JP2005243455A - Electrochemical device - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an electrochemical device which hardly causes a short circuit. <P>SOLUTION: This device is provided with a pair of electrode plates 20, 30, a separator to separate the pair of electrode plate 20, 30, and an electrolyte (not illustrated) contacted with the separator and the pair of electrode plates 20, 30. Then, respective electrode plates 20, 30 are folded alternately in different directions for respective prescribed lengths, and form meandering shapes each having a plurality of plates 20a, 30a arranged in parallel. Furthermore, as for the pair of electrode parts 20, 30, the extension direction of the plate 30a of one electrode plate 30 and the extension direction of the plate 20a of the other electrode plate 20 intersect to each other, and the plate 30a of one electrode plate and the plate 20a of the other electrode plate 20 are alternately laminated and form a laminate 10. Then, a separator 42 has a cylindrical shape in which the other electrode plate 30 is wrapped along the longitudinal direction of one electrode plate 30. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、二次電池や、電気化学キャパシタ等の電気化学デバイスに関する。   The present invention relates to an electrochemical device such as a secondary battery or an electrochemical capacitor.

高エネルギー密度を実現するリチウムイオン二次電池は、携帯電話、ノート型パソコン、ＰＤＡ等の携帯機器の電源として広く使用されている。例えば、特開２００３−２２９１７８号公報には、つづら折形状に折り畳まれた板状のセパレータを挟んで正極及び負極を設けたコイン型電池が提案されている。
特開２００３−２２９１７８号公報 Lithium ion secondary batteries that achieve high energy density are widely used as power sources for portable devices such as mobile phones, notebook computers, and PDAs. For example, Japanese Patent Laid-Open No. 2003-229178 proposes a coin-type battery in which a positive electrode and a negative electrode are provided with a plate-shaped separator folded in a zigzag shape.
JP 2003-229178 A

しかしながら、上述のようなつづら折り状に折り畳まれたセパレータ等を有するリチウムイオン二次電池では、制作途中等において、セパレータのめくれ等が発生し、正極と負極とが短絡する場合が多かった。   However, in the lithium ion secondary battery having the separator folded in a zigzag manner as described above, the separator is turned up during production or the like, and the positive electrode and the negative electrode are often short-circuited.

本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、短絡を起こしにくい電気化学素子を提供することを目的とする。   This invention is made | formed in view of the said subject, and it aims at providing the electrochemical element which is hard to raise | generate a short circuit.

本発明に係る電気化学デバイスは、一対の電極板と、一対の電極板を互いに離間させるセパレータと、このセパレータ及びこの一対の電極板に接触する電解質と、を備えている。そして、各電極板は所定長さ毎に異なる方向に交互に折り曲げられて、平行に配置された板部を複数の有するつづら折り形状をなしている。また、一対の電極板は、一方の電極板の板部の延在方向と他方の電極板の板部の延在方向とが互いに交差するように配置されている。さらに、一方の電極板の板部と他方の電極板の板部とが交互に積層されて一対の電極板は積層体をなしている。そして、セパレータは一方の電極板の長さ方向に沿って延びてこの一方の電極板を外側から包み込む筒状とされている。   The electrochemical device according to the present invention includes a pair of electrode plates, a separator that separates the pair of electrode plates from each other, and an electrolyte that contacts the separator and the pair of electrode plates. Each electrode plate is alternately bent in a different direction for each predetermined length to form a spelled shape having a plurality of plate portions arranged in parallel. The pair of electrode plates are arranged so that the extending direction of the plate portion of one electrode plate and the extending direction of the plate portion of the other electrode plate intersect each other. Furthermore, the plate part of one electrode plate and the plate part of the other electrode plate are alternately laminated, and the pair of electrode plates form a laminate. And the separator is made into the cylinder shape extended along the length direction of one electrode plate, and enveloping this one electrode plate from the outer side.

本発明の電気化学デバイスによれば、一方の電極板が筒状のセパレータ内に収容されているので、従来に比して、セパレータのめくれ等が起こりにくくなり、積層体における電極板間同士の短絡の発生を充分に抑制できる。   According to the electrochemical device of the present invention, since one electrode plate is accommodated in the cylindrical separator, the separator is less likely to be turned over as compared with the conventional one, and the electrode plates in the laminate are not separated from each other. Generation | occurrence | production of a short circuit can fully be suppressed.

また、一方の電極板が筒状のセパレータに収容されていて、セパレータと電極板とを一体に取り扱えるので、積層体の形成等を比較的容易に行える。   Moreover, since one electrode plate is accommodated in the cylindrical separator and the separator and the electrode plate can be handled integrally, it is possible to relatively easily form a laminate.

ここで、このセパレータは、一方の電極板を厚み方向に上下から挟む一対のセパレータシートを有し、一方のセパレータシートの両縁と他方のセパレータシートの両縁とが互いに熱融着されていることが好ましい。   Here, this separator has a pair of separator sheets that sandwich one electrode plate from above and below in the thickness direction, and both edges of one separator sheet and both edges of the other separator sheet are heat-sealed to each other. It is preferable.

この様な形態は実施が容易であり、また、薄型の電気化学デバイスを容易にに実現できる。   Such an embodiment is easy to implement, and a thin electrochemical device can be easily realized.

また、このセパレータは、筒の一端が閉じられていて一方の電極板を内部に収容する袋状をなしていることが好ましい。   The separator preferably has a bag shape in which one end of the cylinder is closed and one electrode plate is accommodated therein.

これによれば、一方の電極板の端面（端部）と他の部分との短絡も効果的に抑止できる。   According to this, a short circuit between the end face (end part) of one electrode plate and the other part can be effectively suppressed.

また、上記の電気化学デバイスは、１．一対の電極板は、それぞれ、集電体層及びこの集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、２．積層体を収容する外装体をさらに備え、３．この外装体は積層体を積層方向に挟み込む一対の導電部材を有し、４．積層体の積層方向一端に一方の電極板の板部が配置される一方、積層体の積層方向他端に他方の電極板の板部が配置され、５．積層体の積層方向一端に配置された一方の電極板の集電体層が一方の導電部材と直接接触すると共に、積層体の積層方向他端に配置された他方の電極板の集電体層が他方の導電部材と直接接触していることが好ましい。   In addition, the electrochemical device described above is: Each of the pair of electrode plates has a current collector layer and active material layers respectively formed on the front and back of the current collector layer. 2. an exterior body that accommodates the laminate is further provided; This exterior body has a pair of conductive members that sandwich the stacked body in the stacking direction. 4. The plate portion of one electrode plate is disposed at one end in the stacking direction of the laminate, while the plate portion of the other electrode plate is disposed at the other end in the stacking direction of the stack. The current collector layer of one electrode plate disposed at one end in the stacking direction of the laminate is in direct contact with one conductive member, and the current collector layer of the other electrode plate disposed at the other end of the stack in the stacking direction Is preferably in direct contact with the other conductive member.

これによれば、コイン型等の電気化学デバイスにおいて、端子として機能する外装体の導電部材と、積層体の集電体との間の抵抗、すなわち内部抵抗を低減でき、高速な充電が容易に行える。   According to this, in an electrochemical device such as a coin type, the resistance between the conductive member of the outer package functioning as a terminal and the current collector of the laminated body, that is, the internal resistance can be reduced, and high-speed charging is easy. Yes.

また、１．一対の電極板は、それぞれ、集電体層及びこの集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、２．電解質はリチウム塩を含み、３．一方の活物質層における正極活物質の担持量は４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２であり、４．他方の活物質層における負極活物質の担持量は２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２であることが好ましい。 In addition, 1. Each of the pair of electrode plates has a current collector layer and active material layers respectively formed on the front and back of the current collector layer. 2. the electrolyte contains a lithium salt; The loading amount of the positive electrode active material in one active material layer is 4.0 to 7.0 mg / cm 2 . The loading amount of the negative electrode active material in the other active material layer is preferably 2.0 to 4.0 mg / cm 2 .

これによれば、従来よりも負極活物質量が十分に薄くなるので、負極でのリチウムイオンのインターカレートが十分高速に好適に行われて、高速な充電を行っても容量の劣化が少なくなる。   According to this, since the amount of the negative electrode active material is sufficiently thinner than in the past, lithium ion intercalation at the negative electrode is suitably performed at a sufficiently high speed, and there is little deterioration in capacity even when high-speed charging is performed. Become.


本発明によれば、短絡を起こしにくい電気化学素子が提供される。
ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the electrochemical element which is hard to raise | generate a short circuit is provided.

