JP2005259728A - Electrical double layer capacitor and method therefor - Google Patents
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Abstract
Description
この発明は、電気二重層キャパシタに係り、特に、凹状の外装容器内に、少なくとも一対の電極間にセパレータが設けられた電極体と電解液とが収容され、この外装容器の開口部が封口板によって封口されてなる電気二重層キャパシタにおいて、外装容器の開口部が封口板により適切に封口されるようにし、電気二重層キャパシタから電解液が漏れ出したり、水分が電気二重層キャパシタ内に侵入したりするのを防止して、電気二重層キャパシタのサイクル寿命を向上させた点に特徴を有するものである。 The present invention relates to an electric double layer capacitor, and in particular, an electrode body in which a separator is provided between at least a pair of electrodes and an electrolytic solution are accommodated in a concave outer casing, and the opening of the outer casing is a sealing plate. In the electric double layer capacitor that is sealed by the seal, the opening of the outer container is properly sealed by the sealing plate, and the electrolyte leaks from the electric double layer capacitor or moisture enters the electric double layer capacitor. This is characterized in that the cycle life of the electric double layer capacitor is improved.
従来より、電気エネルギーを蓄積するデバイスとして、化学電池以外に、活性炭等の比表面積の大きな電極材料を用いた電極と、電解液とを使用し、上記の電極を対向するように設け、電解液によってヘルムホルツ層と呼ばれる誘電体層を形成するようにした電気二重層キャパシタが知られている。 Conventionally, as a device for accumulating electric energy, in addition to a chemical battery, an electrode using an electrode material having a large specific surface area such as activated carbon and an electrolytic solution are used, and the electrodes are provided so as to face each other. There is known an electric double layer capacitor in which a dielectric layer called a Helmholtz layer is formed.
ここで、このような電気二重層キャパシタは、電解質イオンの移動によってのみ反応が生じるため、酸化還元反応を伴う化学電池に比べて、急速で充放電できるという利点があり、近年、携帯電話や家庭用電気製品のバックアップ用電源や補助電源として用いられるようになった。 Here, such an electric double layer capacitor has a merit that it can be charged / discharged more rapidly than a chemical battery with an oxidation-reduction reaction since a reaction occurs only by the movement of electrolyte ions. It has come to be used as a backup power source and auxiliary power source for electrical appliances.
そして、このような電気二重層キャパシタとしては、一般に、円形状になった一対の金属製の缶体からなるキャパシタ缶内に、一対の電極間にセパレータが設けられた電極体と電解液とを収容させ、この一対の缶体の周囲において絶縁パッキンを介して缶体相互を結合させたコイン型の電気二重層キャパシタが利用されている。 As such an electric double layer capacitor, generally, an electrode body in which a separator is provided between a pair of electrodes and an electrolytic solution are placed in a capacitor can made of a pair of circular metal can bodies. A coin-type electric double layer capacitor is used in which the cans are housed and coupled to each other through an insulating packing around the pair of cans.
ここで、上記のように電気二重層キャパシタを携帯電話や家庭用電気製品のバックアップ用電源や補助電源として用いる場合、プリント基板上に電気二重層キャパシタをハンダ付けして実装させるようになっている。 Here, when the electric double layer capacitor is used as a backup power source or auxiliary power source for a mobile phone or household electric appliance as described above, the electric double layer capacitor is soldered and mounted on the printed circuit board. .
しかし、上記のようなコイン型の電気二重層キャパシタの場合、これをプリント基板上にハンダ付けするためには、各缶体に端子を溶接などによって取り付けておく必要があり、コストなどが高くつき、また上記のようにコイン型の場合、平面形状が円形であるため、無駄になる面積が大きくなるという問題があった。 However, in the case of a coin-type electric double layer capacitor as described above, in order to solder this onto a printed circuit board, it is necessary to attach a terminal to each can body by welding or the like, which is expensive. In addition, in the case of the coin type as described above, since the planar shape is circular, there is a problem that a wasteful area increases.
