JP2005007260A - 排ガス浄化装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】搭載する車種が異なっても優れた浄化性能を発揮することができる排ガス浄化用触媒および排ガス浄化装置を提供する。
【解決手段】(1) 400cpsi 以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi 以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されている排ガス浄化装置。(2) 内燃機関から排出される排ガス浄化する三元触媒と、その後流に設置された炭化水素吸着燃焼触媒とを備えた排ガス浄化装置において、前記炭化水素吸着燃焼触媒が、前記吸着燃焼触媒Aと前記吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されている排ガス浄化装置。
【選択図】 図1
【解決手段】(1) 400cpsi 以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi 以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されている排ガス浄化装置。(2) 内燃機関から排出される排ガス浄化する三元触媒と、その後流に設置された炭化水素吸着燃焼触媒とを備えた排ガス浄化装置において、前記炭化水素吸着燃焼触媒が、前記吸着燃焼触媒Aと前記吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されている排ガス浄化装置。
【選択図】 図1
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は排ガス浄化装置に関し、さらに詳しくは排ガス(特に自動車用エンジンの排ガス)に含まれる炭化水素類を浄化するのに好適な排ガス浄化装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
自動車の排ガス中には、炭化水素(HC)類として、メタン、エタン、プロパンなどのパラフィン系炭化水素、エチレン、プロピレン、ブテンなどのオレフィン系炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素などが含まれている。従来、このような自動車の排ガスを浄化する触媒としては、活性アルミナにPd、Pt、およびRh等の貴金属(PM)成分を担持したものが用いられている。この触媒は、HC類だけでなく、窒素酸化物(NOx)、一酸化炭素(CO)を同時に除去できることから三元触媒と呼ばれている。この三元触媒は、所定の温度以上で良好な触媒浄化性能を示す。
【0003】
通常、自動車エンジンから排出されるHCは、エンジン始動直後から1〜2分の間に特に多量に排出される。しかし、エンジン始動時には、三元触媒は充分な浄化性能を発揮する温度に達していないため、HC類を効率的に浄化できないという欠点があった。このような三元触媒の欠点を補うため、三元触媒の下流に、HC吸着材と燃焼触媒成分を有するHC吸着燃焼触媒を設置し、三元触媒の低温時に排出されるHC(コールドHC)を一時的に吸着し、吸着燃焼触媒が高温となった後にHCを脱離すると同時に燃焼触媒成分によって燃焼分解して除去する方法が提案されている。
このようなHC吸着燃焼触媒としては、ハニカム基材にゼオライト系のHC吸着材を担持し、その後にPd(パラジウム)、Pt(白金)、Rh(ロジウム)などの貴金属燃焼触媒成分を含浸担持させた触媒(例えば、特許文献1参照)や、下層(ハニカム担体側)にHC吸着能を有するゼオライトを主成分とする吸着材層を設け、上層(排ガス接触側)にHCを燃焼分解する三元触媒層を設けた積層構造の触媒(例えば、特許文献2参照)が知られている。
【0004】
【特許文献1】
特願平2−135126号公報
【特許文献2】
特願平2−56247号公報
