JP2006004702A - Separator for solid polymer fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、イオン交換膜を適度の湿潤状態に維持しながら電池内から系外に水分を排出する固体高分子型燃料電池用セパレータに関する。 The present invention relates to a polymer electrolyte fuel cell separator that discharges moisture from the inside of the battery to the outside of the system while maintaining the ion exchange membrane in a moderately wet state.
固体高分子型燃料電池は、環境に及ぼす影響が少なく、室温程度の低温でも起動・発電できる長所から自動車の動力源,家庭用電源等、各種分野で可動型又は定置型電気エネルギー供給源として期待されている。固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜11の両面に触媒電極層12,13を形成し、ガス拡散層14,15で挟んだ膜-電極接合体10で構成されている(図1)。
触媒電極層12(燃料極)側にH2含有燃料を送り込むと、燃料極12上でH2がプロトンH+となる。プロトンH+は、水の存在下で高分子イオン交換膜11を透過して触媒電極層13(酸化極)に移動し、酸化極13側に送り込まれてきた酸化剤中のO2及び外部回路16から流れてきた電子e-と反応し、水(反応生成水)として系外に排出される。外部回路16に沿った電子e-の流れが電気エネルギーとして取り出されるが、単体の膜-電極接合体10から取り出される電気量は極僅かである。そこで、多数の膜-電極接合体10をスタックすることにより、実用に供せられる電力を得ている。
Solid polymer fuel cells have little impact on the environment and are expected to be movable or stationary electric energy sources in various fields such as automobile power sources and household power sources due to their advantages of starting and generating power even at low temperatures around room temperature. Has been. The polymer electrolyte fuel cell includes a membrane-
When the H 2 -containing fuel is fed to the catalyst electrode layer 12 (fuel electrode) side, H 2 becomes proton H + on the
膜-電極接合体10は、セパレータを介してスタックされる。導電性,耐食性が要求されるセパレータは、カーボンブロックを切り出し切削加工することにより作製されているが、導電性を改善したステンレス鋼等の耐食性金属材料を素材とすることも検討されている。セパレータには、ガス拡散層14,15を介して燃料ガス,酸化剤ガスを触媒電極層12,13に供給するガス流路が形成されており、ガス流路形状に関する種々の改良が提案されている。たとえば、燃料ガス,酸化剤ガスの入側流路,出側流路を互いに分離し、櫛歯状に組み合わせると、触媒電極層12,13に満遍なく燃料ガス,酸化剤ガスが分配され、電池性能が向上する(特許文献1)。
電池反応に消費された分を除く燃料ガス,酸化剤ガスが出側流路を経て系外に排出され、電池反応で生成した水も同じ出側流路を経て系外に排出される。燃料電池の運転を停止する場合、燃料ガス,酸化剤ガスの供給を止めるが、余剰の燃料ガス,酸化剤ガスや反応生成水が系外に排出されず電池内に残る。高分子イオン交換膜11の伝導性を確保するため燃料ガス,酸化剤ガスを加湿して使用することもあり、この場合には電池内に残留している燃料ガス,酸化剤ガスから結露水が生じる。
Fuel gas and oxidant gas excluding the amount consumed in the battery reaction are discharged out of the system through the outlet channel, and water generated by the battery reaction is also discharged out of the system through the same outlet channel. When stopping the operation of the fuel cell, the supply of the fuel gas and the oxidant gas is stopped, but the surplus fuel gas, the oxidant gas and the reaction product water remain in the cell without being discharged out of the system. In order to ensure the conductivity of the polymer
燃料電池では、急激な負荷の変動や運転・停止操作によってガス消費量,セルの発熱量が大きく変動するので、セル内で結露水の発生及び乾燥が起きやすくなる。結露水の存在下で高分子イオン交換膜11が分解すると、分解に伴って発生するフッ素イオンが結露水に溶け込み腐食性の溶液となる。引き続く水分の蒸発によりフッ素イオンが濃化すると、結露水の腐食性が強くなる。濃化した結露水が金属セパレータを溶解すると、溶出した金属イオンが高分子イオン交換膜11に侵入してイオン伝導性を低下させ、燃料電池の発電効率が下がる。