（第一実施形態）
まず、本実施形態に係る電気化学デバイスとしてのリチウムイオン二次電池について詳細に説明する。図１は、本実施形態に係るコイン型のリチウムイオン二次電池１の断面図、図２は、図１のＩＩ−ＩＩ断面図、図３は図１中の積層体１０の斜視図、図４（ａ）は図３の積層体中のカソード構造体４０の斜視図、図４（ｂ）は図３の積層体中のアノード２０の斜視図である。 (First embodiment)
First, a lithium ion secondary battery as an electrochemical device according to this embodiment will be described in detail. 1 is a cross-sectional view of a coin-type lithium ion secondary battery 1 according to the present embodiment, FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line II-II of FIG. 1, and FIG. 4 (a) is a perspective view of the cathode structure 40 in the stack of FIG. 3, and FIG. 4 (b) is a perspective view of the anode 20 in the stack of FIG.

このコイン型のリチウムイオン二次電池１は、主として、図１及び図２に示すように、積層体１０と、積層体１０に含浸される電解質溶液（不図示）と、積層体１０を密閉状態で収容する外装体６０と、を備えている。   As shown in FIGS. 1 and 2, the coin-type lithium ion secondary battery 1 mainly includes a laminate 10, an electrolyte solution (not shown) impregnated in the laminate 10, and the laminate 10 in a sealed state. And an exterior body 60 to be housed.

（積層体）
積層体１０は、図１〜図３に示すように、つづら折り形状に折り畳まれたアノード（電極板）２０と、アノード２０と交差する方向につづら折り形状に折り畳まれたカソード構造体４０と、を有しており、これらが互い違いに積層されている。 (Laminate)
As shown in FIGS. 1 to 3, the laminate 10 includes an anode (electrode plate) 20 folded in a zigzag shape and a cathode structure 40 folded in a zigzag shape in a direction intersecting the anode 20. These are stacked alternately.

（アノード）
まずアノード２０について説明する。このアノード２０は、図１及び図２に示すように、板状のアノード集電体２１の両面に、負極活物質層２２、２２が形成されたものである。 (anode)
First, the anode 20 will be described. As shown in FIGS. 1 and 2, the anode 20 has negative electrode active material layers 22 and 22 formed on both surfaces of a plate-like anode current collector 21.

アノード集電体２１はリチウムイオン二次電池のアノード用集電体として通常用いられる金属材料から形成されていれば特に限定されず、例えば、銅やニッケル等が挙げられる。   The anode current collector 21 is not particularly limited as long as it is formed from a metal material that is usually used as an anode current collector of a lithium ion secondary battery, and examples thereof include copper and nickel.

一方、負極活物質層２２は、負極活物質、導電助剤、結着剤等を含む層である。   On the other hand, the negative electrode active material layer 22 is a layer containing a negative electrode active material, a conductive additive, a binder and the like.

負極活物質は、黒鉛構造を有する炭素材料であり、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入、又は、リチウムイオンと、そのリチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、CｌO４ −）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることができる。 The negative electrode active material is a carbon material having a graphite structure, and occlusion and release of lithium ions, desorption and insertion of lithium ions, or lithium ions and counterions of the lithium ions (for example, ClO 4 − ). Doping and dedoping can proceed reversibly.

このような炭素材料としては、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、非晶質炭素等が挙げられる。   Examples of such a carbon material include natural graphite, artificial graphite, and amorphous carbon.

ここで、アノード２０の負極活物質層２２における炭素材料の担持量は特に限定されないが、急速充放電サイクル経過後の容量劣化を低減すべく２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２とすることが好ましい。ここで、担持量とは、アノード集電体２１の表面単位面積あたりに固定される炭素材料の重量である。 Here, the loading amount of the carbon material in the negative electrode active material layer 22 of the anode 20 is not particularly limited, but may be 2.0 to 4.0 mg / cm 2 in order to reduce capacity deterioration after the rapid charge / discharge cycle. preferable. Here, the supported amount is the weight of the carbon material fixed per unit surface area of the anode current collector 21.

導電助剤は、アノード２０の導電性を良好にするものであれば特に限定されず、公知の導電助剤を使用できる。例えば、カーボンブラック類、炭素材料、銅、ニッケル、ステンレス、鉄等の金属微粉、炭素材料及び金属微粉の混合物が挙げられる。   The conductive aid is not particularly limited as long as the conductivity of the anode 20 is improved, and a known conductive aid can be used. Examples thereof include carbon blacks, carbon materials, fine metal powders such as copper, nickel, stainless steel, and iron, and a mixture of carbon materials and fine metal powders.

結着剤は、上記の負極活物質の粒子と導電助剤の粒子とをアノード集電体２１に結着することができれば特に限定されず、公知の結着剤を使用できる。例えば、ポリフッ化ビニリデン（PVDF）、ポリテトラフルオロエチレン（PTFE）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（FEP）、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（PEA）、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体（ETFE）、ポリクロロトリフルオロエチレン（PCTFE）、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体（ECTFE）、ポリフッ化ビニル（PVF）等のフッ素樹脂、スチレン−ブタジエンゴム等が挙げられる。   The binder is not particularly limited as long as the negative electrode active material particles and the conductive auxiliary particles can be bound to the anode current collector 21, and a known binder can be used. For example, polyvinylidene fluoride (PVDF), polytetrafluoroethylene (PTFE), tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer (FEP), tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PEA), ethylene-tetrafluoro Examples thereof include fluoropolymers such as ethylene copolymer (ETFE), polychlorotrifluoroethylene (PCTFE), ethylene-chlorotrifluoroethylene copolymer (ECTFE), and polyvinyl fluoride (PVF), and styrene-butadiene rubber.

続いてアノード２０の形状について説明する。アノード２０は、図３及び図５に示すように、複数の円板部（板部）２０ａと、各円板部２０ａの端面に設けられて円板部２０ａ同士を直列に接続する接続部２０ｂとを有している。そして、このアノード２０は各接続部２０ｂが異なる方向に交互にＵ字状に折り曲げられてつづら折り形状をなし、円板部２０ａは互いに平行に配置されている。   Next, the shape of the anode 20 will be described. As shown in FIGS. 3 and 5, the anode 20 is provided with a plurality of disk parts (plate parts) 20 a and a connection part 20 b that is provided on an end surface of each disk part 20 a and connects the disk parts 20 a in series. And have. In the anode 20, the connecting portions 20b are alternately bent in different directions in a U shape to form a zigzag shape, and the disc portions 20a are arranged in parallel to each other.

（カソード構造体）
続いてカソード構造体４０について説明する。図１、図２及び図４に示すように、カソード構造体４０は、板状のカソード（電極板）３０と、袋状に形成されカソード３０を内部に収容しカソード３０の周囲を覆うセパレータ袋体（セパレータ）４２とを有している。 (Cathode structure)
Next, the cathode structure 40 will be described. As shown in FIGS. 1, 2, and 4, the cathode structure 40 includes a plate-like cathode (electrode plate) 30 and a separator bag that is formed in a bag shape and accommodates the cathode 30 inside and covers the periphery of the cathode 30. A body (separator) 42.

カソード３０は、図１及び図２に示すように、導電性のカソード集電体３１と、このカソード集電体３１の両面に形成された正極活物質層３２，３２とを有する。   As shown in FIGS. 1 and 2, the cathode 30 includes a conductive cathode current collector 31 and positive electrode active material layers 32 and 32 formed on both surfaces of the cathode current collector 31.

カソード集電体３１の材料は、リチウムイオン二次電池のカソード用集電体として通常用いられる金属材料であれば特に限定されず、例えばアルミニウム等が挙げられる。   The material of the cathode current collector 31 is not particularly limited as long as it is a metal material that is usually used as a cathode current collector of a lithium ion secondary battery, and examples thereof include aluminum.

一方、正極活物質層３２は、正極活物質、導電助剤、結着剤等を含む層である。   On the other hand, the positive electrode active material layer 32 is a layer containing a positive electrode active material, a conductive additive, a binder, and the like.