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らが上記従来のHC吸着燃焼触媒を種々の車種に塔載して触媒の性能調査を行ったところ、後述するように触媒のHC浄化性能が車種によって大きく異なり、従って、HC吸着燃焼触媒を各車種に対応させてハニカムサイズ、触媒コート量等を個別に選定する必要があり、触媒仕様が煩雑化し、製造コスト等が増大する等の問題のあることがわかった。
本発明の課題は、上記技術の問題を解決し、搭載する車種または排ガス組成が異なっても優れた浄化性能を発揮することができる排ガス浄化装置を提供することにある。
【0006】
【発明を解決するための手段】
上記課題を達成するために本願で特許請求される発明は以下の通りである。
(1)400cpsi以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。
(2)前記炭化水素吸着材が、ゼオライトを含み、前記吸着燃焼触媒Aのゼオライト担持量が120g/L以上、吸着燃焼触媒Bのゼオライト担持量が100g/L以下であることを特徴とする(1)に記載の排ガス浄化装置。
(3)前記ゼオライトは、Si/Al比が10以上のベータ型またはモルデナイト型のゼオライトであり、該ゼオライトにAg、Sr、Ba、Mgの少なくとも1種類を、ゼオライトに対して3重量%以上担持させたことを特徴とする(1)または(2)に記載の排ガス浄化装置。
(4)前記燃焼触媒が、Pd、Pt、Rhの少なくとも1種類を含み、該燃焼触媒成分に助触媒成分としてCe化合物を担持させたことを特徴とする(1)〜(3)のいずれかに記載の排ガス浄化装置。
【0007】
(5)内燃機関から排出される排ガス中の炭化水素、窒素酸化物および一酸化炭素を浄化する三元触媒と、その後流に設置された炭化水素吸着燃焼触媒とを備えた排ガス浄化装置において、前記炭化水素吸着燃焼触媒が、400cpsi以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。
【0008】
【作用】
車種の異なるエンジン排ガスについて、三元触媒の下流に各種仕様のHC吸着燃焼触媒(単にHC触媒ということがある)を取り付け、コールドHC除去性能を調べたところ、同じHC触媒を用いてもHC除去性能が異なることが明らかとなった。
図3には、車種Aと車種Bにおけるエンジン始動時(0〜50sec間)のエンジン排ガスに含まれるHC組成を示した。なお、図中、円グラフの数値は炭化水素の炭素数を示す。図3から、車種Aでは、始動時の排ガスは炭化水素(CnHm)の炭素数nが5以上の高級炭化水素の割合が少ないが、車種Bでは、高級炭化水素の割合が60%以上を占めることがわかる。
【0009】
このような排ガス特性を有する車種Aおよび車種Bに、異なるセル密度(300〜900cpsi)を有するハニカム基材に同じ触媒組成のHC吸着燃焼触媒を担持させた触媒を搭載したときの浄化性能を調べ、その結果を図4に示した。図4から、車種Aのように低級HCの割合が高く、吸着されにくい排ガス組成に対しては、900cpsi(cell/inch2 )などの高セル密度ハニカム基材に担持させた触媒を用いることにより、HC除去性能が大幅に向上するが、低セル密度ハニカム基材に担持させた触媒を用いるとHC除去性能が低下することが分かった。一方、車種Bのように吸着材に吸着されやすい高級HC(m=5以上のCnHm)の割合が大きい排ガス組成に対しては、ハニカム基材のセル密度を小さくし、また吸着材のコート量を多くすることにより、浄化性能が向上することがわかった。
【0010】
以上の結果から、前段に高級HCの浄化に適した低セル密度ハニカム基材を用いたHC吸着燃焼触媒、好ましくは吸着材担持量を120g/L以上としたものを配置し、その後段に低級HCの浄化に適した高セル密度ハニカム基材を用いたHC吸着燃焼触媒を配置することにより、同一のHC触媒でも多くの車種において優れた浄化性能が得られることがわかった。すなわち、前段のHC触媒において排ガス中の高級HCを吸着させ、該HC触媒に吸着されずに前段を通り抜けた排ガス成分または吸着されたが昇温中に燃焼せずに脱離したHC(主に低級HCを主体としたガス)を、低級HCの吸着性能に優れた後段のHC触媒に効率よく吸着させることができるため、車種により排ガス成分が異なった場合でも一定の優れた浄化性能が得られる。
【0011】
【発明の実施の形態】
