JP2004039651A - Battery - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a battery, excellent in strength and corrosion resistance, easily soldered or spot-welded, and equipped with a low-cost positive electrode lead terminal and negative electrode lead terminal. <P>SOLUTION: The battery is provided with a generating element 1 and a film 13 housing the generating element 1 with tips of the positive electrode lead terminal 11 and the negative electrode terminal 12 in a state protruded outside. The positive electrode lead terminals 11 are strip clad plates including a nickel region 15 formed on at least a connecting margin of either or both faces so as not to contact the film 13 and an aluminum region formed at a part located inside the film 13. The negative lead terminals 12 are strip clad plates including a nickel region 16 formed on at least a connecting margin of either or both faces so as not to contact the film 13 and a copper region formed at a part located inside the film 13. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

　本発明は、発電要素がフィルム内に収納された構造の電池に関する。 The present invention relates to a battery having a structure in which a power generation element is housed in a film.

　近年、電子機器の発達にともない、小型で軽量、かつエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能な二次電池の開発が要望されている。このような二次電池としては、リチウムまたはリチウム合金を活物質とする負極と、モリブデン、バナジウム、チタンあるいはニオブなどの酸化物、硫化物もしくはセレン化物を活物質として含む懸濁液が塗布された集電体からなる正極と非水電解液を具備したリチウム二次電池が知られている。 In recent years, with the development of electronic equipment, there has been a demand for the development of a secondary battery that is small, lightweight, has a high energy density, and can be repeatedly charged and discharged. As such a secondary battery, a negative electrode containing lithium or a lithium alloy as an active material, and a suspension containing an oxide, sulfide, or selenide of molybdenum, vanadium, titanium, or niobium as an active material were applied. 2. Description of the Related Art A lithium secondary battery including a positive electrode made of a current collector and a non-aqueous electrolyte is known.

　また、負極に、例えばコークス、黒鉛、炭素繊維、樹脂焼成体、熱分解気相炭素のようなリチウムイオンを吸蔵放出する炭素質材料を含む懸濁液が塗布された集電体を用いたリチウム二次電池が提案されている。前記二次電池は、デンドライト析出による負極特性の劣化を改善することができるため、電池寿命と安全性を向上することができる。 In addition, lithium using a current collector coated with a suspension containing a carbonaceous material that absorbs and releases lithium ions such as coke, graphite, carbon fiber, a resin fired body, and pyrolytic gas phase carbon is coated on the negative electrode. Secondary batteries have been proposed. In the secondary battery, the deterioration of the negative electrode characteristics due to dendrite deposition can be improved, so that the battery life and safety can be improved.

　ところで、リチウム二次電池の一例であるポリマー電解質二次電池は、例えば、以下に説明する方法で製造される。まず、リチウム系酸化物のような活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む正極層が集電体に担持された構造の正極と、リチウムイオンを吸蔵放出し得る炭素質材料、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む負極層が集電体に担持された構造の負極と、前記正極と前記負極の間に配置され、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む固体ポリマー電解質層とを備えた発電要素を作製する。前記正極及び前記負極の集電体は、それぞれ、前記リチウム系酸化物、前記炭素質材料と電位差を持たない金属から形成されている。具体的には、前記正極の集電体としてはアルミニウムからなる金網またはエキスパンドメタルが使用され、前記負極の集電体としては銅からなる金網またはエキスパンドメタルが用いられている。前記各集電体は、これと一体的に形成されているか、もしくはこれと同一の金属板を接合することによって形成されたリード端子を有する。このような発電要素を二つ折りにした熱融着シール用フィルムで前記正極リード端子の先端および前記負極リード端子の先端が前記フィルムの外側に延出するように被覆し、前記フィルムを熱圧着によって張り合わせる。このようにして得られたポリマー電解質二次電池（素電池）は、例えば、単独か、もしくは組電池の形態で電池パック内に収納され、電子機器の電源として使用される。 By the way, a polymer electrolyte secondary battery, which is an example of a lithium secondary battery, is manufactured by, for example, a method described below. First, a positive electrode having a structure in which a positive electrode layer containing an active material such as a lithium-based oxide, a nonaqueous electrolyte and a polymer holding the electrolyte is supported on a current collector, and a carbon material capable of inserting and extracting lithium ions. A negative electrode having a structure in which a negative electrode layer containing a material, a non-aqueous electrolyte and a polymer holding the electrolyte is supported on a current collector; and a non-aqueous electrolyte and the electrolyte disposed between the positive electrode and the negative electrode. And a solid polymer electrolyte layer containing a polymer that retains the following. The current collectors of the positive electrode and the negative electrode are each formed of a metal having no potential difference from the lithium-based oxide and the carbonaceous material. Specifically, a wire mesh or expanded metal made of aluminum is used as the current collector of the positive electrode, and a wire mesh or expanded metal made of copper is used as the current collector of the negative electrode. Each of the current collectors has a lead terminal formed integrally with the current collector or formed by bonding the same metal plate to the current collector. The tip of the positive electrode lead terminal and the tip of the negative electrode lead terminal are covered with a heat-sealing sealing film in which such a power generation element is folded in two so as to extend outside the film, and the film is subjected to thermocompression bonding. Attach. The polymer electrolyte secondary battery (unit cell) thus obtained is housed in a battery pack, for example, alone or in the form of an assembled battery, and is used as a power source for an electronic device.

　前述した形態で電源として使用される場合には、前記二次電池の正極リード端子と負極リード端子は、前記電池パックのコネクターや、前記電池パック内に収納された回路（保護回路など）、もしくは他のポリマー電解質二次電池のリードに接続されることとなる。ところで、コネクターや、回路の端子は、通常、ニッケルや、ステンレスから形成される。一方、前記正極リード端子は、充放電反応中の腐食を防止するためにアルミニウムから形成される。この正極リード端子と前述したコネクターや、回路とを溶接や、半田付けによって接続するのは大変に難しい。このようなことから、前記正極リード端子にニッケルからなる補助端子を超音波溶接によって接続し、この補助端子をコネクターや、回路に接続することが行われている。 When used as a power source in the above-described embodiment, the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal of the secondary battery are connected to a connector of the battery pack, a circuit housed in the battery pack (such as a protection circuit), or It will be connected to the lead of another polymer electrolyte secondary battery. By the way, connectors and circuit terminals are usually made of nickel or stainless steel. On the other hand, the positive electrode lead terminal is formed of aluminum to prevent corrosion during the charge / discharge reaction. It is very difficult to connect this positive electrode lead terminal to the above-mentioned connector or circuit by welding or soldering. For this reason, an auxiliary terminal made of nickel is connected to the positive electrode lead terminal by ultrasonic welding, and this auxiliary terminal is connected to a connector or a circuit.

　しかしながら、前述しているようにニッケルとアルミニウムを溶接によって強固に接続することは困難であるため、正極リード端子から補助端子が外れるという問題点が生じた。 However, as described above, it is difficult to firmly connect nickel and aluminum by welding, so that there has been a problem that the auxiliary terminal is detached from the positive electrode lead terminal.

　このようなことから、補助端子として銅板を用いたが、銅板は腐食されやすいため、この補助端子をコネクターや、回路あるいはリードに半田付けするのに長時間を要した。半田付けがなされる個所は例えば３００℃以上という高温になるため、半田付けに長時間を要すると、前記二次電池が長期間に亘って高温に晒されることとなり、前記二次電池の性能、例えば放電容量が低下するという問題点が生じる。 銅 Thus, a copper plate was used as an auxiliary terminal. However, since the copper plate was easily corroded, it took a long time to solder the auxiliary terminal to a connector, a circuit or a lead. Since the place where the soldering is performed has a high temperature of, for example, 300 ° C. or more, if a long time is required for the soldering, the secondary battery will be exposed to a high temperature for a long time, and the performance of the secondary battery, For example, there is a problem that the discharge capacity is reduced.

　本発明は、強度及び耐食性に優れ、半田付けやスポット溶接を容易に行え、安価な正極リード端子及び負極リード端子を備えた電池を提供しようとするものである。 The present invention aims to provide a battery having excellent strength and corrosion resistance, easy soldering and spot welding, and provided with inexpensive positive and negative electrode lead terminals.

　本発明に係る電池は、正極と、負極と、前記正極と電気的に接続された帯状の正極リード端子と、前記負極と電気的に接続された帯状の負極リード端子と含む発電要素；
　前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルム；
を具備し、
　前記正極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域とを含む帯状のクラッド板であり、
　前記負極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成された銅領域とを含む帯状のクラッド板であることを特徴とするものである。 The battery according to the present invention is a power generating element including a positive electrode, a negative electrode, a band-shaped positive electrode lead terminal electrically connected to the positive electrode, and a band-shaped negative electrode lead terminal electrically connected to the negative electrode;
A film accommodating the power generating element in a state where tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal project outside;
With
The positive electrode lead terminal is a strip-shaped clad plate including a nickel region formed so as not to be in contact with the film in at least a connection margin on one surface or both surfaces, and an aluminum region formed in a portion located in the film. And
The negative electrode lead terminal is a strip-shaped clad plate including a nickel region formed so as not to be in contact with the film at least on one surface or both surfaces and a copper region formed in a portion located in the film. It is characterized by being.