このため、近年においては、セラミックや樹脂を用いたケースに端子を設け、このケース内に一対の電極間にセパレータが設けられた電極体と電解液とを収容させ、このケースの開口部に封口板を取り付けて、開口部を封口するようにした電気二重層キャパシタが提案されている(例えば、特許文献1参照。)。 Therefore, in recent years, a terminal is provided in a case using ceramic or resin, and an electrode body in which a separator is provided between a pair of electrodes and an electrolytic solution are accommodated in the case, and a sealing is provided in an opening of the case. An electric double layer capacitor has been proposed in which a plate is attached and the opening is sealed (see, for example, Patent Document 1).
ここで、上記の電気二重層キャパシタにおいては、ケースの開口部の周辺に封口板を接着剤で接着させて、ケースの開口部を封口させるようにしていた。 Here, in the above electric double layer capacitor, a sealing plate is adhered around the opening of the case with an adhesive to seal the opening of the case.
しかし、このようにケースの開口部の周辺に封口板を接着剤で接着させただけでは、その接着強度が弱いため、リフローハンダ付けを行う場合や、充放電を繰り返して行った場合等において、熱により電解液が蒸発したり、電解液が分解する等により、ケース内でガスが発生してケース内の内圧が上昇すると、これにより封口部分に隙間が生じて、ケース内から電解液が漏れ出したり、ケース内に水分が侵入したりして、電気二重層キャパシタのサイクル寿命が低下する等の問題があった。 However, just by adhering the sealing plate around the opening of the case with an adhesive, the adhesive strength is weak, so when performing reflow soldering, repeated charging and discharging, etc. When the electrolyte is evaporated by heat or the electrolyte is decomposed, gas is generated in the case and the internal pressure in the case rises. As a result, a gap is created in the sealing portion, and the electrolyte leaks from the case. There is a problem that the cycle life of the electric double layer capacitor is reduced due to the discharge or moisture entering the case.
このため、上記のようなケースの開口部を封口板で封口させるにあたり、熱融着や超音波溶着等によって、ケースの開口部の周辺に封口板を取り付けることも行われている。 For this reason, when sealing the opening of the case with the sealing plate as described above, a sealing plate is also attached around the opening of the case by heat fusion, ultrasonic welding, or the like.
しかし、上記のように熱融着や超音波溶着等によってケースの開口部の周辺に封口板を取り付ける場合、ケース内の電解液が熱融着時における熱によって蒸発したり、超音波溶着時における振動により飛散したりして、ケースの開口部の周辺に電解液が付着し、これによって封口板がケースの開口部の周辺にうまく取り付けられなくなり、上記の場合と同様に、リフローハンダ付けを行う場合や、充放電を繰り返して行った場合等においてケース内の内圧が上昇すると、これにより封口部分に隙間が生じ、ケース内から電解液が漏れ出したり、ケース内に水分が侵入したりして、電気二重層キャパシタのサイクル寿命が低下する等の問題があった。
この発明は、凹状の外装容器内に、少なくとも一対の電極間にセパレータが設けられた電極体と電解液とが収容され、この外装容器の開口部が封口板により封口されてなる電気二重層キャパシタにおいて、外装容器の開口部が封口板によって適切に封口されるようにして、電気二重層キャパシタから電解液が漏れ出したり、水分が電気二重層キャパシタ内に侵入したりするのを防止し、サイクル寿命に優れた電気二重層キャパシタが得られるようにすることを課題とするものである。 The present invention relates to an electric double layer capacitor in which an electrode body in which a separator is provided between at least a pair of electrodes and an electrolytic solution are housed in a concave outer container, and an opening of the outer container is sealed by a sealing plate In order to prevent the electrolyte from leaking out from the electric double layer capacitor and moisture from entering the electric double layer capacitor, the opening of the outer container is appropriately sealed by the sealing plate. An object of the present invention is to obtain an electric double layer capacitor having an excellent lifetime.