図1は、本発明の一実施例を示す排ガス浄化装置の説明図である。図2は、この排ガス浄化装置を自動車等のエンジン排ガスの浄化に使用する場合の説明図である。
図1において、排ガス浄化装置1は、低セル密度ハニカムにHC吸着材および燃焼触媒を担持させた触媒体Aと、高セル密度ハニカムにHC吸着材および燃焼触媒を担持させた触媒体Bとを有し、かつ該触媒体Aが排ガス流れ方向の上流側に位置するように配置されている。また、この排ガス浄化装置1を自動車等のエンジン排ガスの浄化に使用する場合には、図2に示すように、該排ガス浄化装置1は、エンジン3の後流に設置された三元触媒2のさらに後流に配置される。
【0012】
このような構成において、エンジン3で発生したエンジン排ガスは、排ガス流路4を介して三元触媒2に導入され、ここで排ガス中のHC類、NOxおよびCOが同時に除去される。排ガス温度が三元触媒の良好な触媒浄化性能を示す温度に達していないエンジン始動時には、HC類は浄化されず、該HC類を含む排ガスは三元触媒を通過し、排ガス流路4を介して後流の排ガス浄化装置1に導入される。ここで、排ガス中のHC類は排ガス浄化装置1の吸着材により一時的に吸着される。この際、触媒体Aには高級HCが効率よく吸着され、触媒体Bには低級HCが効率よく吸着される。排ガス温度が上昇し、触媒燃焼に適した温度に達すると吸着材から脱離し、同時に燃焼触媒により燃焼除去され、浄化されたガスが系外に排出される。
【0013】
本発明において、排ガス流れ方向に対して前流に配置される構造体Aには、400cpsi以下、好ましくは300cpsi以下の低セル密度ハニカム基材を用いる必要がある。構造体Aに排ガス中の低級HC類を効率的に吸着させるためである。また同様の効果を得るためには、該ハニカムに担持する吸着材量を120g/L以上にすることが好ましい。
また構造体Aの後流に配置される触媒体Bには、600cpsi以上、好ましくは900cpsi以上の高セル密度ハニカム基材を用いる必要がある。前流の構造体Aでは吸着されなかった、または燃焼されなかった低級HC類を該構造体Bに効率的に吸着させるためである。この高セル密度ハニカム基材に担持させる吸着材量には特に制限はないが、触媒体Bでは、触媒体Aで吸着された残りの排ガスの処理を行うため処理すべきHCの絶対量が少ないこと、および触媒体Bの熱容量を小さくして触媒体Bの温度を上昇しやすくした方が燃焼効果が向上するなどの観点から、吸着材量を100g/L以下とするのが好ましい。
【0014】
触媒体Aおよび触媒体Bに担持するHC吸着材としては、主としてゼオライトが用いられる。触媒体A、BのHC保持能力を向上させて高い浄化効率を得る点から、Si/2Al比が10以上、好ましくは20以上のハイシリカゼオライトを用いるのが好ましい。またHC保持能力を向上させるために、ゼオライトにAg(銀)、Sr(ストロンチウム)、Ba(バリウム)、Mg(マグネシウム)から選ばれた少なくとも1種類をゼオライトに対して3重量部以上担持するのが好ましい。ハイシリカゼオライトとしては、広範囲なHC種に対する吸着および保持力に優れたベータ型ゼオライトまたはモルデナイトが好ましい。
【0015】
また触媒体Aおよび触媒体Bに担持する燃焼触媒としては、Pd、Pt、Rhの貴金属の少なくとも1種類が用いられる。また燃焼触媒は、助触媒成分として酸素吸蔵放出材であるCeO2 またはCe化合物を含んでいることが好ましい。始動時の排ガスは酸素が不足した状態にあるため、CeO2 から放出される酸素によりHCの燃焼を効率的に行わせるためである。
触媒体Aおよび触媒体Bの製造方法やその構造には、上記条件を満たせば特に限定されない。例えば、AgやSr、Mg、Baなどを担持させた吸着材を最初に所定のハニカム基材に担持させた後に、触媒燃焼成分(Pd、Pt、Rh、Ce)を含浸させて一体型触媒としてもよく、また下層に吸着材をコートし、その上層に、アルミナにPd、Pt、Rh、Ceを担持させた触媒成分のコート層を配置した二層型触媒としてもよく、さらにこれらを混合した混合型触媒としてもよい。
【0016】
【実施例】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。
実施例1
