JP2006041096A - 発光装置および蛍光体 - Google Patents
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Abstract
色ずれ、色むらが少なく、高い発光効率の発光装置、およびそれに用いられる蛍光体を提供する。
【解決手段】
発光装置は、励起光源と、励起光源の発する光の少なくとも一部を吸収し異なる波長に変換する蛍光体とを備える発光装置であって、蛍光体は、(a)アルミニウムと、(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、(c)必要に応じてガリウムと、(d)希土類元素とを有する希土類アルミネート蛍光体であり、蛍光体の内部に充填部と、空洞部とを有し、蛍光体について断面出しを行ったときの、空洞部の、充填部と空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい。
【選択図】 図1
Description
このような優れた特性を有するため、LED(Light Emitting Diode)、LD(Laser Diode)などの半導体発光素子を用いる発光装置は、各種の光源として利用されている。
半導体発光素子を用いた白色系発光装置の発光色は、光の混色の原理によって得られる。発光素子から放出された青色光は、Y3Al5O12:Ceの組成式で表されるYAG系蛍光体層の中へ入射した後、層内で何回かの吸収と散乱を繰り返した後、外部へ放出される。一方、YAG系蛍光体に吸収された青色光は励起光源として働き、黄色の蛍光を発する。そして、青色光と黄色光が混ざり合い、人間の目には白色として認識される。
しかしながら、この注型材料では、近年の発光装置に要求されている発光効率の向上や、色むらの改善をすることができなかった。また、色ずれにも向上の余地があった。
前記励起光源の発する光の少なくとも一部を吸収し異なる波長に変換する蛍光体とを備える発光装置であって、
前記蛍光体は、(a)アルミニウムと、
(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、
(c)必要に応じてガリウムと、
(d)希土類元素と
を有する希土類アルミネート蛍光体であり、
前記蛍光体は、前記蛍光体の内部に充填部と、空洞部とを有し、
前記蛍光体について断面出しを行ったときの、前記空洞部の、前記充填部と前記空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい、発光装置。
(Ln1−x,Rx)3(Al1−n,Gan)5O12
(LnはY,Lu,Sc,La,Gd,Tb,EuおよびSmからなる群から選ばれる少なくとも1種を表し、Rは少なくとも1種以上の希土類元素を表し、xは0.0001≦x≦0.3を満たす数を表し、nは0≦n≦0.5を満たす数を表す。)
(1)前記発光素子は、その発光層が窒化ガリウム系半導体で、その発光スペクトルのピーク波長が410〜490nmの範囲にある青色発光のLEDチップであり、
(2)前記フォトルミネッセンス蛍光体は、(a)アルミニウムと、
(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、
(c)必要に応じてガリウムと、
(d)希土類元素と
を有する希土類アルミネート蛍光体であり、
前記蛍光体は、前記蛍光体の内部に充填部と、空洞部とを有し、
前記蛍光体について断面出しを行ったときの、前記空洞部の、前記充填部と前記空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい蛍光体であり、
(3)前記蛍光体の発光する510〜580nmの範囲にピーク波長を有する発光スペクトルと、前記LEDチップからの前記蛍光体に吸収されない、410〜490nmの範囲にピーク波長を有する発光スペクトルとの混合により、両スペクトルが重なり合い、連続した合成スペクトルの白色光を発光する、発光装置。
(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、
(c)必要に応じてガリウムと、
(d)希土類元素と
を有する希土類アルミネート蛍光体であり、