この発明においては、上記のような課題を解決するため、凹状の外装容器内に、少なくとも一対の電極間にセパレータが設けられた電極体と電解液とが収容され、この外装容器の開口部が封口板により封口されてなる電気二重層キャパシタにおいて、上記の外装容器の開口部側において上記の電極体を覆うようにして、凹状の被覆体を設けたのである。 In the present invention, in order to solve the above-described problems, an electrode body in which a separator is provided between at least a pair of electrodes and an electrolytic solution are accommodated in a concave outer casing, and an opening of the outer casing is formed. In the electric double layer capacitor that is sealed by the sealing plate, the concave covering body is provided so as to cover the electrode body on the opening side of the outer packaging container.
そして、この電気二重層キャパシタのように、凹状の外装容器の開口部側において電極体を覆うようにして、凹状の被覆体を設けると、外装容器の開口部の周辺に封口板を熱融着や超音波溶着等により取り付けて、外装容器の開口部を封口させる場合に、熱融着時における熱によって電解液が蒸発したり、超音波溶着時における振動により電解液が飛散したりして、電解液が外装容器の開口部の周辺に付着するのが抑制されるようになり、外装容器の開口部が封口板によって適切に封口されるようになる。 Then, like this electric double layer capacitor, when a concave covering body is provided so as to cover the electrode body on the opening side of the concave outer container, a sealing plate is thermally fused around the opening of the outer container. Or by ultrasonic welding or the like, and sealing the opening of the outer container, the electrolyte solution evaporates due to heat at the time of thermal fusion, or the electrolyte solution scatters by vibration at the time of ultrasonic welding, The electrolyte is prevented from adhering to the periphery of the opening of the outer container, and the opening of the outer container is appropriately sealed by the sealing plate.
ここで、この電気二重層キャパシタにおいて、上記の電極の材料としては、例えば、活性炭粉末、活性炭繊維、黒鉛、炭素繊維、コークス、アセチレンブラック,ケッチェンブラック等のカーボンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、フラーレン等の炭素材料を用いることができ、特に、電極と電解液との接触面積を広くして、高容量の電気二重層キャパシタが得られるようにするためには、活性炭粉末、活性炭繊維、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、フラーレン等を用いることが好ましい。 Here, in the electric double layer capacitor, as the material of the electrode, for example, activated carbon powder, activated carbon fiber, graphite, carbon fiber, coke, acetylene black, ketjen black and other carbon black, carbon nanotube, carbon nanohorn, Carbon materials such as fullerenes can be used. In particular, in order to increase the contact area between the electrode and the electrolyte and to obtain a high-capacity electric double layer capacitor, activated carbon powder, activated carbon fiber, carbon Nanotubes, carbon nanohorns, fullerenes and the like are preferably used.
また、この電気二重層キャパシタにおいて、上記の凹状の被覆体によって上記の電極体における外装容器の開口部側の面及び側壁面を覆うようにすると、上記のように、熱融着時における熱によって電解液が蒸発したり、超音波溶着時における振動により電解液が飛散したりして、電解液が外装容器の開口部の周辺に付着するのがより一層抑制され、外装容器の開口部が封口板によってより適切に封口されるようになる。 Further, in this electric double layer capacitor, when the surface of the opening side of the outer container and the side wall surface of the electrode body are covered with the concave covering body, as described above, by the heat at the time of heat fusion The electrolytic solution evaporates, or the electrolytic solution is scattered by vibration during ultrasonic welding, and the electrolytic solution is further prevented from adhering to the periphery of the opening of the outer container, and the opening of the outer container is sealed. The board will be sealed more appropriately.
また、この発明においては、上記のような電気二重層キャパシタを製造するにあたり、凹状の被覆体内に少なくとも一対の電極間にセパレータが設けられた電極体を収容させると共にこの電極体に電解液を供給する工程と、被覆体の開口部が凹状の外装容器内の底面側に向くようにして上記の被覆体を外装容器内に収容させる工程と、外装容器の開口部を封口板で封口させる工程とを行うようにすることが好ましい。 In the present invention, in manufacturing the electric double layer capacitor as described above, an electrode body in which a separator is provided between at least a pair of electrodes is accommodated in a concave covering body and an electrolytic solution is supplied to the electrode body. A step of accommodating the covering body in the outer container so that the opening of the covering body faces the bottom surface in the concave outer container, and a step of sealing the opening of the outer container with a sealing plate, It is preferable to carry out.