　また、本発明に係る別の電池は、正極と、負極と、前記正極と電気的に接続された帯状の正極リード端子と、前記負極と電気的に接続された帯状の負極リード端子と含む発電要素；
　前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルム；
を具備し、
　前記正極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成された半田層とを備え、
　前記負極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成された銅領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成された半田層とを備え、
　前記正極リード端子及び／または前記負極リード端子の半田層は、前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が突出しているフィルム端部と０．５ｍｍ以上、１ｍｍ以下離れていることを特徴とするものである。 Further, another battery according to the present invention is a power generation device including a positive electrode, a negative electrode, a band-shaped positive electrode lead terminal electrically connected to the positive electrode, and a band-shaped negative electrode lead terminal electrically connected to the negative electrode. element;
A film accommodating the power generating element in a state where tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal project outside;
With
The positive electrode lead terminal is formed in such a manner that a strip-shaped metal plate including an aluminum region formed in a portion located in the film and at least a connection margin of one or both surfaces of the metal plate do not contact the film. With a solder layer,
The negative electrode lead terminal is formed such that a strip-shaped metal plate including a copper region formed in a portion located in the film and at least a connection margin of one surface or both surfaces of the metal plate do not contact the film. With a solder layer,
The solder layer of the positive electrode lead terminal and / or the negative electrode lead terminal is separated from the end of the film where the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal project by 0.5 mm or more and 1 mm or less. Things.

　本発明によれば、正極リード端子及び負極リード端子の引っ張り強度を高い値に維持しつつ、半田付けや溶接による性能劣化及び気密性の低下が回避された電池を提供することができる。 According to the present invention, it is possible to provide a battery in which performance deterioration and airtightness deterioration due to soldering or welding are avoided while maintaining the tensile strength of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal at high values.

　本発明に係る電池の一例（ポリマー電解質二次電池）を図１〜図８を参照して詳細に説明する。 An example of the battery according to the present invention (a polymer electrolyte secondary battery) will be described in detail with reference to FIGS.

　図１は本発明に係るポリマー電解質二次電池の一例を示す部分切欠平面図、図２は図１の二次電池を示す縦断面図、図３は図２のＡ部を示す拡大図、図４は図１の二次電池の負極リード端子を示す断面図、図５は図１の二次電池の負極リード端子の別の例を示す断面図、図６は図１の二次電池の正極リード端子の別の例を示す断面図、図７、図８は図１の二次電池の負極リード端子の更に別の例を示す断面図である。 1 is a partially cutaway plan view showing an example of a polymer electrolyte secondary battery according to the present invention, FIG. 2 is a longitudinal sectional view showing the secondary battery of FIG. 1, and FIG. 3 is an enlarged view showing a part A of FIG. 4 is a sectional view showing a negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 1, FIG. 5 is a sectional view showing another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 1, and FIG. 6 is a positive electrode of the secondary battery of FIG. 7 and 8 are cross-sectional views showing still another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 1.

　図１に示すように、ポリマー電解質二次電池は、発電要素１を備える。このような発電要素１は、例えば図２に示すように、負極層２が銅製エキスパンドメタルのような網状集電体３の両面に担持された構造を有する負極４を備えている。２枚のセパレータ（固体ポリマー電解質層）５は、前記負極４の両面に積層されている。２枚の正極６は、前記２枚のセパレータ５にそれぞれ積層されている。前記各正極６は、活物質を含む正極層７がアルミニウム製エキスパンドメタルのような網状集電体８の両面に担持された構造を有する。前記負極４の集電体３は、図１及び図２に示すように、網状負極端子９を有する。また、前記２枚の正極集電体８は、網状正極端子１０をそれぞれ有する。帯状の正極リード端子１１は、一端が三つ折りにされ、この三つ折り部で前記２つの正極端子１０を重ね合わせたものを挟んでいる。前記正極リード端子１１の三つ折り部と前記２つの正極端子１０の先端部とは、例えば溶接などによって固定されている。また、図１に示すように、帯状の負極リード端子１２は、前記負極端子９の下面に例えば溶接などによって固定されている。二つ折りにした熱融着シール用フィルム１３は、前記発電要素１を前記正極リード端子１１及び前記負極リード端子１２の先端が前記フィルム１３から突出するように被覆している。前記フィルム１３の３つの開口部１４は、熱融着によって封止されている。 ポ リ マ ー As shown in FIG. 1, the polymer electrolyte secondary battery includes a power generation element 1. Such a power generating element 1 includes, for example, as shown in FIG. 2, a negative electrode 4 having a structure in which a negative electrode layer 2 is supported on both surfaces of a net-like current collector 3 such as a copper expanded metal. Two separators (solid polymer electrolyte layers) 5 are laminated on both surfaces of the negative electrode 4. The two positive electrodes 6 are respectively laminated on the two separators 5. Each of the positive electrodes 6 has a structure in which a positive electrode layer 7 containing an active material is supported on both surfaces of a net-like current collector 8 such as an expanded metal made of aluminum. The current collector 3 of the negative electrode 4 has a reticulated negative electrode terminal 9 as shown in FIGS. The two positive electrode current collectors 8 each have a net-like positive electrode terminal 10. One end of the strip-shaped positive electrode lead terminal 11 is folded in three, and the three-folded portion sandwiches the two positive electrode terminals 10 which are overlapped. The three-folded portion of the positive electrode lead terminal 11 and the tip portions of the two positive electrode terminals 10 are fixed by, for example, welding. As shown in FIG. 1, the strip-shaped negative electrode lead terminal 12 is fixed to the lower surface of the negative electrode terminal 9 by, for example, welding. The folded heat-sealing film 13 covers the power generating element 1 such that the tips of the positive electrode lead terminal 11 and the negative electrode lead terminal 12 project from the film 13. The three openings 14 of the film 13 are sealed by heat fusion.

　前記正極リード端子１１は、図１及び図３に示すように、両面の先端部（接続代）に形成された２つのニッケル領域１５と、残りの部分に形成されたアルミニウム領域とから構成された帯状金属板から形成されている。このような金属板は、例えば、ニッケル板及びアルミニウム板を冷間圧延加工によって一体化し、必要に応じて熱処理を施すことにより作製することができる（ニッケルとアルミニウムのクラッド板）。前記負極リード端子１２は、図１及び図４に示すように、両面の先端部（接続代）に形成された２つのニッケル領域１６と、前記各ニッケル領域１６と前記フィルム１３の端部との間に位置する面にこの面を横切るように存在する２つの半田をはじく領域１７と、残りの部分に形成された銅領域とからなる帯状金属板から形成されている。前記半田をはじく領域は、例えば、アルミニウムから形成することができる。このような金属板は、例えば、ニッケル板、銅板及びアルミニウム板を冷間圧延加工によって一体化し、必要に応じて熱処理を施すことにより作製することができる（ニッケル、アルミニウム及び銅のクラッド板）。また、前記半田をはじく領域は、前述したような予め帯状金属板に形成する方法の他に、例えば蒸着などによって後から形成することも可能である。具体的には、例えば図５に示すように、ニッケル板及び銅板を冷間圧延加工によって一体化し、必要に応じて熱処理を施すことにより、両面の先端部（接続代）に形成された２つのニッケル領域１６と、残りの部分に形成された銅領域とからなる帯状金属板を作製する。得られた金属板の各ニッケル領域１６と隣接する部分にアルミニウムを蒸着させて半田をはじく領域１８を形成することにより前記負極リード端子１２を作製することができる。 As shown in FIGS. 1 and 3, the positive electrode lead terminal 11 is composed of two nickel regions 15 formed at both ends (connection margins) and an aluminum region formed at the remaining portion. It is formed from a band-shaped metal plate. Such a metal plate can be produced, for example, by integrating a nickel plate and an aluminum plate by cold rolling and performing a heat treatment as necessary (a clad plate of nickel and aluminum). As shown in FIG. 1 and FIG. 4, the negative electrode lead terminal 12 includes two nickel regions 16 formed at the front end portions (connection margins) of both surfaces, and each of the nickel regions 16 and an end portion of the film 13. It is formed of a strip-shaped metal plate comprising two solder repelling regions 17 existing across the surface located between the surfaces and a copper region formed in the remaining portion. The solder repelling region can be formed, for example, of aluminum. Such a metal plate can be produced, for example, by integrating a nickel plate, a copper plate, and an aluminum plate by cold rolling, and performing a heat treatment as necessary (a nickel, aluminum, and copper clad plate). Further, the solder repelling region can be formed later by, for example, vapor deposition or the like, in addition to the method of forming the solder repelling region in advance on the band-shaped metal plate as described above. Specifically, for example, as shown in FIG. 5, a nickel plate and a copper plate are integrated by cold rolling, and heat treatment is performed as necessary, thereby forming the two ends formed at the tips (connection allowance) on both surfaces. A strip-shaped metal plate including a nickel region 16 and a copper region formed in the remaining portion is manufactured. The negative electrode lead terminal 12 can be manufactured by depositing aluminum on a portion adjacent to each nickel region 16 of the obtained metal plate to form a solder repelling region 18.

　前記フィルム１３の端部のうち前記正極リード端子１１及び前記負極リード端子１２の先端が突出している端部から前記正極リード端子１１のニッケル領域１５までの距離（ｄ）、及びこの端部から前記負極リード端子１２のニッケル領域１６までの距離（ｄ）は、０．５ｍｍ以上にそれぞれ設定すると良い。この距離を０．５ｍｍ未満にすると、前記正極リード端子や、前記負極リード端子の接続代に半田付けを行う際に、高温の半田が前記ニッケル領域を伝って前記フィルムに到達し、前記フィルムが溶けて前記フィルムの密閉性が低下する恐れがある。特に、ポリマー電解質二次電池のフィルムの密閉性が低下すると、高温環境下で使用した際に非水電解液が前記フィルムを通して外部に逃散し、放電容量の低下を招く。 The distance (d) from the end of the end of the film 13 from which the tips of the positive electrode lead terminal 11 and the negative electrode lead terminal 12 protrude to the nickel region 15 of the positive electrode lead terminal 11, and The distance (d) between the negative electrode lead terminal 12 and the nickel region 16 is preferably set to 0.5 mm or more. When this distance is less than 0.5 mm, when performing soldering for the connection margin of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal, high-temperature solder reaches the film through the nickel region, and the film is There is a possibility that the film is melted and the hermeticity of the film is reduced. In particular, when the hermeticity of the film of the polymer electrolyte secondary battery is reduced, the non-aqueous electrolyte escapes to the outside through the film when used in a high-temperature environment, resulting in a reduction in discharge capacity.