前記蛍光体は、前記蛍光体の内部に充填部と、空洞部とを有し、
前記蛍光体について断面出しを行ったときの、前記空洞部の、前記充填部と前記空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい、希土類アルミネート蛍光体。
(Ln1−x,Rx)3(Al1−n,Gan)5O12
(LnはY,Lu,Sc,La,Gd,Tb,EuおよびSmからなる群から選ばれる少なくとも1種を表し、Rは少なくとも1種以上の希土類元素を表し、xは0.0001≦x≦0.3を満たす数を表し、nは0≦n≦0.5を満たす数を表す。)
上記のような空洞部を有することで、吸収したエネルギーの損失を減少させて発光することができると考えられ、発光効率が向上する。また空洞部と充填部の間が界面となり、光を拡散するため、色ずれおよび色むらが小さくなる。
また、上記の構成にすることで樹脂中で蛍光体粒子が沈みきらず均一化するので色ずれおよび色むらが小さくなる。
上記のような構成にすることで、色ずれ、色むらが小さく、高い発光効率の発光装置が得られる。
上記のような空洞部を有することで、吸収したエネルギーの損失を減少させて発光することができると考えられ、発光効率が向上する。また空洞部と充填部の間が界面となり、光を拡散するため、色ずれおよび色むらが小さくなる。
また、上記の構成にすることで樹脂中で蛍光体粒子が沈みきらず均一化するので色ずれおよび色むらが小さくなる。
本発明において、色名と色度座標との関係は、JIS Z8110を参酌している。
励起光源は、紫外から可視光の短波長側に発光ピーク波長を有するものを使用する。この範囲に発光ピーク波長を有する励起光源であれば、半導体発光素子やランプ、電子ビーム、プラズマ、ELなどをエネルギー源とするものでも使用でき、特に限定されない。半導体発光素子を用いることが好ましい。
本発明の実施の形態1の発光装置について図1を用いて説明する。
実施の形態1の発光装置は、サファイア基板1の上部に積層された半導体層2と、この半導体層2に形成された正負の電極3から延びる導電性ワイヤ14で導電接続されたリードフレーム13と、サファイア基板1と半導体層2とから構成される発光素子10の外周を覆うようにリードフレーム13aのカップ内に設けられた蛍光体11とコーティング部材12と、リードフレーム13の外周面を覆うモールド部材15と、から構成されている。
次に、蛍光体11注入後、蛍光体11とコーティング部材12とを硬化する。
最後に、あらかじめモールド部材15が注入されたモールド型枠の中にリードフレーム13を浸漬した後、型枠をはずして樹脂を硬化させ、図1に示すような砲弾型の発光装置とする。
実施の形態2の発光装置は、表面実装型の発光装置を形成する。発光素子101は、紫外光励起の窒化物半導体発光素子を用いることができる。また、発光素子101は、青色光励起の窒化物半導体発光素子も用いることもできる。
ここでは、紫外光励起の発光素子101を例にとって、説明する。発光素子101は、発光層として発光ピーク波長が約370nmのInGaN半導体を有する窒化物半導体発光素子を用いる。より具体的なLEDの素子構造としてサファイア基板上に、アンドープの窒化物半導体であるn型GaN層、Siドープのn型電極が形成されn型コンタクト層となるGaN層、アンドープの窒化物半導体であるn型GaN層、窒化物半導体であるn型AlGaN層、次に発光層を構成するInGaN層の単一量子井戸構造としてある。発光層上にはMgがドープされたp型クラッド層としてAlGaN層、Mgがドープされたp型コンタクト層であるGaN層を順次積層させた構成としてある。(なお、サファイア基板上には低温でGaN層を形成させバッファ層とさせてある。また、p型半導体は、成膜後400℃以上でアニールさせてある。)。エッチングによりサファイア基板上の窒化物半導体に同一面側で、pn各コンタクト層表面を露出させる。露出されたn型コンタクト層の上にn電極を帯状に形成し、切除されずに残ったp型コンタクト層のほぼ全面に、金属薄膜から成る透光性p電極が形成され、さらに透光性p電極の上にはn電極と平行に台座電極がスパッタリング法を用いて形成されている。
以下、本発明の各構成について詳述する。