正極活物質は、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入（インターカレーション）、又は、リチウムイオンと、そのリチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、ＣｌＯ4 −）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることが可能であれば特に限定されず、公知の電極活物質を使用できる。例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、リチウムマンガンスピネル（ＬｉＭｎ2Ｏ4）、及び、一般式：ＬｉＮｉxＣｏyＭｎｚＯ2（ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）で表される複合金属酸化物、リチウムバナジウム化合物（ＬｉＶ2Ｏ5）、オリビン型ＬｉＭＰＯ4（ただし、Ｍは、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ又はＦｅを示す）、チタン酸リチウム（Ｌｉ4Ｔｉ5Ｏ12）等の複合金属酸化物が挙げられる。 The positive electrode active material is a lithium ion occlusion and release, lithium ion desorption and insertion (intercalation), or doping and dedoping of lithium ions and counterions (eg, ClO 4 − ) of the lithium ions. The electrode is not particularly limited as long as it can be reversibly advanced, and a known electrode active material can be used. For example, lithium cobalt oxide (LiCoO 2), lithium nickel oxide (LiNiO 2), lithium manganese spinel (LiMn 2 O 4), and the general formula: represented by LiNi x Co y Mn z O 2 (x + y + z = 1) Composite metal oxide, lithium vanadium compound (LiV 2 O 5 ), olivine type LiMPO 4 (where M represents Co, Ni, Mn or Fe), composite such as lithium titanate (Li 4 Ti 5 O 12 ) A metal oxide is mentioned.

正極活物質層３２におけるカソード集電体３１の表面単位面積あたりの正極活物質の担持量は、アノード２０の負極活物質の担持量に対応して任意好適に設定できるが、４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２であることが好ましい。 The amount of the positive electrode active material supported per unit surface area of the cathode current collector 31 in the positive electrode active material layer 32 can be arbitrarily set according to the amount of the negative electrode active material supported by the anode 20, but 4.0 to 7 It is preferably 0.0 mg / cm 2 .

正極活物質層３２に含まれる正極活物質以外の各構成要素は、アノード２０の負極活物質層２２を構成するものと同様の物質を使用することができる。また、正極活物質層３２においても、アノード２０と同様の電子伝導性の粒子を含有させることが好ましい。   As each component other than the positive electrode active material contained in the positive electrode active material layer 32, the same material as that constituting the negative electrode active material layer 22 of the anode 20 can be used. Also, the positive electrode active material layer 32 preferably contains the same electron conductive particles as the anode 20.

このようなカソード３０は、図４に示すように、複数の円板部（板部）３０ａと、各円板部３０ａの端面に設けられて円板部３０ａ同士を直列に接続する接続部３０ｂとを有している。そして、このカソード３０は各接続部３０ｂが異なる方向に交互にＵ字状に折り曲げられてつづら折り形状をなしている。ここで、円板部３０ａ同士は互いに平行に配置されている。   As shown in FIG. 4, the cathode 30 has a plurality of disk parts (plate parts) 30a and a connection part 30b that is provided on the end surface of each disk part 30a and connects the disk parts 30a in series. And have. The cathode 30 has a zigzag shape in which the connecting portions 30b are alternately bent in a U shape in different directions. Here, the disc parts 30a are arranged in parallel to each other.

（セパレータ袋体）
セパレータ袋体４２は、図１、図２及び図４に示すように、カソード３０を収容する袋体であり、カソード３０の一方の主面を覆うようにこの一方の主面に沿ってつづら折状に配置されたセパレータシート４１ａと、カソード３０の他方の主面を覆うように他方の主面に沿ってつづら折状に配置されたセパレータシート４１ｂとを有している。 (Separator bag)
As shown in FIGS. 1, 2, and 4, the separator bag body 42 is a bag body that accommodates the cathode 30 and is folded along the one main surface so as to cover one main surface of the cathode 30. And the separator sheet 41b arranged in a zigzag manner along the other main surface so as to cover the other main surface of the cathode 30.

セパレータシート４１ａ，４１ｂの幅は、図４（ａ）に示すように、カソード３０の幅すなわち、カソード３０の円板部３０ａの直径よりも大きくされている。また、図２、図３及び図４（ａ）に示すように、セパレータシート４１ａは、カソード３０の一端（図２及び図４（ａ）の上側）の円板部３０ａａから、カソード３０のつづら折形状に沿ってカソード３０の他端（図２及び図４（ａ）の下端）の円板部３０ａｂまで伸びてカソード３０を全て覆う長さとされている。一方、セパレータシート４１ｂの長さはセパレータシート４１ａの長さよりも短くされ、カソード３０の他端の円板部３０ａｂは外部に露出している。したがって、この円板部３０ａｂと後述する外装体６０の缶体６１との間にはセパレータシート４１ｂが介在しない。   As shown in FIG. 4A, the width of the separator sheets 41a and 41b is larger than the width of the cathode 30, that is, the diameter of the disc portion 30a of the cathode 30. 2, 3, and 4 (a), the separator sheet 41 a extends from the disc portion 30 aa at one end of the cathode 30 (upper side in FIGS. 2 and 4 (a)) to the spelling of the cathode 30. The length extends to the disc portion 30ab at the other end of the cathode 30 (the lower end in FIGS. 2 and 4A) along the folded shape and covers the cathode 30 in its entirety. On the other hand, the length of the separator sheet 41b is shorter than the length of the separator sheet 41a, and the disc portion 30ab at the other end of the cathode 30 is exposed to the outside. Therefore, the separator sheet 41b is not interposed between the disk portion 30ab and the can body 61 of the exterior body 60 described later.

そして、セパレータシート４１ａ，４１ｂ間にはカソード３０が挟まれており、セパレータシート４１ａとセパレータシート４１ｂとが対面する部分、例えば、セパレータシート４１ａ，４１ｂの両縁部４３ｇ同士（図２及び図４参照）や、円板部３０ａａより外側の端部４３ｄ同士（図１及び図４参照）は互いに熱融着されて一体化しており、セパレータシート４１ａ，４１ｂは、カソード３０を内部に収容するセパレータ袋体４２を形成している。   The cathode 30 is sandwiched between the separator sheets 41a and 41b, and a portion where the separator sheet 41a and the separator sheet 41b face each other, for example, both edge portions 43g of the separator sheets 41a and 41b (FIGS. 2 and 4). And the end portions 43d outside the disk portion 30aa (see FIGS. 1 and 4) are integrated by heat fusion with each other, and the separator sheets 41a and 41b are separators that accommodate the cathode 30 therein. A bag body 42 is formed.

セパレータシート４１ａ，４１ｂは、電気絶縁性の多孔体から形成されていれば材質は特に限定されず、公知の二次電池要素に用いられているセパレータの材料を使用することができる。例えば、電気絶縁性の多孔体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリオレフィンからなるフィルムの積層体や上記樹脂の混合物の延伸膜、或いは、セルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なくとも１種の構成材料からなる繊維不織布が挙げられる。   The material of the separator sheets 41a and 41b is not particularly limited as long as the separator sheets 41a and 41b are formed of an electrically insulating porous body, and a separator material used for a known secondary battery element can be used. For example, as the electrically insulating porous body, at least one structure selected from the group consisting of a laminate of films made of polyethylene, polypropylene or polyolefin, a stretched film of a mixture of the above resins, or cellulose, polyester and polypropylene Examples thereof include a fiber nonwoven fabric made of a material.

そして、図１〜図３に示すように、積層体１０においては、アノード２０の円板部２０ａが延在する方向（図１の水平方向）と、カソード構造体４０におけるカソード３０の円板部３０ａが延在する方向（図２の水平方向）とが、ほぼ直角に交差しており、図１〜図３に示すように、アノード２０の円板部２０ａと、セパレータ袋体４２に収容されたカソード３０の円板部３０ａとが、交互に積層されている。   1 to 3, in the stacked body 10, the direction in which the disk portion 20 a of the anode 20 extends (the horizontal direction in FIG. 1) and the disk portion of the cathode 30 in the cathode structure 40. The direction in which 30a extends (the horizontal direction in FIG. 2) intersects at a substantially right angle, and is accommodated in the disc portion 20a of the anode 20 and the separator bag body 42 as shown in FIGS. The disk portions 30a of the cathodes 30 are alternately stacked.

したがって、積層体１０において、セパレータシート４１ａ，４１ｂを介して、アノード２０の負極活物質層２２と、カソード３０の正極活物質層３２が対向することとなり、これら３つがそれぞれ二次電池要素を構成する。   Therefore, in the laminated body 10, the negative electrode active material layer 22 of the anode 20 and the positive electrode active material layer 32 of the cathode 30 face each other through the separator sheets 41a and 41b, and these three constitute secondary battery elements, respectively. To do.

ここで、図３に示すように、アノード２０の接続部２０ｂは、カソード構造体４０の縁をまたぐように配置されている。   Here, as shown in FIG. 3, the connecting portion 20 b of the anode 20 is disposed so as to straddle the edge of the cathode structure 40.