吸着燃焼触媒A(触媒体A)を300cpsi(セル数:300/in2 )のコージェライト製ハニカム担体を使用してつぎのようにして作製した。
まず、シリカ/アルミナ比が480であるベータ(BEA)型ゼオライト(東ソー製HSZ980H0A)の粉末および無機バインダ(日産化学製アルミナゾル−200)を固形分重量比100:10の割合で混合する。これに、BEA型ゼオライトが全体の35重量%になるように精製水を加えて混練後、磁性ボールミルで粉砕して整粒した。その後、必要に応じて有機バインダ(ポリビニルアルコール)および精製水を添加して粘度を調節し、ウォッシュコート用スラリを調製した。このスラリを、ウォッシュコート法によってハニカム担体の容積に対し150g/Lとなるように塗布して乾燥し、600℃空気中で1時間の焼成処理を施し、吸着材が塗布されたハニカムを得た。
【0017】
次にCeO2 /ZrO2 (80/20)合成粉末とγアルミナとを4:1の割合で混合した粉末に対し、触媒燃焼成分であるPt、Pd、Rh含有溶液を含浸担持して600℃×2hで焼成した。該燃焼触媒粉末と無機バインダ(日産化学製アルミナゾル−200)を固形分重量比100:10の割合で混合し、燃焼触媒粉末が全体の35重量%になるように精製水を加えて混練後、磁性ボールミルで粉砕して整粒した。その後、有機バインダ(ポリビニルアルコール)および精製水を添加して粘度を調節し、燃焼触媒スラリを調製した。該スラリを上記吸着コート層の上に担持した。
上層の燃焼触媒層の組成と担持量(ハニカム基材1L当たりの担持量)が、ガンマ(γ)アルミナ:CeO2 /ZrO2 :Pd:Pt:Rh=90:23:3.1:0.6:0.3g/Lであり、下層がHC吸着材層、上層が触媒燃焼層の触媒体Aを作製した。
【0018】
吸着燃焼触媒B(触媒体B)は、900cpsiハニカム基材を用い、下層の吸着材の担持量を80g/Lとした以外は上記と同様の製作法および組成で作製した。
得られた触媒体Aと触媒体Bを各々17mm角、21mm長さのサイズに切断し、これらを直列に配置して複合触媒とし、その浄化性能を下記の方法により評価した。評価に使用したガス(実車のエンジン始動時の性能を模擬したガス)の組成を表1に示す。
【0019】
複合触媒の評価は、図5に示す吸着脱離評価試験方法により行った。
具体的には、まず、模擬ガスを複合触媒に流速6L/minで室温(約30℃)を保って2分間流通させ、流通した炭化水素に対する炭化水素吸着率を調べた。次いで、窒素を6L/minで流通させながら、30℃/minの割合で500℃まで昇温させ、HC吸着触媒に吸着している炭化水素の脱離および燃焼量を測定した。
その結果、複合触媒の炭化水素吸着率は85%であり、供給した炭化水素の殆どを吸着することがわかった。また吸着した炭化水素のうち50%が昇温中に燃焼して浄化されることがわかった。
【0020】
【表1】
【0021】
比較例1
17mm角、21mm長さの上記触媒体Aのサンプルを2個用意し、これを直列に配置して実施例1と同じ方法で評価した。その結果、HC吸着率は85%で、実施例1とほとんど差がなかったが、吸着HCの浄化性能は43%と実施例1に比べて劣ったものであった。
【0022】
比較例2
17mm角、21mm長さの上記触媒体Bのサンプルを2個用意し、これを直列に配置して実施例1と同じ方法で評価した。その結果、HC吸着率は75%であり、浄化率は40%とさらに低下した。
【0023】
【発明の効果】
本願の請求項1〜5に係る排ガス浄化装置によれば、排ガスに含まれるHC組成が異なってもまたは車種によって排出される排ガスの成分が異なっても、HC吸着燃焼触媒の不適合による性能低下を防止でき、所定の触媒組成で最大の浄化効率を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例を示す排ガス浄化装置の説明図。
【図2】図1の排ガス浄化装置をエンジン排ガスの浄化に使用する場合の説明図。
【図3】車種Aと車種Bのエンジン始動時の排ガス中のHC組成を示す図。
【図4】HC浄化率とハニカム触媒セル密度との関係を示す図。
【図5】吸着脱離評価試験方法の説明図。
【符号の説明】
1…排ガス浄化装置、A…触媒体A(吸着燃焼触媒A)、B…触媒体B(吸着燃焼触媒B)、2…三元触媒、3…エンジン、4…排ガス流路。