蛍光体11、108は、直接励起される蛍光体を少なくとも1種以上含むものである。直接励起されるとは、主に励起光源からの光によって励起されるものであり、例えば、紫外線領域に主発光ピークを持つ励起光源を用いたときに、発光効率が可視光領域での最大値の60%以上であるものをいう。逆に、直接励起されない場合とは、励起光源からの光によっては、ほとんど励起されず、励起光源からの光により励起された、異なる蛍光体からの1次光が励起光源となり、この1次光により励起される場合をいう。
本発明に係る希土類アルミネート蛍光体は、(a)アルミニウムと、(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、(c)必要に応じてガリウムと、(d)希土類元素とを有する希土類アルミネート蛍光体であり、この蛍光体は、その内部に充填部と、空洞部とを有し、蛍光体について断面出しを行ったときの、空洞部の、充填部と空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい。
本発明において、断面出しは次のようにして行う。本発明に係る希土類アルミネート蛍光体の数ある粒子の中から、平均粒子径の希土類アルミネート蛍光体を選択する。
ここで、平均粒子径とは、中央粒径のことを意味する。中央粒径とは、二次粒子の粒度分布の体積累積頻度が50%に達する粒径を意味する。中央粒径の測定方法は、特に限定されない。例えば、レーザー回折散乱法により粒度分布を測定し、体積基準の粒子径の対数を用いた積算分布を求め、蛍光体粉末全体の50%を占めるときの粒子径、即ちオーバーサイズ50%の粒径として測定することができる。
選択した希土類アルミネート蛍光体の粒子断面像が最大粒径となる部分まで断面出しを行う。なお、断面出しを複数回(例えば、10回)行うことによって、そこから求められた面積割合の平均値を用いるのが好ましい。
断面出しの方法は、特に限定されない。例えば、樹脂に埋包してその粒子断面を削り出す方法、FIBにて加工する方法によって行うことができる。粒子断面像は、特に限定されない。例えば、SEM像、SIM像、TEM像、STEM像を用いることができる。
空洞部が小さすぎると吸収エネルギーの損失が大きくなり、また粒子が重く沈みやすいため色ずれおよび色むらが生じる。空洞部が大きすぎると吸収したエネルギーを充分に光に変換できず、また粒子が軽すぎて浮いてしまうため色ずれおよび色むらが生じる。
本発明の蛍光体において、空洞部が複数存在する場合には、本発明における空洞部とは、複数存在する空洞部の合計を意味する。
粒界が多すぎるとエネルギー損失が大きくなり、粒界が少なすぎると粒子の拡散効果が少なくなり色ずれおよび色むらが生じる。
以下、イットリウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体(YAG系蛍光体)等についてより詳細に説明する。
(Ln1-xSmx)3(Al1-yGay)5O12:Ce蛍光体は、ガーネット構造のため、熱、光及び水分に強く、特に、高輝度で長時間使用する場合に好適である。また、励起スペクトルのピークを470nm付近に設定することができる。発光ピークは530nm付近にあり、720nmまで裾を引くブロードな発光スペクトルが得られる。
特に、YAG系蛍光体は、Al、Ga、In、Y、La及びGdやSmの含有量が異なる2種類以上の(Ln1-xSmx)3(Al1-yGay)5O12:Ce蛍光体を混合させることにより、RGBの波長成分を増やすことができる。また、現在のところ半導体発光素子の発光波長には、バラツキが生ずるものがあるが、2種類以上の蛍光体を混合することにより、所望の白色系の混色光等を得ることができる。つまり、発光素子の発光波長に合わせて色度点の異なる蛍光体を組み合わせることにより、それらの蛍光体間と発光素子とで結ばれる色度図上の任意の点の光を発光させることができる。
ガーネット構造を有するこの種の蛍光体は、Alの一部をGaで置換することで、発光スペクトルが短波長側にシフトし、また組成のYの一部をGd及び/又はLaで置換することで、発光スペクトルが長波長側へシフトする。このように組成を変化することで発光色を連続的に調節することが可能である。したがって、長波長側の強度がGdの組成比で連続的に変えられるなど、窒化物半導体の青色系発光を利用して白色系発光に変換するための理想条件を備えている。Yの置換が2割未満では、緑色成分が大きく、赤色成分が少なくなり、8割以上では、赤色成分が増えるものの輝度が急激に低下する。
