本発明の燃料電池は、Ｎ個（Ｎは２以上の自然数）の電解質部材を容器体の内部に収容するとともに、容器体の内面に、電解質部材に燃料を供給する流路を形成してなる燃料電池であって、流路は、その一端側に設けられる供給口より他端側に設けられる排出口に向かって、Ｎ個の電解質部材上を所定の順序で通過した後、通過順序と逆の順序で帰還する循環ループを有していることを特徴とするものである。   The fuel cell of the present invention is configured such that N (N is a natural number of 2 or more) electrolyte members are accommodated in the container body, and a flow path for supplying fuel to the electrolyte member is formed on the inner surface of the container body. In the fuel cell, the flow path passes through N electrolyte members in a predetermined order from a supply port provided on one end side to a discharge port provided on the other end side, and is reverse to the passing order. It is characterized by having a circulation loop that returns in this order.

また、本発明の燃料電池は、流路がＮ個の電解質部材上を蛇行するように配置されていることを特徴とするものである。   The fuel cell of the present invention is characterized in that the flow path is arranged so as to meander on the N electrolyte members.

さらに、本発明の燃料電池は、流路が循環ループを複数連結して形成されていることを特徴とするものである。   Furthermore, the fuel cell of the present invention is characterized in that the flow path is formed by connecting a plurality of circulation loops.

またさらに、本発明の燃料電池は、電解質部材上で隣接する流路を流れる燃料の向きが逆向きであることを特徴とするものである。   Furthermore, the fuel cell of the present invention is characterized in that the direction of the fuel flowing through the adjacent flow path on the electrolyte member is opposite.

さらにまた、本発明の燃料電池は、Ｎ個の電解質部材が単一の容器体内に並設されていることを特徴とするものである。   Furthermore, the fuel cell of the present invention is characterized in that N electrolyte members are arranged in a single container.

またさらに、本発明の燃料電池は、容器体がセラミックスから成ることを特徴とするものである。   Furthermore, the fuel cell of the present invention is characterized in that the container body is made of ceramics.

さらにまた、本発明の燃料電池は、容器体の内面に電解質部材に当接される集電体が電解質部材と１対１に対応して形成されているとともに、これら集電体を直列接続して外部に導出したことを特徴とするものである。   Furthermore, in the fuel cell according to the present invention, a current collector that is in contact with the electrolyte member is formed on the inner surface of the container body in a one-to-one correspondence with the electrolyte member, and these current collectors are connected in series. It is characterized by being derived to the outside.

本発明の燃料電池は、Ｎ個（Ｎは２以上の自然数）の電解質部材を容器体の内部に収容するとともに、容器体の内面に、電解質部材に燃料を供給する流路を形成してなる燃料電池であって、前記流路は、その一端側に設けられる供給口より他端側に設けられる排出口に向かって、Ｎ個の電解質部材上を所定の順序で通過した後、通過順序と逆の順序で帰還する循環ループを有していることから、各電解質部材には、Ｎ個目の電解質部材に向かう側の流路（往きの流路、以下、通過側流路ともいう）と、帰還する流路との両方から電解質部材に水が供給される。このとき、通過側流路からの水の供給量が少ない電解質部材には、帰還側の流路からの水の供給量が多く、通過側流路からの水の供給量が多い電解質部材には、帰還側の流路からの水の供給量が少なくなる。従って、各電解質部材には、同程度の水が供給されて各電解質部材の湿り具合が均一化され、その結果、各電解質部材の電気抵抗も同程度となり、発電の化学反応が同程度の速度で進むこととなって、発電量の安定化及び信頼性向上が図られる。   The fuel cell of the present invention is configured such that N (N is a natural number of 2 or more) electrolyte members are accommodated in the container body, and a flow path for supplying fuel to the electrolyte member is formed on the inner surface of the container body. In the fuel cell, the flow path passes through the N electrolyte members in a predetermined order from a supply port provided on one end side to a discharge port provided on the other end side, Since each of the electrolyte members has a circulation loop that returns in reverse order, each of the electrolyte members has a flow path toward the Nth electrolyte member (an outward flow path, hereinafter also referred to as a passage-side flow path). Water is supplied to the electrolyte member from both the returning flow path. At this time, an electrolyte member with a small amount of water supplied from the passage-side channel has a large amount of water supplied from the return-side channel and an electrolyte member with a large amount of water supplied from the passage-side channel. The amount of water supplied from the return-side flow path is reduced. Accordingly, the same amount of water is supplied to each electrolyte member, and the wetness of each electrolyte member is made uniform. As a result, the electrical resistance of each electrolyte member is also the same, and the chemical reaction of power generation is the same speed. As a result, the power generation amount is stabilized and the reliability is improved.

また、本発明の燃料電池によれば、上述した如く各電解質部材に供給される水の量が同程度であることから、一部の電解質部材で水の量が多くなって電極の発電面が水で覆われるといった不都合が有効に抑制される。そのため、Ｎ個の各電解質部材において、同じように継続した反応・発電が可能になり、燃料電池としての出力の安定性、信頼性を高く維持することができる。   In addition, according to the fuel cell of the present invention, since the amount of water supplied to each electrolyte member is approximately the same as described above, the amount of water increases in some electrolyte members, and the power generation surface of the electrode becomes larger. The inconvenience of being covered with water is effectively suppressed. Therefore, in each of the N electrolyte members, it is possible to continue the reaction and power generation in the same manner, and it is possible to maintain high output stability and reliability as a fuel cell.

さらに、本発明の燃料電池によれば、流路がＮ個の電解質部材上を蛇行するように配置することにより、入口の電解質部材から出口の電解質部材に向かって順に一方向に流れる構造を取らず、Ｎ個の電解質部材上を上記の循環ループにより複数回往復するような流路を一体形成することが可能である。この場合、容器内のＮ個の電解質部材の湿潤状態をより均一な状態とすることができ、電解質部材の位置による湿り具合のバラツキを極めて小さく抑えることができる。   Furthermore, according to the fuel cell of the present invention, the flow path is arranged so as to meander on the N electrolyte members, thereby adopting a structure that flows in one direction sequentially from the electrolyte member at the inlet toward the electrolyte member at the outlet. It is possible to integrally form a flow path that reciprocates a plurality of times on the N electrolyte members by the circulation loop. In this case, the wet state of the N electrolyte members in the container can be made more uniform, and the variation in wetness depending on the position of the electrolyte member can be suppressed to an extremely low level.

またこの場合、流路を容器体全体にわたって蛇行させることで、流路の屈曲箇所数を少なくし、流路の直線部分を長く確保することができるため、流路を流れる燃料や酸化剤ガスの速度を均一に保ち易くなる。これにより、速度が不均一な箇所は少なくなることから、セパレータに形成された流路内に水が凝縮して蓄積されることは抑制され、また、水で流路が閉塞され、燃料ガスの円滑な流通の妨げになるといった不具合も有効に防止することができる。さらには、電極の発電面を水が覆って反応を抑制することも低減されるため、発電を安定して継続することができ、また、電解質部材の電気抵抗バラツキを小さくすることで出力電圧を安定化させることもできる。   Further, in this case, since the flow path is meandered over the entire container body, the number of bent portions of the flow path can be reduced and the straight portion of the flow path can be secured long. It becomes easy to keep the speed uniform. As a result, the number of non-uniform speeds is reduced, so that water is prevented from condensing and accumulating in the flow path formed in the separator. Problems such as hindering smooth distribution can be effectively prevented. Furthermore, since the reaction of the electrode by covering the power generation surface of the electrode with water is suppressed, power generation can be continued stably, and the output voltage can be reduced by reducing the variation in electric resistance of the electrolyte member. It can also be stabilized.