このようにして電気二重層キャパシタを製造すると、電解液が適切に電極体に供給されるようになると共に、電気二重層キャパシタの製造時に電解液がこぼれるのも抑制される。 When the electric double layer capacitor is manufactured in this manner, the electrolytic solution is appropriately supplied to the electrode body, and the electrolytic solution is prevented from spilling during the manufacturing of the electric double layer capacitor.
この発明における電気二重層キャパシタのように、凹状の外装容器の開口部側において電極体を覆うようにして、凹状の被覆体を設けると、上記のように外装容器の開口部の周辺に封口板を熱融着や超音波溶着等により取り付ける場合に、電解液が外装容器の開口部の周辺に付着するのが抑制されて、外装容器の開口部が封口板によって適切に封口されるようになる。 As in the electric double layer capacitor according to the present invention, when the concave covering is provided so as to cover the electrode body on the opening side of the concave outer container, the sealing plate is provided around the opening of the outer container as described above. Is attached by heat sealing, ultrasonic welding, etc., the electrolyte is prevented from adhering to the periphery of the opening of the outer container, and the opening of the outer container is properly sealed by the sealing plate. .
この結果、この発明における電気二重層キャパシタにおいては、リフローハンダ付けを行う場合や充放電を繰り返して行った場合等において、熱により電解液が蒸発したり、電解液が分解する等により、電気二重層キャパシタ内でガスが発生して内圧が上昇しても、これにより封口部に隙間が生じるのが防止され、電気二重層キャパシタ内から電解液が漏れ出したり、水分が侵入するのが抑制されるようになり、従来の電気二重層キャパシタに比べて、サイクル寿命が向上する。 As a result, in the electric double layer capacitor according to the present invention, when reflow soldering is performed or charging / discharging is repeated, the electrolytic solution is evaporated by heat, or the electrolytic solution is decomposed. Even if gas is generated in the multi-layer capacitor and the internal pressure rises, this prevents a gap from being generated in the sealing portion, and prevents the electrolyte from leaking out or moisture from entering the electric double layer capacitor. Thus, the cycle life is improved as compared with the conventional electric double layer capacitor.
以下、この発明に係る電気二重層キャパシタ及びその製造方法を、実施例を挙げて具体的に説明すると共に、この実施例における電気二重層キャパシタにおいては、外装容器の開口部が封口板によって適切に封口されて、サイクル寿命が向上することを、比較例を挙げて明らかにする。なお、この発明に係る電気二重層キャパシタ及びその製造方法は、下記の実施例に示したものに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲において、適宜変更して実施することができるものである。 Hereinafter, the electric double layer capacitor and the manufacturing method thereof according to the present invention will be specifically described with reference to examples. In the electric double layer capacitor in this example, the opening of the outer container is appropriately formed by a sealing plate. It will be clarified by a comparative example that the cycle life is improved by sealing. The electric double layer capacitor and the manufacturing method thereof according to the present invention are not limited to those shown in the following examples, and can be implemented with appropriate modifications within a range not changing the gist thereof. It is.
(実施例1)
実施例1の電気二重層キャパシタにおいては、電極を下記のようにして作製すると共に電解液を下記のようにして調製し、図1に示すような電気二重層キャパシタを作製した。
(Example 1)
In the electric double layer capacitor of Example 1, an electrode was prepared as follows and an electrolyte was prepared as follows to prepare an electric double layer capacitor as shown in FIG.
