JP2004079205A - 燃料電池セパレータの製造方法および燃料電池セパレータ - Google Patents
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Abstract
【課題】安価かつ大量に生産できるとともに、複雑な溝形状であっても容易に密度および気孔を均一できる燃料電池セパレータの製造方法を提供すること。
【解決手段】成形用粉末原料14をプレス金型21に投入後、成形用粉末原料14を密度0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータ3を製造するにあたり、燃料電池セパレータ3の所定部位毎に成形用粉末原料14の投入量を変化させる。
【選択図】 図2
【解決手段】成形用粉末原料14をプレス金型21に投入後、成形用粉末原料14を密度0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータ3を製造するにあたり、燃料電池セパレータ3の所定部位毎に成形用粉末原料14の投入量を変化させる。
【選択図】 図2
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池セパレータの製造方法、および該方法により得られる燃料電池セパレータに関する。
【0002】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】
燃料電池は、水素等の燃料と大気中の酸素とを電池に供給し、これらを電気化学的に反応させて水を作り出すことにより直接発電させるものであり、高エネルギー変換可能で、環境性に優れていることから、小規模地域発電、家庭用発電、キャンプ場等での簡易電源、自動車、小型船舶等の移動用電源、人工衛星、宇宙開発用電源等の各種用途向けに開発が進められている。
【0003】
このような燃料電池、特に固体高分子型燃料電池は、板状体の両側面に複数個の水素、酸素などの通路を形成するための凸凹部を備えた2枚のセパレータと、これらセパレータ間に固体高分子電解質膜と、ガス拡散電極(カーボンペーパー)とを介在させてなる単電池(単位セル)を数十個以上並設して(これをスタックという)なる電池本体(モジュール)から構成されている。
この場合、燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせ、単位セルに供給される燃料および空気(酸素)の通路確保、分離境界膜としての役割を果たすものであり、高電気導電性、高ガス不浸透性、(電気)化学的安定性、親水性などの諸性能が要求されるものである。
【0004】
従来から、このような燃料電池セパレータは、多孔質焼成カーボンを切削加工して溝を形成する方法(従来技術1)や、黒鉛粉末、バインダー樹脂およびセルロース繊維をスラリー状にしたものを抄紙後、黒鉛化する方法(米国特許第6,187,466号明細書、従来技術2)などにより製造されている。
【0005】
しかしながら、上記従来技術1の方法では、切削加工により溝を形成しているため、工数増加によるコスト増を招くとともに、歩留まりの低下を招く上、複雑な溝形状を有するセパレータの製造には不向きであるという問題があった。
また、上記従来技術2の方法では、黒鉛化工程が必要となるため製造工程の複雑化および製造コスト増を招き、非経済的であるという問題があった。
【0006】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、安価かつ大量に生産できるとともに、複雑な溝形状であっても容易に密度および気孔を均一にできる燃料電池セパレータの製造方法、およびこの方法によって得られた燃料電池セパレータを提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段および発明の実施の形態】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、成形用粉末原料をプレス金型に投入後、圧縮成形を行う燃料電池セパレータの製造方法において、成形体である燃料電池セパレータの所定部位毎、特に、溝の凹凸に応じた部位毎に、成形用粉末原料の投入量を変化させることで、複雑な溝形状を有するセパレータであっても、その密度および気孔を容易に均一化し得ることを見いだし、本発明を完成した。
【0008】
すなわち、本発明は、
1. 成形用粉末原料をプレス金型に投入後、前記成形用粉末原料を圧力0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、前記燃料電池セパレータの所定部位毎に前記成形用粉末原料の投入量を変化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法、
2. 予め作製した予備成形品をプレス金型に装填した後、この予備成形品上に成形用粉末原料を投入し、これらを圧力0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、前記燃料電池セパレータの所定部位毎に前記成形用粉末原料の投入量を変化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法、
3. 前記所定部位が、前記燃料電池セパレータの体積が異なる部位であることを特徴とする1または2の燃料電池セパレータの製造方法、
4. 前記燃料電池セパレータが、凹部および凸部を有するとともに、前記所定部位が、これら凹部および凸部であることを特徴とする1〜3のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法、
5. 前記燃料電池セパレータの密度のバラツキが、5%未満であることを特徴とする1〜4のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法、
6. 前記燃料電池セパレータが、多孔質であることを特徴とする1〜5のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法、
7. 前記燃料電池セパレータの気孔率が、1〜50%であることを特徴とする6の燃料電池セパレータの製造方法、
8. 前記圧力が、0.98〜14.7MPaであることを特徴とする6または7の燃料電池セパレータの製造方法、