また、図４及び図５に示すようにアノード２０における円板部２０ａの数と、カソード３０における円板部３０ａの数は同数とされていて、図１及び図２に示すように、積層体１０の積層方向上端（図１の上側）にはアノード２０の円板部２０ａａが配置される一方、積層体１０の積層方向下端（図２の下側）には、カソード３０の円板部３０ａｂが配置されている。   4 and 5, the number of the disk portions 20a in the anode 20 and the number of the disk portions 30a in the cathode 30 are the same. As shown in FIGS. The disk portion 20aa of the anode 20 is disposed at the upper end in the stacking direction 10 (upper side in FIG. 1), and the disk portion 30ab of the cathode 30 is disposed at the lower end in the stacking direction 10 (lower side in FIG. 2). Is arranged.

ここで、図１に示すように、積層方向の上端の円板部２０ａａにおいて、後述する外装体の缶体６３と接触する部分には、負極活物質層２２は形成されておらず、缶体６３の内面とアノード２０のアノード集電体２１とが直接接触している。   Here, as shown in FIG. 1, the negative electrode active material layer 22 is not formed in the portion of the disk portion 20aa at the upper end in the stacking direction that comes into contact with the can body 63 of the exterior body, which will be described later. The inner surface of 63 and the anode current collector 21 of the anode 20 are in direct contact.

また、図２に示すように、積層方向下端の円板部３０ａｂにおいて、外装体６０の缶体６１と接触する部分には、正極活物質層３２は形成されておらず、缶体６１とカソード３０のカソード集電体３１とが直接接触している。   In addition, as shown in FIG. 2, in the disc portion 30ab at the lower end in the stacking direction, the positive electrode active material layer 32 is not formed on the portion of the exterior body 60 that contacts the can body 61. 30 cathode current collectors 31 are in direct contact.

（電解質溶液）
電解質溶液（不図示）は、アノード２０の負極活物質層２２及びカソード３０の正極活物質層３２、及びセパレータ袋体４２の孔の内部に含有されている。電解質溶液は、特に限定されず、公知のリチウムイオン二次電池要素に用いられている、リチウム塩を含む電解質溶液（電解質水溶液、有機溶媒を使用する電解質溶液）を使用することができる。ただし、電解質水溶液は電気化学的に分解電圧が低いことにより、充電時の耐用電圧が低く制限されるので、有機溶媒を使用する電解質溶液（非水電解質溶液）であることが好ましい。二次電池要素の電解質水溶液としては、リチウム塩を非水溶媒（有機溶媒）に溶解したものが好適に使用される。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3、ＣＦ2ＳＯ3、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＮ（ＣＦ3ＣＦ2ＳＯ2）2、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）、ＬｉＮ（ＣＦ3ＣＦ2ＣＯ）2等の塩が使用される。なお、これらの塩は１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。 (Electrolyte solution)
The electrolyte solution (not shown) is contained in the negative electrode active material layer 22 of the anode 20, the positive electrode active material layer 32 of the cathode 30, and the pores of the separator bag body 42. The electrolyte solution is not particularly limited, and an electrolyte solution containing a lithium salt (electrolyte aqueous solution, electrolyte solution using an organic solvent) used for a known lithium ion secondary battery element can be used. However, the electrolyte aqueous solution is preferably an electrolyte solution (non-aqueous electrolyte solution) using an organic solvent because the electrochemical decomposition voltage is low, and the withstand voltage during charging is limited to a low level. As the aqueous electrolyte solution for the secondary battery element, a lithium salt dissolved in a non-aqueous solvent (organic solvent) is preferably used. Examples of the lithium salt include LiPF 6 , LiClO 4 , LiBF 4 , LiAsF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 , CF 2 SO 3 , LiC (CF 3 SO 2 ) 3 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , Salts such as LiN (CF 3 CF 2 SO 2 ) 2 , LiN (CF 3 SO 2 ) (C 4 F 9 SO 2 ), LiN (CF 3 CF 2 CO) 2 are used. In addition, these salts may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.

また、有機溶媒としては、公知の二次電池要素に使用されている溶媒を使用することができる。例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、及び、ジエチルカーボネート等が好ましく挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を任意の割合で混合して使用してもよい。   Moreover, as an organic solvent, the solvent currently used for the known secondary battery element can be used. For example, propylene carbonate, ethylene carbonate, diethyl carbonate and the like are preferable. These may be used alone or in combination of two or more at any ratio.

なお、本実施形態において、電解質溶液は液状以外にゲル化剤を添加することにより得られるゲル状電解質であってもよい。また、電解質溶液に代えて、固体電解質（固体高分子電解質又はイオン伝導性無機材料からなる電解質）が含有されていてもよい。   In the present embodiment, the electrolyte solution may be a gel electrolyte obtained by adding a gelling agent in addition to liquid. Further, instead of the electrolyte solution, a solid electrolyte (a solid polymer electrolyte or an electrolyte made of an ion conductive inorganic material) may be contained.

（外装体）
外装体６０は、一対の金属製の缶体（導電部材）６１，６３と、これら缶体６１，６３間を電気的に絶縁するガスケット６５とを有している。 (Exterior body)
The exterior body 60 includes a pair of metal can bodies (conductive members) 61 and 63 and a gasket 65 that electrically insulates the can bodies 61 and 63.

缶体６１及び缶体６３は、いずれも底面を有する筒状体であり、一方の缶体６１の筒状部の内径が他方の缶体６３の筒状部の外径よりも大きくされている。これら缶体６１，６３は、缶体６３の筒状部が缶体６１内に挿入された状態で、缶体６３の底面と缶体６１の底面とが積層体１０を積層方向（上下方向）に挟み込んでいる。そして、缶体６１の筒状部の外周面と缶体６３の筒状部の内周面との間にガスケット６５が介在した状態で、缶体６１の筒状部を缶体６３の筒状部に対してカシメることにより、積層体１０が封止されている。   Each of the can body 61 and the can body 63 is a cylindrical body having a bottom surface, and the inner diameter of the cylindrical portion of one can body 61 is larger than the outer diameter of the cylindrical portion of the other can body 63. . In these can bodies 61 and 63, the cylindrical portion of the can body 63 is inserted into the can body 61, and the bottom surface of the can body 63 and the bottom surface of the can body 61 form the stack 10 in the stacking direction (vertical direction). Is sandwiched between. Then, the cylindrical portion of the can body 61 is replaced with the cylindrical shape of the can body 63 in a state where the gasket 65 is interposed between the outer peripheral surface of the cylindrical portion of the can body 61 and the inner peripheral surface of the cylindrical portion of the can body 63. The laminated body 10 is sealed by crimping with respect to a part.

そして、缶体６３は、アノード２０の集電体２１と直接接触して負極端子として機能する一方、缶体６１は、カソード３０のカソード集電体３１と直接接触して正極端子として機能する。   The can body 63 directly contacts the current collector 21 of the anode 20 and functions as a negative electrode terminal, while the can body 61 directly contacts the cathode current collector 31 of the cathode 30 and functions as a positive electrode terminal.

（製造方法）
次に、上述したリチウムイオン二次電池１の作製方法の一例について説明する。 (Production method)
Next, an example of a method for manufacturing the above-described lithium ion secondary battery 1 will be described.

まず、アノード２０の負極活物質層２２及びカソード３０の正極活物質層３２を形成するための構成材料を含む塗布液（スラリー）を各々調整する。負極用塗布液は、前述の負極活物質、導電助剤、結着剤等を含み、正極用塗布液は、前述の正極活物質、導電助剤、結着剤等を含むことができる。塗布液に用いる溶媒としては、結着剤を溶解可能とし、活物質及び導電助剤を分散可能とするものであれば特に限定されるものではない。例えば、N−メチル−２−ピロリードン、N，N−ジメチルホルムアミド等を用いることができる。   First, the coating liquid (slurry) containing the constituent material for forming the negative electrode active material layer 22 of the anode 20 and the positive electrode active material layer 32 of the cathode 30 is adjusted. The negative electrode coating liquid can include the above-described negative electrode active material, conductive additive, binder, and the like, and the positive electrode coating liquid can include the above-described positive electrode active material, conductive additive, binder, and the like. The solvent used in the coating solution is not particularly limited as long as the binder can be dissolved and the active material and the conductive auxiliary agent can be dispersed. For example, N-methyl-2-pyrrolidone, N, N-dimethylformamide and the like can be used.