　なお、前述した図１〜図５においては、正極リード端子及び負極リード端子１の両面にニッケル領域を形成する例を説明したが、このニッケル領域は、図６〜８に示すように、リード端子の片面に形成しても良い。 In addition, in FIGS. 1 to 5 described above, an example in which nickel regions are formed on both surfaces of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal 1 has been described. However, as shown in FIGS. May be formed on one side.

　前記熱融着シール用フィルムとしては、例えば、絶縁性及び保護機能を有する最外層と、熱融着性を有する最内層と、前記最外層及び前記最内層の間に配置された金属層とを含むラミネートフィルムを挙げることができる。 As the heat-sealing sealing film, for example, an outermost layer having an insulating property and a protective function, an innermost layer having a heat-sealing property, and a metal layer disposed between the outermost layer and the innermost layer. Including a laminated film.

　前記フィルムの最内層は、例えば、アイオノマー、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレンビニルアセテート樹脂（ＥＶＡ）のような熱融着性樹脂を含む層から形成することができる。 The innermost layer of the film can be formed from a layer containing a heat-fusible resin such as ionomer, polyethylene (PE), polypropylene (PP), and ethylene vinyl acetate resin (EVA).

　前記フィルムの金属層を形成する金属としては、例えば、アルミニウム、ニッケル等を挙げることができる。前記金属層は、前記フィルムの気密性を向上することができる。 金属 As the metal forming the metal layer of the film, for example, aluminum, nickel and the like can be mentioned. The metal layer can improve the airtightness of the film.

　前記フィルムの最外層は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート、ナイロンのような絶縁性樹脂を含む層から形成することができる。 The outermost layer of the film can be formed from a layer containing an insulating resin such as polyethylene terephthalate (PET), polycarbonate, and nylon.

　前記ラミネートフィルムとしては、例えば、（ａ）ＰＥＴ（最外層）／Ａｌ箔／ＰＥＴ／ＰＰもしくはＰＥ（最内層）、（ｂ）ＰＥＴ（最外層）／Ａｌ箔／ナイロン／ＰＥ（最内層）、（ｃ）ＰＥＴ（最外層）／ＰＥ／Ｎｉ箔／アイオノマー（最内層）、（ｄ）ナイロン（最外層）／ＰＥ，ＰＥＴ／ＰＥ／ＥＶＡ，ＰＥＴ／アイオノマー（最内層）、（ｅ）ＰＥＴ（最外層）／ナイロン／ＰＥ，ＰＥＴ／ＰＰ，ＰＥＴ／ナイロン／ＰＰ，ＰＥＴ／ビニリデンクロライド樹脂／ＰＥ，Ａｌ蒸着ＰＥＴ／ＰＥ，ＰＥＴ／Ａｌ箔／ＰＥＴ／アイオノマー（最内層）、　（ｆ）ポリカーボネート（最外層）／ＰＥ／ＥＶＡ（最内層）、（ｇ）ＰＥＴ　（最外層）／Ａｌ箔／ＰＥ／アイオノマー（最内層）等を挙げることができる。 Examples of the laminated film include (a) PET (outermost layer) / Al foil / PET / PP or PE (innermost layer), (b) PET (outermost layer) / Al foil / nylon / PE (innermost layer), (C) PET (outermost layer) / PE / Ni foil / ionomer (innermost layer), (d) Nylon (outermost layer) / PE, PET / PE / EVA, PET / ionomer (innermost layer), (e) PET ( (Outermost layer) / Nylon / PE, PET / PP, PET / Nylon / PP, PET / vinylidene chloride resin / PE, Al deposited PET / PE, PET / Al foil / PET / ionomer (innermost layer), (f) polycarbonate ( (Outermost layer) / PE / EVA (innermost layer), and (g) PET (outermost layer) / Al foil / PE / ionomer (innermost layer).

　前記ポリマー電解質二次電池の正極、負極及び電解質層としては、例えば、以下に説明するものを用いることができる。 正極 As the positive electrode, the negative electrode, and the electrolyte layer of the polymer electrolyte secondary battery, for example, those described below can be used.

　（正極）
　この正極は、正極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む正極層が集電体に担持されたものから形成される。 (Positive electrode)
The positive electrode is formed of a positive electrode layer containing a positive electrode active material, a non-aqueous electrolyte, and a polymer holding the electrolyte supported on a current collector.

　前記正極活物質としては、種々の酸化物（例えばＬｉＭｎ2Ｏ4などのリチウムマンガン複合酸化物、二酸化マンガン、例えばＬｉＮｉＯ2などのリチウム含有ニッケル酸化物、例えばＬｉＣｏＯ2などのリチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケルコバルト酸化物、リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムなど）や、カルコゲン化合物（例えば、二硫化チタン、二硫化モリブテンなど）等を挙げることができる。中でも、リチウムマンガン複合酸化物、リチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物を用いるのが好ましい。 Examples of the positive electrode active material include various oxides (eg, lithium manganese composite oxides such as LiMn 2 O 4 , manganese dioxide, lithium-containing nickel oxides such as LiNiO 2 , lithium-containing cobalt oxides such as LiCoO 2 , Examples thereof include lithium-containing nickel cobalt oxide, lithium-containing amorphous vanadium pentoxide, and the like, and chalcogen compounds (for example, titanium disulfide, molybdenum disulfide, and the like). Among them, it is preferable to use a lithium manganese composite oxide, a lithium-containing cobalt oxide, and a lithium-containing nickel oxide.

　前記非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶解することにより調製される。 The non-aqueous electrolyte is prepared by dissolving an electrolyte in a non-aqueous solvent.

　前記非水溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。前記非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上混合して使用しても良い。 Examples of the non-aqueous solvent include ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), butylene carbonate (BC), dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), ethyl methyl carbonate (EMC), and γ-butyrolactone (γ- BL), sulfolane, acetonitrile, 1,2-dimethoxyethane, 1,3-dimethoxypropane, dimethyl ether, tetrahydrofuran (THF), 2-methyltetrahydrofuran and the like. The non-aqueous solvents may be used alone or as a mixture of two or more.

　前記電解質としては、例えば、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、ホウ四フッ化リチウム（ＬｉＢＦ4）、六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、ビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ3）2］等のリチウム塩を挙げることができる。 Examples of the electrolyte include lithium perchlorate (LiClO 4 ), lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ), lithium borotetrafluoride (LiBF 4 ), lithium arsenic hexafluoride (LiAsF 6 ), and trifluoromethane sulfone. Lithium salts such as lithium acid (LiCF 3 SO 3 ) and lithium bistrifluoromethylsulfonylimide [LiN (CF 3 SO 3 ) 2 ] can be given.

　前記電解質の前記非水溶媒に対する溶解量は、０．２ｍｏｌ／ｌ〜２ｍｏｌ／ｌとすることが望ましい。 溶解 The amount of the electrolyte dissolved in the non-aqueous solvent is desirably 0.2 mol / l to 2 mol / l.

　前記非水電解液を保持するポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリデンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）との共重合体等を用いることができる。前記ＨＦＰの共重合割合は、前記共重合体の合成方法にも依存するが、通常、最大で２０重量％前後である。 Examples of the polymer holding the non-aqueous electrolyte include a polyethylene oxide derivative, a polypropylene oxide derivative, a polymer containing the derivative, and a copolymer of vinylidene fluoride (VdF) and hexafluoropropylene (HFP). Can be. The copolymerization ratio of the HFP depends on the method of synthesizing the copolymer, but is usually at most about 20% by weight.

　前述した図１，図２においては、前記正極の集電体としてアルミニウム製エキスパンドメタルを使用したが、前記集電体には、例えばアルミニウム箔、アルミニウム製メッシュ、アルミニウム製パンチドメタル等を用いても良い。 In FIG. 1 and FIG. 2 described above, an aluminum expanded metal is used as the current collector of the positive electrode. For the current collector, for example, aluminum foil, aluminum mesh, aluminum punched metal, or the like is used. Is also good.

　前記正極端子１０は、例えば、アルミニウムから形成することができる。この端子としては、前述したような網状のもののほかに、板状のものを用いることが可能である。 The positive electrode terminal 10 can be formed of, for example, aluminum. As the terminal, a plate-shaped terminal can be used in addition to the mesh-shaped terminal described above.

　前記正極は、導電性を向上する観点から導電性材料を含んでいてもよい。前記導電性材料としては、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック（例えばアセチレンブラックなど）、ニッケル粉末等を挙げることができる。 The positive electrode may contain a conductive material from the viewpoint of improving conductivity. Examples of the conductive material include artificial graphite, carbon black (eg, acetylene black), nickel powder, and the like.

　前記正極は、例えば、以下の（ａ）、または（ｂ）の方法により作製することができる。 正極 The positive electrode can be manufactured, for example, by the following method (a) or (b).

　（ａ）前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤、前記活物質及び前記導電材料を溶媒（例えば、アセトン）の存在下で混合し、ペーストを調製し、成膜することにより電解液未含浸の正極シートを作製した後、得られたシートを前記集電体に接着する。得られた電解液未含浸の正極中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記非水電解液を含浸させることにより正極を得る。 (A) The polymer holding the non-aqueous electrolyte, the plasticizer, the active material and the conductive material are mixed in the presence of a solvent (for example, acetone) to prepare a paste, and a film is formed. After preparing the impregnated positive electrode sheet, the obtained sheet is bonded to the current collector. The plasticizer in the positive electrode not impregnated with the obtained electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and the positive electrode is obtained by impregnating the non-aqueous electrolytic solution.

