JP2004141749A - 機能性素子シートおよびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ガラス基板6に密着させた柔軟性シート5の上に、モザイク状に区切られたITO透明電極パターン4、および透明電極部分を囲む障壁3を形成し、電極上に、赤、緑、青に発色する有機EL材料を溶解した溶液2を各色モザイク状に配列するように、インクジェット原理でノズル1より噴射付与する。溶液組成物を吐出装置により柔軟性シート上に吐出により供給した後、柔軟性シート材料が変形しない範囲内で加熱し、吐出時溶媒の揮散、温度の低下により析出した内容物が再溶解され、均一、均質な機能膜を得ることができる。
【選択図】 図1
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、吐出装置を用いて機能性材料の膜形成を行うことによって形成された機能性素子シートならびにその機能性素子シートの製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
近年液晶ディスプレイに替わる自発光型ディスプレイとして有機物を用いた発光素子の開発が加速している。
このような素子形成は、機能材料のパターン化により行われ、一般的にはフォトリソグラフィー法により行われている。たとえば、有機物を用いた有機エレクトロルミネッセンス(以下有機ELと記す)素子としては、Appl.Phys.Lett.51(12)、21September 1987(非特許文献1,913ページ)に示されているように、低分子を蒸着法で成膜する方法が報告されている。また、有機EL素子において、カラー化の手段としては、マスク越しに異なる発光材料を所望の画素上に蒸着して形成する方法が行われている。しかしながら、このような真空成膜による方法、フォトリソグラフィー法による方法は、大面積にわたって素子を形成するには、工程数も多く、生産コストが高いといった欠点がある。
【0003】
このような課題に対して、本発明者はこのような有機EL素子に代表されるような機能性素子形成のための、機能性材料膜の形成およびパターン化にあたり、米国特許第3060429号(特許文献1)、米国特許第3298030号(特許文献2)、米国特許第3596275号(特許文献3)、米国特許第3416153号(特許文献4)、米国特許第3747120号(特許文献5)、米国特許第5729257号(特許文献6)等として知られるようなインクジェット液滴付与手段によって、真空成膜法とフォトリソグラフィー・エッチング法等によらずに、安定的に歩留まり良くかつ低コストで機能性材料を所望の位置に付与することができるのではないかと考えた。
【0004】
たとえば、機能性素子の一例として有機EL素子を考えた場合、このような有機EL素子を構成する正孔注入/輸送材料ならびに発光材料を溶媒に溶解または分散させた組成物を、インクジェットヘッドから吐出させて透明電極基板上にパターニング塗布し、正孔注入/輸送層ならびに発光材層をパターン形成すれば実現できると考えたのである。
【0005】
同様の考えを開示した先行技術としては、たとえば、特開2000−323276号公報(特許文献7)、特開2001−60493号公報(特許文献8)などが知られている。これらには、インクジェット法により有機EL素子を形成する考え方、あるいは材料面からの詳細な検討はなされているものの、このような手段で製作される機能性素子基板全体の構成についてはあまり検討されていない。
【0006】
【特許文献1】
米国特許第3060429号明細書
【特許文献2】
米国特許第3298030号明細書
【特許文献3】
米国特許第3596275号明細書
【特許文献4】
米国特許第3416153号明細書
【特許文献5】
米国特許第3747120号明細書
【特許文献6】
米国特許第5729257号明細書
【特許文献7】
特開2000−323276号公報
【特許文献8】
特開2001−60493号公報
【非特許文献1】
Appl.Phys.Lett.51(12)、21Septemb
er 1987,913ページ
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上述のごとき実情に鑑みてなされたもので、
第1の目的は、機能性素子群を形成した新規な構成の機能性素子シートを提案することにある。
第2の目的は、このような新規な構成の機能性素子シートが使用される色々な局面で、その機能性素子が破損しにくいようにすることにある。
第3の目的は、新規な構成の自発光型素子シートを提案することにある。
第4の目的は、このような新規な構成の機能性素子シートの製造方法を提案することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】
本発明は前記目的を達成するために、
第1に、柔軟性シート上に機能性材料を含有する溶液の液滴を噴射付与し、該溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記柔軟性シート上に残留させることによって機能性素子群を形成するようにした。
【0009】
第2に、上記第1に記載の機能性素子シートにおいて、前記固形分はその主たる組成が有機材料であるとともに、前記機能性素子は、該柔軟性シートの柔軟性に形状変形が追従可能であるようにした。
【0010】
第3に、上記第2に記載の機能性素子シートにおいて、前記有機材料は有機EL材料であるようにした。
【0011】
第4に、柔軟性シート上に機能性素子群を形成してなる機能性素子シートの製造方法であって、柔軟性シートを該柔軟性シートより剛性の高い基板に密着してなる複合基板の柔軟性シート上に、機能性材料を含有する溶液の液滴を噴射付与し、該溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記柔軟性シート上に残留させることによって機能性素子群を形成した後、前記柔軟性シートを剥離することによって形成するようにした。
【0012】
【発明の実施の形態】
図1は、機能性素子の一例として有機EL素子を考えた場合である。ここでは、ガラス基板6に密着させた柔軟性シート5の上に、モザイク状に区切られたITO(インジウムチンオキサイド)透明電極パターン4、および透明電極部分を囲む障壁3を形成したものの当該電極4上に、赤、緑、青に発色する有機EL材料を溶解した溶液2を各色モザイク状に配列するように、インクジェット原理でノズル1より噴射付与する例を示している。付与方法の詳細は後述する。溶液の組成は、たとえば、以下のとおりである。