また、この蛍光体は、結晶中にGdを含有することにより、460nm以上の長波長域の励起発光効率を高くすることができる。Gdの含有量の増加により、発光ピーク波長が長波長に移動し全体の発光波長も長波長側にシフトする。すなわち、赤みの強い発光色が必要な場合、Gdの置換量を多くすることで達成することができる。一方、Gdの量が増加するとともに、青色光によるこの蛍光物質の発光輝度は低下する傾向にある。さらに、所望に応じてCeに加えTb、Cu、Ag、Au、Fe、Cr、Nd、Dy、Co、Ni、Ti、Euらを含有させるとこもできる。
結晶構造がガーネット構造であるイットリウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体の組成のうち、Alの一部をGaで置換することで発光波長が短波長側にシフトさせることができる。また、組成のYの一部をGdで置換することで、発光波長が長波長側にシフトさせることができる。
Yの一部をGdで置換する場合、Gdへの置換を1割未満にし、かつ、Ceの含有(置換)を0.03から1.0にすることが好ましい。Gdへの置換が2割未満では緑色成分が大きく赤色成分が少なくなるが、Ceの含有量を増やすことで赤色成分を補え、輝度を低下させることなく所望の色調を得ることができる。このうような組成にすることにより温度特性が向上する。
0.60≦(D10/D50)<0.80、
1.30<(D90/D50)≦1.50および
1.0μm≦D50≦40μm
のすべてを満足するのが好ましい。
D10、D50およびD90が上記関係式を満足することにより、色調のばらつきを低減することができる。
粒子の粒度分布の測定は、特に限定されない。例えば、レーザー回折散乱法により測定することができる。
本発明において、アスペクト比は、以下のようにして求める。
試料について、倍率4000倍のSEMで粒子像の写真を撮る。図4で示すようにSEM写真からランダムに複数個(例えば、20個、50個、100個など)の粒子像を抽出する。そして、各々の粒子像についてa(粒子像の最長径)およびb(aに垂直な最大径)を求め、bの値をaの値で除して、その値の平均値をアスペクト比とする。
ここで粒径は、空気透過法で得られる平均粒径を意味する。具体的には、気温25℃、湿度70%の環境下において、1cm3分の試料を計り取り、専用の管状容器にパッキングした後、一定圧力の乾燥空気を流し、差圧から比表面積を読みとり、平均粒径に換算した値である。本発明で用いられる蛍光体の平均粒径は2μm〜8μmの範囲であることが好ましい。
また、この平均粒径値を有する蛍光体が、頻度高く含有されていることが好ましい。また、粒度分布も狭い範囲に分布しているものが好ましく、特に、微粒子2μm以下の少ないものが好ましい。このように粒径、及び粒度分布のバラツキが小さい蛍光体を用いることにより、より色ムラが抑制され、良好な色調を有する発光装置が得られる。
(1)(M11−aEua)Sで表されるアルカリ土類金属硫化物蛍光体。
ここで、M1は、Mg、Ca、Ba、Sr、Znから選択される少なくとも一種であり、0.0001≦a≦0.5である。
(2)(M11−a−bEuaMnb)Sで表されるアルカリ土類金属硫化物蛍光体。
ここで、M1は、Mg、Ca、Ba、Sr、Znから選択される少なくとも一種であり、0.0001≦a≦0.5、0.0001≦b≦0.5である。
(3)例えば、LiEuW2O8などのアルカリ金属タングステン酸塩蛍光体。(4)少なくともEuで付活されたアルカリ金属ホウ酸塩蛍光体。
本発明の希土類アルミネート蛍光体は、製造方法を特に限定されないが、例えば、以下のようにして製造することができる。
後述する化合物を各構成元素が所定の組成比となるように混合して、蛍光体の原料混合物を得る。蛍光体の原料混合物に用いられる化合物は、目的とする組成を構成する元素に応じて選択される。
混合の方法は、特に限定されず、例えば、粉末状の化合物をそのまま混合して原料混合物とする方法;水および/または有機溶媒を用いてスラリー状として混合した後、乾燥させて原料混合物とする方法;上述した化合物の水溶液を混合して沈降させ、得られた沈殿物を乾燥させて原料混合物とする方法;これらを併用する方法が挙げられる。