9. 1〜8のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法により得られたことを特徴とする燃料電池セパレータ
を提供する。
【0009】
以下、本発明についてさらに詳しく説明する。
本発明に係る燃料電池セパレータの製造方法は、上述のように、成形用粉末原料をプレス金型に投入後、圧力0.98〜49MPaで圧縮成形する方法において、燃料電池セパレータの所定部位毎に成形用粉末原料の投入量を変化させるものである。また、この方法において、予め予備成形体をプレス金型に装填しておき、その後に成形用粉末原料を投入することもできる。
ここで、成形用粉末原料としては、一般的に、燃料電池セパレータの製造に用いられるものであれば、特に限定はなく、例えば、導電性粉末および樹脂を混合した組成物をコンパウンド化した原料を用いることができる。
【0010】
上記導電性粉末としては、特に限定はなく、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛等を用いることができ、その平均粒径は、10〜100μm、特に20〜60μmであることが好ましい。
また、樹脂としても燃料電池セパレータに通常用いられる熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等から適宜選択することができ、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、メラミン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、フェノキシ樹脂等を用いることができる。なお、これらの樹脂は、必要に応じて熱処理を施してもよい。
【0011】
これら各成分の配合割合は、特に限定されるものではないが、成形用粉末原料全体を100質量部として、導電性粉末50〜99質量部、特に65〜90質量部、樹脂1〜50質量部、特に5〜20質量部で配合すればよい。
本発明においては、これらを配合したものを、コンパウンド化して用いるが、その方法には特に限定はなく、公知の方法により、撹拌、造粒、乾燥したものを用いればよいが、二次凝集しないように篩い分けして粒度を揃えたものを、成形用粉末原料として用いることが好ましく、その粒度としては、用いる導電性粉末の粒径にもよるが、平均粒径60μm以上が好ましく、粒度分布としては、10μm〜2.0mm、好ましくは30μm〜1.5mm、特に50μm〜1.0mmとすることが好適である。
なお、上記粉末原料には、必要に応じて炭素繊維、炭素質材料、活性アルミナなどの無機フィラー等を、粉末原料全体を100質量部として、0.1〜20質量部、特に1〜10質量部添加することもできる。
【0012】
上記圧縮成形時の圧力は、製造するセパレータの緻密性等に応じて適宜設定すればよいが、通常0.98〜49MPaであり、好ましくは0.98〜14.7MPa、より好ましくは1.96〜9.8MPaである。ここで、成形圧力が0.98MPa未満であると、燃料電池セパレータの形状を維持できるほどの強度が得られない虞があり、一方、49MPaを超えると、成形機および金型の歪みが発生し、燃料電池セパレータの面および寸法精度が低下する虞がある。
【0013】
上記粉末原料の投入量を変化させる燃料電池セパレータの所定部位とは、特に限定されるものではないが、例えば、燃料電池セパレータにおいて特に強度が必要とされる部位、体積の異なる部位、溝形状に対応した凹凸部等が挙げられる。特に、この所定部位を燃料電池セパレータの体積の異なる部位とすることが好ましい。
ここで、体積の異なる部位とは、換言すれば、成形時の圧縮率の異なる部位のことである。すなわち、体積の大きい部位(圧縮率の低い部位)には、粉末原料の投入割合を多くし、一方、体積の小さい部位(圧縮率の大きい部位)には、粉末原料の投入割合を少なくし、燃料電池セパレータを製造するものである。
【0014】
この際、体積の異なる部位を、燃料電池セパレータに形成される溝部の凹部(溝)、凸部(リブ)とすることがより好ましく、凹部となる部位には、粉末原料の投入割合を少なくする一方、凸部となる部位には、粉末原料の投入割合を多くすることが好ましい。
このように凹部および凸部となる部位において粉末原料の投入量を変化させることで、圧縮率の高い凹部と圧縮率の低い凸部とで、密度差が生じることを容易に防止でき、密度および気孔径の均一な燃料電池セパレータを簡便に製造することができる。
【0015】
本発明において、上記成形用粉末原料をプレス金型に投入する方法としては、燃料電池セパレータの形状に応じた所定部位毎に粉末原料の投入量を変化させるため、例えば、図1に示されるような投入装置1を用いることが好ましいが、これに限定されるものではなく、所定部位毎に成形用粉末原料の投入量を変化させることができる装置、手段であれば、任意のものを使用することができる。
【0016】
ここで、粉末原料の投入装置1について説明すると、投入装置1は、投入部11と、この投入部11の下部に設けられたスライドプレート12と、投入部11と一体成形され、スライドプレート12を囲むように枠状に形成されたベース13とを備えて構成されている。
投入部11には、略矩形状の第1投入口11Aおよび第2投入口11Bが、一列づつ交互に形成されている。
【0017】
各投入口11A,11Bは投入部11を垂直に貫通しており、各投入口11A,11Bの底部は開放された状態とされている。
また、第1投入口11Aの口径は、第2投入口11Bの口径よりも小さく形成されており、この口径の違いにより、プレス金型への粉末原料の投入量を変えられるようにされている。なお、各投入口11A,11Bのそれぞれの口径は製造するセパレータに応じて適宜設定することができ、また、それらの配置も製造するセパレータの形状に応じて適宜設定することができる。
【0018】
ベース13は、上述のように、投入部11と一体的に形成されているが、図1(b)に示されるように、上部に各投入口11A,11Bが存在する部分はくり抜かれた状態となっている。
このベース13と投入部11との間には所定間隔の隙間が形成されており、この隙間にスライドプレート12が摺動自在に設置されている。
スライドプレート12は、各投入口11A,11Bの下部を閉塞した状態から、開放した状態まで自由に移動できるようにされている。