ここで、電極を作製するにあたっては、電極材料として比表面積が2000m2/gの活性炭粉末を用い、この活性炭粉末100重量部に、アセチレンブラックを5重量部、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を5重量部の割合で加えて、これらを混練し、これを加圧成形して、厚みが1.0mm、一辺の長さが3.5mmの正方形状になった一対の電極1a,1bを作製した。
Here, in producing the electrode, an activated carbon powder having a specific surface area of 2000 m 2 / g was used as an electrode material, 5 parts by weight of acetylene black and 5 parts of polytetrafluoroethylene (PTFE) were added to 100 parts by weight of the activated carbon powder. These were kneaded and added under a ratio of parts by weight, and this was pressure-molded to produce a pair of
また、電解液を調製するにあたっては、非水系溶媒のプロピレンカーボネートに溶質のテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレート(C2H5)4NBF4を1mol/lの濃度になるように溶解させて電解液を調製した。 In preparing the electrolytic solution, the electrolytic solution is prepared by dissolving solute tetraethylammonium tetrafluoroborate (C 2 H 5 ) 4 NBF 4 in a non-aqueous solvent propylene carbonate to a concentration of 1 mol / l. did.
また、セパレータ1cとしては、ガラス繊維製のものを用いるようにした。 The separator 1c is made of glass fiber.
また、凹状の外装容器10としては、一辺の長さが5mmの正方形状で、高さが2.5mmであり、開口部の一辺の長さが4.5mmの正方形状で、収容部の深さが2.25mmになったアルミナ製の絶縁性容器であって、その収容部の底部に金めっきを施したタングステンからなる集電体11を設け、この集電体11と接触するようにして側壁を貫通してその底面に伸びた一方の接続端子12bを設けると共に、上記の開口部の周辺から底面に伸びた他方の接続端子12aを設けたものを用いるようにした。
The concave
また、被覆体20としては、開口部の一辺の長さが4mmの正方形状で、収容部の深さが1.8mmになった厚みが0.2mmのアルミニウム製の導電性容器を用い、また封口板30としては、厚さが0.25mmのアルミニウム製の導電性板を用いるようにした。
Further, as the covering 20, an aluminum conductive container having a square shape with a side length of 4 mm and an accommodating portion depth of 1.8 mm and a thickness of 0.2 mm is used. As the
そして、実施例1の電気二重層キャパシタを作製するにあたっては、上記の一対の電極1a,1b間に上記のセパレータ1cを挟み込んだ電極体1を、上記の被覆体20の収容部内に収容させ、一対の電極1aを被覆体20に接触させると共に、この被覆体20の収容部内に上記の電解液を十分に注液させた。
And in producing the electric double layer capacitor of Example 1, the
次いで、この被覆体20の開口部が上記の外装容器10における収容部の底面側に向くようにして、電極体1が収容された被覆体20を外装容器10の収容部内に収容させ、他方の電極1bを外装容器10の収容部の底部に設けられた集電体11に接触させるようにした。
Next, the covering
その後、上記の外装容器10の開口部を閉塞させるようにして、上記の封口板30を外装容器10の開口部側に配し、この封口板30を外装容器10の開口部の周辺部に熱融着させて、外装容器10の開口部を封口させると共に、この封口板30を上記の被覆体20に密接させるようにした。
Thereafter, the
(実施例2)
実施例2の電気二重層キャパシタにおいては、図2に示すように、被覆体20として、開口部の一辺の長さが4mmの正方形状で、収容部の深さが1.0mmになった厚みが0.2mmのアルミニウム製の導電性容器を用いるようにし、それ以外は、上記の実施例1と同じものを使用するようにした。
(Example 2)
In the electric double layer capacitor of Example 2, as shown in FIG. 2, the covering 20 has a square shape with a length of one side of the opening of 4 mm and a depth of the housing portion of 1.0 mm. Is made of a conductive container made of aluminum having a thickness of 0.2 mm, and the other is the same as in Example 1 above.