Y、Lu、Sc、La、Gd、Pr、Tb、Eu、Sm、Al、Tl、Ga、CeおよびInの化合物は、特に限定されないが、例えば、酸化物、又は高温で容易に酸化物になる化合物が挙げられる。
原料混合物は、そのアスペクト比が0.75以上、かつ、1.00以下であるものを用いる。
また、原料混合物は、その粒子の粒度分布において、体積累積頻度が10%、50%および90%に達する粒径をそれぞれ、D10、D50およびD90としたとき、D10が2.5〜4.0μm、D50が4.0〜5.5μm、D90が5.5〜8.5μmのものを用いる。
このような粒度分布を有する原料混合物を得るために、らいかい乳鉢、ボールミル、振動ミル、ジェットミル等を使用することができる。また、種々の分級装置を使用することもできる。
ついで、原料混合物を焼成する。焼成の温度、時間、雰囲気等は、特に限定されず、目的に応じて適宜決定することができる。
焼成温度は、800℃以上であるのが好ましい。焼成温度が低すぎると、未反応の原料が第二の蛍光物質に残留し、第二の蛍光物質の本来の特徴を生かせない場合がある。また、焼成温度は、2000℃以下であるのが好ましい。焼成温度が高すぎると、第二の蛍光物質の粒径が大きくなり過ぎて特性が低下する場合がある。
焼成時間は、一般に、1〜20時間であるのが好ましい。焼成時間が短すぎると、原料粒子間の拡散反応が進行しない。焼成時間が長すぎると、拡散反応がほぼ完了した後の焼成が無駄となり、また、焼結による粗大粒子が形成されてしまう場合がある。
ここで還元雰囲気とは、窒素雰囲気、窒素−水素雰囲気、アンモニア雰囲気、アルゴン等の不活性ガス雰囲気等である。
上述した製造方法により、本発明の希土類アルミネート蛍光体を得ることができる。
蛍光体11、108は、有機材料である樹脂や無機材料であるガラスなど種々のコーティング部材(バインダー)を用いて、付着させることができる。コーティング部材12、109は、蛍光体11、108を発光素子10、101や窓部107等に固着させるためのバインダーとしての役割を有することもある。コーティング部材(バインダー)として有機物を使用する場合、具体的材料として、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、シリコーンなどの耐候性に優れた透明樹脂が好適に用いられる。特に、シリコーンを用いると、信頼性に優れ、且つ蛍光体11、108の分散性を向上させることができ好ましい。
蛍光体をコーティング部材を用いて、付着させる具体的方法として、沈降法やゾル−ゲル法、スプレー法等を用いることができる。例えば、蛍光体11、108に、シラノール(Si(OEt)3OH)、及びエタノールを混合してスラリーを形成し、スラリーをノズルから吐出させた後、300℃にて3時間加熱してシラノールをSiO2とし、蛍光体を所望の場所に固着させることができる。
結着剤とは、いわゆる低融点ガラスであり、微細な粒子であり、且つ紫外から可視領域の光に対して吸収が少なく、コーティング部材(バインダー)12、109中にて極めて安定であることが好ましい。
塗布液を窓部107の背面に塗布する。その後、温風あるいは熱風を吹き込み乾燥させる。最後に400℃〜700℃の温度でベーキングを行い、ビヒクルを飛散させる。これにより所望の場所に蛍光体層が結着剤にて付着される。
本発明において発光素子10、101は、蛍光体を効率よく励起可能な発光波長を発光できる発光層を有する半導体発光素子が好ましい。このような半導体発光素子の材料として、BN、SiC、ZnSeやGaN、InGaN、InAlGaN、AlGaN、BAlGaN、BInAlGaNなど種々の半導体を挙げることができる。同様に、これらの元素に不純物元素としてSiやZnなどを含有させ発光中心とすることもできる。蛍光体11、108を効率良く励起できる紫外領域から可視光の短波長を効率よく発光可能な発光層の材料として特に、窒化物半導体(例えば、AlやGaを含む窒化物半導体、InやGaを含む窒化物半導体としてInXAlYGa1−X−YN、0≦X、0≦Y、X+Y≦1)がより好適に挙げられる。