【0019】
このように構成された投入装置1を用いた成形用粉末原料のプレス金型への投入操作および圧縮成形は以下のようにして行うことができる。
まず、図2(a)に示されるように、成形用粉末原料14を投入部11の各投入口11A,11Bに投入し、擦り切り棒15で擦り切り、所定量の成形用粉末原料14を、各投入口11A,11Bに充填する。
次に、図2(b)に示されるように、成形用粉末原料14を充填した投入装置1を上金型21および下金型22を有するプレス機の下金型22にセットする。この下金型22には、燃料電池セパレータの一方の面のガス流路を形成するためのパターン22Aが形成され、上金型21には、燃料電池セパレータの他方の面のガス流路を形成するためのパターン21Aが形成されている。
【0020】
この場合、口径の小さい第1投入口11Aがパターン22Aの凸部22B(セパレータの凹部に対応する部位)の上方に位置し、一方、口径の大きい第2投入口11Bがパターン22Aの凹部22C(セパレータの凸部に対応する部位)の上方に位置することになる。
なお、予備成形体を用いる場合には、下金型のパターン形状に応じた形状に成形した予備成形体を、下金型に設置すればよい。
【0021】
投入装置1を下金型22にセットした後、図2(c)に示されるように、スライドプレート12をスライドさせて各投入口11A,11Bの底部を開放させ、それらの中に充填された成形用粉末原料14を下金型22のパターン22Aの上に落下させる、すなわち、凸部22B上の投入量が少なく、凹部22C上の投入量が多くなるように、成形用粉末原料14を落下させる。
この状態で、図2(d)に示されるように、上金型21で型締めし、例えば、金型温度100〜250℃、特に140〜200℃、成形圧力0.98〜49MPaで圧縮成形することで、燃料電池セパレータ3を得ることができる。
【0022】
このような投入装置によって、燃料電池セパレータの溝の凹凸部に対応する金型部位への成形用粉末原料の投入量を容易に変化させることができ、その結果、得られた燃料電池セパレータの密度および気孔を均一にすることができる。
なお、図3に示されるように、投入部11の投入口11Aの口径が全て同じものを使用し、投入量を多くする部分に、複数回成形用粉末原料を投入するようにすることもできる。
【0023】
また、上記予備成形体を使用する場合、この予備成形体の成形方法には、特に限定はなく、例えば、成形用粉末原料を上述した投入装置を用いて予備成形用金型に投入し、金型温度0〜120℃、特に30〜100℃、成形圧力0.098〜9.8MPaで成形する等により製造した予備成形体を、上述したプレス金型の形状に合わせて切断したものを用いることができる。
この場合、予備成形体の形状は、特に限定されるものではないが、製造する燃料電池セパレータの溝形状と同様の溝形状を有するものであることが好ましい。
【0024】
以上において、燃料電池セパレータの密度のバラツキは5%未満、好ましくは3%未満、より好ましくは2%未満であることが望ましい。ここで、密度のバラツキとは、燃料電池セパレータ所定部位毎における重量および体積の測定結果から算出した密度のバラツキを意味する。
この密度のバラツキが5%以上になると、局所的な強度低下、抵抗、熱伝導のバラツキを起こす虞がある。
【0025】
また、本発明の製造方法で得られる燃料電池セパレータを多孔質とする場合には、気孔径が0.01〜50μm、好ましくは0.1〜10μm、気孔率が1〜50%、好ましくは5〜50%、より好ましくは10〜30%である。
ここで、気孔径が0.01μm未満であると、生成水が浸透しにくくなりガス流路を閉塞する虞があり、一方、50μmを超えると溝形状を精密に形成できない虞がある。
また、気孔率が1%未満であると、発電時に生じた水の吸収力が低下する結果、ガス流路を閉塞する虞があり、一方、50%を超えると、形状を精密に形成できない虞がある。
【0026】
特に、本発明において、多孔質の燃料電池セパレータを製造する場合には、上述した成形圧力を0.98〜14.7MPaとすることが好ましく、0.98MPa未満では、強度が低下する虞があり、一方、14.7MPaを超えると、気孔が埋まってしまい、多孔質セパレータが得られない虞が高くなる。
【0027】
本発明の製法により得られた燃料電池セパレータは、固体高分子型燃料電池のセパレータとして好適に使用することができる。
また、上記成形用粉末原料、もしくは予備成形体を用いてロール成形、エンボス加工により燃料電池セパレータを得ることもできる。
【0028】
以上説明したように、本発明によれば、簡便な方法により、密度および気孔が均一の緻密質または多孔質燃料電池セパレータを安価にかつ大量に製造することができる。また、溝板成形も可能であるため、機械加工を施す手間を省ける上、焼成工程が無いため、製造コストの低減化を図ることが可能となる。
さらに、低圧成形も可能であるから、面および寸法精度を出しやすく、しかも得られた燃料電池セパレータのバリの発生が少ないため、材料の無駄を省くことができる。
【0029】
【実施例】
以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
なお、以下の説明において、平均粒径は、粒度測定装置(Microtrak社製)により測定した値である。
【0030】
[実施例1]
平均粒径90μmの人造黒鉛粉末90質量部とフェノール樹脂10質量部とからなる組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして0.5mm以下の粒度に調整した成形用粉末原料を得た。
この成形用粉末原料を図1,2に示される投入装置1の各投入口11A,11Bに投入し、擦り切り棒15で擦り切り充填した。続いて、スライドプレート12をスライドさせ、各投入口11A,11Bの底部を開放し、下金型22のパターン22Aの凹部および凸部上にそれぞれ異なる量の成形用粉末原料14を投入した。
【0031】
なお、この場合、第1投入口11Aを15mm角、第2投入口11Bを25mm角とし、第1投入口11Aおよび第2投入口11Bの数は、それぞれ18個とした。
続いて上金型21を型締めし、170℃、10MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを作製した。