【発明の属する技術分野】
本発明は排ガス浄化装置に関し、さらに詳しくは排ガス(特に自動車用エンジンの排ガス)に含まれる炭化水素類を浄化するのに好適な排ガス浄化装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
自動車の排ガス中には、炭化水素(HC)類として、メタン、エタン、プロパンなどのパラフィン系炭化水素、エチレン、プロピレン、ブテンなどのオレフィン系炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素などが含まれている。従来、このような自動車の排ガスを浄化する触媒としては、活性アルミナにPd、Pt、およびRh等の貴金属(PM)成分を担持したものが用いられている。この触媒は、HC類だけでなく、窒素酸化物(NOx)、一酸化炭素(CO)を同時に除去できることから三元触媒と呼ばれている。この三元触媒は、所定の温度以上で良好な触媒浄化性能を示す。
【0003】
通常、自動車エンジンから排出されるHCは、エンジン始動直後から1〜2分の間に特に多量に排出される。しかし、エンジン始動時には、三元触媒は充分な浄化性能を発揮する温度に達していないため、HC類を効率的に浄化できないという欠点があった。このような三元触媒の欠点を補うため、三元触媒の下流に、HC吸着材と燃焼触媒成分を有するHC吸着燃焼触媒を設置し、三元触媒の低温時に排出されるHC(コールドHC)を一時的に吸着し、吸着燃焼触媒が高温となった後にHCを脱離すると同時に燃焼触媒成分によって燃焼分解して除去する方法が提案されている。
このようなHC吸着燃焼触媒としては、ハニカム基材にゼオライト系のHC吸着材を担持し、その後にPd(パラジウム)、Pt(白金)、Rh(ロジウム)などの貴金属燃焼触媒成分を含浸担持させた触媒(例えば、特許文献1参照)や、下層(ハニカム担体側)にHC吸着能を有するゼオライトを主成分とする吸着材層を設け、上層(排ガス接触側)にHCを燃焼分解する三元触媒層を設けた積層構造の触媒(例えば、特許文献2参照)が知られている。
【0004】
【特許文献1】
特願平2−135126号公報
【特許文献2】
特願平2−56247号公報
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らが上記従来のHC吸着燃焼触媒を種々の車種に塔載して触媒の性能調査を行ったところ、後述するように触媒のHC浄化性能が車種によって大きく異なり、従って、HC吸着燃焼触媒を各車種に対応させてハニカムサイズ、触媒コート量等を個別に選定する必要があり、触媒仕様が煩雑化し、製造コスト等が増大する等の問題のあることがわかった。
本発明の課題は、上記技術の問題を解決し、搭載する車種または排ガス組成が異なっても優れた浄化性能を発揮することができる排ガス浄化装置を提供することにある。
【0006】
【発明を解決するための手段】
上記課題を達成するために本願で特許請求される発明は以下の通りである。
(1)400cpsi以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。
(2)前記炭化水素吸着材が、ゼオライトを含み、前記吸着燃焼触媒Aのゼオライト担持量が120g/L以上、吸着燃焼触媒Bのゼオライト担持量が100g/L以下であることを特徴とする(1)に記載の排ガス浄化装置。
(3)前記ゼオライトは、Si/Al比が10以上のベータ型またはモルデナイト型のゼオライトであり、該ゼオライトにAg、Sr、Ba、Mgの少なくとも1種類を、ゼオライトに対して3重量%以上担持させたことを特徴とする(1)または(2)に記載の排ガス浄化装置。
(4)前記燃焼触媒が、Pd、Pt、Rhの少なくとも1種類を含み、該燃焼触媒成分に助触媒成分としてCe化合物を担持させたことを特徴とする(1)〜(3)のいずれかに記載の排ガス浄化装置。
【0007】
(5)内燃機関から排出される排ガス中の炭化水素、窒素酸化物および一酸化炭素を浄化する三元触媒と、その後流に設置された炭化水素吸着燃焼触媒とを備えた排ガス浄化装置において、前記炭化水素吸着燃焼触媒が、400cpsi以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。