結晶性の良い窒化物半導体を量産性よく形成させるためにはサファイア基板を利用することが好ましい。このサファイア基板上にHVPE法やMOCVD法などを用いて窒化物半導体を形成させることができる。サファイア基板上にGaN、AlN、GaAIN等の低温で成長させ非単結晶となるバッファ層を形成しその上にpn接合を有する窒化物半導体を形成させる。
ここで、本発明で用いられる半導体発光素子10、101は、不純物濃度1017〜1020/cm3で形成されるn型コンタクト層のシート抵抗と、透光性p電極のシート抵抗とが、Rp≧Rnの関係となるように調節されていることが好ましい。n型コンタクト層は、例えば膜厚3〜10μm、より好ましくは4〜6μmに形成されると好ましく、そのシート抵抗は10〜15Ω/□と見積もられることから、このときのRpは前記シート抵抗値以上のシート抵抗値を有するように薄膜に形成するとよい。また、透光性p電極は、膜厚が150μm以下の薄膜で形成されていてもよい。
発光素子10、101は、上述の紫外発光の発光素子と異なる青色系に発光する発光素子を使用することもできる。青色系に発光する発光素子10、101は、III族窒化物系化合物発光素子であることが好ましい。発光素子10、101は、例えばサファイア基板1上にGaNバッファ層を介して、Siがアンドープのn型GaN層、Siがドープされたn型GaNからなるn型コンタクト層、アンドープGaN層、多重量子井戸構造の発光層(GaN障壁層/InGaN井戸層の量子井戸構造)、Mgがドープされたp型GaNからなるp型GaNからなるpクラッド層、Mgがドープされたp型GaNからなるp型コンタクト層が順次積層された積層構造を有し、以下のように電極が形成されている。但し、この構成と異なる発光素子も使用できる。
また、n電極は、エッチングによりp型コンタクト層からアンドープGaN層を除去してn型コンタクト層の一部を露出させ、その露出された部分に形成される。
なお、本実施の形態では、多重量子井戸構造の発光層を用いたが、本発明は、これに限定されるものではなく、例えば、InGaNを利用した単一量子井戸構造としても良いし、Si、ZnがドープされたGaNを利用しても良い。
コーティング部材12(光透光性材料)は、リードフレーム13のカップ内に設けられるものであり発光素子10の発光を変換する蛍光体11と混合して用いられる。コーティング部材12の具体的材料としては、エポキシ樹脂、ユリア樹脂、シリコーン樹脂などの温度特性、耐候性に優れた透明樹脂、シリカゾル、ガラス、無機バインダーなどが用いられる。また、蛍光体と共に拡散剤、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウムなどを含有させても良い。また、光安定化剤や着色剤を含有させても良い。
リードフレーム13は、マウントリード13aとインナーリード13bとから構成される。
マウントリード13aは、発光素子10を配置させるものである。マウントリード13aの上部は、カップ形状になっており、カップ内に発光素子10をダイボンドし、発光素子10の外周面すなわち、カップ内を蛍光体11とコーティング部材12とで覆っている。カップ内に発光素子10を複数配置しマウントリード13aを発光素子10の共通電極として利用することもできる。この場合、十分な電気伝導性と導電性ワイヤ14との接続性が求められる。発光素子10とマウントリード13aのカップとのダイボンド(接着)は、熱硬化性樹脂などによって行うことができる。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、イミド樹脂などが挙げられる。また、フェースダウン発光素子10などによりマウントリード13aとダイボンドすると共に電気的接続を行うには、Ag―エースと、カーボンペースト、金属バンプなどを用いることができる。また、無機バインダーを用いることもできる。
導電性ワイヤ14は、発光素子10の電極3とリードフレーム13とを電気的に接続するものである。導電性ワイヤ14は、電極3とオーミック性、機械的接続性、電気導電性及び熱伝導性が良いものが好ましい。導電性ワイヤ14の具体的材料としては、金、銅、白金、アルミニウムなどの金属及びそれらの合金などが好ましい。