【0032】
[実施例2]
人造黒鉛粉末の平均粒径を60μmとした以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0033】
[実施例3]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0034】
[実施例4]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を80質量部、フェノール樹脂を10質量部、および炭素繊維を10質量部用いて成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0035】
[実施例5]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を80質量部、フェノール樹脂を10質量部、および活性炭を10質量部用いて成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0036】
[実施例6]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を80質量部、フェノール樹脂を10質量部、および活性アルミナを10質量部用いて成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0037】
[実施例7]
人造黒鉛粉末を70質量部、フェノール樹脂を30質量部とした以外は実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0038】
[実施例8]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を65質量部、フェノール樹脂を35質量部用い成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0039】
[実施例9]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を60質量部、フェノール樹脂を40質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0040】
[比較例1]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整するとともに、成形圧力を100MPaとした以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0041】
[比較例2]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整し、成形圧力を0.49MPaとした以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0042】
[比較例3]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整し、さらに、下金型22上に均一に成形用粉末原料を投入した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0043】
[比較例4]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、これを混合した組成物をコンパウンド化せずにそのまま用いた(成形用粉末原料としない)以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0044】
上記各実施例および比較例で得られた燃料電池セパレータについて、成形体の状態、均一性、ガス透過率、曲げ強度、曲げ弾性率、固有抵抗について、測定・評価し、結果を表1にまとめて示した。
【0045】
【表1】
【0046】
ここで、上記各特性は以下の方法により測定した。
[1]成形体の性状および均一性
目視により観察した(○:均一、×:不均一)。
[2]密度
燃料電池セパレータの重量および体積の測定結果から算出した。
[3]密度バラツキ
1枚のセパレータから任意に5箇所切り出し、その密度の最大値、最小値の差から算出した。
[4]気孔率
水銀圧入法により測定した。
[5]ガス透過率
JIS K−7126同圧法に準拠した方法により測定した。
[6]曲げ強度、曲げ弾性率
ASTM D790に準拠した方法により測定した。
[7]固有抵抗
JIS H−0602に記載された4探針法により測定した。
【0047】
表1に示されるように、各実施例で得られた燃料電池セパレータは、多孔質および緻密質の双方において、比較例のセパレータよりも密度のバラツキが少ない均一性に優れたものであることがわかる。
【0048】
【発明の効果】
本発明によれば、圧縮成形にて燃料電池セパレータを製造するにあたり、燃料電池セパレータの所定部位毎に成形用粉末原料の投入量を変化させているから、安価に大量生産が可能であるとともに、複雑な溝形状を有するセパレータであっても、密度および気孔を均一に、かつ、精度よく製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施形態に係る粉末原料投入装置を示す図であり、(a)は斜視図、(b)は(a)におけるb−b線に沿う断面図である。
【図2】本発明の一実施形態に係る粉末原料投入から圧縮成形までの各工程を示す概略断面図である。
【図3】本発明の他の実施形態に係る投入部を示す上面図である。
【符号の説明】
1 投入装置
11 投入部
11A 第1投入口
11B 第2投入口
12 スライドプレート
13 ベース
14 成形用粉末原料
21 上金型
22 下金型
22A パターン
22B 凸部
22C 凹部
3 燃料電池セパレータ
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池セパレータの製造方法、および該方法により得られる燃料電池セパレータに関する。
【0002】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】