【0008】
【作用】
車種の異なるエンジン排ガスについて、三元触媒の下流に各種仕様のHC吸着燃焼触媒(単にHC触媒ということがある)を取り付け、コールドHC除去性能を調べたところ、同じHC触媒を用いてもHC除去性能が異なることが明らかとなった。
図3には、車種Aと車種Bにおけるエンジン始動時(0〜50sec間)のエンジン排ガスに含まれるHC組成を示した。なお、図中、円グラフの数値は炭化水素の炭素数を示す。図3から、車種Aでは、始動時の排ガスは炭化水素(CnHm)の炭素数nが5以上の高級炭化水素の割合が少ないが、車種Bでは、高級炭化水素の割合が60%以上を占めることがわかる。
【0009】
このような排ガス特性を有する車種Aおよび車種Bに、異なるセル密度(300〜900cpsi)を有するハニカム基材に同じ触媒組成のHC吸着燃焼触媒を担持させた触媒を搭載したときの浄化性能を調べ、その結果を図4に示した。図4から、車種Aのように低級HCの割合が高く、吸着されにくい排ガス組成に対しては、900cpsi(cell/inch2 )などの高セル密度ハニカム基材に担持させた触媒を用いることにより、HC除去性能が大幅に向上するが、低セル密度ハニカム基材に担持させた触媒を用いるとHC除去性能が低下することが分かった。一方、車種Bのように吸着材に吸着されやすい高級HC(m=5以上のCnHm)の割合が大きい排ガス組成に対しては、ハニカム基材のセル密度を小さくし、また吸着材のコート量を多くすることにより、浄化性能が向上することがわかった。
【0010】
以上の結果から、前段に高級HCの浄化に適した低セル密度ハニカム基材を用いたHC吸着燃焼触媒、好ましくは吸着材担持量を120g/L以上としたものを配置し、その後段に低級HCの浄化に適した高セル密度ハニカム基材を用いたHC吸着燃焼触媒を配置することにより、同一のHC触媒でも多くの車種において優れた浄化性能が得られることがわかった。すなわち、前段のHC触媒において排ガス中の高級HCを吸着させ、該HC触媒に吸着されずに前段を通り抜けた排ガス成分または吸着されたが昇温中に燃焼せずに脱離したHC(主に低級HCを主体としたガス)を、低級HCの吸着性能に優れた後段のHC触媒に効率よく吸着させることができるため、車種により排ガス成分が異なった場合でも一定の優れた浄化性能が得られる。
【0011】
【発明の実施の形態】
図1は、本発明の一実施例を示す排ガス浄化装置の説明図である。図2は、この排ガス浄化装置を自動車等のエンジン排ガスの浄化に使用する場合の説明図である。
図1において、排ガス浄化装置1は、低セル密度ハニカムにHC吸着材および燃焼触媒を担持させた触媒体Aと、高セル密度ハニカムにHC吸着材および燃焼触媒を担持させた触媒体Bとを有し、かつ該触媒体Aが排ガス流れ方向の上流側に位置するように配置されている。また、この排ガス浄化装置1を自動車等のエンジン排ガスの浄化に使用する場合には、図2に示すように、該排ガス浄化装置1は、エンジン3の後流に設置された三元触媒2のさらに後流に配置される。
【0012】
このような構成において、エンジン3で発生したエンジン排ガスは、排ガス流路4を介して三元触媒2に導入され、ここで排ガス中のHC類、NOxおよびCOが同時に除去される。排ガス温度が三元触媒の良好な触媒浄化性能を示す温度に達していないエンジン始動時には、HC類は浄化されず、該HC類を含む排ガスは三元触媒を通過し、排ガス流路4を介して後流の排ガス浄化装置1に導入される。ここで、排ガス中のHC類は排ガス浄化装置1の吸着材により一時的に吸着される。この際、触媒体Aには高級HCが効率よく吸着され、触媒体Bには低級HCが効率よく吸着される。排ガス温度が上昇し、触媒燃焼に適した温度に達すると吸着材から脱離し、同時に燃焼触媒により燃焼除去され、浄化されたガスが系外に排出される。
【0013】
本発明において、排ガス流れ方向に対して前流に配置される構造体Aには、400cpsi以下、好ましくは300cpsi以下の低セル密度ハニカム基材を用いる必要がある。構造体Aに排ガス中の低級HC類を効率的に吸着させるためである。また同様の効果を得るためには、該ハニカムに担持する吸着材量を120g/L以上にすることが好ましい。