またさらに、本発明の燃料電池によれば、上述の循環ループを複数連結して流路を形成することにより、循環ループの連結部をセパレータの内部に形成して燃料の気密性を向上させることができ、これによっても発電を安定させることができるとともに、複雑な流路パターンにおいても燃料の漏れがなく、効率良く動作させることができる高信頼性の燃料電池を得ることができ、加えて、流路を複数連結して一体形成した小型の燃料電池が得られるようになる。   Furthermore, according to the fuel cell of the present invention, by connecting a plurality of the above-described circulation loops to form a flow path, the connection portion of the circulation loop is formed inside the separator to improve the airtightness of the fuel. In this way, power generation can be stabilized, and a highly reliable fuel cell that can operate efficiently without leaking fuel even in a complicated flow path pattern can be obtained. A small fuel cell in which a plurality of flow paths are connected and integrally formed can be obtained.

さらにまた、本発明の燃料電池によれば、電解質部材上で隣接する流路を流れる燃料の向きを逆向きとすることにより、電解質部材に供給される水分（水蒸気）の量が隣接する流路同士間で調整されることとなるため、各電解質部材における発電量が同程度となるように、より高い精度で制御することができる。すなわち、少量の水蒸気量を含んだ燃料が流れる通過側（流路のうち供給口からＮ個目の電解質部材に至る部位）と電気化学反応によって生じた水によって多量の水蒸気を含んだ燃料が流れる帰還側（流路のうちＮ個目の電解質部材から排出口に至る部位）が隣接する形に流路を設計することにより、電解質部材全域にわたって水分量をより均一になすことができ、これによって各電解質部材の湿潤状態をより均一になすことができる。よって、出力が高いレベルに安定化された燃料電池を得ることが可能となる。   Furthermore, according to the fuel cell of the present invention, the direction of the fuel flowing through the adjacent flow path on the electrolyte member is reversed so that the amount of moisture (water vapor) supplied to the electrolyte member is adjacent to the flow path. Since adjustments are made between each other, it is possible to control with higher accuracy so that the amount of power generation in each electrolyte member is approximately the same. That is, a fuel containing a large amount of water vapor flows through the passage side (portion from the supply port to the Nth electrolyte member) through which the fuel containing a small amount of water vapor flows and the water generated by the electrochemical reaction. By designing the flow path so that the return side (the part from the Nth electrolyte member to the discharge port in the flow path) is adjacent, the amount of water can be made more uniform throughout the electrolyte member. The wet state of each electrolyte member can be made more uniform. Therefore, it is possible to obtain a fuel cell whose output is stabilized at a high level.

またさらに、本発明の燃料電池によれば、同一の電解質部材において、帰還側と通過側流路を隣接させて配置することにより、帰還側の流路を流れる燃料に含まれている水蒸気が凝縮し、流路が閉塞され、燃料ガスの円滑な流通の妨げになることといった不都合が有効に低減されるため、より一層安定した発電を継続して行なうことができる。   Furthermore, according to the fuel cell of the present invention, in the same electrolyte member, the water vapor contained in the fuel flowing through the flow path on the return side is condensed by arranging the return side and the flow path on the return side adjacent to each other. In addition, since the inconvenience of blocking the flow path and hindering the smooth flow of the fuel gas is effectively reduced, more stable power generation can be continuously performed.

さらにまた、本発明の燃料電池によれば、Ｎ個の電解質部材を単一の容器体内に並設させることにより、例えば、電解質部材で生じる電流を容器体の外側に導出させて、導出部分を外部接続用の端子として利用することができるようになる。これにより、単電池として取り扱うことも可能となるため、使い勝手や実用性が向上し、小型化可能な燃料電池を提供することができる。   Furthermore, according to the fuel cell of the present invention, by arranging N electrolyte members in a single container body, for example, the current generated in the electrolyte member is led out to the outside of the container body, and the lead-out portion is It can be used as a terminal for external connection. Accordingly, since it can be handled as a single cell, the usability and practicality are improved, and a fuel cell that can be miniaturized can be provided.

またさらに、本発明の燃料電池によれば、容器体をセラミックスで形成することにより、電解質部材で生じた電気を取り出す集電体と隣接する電解質部材を良好に絶縁し、電解質部材自体に不要な電気的接触をしないで済むので、組立てが簡単になり、信頼性および安全性に優れた燃料電池が得られる。さらにこの場合、セラミックスから成る容器体は腐食されにくいことから、各種のガスを始めとする流体に対する容器体の耐食性も向上される。しかも、容器体を形成するセラミックはカーボン系の材料やステンレスなどの金属系の材料やプリント板等と比較して剛性や機械的強度にも優れているため、容器体の厚みを薄くしても電解質部材との接触抵抗を小さく抑えることができ、発電時の電圧ロスを少なくすることで発電性能を向上させることもできる。   Furthermore, according to the fuel cell of the present invention, the container body is made of ceramics, so that the current collector for taking out electricity generated by the electrolyte member and the adjacent electrolyte member are well insulated, which is unnecessary for the electrolyte member itself. Since no electrical contact is required, assembly is simplified, and a fuel cell having excellent reliability and safety can be obtained. Further, in this case, since the container body made of ceramics is hardly corroded, the corrosion resistance of the container body against fluids including various gases is also improved. In addition, the ceramic that forms the container body is superior in rigidity and mechanical strength compared to carbon materials, metal materials such as stainless steel, and printed boards. The contact resistance with the electrolyte member can be kept small, and the power generation performance can be improved by reducing the voltage loss during power generation.

さらにまた、本発明の燃料電池によれば、容器体の内面に電解質部材に当接される集電体を電解質部材と１対１に対応して形成するとともに、これら集電体を直列接続して外部に導出させることにより、一つ一つの電解質部材の発電が小さい場合であっても、直列接続により合計の電圧を調整することができ、電解質部材にて生成された電力を良好な状態で外部へ取り出すことができる。   Furthermore, according to the fuel cell of the present invention, the current collector that contacts the electrolyte member is formed on the inner surface of the container body in a one-to-one correspondence with the electrolyte member, and these current collectors are connected in series. Thus, even if the power generation of each electrolyte member is small, the total voltage can be adjusted by series connection, and the power generated by the electrolyte member can be maintained in a good state. Can be taken out.

以下、本発明を添付図面に基づき詳細に説明する。図１は本発明の実施の形態にかかる燃料電池の一例を示す断面図であり、図２は燃料電池に用いられる容器を示す平面図である。図１において、１は燃料電池、２は容器体、３は電解質部材、４は流路、５は供給口、６は排出口である。   Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. FIG. 1 is a sectional view showing an example of a fuel cell according to an embodiment of the present invention, and FIG. 2 is a plan view showing a container used in the fuel cell. In FIG. 1, 1 is a fuel cell, 2 is a container body, 3 is an electrolyte member, 4 is a flow path, 5 is a supply port, and 6 is a discharge port.

これらの図に示す燃料電池１の電解質部材３は、例えばイオン導電膜（交換膜）の両主面上に触媒が担時されたアノード側電極となる燃料極と、カソード側電極となる空気極とが一体的に形成されている。そして、電解質部材３で発電された電流を両電極へ流し、外部へ取り出すことができるものとなっている。   The electrolyte member 3 of the fuel cell 1 shown in these drawings includes, for example, a fuel electrode serving as an anode electrode on which both main surfaces of an ion conductive film (exchange membrane) are supported, and an air electrode serving as a cathode electrode. And are integrally formed. And the electric current generated with the electrolyte member 3 can be sent to both electrodes, and can be taken out outside.