モールド部材15は、発光素子10、蛍光体11、コーティング部材12、リードフレーム13及び導電性ワイヤ14などを外部から保護するために設けられている。モールド部材15は、外部からの保護目的の他に、視野角を広げたり、発光素子10からの指向性を緩和したり、発光を収束、拡散させたりする目的も併せ持っている。これらの目的を達成するためモールド部材は、所望の形状にすることができる。また、モールド部材15は、凸レンズ形状、凹レンズ形状の他、複数積層する構造であっても良い。モールド部材15の具体的材料としては、エポキシ樹脂、ユリア樹脂、シリコーン樹脂、シリカゾル、ガラスなどの透光性、耐候性、温度特性に優れた材料を使用することができる。モールド部材15には、拡散剤、着色剤、紫外線吸収剤や蛍光体を含有させることもできる。拡散剤としては、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウム等が好ましい。コーティング部材12との材質の反発性を少なくするため、屈折率を考慮するため、同材質を用いることが好ましい。
実施の形態3の発光装置は、図3に示されるように、キャップタイプの発光装置である。発光素子10は、365nmの紫外光領域に主発光ピークを有する発光素子を使用する。
アスペクト比が0.92であり、D10が5.0μm、D50が7.3μmおよびD90が10.4μmである(Y0.90Ce0.05Gd0.05)2O3を29.72g、Al2O3を21.88g、H3BO3を0.01gおよびAlF3を0.03g混合し、還元雰囲気中にて1400度で4時間焼成した。粉砕して組成式が(Y0.90Ce0.09Gd0.01)3Al5O12である希土類アルミネート蛍光体を得た。
アスペクト比が0.82であり、D10が4.5μm、D50が6.7μmおよびD90が9.3μmである(Y0.90Ce0.05Gd0.05)2O3を29.72g、Al2O3を21.88gおよびBaF2を0.52g混合し、還元雰囲気中にて1400度で4時間焼成した。粉砕して組成式が(Y0.90Ce0.05Gd0.05)3Al5O12である希土類アルミネート蛍光体を得た。
Y2O3を669g、CeO2を12g、Al2O3を538.5g、AlF3を2.44gおよびH3BO3を1.22g混合し、還元雰囲気中にて1400度で4時間焼成した。粉砕して組成式がY2.965Ce0.035Al5O12である希土類アルミネート蛍光体を得た。
(1)組成分析
実施例で得られた希土類アルミネート蛍光体を硝酸に溶解し、プラズマ発光分光(ICP)分析法により、ハロゲン元素、酸素以外の各構成元素の含有量の定量を行った。また所定量の実施例で得られた希土類アルミネート蛍光体を純水に投入して撹拌し、上澄み水溶液を得た。アニオン選択性電極を指示電極に用いたイオンメーターにより、上澄み水溶液中のハロゲン元素を定量した。
実施例で得られた希土類アルミネート蛍光体について、倍率4000倍のSEMで粒子像の写真を撮った。図4で示すようにSEM写真からランダムに複数個(例えば、20個、50個、100個など)の粒子像を抽出した。そして、各々の粒子像についてa(粒子像の最長径)およびb(aに垂直な最大径)を求め、bの値をaの値で除して、その値の平均値をアスペクト比とした。
実施例で得られた希土類アルミネート蛍光体について、レーザー回折散乱法により測定し、D10/D50、D90/D50およびD50を求めた。
実施例で得られた希土類アルミネート蛍光体の数ある粒子の中から、各々中位径の希土類アルミネート蛍光体を選択した。選択した希土類アルミネート蛍光体の粒子断面像(SIM像)が最大粒径となる部分まで集束イオンビーム加工観察装置により断面出しを行った。この粒子断面像の空間部の、外殻部と空間部の合計に対する面積の割合をSIM像から計算した。
実施例1および2で得られた希土類アルミネート蛍光体は、比較例1で得られた希土類アルミネート蛍光体に比べて、発光装置に使用した場合色ずれ、色むらが少なく、高い発光効率であった。
2 半導体層
3 電極
4 バンプ
10 発光素子
11 蛍光体
12 コーティング部材
13 リードフレーム
13a マウントリード
13b インナーリード
14 導電性ワイヤ
15 モールド部材
101 発光素子
102 リード電極
103 絶縁封止材
104 導電性ワイヤ