【0013】
溶液組成物
溶媒・・・ドデシルベンゼン/ジクロロベンゼン(1/1、体積比)
赤・・・・ポリフルオレン/ペリレン染料(98/2、重量比)
緑・・・・ポリフルオレン/クマリン染料(98.5/1.5、重量比)
青・・・・ポリフルオレン
【0014】
固形物の溶媒に対する割合はたとえば0.4%(重量/体積)とされる。ここで、このような溶液を付与された柔軟性シート5とガラス基板6よりなる複合基板は、たとえば、40℃で加熱し、溶媒を除去してからこの基板上に適当な金属マスクをし、アルミニウムを2000オングストロームスパッタリングし(図示せず)、ITOとアルミニウムよりリード線を引き出し、ITOを陽極、アルミニウムを陰極として素子が完成する。印加電圧は15ボルト程度で所定の形状で赤、緑、青色に発光する素子が得られる。
【0015】
なお、先に基板上に電極を形成しておいて、後からこのような溶液の液滴を噴射付与し、溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記基板上に残留させることによって素子形成を行ってもよい。
あるいは、微小な(0.001μm〜1μm)Au、Agなどの金属微粒子を主たる組成物が有機材料であるペースト状材料に分散させ、それを溶媒で希釈した溶液を同様にインクジェット原理で噴射付与し、電極パターンを形成してもよい。
そして、このような素子を構成した複合基板から素子が形成された柔軟性シート5を剥離し、柔軟性の機能性素子シートが得られる。
【0016】
なお、ここでは、機能性素子の一例として有機EL素子を考えた場合であるが、必ずしもこのような素子、材料に限定されるものではない。たとえば、電子放出素子を考えた場合、パラジウム系の化合物を含有する溶液が使用される。この場合は、最終形態としては、この電子放出素子シートに蛍光体を具備したフェースプレートを対向配置してパッケージングされた電子放出型ディスプレイとなる。また、機能性素子として有機トランジスタなども好適に製作できる。いずれにしろ、本発明の各種の機能性素子は、柔軟性シート上に形成され、最終的にできた機能性素子シートは柔軟性を有し、曲げたりしても壊れないものとなる。
【0017】
ここで、このような機能性材料を含有した溶液を付与する手段として、本発明では、インクジェット噴射の原理が適用される。以下に、その具体的方法を説明する。
【0018】
図2は、本発明の機能性素子シートの製造装置の一実施例を説明するための図で、図中、11は吐出ヘッドユニット(噴射ヘッド)、12はキャリッジ、13は基板保持台、14は機能性素子を形成する柔軟性シート剥離前の複合基板、15機能性材料を含有する溶液の供給チューブ、16は信号供給ケーブル、17は噴射ヘッドコントロールボックス、18はキャリッジ12のX方向スキャンモータ、19はキャリッジ12のY方向スキャンモータ、20はコンピュータ、21はコントロールボックス、22(22X1、22Y1、22X2、22Y2)は基板位置決め/保持手段である。
【0019】
図3は、本発明の機能性素子シートの製造に適用される液滴付与装置の構成を示す概略図で、図4は、図3の液滴付与装置の吐出ヘッドユニットの要部概略構成図である。図3の構成は、図2の構成と異なり、基板14側を移動させて機能性素子群を柔軟性シート上に形成するものである。図3及び図4において、31はヘッドアライメント制御機構、32は検出光学系、33は噴射ヘッド、34はヘッドアライメント微動機構、35は制御コンピュータ、36は画像識別機構、37はXY方向走査機構、38は位置検出機構、39は位置補正制御機構、40は噴射ヘッド駆動・制御機構、41は光軸、42は素子電極、43は液滴、44は液滴着弾位置である。吐出ヘッドユニット11の液滴付与装置(噴射ヘッド33)としては、任意の液滴を定量吐出できるものであればいかなる機構でも良く、特に数〜数100pl程度の液滴を形成できるインクジェット方式の機構が望ましい。
【0020】
インクジェット方式としては、たとえば米国特許第3683212号明細書に開示されている方式(Zoltan方式)、米国特許第3747120号明細書に開示されている方式(Stemme方式)、米国特許第3946398号明細書に開示されている方式(Kyser方式)のようにピエゾ振動素子に、電気的信号を印加し、この電気的信号をピエゾ振動素子の機械的振動に変え、該機械的振動に従って微細なノズルから液滴を吐出飛翔させるものがあり、通常、総称してドロップオンデマンド方式と呼ばれている。
【0021】
他の方式として、米国特許第3596275号明細書、米国特許第3298030号明細書等に開示されている方式(Sweet方式)がある。これは連続振動発生法によって帯電量の制御された記録液体の小滴を発生させ、この発生された帯電量の制御された小滴を、一様の電界が掛けられている偏向電極間を飛翔させることで、記録部材上に記録を行うものであり、通常、連続流方式、あるいは荷電制御方式と呼ばれている。
【0022】
さらに、他の方式として、特公昭56−9429号公報に開示されている方式がある。これは液体中で気泡を発生せしめ、その気泡の作用力により微細なノズルから液滴を吐出飛翔させるものであり、サーマルインクジェット方式、あるいはバブルインクジェット方式と呼ばれている。
【0023】
上述のように、液滴を噴射する方式は、ドロップオンデマンド方式、連続流方式、サーマルインクジェット方式等あるが、必要に応じて適宜その方式を選べばよい。
【0024】
本発明では、このような機能性素子シートの製造装置(図2)において、複合基板14は、この装置の基板位置決め/保持手段22によってその保持位置を調整して決められる。図2では簡略化しているが、基板位置決め/保持手段22は複合基板14の各辺に当接されるとともに、X方向およびそれに直交するY方向にμmオーダーで微調整できるようになっているとともに、噴射ヘッドコントロールボックス17、コンピュータ20、コントロールボックス21等と接続され、その位置決め情報および微調整変位情報等と、液滴付与の位置情報、タイミング等は、たえずフィードバックできるようになっている。
【0025】