次に、銅やニッケル等により形成されたアノード集電体２１、及び、アルミニウム等により形成されたカソード集電体３１を用意する。そして、アノード集電体２１の両面に負極用塗布液を塗布し乾燥させて両面に負極活物質層２２を形成してアノード用シートを得る。また、カソード集電体３１の両面に正極用塗布液を塗布し乾燥させて両面に正極活物質層３２を形成してカソード用シートを得る。   Next, an anode current collector 21 made of copper, nickel or the like, and a cathode current collector 31 made of aluminum or the like are prepared. And the coating liquid for negative electrodes is apply | coated to both surfaces of the anode electrical power collector 21, and it is made to dry, the negative electrode active material layer 22 is formed on both surfaces, and the sheet | seat for anodes is obtained. Also, a cathode coating liquid is applied to both sides of the cathode current collector 31 and dried to form a cathode active material layer 32 on both sides to obtain a cathode sheet.

ここで、各集電体に各塗布液を塗布する際の手法は特に限定されるものではなく、集電体用金属板の材質や形状等に応じて適宜決定すればよい。例えば、メタルマスク印刷法、静電塗装法、ディップコート法、スプレーコート法、ロールコート法、ドクターブレード法、グラビアコート法、スクリーン印刷法等が挙げられる。   Here, the method for applying each coating solution to each current collector is not particularly limited, and may be appropriately determined according to the material and shape of the current collector metal plate. Examples thereof include a metal mask printing method, an electrostatic coating method, a dip coating method, a spray coating method, a roll coating method, a doctor blade method, a gravure coating method, and a screen printing method.

ここでは、負極活物質層２２の負極活物質担持量が２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２を満たすようにアノード用塗布液を塗布する。また、正極活物質層３２の正極活物質担持量が４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２を満たすようにカソード塗布液を塗布することが好ましい。塗布後、必要に応じて、平版プレス、カレンダーロール等により負極活物質層２２や正極活物質層３２の圧延処理を行う。 Here, the anode coating liquid is applied so that the amount of the negative electrode active material supported by the negative electrode active material layer 22 satisfies 2.0 to 4.0 mg / cm 2 . Moreover, it is preferable to apply | coat a cathode coating liquid so that the positive electrode active material carrying amount of the positive electrode active material layer 32 may satisfy | fill 4.0-7.0 mg / cm < 2 >. After the application, the negative electrode active material layer 22 and the positive electrode active material layer 32 are subjected to a rolling process using a lithographic press, a calender roll, or the like as necessary.

そして、アノード用シートを、図６（ａ）に示すように、複数の円板部２０ａを接続部２０ｂを介して一列に接続してなる形状に切り出して、平板状のアノード２０を得る。   Then, as shown in FIG. 6A, the anode sheet is cut into a shape in which a plurality of disk portions 20a are connected in a row via connection portions 20b, and a plate-like anode 20 is obtained.

また、カソード用シートを、図６（ｂ）に示すように、複数の円板部３０ａを接続部３０ｂを介して一列に接続してなる形状に切り出して、平板状のカソード３０を得る。   Further, as shown in FIG. 6B, the cathode sheet is cut into a shape in which a plurality of disk portions 30a are connected in a row via the connection portions 30b, whereby the flat cathode 30 is obtained.

ここで、接続部２０ｂ，３０ｂの横幅は、円板部２０ａ，３０ａの横幅（直径）よりも小さい。また、円板部２０ａ、３０ａの径はほぼ同程度とすることができる。さらに、後述する折り畳みを好適に行うべく、カソード３０の接続部３０ｂの長さ３０ｂＬが、アノード２０の接続部２０ｂの長さ２０ｂＬよりも短くなるようにすることが好ましい。   Here, the lateral width of the connecting portions 20b and 30b is smaller than the lateral width (diameter) of the disc portions 20a and 30a. Further, the diameters of the disk portions 20a and 30a can be made approximately the same. Furthermore, it is preferable that the length 30bL of the connecting portion 30b of the cathode 30 is shorter than the length 20bL of the connecting portion 20b of the anode 20 in order to suitably perform the folding described later.

また、アノード２０の一端の円板部２０ａｂにおける一方の面、および、カソード３０の一端の円板部３０ａｂにおける一方の面は、予め塗布液を塗布しないようにしたり、活物質層２２，３２を除去したりして、集電体２１，３１が表面に露出するようにしておく。   Also, one surface of the disk portion 20ab at one end of the anode 20 and one surface of the disk portion 30ab at one end of the cathode 30 are not coated with a coating solution in advance, or the active material layers 22 and 32 are formed. The current collectors 21 and 31 are exposed on the surface.

続いて、図６（ｃ）及び図６（ｄ）に示すように、帯状のセパレータシート４１ａ，４１ｂを用意する。セパレータシート４１ａ、４１ｂは、絶縁性の多孔質材料を所定の形状、大きさに切り抜いて作成する。ここでは、例えば、セパレータシート４１ａは、平板状のカソード３０を全て覆うことができる大きさとする一方、セパレータシート４１ｂは、円板部３０ａを一つ残してこれ以外の平板状のカソード３０の円板部３０ａを覆うことができる大きさとする。ここで、各セパレータシート４１ａ、４１ｂの端部は、各円板部２０ａ、３０ａに対応する円形形状とされて丸みを帯びている。   Subsequently, as shown in FIGS. 6C and 6D, strip-shaped separator sheets 41a and 41b are prepared. The separator sheets 41a and 41b are formed by cutting an insulating porous material into a predetermined shape and size. Here, for example, the separator sheet 41a has a size that can cover all of the flat plate-like cathode 30, while the separator sheet 41b has a circular portion of the other flat plate-like cathode 30 leaving one disc portion 30a. It is set as the magnitude | size which can cover the board part 30a. Here, the edge part of each separator sheet 41a, 41b is made into the circular shape corresponding to each disk part 20a, 30a, and is rounded.

そして、図６（ｅ）に示すように、セパレータシート４１ａ上にカソード３０を載置し、その上にセパレータシート４１ｂ上を載置する。ここで、カソード３０においてカソード集電体３１が露出された円板部３０ａａが表面に露出するようにカソード３０及びセパレータシート４１ｂを配置する。そして、上下からこれら３層に対して厚み方向に圧力を加えつつセパレータシート４１ａ、４１ｂを加熱することにより、セパレータシート４１ａ及びセパレータシート４１ｂの縁部４３ｇ同士や端部４３ｄ同士を熱融着し、カソード３０を収容する袋状のセパレータ袋体４２を形成する。これによりカソード構造体４０が完成する。   And as shown in FIG.6 (e), the cathode 30 is mounted on the separator sheet 41a, and the separator sheet 41b is mounted on it. Here, the cathode 30 and the separator sheet 41b are arranged so that the disc portion 30aa where the cathode current collector 31 is exposed in the cathode 30 is exposed on the surface. The separator sheets 41a and 41b are heated while applying pressure in the thickness direction to these three layers from above and below, so that the edge portions 43g and the end portions 43d of the separator sheet 41a and the separator sheet 41b are heat-sealed. Then, a bag-like separator bag body 42 for accommodating the cathode 30 is formed. Thereby, the cathode structure 40 is completed.

続いて、図７（ａ）に示すように、アノード２０の円板部２０ａａ上に、カソード構造体４０における円板部３０ａａと反対側の端部の円板部３０ａを重ねる。このとき、アノード２０とカソード構造体４０すなわちカソード３０とが約９０度で交差するようにする。   Subsequently, as illustrated in FIG. 7A, the disk part 30 a at the end of the cathode structure 40 opposite to the disk part 30 aa is overlaid on the disk part 20 aa of the anode 20. At this time, the anode 20 and the cathode structure 40, that is, the cathode 30 intersect with each other at about 90 degrees.

そして、図７（ｂ）に示すようにアノード２０の接続部２０ｂをＵ字状に折り曲げて、カソード構造体４０の端部の円板部３０ａ上にアノード２０の２番目の円板部２０ａを重ねる。続いて、図示は省略するが、カソード構造体４０をカソード３０の接続部３０ｂの部分で折り曲げて、アノード２０の２番目の円板部２０ａ上に、カソード構造体４０の２番目の円板部３０ａを重ねる。以下、このような接続部２０ｂ、３０ｂの折り曲げを交互に行って、円板部２０ａと円板部３０ａとを交互に重ね、図３に示す積層体１０を完成する。ここで、完成する積層体１０の最外面に、円板部２０ａａのアノード集電体露出面及び円板部３０ａのカソード集電体露出面が露出するように、アノード２０とカソード構造体４０の重ね合わせの表裏をあらかじめ定めておく。   Then, as shown in FIG. 7B, the connecting portion 20b of the anode 20 is bent into a U shape, and the second disc portion 20a of the anode 20 is placed on the disc portion 30a at the end of the cathode structure 40. Overlapping. Subsequently, although not shown, the cathode structure 40 is bent at the connection portion 30b of the cathode 30, and the second disk portion of the cathode structure 40 is placed on the second disk portion 20a of the anode 20. Stack 30a. Hereinafter, the connection parts 20b and 30b are alternately bent, and the disk parts 20a and the disk parts 30a are alternately stacked to complete the laminate 10 shown in FIG. Here, the anode 20 and the cathode structure 40 are exposed so that the anode current collector exposed surface of the disc portion 20aa and the cathode current collector exposed surface of the disc portion 30a are exposed on the outermost surface of the laminated body 10 to be completed. The front and back of the overlay are determined in advance.