燃料電池は、水素等の燃料と大気中の酸素とを電池に供給し、これらを電気化学的に反応させて水を作り出すことにより直接発電させるものであり、高エネルギー変換可能で、環境性に優れていることから、小規模地域発電、家庭用発電、キャンプ場等での簡易電源、自動車、小型船舶等の移動用電源、人工衛星、宇宙開発用電源等の各種用途向けに開発が進められている。
【0003】
このような燃料電池、特に固体高分子型燃料電池は、板状体の両側面に複数個の水素、酸素などの通路を形成するための凸凹部を備えた2枚のセパレータと、これらセパレータ間に固体高分子電解質膜と、ガス拡散電極(カーボンペーパー)とを介在させてなる単電池(単位セル)を数十個以上並設して(これをスタックという)なる電池本体(モジュール)から構成されている。
この場合、燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせ、単位セルに供給される燃料および空気(酸素)の通路確保、分離境界膜としての役割を果たすものであり、高電気導電性、高ガス不浸透性、(電気)化学的安定性、親水性などの諸性能が要求されるものである。
【0004】
従来から、このような燃料電池セパレータは、多孔質焼成カーボンを切削加工して溝を形成する方法(従来技術1)や、黒鉛粉末、バインダー樹脂およびセルロース繊維をスラリー状にしたものを抄紙後、黒鉛化する方法(米国特許第6,187,466号明細書、従来技術2)などにより製造されている。
【0005】
しかしながら、上記従来技術1の方法では、切削加工により溝を形成しているため、工数増加によるコスト増を招くとともに、歩留まりの低下を招く上、複雑な溝形状を有するセパレータの製造には不向きであるという問題があった。
また、上記従来技術2の方法では、黒鉛化工程が必要となるため製造工程の複雑化および製造コスト増を招き、非経済的であるという問題があった。
【0006】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、安価かつ大量に生産できるとともに、複雑な溝形状であっても容易に密度および気孔を均一にできる燃料電池セパレータの製造方法、およびこの方法によって得られた燃料電池セパレータを提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段および発明の実施の形態】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、成形用粉末原料をプレス金型に投入後、圧縮成形を行う燃料電池セパレータの製造方法において、成形体である燃料電池セパレータの所定部位毎、特に、溝の凹凸に応じた部位毎に、成形用粉末原料の投入量を変化させることで、複雑な溝形状を有するセパレータであっても、その密度および気孔を容易に均一化し得ることを見いだし、本発明を完成した。
【0008】
すなわち、本発明は、
1. 成形用粉末原料をプレス金型に投入後、前記成形用粉末原料を圧力0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、前記燃料電池セパレータの所定部位毎に前記成形用粉末原料の投入量を変化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法、
2. 予め作製した予備成形品をプレス金型に装填した後、この予備成形品上に成形用粉末原料を投入し、これらを圧力0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、前記燃料電池セパレータの所定部位毎に前記成形用粉末原料の投入量を変化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法、
3. 前記所定部位が、前記燃料電池セパレータの体積が異なる部位であることを特徴とする1または2の燃料電池セパレータの製造方法、
4. 前記燃料電池セパレータが、凹部および凸部を有するとともに、前記所定部位が、これら凹部および凸部であることを特徴とする1〜3のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法、
5. 前記燃料電池セパレータの密度のバラツキが、5%未満であることを特徴とする1〜4のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法、
6. 前記燃料電池セパレータが、多孔質であることを特徴とする1〜5のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法、
7. 前記燃料電池セパレータの気孔率が、1〜50%であることを特徴とする6の燃料電池セパレータの製造方法、
8. 前記圧力が、0.98〜14.7MPaであることを特徴とする6または7の燃料電池セパレータの製造方法、
9. 1〜8のいずれかの燃料電池セパレータの製造方法により得られたことを特徴とする燃料電池セパレータ
を提供する。
【0009】
以下、本発明についてさらに詳しく説明する。
本発明に係る燃料電池セパレータの製造方法は、上述のように、成形用粉末原料をプレス金型に投入後、圧力0.98〜49MPaで圧縮成形する方法において、燃料電池セパレータの所定部位毎に成形用粉末原料の投入量を変化させるものである。また、この方法において、予め予備成形体をプレス金型に装填しておき、その後に成形用粉末原料を投入することもできる。
ここで、成形用粉末原料としては、一般的に、燃料電池セパレータの製造に用いられるものであれば、特に限定はなく、例えば、導電性粉末および樹脂を混合した組成物をコンパウンド化した原料を用いることができる。
【0010】
上記導電性粉末としては、特に限定はなく、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛等を用いることができ、その平均粒径は、10〜100μm、特に20〜60μmであることが好ましい。
また、樹脂としても燃料電池セパレータに通常用いられる熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等から適宜選択することができ、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、メラミン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、フェノキシ樹脂等を用いることができる。なお、これらの樹脂は、必要に応じて熱処理を施してもよい。