　（ｂ）前記非水電解液を保持するポリマー、前記可塑剤、前記活物質及び前記導電材料を溶媒の存在下で混合し、ペーストを調製し、得られたペーストを前記集電体に塗布する。得られた電解液未含浸の正極中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記非水電解液を含浸させることにより正極を得る。 (B) mixing the polymer holding the non-aqueous electrolyte, the plasticizer, the active material, and the conductive material in the presence of a solvent to prepare a paste, and applying the obtained paste to the current collector; . The plasticizer in the positive electrode not impregnated with the obtained electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and the positive electrode is obtained by impregnating the non-aqueous electrolytic solution.

　前記可塑剤としては、例えば、フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）、フタル酸ジメチル（ＤＭＰ）、エチルフタリルエチルグリコレート（ＥＰＥＧ）等を挙げることができる。 Examples of the plasticizer include dibutyl phthalate (DBP), dimethyl phthalate (DMP), and ethyl phthalyl ethyl glycolate (EPEG).

　（負極）
　この負極は、負極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む負極層が集電体に担持されたものから形成される。 (Negative electrode)
This negative electrode is formed of a negative electrode active material, a nonaqueous electrolyte, and a negative electrode layer containing a polymer holding the electrolyte supported on a current collector.

　前記負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵放出する炭素質材料を挙げることができる。かかる炭素質材料としては、例えば、有機高分子化合物（例えば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロース等）を焼成することにより得られるもの、コークスや、メソフェーズピッチを焼成することにより得られるもの、人造グラファイト、天然グラファイト等に代表される炭素質材料を挙げることができる。中でも、５００℃〜３０００℃の温度で、常圧または減圧下にて前記メソフェーズピッチを焼成して得られる炭素質材料を用いるのが好ましい。 炭素 Examples of the negative electrode active material include carbonaceous materials that occlude and release lithium ions. Such carbonaceous materials include, for example, those obtained by firing organic polymer compounds (eg, phenolic resin, polyacrylonitrile, cellulose, etc.), those obtained by firing coke, mesophase pitch, and artificial graphite. And carbonaceous materials represented by natural graphite and the like. Among them, it is preferable to use a carbonaceous material obtained by firing the mesophase pitch at a temperature of 500 ° C to 3000 ° C under normal pressure or reduced pressure.

　前記非水電解液及び前記ポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。 非 As the non-aqueous electrolyte and the polymer, the same ones as described for the positive electrode described above are used.

　前述した図１、図２においては前記負極の集電体としては、銅製エキスパンドメタルを使用したが、例えば銅箔、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等を用いても良い。 In FIGS. 1 and 2 described above, a copper expanded metal is used as the current collector of the negative electrode. However, for example, a copper foil, a copper mesh, a copper punched metal, or the like may be used.

　前記負極端子９は、例えば、銅から形成することができる。この端子としては、前述したような網状のもののほかに、板状のものを用いることが可能である。 The negative electrode terminal 9 can be formed, for example, of copper. As the terminal, a plate-shaped terminal can be used in addition to the mesh-shaped terminal described above.

　なお、前記負極シートは、人造グラファイト、天然グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ニッケル粉末、ポリフェニレン誘導体等の導電性材料、オレフィン系ポリマーや炭素繊維等のフィラーを含むことを許容する。 The negative electrode sheet is allowed to contain conductive materials such as artificial graphite, natural graphite, carbon black, acetylene black, Ketjen black, nickel powder, and polyphenylene derivatives, and fillers such as olefin polymers and carbon fibers.

　前記負極は、例えば、以下の（ａ）、または（ｂ）の方法により作製することができる。 負極 The negative electrode can be produced, for example, by the following method (a) or (b).

　（ａ）前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤及び前記活物質を溶媒（例えば、アセトン）の存在下で混合し、ペーストを調製し、成膜することにより電解液未含浸の負極シートを作製した後、得られたシートを前記集電体に接着する。得られた電解液未含浸の負極中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記非水電解液を含浸させることにより負極を得る。 (A) A negative electrode sheet not impregnated with an electrolyte by mixing a polymer holding the nonaqueous electrolyte, a plasticizer, and the active material in the presence of a solvent (for example, acetone) to prepare a paste and forming a film. , And then bonding the obtained sheet to the current collector. The plasticizer in the obtained negative electrode not impregnated with the electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and impregnated with the nonaqueous electrolytic solution to obtain a negative electrode.

　（ｂ）前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤及び前記活物質を溶媒の存在下で混合し、ペーストを調製し、得られたペーストを前記集電体に塗布する。得られた電解液未含浸の負極中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記非水電解液を含浸させることにより負極を得る。 (B) The paste holding the non-aqueous electrolyte, the polymer, and the active material are mixed in the presence of a solvent to prepare a paste, and the obtained paste is applied to the current collector. The plasticizer in the obtained negative electrode not impregnated with the electrolytic solution is removed by, for example, solvent extraction, and impregnated with the nonaqueous electrolytic solution to obtain a negative electrode.

　前記可塑剤としては、前述した正極で説明したのと同様なものを挙げることができる。 可塑 Examples of the plasticizer include the same plasticizers as described for the positive electrode.

　（固体ポリマー電解質層）
　この電解質層は、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む。 (Solid polymer electrolyte layer)
The electrolyte layer includes a non-aqueous electrolyte and a polymer that holds the electrolyte.

　前記非水電解液及び前記ポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。 非 As the non-aqueous electrolyte and the polymer, the same ones as described for the positive electrode described above are used.

　前記電解質層は、強度を更に向上させる観点から、酸化硅素粉末のような無機フィラーを添加しても良い。 無機 From the viewpoint of further improving the strength, the electrolyte layer may include an inorganic filler such as silicon oxide powder.

　前記セパレータシートは、例えば、前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤及び前記無機フィラーをアセトンなどの有機溶媒中で混合してペーストを調製し、成膜した後、得られた電解液未含浸のセパレータシート中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去し、前記非水電解液を含浸させることにより作製することができる。 The separator sheet is prepared, for example, by mixing a polymer holding the non-aqueous electrolyte, a plasticizer, and the inorganic filler in an organic solvent such as acetone to prepare a paste, forming a film, and then forming the obtained electrolyte. It can be produced by removing the plasticizer in the impregnated separator sheet by, for example, solvent extraction and impregnating with the nonaqueous electrolyte.

　前記可塑剤としては、前述した正極で説明したのと同様なものを挙げることができる。 可塑 Examples of the plasticizer include the same plasticizers as described for the positive electrode.

　なお、可塑剤の抽出及び非水電解液の含浸は、正極、負極及びセパレータシートについて個別に行っても良いし、これをまとめた状態で行っても良い。 Note that the extraction of the plasticizer and the impregnation with the non-aqueous electrolyte may be performed individually for the positive electrode, the negative electrode, and the separator sheet, or may be performed in a state where they are put together.

　また、前述したポリマー電解質二次電池においては、前述したようなニッケル領域を有する正極リード端子及び負極リード端子の代りに、以下に説明するような構成の正極リード端子及び負極リード端子を用いることができる。 Further, in the polymer electrolyte secondary battery described above, instead of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal having the nickel region as described above, a positive electrode lead terminal and a negative electrode lead terminal having a configuration described below may be used. it can.

　（正極リード端子）
　図９に示すように、正極リード端子２１は、帯状アルミニウム板の両面の先端部（接続代）が半田層２２で被覆された構造を有する。このようなリード端子は、例えば、帯状アルミニウム板の両面の先端にニッケルメッキを施した後、このニッケルメッキが施された部分に半田メッキを施すことによって作製することができる。 (Positive lead terminal)
As shown in FIG. 9, the positive electrode lead terminal 21 has a structure in which tips (connection margins) on both sides of a strip-shaped aluminum plate are covered with a solder layer 22. Such a lead terminal can be produced, for example, by applying nickel plating to both ends of a strip-shaped aluminum plate and then applying solder plating to the nickel-plated portion.

　（負極リード端子）
　図１０に示すように、負極リード端子２３は、両面の先端部（接続代）が半田層２４で被覆された帯状銅板を備える。前記負極リード端子２３は、前記半田層２４と隣接する箇所に端子２３を横切るように半田をはじく領域２５が２つ形成されている。この半田をはじく領域２５は、例えば、アルミニウムから形成することができる。このようなリード端子は、例えば、帯状銅板の両面の先端に半田メッキを施した後、この半田メッキが施された個所と隣接する部分に、帯状銅板を横切るようにアルミニウムを蒸着させることによって作製することができる。また、この半田をはじく領域は、前述したような帯状金属板に後から形成する方法の他に、予め帯状金属板に含める方法で形成することができる。具体的には、表面の所望の個所に形成された半田をはじく領域と、残りの部分に形成された銅領域とからなる帯状金属板の接続代にニッケルメッキを施した後、このニッケルメッキが施された個所に半田メッキを施すことにより前記負極リード端子を作製することができる。 (Negative electrode lead terminal)
As shown in FIG. 10, the negative electrode lead terminal 23 includes a strip-shaped copper plate whose front ends (connection margins) on both sides are covered with a solder layer 24. The negative electrode lead terminal 23 has two regions 25 for repelling solder at positions adjacent to the solder layer 24 so as to cross the terminal 23. The solder repelling region 25 can be formed of, for example, aluminum. Such a lead terminal is manufactured by, for example, applying solder plating to both ends of a strip-shaped copper plate, and then evaporating aluminum so as to cross the strip-shaped copper plate in a portion adjacent to the place where the solder plating is applied. can do. Further, the solder repelling region can be formed by a method of forming the solder repelling region on the band-shaped metal plate in addition to the above-described method of forming the region later. Specifically, after nickel plating is applied to a connection allowance of a band-shaped metal plate composed of a region for repelling solder formed at a desired location on the surface and a copper region formed on the remaining portion, this nickel plating is applied. The negative electrode lead terminal can be manufactured by applying solder plating to the applied portions.