また構造体Aの後流に配置される触媒体Bには、600cpsi以上、好ましくは900cpsi以上の高セル密度ハニカム基材を用いる必要がある。前流の構造体Aでは吸着されなかった、または燃焼されなかった低級HC類を該構造体Bに効率的に吸着させるためである。この高セル密度ハニカム基材に担持させる吸着材量には特に制限はないが、触媒体Bでは、触媒体Aで吸着された残りの排ガスの処理を行うため処理すべきHCの絶対量が少ないこと、および触媒体Bの熱容量を小さくして触媒体Bの温度を上昇しやすくした方が燃焼効果が向上するなどの観点から、吸着材量を100g/L以下とするのが好ましい。
【0014】
触媒体Aおよび触媒体Bに担持するHC吸着材としては、主としてゼオライトが用いられる。触媒体A、BのHC保持能力を向上させて高い浄化効率を得る点から、Si/2Al比が10以上、好ましくは20以上のハイシリカゼオライトを用いるのが好ましい。またHC保持能力を向上させるために、ゼオライトにAg(銀)、Sr(ストロンチウム)、Ba(バリウム)、Mg(マグネシウム)から選ばれた少なくとも1種類をゼオライトに対して3重量部以上担持するのが好ましい。ハイシリカゼオライトとしては、広範囲なHC種に対する吸着および保持力に優れたベータ型ゼオライトまたはモルデナイトが好ましい。
【0015】
また触媒体Aおよび触媒体Bに担持する燃焼触媒としては、Pd、Pt、Rhの貴金属の少なくとも1種類が用いられる。また燃焼触媒は、助触媒成分として酸素吸蔵放出材であるCeO2 またはCe化合物を含んでいることが好ましい。始動時の排ガスは酸素が不足した状態にあるため、CeO2 から放出される酸素によりHCの燃焼を効率的に行わせるためである。
触媒体Aおよび触媒体Bの製造方法やその構造には、上記条件を満たせば特に限定されない。例えば、AgやSr、Mg、Baなどを担持させた吸着材を最初に所定のハニカム基材に担持させた後に、触媒燃焼成分(Pd、Pt、Rh、Ce)を含浸させて一体型触媒としてもよく、また下層に吸着材をコートし、その上層に、アルミナにPd、Pt、Rh、Ceを担持させた触媒成分のコート層を配置した二層型触媒としてもよく、さらにこれらを混合した混合型触媒としてもよい。
【0016】
【実施例】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。
実施例1
吸着燃焼触媒A(触媒体A)を300cpsi(セル数:300/in2 )のコージェライト製ハニカム担体を使用してつぎのようにして作製した。
まず、シリカ/アルミナ比が480であるベータ(BEA)型ゼオライト(東ソー製HSZ980H0A)の粉末および無機バインダ(日産化学製アルミナゾル−200)を固形分重量比100:10の割合で混合する。これに、BEA型ゼオライトが全体の35重量%になるように精製水を加えて混練後、磁性ボールミルで粉砕して整粒した。その後、必要に応じて有機バインダ(ポリビニルアルコール)および精製水を添加して粘度を調節し、ウォッシュコート用スラリを調製した。このスラリを、ウォッシュコート法によってハニカム担体の容積に対し150g/Lとなるように塗布して乾燥し、600℃空気中で1時間の焼成処理を施し、吸着材が塗布されたハニカムを得た。
【0017】
次にCeO2 /ZrO2 (80/20)合成粉末とγアルミナとを4:1の割合で混合した粉末に対し、触媒燃焼成分であるPt、Pd、Rh含有溶液を含浸担持して600℃×2hで焼成した。該燃焼触媒粉末と無機バインダ(日産化学製アルミナゾル−200)を固形分重量比100:10の割合で混合し、燃焼触媒粉末が全体の35重量%になるように精製水を加えて混練後、磁性ボールミルで粉砕して整粒した。その後、有機バインダ(ポリビニルアルコール)および精製水を添加して粘度を調節し、燃焼触媒スラリを調製した。該スラリを上記吸着コート層の上に担持した。
上層の燃焼触媒層の組成と担持量(ハニカム基材1L当たりの担持量)が、ガンマ(γ)アルミナ:CeO2 /ZrO2 :Pd:Pt:Rh=90:23:3.1:0.6:0.3g/Lであり、下層がHC吸着材層、上層が触媒燃焼層の触媒体Aを作製した。
【0018】