【0011】
これら各成分の配合割合は、特に限定されるものではないが、成形用粉末原料全体を100質量部として、導電性粉末50〜99質量部、特に65〜90質量部、樹脂1〜50質量部、特に5〜20質量部で配合すればよい。
本発明においては、これらを配合したものを、コンパウンド化して用いるが、その方法には特に限定はなく、公知の方法により、撹拌、造粒、乾燥したものを用いればよいが、二次凝集しないように篩い分けして粒度を揃えたものを、成形用粉末原料として用いることが好ましく、その粒度としては、用いる導電性粉末の粒径にもよるが、平均粒径60μm以上が好ましく、粒度分布としては、10μm〜2.0mm、好ましくは30μm〜1.5mm、特に50μm〜1.0mmとすることが好適である。
なお、上記粉末原料には、必要に応じて炭素繊維、炭素質材料、活性アルミナなどの無機フィラー等を、粉末原料全体を100質量部として、0.1〜20質量部、特に1〜10質量部添加することもできる。
【0012】
上記圧縮成形時の圧力は、製造するセパレータの緻密性等に応じて適宜設定すればよいが、通常0.98〜49MPaであり、好ましくは0.98〜14.7MPa、より好ましくは1.96〜9.8MPaである。ここで、成形圧力が0.98MPa未満であると、燃料電池セパレータの形状を維持できるほどの強度が得られない虞があり、一方、49MPaを超えると、成形機および金型の歪みが発生し、燃料電池セパレータの面および寸法精度が低下する虞がある。
【0013】
上記粉末原料の投入量を変化させる燃料電池セパレータの所定部位とは、特に限定されるものではないが、例えば、燃料電池セパレータにおいて特に強度が必要とされる部位、体積の異なる部位、溝形状に対応した凹凸部等が挙げられる。特に、この所定部位を燃料電池セパレータの体積の異なる部位とすることが好ましい。
ここで、体積の異なる部位とは、換言すれば、成形時の圧縮率の異なる部位のことである。すなわち、体積の大きい部位(圧縮率の低い部位)には、粉末原料の投入割合を多くし、一方、体積の小さい部位(圧縮率の大きい部位)には、粉末原料の投入割合を少なくし、燃料電池セパレータを製造するものである。
【0014】
この際、体積の異なる部位を、燃料電池セパレータに形成される溝部の凹部(溝)、凸部(リブ)とすることがより好ましく、凹部となる部位には、粉末原料の投入割合を少なくする一方、凸部となる部位には、粉末原料の投入割合を多くすることが好ましい。
このように凹部および凸部となる部位において粉末原料の投入量を変化させることで、圧縮率の高い凹部と圧縮率の低い凸部とで、密度差が生じることを容易に防止でき、密度および気孔径の均一な燃料電池セパレータを簡便に製造することができる。
【0015】
本発明において、上記成形用粉末原料をプレス金型に投入する方法としては、燃料電池セパレータの形状に応じた所定部位毎に粉末原料の投入量を変化させるため、例えば、図1に示されるような投入装置1を用いることが好ましいが、これに限定されるものではなく、所定部位毎に成形用粉末原料の投入量を変化させることができる装置、手段であれば、任意のものを使用することができる。
【0016】
ここで、粉末原料の投入装置1について説明すると、投入装置1は、投入部11と、この投入部11の下部に設けられたスライドプレート12と、投入部11と一体成形され、スライドプレート12を囲むように枠状に形成されたベース13とを備えて構成されている。
投入部11には、略矩形状の第1投入口11Aおよび第2投入口11Bが、一列づつ交互に形成されている。
【0017】
各投入口11A,11Bは投入部11を垂直に貫通しており、各投入口11A,11Bの底部は開放された状態とされている。
また、第1投入口11Aの口径は、第2投入口11Bの口径よりも小さく形成されており、この口径の違いにより、プレス金型への粉末原料の投入量を変えられるようにされている。なお、各投入口11A,11Bのそれぞれの口径は製造するセパレータに応じて適宜設定することができ、また、それらの配置も製造するセパレータの形状に応じて適宜設定することができる。
【0018】
ベース13は、上述のように、投入部11と一体的に形成されているが、図1(b)に示されるように、上部に各投入口11A,11Bが存在する部分はくり抜かれた状態となっている。
このベース13と投入部11との間には所定間隔の隙間が形成されており、この隙間にスライドプレート12が摺動自在に設置されている。
スライドプレート12は、各投入口11A,11Bの下部を閉塞した状態から、開放した状態まで自由に移動できるようにされている。
【0019】
このように構成された投入装置1を用いた成形用粉末原料のプレス金型への投入操作および圧縮成形は以下のようにして行うことができる。
まず、図2(a)に示されるように、成形用粉末原料14を投入部11の各投入口11A,11Bに投入し、擦り切り棒15で擦り切り、所定量の成形用粉末原料14を、各投入口11A,11Bに充填する。
次に、図2(b)に示されるように、成形用粉末原料14を充填した投入装置1を上金型21および下金型22を有するプレス機の下金型22にセットする。この下金型22には、燃料電池セパレータの一方の面のガス流路を形成するためのパターン22Aが形成され、上金型21には、燃料電池セパレータの他方の面のガス流路を形成するためのパターン21Aが形成されている。
【0020】
この場合、口径の小さい第1投入口11Aがパターン22Aの凸部22B(セパレータの凹部に対応する部位)の上方に位置し、一方、口径の大きい第2投入口11Bがパターン22Aの凹部22C(セパレータの凸部に対応する部位)の上方に位置することになる。
なお、予備成形体を用いる場合には、下金型のパターン形状に応じた形状に成形した予備成形体を、下金型に設置すればよい。
【0021】
投入装置1を下金型22にセットした後、図2(c)に示されるように、スライドプレート12をスライドさせて各投入口11A,11Bの底部を開放させ、それらの中に充填された成形用粉末原料14を下金型22のパターン22Aの上に落下させる、すなわち、凸部22B上の投入量が少なく、凹部22C上の投入量が多くなるように、成形用粉末原料14を落下させる。