　前記フィルムの端部のうち前記正極リード端子２１及び前記負極リード端子２３の先端が突出している端部から前記正極リード端子２１の半田層２２までの距離、及びこの端部から前記負極リード端子２３の半田層２５までの距離は、０．５ｍｍ以上にそれぞれ設定すると良い。この距離を０．５ｍｍ未満にすると、前記正極リード端子や、前記負極リード端子の接続代に半田付けを行う際に、高温の半田が前記半田層を伝って前記フィルムに到達し、前記フィルムが溶けて前記フィルムの密閉性が低下する恐れがある。 The distance from the end of the film where the tips of the positive electrode lead terminal 21 and the negative electrode lead terminal 23 protrude to the solder layer 22 of the positive electrode lead terminal 21, and the distance from this end to the negative electrode lead terminal 23 The distance to the solder layer 25 is preferably set to 0.5 mm or more. When the distance is less than 0.5 mm, when performing soldering for the connection margin of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal, high-temperature solder reaches the film through the solder layer, and the film is There is a possibility that the film is melted and the hermeticity of the film is reduced.

　なお、前述した図９及び図１０においては、前記正極リード端子及び前記負極リード端子の両面に半田層を有する構成を説明したが、前記正極リード端子及び前記負極リード端子の片面のみに半田層を形成しても良い。 In FIGS. 9 and 10 described above, the configuration having the solder layers on both surfaces of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal has been described. However, the solder layer is provided only on one surface of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. It may be formed.

　以上説明したように本発明に係る電池は、発電要素と、前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルムとを具備し、前記正極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域とを含む帯状金属板からなり、前記負極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成された銅領域とを含む帯状金属板からなることを特徴とするものである。このような電池は、正極リード端子及び負極リード端子の引っ張り強度を向上することができる。また、これらリード端子の接続代は、ニッケルから形成されているため、表面の酸化による腐食を抑えることができる。このため、前記正極リード端子及び前記負極リード端子をコネクターやリードなどに半田付けや、溶接によって容易に接続することができる。その結果、前記電池は、半田付けや溶接に要する時間を短縮することができ、この時に生じる熱劣化を抑制することができるため、性能が損なわれるのを防止することができる。 As described above, the battery according to the present invention includes a power generation element, and a film for housing the power generation element with the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal having the tips protruding to the outside. A strip-shaped metal plate including a nickel region formed so as not to be in contact with the film at least on one side or both sides of the film, and an aluminum region formed in a portion located in the film, the negative electrode The lead terminal is formed of a strip-shaped metal plate including a nickel region formed so as not to be in contact with the film at least on one side or both sides of the film and a copper region formed in a portion located in the film. It is characterized by the following. Such a battery can improve the tensile strength of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. Moreover, since the connection margin of these lead terminals is formed of nickel, corrosion due to oxidation of the surface can be suppressed. For this reason, the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal can be easily connected to a connector or a lead by soldering or welding. As a result, in the battery, the time required for soldering and welding can be reduced, and the thermal deterioration that occurs at this time can be suppressed, so that the performance can be prevented from being impaired.

　前記正極リード端子及び前記負極リード端子のニッケル領域とこれら端子が突出しているフィルム端部との距離を０．５ｍｍ以上にすることによって、前記正極リード端子や、前記負極リード端子の接続代に半田付けを行う際、溶融した半田が前記ニッケル領域を伝って前記フィルムに到達するのを防止することができる。その結果、溶融した半田によって前記フィルムの封止部が溶解するの回避することができるため、高い気密性を維持することができる。 By making the distance between the nickel region of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal and the end of the film from which these terminals protrude 0.5 mm or more, soldering can be performed for the connection margin of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. At the time of attachment, it is possible to prevent the molten solder from reaching the film along the nickel region. As a result, the sealing portion of the film can be prevented from being melted by the molten solder, so that high airtightness can be maintained.

　特に、前記負極リード端子において、ニッケル領域とこの端子が突出しているフィルム端部との間に前記負極リード端子を横切るように半田をはじく領域が存在することによって、前記負極リード端子の接続代に半田付けを行う際、溶融した半田が半田をはじく領域ではじかれ、前記フィルムへの半田の流出を防止することができる。その結果、半田付けにより電池の気密性が低下するのを回避することができる。 In particular, in the negative electrode lead terminal, the presence of a region for repelling solder so as to cross the negative electrode lead terminal between the nickel region and the end of the film from which the terminal protrudes, so that the connection margin of the negative electrode lead terminal can be reduced. When soldering, the molten solder is repelled in a region where the solder is repelled, so that the outflow of the solder to the film can be prevented. As a result, it is possible to prevent the airtightness of the battery from being reduced by soldering.

　以上説明したように本発明に係る電池は、発電要素と、前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルムとを具備し、前記正極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成された半田層とを備え、前記負極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成された銅領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成された半田層とを備えることを特徴とするものである。このような電池は、正極リード端子及び負極リード端子の引っ張り強度を向上することができる。また、これらリード端子の接続代は、半田から形成されているため、表面の酸化による腐食を抑えることができる。このため、前記正極リード端子及び前記負極リード端子をコネクターやリードなどに半田付けや、溶接によって極めて容易に接続することができる。その結果、前記電池は、半田付けや溶接に要する時間を大幅に短縮することができるため、優れた性能を維持することができる。 As described above, the battery according to the present invention includes a power generation element, and a film for housing the power generation element with the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal having the tips protruding to the outside. A band-shaped metal plate including an aluminum region formed in a portion located in the film, and a solder layer formed so as not to be in contact with the film in at least a connection margin of one or both surfaces of the metal plate. The negative electrode lead terminal includes a strip-shaped metal plate including a copper region formed in a portion located in the film, and is formed so as not to be in contact with the film on at least a connection margin of one or both surfaces of the metal plate. And a coated solder layer. Such a battery can improve the tensile strength of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. Further, since the connection margin of these lead terminals is formed of solder, corrosion due to oxidation of the surface can be suppressed. For this reason, the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal can be extremely easily connected to a connector or a lead by soldering or welding. As a result, the battery can significantly reduce the time required for soldering and welding, and thus can maintain excellent performance.

　前記正極リード端子及び前記負極リード端子の半田層とこれら端子が突出しているフィルム端部との距離を０．５ｍｍ以上にすることによって、前記正極リード端子や、前記負極リード端子の接続代に半田付けを行う際、溶融した半田が前記半田層を伝って前記フィルムに到達するのを防止することができる。その結果、溶融した半田によって前記フィルムの封止部が溶解するの回避することができるため、高い気密性を維持することができる。 By setting the distance between the solder layers of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal and the end of the film from which these terminals protrude to 0.5 mm or more, soldering can be performed for the connection margin of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. When attaching, the molten solder can be prevented from traveling along the solder layer and reaching the film. As a result, the sealing portion of the film can be prevented from being melted by the molten solder, so that high airtightness can be maintained.

　特に、前記負極リード端子において、半田層とこの端子が突出しているフィルム端部との間に前記負極リード端子を横切るように半田をはじく領域が存在することによって、前記負極リード端子の接続代に半田付けを行う際、溶融した半田が半田をはじく領域ではじかれ、前記フィルムへの半田の流出を防止することができる。その結果、半田付けにより電池の気密性が低下するのを回避することができる。 In particular, in the negative electrode lead terminal, the presence of a region for repelling the solder so as to cross the negative electrode lead terminal between the solder layer and the end of the film from which the terminal protrudes, so that the connection margin of the negative electrode lead terminal can be reduced. When soldering, the molten solder is repelled in a region where the solder is repelled, so that the outflow of the solder to the film can be prevented. As a result, it is possible to prevent the airtightness of the battery from being reduced by soldering.

[実施例]
　以下、本発明に係わる実施例を図面を参照して詳細に説明する。 [Example]
Hereinafter, embodiments according to the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

（実施例１）
　＜正極の作製＞
　まず、活物質として組成式がＬｉＭｎ2Ｏ4で表されるリチウムマンガン複合酸化物６５重量％と、カーボンブラック７．０重量％と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末９．０重量％と、可塑剤としてフタル酸ジブチル（ＤＢＰ）１９．０重量％をＮ−Ｎ−ジメチルホルムアミド中で混合し、ペーストを調製した。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、非水電解液未含浸の正極シートを作製した。アルミニウム製エキスパンドメタルからなり、正極端子部を有する集電体（厚さが３０μｍ）の両面に、得られた正極シートを熱ロールで加熱圧着することにより非水電解液未含浸の正極を作製した。 (Example 1)
<Preparation of positive electrode>
First, as an active material, 65% by weight of a lithium manganese composite oxide represented by a composition formula of LiMn 2 O 4 , 7.0% by weight of carbon black, and vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (VdF-HFP) 9.0 wt% of the coalesced powder and 19.0 wt% of dibutyl phthalate (DBP) as a plasticizer were mixed in NN-dimethylformamide to prepare a paste. The obtained paste was applied on a polyethylene terephthalate film (PET film) to form a sheet, and a positive electrode sheet not impregnated with a non-aqueous electrolyte was prepared. A positive electrode not impregnated with a non-aqueous electrolyte was prepared by heat-pressing the obtained positive electrode sheet on both sides of a current collector (thickness: 30 μm) made of expanded metal made of aluminum and having a positive electrode terminal portion with a hot roll. .