このような電解質部材３のイオン導電膜（交換膜）は、パーフルオロカーボンスルフォン酸樹脂、例えば商品名「ナフィオン」（デュポン社製）等のプロトン伝導性のイオン交換樹脂により構成されている。   Such an ion conductive film (exchange membrane) of the electrolyte member 3 is made of a perfluorocarbon sulfonic acid resin, for example, a proton conductive ion exchange resin such as a trade name “Nafion” (manufactured by DuPont).

また、燃料極および空気極は、多孔質状態のガス拡散電極であり、多孔質触媒層とガス拡散層の両方の機能を兼ね備えるものである。これらの燃料極および空気極は、白金、パラジウムあるいはこれらの合金等の触媒を担持した導電性微粒子、例えばカーボン微粒子をポリテトラフルオロエチレンのような疎水性樹脂結合剤により保持した多孔質体によって構成されている。   Further, the fuel electrode and the air electrode are gas diffusion electrodes in a porous state, and have both functions of a porous catalyst layer and a gas diffusion layer. These fuel electrode and air electrode are constituted by a porous material in which conductive fine particles carrying a catalyst such as platinum, palladium or alloys thereof, for example, carbon fine particles are held by a hydrophobic resin binder such as polytetrafluoroethylene. Has been.

電解質部材３の両主面の電極は、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極をイオン導電膜上にホットプレスする方法、または、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極材料と電解質材料を分散した溶液との混合物を電解質上に塗布または転写する方法等により形成される。   Electrodes on both main surfaces of the electrolyte member 3 are formed by hot pressing a carbon electrode with catalyst fine particles such as platinum or platinum-ruthenium on an ion conductive film, or with catalyst fine particles such as platinum or platinum-ruthenium. It is formed by a method of applying or transferring a mixture of a carbon electrode material and a solution in which an electrolyte material is dispersed onto the electrolyte.

容器体２は、容器本体を形成する絶縁材料と、上述した電解質部材３の電極と電気的に接続し、これを容器体２の外面に導出する配線導体（図示せず）等を形成する導電材料との組み合わせにより構成されている。   The container body 2 is electrically connected to the insulating material forming the container body and the electrode of the electrolyte member 3 described above, and a conductive material that forms a wiring conductor (not shown) and the like leading to the outer surface of the container body 2. It consists of a combination with materials.

この容器体２は、内部にＮ個（Ｎは２以上の自然数）の電解質部材を収容する。   The container body 2 accommodates N (N is a natural number of 2 or more) electrolyte members therein.

本実施形態において、容器体２は、燃料である水素（メタノール水溶液）を供給する流路を備えた一方の容器と、空気（酸素）を供給する流路を備えた他方の容器とから成る。この２つの容器は、それぞれ主面に凹部を有し、その凹部同士が対向するようにして互いに接合することにより、電解質部材３を内部に収容する。   In the present embodiment, the container body 2 includes one container having a flow path for supplying hydrogen (methanol aqueous solution) as a fuel and the other container having a flow path for supplying air (oxygen). These two containers each have a concave portion on the main surface, and are joined together so that the concave portions face each other, thereby accommodating the electrolyte member 3 therein.

上述した一対の容器内には、電解質部材の形状に合わせたシール部材（図示せず）と電解質部材とが挿入され、両容器を取着させることにより封止されている。   In the pair of containers described above, a sealing member (not shown) matched to the shape of the electrolyte member and the electrolyte member are inserted and sealed by attaching both containers.

この場合、容器体２には、Ｎ個の凹部を設けておくことが好ましい。Ｎ個の電解質部材３をＮ個の凹部内にそれぞれ収容することで、各電解質部材３を、各凹部と容器体２の外縁部とにより２重に封止することができるので、電解質部材３をより良好な状態で気密封止することができる。   In this case, the container body 2 is preferably provided with N concave portions. Since each of the N electrolyte members 3 is accommodated in each of the N recesses, each electrolyte member 3 can be double-sealed by each recess and the outer edge portion of the container body 2. Can be hermetically sealed in a better state.

容器体２は、導電材料としては、カーボン系あるいはクロムやステンレスなどの金属イオン溶出が少ない金属あるいは表面を耐食性のあるＡｕなどでコーティングされた金属材料、絶縁材料（枠状絶縁部２０９）としては、エポキシやポリカーボネイトなどの材料で射出成形品からなる絶縁物で形成される。また、絶縁材料に各種セラミックスを用いた場合、導電材料としては、タングステン、銀、銅などのメタライズにＡｕメッキされたもので構成される。   The container body 2 may be made of a conductive material such as carbon or metal with little metal ion elution such as chromium or stainless steel, or a metal material whose surface is coated with corrosion-resistant Au or the like, or an insulating material (frame-like insulating portion 209). It is made of an insulating material made of an injection-molded product made of a material such as epoxy or polycarbonate. When various ceramics are used as the insulating material, the conductive material is composed of a metallized material such as tungsten, silver, or copper plated with Au.

容器体２は、内面（この実施形態では凹部に面した面）に流路４が形成されている。また空気を流す流路４は、電解質部材に自然吸気するための開口を形成してもよい。   The container body 2 has a flow path 4 formed on the inner surface (the surface facing the recess in this embodiment). Moreover, the flow path 4 through which air flows may form an opening for naturally sucking air into the electrolyte member.

また、流路４は、一端側に供給口５が設けられ、他端側に排出口６が設けられている。   The flow path 4 is provided with a supply port 5 on one end side and a discharge port 6 on the other end side.

流路４は、気体や液体等の流体を流すものであり、容器体２の内部（凹部内）に収容されている電解質部材３に水素等の燃料ガスや、空気（酸素）を供給する機能を有している。   The flow path 4 is for flowing a fluid such as gas or liquid, and has a function of supplying a fuel gas such as hydrogen or air (oxygen) to the electrolyte member 3 accommodated inside the container body 2 (in the recess). have.

すなわち、供給口５から排出口６に向かって燃料ガス（水素を含有するもの）や空気が送り込まれ、流路４を介して、各電解質部材３に燃料ガスや空気が供給される。そして、電解質部材３において、この供給された燃料ガスと空気との間で水を生成する反応が生じ、同時に発電が行なわれる。   That is, fuel gas (containing hydrogen) and air are fed from the supply port 5 toward the discharge port 6, and the fuel gas and air are supplied to each electrolyte member 3 through the flow path 4. In the electrolyte member 3, a reaction for generating water occurs between the supplied fuel gas and air, and electric power is generated at the same time.