そして、このような積層体１０に前述の電解質溶液を含浸させた後、外装体６０内に封入することにより、図１や図２に示すコイン型のリチウムイオン二次電池１が完成する。   Then, such a laminate 10 is impregnated with the above-described electrolyte solution and sealed in the outer package 60, whereby the coin-type lithium ion secondary battery 1 shown in FIGS. 1 and 2 is completed.

このようなリチウムイオン二次電池１によれば、カソード３０がセパレータ袋体４２内に収容されている。したがって、例えば、アノード２０とカソード３０とを互いに折り畳む際等の積層体の製造時、積層体への電解質溶液の含浸時、積層体の外装体への封入時等においてセパレータのめくれ等が起きにくい。したがって、アノード２０とカソード３０との短絡による不良品の発生が十分に低減され、歩留まりが向上する。   According to such a lithium ion secondary battery 1, the cathode 30 is accommodated in the separator bag body 42. Therefore, for example, when the laminate is manufactured when the anode 20 and the cathode 30 are folded together, the separator is hardly turned over when the electrolyte solution is impregnated into the laminate, or when the laminate is sealed in the outer package. . Therefore, the generation of defective products due to a short circuit between the anode 20 and the cathode 30 is sufficiently reduced, and the yield is improved.

特に、本実施形態においては、セパレータ袋体４２によって、カソード３０の長さ方向に沿う側面３０ｓ（図１参照）及びカソード３０の長さ方向に垂直な端面３０ｅが両方覆われることになるので短絡抑制効果が著しい。なお、カソード３０の端面３０ｅの部分を開放した筒状のセパレータを用いても本発明の作用効果は発揮される。   In particular, in the present embodiment, the separator bag body 42 covers both the side surface 30 s (see FIG. 1) along the length direction of the cathode 30 and the end surface 30 e perpendicular to the length direction of the cathode 30. The suppression effect is remarkable. Note that the effect of the present invention is exhibited even when a cylindrical separator having an open end 30e portion of the cathode 30 is used.

また、カソード３０がセパレータ袋体４２に収容されてカソード構造体４０として一体化していると、アノード２０とカソード構造体４０とを交互に折り曲げて積層体を形成する作業自体も簡単化される。   Moreover, when the cathode 30 is accommodated in the separator bag body 42 and integrated as the cathode structure 40, the operation itself of forming the laminate by bending the anode 20 and the cathode structure 40 alternately is simplified.

また、積層体１０において、アノード２０のアノード集電体２１と缶体６３とは、負極活物質層２２を介することなく直接接触しており、また、カソード３０のカソード集電体３１と缶体６１とは、正極活物質層３２を介することなく直接接触している。したがって積層体１０と、外部端子としての缶体６１，６３とを十分に低い抵抗で電気的に接続できて、リチウムイオン二次電池１の内部抵抗が十分に小さくなる。したがって、大電流での充電、すなわち、急速充電が可能となる。   In the laminate 10, the anode current collector 21 of the anode 20 and the can body 63 are in direct contact with each other without the negative electrode active material layer 22 interposed therebetween, and the cathode current collector 31 of the cathode 30 and the can body. 61 is in direct contact with no positive electrode active material layer 32 interposed. Therefore, the laminate 10 and the cans 61 and 63 as external terminals can be electrically connected with a sufficiently low resistance, and the internal resistance of the lithium ion secondary battery 1 is sufficiently reduced. Therefore, charging with a large current, that is, rapid charging is possible.

さらに、負極活物質層２２の負極活物質担持量を２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２とし、正極活物質層３２の正極活物質担持量を４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２とし、いずれも従来よりも十分に小さく、すなわち、厚みを薄くしている。したがって、負極活物質層２２における分極が従来よりも起こりにくくなり、大きな電流がリチウムイオン二次電池に供給されても、負極活物質層２２に十分高速にリチウムイオンがインターカレートされ、容量の劣化が起りにくくなる。なお、従来の負極活物質層の厚みは０．１〜０．５ｍｍ程度、すなわち、負極活物質担持量は８．０〜１５．０ｍｇ／ｃｍ２程度であり、この効果は顕著である。 Furthermore, the negative electrode active material carrying amount of the negative electrode active material layer 22 is set to 2.0 to 4.0 mg / cm 2 , the positive electrode active material carrying amount of the positive electrode active material layer 32 is set to 4.0 to 7.0 mg / cm 2 , Both are sufficiently smaller than the prior art, that is, the thickness is reduced. Therefore, polarization in the negative electrode active material layer 22 is less likely to occur than in the past, and even when a large current is supplied to the lithium ion secondary battery, lithium ions are intercalated in the negative electrode active material layer 22 at a sufficiently high speed, and the capacity is increased. Deterioration is less likely to occur. In addition, the thickness of the conventional negative electrode active material layer is about 0.1-0.5 mm, that is, the negative electrode active material carrying amount is about 8.0-15.0 mg / cm 2 , and this effect is remarkable.

なお、本発明は、上記実施形態に限定されずさまざまな変形態様を取ることが可能である。   In addition, this invention is not limited to the said embodiment, It can take various deformation | transformation aspects.

例えば、上記実施形態では、セパレータ袋体４２内にカソード３０を封入しているが、セパレータ袋体４２内にアノード２０を封入してもよい。   For example, in the above embodiment, the cathode 30 is sealed in the separator bag body 42, but the anode 20 may be sealed in the separator bag body 42.

また、積層体１０を金属製の缶体６１，６３内に封入してコイン型電池としているが、積層体１０をアルミラミネートパック内に封入し、積層体１０と電気的に接続した導電部材としてのリード線をパック内から外部に突出するように設けても動作は可能である。   In addition, the laminated body 10 is enclosed in metal cans 61 and 63 to form a coin-type battery, but the laminated body 10 is enclosed in an aluminum laminate pack and is electrically connected to the laminated body 10 as a conductive member. The operation can be performed even if the lead wires are provided so as to protrude from the inside of the pack.

また、上記実施形態においては、アノード２０やカソード３０は、円板部２０ａ，３０ａを５つずつ備えているが、円板部２０ａ、３０ｂを複数かつ同数ずつそなえていればこれに限られない。   Moreover, in the said embodiment, although the anode 20 and the cathode 30 are equipped with the disk parts 20a and 30a 5 each, if it has the disk parts 20a and 30b and the same number, it will not restrict to this. .

また、上記実施形態において円板部２０ａの形状を、円板でなく、矩形板、正方形板等任意任意に変更してもかまわない。   Moreover, in the said embodiment, you may change arbitrarily the shape of the disc part 20a instead of a disc, such as a rectangular plate and a square plate.

また、例えば、上記実施形態の説明においては、電気化学素子がリチウムイオン二次電池の場合について説明したが、本発明の電気化学素子はリチウムイオン二次電池に限定されるものではなく、金属リチウム二次電池（正極に本発明の電極を用い、負極に金属リチウムを用いたもの）等のリチウムイオン二次電池以外の二次電池や、電気二重層キャパシタ、擬似容量キャパシタ、シュードキャパシタ、レドックスキャパシタ等の電気化学キャパシタ等であってもよい。なお、リチウムイオン二次電池以外の電気化学素子の場合、電極活物質としては、それぞれの電気化学素子に適したものを用いればよい。   For example, in the description of the above embodiment, the case where the electrochemical element is a lithium ion secondary battery has been described. However, the electrochemical element of the present invention is not limited to the lithium ion secondary battery, Secondary batteries other than lithium ion secondary batteries such as secondary batteries (using the electrode of the present invention for the positive electrode and metallic lithium for the negative electrode), electric double layer capacitors, pseudo-capacitance capacitors, pseudo capacitors, redox capacitors It may be an electrochemical capacitor or the like. In the case of an electrochemical element other than a lithium ion secondary battery, an electrode active material that is suitable for each electrochemical element may be used.