さらに、本発明の機能性素子シートの製造装置では、X、Y方向の位置調整機構の他に図示しない(複合基板14の下に位置するために見えない)回転位置調整機構を有している。これに関連して、先に、本発明の機能性素子シートの形状および形成される機能性素子群の配列に関して説明する。
【0026】
本発明の機能性素子シートは、柔軟性を有するポリエチレン樹脂やビニル樹脂を始めとする各種の樹脂シートや高分子フィルムが好適に用いられる。また、このようなシート、フィルムは単独の材料であってもよいし、複数層積層された複合材料層であってもよい。材料の主体は、柔軟性を持たせるために、上記のような有機材料であるが、柔軟性を損なわない範囲であれば、有機材料以外の材料を含んでいてもよい。たとえば、非常に薄い(数μm〜数100μm)ガラスシートの上下面に有機材料フィルムをカバーした複合シートも好適に使用できる。なお、このような樹脂シートや高分子フィルムは軽量化にも効果的である。
このような樹脂シートや高分子フィルムは剛性がないため、機能性素子シート製作時には、これらの柔軟性シート材料より剛性の高い材料であるガラス基板、アルミナ等のセラミック基板、ステンレスを始めとする各種金属基板等に密着させ、複合基板14の形で機能性素子シートの製造装置にセットされ、柔軟性シート面に液滴付与される。すなわち、柔軟性シート材料より剛性の高い材料基板を支持体として利用している。機能性素子が形成された後は、前述のように、支持体である基板から素子が形成された柔軟性シートを剥離し、柔軟性の機能性素子シートが得られる。
【0027】
本発明の機能性素子シート製作に使用する各種の樹脂シートや高分子フィルムを密着させた複合基板の形状は、このような基板を経済的に生産、供給する、あるいは最終的に製作される機能性素子シートの用途などを考慮して、矩形(直角4辺形)とされる。つまり、その矩形形状を構成する縦2辺、横2辺はそれぞれ、縦2辺が互いに平行、横2辺が互いに平行であり、かつ縦横の辺は直角をなすような基板である。
【0028】
このような複合基板に対して、本発明では、形成される機能性素子群をマトリックス状に配列し、このマトリックスの互いに直交する2方向が、この基板の縦方向の辺あるいは横方向の辺の方向と平行であるように機能性素子群を配列する。このように機能性素子群をマトリックス状に配列する理由、および、基板の縦横の辺をそのマトリックスの直交する2方向と平行になるようにする理由を以下に述べる。
【0029】
図2あるいは図3に示したように、本発明では、最初に複合基板14と吐出ヘッドユニット11の溶液噴射口面の位置関係が決められた後は、特に位置制御を行うことはない。つまり、吐出ヘッドユニット11は複合基板14に対して一定の距離を保ちながら機能性素子群の形成面である柔軟性シート面に対して平行にX、Y方向の相対移動を行いつつ、上記溶液(たとえば有機EL材料、あるいは導電性材料を溶解した溶液、有機半導体材料など)の噴射を行う。つまり、このX方向及びY方向は互いに直交する2方向であり、複合基板14の位置決めを行う際に、複合基板14の縦辺あるいは横辺をそのY方向あるいはX方向と平行になるようにしておけば、形成される機能性素子群もそのマトリックス状配列の2方向がそれぞれ平行であるため、相対移動を行いつつ噴射する機構のみで高精度の素子群形成を行うことができる。言い換えるならば、本発明のような複合基板形状、機能性素子群のマトリックス状配列、直交するX、Yの2方向の相対移動装置にすれば、素子形成の液滴噴射を行う前の複合基板14の位置決めを正確に行えば、高精度な機能性素子群のマトリックス状配列が得られるということである。
【0030】
ここで、先ほどの回転位置調整機構に戻って説明する。前述のように、本発明では、素子形成の液滴噴射を行う前の複合基板14の位置決めを正確に行い、XおよびY方向の相対移動のみを行い、他の制御を行わず、高精度な機能性素子群のマトリックス状配列を得ようというものである。その際、問題となるのは、最初に複合基板14の位置決めを行う際の回転方向(X、Yの2方向で決定される平面に対して垂直方向の軸に対する回転方向)のズレである。
この回転方向のズレを補正するために、本発明では、前述のように、図示しない(複合基板14の下に位置して見えない)回転位置調整機構を有している。これにより回転方向のズレも補正し、複合基板14の辺を位置決めすると、本発明の装置では、XおよびY方向のみの相対移動で、高精度な機能性素子群のマトリックス状配列が得られる。
【0031】
以上は、回転位置調整機構を、図2の基板位置決め/保持手段で22(22X1、22Y1、22X2、22Y2)とは別物の機構として説明した(複合基板14の下に位置して見えない)が、基板位置決め/保持手段22に回転位置調整機構を持たせることも可能である。例えば、基板位置決め/保持手段22は、複合基板14の辺に当接され、基板位置決め/保持手段22全体が、X方向あるいはY方向に位置を調整できるようになっているが、基板位置決め/保持手段22の複合基板14の辺に当接される部分において、距離をおいて設けられた2本のネジが独立に動くようにしておけば、角度調整が可能である。なお、この回転位置制御情報も上記のX、Y方向の位置決め情報および微調整変位情報等と同様に噴射ヘッドコントロールボックス17、コンピュータ20、コントロールボックス21等と接続され、液滴付与の位置情報、タイミング等がたえずフィードバックできるようになっている。
【0032】
次に、本発明の位置決めの他の手段、構成について説明する。上記の説明は、基板位置決め/保持手段22は、複合基板14の辺に当接され、基板位置決め/保持手段22全体が、X方向あるいはY方向に位置を調整できるようにしたものであるが、ここでは、複合基板14の辺ではなく、複合基板14の柔軟性シート面上に互いに直交する2方向に帯状パターンを設けるようにした例について説明する。前述のように、本発明では柔軟性シート面上に機能性素子群をマトリックス状に配列して形成されるが、ここでは、前記のような互いに直交する2方向の帯状パターンをこのマトリックスの互いに直交する2方向と平行になるように形成しておく。このようなパターンは、柔軟性シート面上にフォトファブリケーション技術によって容易に形成できる。
【0033】
あるいは、上述のようなパターンをその目的のためだけに作成するのではなく、素子電極42(図4)や、各素子のX方向配線やY方向配線等の配線パターンを、本発明の互いに直交する2方向の帯状パターンとみなしてもよい。このような帯状パターンを設けておけば、図4で後述するような、CCDカメラとレンズとを用いた検出光学系32によってパターン検出ができ、位置調整にフィードバックできる。