In the fuel cell, the gas consumption and the heat generation amount of the cell greatly fluctuate due to a sudden load change and operation / stop operation, so that the generation and drying of the condensed water easily occur in the cell. When the polymer
結露水を系外に排出する機能を備えたガス流路を形成するとき、金属製セパレータの腐食を抑え、長期にわたり発電効率が高位に安定することが予想される。ところが、入側流路,出側流路を独立させたガス流路は、燃料ガス,酸化剤ガスをガス拡散層14,15で拡散させて触媒電極層12,13に接触させることを前提にし、電池内に残留する結露水に起因する悪影響を考慮していない。却って、入側流路の先端が閉じられており、結露水が溜まり易い形状になっている。
本発明は、フッ素を溶かし込んだ結露水が金属製セパレータを溶解し、燃料電池の発電効率を低下させることを考慮し、結露水が系外に排出されやすい形状のガス流路を形成することにより、長期にわたり良好な発電効率を維持する固体高分子型燃料電池を提供することを目的とする。
When forming a gas flow path having a function of discharging condensed water out of the system, it is expected that the corrosion of the metal separator is suppressed and the power generation efficiency is stabilized at a high level over a long period of time. However, the gas flow path in which the inlet flow path and the outlet flow path are made independent is based on the premise that the fuel gas and the oxidant gas are diffused in the
In consideration of the fact that dew condensation water in which fluorine is dissolved dissolves the metal separator and lowers the power generation efficiency of the fuel cell, the present invention forms a gas flow path having a shape in which dew condensation water is easily discharged out of the system. Thus, an object of the present invention is to provide a polymer electrolyte fuel cell that maintains good power generation efficiency over a long period of time.
本発明は、複数の膜-電極接合体をセパレータを介してスタックすることにより電力を取り出す構造の固体高分子型燃料電池において、複数の分岐路が互いに櫛歯状に噛み合う入側流路,出側流路をセパレータに形成し、入側流路の分岐路を排水溝を介して出側流路の集合部に連通させている。排水溝の断面積は、入側流路の分岐路より小さくすることが好ましい。出側流路の分岐路も、排水溝を介して入側流路の集合部に連通させても良い。 The present invention provides a polymer electrolyte fuel cell having a structure in which electric power is taken out by stacking a plurality of membrane-electrode assemblies through separators. The side flow path is formed in the separator, and the branch path of the input side flow path is communicated with the collecting portion of the output side flow path through the drainage groove. The cross-sectional area of the drainage groove is preferably smaller than the branch path of the inlet side flow path. The branch channel of the outlet side channel may also be communicated with the collecting portion of the inlet side channel via the drainage groove.
本発明に従ったセパレータは、燃料ガス,酸化剤ガスを電池内に送り込む入側流路20及び余剰の燃料ガス,酸化剤ガス及び反応生成水を系外に排出する出側流路30を備えている(図2)。入側流路20,出側流路30を分離しているので、入側流路20から送り込まれる燃料ガス,酸化剤ガスは、流出ガスが流入ガスの抵抗にならず実質的に大半がガス拡散層14,15に拡散して触媒電極層12,13と接触した後、出側流路30を経て系外に排出される。
The separator according to the present invention includes an inlet-side passage 20 for sending fuel gas and oxidant gas into the battery, and an outlet-side passage 30 for discharging excess fuel gas, oxidant gas and reaction product water out of the system. (FIG. 2). Since the inlet-side channel 20 and the outlet-side channel 30 are separated, the fuel gas and the oxidant gas fed from the inlet-side channel 20 are substantially out of the resistance of the inflow gas. After diffusing into the