　＜負極の作製＞
　活物質としてメソフェーズピッチ炭素繊維６５．０重量％と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末９重量％と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）｝２６重量％とをＮ−Ｎ−ジメチルホルムアミド中で混合し、ペーストを調製した。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の負極シートを作製した。銅製エキスパンドメタルからなり、負極端子部を有する集電体（厚さが３０μｍ）の両面に、得られた負極シートを熱ロールで加熱圧着することにより電解液未含浸の負極を作製した。 <Preparation of negative electrode>
65.0% by weight of mesophase pitch carbon fiber as an active material, 9% by weight of a vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (VdF-HFP) copolymer powder, and 26% by weight of a plasticizer {dibutyl phthalate (DBP)} Was mixed in NN-dimethylformamide to prepare a paste. The obtained paste was applied on a polyethylene terephthalate film (PET film) and formed into a sheet, thereby producing a negative electrode sheet not impregnated with an electrolyte. A negative electrode not impregnated with an electrolytic solution was prepared by heat-pressing the obtained negative electrode sheet on both surfaces of a current collector (thickness: 30 μm) made of copper expanded metal and having a negative electrode terminal portion with a hot roll.

　＜固体ポリマー電解層の作製＞
　酸化硅素粉末を３３．３重量部と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末を２２．２重量部と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）｝４４．５重量部とをアセトン中で混合し、ペースト状にした。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の電解質層を作製した。 <Preparation of solid polymer electrolytic layer>
33.3 parts by weight of silicon oxide powder, 22.2 parts by weight of vinylidene fluoride-hexafluoropropylene (VdF-HFP) copolymer powder, and 44.5 parts by weight of plasticizer {dibutyl phthalate (DBP)} Were mixed in acetone to form a paste. The obtained paste was applied on a polyethylene terephthalate film (PET film), formed into a sheet, and an electrolyte layer not impregnated with the electrolyte was prepared.

　＜非水電解液の調製＞
　エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）が体積比で２：１の割合で混合された非水溶媒に電解質としてのＬｉＰＦ6をその濃度が１ｍｏｌ／ｌになるように溶解させて非水電解液を調製した。 <Preparation of non-aqueous electrolyte>
LiPF 6 as an electrolyte is dissolved in a non-aqueous solvent in which ethylene carbonate (EC) and dimethyl carbonate (DMC) are mixed at a volume ratio of 2: 1 so that the concentration thereof becomes 1 mol / l. A liquid was prepared.

　＜積層電極の作製＞
　前記正極を２枚と前記負極を１枚と前記電解質層を２枚用意し、前記正極と前記負極をその間に前記電解質層を介在させながら交互に積層し、これらを１４５℃に加熱した剛性ロールにて加熱圧着し、積層物を作製した。このような積層物をメタノール中に浸漬し、前記積層物中のＤＢＰをメタノールによって抽出し、除去した。これを乾燥し、前記組成の非水電解液に浸積することにより前記積層物への電解液の含浸を行い、厚さが６０μｍで、外形寸法が４０ｍｍ×８０ｍｍの積層電極を作製した。 <Preparation of laminated electrode>
A rigid roll prepared by preparing two positive electrodes, one negative electrode, and two electrolyte layers, alternately laminating the positive electrode and the negative electrode with the electrolyte layer interposed therebetween, and heating them to 145 ° C. To form a laminate. Such a laminate was immersed in methanol, and the DBP in the laminate was extracted with methanol and removed. This was dried and impregnated with the electrolyte by impregnating the laminate with a non-aqueous electrolyte having the above composition, thereby producing a laminated electrode having a thickness of 60 μm and external dimensions of 40 mm × 80 mm.

　＜電池の組立＞
　アルミニウム箔（母材）及びニッケル箔を冷間圧延加工によって一体化し、熱処理を施すことにより、前述した図３に示すように、帯状アルミニウム箔の表裏面とも先端から４ｍｍまでの部分（接続代）にニッケル箔が積層された構造を有するクラッド板を作製した（正極リード端子）。前記正極リード端子の厚さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニッケル箔の厚さは１５μｍであった。また、銅箔（母材）、アルミニウム箔及びニッケル箔を冷間圧延加工によって一体化し、熱処理を施すことにより、前述した図４に示すように、帯状銅箔の表裏面とも先端から４ｍｍまでの部分（接続代）にニッケル箔が積層され、各ニッケル箔から１ｍｍまでの部分にアルミニウム箔が積層された構造を有するクラッド板を作製した（負極リード端子）。前記負極リード端子の厚さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニッケル箔及び前記アルミニウム箔の厚さはそれぞれ１５μｍであった。 <Assembly of battery>
The aluminum foil (base material) and the nickel foil are integrated by cold rolling and subjected to a heat treatment, as shown in FIG. A clad plate having a structure in which a nickel foil was laminated on the substrate was prepared (a positive electrode lead terminal). The thickness of the positive electrode lead terminal was 80 μm, and the width was 5 mm. The thickness of the nickel foil was 15 μm. In addition, the copper foil (base material), the aluminum foil and the nickel foil are integrated by cold rolling and subjected to a heat treatment, as shown in FIG. A clad plate having a structure in which a nickel foil was laminated on a portion (connection margin) and an aluminum foil was laminated on a portion from each nickel foil to 1 mm was produced (a negative electrode lead terminal). The thickness of the negative electrode lead terminal was 80 μm, and the width was 5 mm. The thickness of each of the nickel foil and the aluminum foil was 15 μm.

　前記正極リード端子の接続代でない端部を三つ折りにし、この三つ折り部で前述した２つの正極端子の先端を挟み、これらを溶接によって固定した。また、前記負極リード端子の接続代でない端部を前述した負極端子の下面に溶接した。 (4) The end of the positive electrode lead terminal, which is not the connection margin, was folded in three. The three folded parts sandwiched the tips of the two positive electrodes and fixed them by welding. In addition, an end of the negative electrode lead terminal that was not a connection margin was welded to the lower surface of the negative electrode terminal described above.

　一方、熱融着シール用フィルムとして、厚さが１２μｍのポリエステルフィルム、厚さが２０μｍのアルミニウム箔、厚さが１２μｍのポリエステルフィルム及び厚さが５０μｍの変性ポリオレフィン系の熱融着性樹脂層がこの順番に積層された複合フィルムを用意した。このフィルムを前記熱融着性樹脂層が内側となるように二つ折りにし、前述した積層電極を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出するように被覆した。前記積層電極に過熱融着時の熱影響を及ぼさないようにマージンを持たせ、幅５ｍｍで前記フィルムを熱融着することにより前記フィルム内に積層電極を密封し、前述した図１〜２に示す構造を有し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。なお、前記各二次電池において、前記フィルムから突出した正極リード端子及び負極リード端子の長さは、５ｍｍである。前記正極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでにニッケル領域が存在している。各ニッケル領域と前記フィルムの端部とは１ｍｍ離れている。一方、前記負極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでにニッケル領域が存在している。各ニッケル領域から１ｍｍまでの部分、つまり各ニッケル領域から前記フィルムの端部までの部分に、半田をはじく領域としてのアルミニウム領域が存在している。 On the other hand, as a heat-sealing film, a polyester film having a thickness of 12 μm, an aluminum foil having a thickness of 20 μm, a polyester film having a thickness of 12 μm, and a heat-fusible resin layer of a modified polyolefin-based resin having a thickness of 50 μm are provided. A composite film laminated in this order was prepared. This film was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inside, and the above-mentioned laminated electrode was covered so that the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruded outside. The laminated electrode is provided with a margin so as not to exert a thermal influence at the time of overheating fusion, and the laminated electrode is sealed in the film by thermally fusing the film with a width of 5 mm. Ten polymer electrolyte secondary batteries having the structure shown, a thickness of 0.3 mm, and an outer dimension excluding the lead portion of 55 mm × 90 mm were manufactured. In each of the secondary batteries, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film is 5 mm. In the positive electrode lead terminal, a nickel region exists up to 4 mm from the front ends of both surfaces. Each nickel area is 1 mm apart from the edge of the film. On the other hand, in the negative electrode lead terminal, a nickel region exists up to 4 mm from the front ends of both surfaces. An aluminum region as a region for repelling solder exists in a portion from each nickel region to 1 mm, that is, a portion from each nickel region to an end of the film.

（実施例２）
　銅箔（母材）及びニッケル箔を冷間圧延加工によって一体化し、熱処理を施した後、各ニッケル領域と隣接する部分にアルミニウムを蒸着させることによって、前述した図５に示すように、帯状銅箔の表裏面とも先端から４ｍｍまでの部分　（接続代）にニッケル箔が積層された構造を有するクラッド板の各ニッケル箔から１ｍｍまでの部分にアルミニウム層が形成されたものを作製した（負極リード端子）。前記負極リード端子の厚さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニッケル箔及び前記アルミニウム層の厚さはそれぞれ１５μｍであった。 (Example 2)
After the copper foil (base material) and the nickel foil are integrated by cold rolling and subjected to a heat treatment, aluminum is vapor-deposited on a portion adjacent to each nickel region, as shown in FIG. A clad plate having a structure in which a nickel foil is laminated on a portion (connection margin) of 4 mm from the front and back surfaces of the foil on both sides thereof, in which an aluminum layer is formed on each nickel foil up to 1 mm (anode lead) Terminal). The thickness of the negative electrode lead terminal was 80 μm, and the width was 5 mm. The thickness of each of the nickel foil and the aluminum layer was 15 μm.