【0034】
次に、上記X、Y方向に対して垂直方向であるZ方向であるが、本発明では、最初に複合基板14と吐出ヘッドユニット11の溶液噴射口面の位置関係が決められた後は、特に位置制御を行うことはない。つまり、吐出ヘッドユニット11は複合基板14に対して一定の距離を保ちながらX、Y方向の相対移動を行いつつ、機能性材料を含有する溶液の噴射を行うが、その噴射時には、吐出ヘッドユニット11のZ方向の位置制御は特に行わない。その理由は、噴射時にその制御を行うと、機構、制御システム等が複雑になるだけではなく、柔軟性シート面への液滴付与による機能性素子の形成が遅くなり、生産性が著しく低下するからである。
【0035】
かわりに、本発明では複合基板14の平面度やその複合基板14を保持する部分の装置の平面度、さらに吐出ヘッドユニット11をX、Y方向に相対移動を行わせるキャリッジ機構等の精度を高めるようにすることで、噴射時のZ方向制御を行わず、吐出ヘッドユニット11と複合基板14のX、Y方向の相対移動を高速で行い、生産性を高めている。一例をあげると、本発明の溶液付与時(噴射時)における複合基板14と吐出ヘッドユニット11の溶液噴射口面の距離の変動は5mm以下におさえられている(複合基板14のサイズが200mm×200mm以上、4000mm×4000mm以下の場合で)。
【0036】
なお、通常X、Y方向の2方向で決まる平面は水平(鉛直方向に対して垂直な面)に維持されるように装置構成されるが、複合基板14が小さい場合(例えば500mm×500mm以下の場合)には必ずしもX、Y方向の2方向で決まる平面を水平にする必要はなく、その装置にとってもっとも効率的な複合基板14の配置の位置関係になるようにすればよい。
【0037】
次に、本発明の他の実施例を説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。図3は、図2の場合と違い、吐出ヘッドユニット31と複合基板14の相対移動を行う際に、複合基板14側を移動させる例である。図4は、図3の装置の吐出ヘッドユニットを拡大して示した概略構成図である。まず、図3において、37はXY方向走査機構であり、その上に複合基板14が載置してある。複合基板14上の柔軟性シート面に形成される機能性素子はたとえば図1のものと同じ構成であり、単素子としては図1に示した構成と同様に、柔軟性シート5、障壁3、ITO透明電極4よりなっている。この複合基板14の上方に液滴を付与する吐出ヘッドユニット11が位置している。本実施例では、吐出ヘッドユニット11は固定で、複合基板14がXY方向走査機構37により任意の位置に移動することで吐出ヘッドユニット11と複合基板14との相対移動が実現される。
【0038】
次に、図4により吐出ヘッドユニット11の構成を説明する。図4において、32は柔軟性シート5上の画像情報を取り込む検出光学系であり、液滴43を吐出させるインクジェットヘッド33に近接し、検出光学系32の光軸41および焦点位置と、インクジェットヘッド33による液滴43の着弾位置44とが一致するよう配置されている。この場合、図3に示す検出光学系32とインクジェットヘッド33との位置関係はヘッドアライメント微動機構34とヘッドアライメント制御機構31により精密に調整できるようになっている。また、検出光学系32には、CCDカメラとレンズとを用いている。
【0039】
図3において、36は先の検出光学系32で取り込まれた画像情報を識別する画像識別機構であり、画像のコントラストを2値化し、2値化した特定コントラスト部分の重心位置を算出する機能を有したものである。具体的には、(株)キーエンス製の高精度画像認識装置、VX−4210を用いることができる。これによって得られた画像情報に機能性素子基板(複合基板)14上における位置情報を与える手段が位置検出機構38である。これには、XY方向走査機構37に設けられたリニアエンコーダ等の測長器を利用することができる。また、これらの画像情報と柔軟性シート5上での位置情報をもとに、位置補正を行うのが位置補正制御機構39であり、この機構によりXY方向走査機構37の動きに補正が加えられる。また、インクジェットヘッド制御・駆動機構40によってインクジェットヘッド33が駆動され、液滴が柔軟性シート5上に付与される。これまで述べた各制御機構は、制御用コンピュータ35により集中制御される。
【0040】
なお、以上の説明は、吐出ヘッドユニット11は固定で、複合基板14がXY方向走査機構37により任意の位置に移動することで吐出ヘッドユニット11と複合基板14との相対移動を実現しているが、図2のように、複合基板14を固定とし、吐出ヘッドユニット11がXY方向に走査するような構成としてもよいことはいうまでもない。特に200mm×200mm程度の中型基板〜2000mm×2000mmあるいはそれ以上の大型の複合基板を用いる場合には、後者のように複合基板14を固定とし、吐出ヘッドユニット11が直交するX、Yの2方向に走査するようにし、溶液の液滴の付与をこのような直交する2方向に順次行うようにする構成としたほうがよい。
【0041】
本発明では、複合基板14のサイズが200mm×200mm〜400mm×400mm程度の中型基板の場合においては、インクジェットプリンタの紙搬送を行うようにすることも考えられる。つまりキャリッジ12に搭載された吐出ヘッドユニット11が、X方向のみ(もしくはY方向のみ)に走査され、複合基板14がY方向(もしくはX方向)に搬送される。その場合は生産性が著しく向上する。
【0042】
複合基板14のサイズが200mm×200mm程度以下の場合には、液滴付与のための吐出ヘッドユニットを200mmの範囲をカバーできるラージアレイマルチノズルタイプとし、吐出ヘッドユニットと複合基板14の相対移動を直交する2方向(X方向、Y方向)に行うことなく、1方向のみ(例えばX方向のみ)に相対移動させて行うことも可能であり、また量産性も高くすることができるが、複合基板14のサイズが200mm×200mm以上の場合には、そのような200mmの範囲をカバーできるラージアレイマルチノズルタイプの吐出ヘッドユニットを製作することは技術的/コスト的に実現困難であり、本発明のように吐出ヘッドユニット11が直交するX、Yの2方向に走査するようにし、溶液の液滴の付与をこのような直交する2方向に順次行うようにする構成としたほうがよい。