そして、前記流路４は、その一端側に設けられる供給口５より他端側に設けられる排出口６に向かって、Ｎ個の電解質部材３上を所定の順序で通過した後、通過順序と逆の順序で帰還する循環ループを有している。このように、Ｎ個の電解質部材３上を所定の順序で通過した後、通過順序と逆の順序で帰還する循環ループを含んで流路４を形成するようにしたことから、燃料ガスや空気等の流体を供給口より排出口に向かって供給した場合、電解質部材３を通過する距離に応じて水（水蒸気）が生成され、この水の流体中の含有量は、排出口に向かって漸次増加する。この流路は、Ｎ個の電解質部材３上を所定の順序で通過した後、通過順序と逆の順序で帰還する循環ループを有しているため、各電解質部材３には、Ｎ個目の電解質部材３に向かう側の流路と、帰還する流路との両方から電解質部材に水が供給される。   The flow path 4 passes through the N electrolyte members 3 in a predetermined order from a supply port 5 provided on one end side to a discharge port 6 provided on the other end side, It has a circulation loop that returns in the reverse order. As described above, the flow path 4 is formed including the circulation loop that passes through the N electrolyte members 3 in a predetermined order and then returns in the reverse order of the passage order. When a fluid such as water is supplied from the supply port toward the discharge port, water (water vapor) is generated according to the distance passing through the electrolyte member 3, and the content of the water in the fluid gradually increases toward the discharge port. To increase. Since this flow path has a circulation loop that passes through the N electrolyte members 3 in a predetermined order and then returns in the reverse order to the passage order, each electrolyte member 3 has an Nth Water is supplied to the electrolyte member from both the flow path toward the electrolyte member 3 and the flow path returning.

つまり、通過側流路からの水の供給が少ない（多い）電解質部材３には、帰還側の流路からの水の供給が多く（少なく）なり、各電解質部材３には、ほぼ均一な量の水が供給されることになる。帰還の流路においては、反応で生じた水の電解質部材３からの逆拡散により、水蒸気を含んだ燃料が供給されやすいが、通過順序と逆の順序で帰還する循環のループを有しているため、容器内のＮ個の電解質部材３の湿潤状態が通過と帰還の燃料の水蒸気が拡散されることにより、各電解質部材３の湿り具合を均一にすることができる。その結果、各電解質部材３において電気抵抗が同じ程度になって発電の化学反応が同程度の速度で進むことになり、発電量が均一化され、燃料電池としての発電量の安定・信頼性の向上が可能となる。   That is, the supply of water from the flow path on the return side is small (large) in the electrolyte member 3, and the supply of water from the flow path on the return side is large (small). Water will be supplied. In the return flow path, the fuel containing water vapor is easily supplied due to the reverse diffusion of the water generated by the reaction from the electrolyte member 3, but has a circulation loop that returns in the reverse order of the passage order. Therefore, the wet state of the N electrolyte members 3 in the container diffuses the water vapor of the fuel that passes and returns, so that the wetness of each electrolyte member 3 can be made uniform. As a result, the electric resistance of each electrolyte member 3 becomes the same, and the chemical reaction of power generation proceeds at the same speed, the power generation amount is made uniform, and the stability and reliability of the power generation amount as a fuel cell is improved. Improvement is possible.

また、上記のように各電解質部材３に供給される水の量が同程度であることから、一部の電解質部材３で水の量が多くなって電極の発電面が水で覆われるようなことは抑制される。そのため、Ｎ個の各電解質部材３において、同じように継続した反応・発電が可能になり、燃料電池としての出力の安定性、信頼性を優れたものとすることができる。   In addition, since the amount of water supplied to each electrolyte member 3 is approximately the same as described above, the amount of water increases in some electrolyte members 3 so that the power generation surface of the electrode is covered with water. That is suppressed. Therefore, in each of the N electrolyte members 3, it is possible to continue the reaction and power generation in the same manner, and it is possible to make the output stability and reliability as a fuel cell excellent.

流路４は、容器体２が長方形状に形成され、電解質部材３が行列状に収容される場合、その長手方向等の、電解質部材３の並びの数の多い行または列に沿って主に形成されることが望ましい。これにより、折り返しの数が低減され、流路４の屈曲部において不要な流体抵抗の増加やガスの流れの不均一が形成される事が抑制される。なお、流路４の流体抵抗の低減を重視する場合には、電解質部材３は直線状に収容されることが最も好ましい。なお、電解質部材の形状は、出力に必要な電流に応じて容器体２の長手方向（電解質部材の並びの数の多い方）のサイズを設定すればよい。   When the container body 2 is formed in a rectangular shape and the electrolyte members 3 are accommodated in a matrix, the flow path 4 is mainly along a row or a column with a large number of rows of the electrolyte members 3 such as a longitudinal direction thereof. It is desirable to be formed. As a result, the number of turns is reduced, and an unnecessary increase in fluid resistance and nonuniform gas flow are suppressed from being formed in the bent portion of the flow path 4. When importance is attached to reducing the fluid resistance of the flow path 4, the electrolyte member 3 is most preferably accommodated in a straight line. In addition, what is necessary is just to set the size of the longitudinal direction (one with many numbers of arrangement | sequences of electrolyte members) of the container body 2 as the shape of an electrolyte member according to the electric current required for an output.

また、流路４は、Ｎ個の電解質部材上を蛇行するように配置されていることが好ましい。流路がＮ個の電解質部材上を蛇行するように配置されている場合には、入口の電解質部材から出口の電解質部材に向かって順に一方向に流れる構造を取らず、Ｎ個の電解質部材上を上記の循環ループにより複数回往復するような流路を一体形成することが可能である。従って、容器内のＮ個の電解質部材の湿潤状態を均一にすることができ、電解質部材の位置による湿り具合の影響を最低限に抑えることが容易である。   Further, the flow path 4 is preferably arranged so as to meander on the N electrolyte members. When the flow path is arranged so as to meander on the N electrolyte members, a structure that flows in one direction from the electrolyte member at the inlet to the electrolyte member at the outlet is not taken, and the N electrolyte members are It is possible to integrally form a flow path that reciprocates a plurality of times by the circulation loop. Accordingly, the wet state of the N electrolyte members in the container can be made uniform, and it is easy to minimize the influence of the wetness due to the position of the electrolyte member.

さらには、容器体全体の蛇行の流路により、流路の屈曲部が低減され、直線の流路長も長くなるため、流路を流れる燃料や酸化剤ガスの速度を均一に保ち易い。その結果、速度が不均一な箇所が少なくなるため、セパレータに形成された流路内に水が凝縮して蓄積されることが抑制され、また、水によって流路が閉塞され、燃料ガスの円滑な流通の妨げになるという不具合を回避する事が可能である。さらには、電極の発電面を水が覆って反応を抑制することが低減されるため、発電を安定して継続すること可能である。また、電解質部材の電気抵抗バラツキがさらに小さくなり、出力電圧が安定し、結果として出力電力を安定させることが可能となる。流路４がN個の電解質部材３を一筆にて経過することができれば、とくに流路４の引き回しに制限はないが、蛇行回数が少ないほうが望ましい。   Furthermore, the meandering flow path of the entire container body reduces the bent portion of the flow path and increases the length of the straight flow path, so that it is easy to keep the speed of the fuel and oxidant gas flowing through the flow path uniform. As a result, the number of locations where the speed is not uniform is reduced, so that water is prevented from condensing and accumulating in the flow path formed in the separator, and the flow path is blocked by the water, so that the fuel gas is smooth. It is possible to avoid the problem of hindering proper distribution. Furthermore, since it is reduced that water covers the power generation surface of an electrode and suppresses reaction, it is possible to continue power generation stably. Further, the electric resistance variation of the electrolyte member is further reduced, the output voltage is stabilized, and as a result, the output power can be stabilized. If the flow path 4 can pass through the N electrolyte members 3 with a single stroke, the routing of the flow path 4 is not particularly limited, but it is preferable that the number of meanders is small.