　実施例１と同様な積層電極に前記負極リード端子及び実施例１と同様な正極リード端子を実施例１と同様にして取り付けた。これを実施例１と同様な熱融着シール用フィルム内に実施例１と同様にして密封し、前述した図１〜２に示す構造を有し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。なお、前記各二次電池において、前記フィルムから突出した正極リード端子及び負極リード端子の長さは、５ｍｍである。前記正極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでにニッケル領域が存在している。各ニッケル領域と前記フィルムの端部とは１ｍｍ離れている。一方、前記負極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでにニッケル領域が存在している。各ニッケル領域から１ｍｍまでの部分、つまり各ニッケル領域から前記フィルムの端部までの部分に、半田をはじく領域としてのアルミニウム領域が存在している。 (4) The negative electrode lead terminal and the positive electrode lead terminal similar to Example 1 were attached to the same laminated electrode as in Example 1 in the same manner as in Example 1. This was sealed in the same heat-sealing film as in Example 1 in the same manner as in Example 1, and had the structure shown in FIGS. 1 and 2 described above, a thickness of 0.3 mm, and a lead portion. Ten polymer electrolyte secondary batteries, each having an outside dimension of 55 mm × 90 mm, were manufactured. In each of the secondary batteries, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film is 5 mm. In the positive electrode lead terminal, a nickel region exists up to 4 mm from the front ends of both surfaces. Each nickel area is 1 mm apart from the edge of the film. On the other hand, in the negative electrode lead terminal, a nickel region exists up to 4 mm from the front ends of both surfaces. An aluminum region as a region for repelling solder exists in a portion from each nickel region to 1 mm, that is, a portion from each nickel region to an end of the film.

（実施例３）
　厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状アルミニウム箔を用意し、このアルミニウム箔の表裏面とも先端から４ｍｍまでの部分にニッケルメッキを施した後、この部分を溶融した半田に浸漬して半田メッキを施すことによって、前述した図９に示すように両面の先端から４ｍｍ（接続代）までの部分を半田層で被覆し、正極リード端子を作製した。前記半田層の厚さは１０μｍであった。また、厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状銅箔を用意し、この銅箔の表裏面とも先端から４ｍｍまでの部分を溶融した半田に浸漬して半田メッキを施すことによって、両面の先端から４ｍｍまでの部分（接続代）を厚さが１０μｍの半田層で被覆した。次いで、各半田層から１ｍｍまでの部分にアルミニウムを蒸着させることによって、前述した図１０に示すような構造の負極リード端子を作製した。なお、得られたアルミニウム層の厚さは、５μｍであった。 (Example 3)
Prepare a strip-shaped aluminum foil with a thickness of 80 μm and a width of 5 mm, apply nickel plating to the front and back sides of this aluminum foil up to 4 mm from the tip, and then immerse this part in molten solder for solder plating As a result, as shown in FIG. 9 described above, the portion from the front end of each side to 4 mm (connection allowance) was covered with a solder layer to produce a positive electrode lead terminal. The thickness of the solder layer was 10 μm. In addition, a strip-shaped copper foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm is prepared, and both the front and back surfaces of the copper foil are immersed in molten solder from the tip to 4 mm from the tip and subjected to solder plating, so that both ends of the tip are plated. To 4 mm (connection allowance) were covered with a solder layer having a thickness of 10 μm. Next, aluminum was vapor-deposited on a portion of each solder layer up to 1 mm to produce a negative electrode lead terminal having a structure as shown in FIG. 10 described above. Note that the thickness of the obtained aluminum layer was 5 μm.

　実施例１と同様な積層電極に前記負極リード端子及び前記正極リード端子を実施例１と同様にして取り付けた。これを実施例１と同様な熱融着シール用フィルム内に実施例１と同様にして密封し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。なお、前記各二次電池において、前記フィルムから突出した正極リード端子及び負極リード端子の長さは、５ｍｍである。前記正極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでに半田層が存在している。各半田層と前記フィルムの端部とは１ｍｍ離れている。一方、前記負極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでに半田層が存在している。各半田層から１ｍｍまでの部分、つまり各半田層から前記フィルムの端部までの部分に、半田をはじく領域としてのアルミニウム領域が存在している。 負極 The negative electrode lead terminal and the positive electrode lead terminal were attached to the same laminated electrode as in Example 1 in the same manner as in Example 1. This was sealed in the same heat-sealing film as in Example 1 in the same manner as in Example 1, and the polymer electrolyte secondary having a thickness of 0.3 mm and an outer dimension of 55 mm × 90 mm excluding the lead portion. Ten batteries were manufactured. In each of the secondary batteries, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film is 5 mm. In the positive electrode lead terminal, a solder layer exists up to 4 mm from the front end of both surfaces. Each solder layer is separated from the edge of the film by 1 mm. On the other hand, in the negative electrode lead terminal, a solder layer exists up to 4 mm from the front ends of both surfaces. An aluminum region as a region for repelling solder exists in a portion from each solder layer to 1 mm, that is, in a portion from each solder layer to the end of the film.

（実施例４）
　銅箔（母材）及びアルミニウム箔を冷間圧延加工によって一体化し、熱処理を施すことにより、帯状銅箔の表裏面とも接続代（先端から４ｍｍまでの部分）から１ｍｍまでの部分にアルミニウム箔が積層された構造を有し、厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状クラッド板を作製した。このクラッド板の表裏面とも先端から４ｍｍまでの部分を溶融した半田に浸漬して半田メッキを施すことによって、両面の先端から４ｍｍまでの部分（接続代）を厚さが１０μｍの半田層で被覆し、負極リード端子を作製した。 (Example 4)
The copper foil (base material) and the aluminum foil are integrated by cold rolling and heat treatment is applied to the front and back surfaces of the strip-shaped copper foil so that the aluminum foil extends from the connection allowance (portion from the tip to 4 mm) to 1 mm. A band-shaped clad plate having a laminated structure, a thickness of 80 μm, and a width of 5 mm was produced. The top and bottom surfaces of this clad plate are immersed in molten solder at a distance of 4 mm from the tip and solder plated to cover the portions (connection margin) from the tip at both ends with a 10 μm thick solder layer. Then, a negative electrode lead terminal was manufactured.

　実施例１と同様な積層電極に前記負極リード端子及び前記正極リード端子を実施例１と同様にして取り付けた。これを実施例１と同様な熱融着シール用フィルム内に実施例１と同様にして密封し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。なお、前記各二次電池において、前記フィルムから突出した正極リード端子及び負極リード端子の長さは、５ｍｍである。前記正極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでに半田層が存在している。各半田層と前記フィルムの端部とは１ｍｍ離れている。一方、前記負極リード端子は、両面の先端から４ｍｍまでに半田層が存在している。各半田層から１ｍｍまでの部分、つまり各半田層から前記フィルムの端部までの部分に、半田をはじく領域としてのアルミニウム領域が存在している。 負極 The negative electrode lead terminal and the positive electrode lead terminal were attached to the same laminated electrode as in Example 1 in the same manner as in Example 1. This was sealed in the same heat-sealing film as in Example 1 in the same manner as in Example 1, and the polymer electrolyte secondary having a thickness of 0.3 mm and an outer dimension of 55 mm × 90 mm excluding the lead portion. Ten batteries were manufactured. In each of the secondary batteries, the length of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film is 5 mm. In the positive electrode lead terminal, a solder layer exists up to 4 mm from the front end of both surfaces. Each solder layer is separated from the edge of the film by 1 mm. On the other hand, in the negative electrode lead terminal, a solder layer exists up to 4 mm from the front ends of both surfaces. An aluminum region as a region for repelling solder exists in a portion from each solder layer to 1 mm, that is, in a portion from each solder layer to the end of the film.

（比較例１）
　正極リード端子として厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状アルミニウム箔を用意した。また、負極リード端子として厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状銅箔を用意した。 (Comparative Example 1)
A strip-shaped aluminum foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm was prepared as a positive electrode lead terminal. A strip-shaped copper foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm was prepared as a negative electrode lead terminal.

　前記正極リード端子の一端部を三つ折りにし、この三つ折り部で実施例１と同様な積層電極の２つの正極端子の先端を挟み、これらを溶接によって固定した。また、前記負極リード端子の一端部を前述した積層電極の負極端子の下面に溶接した。実施例１と同様な熱融着シール用フィルムを前記熱融着性樹脂層が内側となるように二つ折りにし、前述した積層電極を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端から５ｍｍまでの部分が外部に突出するように被覆した。前記積層電極に過熱融着時の熱影響を及ぼさないように前記積層電極との間にマージンを持たせ、幅５ｍｍで前記フィルムを熱融着することにより前記フィルム内に積層電極を密封し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。 (4) One end of the positive electrode lead terminal was folded in three, and the tips of the two positive terminals of the same laminated electrode as in Example 1 were sandwiched between the three folded portions, and these were fixed by welding. Also, one end of the negative electrode lead terminal was welded to the lower surface of the negative electrode terminal of the above-mentioned laminated electrode. The same heat-sealing sealing film as in Example 1 was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inside, and the above-mentioned laminated electrode was folded up to 5 mm from the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. The part was covered so as to protrude to the outside. A margin is provided between the laminated electrode and the laminated electrode so as not to exert a thermal effect at the time of overheating fusion, and the laminated electrode is sealed in the film by thermally fusion-bonding the film with a width of 5 mm. Ten polymer electrolyte secondary batteries having a thickness of 0.3 mm and an outer dimension excluding the lead portion of 55 mm × 90 mm were manufactured.