【0043】
特に、最終的な機能性素子シートとしては、200mm×200mmより小さいものを製作する場合であっても、大きなシートから複数個取りして製作するような場合には、その元の複合基板14(機能性素子シート)は、400mm×400mm〜2000mm×2000mmあるいはそれ以上のものを使用することになるので、吐出ヘッドユニット11が直交するX、Yの2方向に走査するようにし、溶液の液滴の付与をこのような直交する2方向に順次行うようにする構成としたほうがよい。
【0044】
液滴43の材料には、先に述べた有機EL材料の他に、例えばポリフェニレンビニレン系(ポリパラフェニリレンビニレン系誘導体)、ポリフェニレン系誘導体、その他、ベンゼン誘導体に可溶な低分子系有機EL材料、高分子系有機EL材料、ポリビニルカルバゾール等の材料を用いることができる。有機EL材料の具体例としては、ルブレン、ペリレン、9、10−ジフェニルアントラセン、テトラフェニルブタジエン、ナイルレッド、クマリン6、キナクリドン、ポリチオフェン誘導体等が挙げられる。また、有機EL表示における周辺材料である電子輸送性、ホール輸送性材料も本発明の機能性素子を製作する機能材料として使用される。
【0045】
他の本発明の機能性素子を製作する機能材料としては、有機半導体材料が挙げられる。有機半導体材料としては低分子化合物および高分子化合物があり、低分子化合物としては以下の様なものが例示される。
すなわち、フタロシアニン系誘導体、ナフタロシアニン系誘導体、アゾ化合物系誘導体、ペリレン系誘導体、インジゴ系誘導体、キナクリドン系誘導体、アントラキノン類などの多環キノン系誘導体、シアニン系誘導体、フラーレン類誘導体、あるいは、インドール、カルバゾール、オキサゾール、インオキサゾール、チアゾール、イミダゾール、ピラゾール、オキサアジアゾール、ピラゾリン、チアチアゾール、トリアゾールなどの含窒素環式化合物誘導体、ヒドラジン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、トリフェニルメタン誘導体、スチルベン類、アントラキノンジフェノキノン等のキノン化合物誘導体、アントラセン、ペンタセン、ピレン、フェナントレン、コロネンなどの多環芳香族化合物誘導体などである。これらの低分子化合物はアモルファス状態であることが良く、アモルファス状態が安定なスターバースト型の分子形状であることが好ましい。
【0046】
高分子化合物としては、上述した低分子化合物の構造がポリエチレン鎖、ポリシロキサン鎖、ポリエーテル鎖、ポリエステル鎖、ポリアミド鎖、ポリイミド鎖などの通常の電気的に不活性な高分子鎖の主鎖中に、あるいは側鎖としてペンダント状に結合したものが用いられる。
【0047】
また、高分子化合物としては以下に例示されるような共役性高分子化合物も良好に用いることが出来る。
すなわち、ポリパラフェニレン等の芳香族系共役性高分子、ポリアセチレン等の脂肪族系共役性高分子、ポリピロールやポリチオフェン率の複素環式共役性高分子、ポリアニリン類やポリフェニレンサルファイド等の含ヘテロ原子共役性高分子、ポリ(フェニレンビニレン)やポリ(アリーレンビニレン)、ポリ(チエニレンビニレン)等の上記共役性高分子の構成単位が交互に結合した構造を有する複合型共役系高分子等の炭素系共役性高分子が好適に用いられる。
さらには、ポリシラン類やジシラニレンアリレンポリマー類、(ジシラニレン)エテニレンポリマー類、(ジシラニレン)エチニレンポリマー類といったジシラニレン−炭素系共役性ポリマ−構造などのオリゴシラン類と炭素系共役性構造が交互に連鎖した高分子類などが好適に用いられる。
【0048】
こうした主鎖型の共役性高分子鎖の方がキャリア移動度などキャリア輸送性が優れていることから、先のペンダント型よりも好ましい。
他にも、リン系、窒素系などの無機元素からなる高分子鎖でも良い。
更には、フタロシアナートポリシロキサンなどの高分子鎖に芳香族系配位子が配位した高分子類でも良い。
【0049】
また、ペリレンテトラカルボン酸の様なペリレン類を熱処理して縮環させたラダー状の高分子でも良い。さらにはポリアクリロニトリルなどシアノ基を有するポリエチレン誘導体を熱処理して得られるラダー型高分子でも良い。
さらには、ペロブスカイト類に有機化合物がインターカレートした複合材料でも良い。
【0050】
他の本発明の機能性素子を製作する機能材料としては、この他に半導体等に多用される層間絶縁膜のシリコンガラスの前駆物質であるか、シリカガラス形成材料を挙げることができる。かかる前駆物質として、ポリシラザン(例えば東燃製)、有機SOG材料等が挙げられる。
【0051】
また、電極材料としては、ポリアニリン類、ポリチオフェン類、ポリピロール類などの共役性高分子化合物を含む有機導電材料などが用いられる。
更に、他の例として、カラーフィルター用材料が挙げられる。具体的には、スミカレッドB(商品名、住友化学製染料)、カヤロンフアストイエローGL(商品名、日本化薬製染料)、ダイアセリンフアストブリリアンブルーB(商品名、三菱化成製染料)等の昇華染料等を用いることができる。
【0052】
本発明の溶液組成物において、ベンゼン誘導体の沸点が150℃以上であることが好ましい。このような溶媒の具体例としては、O−ジクロロベンゼン、m−ジクロロベンゼン、1、2、3−トリクロロベンゼン、O−クロロトルエン、p−クロロトルエン、1−クロロナフタレン、ブロモベンゼン、O−ジブロモベンゼン、1−ジブロモナフタレン等が挙げられる。これらの溶媒を用いることにより、溶媒の揮散が防げるので好適である。これらの溶媒は芳香族化合物に対する溶解度が大きく好適である。また、本発明の溶液組成物ドデシルベンゼンを含むことが好ましい。ドデシルベンゼンとしてはn−ドデシルベンゼン単一でも良く、また異性体の混合物を用いることもできる。
【0053】
この溶媒は沸点300℃以上、粘度6cp以上(20℃)の特性を有し、この溶媒単一でももちろん良いが、他の溶媒に加えることにより、溶媒の揮散を効果的に防げ、好適である。また、上記溶媒のうちドデシルベンゼン以外は粘度が比較的小さいため、この溶媒を加えることにより粘度も調整できるため非常に好適である。本発明によれば、上述したような溶液組成物を吐出装置により柔軟性シート上に吐出により供給した後、柔軟性シートが密着された複合基板を吐出時温度より高温で処理して膜化する機能膜形成法が提供される。吐出温度は室温であり、吐出後基板を柔軟性シート材料が変形しない範囲内で加熱することが好ましい。このような処理をすることにより、吐出時溶媒の揮散、温度の低下により析出した内容物が再溶解され、均一、均質な機能膜を得ることができる。