入側流路20は、ガス入口21に連なる集合部22から複数の分岐路23が櫛歯状に延びている。出側流路30も同様な櫛歯状になっており、ガス出口31に連なる集合部32に複数の分岐路33を集約させている。分岐路23,33が互いに噛み合う配置で入側流路20,出側流路30を設計することにより、入側流路20から燃料ガス,酸化剤ガスがガス拡散層14,15を介して触媒電極層12,13に満遍なく供給され、電池反応に消費された後、出側流路30を経て系外に排出される。
加湿した燃料ガスや酸化剤ガスを燃料電池に送り込むとき、電池内部に結露水が生じ易くなる。電池内には、電池反応で生成した水もある。本発明では、反応生成水を含む結露水の排出を促進させるため、排水溝24を介して分岐路23を集合部32に連通させている。出側流路30の分岐路33も、必要に応じ排水溝34を介して集合部22に連通させても良い。
In the inlet-side flow path 20, a plurality of
When humidified fuel gas or oxidant gas is sent to the fuel cell, dew condensation water tends to be generated inside the cell. There is also water produced by the battery reaction in the battery. In the present invention, the
排水溝24は、分岐路23より幅を狭め(図3a)、或いは分岐路23より浅くする(図3b)ことにより断面積を小さくしている。たとえば、幅:2mm,深さ:2mmの分岐路23に対して排水溝24の幅を1.0〜2.0mm,深さを0.5〜1.0mmに設定し、排水溝24/分岐路23の段面積比率を1/2〜1/8の範囲に調整することが好ましい。小断面積の排水溝24は流路抵抗が大きいので、送り込まれた燃料ガス,酸化剤ガスの大半がガス拡散層14,15に拡散し電池反応に供される。
The
分岐路23から集合部32に向けて排水溝24内を流れる燃料ガス,酸化剤ガスもあるが、排水溝24の断面積が小さいため流速が大きくなる。分岐路23の内壁ガス拡散層14,15内部に付着している結露水は、大流速のガス流によって分岐路23から集合部32に運ばれる。ガス拡散層14,15の内部にある結露水も、ガス流による吸引作用で集合部32に送り込まれる。その結果、入側流路20に留まる結露水が殆どなくなる。
分岐路33を集合部22に連通させる排水溝34を設けた場合でも、結露水が溜まり易い分岐路33の先端部分に大流速のガス流が排水溝34から流入するので、分岐路33の内壁に付着している結露水は燃料ガス,酸化剤ガスのガス流によって持ち去られる。
Although there are fuel gas and oxidant gas flowing in the
Even in the case where the drainage groove 34 that allows the
このように、入側流路20→ガス拡散層14,15→出側流路30にガス流路を設定しているので、ガス拡散層14,15を通して十分な量の燃料ガス,酸化剤ガスを触媒電極層12,13に供給できる。特に酸化極13側では、酸化剤ガスと向流状態にある生成水がスムーズに排出され、酸化剤ガスの十分な供給・拡散が図られるため、拡散分極も抑制される。結露した場合でも、入側流路20の分岐路23が断面積の小さな排水溝24で出側流路30の集合部32に連通しているので、ガス拡散を妨害する結露水の滞留が抑制される。高分子イオン交換膜11が分解して腐食性ガスが発生する場合でも、セパレータの腐食及び結露水への重金属イオンの溶込みが出側流路に限られるため、重金属イオンは高分子イオン交換膜11に触れることなく排出される。その結果、重金属イオンによる高分子イオン交換膜11の汚染が大幅に抑制され、長期にわたり燃料電池の発電能力が高位に安定する。
Thus, since the gas flow path is set from the inlet side flow path 20 → the
板厚:3mmのSUS430ステンレス鋼板を120mm×120mmのサイズに裁断し、入側流路20,出側流路30を成形した。入側流路20,出側流路30共に、幅:3mm,深さ:2mmの集合部22,32から幅:1mm,深さ:2mm,長さ:49mmの分岐路23,33が6mmの等間隔で9本分かれた形状とした。分岐路23,33は、先端に形成した幅:1mm,深さ:0.5mm,長さ:2mmの排水溝24,34で集合部32,22に連通させた。
Plate thickness: A SUS430 stainless steel plate having a thickness of 3 mm was cut into a size of 120 mm × 120 mm, and the inlet-side channel 20 and the outlet-side channel 30 were formed. Both the inlet-side channel 20 and the outlet-side channel 30 have a width: 3 mm, a depth: 2 mm from the collecting
カーボンペーパ(TGP-H-120:東レ株式会社製)に白金触媒をコーティングした電極を高分子イオン交換膜(ナフィオン115:デュポン社製)にホットプレスで接合することにより作製した反応面積25cm2の膜-電極接合体10にセパレータを挟んで燃料電池を組み立てた。
加湿した水素ガス,酸素ガスを共に0.5リットル/分の流量で送り込み、出側圧力を常圧とし、電子負荷装置で出力を調整しながら燃料電池を電流密度0.5A/cm2で定電流運転した。運転開始直後のセル電圧は0.7Vであり、8時間連続運転→16時間運転停止を20サイクル繰り返した後でも0.7Vのセル電圧であった。