吸着燃焼触媒B(触媒体B)は、900cpsiハニカム基材を用い、下層の吸着材の担持量を80g/Lとした以外は上記と同様の製作法および組成で作製した。
得られた触媒体Aと触媒体Bを各々17mm角、21mm長さのサイズに切断し、これらを直列に配置して複合触媒とし、その浄化性能を下記の方法により評価した。評価に使用したガス(実車のエンジン始動時の性能を模擬したガス)の組成を表1に示す。
【0019】
複合触媒の評価は、図5に示す吸着脱離評価試験方法により行った。
具体的には、まず、模擬ガスを複合触媒に流速6L/minで室温(約30℃)を保って2分間流通させ、流通した炭化水素に対する炭化水素吸着率を調べた。次いで、窒素を6L/minで流通させながら、30℃/minの割合で500℃まで昇温させ、HC吸着触媒に吸着している炭化水素の脱離および燃焼量を測定した。
その結果、複合触媒の炭化水素吸着率は85%であり、供給した炭化水素の殆どを吸着することがわかった。また吸着した炭化水素のうち50%が昇温中に燃焼して浄化されることがわかった。
【0020】
【表1】
【0021】
比較例1
17mm角、21mm長さの上記触媒体Aのサンプルを2個用意し、これを直列に配置して実施例1と同じ方法で評価した。その結果、HC吸着率は85%で、実施例1とほとんど差がなかったが、吸着HCの浄化性能は43%と実施例1に比べて劣ったものであった。
【0022】
比較例2
17mm角、21mm長さの上記触媒体Bのサンプルを2個用意し、これを直列に配置して実施例1と同じ方法で評価した。その結果、HC吸着率は75%であり、浄化率は40%とさらに低下した。
【0023】
【発明の効果】
本願の請求項1〜5に係る排ガス浄化装置によれば、排ガスに含まれるHC組成が異なってもまたは車種によって排出される排ガスの成分が異なっても、HC吸着燃焼触媒の不適合による性能低下を防止でき、所定の触媒組成で最大の浄化効率を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例を示す排ガス浄化装置の説明図。
【図2】図1の排ガス浄化装置をエンジン排ガスの浄化に使用する場合の説明図。
【図3】車種Aと車種Bのエンジン始動時の排ガス中のHC組成を示す図。
【図4】HC浄化率とハニカム触媒セル密度との関係を示す図。
【図5】吸着脱離評価試験方法の説明図。
【符号の説明】
1…排ガス浄化装置、A…触媒体A(吸着燃焼触媒A)、B…触媒体B(吸着燃焼触媒B)、2…三元触媒、3…エンジン、4…排ガス流路。
Claims (5)
- 400cpsi以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。
- 前記炭化水素吸着材が、ゼオライトを含み、前記吸着燃焼触媒Aのゼオライト担持量が120g/L以上、吸着燃焼触媒Bのゼオライト担持量が100g/L以下であることを特徴とする請求項1に記載の排ガス浄化装置。
- 前記ゼオライトは、Si/Al比が10以上のベータ型またはモルデナイト型のゼオライトであり、該ゼオライトにAg、Sr、Ba、Mgの少なくとも1種類を、ゼオライトに対して3重量%以上担持させたことを特徴とする請求項1または2に記載の排ガス浄化装置。
- 前記燃焼触媒が、Pd、Pt、Rhの少なくとも1種類を含み、該燃焼触媒成分に助触媒成分としてCe化合物を担持させたことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の排ガス浄化装置。
- 内燃機関から排出される排ガス中の炭化水素、窒素酸化物および一酸化炭素を浄化する三元触媒と、その後流に設置された炭化水素吸着燃焼触媒とを備えた排ガス浄化装置において、前記炭化水素吸着燃焼触媒が、400cpsi以下の低セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Aと、600cpsi以上の高セル密度ハニカムに炭化水素吸着材および燃焼触媒を担持させた吸着燃焼触媒Bとを有し、該吸着燃焼触媒Aが排ガス流れ方向の上流側に配置されていることを特徴とする排ガス浄化装置。
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