【0054】
上述の機能膜の作製法において、吐出組成物を吐出装置により柔軟性シート上に供給後、複合基板を吐出時温度より高温に処理する際に、加圧しながら加熱することが好ましい。このように処理することにより、加熱時の溶媒の揮散を遅らすことができ、内容物の再溶解が更に促進される。その結果、均一、均質な機能膜を得ることができる。また、上述の機能膜の作製法において、前記複合基板を高温処理後直ちに減圧にし、溶媒を除去することが好ましい。このように処理することにより、溶媒の濃縮時の内容物の相分離を防ぐことができる。
【0055】
いずれの材料、あるいは機能性素子においても、本発明は該溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記基板上に残留させることによって素子形成を行うものであり、この固形物がそれぞれの素子の機能を発生させるものであり、溶媒(揮発成分)はインクジェット原理で液滴を噴射付与するための手段(vehicle)である。またその固形分(機能発現材料)の主たる構成材料は有機物よりなる。これは有機材料の特性として、柔軟性シート上に機能性素子を形成した場合に、柔軟性シートが変形した場合に機能性素子も破損することなく、その変形に追従して変形させることができるからである。このような柔軟性のある機能性素子シートは、変形自在な機能性素子シートを実現し、紙のようなディスプレイ、トランジスタなどの用途に道が開ける。
【0056】
こうした液滴43を吐出ヘッドユニット(噴射ヘッド)11により所望の素子電極部に付与する際には、付与すべき位置を検出光学系32と画像識別装置36とで計測し、その計測データ、吐出ヘッドユニット(噴射ヘッド)11の吐出口面と複合基板14の距離、キャリッジの移動速度に基づいて補正座標を生成し、この補正座標通りに複合基板14前面を吐出ヘッドユニット(噴射ヘッド)11をX、Y方向に移動せしめながら液滴を付与する。検出光学系32としては、CCDカメラ等とレンズを組み合わせたものを用い、画像識別装置36としては、市販のもので画像を2値化しその重心位置を求めるもの等を用いることができる。
【0057】
このように、本発明では、吐出ヘッドユニット(噴射ヘッド)11は複合基板14に対して一定の距離を保ちながら平行にX方向(あるいはY方向、もしくはX、Yの2方向)にキャリッジ移動を行いつつ溶液の噴射を行い、柔軟性シート上に機能性素子群を形成する。その際、各素子を形成するための溶液の噴射を行う毎にキャリッジ移動を止めて噴射を行うと高精度な素子群を形成することが可能である。しかし、生産性が著しく低下するので、前述のように、そのキャリッジ移動を止めることなく、順次溶液の噴射を行うようにしている。
【0058】
次に、本発明に好適に適用される液体噴射ヘッドについて、図5、図6を用いて説明する。この例は7ノズルの例である。この液体噴射ヘッドは、溶液56が導入される流路45内にエネルギー作用部としてピエゾ素子46を設けたものである。ピエゾ素子46にパルス状の信号電圧を印加して図5(A)に示すようにピエゾ素子46を歪ませると、流路45の容積が減少すると共に圧力波が発生し、その圧力波によってノズル1から液滴43が吐出する。図5(B)はピエゾ素子46の歪がなくなって流路45の容積が増大した状態である。
【0059】
ここで、ノズル1直前の流路45に導入される溶液56は、フィルター57を通過してきたものである。本発明では、このように、フィルター57を噴射ヘッド内に設け、ノズル1の最近傍にフィルター除去機能を持たせている。このようなフィルター57は小型の簡易フィルターとすることによって、図6に示したように噴射ヘッド11内に組み込むことが可能となっている。そして噴射ヘッド11そのものもコンパクト化を実現できている。
【0060】
このようなフィルター57は、たとえばステンレスメッシュフィルターが好適に用いられ、その孔径(フィルターメッシュサイズ)は、0.5μm〜2μmとされる。
【0061】
次に、本発明に好適に適用される液体噴射ヘッドの他の例について、図7を用いて説明する。この例はサーマル方式(バブル方式)の液体噴射ヘッドの例である。
ここで示した液体噴射ヘッドは、溶液が流れる流路短部から液滴が噴射するタイプのものであり、エッジシューター型と呼ばれるものである。
ここでは、液体噴射ヘッドのノズル数を4個とした例を示している。この液体噴射ヘッドは、発熱体基板66と蓋基板67とを接合させることにより形成されており、発熱体基板66は、シリコン基板68上にウエハプロセスによって個別電極69と共通電極70とエネルギー作用部である発熱体71とを形成することによって構成されている。
【0062】
一方、前記蓋基板67には、機能性材料を含有する溶液が導入される流路を形成するための溝74と、流路に導入される前記溶液を収容する共通液室を形成するための凹部領域75とが形成されており、これらの発熱体基板66と蓋基板67とを図7(A)に示すように接合させることにより、前記流路及び前記共通液室が形成される。なお、発熱体基板66と蓋基板67とを接合させた状態においては、前記流路の底面部に前記発熱体71が位置し、流路の端部にはこれらの流路に導入された溶液の一部を液滴として吐出させるための前記ノズル65が形成されている。なお、ここでは、ノズル形状は矩形であるが、これは丸形状であってもよい。なお、前記蓋基板67には、供給手段(図示せず)によって前記供給液室内に溶液を供給するための溶液流入口76が形成されている。なお、図7(B)は、発熱体基板66と蓋基板67とを分解した時の斜視図、図7(C)は、図7(B)に示した蓋基板67を裏側から見た斜視図である。
【0063】
本発明では、複数の液滴により1つの機能性素子を形成する、あるいは複数滴によって、機能性素子などを形成するパターンを、ドットを重ね打ちしたり接触させたりして形成する。よって、このようなマルチノズル型の液体噴射ヘッドを用いると大変効率的に機能性素子を形成することができる。なお、この例では4ノズルの液体噴射ヘッドを示しているが、必ずしも4ノズルに限定されるものではなく、ノズル数が多ければ多いほど機能性素子の形成が効率的になることは言うまでもない。ただし、単純に多くすればよいということではなく、多くすれば液体噴射ヘッドも高価になり、また噴射ノズルの目詰まりによる確率も高くなるので、それらも考慮し装置全体のバランス(装置コストと機能性素子の製作効率のバランス)を考えて決められる。