そして、この実施例2においては、電気二重層キャパシタを作製するにあたり、上記の被覆体20の収容部内に一方の電極1aを収容させる一方、上記の外装容器10の収容部内に他方の電極1bとセパレータ1cとを収容させ、外装容器10の収容部の底部に設けられた集電体11に他方の電極1bを接触させると共に、この外装容器10の収容部内に上記の電解液を十分に注液させた。
And in this Example 2, when producing an electric double layer capacitor, while one electrode 1a is accommodated in the accommodating part of said covering 20, the
次いで、電極1aが収容された被覆体20をその開口部が外装容器10における収容部の底面側に向くようにして、この被覆体20を外装容器10の収容部内に収容させて、電極1aと電極1bとの間にセパレータ1cを挟みこみ、この状態で、上記の実施例1の場合と同様に、封口板30を外装容器10の開口部の周辺部に熱融着させて、外装容器10の開口部を封口させると共に、この封口板30を上記の被覆体20に密接させるようにした。
Next, the covering
(比較例1)
比較例1の電気二重層キャパシタにおいては、図3に示すように、被覆体20を用いずに、上記の封口板30と上記の電極1aとの間に、一辺の長さが4mmの正方形状で、厚みが0.2mmになったアルミニウム製の集電板13を設けるようにし、それ以外は、上記の実施例1と同じものを使用するようにした。
(Comparative Example 1)
In the electric double layer capacitor of Comparative Example 1, as shown in FIG. 3, a square shape having a side length of 4 mm is formed between the sealing
ここで、この比較例1の電気二重層キャパシタを作製するにあたっては、上記の一対の電極1a,1b間に上記のセパレータ1cを挟み込んだ電極体1を外装容器10の収容部内に収容させて、この収容部の底部に設けられた集電体11に他方の電極1bを接触させると共に、この外装容器10の収容部内に上記の電解液を十分に注液させた。
Here, in producing the electric double layer capacitor of Comparative Example 1, the
そして、一方の電極1aと接触するようにして上記の集電板13を外装容器10の収容部内に収容させ、この状態で、上記の実施例1の場合と同様に、封口板30を外装容器10の開口部の周辺部に熱融着させて、外装容器10の開口部を封口させると共に、この封口板30を上記の集電板13に密接させるようにした。
Then, the
次に、上記のようにして作製した実施例1,2及び比較例1の各電気二重層キャパシタを、170℃で5分間、260℃で1分間加熱させる熱処理を3回行った。 Next, each of the electric double layer capacitors of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 produced as described above was heat-treated 3 times by heating at 170 ° C. for 5 minutes and 260 ° C. for 1 minute.
その後、上記の各電気二重層キャパシタを、60℃の雰囲気中において、3.3Vの一定電圧で1時間充電させた後、2mAの一定電流で1.0Vまで放電させて1サイクル目の放電容量を求め、このような充放電サイクルを最高200サイクルまで行い、放電容量が1サイクル目の放電容量の50%以下になるまでのサイクル数を求め、これをサイクル寿命として下記の表1に示した。なお、実施例1の電気二重層キャパシタにおいては、200サイクル時点においても放電容量が1サイクル目の放電容量の50%以下に低下しなかった。 Thereafter, each of the electric double layer capacitors was charged at a constant voltage of 3.3 V for 1 hour in an atmosphere at 60 ° C., and then discharged to 1.0 V at a constant current of 2 mA to discharge the first cycle. Such charge / discharge cycles were performed up to 200 cycles, and the number of cycles until the discharge capacity became 50% or less of the discharge capacity of the first cycle was determined. This is shown in Table 1 below as the cycle life. . In the electric double layer capacitor of Example 1, the discharge capacity did not decrease to 50% or less of the discharge capacity at the first cycle even at the 200th cycle.
この結果、一対の電極1a,1b間に上記のセパレータ1cを挟み込んだ電極体1を外装容器10の収容部内に収容させると共に、外装容器10の開口部側において上記の電極体1を覆うようにして被覆体20を設けた実施例1,2の電気二重層キャパシタは、被覆体20を設けていない比較例1の電気二重層キャパシタに比べてサイクル寿命が大幅に向上していた。特に、収容部の深さが深い被覆体20を用いた実施例1の電気二重層キャパシタにおいては、封口板30を熱融着させて外装容器10の開口部を封口させる場合などに、電解液が外装容器10の開口部の周辺部に付着するのが一層抑制され、サイクル寿命がさらに大幅に向上した。
As a result, the
1 電極体
1a,1b 電極
1c セパレータ
10 外装容器
11 集電体
12a,12b 接続端子
13 集電体
20 被覆体
30 封口板
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