以下、実施例及び比較例を挙げて本発明についてさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。   EXAMPLES Hereinafter, although an Example and a comparative example are given and this invention is demonstrated in more detail, this invention is not limited to these Examples at all.

（実施例１）
まず、アノード２０を以下の手順により作製した。まず、負極活物質として人工黒鉛、導電助剤としてカーボンブラック、結着剤としてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を用意し、これらを重量比が負極活物質：導電部材：結着剤＝９０：８：２となるように混合分散した後、これに溶媒としてＮ−メチル−ピロリドン（ＮＭＰ）を適量投入して粘度調節し、スラリー状の負極用塗布液を調整した。 (Example 1)
First, the anode 20 was produced by the following procedure. First, artificial graphite as a negative electrode active material, carbon black as a conductive additive, and polyvinylidene fluoride (PVdF) as a binder are prepared, and the weight ratio of these is negative electrode active material: conductive member: binder = 90: 8: After mixing and dispersing so as to be 2, an appropriate amount of N-methyl-pyrrolidone (NMP) was added as a solvent to adjust the viscosity, thereby preparing a slurry-like coating solution for negative electrode.

次に、アノード集電体としての銅箔（厚さ：１６μｍ）を用意し、負極用塗布液を負極活物質担持量が３．５ｍｇ／ｃｍ２となるようにドクターブレード法により銅箔の両面に塗布し、１１０℃で乾燥させてアノードシートを得た。その後、アノードシートの負極活物質層をカレンダーロールを用いてプレスして圧延した。さらに、アノードシートを図６（ａ）の所定の形状に打ち抜いてアノード２０とした。 Next, a copper foil (thickness: 16 μm) is prepared as an anode current collector, and both sides of the copper foil are applied by a doctor blade method so that the negative electrode coating solution is 3.5 mg / cm 2. And dried at 110 ° C. to obtain an anode sheet. Thereafter, the negative electrode active material layer of the anode sheet was pressed and rolled using a calendar roll. Further, the anode sheet was punched into a predetermined shape shown in FIG.

次に、カソード３０を以下の手順により作製した。まず、正極活物質としてＬｉＭｎ０．３３Ｎｉ０．３３Ｃｏ０．３４Ｏ２（下付き数字は原子比）、導電助剤としてカーボンブラック、結着剤としてＰＶｄＦを用意し、これらを重量比が正極活物質：導電助剤：結着剤＝９０：６：４となるように混合した後、これに溶媒としてのＮ−メチル−２−ピロリドンを適量混合して粘度調整し、スラリー状の正極用塗布液を調整した。 Next, the cathode 30 was produced by the following procedure. First, LiMn 0.33 Ni 0.33 Co 0.34 O 2 (subscript is an atomic ratio) as a positive electrode active material, carbon black as a conductive aid, and PVdF as a binder are prepared. Positive electrode active material: Conductive aid: Binder = 90: 6: 4 After mixing, an appropriate amount of N-methyl-2-pyrrolidone as a solvent is mixed with this to adjust the viscosity, and the slurry positive electrode The coating solution was adjusted.

続いて、カソード集電体としてアルミニウム箔（厚さ２０μｍ）を用意し、そのアルミニウム箔に正極用塗布液をドクターブレード法により活物質担持量が５．５ｍｇ／ｃｍ２となるように塗布して乾燥させ、圧延し、カソードシートとした。そして、このカソードシートを、図６（ｂ）に示す形状に打ち抜いてカソード３０とした。 Subsequently, an aluminum foil (thickness: 20 μm) was prepared as a cathode current collector, and a positive electrode coating solution was applied to the aluminum foil by a doctor blade method so that the active material loading was 5.5 mg / cm 2. It dried and rolled and it was set as the cathode sheet. Then, this cathode sheet was punched into the shape shown in FIG.

次に、ポリオレフィン製の多孔膜（厚み２５μｍ、ガーレ通気時間１００ｓ）を図６（ｃ）、図６（ｄ）に示す所定形状に打ち抜いて一対のセパレータシート４１ａ、４１ｂを得た。   Next, a porous film made of polyolefin (thickness 25 μm, Gurley aeration time 100 s) was punched into a predetermined shape shown in FIGS. 6C and 6D to obtain a pair of separator sheets 41a and 41b.

続いて、セパレータシート４１ａ、カソード３０、セパレータシート４１ｂをこの順に積層し、上下から挟んでヒートシールしてセパレータ袋体４２を形成し、カソード３０がセパレータ袋体４２内に収容されたカソード構造体４０を得た。   Subsequently, the separator sheet 41a, the cathode 30, and the separator sheet 41b are laminated in this order, and are heat-sealed by sandwiching them from above and below to form the separator bag body 42. The cathode structure in which the cathode 30 is accommodated in the separator bag body 42 40 was obtained.

さらに、図７（ａ）、図７（ｂ）に示すように、アノード２０と、カソード構造体４０とを交差させて交互に折り畳むことにより、図３に示すような積層体１０を形成した。積層体１０の積層方向の両端においては、それぞれアノード２０のアノード集電体２１やカソード集電体３１のカソード集電体３１を表面に露出させた。   Further, as shown in FIGS. 7A and 7B, the anode 20 and the cathode structure 40 are crossed and alternately folded, thereby forming the laminate 10 as shown in FIG. At both ends in the stacking direction of the stacked body 10, the anode current collector 21 of the anode 20 and the cathode current collector 31 of the cathode current collector 31 were exposed on the surface, respectively.

ついで、積層体１０を電解質溶液に含浸させた。電解質溶液としては、プロピレンカーボネート（ＰＣ）と、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を所定の体積比で混合した物を溶媒とし、１．５ｍｏｌ／ＬのＬｉＰＦ６を溶質としたものを用いた。 Next, the laminate 10 was impregnated with an electrolyte solution. As an electrolyte solution, a mixture of propylene carbonate (PC), ethylene carbonate (EC), and diethyl carbonate (DEC) at a predetermined volume ratio is used as a solvent, and 1.5 mol / L LiPF 6 is used as a solute. Using.

そして、電解質を含浸させた積層体１０を金属製のコイン型の外装体６０内に封入して図１の如きリチウムイオン二次電池を完成した。外装体６０のサイズは２０３２型（直径２０ｍｍ、厚み３．２ｍｍ）であり、容量は４５ｍＡｈであった。ここで、このようなリチウムイオン二次電池を１０個作成した。   Then, the laminate 10 impregnated with the electrolyte was enclosed in a metal coin-type outer package 60 to complete the lithium ion secondary battery as shown in FIG. The size of the outer package 60 was 2032 type (diameter 20 mm, thickness 3.2 mm), and the capacity was 45 mAh. Here, ten such lithium ion secondary batteries were produced.

（実施例２）
積層体１０の積層方向外側に露出するアノード２０の表面には負極活物質層２２が形成されており、積層方向外側に露出するカソード３０の表面には正極活物質層３２が形成されている以外は、実施例１のリチウムイオン二次電池と同様にしてリチウムイオン二次電池を作成した。すなわち、このリチウムイオン二次電池においては、負極活物質層２２を介してアノード集電体２１と缶体６３とが電気的に接続され、正極活物質層３２を介してカソード集電体３１と缶体６１とが電気的に接続されている。 (Example 2)
A negative electrode active material layer 22 is formed on the surface of the anode 20 exposed to the outside in the stacking direction of the stacked body 10, and a positive electrode active material layer 32 is formed on the surface of the cathode 30 exposed to the outside in the stacking direction. Produced a lithium ion secondary battery in the same manner as the lithium ion secondary battery of Example 1. That is, in this lithium ion secondary battery, the anode current collector 21 and the can 63 are electrically connected via the negative electrode active material layer 22, and the cathode current collector 31 is connected via the positive electrode active material layer 32. The can 61 is electrically connected.

（比較例１）
袋状のセパレータ袋体４２を使用せず、カソード３０を一対のセパレータシート４１ａ，４１ｂで単に挟んだ（熱融着せず）こと以外は、実施例１と同様にしてリチウムイオン二次電池を作成した。 (Comparative Example 1)
A lithium ion secondary battery was prepared in the same manner as in Example 1 except that the bag-shaped separator bag body 42 was not used and the cathode 30 was simply sandwiched between the pair of separator sheets 41a and 41b (not thermally fused). did.