【0064】
図8は、上述のようにして製作されたマルチノズル型の液体噴射ヘッドをノズル側から見た図を示している。本発明では、このようなマルチノズル型の液体噴射ヘッドを図9に示すように、噴射する溶液ごとに設け、キャリッジ搭載される。図10はその斜視図である。
図9、図10にはそれぞれのマルチノズル型の液体噴射ヘッドをA、B、C、Dと符号をつけているが、それぞれ各液体噴射ヘッドA、B、C、Dはノズル部分が各液体噴射ヘッドごとに離間して構成されるとともに各液体噴射ヘッドごとに異なる種類の機能性材料を含有した溶液を噴射する。
【0065】
本発明は、上述のようなマルチノズル型の液体噴射ヘッドを利用してそれぞれの液体噴射ヘッドで異なる種類の機能性材料を含有した溶液を噴射し、機能性素子シートを製作するものであり、最終的に製作される機能性素子シートは、たとえば、有機EL素子であったり、有機トランジスタであったりするようにそれぞれ機能発現するものである。
【0066】
次に、このような本発明の製造装置に、ポリエチレンシートとパイレックス(登録商標)ガラス基板よりなる複合基板をセットし、ポリエチレンシート上に実際に溶液を噴射して、機能性素子として有機EL素子を形成した場合の条件の1例を以下に示す。
基板サイズは400mm×550mmで、ポリエチレンシート厚さは1mm、パイレックス(登録商標)ガラス基板厚さは5mmとした。両者はポリエチレンシート自体の表面の軽微な粘着作用により間に空気層が入らないようにして密着している。
使用した噴射ヘッドは、図6に示したようなピエゾ素子を利用したドロップオンデマンド型液体噴射ヘッドで、ノズル径はΦ22μmで、ノズル数32のマルチノズルタイプとした。ノズル配列密度は、200dpi1列配列とした。これを3個積層し、キャリッジ搭載した。
【0067】
使用した溶液は、以下の3種類の溶液であり、O−ジクロロベンゼン/ドデシルベンゼンの混合溶液に、それぞれ、溶液1はポリフルオレン/ペリレン染料(98/2、重量比)を、溶液2はポリフルオレン/クマリン染料(98.5/1.5、重量比)を、溶液3はポリフルオレンを0.1重量パーセントずつ混合した溶液である。
【0068】
ピエゾ素子への入力電圧を24Vとし、駆動周波数は、12kHzとした。その際ジェット初速度として、8m/sを得ており、1滴の質量は4plである。キャリッジ走査速度(X方向)は、5m/sとした。なお噴射ヘッドノズルと複合基板間の距離は2.5mmとした。
また、滴飛翔時の滴の形状を、素子形成と同じ条件で別途噴射、観察し、その形状が、基板面に付着する直前(本発明例では2.5mm)にほぼ丸い滴になるように駆動波形を制御して噴射させた。なお、完全に丸い球状が得られず、飛翔方向に伸びた柱状であっても、駆動波形を制御し、その直径の3倍以内の長さにした。また、その際、飛翔滴後方に複数の微小な滴を伴うことのない駆動条件(駆動波形)を選んだ。
【0069】
その後、ITOとアルミニウムよりリード線を引き出した後、機能性素子群(ここでは有機EL発光素子群)を形成したポリエチレンシートをパイレックス(登録商標)ガラス基板から剥離し、剛性のない柔軟性の機能性素子シート(有機EL発光素子シート)を得た。これにITOを陽極、アルミニウムを陰極として10Vの電圧を印加したところ、良好に赤、緑、青色の発光が得られた。
なお、本発明は、このようなピエゾ素子を利用したドロップオンデマンド型インクジェットヘッドの例に限定されず、サーマルインクジェット原理の噴射ヘッドも好適に利用できることはいうまでもない。
【0070】
また、電極形成においても、前述のような、ポリアニリン類、ポリチオフェン類、ポリピロール類などの共役性高分子化合物を含む有機導電材料などを液滴噴射して行い、全て有機材料で製作してもよいことはいうまでもない。
【0071】
このようにして製作された柔軟性の機能性素子シート(有機EL発光素子シート)は、たとえば、その柔軟性ならびに樹脂の軽量性を活かして、曲げることの可能で持ち運びができる紙のような表示装置(ペーパーライクディスプレイ)として使用することができる。
あるいは、布等と同じように扱い、衣服の一部あるいは全部をこの柔軟性の機能性素子シート(有機EL発光素子シート)とし、夜間での作業者の存在を示す発光衣類としての使用方法やイベントなどの効果的な発光(照明)衣類としての使用方法もある。いずれも、有機材料である樹脂の軽量性、柔軟性を利用することによりなせるわざである。
また、壁等に貼り付けて大型のディスプレイとしての使用方法も可能である。その場合も、柔軟性を利用できるので、壁などが平板状ではなく曲面であっても、それにならうように、貼り付けることができ、その用途は大変広い。
【0072】
以上は、有機EL発光素子シートの使用例を示したものであるが、同様の製作技術で、有機トランジスタなどの電子デバイスも製作できる。このような有機の電子デバイスは、上記の有機EL発光素子を駆動するデバイスとすることができるので、有機EL素子と同じシート上に作りこむことにより、駆動回路、メモリーなども備えたペーパーライクディスプレイが実現する。
【0073】
なお、このような有機電子デバイスは、必ずしも、このような発光素子と同時に製作、使用しなければならないというものではなく、単独の電子デバイスとして使用してもいいのはいうまでもない。特に、本発明の柔軟性の機能性素子シートは、インクジェット原理を利用して大型のシートとして製作できるので、それを小さくチップ化することにより、低コスト大量生産の有機材料による電子デバイスが実現できる。
【0074】
ところで、以上の説明は製作するうえでの原理的な説明だけであるが、実際に使用する際には、発光素子にしろ電子デバイスにしろ、それがそのまま露出している(むき出し)状態では、不具合があるので、ベースとなっている柔軟性シートと同様な特性を示すような柔軟性のシートをラミネートしたり、保護用の有機材料を溶媒に希釈した溶液を塗布したりして、保護するのが望ましい。具体的には、エポキシ樹脂、アクリル樹脂などが好適に使用される。あるいは、プラスチック等の透明カバープレートを対向配置、ケーシング(パッケージング)してもよい。