サイクル試験後に燃料電池を解体してセパレータを取り出し、セパレータの表面状態を観察したところ腐食が検出されなかった。また、接触抵抗も200mΩ・cm2であり、未使用セパレータに比較して接触抵抗の大幅な増加がみられなかった。
A reaction area of 25 cm 2 produced by joining a carbon paper (TGP-H-120: manufactured by Toray Industries, Inc.) with an electrode coated with a platinum catalyst to a polymer ion exchange membrane (Nafion 115: manufactured by DuPont) by hot pressing. A fuel cell was assembled with a separator sandwiched between the membrane-
Humidified hydrogen gas and oxygen gas are fed at a flow rate of 0.5 liters / minute, the outlet side pressure is set to normal pressure, and the output is adjusted by an electronic load device, and the fuel cell is fixed at a current density of 0.5 A / cm 2 . Current driving. The cell voltage immediately after the start of operation was 0.7 V, and the cell voltage was 0.7 V even after 20 cycles of continuous operation for 8 hours → stop operation for 16 hours.
After the cycle test, the fuel cell was disassembled, the separator was taken out, and when the surface condition of the separator was observed, no corrosion was detected. Further, the contact resistance was 200 mΩ · cm 2 , and no significant increase in contact resistance was observed compared to the unused separator.
比較のため、分岐路23,33を集合部32,22に連通する排水溝24,34がないことを除き同様な入側流路20,出側流路30を形成したセパレータを組み込んだ燃料電池について、同じ条件下で運転試験したところ、運転開始直後に0.7Vであったセル電圧が8時間連続運転→16時間運転停止を20サイクル繰り返した後で0.45Vまで降下した。燃料電池を解体して取り出したセパレータを観察した結果、分岐路23,33の先端近傍に腐食が検出され、特に酸化極13側では著しい腐食が発生していた。
この対比から、小断面積の排水溝24,34で分岐路23,33を集合部32,22に連通させることにより、入側流路20,出側流路30を分離したセパレータで生じがちな結露水の滞留が防止され、電池内の腐食性雰囲気を緩和できる。その結果、金属製セパレータにあっては腐食による接触抵抗の増加が抑えられ、送り込まれる燃料ガス,酸化剤ガスが電池反応に効率よく消費されることと相まって発電効率が高い固体高分子型燃料電池となる。
For comparison, a fuel cell incorporating a separator having the same inlet-side channel 20 and outlet-side channel 30 except that there are no
From this comparison, by connecting the
以上に説明したように、入側流路20,出側流路30を分離したセパレータで膜-電極接合体10を挟み込んで燃料電池を構築するとき、送り込まれる燃料ガス,酸化剤ガスのほぼ全量がガス拡散層14,15を拡散して触媒電極層12,13に送られるため、電池反応に消費される燃料ガス,酸化剤ガスの割合が高くなる。また、小断面積の排水溝24を介して入側流路20の分岐路23を出側流路30の集合部32に連通させているので、電池内の結露水がガス流に乗って系外に排出され、結露水に含まれている重金属イオンによる高分子イオン交換膜11の汚染が抑えられ、電池内の腐食性雰囲気が緩和される。その結果、金属製セパレータを使用した燃料電池では接触抵抗の増加が抑えられ、発電効率が高位に安定する。
As described above, when the fuel cell is constructed by sandwiching the membrane-
10:膜-電極接合体 11:高分子イオン交換膜 12:触媒電極層(燃料極) 13:触媒電極層(酸化極) 14,15:ガス拡散層 16:外部回路
20:入側流路 30:出側流路 21:ガス入口 31:ガス出口 22,32:集合部 23,33:分岐路 24,34:排水溝
10: Membrane-electrode assembly 11: Polymer ion exchange membrane 12: Catalyst electrode layer (fuel electrode) 13: Catalyst electrode layer (oxidation electrode) 14, 15: Gas diffusion layer 16: External circuit 20: Inlet channel 30 : Outlet channel 21: Gas inlet 31:
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