そして、このようにして得られたリチウムイオン二次電池に対して、４．２Ｖでの定電流定電圧充電及び定電流での放電のサイクルを５回繰り返して、各充電サイクルにおいて充電に必要な時間を測定した。各サイクルにおける充電電流は、順に２Ｃ，５Ｃ，１０Ｃ，２０Ｃ，３０Ｃとし、放電電流はいずれも１Ｃとした。ここで、充電は電流値が０．０５Ｃに絞られた時点で終了とし、放電は端子電圧が２．５Ｖとなると終了とした。結果を図８に示す。   The lithium ion secondary battery thus obtained is subjected to a constant current constant voltage charging at 4.2 V and a discharging at a constant current five times, and is necessary for charging in each charging cycle. Time was measured. The charging current in each cycle was 2C, 5C, 10C, 20C, and 30C in order, and the discharging current was 1C. Here, the charging was terminated when the current value was reduced to 0.05 C, and the discharging was terminated when the terminal voltage reached 2.5V. The results are shown in FIG.

実施例１や実施例２のリチウムイオン二次電池は電極の短絡がほとんど殆どなかったのに対し、比較例１のリチウムイオン二次電池では、全てが短絡してしまい充放電不能であった。   The lithium ion secondary batteries of Example 1 and Example 2 had almost no short-circuiting of electrodes, whereas the lithium ion secondary battery of Comparative Example 1 was short-circuited and could not be charged / discharged.

また、実施例１のリチウムイオン二次電池及び実施例２のリチウムイオン二次電池は２Ｃ以上での充電が可能であった。   Moreover, the lithium ion secondary battery of Example 1 and the lithium ion secondary battery of Example 2 were able to be charged at 2C or more.

さらに、実施例２のリチウムイオン二次電池に比べて実施例１のリチウムイオン二次電池は充電時間が短くなった。この差は、集電体と缶体とが直接接触することにより電池の内部抵抗が低下し、分極が小さくなったたためと考えられる。   Furthermore, the charging time of the lithium ion secondary battery of Example 1 was shorter than that of the lithium ion secondary battery of Example 2. This difference is considered to be because the internal resistance of the battery was lowered and the polarization was reduced by the direct contact between the current collector and the can.

図１は、本実施形態に係るコイン型のリチウムイオン二次電池１の断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view of a coin-type lithium ion secondary battery 1 according to this embodiment. 図２は、図１のＩＩ−ＩＩ断面図である。2 is a cross-sectional view taken along the line II-II in FIG. 図３は、図１中の積層体１０の斜視図である。FIG. 3 is a perspective view of the laminate 10 in FIG. 図４は図３の積層体中のカソード構造体４０の斜視図である。4 is a perspective view of the cathode structure 40 in the laminate of FIG. 図５は図３の積層体中のアノード２０の斜視図である。FIG. 5 is a perspective view of the anode 20 in the laminate of FIG. 図６（ａ）〜図６（ｅ）は、１のリチウムイオン二次電池を作成する工程を説明する図である。FIG. 6A to FIG. 6E are diagrams illustrating a process of creating one lithium ion secondary battery. 図７（ａ）〜図７（ｂ）は、リチウムイオン二次電池を作成する方法を説明する、図６（ａ）〜図６（ｅ）に続く説明図である。FIG. 7A to FIG. 7B are explanatory diagrams following FIG. 6A to FIG. 6E for explaining a method of producing a lithium ion secondary battery. 実施例１，２比較例２の結果を示す表である。6 is a table showing the results of Examples 1 and 2 of Comparative Example 2;

符号の説明Explanation of symbols

１…リチウムイオン二次電池、１０…積層体、２０…アノード（電極板）、２０ａ…円板部（板部）、２１…アノード集電体層、２２…負極活物質層、３０…カソード（電極板）、３０ａ…円板部（板部）、３１…カソード集電体層、３２…正極活物質層、４１ａ，４１ｂ…セパレータシート、４２…セパレータ袋体（セパレータ）、６０…外装体、６１，６３…缶体（導電部材）。

DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Lithium ion secondary battery, 10 ... Laminated body, 20 ... Anode (electrode plate), 20a ... Disc part (plate part), 21 ... Anode collector layer, 22 ... Negative electrode active material layer, 30 ... Cathode ( Electrode plate), 30a ... disc portion (plate portion), 31 ... cathode current collector layer, 32 ... positive electrode active material layer, 41a, 41b ... separator sheet, 42 ... separator bag body (separator), 60 ... exterior body, 61, 63 ... Can bodies (conductive members).

Claims (5)

一対の電極板と、
前記一対の電極板を互いに離間させるセパレータと、
前記セパレータ及び前記一対の電極板に接触する電解質と、を備え、
前記各電極板は所定長さ毎に異なる方向に交互に折り曲げられて、平行に配置された板部を複数の有するつづら折り形状をなし、
前記一対の電極板は、一方の電極板の板部の延在方向と他方の電極板の板部の延在方向とが互いに交差するように配置され、
一方の電極板の板部と他方の電極板の板部とが交互に積層されて前記一対の電極板は積層体をなし、
前記セパレータは一方の電極板の長さ方向に沿って延びて前記一方の電極板を外側から包み込む筒状とされている電気化学デバイス。 A pair of electrode plates;
A separator for separating the pair of electrode plates from each other;
An electrolyte in contact with the separator and the pair of electrode plates,
Each of the electrode plates is alternately bent in different directions for each predetermined length to form a zigzag shape having a plurality of plate portions arranged in parallel,
The pair of electrode plates are arranged such that the extending direction of the plate portion of one electrode plate and the extending direction of the plate portion of the other electrode plate intersect each other,
The plate portion of one electrode plate and the plate portion of the other electrode plate are alternately laminated, and the pair of electrode plates form a laminate,
The said separator is the electrochemical device made into the cylinder shape extended along the length direction of one electrode plate, and enveloping said one electrode plate from the outer side. 前記セパレータは、前記一方の電極板を厚み方向に上下から挟む一対のセパレータシートを有し、一方のセパレータシートの両縁と他方のセパレータシートの両縁とが互いに熱融着されている請求項１の電気化学デバイス。   The separator has a pair of separator sheets that sandwich the one electrode plate from above and below in the thickness direction, and both edges of one separator sheet and both edges of the other separator sheet are heat-sealed to each other. 1. Electrochemical device. 前記セパレータは、前記筒の一端が閉じられていて前記一方の電極板を収容する袋状をなしている請求項１又は２に記載の電気化学デバイス。   The electrochemical device according to claim 1, wherein the separator has a bag shape in which one end of the cylinder is closed and the one electrode plate is accommodated. 前記一対の電極板は、それぞれ、集電体層及び前記集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、
前記積層体を収容する外装体をさらに備え、
前記外装体は前記積層体を積層方向に挟み込む一対の導電部材を有し、
前記積層体の積層方向一端に一方の電極板の板部が配置される一方、前記積層体の積層方向他端に他方の電極板の板部が配置され、
前記積層体の積層方向一端に配置された一方の電極板の集電体層が一方の導電部材と直接接触すると共に、前記積層体の積層方向他端に配置された他方の電極板の集電体層が他方の導電部材と直接接触している請求項１から３の何れか一項に記載の電気化学デバイス。 Each of the pair of electrode plates has a current collector layer and an active material layer formed on each side of the current collector layer,
It further comprises an exterior body that houses the laminate,
The exterior body has a pair of conductive members that sandwich the stacked body in the stacking direction,
The plate portion of one electrode plate is disposed at one end in the stacking direction of the laminate, while the plate portion of the other electrode plate is disposed at the other end of the stack in the stacking direction.
The current collector layer of one electrode plate disposed at one end of the laminate in the stacking direction is in direct contact with one conductive member, and the current collector of the other electrode plate disposed at the other end of the stack in the stacking direction. The electrochemical device according to any one of claims 1 to 3, wherein the body layer is in direct contact with the other conductive member. 前記一対の電極板は、それぞれ、集電体層及び前記集電体層の表裏にそれぞれ形成された活物質層を有し、
前記電解質はリチウム塩を含み、
一方の活物質層における正極活物質の担持量は４．０〜７．０ｍｇ／ｃｍ２であり、
他方の活物質層における負極活物質の担持量は２．０〜４．０ｍｇ／ｃｍ２である請求項１〜３の何れか一項に記載の電気化学デバイス。
Each of the pair of electrode plates has a current collector layer and an active material layer formed on each side of the current collector layer,
The electrolyte includes a lithium salt;
The loading amount of the positive electrode active material in one active material layer is 4.0 to 7.0 mg / cm 2 ,
The electrochemical device according to any one of claims 1 to 3 supported amount of the negative electrode active material in the other of the active material layer is 2.0~4.0mg / cm 2.
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