この状態で、図2(d)に示されるように、上金型21で型締めし、例えば、金型温度100〜250℃、特に140〜200℃、成形圧力0.98〜49MPaで圧縮成形することで、燃料電池セパレータ3を得ることができる。
【0022】
このような投入装置によって、燃料電池セパレータの溝の凹凸部に対応する金型部位への成形用粉末原料の投入量を容易に変化させることができ、その結果、得られた燃料電池セパレータの密度および気孔を均一にすることができる。
なお、図3に示されるように、投入部11の投入口11Aの口径が全て同じものを使用し、投入量を多くする部分に、複数回成形用粉末原料を投入するようにすることもできる。
【0023】
また、上記予備成形体を使用する場合、この予備成形体の成形方法には、特に限定はなく、例えば、成形用粉末原料を上述した投入装置を用いて予備成形用金型に投入し、金型温度0〜120℃、特に30〜100℃、成形圧力0.098〜9.8MPaで成形する等により製造した予備成形体を、上述したプレス金型の形状に合わせて切断したものを用いることができる。
この場合、予備成形体の形状は、特に限定されるものではないが、製造する燃料電池セパレータの溝形状と同様の溝形状を有するものであることが好ましい。
【0024】
以上において、燃料電池セパレータの密度のバラツキは5%未満、好ましくは3%未満、より好ましくは2%未満であることが望ましい。ここで、密度のバラツキとは、燃料電池セパレータ所定部位毎における重量および体積の測定結果から算出した密度のバラツキを意味する。
この密度のバラツキが5%以上になると、局所的な強度低下、抵抗、熱伝導のバラツキを起こす虞がある。
【0025】
また、本発明の製造方法で得られる燃料電池セパレータを多孔質とする場合には、気孔径が0.01〜50μm、好ましくは0.1〜10μm、気孔率が1〜50%、好ましくは5〜50%、より好ましくは10〜30%である。
ここで、気孔径が0.01μm未満であると、生成水が浸透しにくくなりガス流路を閉塞する虞があり、一方、50μmを超えると溝形状を精密に形成できない虞がある。
また、気孔率が1%未満であると、発電時に生じた水の吸収力が低下する結果、ガス流路を閉塞する虞があり、一方、50%を超えると、形状を精密に形成できない虞がある。
【0026】
特に、本発明において、多孔質の燃料電池セパレータを製造する場合には、上述した成形圧力を0.98〜14.7MPaとすることが好ましく、0.98MPa未満では、強度が低下する虞があり、一方、14.7MPaを超えると、気孔が埋まってしまい、多孔質セパレータが得られない虞が高くなる。
【0027】
本発明の製法により得られた燃料電池セパレータは、固体高分子型燃料電池のセパレータとして好適に使用することができる。
また、上記成形用粉末原料、もしくは予備成形体を用いてロール成形、エンボス加工により燃料電池セパレータを得ることもできる。
【0028】
以上説明したように、本発明によれば、簡便な方法により、密度および気孔が均一の緻密質または多孔質燃料電池セパレータを安価にかつ大量に製造することができる。また、溝板成形も可能であるため、機械加工を施す手間を省ける上、焼成工程が無いため、製造コストの低減化を図ることが可能となる。
さらに、低圧成形も可能であるから、面および寸法精度を出しやすく、しかも得られた燃料電池セパレータのバリの発生が少ないため、材料の無駄を省くことができる。
【0029】
【実施例】
以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
なお、以下の説明において、平均粒径は、粒度測定装置(Microtrak社製)により測定した値である。
【0030】
[実施例1]
平均粒径90μmの人造黒鉛粉末90質量部とフェノール樹脂10質量部とからなる組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして0.5mm以下の粒度に調整した成形用粉末原料を得た。
この成形用粉末原料を図1,2に示される投入装置1の各投入口11A,11Bに投入し、擦り切り棒15で擦り切り充填した。続いて、スライドプレート12をスライドさせ、各投入口11A,11Bの底部を開放し、下金型22のパターン22Aの凹部および凸部上にそれぞれ異なる量の成形用粉末原料14を投入した。
【0031】
なお、この場合、第1投入口11Aを15mm角、第2投入口11Bを25mm角とし、第1投入口11Aおよび第2投入口11Bの数は、それぞれ18個とした。
続いて上金型21を型締めし、170℃、10MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを作製した。
【0032】
[実施例2]
人造黒鉛粉末の平均粒径を60μmとした以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0033】
[実施例3]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0034】
[実施例4]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を80質量部、フェノール樹脂を10質量部、および炭素繊維を10質量部用いて成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0035】
[実施例5]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を80質量部、フェノール樹脂を10質量部、および活性炭を10質量部用いて成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0036】
[実施例6]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を80質量部、フェノール樹脂を10質量部、および活性アルミナを10質量部用いて成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0037】
[実施例7]
人造黒鉛粉末を70質量部、フェノール樹脂を30質量部とした以外は実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0038】
[実施例8]