また、流路４は、循環ループを複数連結して形成されていることが好ましい。循環ループの連結部をセパレータ内部に形成することにより、燃料の気密性を向上させ、発電を安定させることが可能である。その結果、複雑な流路パターンにおいても燃料の漏れがなく、効率良く動作させることができる燃料電池を得ることができるとともに、流路が複数連結され一体形成されているため小型化にも有効なものとなる。循環ループ同士の連結は、例えば、流路４の一端を、隣接する流路４の他端に連結用の流路（図示せず）を介して連通させることにより行なうことができる。連結用の流路は、容器体２の内部に、流路４を形成する手段（後述）と同様の手段で形成されたものや、容器体２に、流路４に接続するようにして取着された管状の部材（図示せず）等により構成される。また、連結する際は、容器内部にて連結されることが望ましい。これにより、燃料の気密性を確保するのと同時に、厚み方向に流路を形成する事で、外形サイズを大きくすることなく、小型の燃料電池を提供する事が可能である。複数（Ｎ個）の電解質部材３間の流路を、３次元的に自由に形成し、組み合わせることにより、電解質部材３の配置に応じて、高密度に流体流路を形成することが可能となり、燃料電池１の小型化が可能となる。流路４は、電解質部材３に均一な圧力で流体を流し、電気化学反応後に生成される水蒸気や水が凝集することによる流路塞がりを避けるために、好適には、流体抵抗を小さくする必要があり、例えば、流路４の幅を１ｍｍ、深さを１ｍｍとすればよい。また、流路４ピッチ（隣り合う流路４の側縁間の距離）を小さくすることが重要である。電解質部材３へ供給される流体の均一供給性を向上させるためには、好適には例えば、流路４の幅を０．５ｍｍ、深さを０．５ｍｍとすればよく、さらに流路４のピッチを０．５ｍｍと小さくし、流路４の本数を増やすことで、流体の均一供給性を上げることも可能である。ただし、燃料電池１の仕様に応じて、流路の幅，深さ，開口の数、大きさ、配置を決めればよい。   Moreover, it is preferable that the flow path 4 is formed by connecting a plurality of circulation loops. By forming the connection portion of the circulation loop inside the separator, it is possible to improve the airtightness of the fuel and stabilize the power generation. As a result, it is possible to obtain a fuel cell that does not leak fuel even in a complicated flow path pattern and can be operated efficiently, and is effective for miniaturization because a plurality of flow paths are connected and integrally formed. It will be a thing. The circulation loops can be connected by, for example, connecting one end of the flow path 4 to the other end of the adjacent flow path 4 via a connection flow path (not shown). The connecting channel is formed inside the container body 2 by means similar to the means for forming the channel 4 (described later), or connected to the container body 2 so as to be connected to the channel 4. It is comprised by the attached tubular member (not shown) etc. Moreover, when connecting, it is desirable to connect within the container. Accordingly, it is possible to provide a small fuel cell without enlarging the outer size by forming the flow path in the thickness direction at the same time as ensuring the airtightness of the fuel. By forming and combining flow paths between a plurality (N) of electrolyte members 3 in a three-dimensional manner, it becomes possible to form fluid flow paths with high density according to the arrangement of the electrolyte members 3. The fuel cell 1 can be downsized. The flow path 4 allows the fluid to flow through the electrolyte member 3 at a uniform pressure, and it is preferable to reduce the fluid resistance in order to avoid blockage of the flow path due to aggregation of water vapor and water generated after the electrochemical reaction. For example, the width of the flow path 4 may be 1 mm and the depth may be 1 mm. In addition, it is important to reduce the pitch of the flow paths 4 (the distance between the side edges of the adjacent flow paths 4). In order to improve the uniform supply performance of the fluid supplied to the electrolyte member 3, for example, the width of the flow path 4 may be 0.5 mm and the depth may be 0.5 mm. By reducing the pitch to 0.5 mm and increasing the number of the flow paths 4, it is possible to improve the fluid uniform supply. However, the width and depth of the flow path, the number of openings, the size, and the arrangement may be determined according to the specifications of the fuel cell 1.

また、燃料電池１は、電解質部材３上で隣接する流路４を流れる燃料の向きが逆向きであることが好ましい。電解質部材３上で隣接する流路を流れる燃料の向きが逆向きとした場合には、電解質部材３に供給される水（水蒸気）の量を隣接する流路同士において調整することが可能となり、各電解質部材３における発電量が同じようになるように、より高い精度で制御することができる。   In the fuel cell 1, it is preferable that the direction of the fuel flowing through the adjacent flow path 4 on the electrolyte member 3 is reverse. When the direction of the fuel flowing through the adjacent flow path on the electrolyte member 3 is reversed, the amount of water (water vapor) supplied to the electrolyte member 3 can be adjusted between the adjacent flow paths, Control can be performed with higher accuracy so that the amount of power generation in each electrolyte member 3 is the same.

すなわち、水蒸気量が少量の燃料が流れる通過側（流路のうち供給口からＮ個目の電解質部材３に至る部位）と電気化学反応によって生じた水によって水蒸気を多く含んだ燃料が流れる帰還側（流路のうちＮ個目の電解質部材３から排出口に至る部位）が隣接するように流路を設計することにより、電解質部材３の全域にわたり水分をより一層均一化でき、各電解質部材３の湿潤状態をより確実に精度よく均一にすることが可能となる。   That is, the passage side (portion from the supply port to the Nth electrolyte member 3 in the flow path) through which fuel with a small amount of water vapor flows and the return side through which fuel containing much water vapor flows due to water generated by the electrochemical reaction By designing the flow path so that (the part from the Nth electrolyte member 3 to the discharge port in the flow path) is adjacent, the moisture can be made more uniform over the entire area of the electrolyte member 3. It becomes possible to make the wet state of the water more uniform and more accurate.

従って、さらに出力が安定した燃料電池とすることが可能となる。   Therefore, it is possible to obtain a fuel cell with further stable output.

さらには、同一の電解質部材３において、帰還側と通過側流路が隣接するため、帰還側の流路を流れる燃料が持つ水蒸気が凝縮し、流路４が閉塞され、燃料ガスの円滑な流通の妨げになることがさらに低減されるため、より一層安定して発電を継続することができる。   Furthermore, in the same electrolyte member 3, since the return side and the passage side flow path are adjacent to each other, the water vapor contained in the fuel flowing through the flow path on the return side is condensed, the flow path 4 is closed, and the fuel gas flows smoothly. Therefore, power generation can be continued more stably.

また、上述した燃料電池１は、Ｎ個の電解質部材３が単一の容器体２内に並設されていることが好ましい。Ｎ個の電解質部材３が単一の容器体２内に並設することにより、出力が安定し、しかも単電池として取り扱うことが可能となるため、使い勝手や実用性が向上し、さらなる小型化が可能な燃料電池を提供することができる。電解質部材の数は、使用する携帯機器の電源使用に応じて決まる。なお、この場合、出力される電圧を昇圧するＤＣ／ＤＣ（Direct Current to Direct Current）コンバータといった電圧変換回路、センサによって検知された温度や湿度等の各種環境条件を取得することによって各種部材の駆動に関する指示を与える制御回路等が実装されることにより電圧を調整しても構わない。   In the above-described fuel cell 1, it is preferable that N electrolyte members 3 are arranged in parallel in a single container body 2. Since N electrolyte members 3 are arranged in parallel in a single container body 2, the output is stable and it can be handled as a single battery, improving usability and practicality, and further miniaturization. A possible fuel cell can be provided. The number of electrolyte members is determined according to the power supply usage of the portable device to be used. In this case, various members are driven by obtaining various environmental conditions such as temperature and humidity detected by a voltage conversion circuit such as a DC / DC (Direct Current to Direct Current) converter that boosts the output voltage. The voltage may be adjusted by mounting a control circuit or the like that gives an instruction regarding.