105 パッケージ
106 リッド
107 窓部
108 蛍光体
109 コーティング部材
201 基板
202 下地層
203 n型層
203a 露出面
204 活性層
205 p側キャリア閉込め層
206 第1p型層
207 電流拡散層
208 p側コンタクト層
209 発光部
210 p側電極
210a 電極枝
210b p側パット電極
211a n側電極
211b n側パット電極
Claims (7)
- 励起光源と、
前記励起光源の発する光の少なくとも一部を吸収し異なる波長に変換する蛍光体とを備える発光装置であって、
前記蛍光体は、(a)アルミニウムと、
(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、
(c)必要に応じてガリウムと、
(d)希土類元素と
を有する希土類アルミネート蛍光体であり、
前記蛍光体は、前記蛍光体の内部に充填部と、空洞部とを有し、
前記蛍光体について断面出しを行ったときの、前記空洞部の、前記充填部と前記空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい、発光装置。 - 前記蛍光体は、粒界を3以上有する請求項1に記載の発光装置。
- 請求項1または2に記載の発光装置であって、前記蛍光体の一般式が次式で表される、発光装置。
(Ln1−x,Rx)3(Al1−n,Gan)5O12
(LnはY,Lu,Sc,La,Gd,Tb,EuおよびSmからなる群から選ばれる少なくとも1種を表し、Rは少なくとも1種以上の希土類元素を表し、xは0.0001≦x≦0.3を満たす数を表し、nは0≦n≦0.5を満たす数を表す。) - 発光層が半導体である発光素子と、該発光素子によって発光された光の一部を吸収して、吸収した光の波長と異なる波長を有する光を発光するフォトルミネッセンス蛍光体とを備えた発光装置において、
(1)前記発光素子は、その発光層が窒化ガリウム系半導体で、その発光スペクトルのピーク波長が410〜490nmの範囲にある青色発光のLEDチップであり、
(2)前記フォトルミネッセンス蛍光体は、(a)アルミニウムと、
(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、
(c)必要に応じてガリウムと、
(d)希土類元素と
を有する希土類アルミネート蛍光体であり、
前記蛍光体は、前記蛍光体の内部に充填部と、空洞部とを有し、
前記蛍光体について断面出しを行ったときの、前記空洞部の、前記充填部と前記空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい蛍光体であり、
(3)前記蛍光体の発光する510〜580nmの範囲にピーク波長を有する発光スペクトルと、前記LEDチップからの前記蛍光体に吸収されない、410〜490nmの範囲にピーク波長を有する発光スペクトルとの混合により、両スペクトルが重なり合い、連続した合成スペクトルの白色光を発光する、発光装置。 - (a)アルミニウムと、
(b)イットリウム、ルテチウム、スカンジウム、ランタン、ガドリニウム、テルビウム、ユーロピウムおよびサマリウムからなる群から選ばれる少なくとも1種と、
(c)必要に応じてガリウムと、
(d)希土類元素と
を有する希土類アルミネート蛍光体であり、
前記蛍光体は、前記蛍光体の内部に充填部と、空洞部とを有し、
前記蛍光体について断面出しを行ったときの、前記空洞部の、前記充填部と前記空洞部の合計に対する面積割合は、0%より大きく20%より小さい、希土類アルミネート蛍光体。 - 前記蛍光体は、粒界を3以上有する請求項5に記載の希土類アルミネート蛍光体。
- 請求項5または6に記載の希土類アルミネート蛍光体であって、前記蛍光体の一般式が次式で表される、希土類アルミネート蛍光体。
(Ln1−x,Rx)3(Al1−n,Gan)5O12
(LnはY,Lu,Sc,La,Gd,Tb,EuおよびSmからなる群から選ばれる少なくとも1種を表し、Rは少なくとも1種以上の希土類元素を表し、xは0.0001≦x≦0.3を満たす数を表し、nは0≦n≦0.5を満たす数を表す。)
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