平均粒径60μmの人造黒鉛粉末を65質量部、フェノール樹脂を35質量部用い成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0039】
[実施例9]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を60質量部、フェノール樹脂を40質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0040】
[比較例1]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整するとともに、成形圧力を100MPaとした以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0041】
[比較例2]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整し、成形圧力を0.49MPaとした以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0042】
[比較例3]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、0.5〜1.0mmの粒度の成形用粉末原料を調整し、さらに、下金型22上に均一に成形用粉末原料を投入した以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0043】
[比較例4]
平均粒径20μmの人造黒鉛粉末を86質量部、フェノール樹脂を14質量部用い、これを混合した組成物をコンパウンド化せずにそのまま用いた(成形用粉末原料としない)以外は、実施例1と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【0044】
上記各実施例および比較例で得られた燃料電池セパレータについて、成形体の状態、均一性、ガス透過率、曲げ強度、曲げ弾性率、固有抵抗について、測定・評価し、結果を表1にまとめて示した。
【0045】
【表1】
【0046】
ここで、上記各特性は以下の方法により測定した。
[1]成形体の性状および均一性
目視により観察した(○:均一、×:不均一)。
[2]密度
燃料電池セパレータの重量および体積の測定結果から算出した。
[3]密度バラツキ
1枚のセパレータから任意に5箇所切り出し、その密度の最大値、最小値の差から算出した。
[4]気孔率
水銀圧入法により測定した。
[5]ガス透過率
JIS K−7126同圧法に準拠した方法により測定した。
[6]曲げ強度、曲げ弾性率
ASTM D790に準拠した方法により測定した。
[7]固有抵抗
JIS H−0602に記載された4探針法により測定した。
【0047】
表1に示されるように、各実施例で得られた燃料電池セパレータは、多孔質および緻密質の双方において、比較例のセパレータよりも密度のバラツキが少ない均一性に優れたものであることがわかる。
【0048】
【発明の効果】
本発明によれば、圧縮成形にて燃料電池セパレータを製造するにあたり、燃料電池セパレータの所定部位毎に成形用粉末原料の投入量を変化させているから、安価に大量生産が可能であるとともに、複雑な溝形状を有するセパレータであっても、密度および気孔を均一に、かつ、精度よく製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施形態に係る粉末原料投入装置を示す図であり、(a)は斜視図、(b)は(a)におけるb−b線に沿う断面図である。
【図2】本発明の一実施形態に係る粉末原料投入から圧縮成形までの各工程を示す概略断面図である。
【図3】本発明の他の実施形態に係る投入部を示す上面図である。
【符号の説明】
1 投入装置
11 投入部
11A 第1投入口
11B 第2投入口
12 スライドプレート
13 ベース
14 成形用粉末原料
21 上金型
22 下金型
22A パターン
22B 凸部
22C 凹部
3 燃料電池セパレータ
Claims (9)
- 成形用粉末原料をプレス金型に投入後、前記成形用粉末原料を圧力0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、
前記燃料電池セパレータの所定部位毎に前記成形用粉末原料の投入量を変化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。 - 予め作製した予備成形品をプレス金型に装填した後、この予備成形品上に成形用粉末原料を投入し、これらを圧力0.98〜49MPaで圧縮成形して燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、前記燃料電池セパレータの所定部位毎に前記成形用粉末原料の投入量を変化させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記所定部位が、前記燃料電池セパレータの体積が異なる部位であることを特徴とする請求項1または2記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記燃料電池セパレータが、凹部および凸部を有するとともに、前記所定部位が、これら凹部および凸部であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記燃料電池セパレータの密度のバラツキが、5%未満であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記燃料電池セパレータが、多孔質であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記燃料電池セパレータの気孔率が、1〜50%であることを特徴とする請求項6記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記圧力が、0.98〜14.7MPaであることを特徴とする請求項6または7記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の燃料電池セパレータの製造方法により得られたことを特徴とする燃料電池セパレータ。
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