さらに、上述した燃料電池１は、容器体２をセラミックスにより形成することが好ましい。図３は容器体２をセラミックスで形成した燃料電池１の構成を示す断面図であり、図４は図３の燃料電池に用いられる容器の平面図である。なお、図３および図４に示す燃料電池において図１および図２の燃料電池と同一箇所には同じ参照符を付し、重複する説明を省略するものとする。   Furthermore, in the fuel cell 1 described above, the container body 2 is preferably formed of ceramics. FIG. 3 is a cross-sectional view showing the structure of the fuel cell 1 in which the container body 2 is formed of ceramics, and FIG. 4 is a plan view of the container used in the fuel cell of FIG. In the fuel cell shown in FIGS. 3 and 4, the same parts as those in FIGS. 1 and 2 are denoted by the same reference numerals, and redundant description will be omitted.

図３および図４において、１は燃料電池、２は容器体、３は電解質部材、４は流路、５は供給口、６は排出口、７は集電体である。ここで集電体７は、それぞれ電解質部材３の両電極に電気的に接続されて、電解質部材３で発電された電流を容器体２の外部へ取り出すための導電路として機能し、タングステン、銀、銅などのメタライズにＡｕメッキされたもので構成される。   3 and 4, 1 is a fuel cell, 2 is a container body, 3 is an electrolyte member, 4 is a flow path, 5 is a supply port, 6 is a discharge port, and 7 is a current collector. Here, the current collector 7 is electrically connected to both electrodes of the electrolyte member 3 and functions as a conductive path for taking out the current generated by the electrolyte member 3 to the outside of the container body 2. It is composed of a metallization such as copper plated with Au.

この実施の形態の例においては、容器体２がセラミックスから成っていることから、絶縁材料に流路が形成されており、電解質部材３で生じた電気を取り出す集電部と隣接する電解質部材３が絶縁され、電解質部材自体に不要な電気的接触をしないで済むようになっている。これにより、組立てが容易で、信頼性および安全性に優れた燃料電池を得ることができる。   In the example of this embodiment, since the container body 2 is made of ceramics, the flow path is formed in the insulating material, and the electrolyte member 3 adjacent to the current collector for taking out the electricity generated in the electrolyte member 3. Is insulated so that unnecessary electrical contact with the electrolyte member itself is eliminated. As a result, it is possible to obtain a fuel cell that is easy to assemble and has excellent reliability and safety.

また、容器体２をセラミックスで形成することにより、各種のガスを始めとする流体に対する耐食性に優れる燃料電池１を得ることができる。また、セラミックはカーボン系の材料やステンレスなどの金属系の材料やプリント板等と比較して剛性や機械的強度に優れているため、容器体２の厚みを薄くする場合であっても、電解質部材３との接触抵抗を小さく抑えることができ、発電時の電圧ロスを抑制して発電性能を向上させることが可能となる。   Moreover, the fuel cell 1 which is excellent in the corrosion resistance with respect to fluids, such as various gas, can be obtained by forming the container body 2 with ceramics. In addition, since ceramic is superior in rigidity and mechanical strength compared to carbon-based materials, metal-based materials such as stainless steel, and printed boards, the electrolyte can be used even when the thickness of the container body 2 is reduced. The contact resistance with the member 3 can be kept small, and the power loss can be improved by suppressing the voltage loss during power generation.

容器体２を形成するセラミック材料としては、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）質焼結体、ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）質焼結体、炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）質焼結体、ガラスセラミックス焼結体等が用いられる。 As the ceramic material forming the container body 2, aluminum oxide (Al 2 O 3) sintered material, mullite (3Al 2 O 3 · 2SiO 2 ) sintered material, silicon carbide (SiC) sintered material, nitride An aluminum (AlN) sintered body, a silicon nitride (Si 3 N 4 ) sintered body, a glass ceramic sintered body, or the like is used.

なお、ガラスセラミックス焼結体はガラス成分とフィラー成分とから成るが、ガラス成分としては、例えばＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系，ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系，ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−ＭＯ系（但し、ＭはＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−Ｍ１Ｏ−Ｍ２Ｏ系（但し、Ｍ１およびＭ２は同一または異なってＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−Ｍ１Ｏ−Ｍ２Ｏ系（但し、Ｍ１およびＭ２は上記と同じである），ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｍ３ ２Ｏ系（但し、Ｍ３はＬｉ，ＮａまたはＫを示す），ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−Ｍ３ ２Ｏ系（但し、Ｍ３は上記と同じである），Ｐｂ系ガラス，Ｂｉ系ガラス等が挙げられる。 The glass ceramic sintered body includes a glass component and a filler component. Examples of the glass component include SiO 2 —B 2 O 3 , SiO 2 —B 2 O 3 —Al 2 O 3 , and SiO 2 —. B 2 O 3 —Al 2 O 3 —MO system (M represents Ca, Sr, Mg, Ba or Zn), SiO 2 —Al 2 O 3 —M 1 O—M 2 O system (M 1 and M 2 are the same or different and represent Ca, Sr, Mg, Ba or Zn), SiO 2 —B 2 O 3 —Al 2 O 3 —M 1 O—M 2 O system (provided that M 1 and M 2 is the same as above), SiO 2 —B 2 O 3 —M 3 2 O system (where M 3 represents Li, Na or K), SiO 2 —B 2 O 3 —Al 2 O 3 — M 3 2 O-based (where M 3 is the same as above), Pb-based glass And Bi-based glass.

また、フィラー成分としては、例えばＡｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２，ＺｒＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，コージェライト）等が挙げられる。 Examples of the filler component include a composite oxide of Al 2 O 3 , SiO 2 , ZrO 2 and an alkaline earth metal oxide, a composite oxide of TiO 2 and an alkaline earth metal oxide, Al 2 O 3. And composite oxides containing at least one selected from SiO 2 (for example, spinel, mullite, cordierite) and the like.

ここで容器体２の厚みを薄くし、燃料電池１の低背化を図るには、機械的強度である曲げ強度が２００ＭＰａ以上のセラミック材料で形成することが好ましい。   Here, in order to reduce the thickness of the container body 2 and to reduce the height of the fuel cell 1, it is preferable to form the container body 2 from a ceramic material having a bending strength of 200 MPa or more.

また、容器体２は、例えば相対密度が９５％以上の緻密質からなる酸化アルミニウム質焼結体で形成されていることが好ましい。かかる容器体２は以下のようにして製作される。すなわち、例えば、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や焼結助剤を添加、混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調整する。次いで、この酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末に有機バインダおよび分散剤を添加、混合してペースト化し、このペーストからドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形、圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。そして、このグリーンシートに対して、金型による打ち抜き法、マイクロドリルによる穴あけ法、レーザ光照射よる穴あけ法等により、流路としての貫通穴、ならびに集電体７を配設するための貫通孔を形成する。なお、流路４は、金型による打ち抜きやプレス成形等により表面や内部に形成された溝であってもよい。   The container body 2 is preferably formed of an aluminum oxide sintered body made of a dense material having a relative density of 95% or more, for example. Such a container body 2 is manufactured as follows. That is, for example, first, a rare earth oxide powder and a sintering aid are added to and mixed with aluminum oxide powder to prepare a raw material powder of the aluminum oxide sintered body. Next, an organic binder and a dispersing agent are added to the raw material powder of the aluminum oxide sintered body, mixed to form a paste, and an organic binder is added from this paste by a doctor blade method, or an organic binder is added to the raw material powder, press forming, rolling forming, etc. Thus, a green sheet having a predetermined thickness is produced. A through hole as a flow path and a through hole for disposing the current collector 7 are formed on the green sheet by a punching method using a mold, a drilling method using a micro drill, a drilling method using laser light irradiation, or the like. Form. The channel 4 may be a groove formed on the surface or inside by punching with a mold or press molding.