【0075】
なお、最初に、図1で障壁3の中に液滴を噴射付与する例を示しているが、本発明の機能性素子群を形成するに当たっては、必ずしも、図1に示したような障壁3は必要ではなく、平板上の基板に直接電極パターン形成や、液滴付与による機能性素子を形成していることをことわっておく。また、図4で液滴が基板面に斜めに噴射する図を示したが、これは検出光学系32と、噴射ヘッド33を併せて図示するためにこのように液滴が斜めに飛翔している図としたが、実際には基板に対してほぼ垂直に当たるように噴射付与することもことわっておく。
【0076】
さらに、噴射溶液としてレジスト材料などを用いることによって、レジストパターンやレジスト材料による3次元構造体を形成する場合にも適用され、本発明でいうところの機能性素子とは、このようなレジスト材料のような樹脂材料によって形成される膜パターンあるいは3次元構造体も含むものである。
【0077】
また、微小な(0.001μm〜1μm)Au、Agなどの金属微粒子を有機溶剤中に分散した溶液も本発明に好適に使用される機能性材料を含有する溶液である。このような溶液は、上記のような発光素子あるいは有機トランジスタなどの電極パターンを形成するのに好適に使用される。
【0078】
【発明の効果】
柔軟性シート上に機能性材料を含有する溶液の液滴を噴射付与し、該溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記柔軟性シート上に残留させることによって機能性素子群を形成するようにしたので、新規な構成の機能性素子シートが効率よく低コストで製作できるようになった。
【0079】
上述のような新規な構成の機能性素子シートにおいて、前記固形分はその主たる組成が有機材料であるとともに、前記機能性素子は、該柔軟性シートの柔軟性に形状変形が追従可能であるようにしたので、このような機能性素子シートに力が加わって曲げられたりするような状況で使用されても、その機能性素子が破損せず、外力に対して丈夫な機能性素子シートとすることができた。
【0080】
また、上述のような新規な構成の機能性素子シートにおいて、前記有機材料は有機EL材料であるようにしたので、外力に対して変形可能で丈夫な、全く新規な自発光型ディスプレイが実現できた。
【0081】
柔軟性シート上に機能性素子群を形成してなる機能性素子シートの製造方法であって、柔軟性シートを該柔軟性シートより剛性の高い基板に密着してなる複合基板の柔軟性シート上に、機能性材料を含有する溶液の液滴を噴射付与し、該溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記柔軟性シート上に残留させることによって機能性素子群を形成した後、前記柔軟性シートを剥離することによって形成するようにしたので、従来にない全く新規な構成で外力に対して丈夫な機能性素子シートを効率よく低コストで製作できるようになった。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施例にかかる吐出組成物を用い機能性素子を作製する一工程を模式的に示す斜視図である。
【図2】本発明の機能性素子基板の製造装置の一実施例を説明するための図である。
【図3】本発明の機能性素子基板の製造に適用される液滴付与装置を示す概略構成図である。
【図4】図3の液滴付与装置の吐出ヘッドユニットの要部概略構成図である。
【図5】本発明に好適に使用されるピエゾ素子利用の噴射ヘッドの液滴噴射原理を説明する図である。
【図6】本発明に好適に使用されるピエゾ素子利用の噴射ヘッドの構造を示す図である。
【図7】本発明に好適に適用されるサーマル方式(バブル方式)の液体噴射ヘッドの例である。
【図8】マルチノズル型の液体噴射ヘッドをノズル側から見た図である。
【図9】マルチノズル型の液体噴射ヘッドを噴射する溶液ごとに積層し、ユニット化した図である。
【図10】このようにユニット化したヘッドの斜視図ある。
【符号の説明】
1…(液体噴射ヘッド)ノズル、2…インクジェット法で吐出される有機EL材料、3…有機物(ポリイミド)障壁、4…ITO透明電極、5…プラスチック基板、6…ガラス基板、11…吐出ヘッドユニット(噴射ヘッド)、12…キャリッジ、13…基板保持台、14…基板、15…機能性材料を含有する溶液の供給チューブ、16…信号供給ケーブル、17、21…コントロールボックス、18…X方向スキャンモータ、19…Y方向スキャンモータ、20…コンピュータ、22…基板位置決め/保持手段、31…ヘッドアライメント制御機構、32…検出光学系、33…インクジェットヘッド、34…ヘッドアライメント微動機構、35…制御コンピュータ、36…画像識別機構、37…XY方向走査機構、38…位置検出機構、39…位置補正制御機構、40…インクジェットヘッド駆動・制御機構、41…光軸、42…素子電極、43…液滴、44…液滴着弾位置、45…流路、46…ピエゾ素子、56…溶液、57…フィルター、65…ノズル、66…発熱体基板、67…蓋基板、68…シリコン基板、69…個別電極、70…共通電極、71…発熱体、74…溝、75…凹部領域、76…溶液流入口。
Claims (4)
- 柔軟性シート上に機能性材料を含有する溶液の液滴を噴射付与し、該溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記柔軟性シート上に残留させることによって機能性素子群を形成することを特徴とする機能性素子シート。
- 前記固形分はその主たる組成が有機材料であるとともに、前記機能性素子は、該柔軟性シートの柔軟性に形状変形が追従可能であることを特徴とする請求項1に記載の機能性素子シート。
- 前記有機材料は有機EL材料であることを特徴とする請求項2に記載の機能性素子シート。
- 柔軟性シート上に機能性素子群を形成してなる機能性素子シートの製造方法であって、柔軟性シートを該柔軟性シートより剛性の高い基板に密着してなる複合基板の柔軟性シート上に、機能性材料を含有する溶液の液滴を噴射付与し、該溶液中の揮発成分を揮発させ、固形分を前記柔軟性シート上に残留させることによって機能性素子群を形成した後、前記柔軟性シートを剥離することによって形成することを特徴とする機能性素子シートの製造方法。
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