容器体２を構成するセラミックス材料に酸化アルミニウム質焼結体を用いる場合には、集電体７は、その酸化を防ぐために、タングステンおよび／またはモリブデンで形成することが好ましい。その場合、例えば、無機成分としてタングステンおよび／またはモリブデン粉末１００質量部に対して、Ａｌ２Ｏ３を３〜２０質量部，Ｎｂ２Ｏ５を０．５〜５質量部の割合で添加してなる導体ペーストを調製する。この導体ペーストをグリーンシートの貫通孔内に充填して、貫通導体としてのビア導体を形成する。これらの導体ペースト中には、容器体２のセラミックスとの密着性を高めるために、酸化アルミニウム粉末や、容器体２を形成するセラミックス成分と同一の組成物粉末を、例えば０．０５〜２体積％の割合で添加することも可能である。 When an aluminum oxide sintered body is used as the ceramic material constituting the container body 2, the current collector 7 is preferably formed of tungsten and / or molybdenum in order to prevent the oxidation. In this case, for example, 3 to 20 parts by mass of Al 2 O 3 and 0.5 to 5 parts by mass of Nb 2 O 5 are added to 100 parts by mass of tungsten and / or molybdenum powder as inorganic components. A conductor paste is prepared. The conductor paste is filled into the through hole of the green sheet to form a via conductor as a through conductor. In these conductor pastes, in order to enhance the adhesion of the container body 2 to the ceramic, aluminum oxide powder or the same composition powder as the ceramic component forming the container body 2 is, for example, 0.05 to 2 volumes. % Can also be added.

なお、容器体２の表層および内層への集電体７の形成は、貫通孔へ導体ペーストを充填してビア導体を形成する前後あるいはそれと同時に、同様の導体ペーストをグリーンシートに対しスクリーン印刷、グラビア印刷等の方法で所定パターンに印刷塗布して形成する。   In addition, the formation of the current collector 7 on the surface layer and the inner layer of the container body 2 is performed by printing the same conductor paste on the green sheet before or after forming the via conductor by filling the through hole with the conductor paste, A predetermined pattern is printed and applied by a method such as gravure printing.

その後、導体ペーストを印刷し充填した所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中にて、焼成最高温度が１２００〜１５００℃の温度で焼成して、目的とするセラミックス７の容器体２、集電体７を得る。   Then, after aligning and laminating and pressure-bonding a predetermined number of sheet-like molded bodies filled with conductive paste, the laminated body is heated at a maximum firing temperature of 1200 to 1500 ° C., for example, in a non-oxidizing atmosphere. To obtain the container 2 and the current collector 7 of the target ceramic 7.

また、電解質部材３にて電気化学的に生成された電気を効率よく外部に取り出すという観点においては、集電体７の比電気抵抗を０.１ミリΩｃｍ以下に設定することが好ましい。このような材料としては、銀，銀系の金属，銅，銅系の金属等が挙げられる。例えば、容器体２をガラスセラミックス焼結体で形成し、集電体７を銅や銅系の金属とすることにより、容器体２を集電体７と同時焼成して低抵抗の配線導体を容易に形成することができる。   Further, from the viewpoint of efficiently taking out the electricity electrochemically generated by the electrolyte member 3, it is preferable to set the specific electric resistance of the current collector 7 to 0.1 milliΩcm or less. Examples of such materials include silver, silver-based metals, copper, and copper-based metals. For example, the container body 2 is formed of a glass ceramic sintered body, and the current collector 7 is made of copper or a copper-based metal, whereby the container body 2 is simultaneously fired with the current collector 7 to form a low resistance wiring conductor. It can be formed easily.

さらに、容器体２に形成された集電体７を含むすべての導体の体積は、容器体２の体積の０．５％以上であるのが好ましい。これにより、容器体２に形成された導体の抵抗が小さくなり、電解質部材３にて電気化学的に生成された電気を効率よく外部に取り出すことができる。   Furthermore, the volume of all conductors including the current collector 7 formed in the container body 2 is preferably 0.5% or more of the volume of the container body 2. Thereby, resistance of the conductor formed in the container body 2 becomes small, and the electricity generated electrochemically by the electrolyte member 3 can be efficiently taken out to the outside.

またさらに、容器体２を構成する一対の容器の少なくとも一方に、半田やロウ付け等により外部接続用端子（図示せず）を接合しておいてもよい。外部接続用端子は、電子機器の主となる電子回路を形成するためのマザーボード等と良好な電気接続が行なえる形状であることが望ましい。このような形状としては、例えば、電子機器の主となる電子回路に端子同士を接触や挿入することにより簡単に電気的，機械的に接続することができるような棒状、鉤状、円錐状等のものが用いられる。なお、電子機器の主となる電子回路のうち、このような外部接続用端子が接続される部位には、この外部接続用端子に対応した嵌合部（穴など）を設けておくことが好ましい。さらに、外部接続用端子を容器体の側面に配置することで、電子機器の低背化を行なうことができる。   Furthermore, an external connection terminal (not shown) may be joined to at least one of the pair of containers constituting the container body 2 by soldering, brazing, or the like. It is desirable that the external connection terminal has a shape that allows good electrical connection with a mother board or the like for forming the main electronic circuit of the electronic device. As such a shape, for example, a rod shape, a saddle shape, a conical shape, etc. that can be easily electrically and mechanically connected to each other by connecting or inserting terminals to an electronic circuit that is a main part of an electronic device. Is used. In addition, it is preferable to provide a fitting portion (a hole or the like) corresponding to the external connection terminal in a portion to which the external connection terminal is connected in the electronic circuit that is the main component of the electronic device. . Furthermore, by arranging the external connection terminal on the side surface of the container body, the height of the electronic device can be reduced.

さらにまた、容器体２をセラミックスにより形成する場合、その厚みを０．２ｍｍ以上とすることが好ましい。厚みが０．２ｍｍ未満では、強度が低下しがちなため、容器体２同士を取着したときに発生する応力により、容器体２に割れ等が発生しやすくなる傾向がある。他方、厚みが５ｍｍを超えると、薄型化、低背化が困難となるため、小型携帯機器に搭載する燃料電池１としては不適切となり、また、熱容量が大きくなるため、電解質部材３の電気化学反応条件に相当する適切な温度にすばやく設定することが困難となる傾向がある。   Furthermore, when the container body 2 is formed of ceramics, the thickness is preferably 0.2 mm or more. If the thickness is less than 0.2 mm, the strength tends to decrease. Therefore, the container body 2 tends to be easily cracked due to the stress generated when the container bodies 2 are attached to each other. On the other hand, if the thickness exceeds 5 mm, it is difficult to reduce the thickness and height, so that it becomes inappropriate as the fuel cell 1 mounted on a small portable device, and the heat capacity becomes large. It tends to be difficult to quickly set an appropriate temperature corresponding to the reaction conditions.

燃料電池１は、容器体２の内面に電解質部材３に当接される集電体７が電解質部材と１対１に対応して形成されているとともに、これら集電体７を直列接続して外部に導出されていることが好ましい。   In the fuel cell 1, a current collector 7 that is in contact with the electrolyte member 3 is formed on the inner surface of the container body 2 in a one-to-one correspondence with the electrolyte member, and these current collectors 7 are connected in series. It is preferable that it is derived to the outside.

集電体７は、それぞれ電解質部材３の両電極に電気的に接続されて、電解質部材３で発電された電流を容器体２の外部へ取り出すための導電路として機能する。   The current collector 7 is electrically connected to both electrodes of the electrolyte member 3 and functions as a conductive path for taking out the current generated by the electrolyte member 3 to the outside of the container body 2.

集電体７は、複数個が互いに電気的に絶縁されて配列形成されているとともに、隣接する燃料極および空気極のそれぞれで直列に接続されていることから、複数個の電解質部材３を電気的に直列接続することが可能となる。その結果、一つ一つの電解質部材３の発電が小さくても、直列接続により合計の電圧の調整ができるため、電解質部材３にて電気化学的に生成された電気を良好な状態で外部に取り出すことが可能となる。   A plurality of current collectors 7 are arrayed and electrically insulated from each other, and are connected in series at each of the adjacent fuel electrode and air electrode, so that the plurality of electrolyte members 3 can be electrically connected. Can be serially connected. As a result, even if the power generation of each electrolyte member 3 is small, the total voltage can be adjusted by series connection, so that the electrochemically generated electricity in the electrolyte member 3 is taken out in a good state. It becomes possible.

集電体７は、容器体２の凹部の底面の電解質部材３の電極に対向する流路の開口部の周辺に、好ましくは電解質部材３の電極が接触する部位の面の全域に一端が当接するように形成されている。これにより、電解質部材３の電極と集電体７との接触面積を大きくすることができることから、電気抵抗の増大化および接触不良を有効に抑えることができ、高い発電効率を有した燃料電池１を提供することができる。   The current collector 7 has one end applied to the periphery of the opening of the flow channel facing the electrode of the electrolyte member 3 on the bottom surface of the concave portion of the container body 2, and preferably to the entire surface of the portion where the electrode of the electrolyte member 3 contacts. It is formed to touch. As a result, the contact area between the electrode of the electrolyte member 3 and the current collector 7 can be increased, so that an increase in electrical resistance and poor contact can be effectively suppressed, and the fuel cell 1 having high power generation efficiency. Can be provided.

また、集電体７は、電解質部材３の電極に接触させやすいように容器体の凹部の底面より１０μｍ以上高くするように形成するのが望ましい。この高さを得るためには、前述したように導体ペーストを印刷塗布して形成する際に、印刷条件を厚くするように設定すればよい。また、集電体７は電解質部材３の電極に対向させて複数配置し、集電体７による電気損失を減少させることが望ましく、集電体７の容器体２の貫通部についてはφ（直径）５０μｍ以上の径とすることが好ましい。   Further, the current collector 7 is desirably formed so as to be 10 μm or more higher than the bottom surface of the concave portion of the container body so as to be easily brought into contact with the electrode of the electrolyte member 3. In order to obtain this height, as described above, the printing conditions may be set to be thick when the conductor paste is formed by printing and coating. In addition, it is desirable to arrange a plurality of current collectors 7 so as to face the electrodes of the electrolyte member 3 to reduce the electric loss due to the current collectors 7. ) A diameter of 50 μm or more is preferable.

これら集電体７および外部接続用端子には、その露出する表面に良導電性で、かつ、耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金、白金およびパラジウム等の金属をメッキ法により被着させておくと、これらの導体と電子機器の主となる電子回路を形成するためのマザーボード等との電気的接続を良好とすることができる。   The current collector 7 and the external connection terminal are coated with a metal such as gold, platinum or palladium, which has good conductivity on the exposed surface, and good corrosion resistance and wettability with the brazing material. If worn, the electrical connection between these conductors and a mother board or the like for forming an electronic circuit that is the main component of the electronic device can be improved.

そして、これら集電体７と電解質部材３の電極との電気的な接続は、容器体２同士で電解質部材３を挟み込むことによって、集電体７と電解質部材３の電極とを圧着接触させて電気的接続させる等の構成によって行なえばよい。   The electrical connection between the current collector 7 and the electrode of the electrolyte member 3 is achieved by sandwiching the electrolyte member 3 between the container bodies 2 to bring the current collector 7 and the electrode of the electrolyte member 3 into pressure contact. What is necessary is just to carry out by the structure of making it connect electrically.

なお、本発明は以上の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更、改良等が可能である。   It should be noted that the present invention is not limited to the above embodiments, and various modifications and improvements can be made without departing from the spirit of the present invention.

本発明の実施の形態にかかる燃料電池の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows an example of the fuel cell concerning embodiment of this invention. 図１の燃料電池に用いられる容器の平面図である。It is a top view of the container used for the fuel cell of FIG. 本発明の実施の形態にかかる燃料電池の他の例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the other example of the fuel cell concerning embodiment of this invention. 図３の燃料電池に用いられる容器の平面図である。It is a top view of the container used for the fuel cell of FIG. 従来の燃料電池の断面図である。It is sectional drawing of the conventional fuel cell. 図５の燃料電池に用いられる容器の平面図である。It is a top view of the container used for the fuel cell of FIG.

符号の説明Explanation of symbols

１：燃料電池
２：容器体
３：電解質部材
４：流路
５：供給口
６：排出口
７：集電体 1: Fuel cell 2: Container body 3: Electrolyte member 4: Channel 5: Supply port 6: Discharge port 7: Current collector

Claims (7)

Ｎ個（Ｎは２以上の自然数）の電解質部材を容器体の内部に収容するとともに、該容器体の内面に、前記電解質部材に燃料を供給する流路を形成してなる燃料電池であって、前記流路は、その一端側に設けられる供給口より他端側に設けられる排出口に向かって、前記Ｎ個の電解質部材上を所定の順序で通過した後、該通過順序と逆の順序で帰還する循環ループを有していることを特徴とする燃料電池。 A fuel cell in which N (N is a natural number of 2 or more) electrolyte members are housed in a container body, and a flow path for supplying fuel to the electrolyte member is formed on the inner surface of the container body. The flow path passes through the N electrolyte members in a predetermined order from a supply port provided on one end side to a discharge port provided on the other end side, and then the reverse order of the passage order. A fuel cell, characterized by having a circulation loop that returns in step (1). 前記流路がＮ個の電解質部材上を蛇行するように配置されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein the flow path is arranged to meander on N electrolyte members. 前記流路が前記循環ループを複数連結して形成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein the flow path is formed by connecting a plurality of the circulation loops. 前記電解質部材上で隣接する流路を流れる燃料の向きが逆向きであることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の燃料電池。 4. The fuel cell according to claim 2, wherein the direction of the fuel flowing through the adjacent flow path on the electrolyte member is opposite. 5. 前記Ｎ個の電解質部材が単一の容器体内に並設されていることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 4, wherein the N electrolyte members are arranged in a single container. 前記容器体がセラミックスから成ることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 5, wherein the container body is made of ceramics. 前記容器体の内面に前記電解質部材に当接される集電体が前記電解質部材と１対１に対応して形成されているとともに、これら集電体を直列接続して外部に導出したことを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の燃料電池。 A current collector that is in contact with the electrolyte member on the inner surface of the container body is formed in one-to-one correspondence with the electrolyte member, and the current collectors are connected in series and led out to the outside. The fuel cell according to any one of claims 1 to 6, wherein the fuel cell is characterized.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2008117737A (en) * 2006-11-08 2008-05-22 Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> Planar solid oxide fuel cell

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