（比較例２）
　正極リード端子として、厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状アルミニウム箔の一端に厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状銅箔が超音波溶接によって接続されたものを用意した。また、負極リードとして厚さが８０μｍで、幅が５ｍｍの帯状銅箔を用意した。なお、前記正極リード端子のアルミニウム箔及び銅箔の長さは、前記正極リードをフィルムから５ｍｍ突出させた際、この突出した先端から４ｍｍまでの部分が銅箔で、残りの部分がアルミニウム箔となるように設定した。 (Comparative Example 2)
A positive electrode lead terminal was prepared by connecting a strip-shaped aluminum foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm to one end of a strip-shaped aluminum foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm by ultrasonic welding. A strip-shaped copper foil having a thickness of 80 μm and a width of 5 mm was prepared as a negative electrode lead. The length of the aluminum foil and the copper foil of the positive electrode lead terminal is such that when the positive electrode lead is protruded from the film by 5 mm, the portion from the protruding tip to 4 mm is the copper foil, and the remaining portion is the aluminum foil. It was set to become.

　前記正極リード端子のアルミニウム箔側の端部を三つ折りにし、この三つ折り部で実施例１と同様な積層電極の２つの正極端子の先端を挟み、これらを溶接によって固定した。また、前記負極リード端子の一端部を前述した積層電極の負極端子の下面に溶接した。実施例１と同様な熱融着シール用フィルムを前記熱融着性樹脂層が内側となるように二つ折りにし、前述した積層電極を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端から５ｍｍまでの部分が外部に突出するように被覆した。前記フィルムを前記積層電極に過熱融着時の熱影響を及ぼさないように前記積層電極との間にマージンを持たせ、幅５ｍｍで熱融着することにより前記フィルム内に積層電極を密封し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。 (4) The end of the positive electrode lead terminal on the aluminum foil side was folded in three. The three folded portions sandwiched the tips of the two positive electrodes of the same laminated electrode as in Example 1, and were fixed by welding. Also, one end of the negative electrode lead terminal was welded to the lower surface of the negative electrode terminal of the above-mentioned laminated electrode. The same heat-sealing sealing film as in Example 1 was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inside, and the above-mentioned laminated electrode was folded up to 5 mm from the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. The part was covered so as to protrude to the outside. The film is provided with a margin between the laminated electrode so as not to exert a thermal effect on the laminated electrode during overheat fusion, and the laminated electrode is sealed in the film by thermal fusion with a width of 5 mm. Ten polymer electrolyte secondary batteries having a thickness of 0.3 mm and an outer dimension excluding the lead portion of 55 mm × 90 mm were manufactured.

（参照例）
　正極リード端子として、帯状アルミニウム箔を母材とし、前記母材の表裏面とも先端から６ｍｍまでの部分（接続代）ニッケル箔が積層された構造を有するクラッド板を用意した。前記正極リード端子の厚さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニッケル箔の厚さは１５μｍであった。また、負極リード端子として、帯状銅箔を母材とし、前記母材の表裏面とも先端から６ｍｍまでの部分（接続代）にニッケル箔が積層され、各ニッケル箔から１ｍｍまでの部分にアルミニウム箔が積層された構造を有するクラッド板を用意した。前記負極リード端子の厚さは８０μｍで、幅が５ｍｍであった。前記ニッケル箔及び前記アルミニウム箔の厚さはそれぞれ１５μｍであった。 (Reference example)
As the positive electrode lead terminal, a clad plate having a structure in which a strip-shaped aluminum foil was used as a base material and nickel foil was laminated on both the front and back surfaces of the base material to a portion of 6 mm from the tip (connection allowance). The thickness of the positive electrode lead terminal was 80 μm, and the width was 5 mm. The thickness of the nickel foil was 15 μm. Further, as a negative electrode lead terminal, a strip-shaped copper foil is used as a base material, and a nickel foil is laminated on a part (connection allowance) up to 6 mm from the front and back surfaces of the base material, and an aluminum foil is formed on a part from each nickel foil to 1 mm. Was prepared. The thickness of the negative electrode lead terminal was 80 μm, and the width was 5 mm. The thickness of each of the nickel foil and the aluminum foil was 15 μm.

　前記正極リード端子の接続代でない端部を三つ折りにし、この三つ折り部で前述した２つの正極端子の先端を挟み、これらを溶接によって固定した。また、前記負極リード端子の接続代でない端部を前述した負極端子の下面に溶接した。 (4) The end of the positive electrode lead terminal, which is not the connection margin, was folded in three. The three folded parts sandwiched the tips of the two positive electrodes and fixed them by welding. In addition, an end of the negative electrode lead terminal that was not a connection margin was welded to the lower surface of the negative electrode terminal described above.

　一方、実施例１と同様な熱融着シール用フィルムを前記熱融着性樹脂層が内側となるように二つ折りにし、前述した積層電極を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端から５ｍｍまでの部分が外部に突出するように被覆した。前記積層電極に過熱融着時の熱影響を及ぼさないように前記積層電極との間にマージンを持たせ、幅５ｍｍで前記フィルムを熱融着することにより前記フィルム内に積層電極を密封し、厚さが０．３ｍｍで、リード部分を除く外形寸法が５５ｍｍ×９０ｍｍであるポリマー電解質二次電池を１０個製造した。なお、前記各二次電池において、前記正極リード端子及び前記負極リード端子双方の前記フィルムから突出している部分はニッケル領域から形成されていた。 On the other hand, the same heat-sealing film as in Example 1 was folded in two so that the heat-fusible resin layer was on the inside, and the above-mentioned laminated electrode was 5 mm from the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal. Up to the outside. A margin is provided between the laminated electrode and the laminated electrode so as not to exert a thermal effect at the time of overheating fusion, and the laminated electrode is sealed in the film by thermally fusion-bonding the film with a width of 5 mm. Ten polymer electrolyte secondary batteries having a thickness of 0.3 mm and an outer dimension excluding the lead portion of 55 mm × 90 mm were manufactured. In each of the secondary batteries, portions of both the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal protruding from the film were formed from a nickel region.

　得られた実施例１〜４、比較例１〜２及び参照例の二次電池それぞれ１０個ずつについて、５４ｍＡの電流で４．２Ｖまで定電流定電圧充電した後、５４ｍＡの電流で２．８Ｖまで放電した際の放電容量を測定し、基準容量の確認を行った。次いで、４５℃−９３％ＲＨの恒温恒湿槽に１０日間貯蔵した後、各リード端子先端部に糸半田を用い、コテによる半田付けの実験を行い、半田付けに要した時間を測定し、各種類ごとに平均値を算出し、その結果を相対値（実施例１の正極リード半田付けに要した時間及び負極リード半田付けに要した時間をそれぞれ１とする）として表し、下記表１に示す。 After charging each of the obtained secondary batteries of Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 and 2 to a constant current and a constant voltage of 4.2 V at a current of 54 mA to 2.8 V at a current of 54 mA, respectively. The discharge capacity at the time of discharging to the maximum was measured, and the reference capacity was confirmed. Then, after storing in a thermo-hygrostat at 45 ° C.-93% RH for 10 days, a soldering experiment was performed with a soldering iron using a thread solder at the end of each lead terminal, and the time required for soldering was measured. The average value was calculated for each type, and the result was expressed as a relative value (the time required for the positive electrode lead soldering and the time required for the negative electrode lead soldering in Example 1 were each set to 1). Show.

　また、半田付け実験が終了した後の二次電池について、前述したのと同様な条件で充電して放電した際の放電容量を測定し、半田付け実験前の基準容量に対する低下率を算出し、各種類ごとに平均値を求め、その結果を下記表１に示す。 In addition, for the secondary battery after the soldering experiment was completed, the discharge capacity when charging and discharging under the same conditions as described above was measured, and the rate of decrease with respect to the reference capacity before the soldering experiment was calculated. The average value was determined for each type, and the results are shown in Table 1 below.

　更に、半田付け実験が終了した後の二次電池について、６０℃−Ｄｒｙの環境下に７日間貯蔵し、貯蔵による重量減少率及び貯蔵前の放電容量に対する放電容量劣化率を測定し、最小値、最大値及び平均値を下記表２に示す。

Figure 2004039651
Furthermore, the secondary battery after the soldering experiment was completed was stored in an environment of 60 ° C.-Dry for 7 days, and the weight loss rate due to storage and the discharge capacity deterioration rate with respect to the discharge capacity before storage were measured. , Maximum value and average value are shown in Table 2 below.
Figure 2004039651

Figure 2004039651
Figure 2004039651

　表１及び表２から明らかなように、実施例１〜４の二次電池は、半田付けによる放電容量の低下を抑制することができる。同時に、実施例１〜４の二次電池は、ニッケル領域もしくは半田層が外装フィルムから離れているため、半田付け時にフィルム側に半田が流出するのを防止することができ、外装フィルムの封止部を損傷させることがなく、電池の貯蔵特性の劣化を回避することができる。 明 ら か As is clear from Tables 1 and 2, the secondary batteries of Examples 1 to 4 can suppress a decrease in discharge capacity due to soldering. At the same time, in the secondary batteries of Examples 1 to 4, since the nickel region or the solder layer is separated from the exterior film, it is possible to prevent the solder from flowing out to the film side during soldering, and to seal the exterior film. Therefore, it is possible to avoid deterioration of the storage characteristics of the battery without damaging the parts.

本発明に係るポリマー電解質二次電池の一例を示す部分切欠平面図。1 is a partially cutaway plan view showing an example of a polymer electrolyte secondary battery according to the present invention. 図１の二次電池を示す縦断面図。FIG. 2 is a longitudinal sectional view showing the secondary battery of FIG. 1. 図２のＡ部を示す拡大断面図。FIG. 3 is an enlarged sectional view showing a portion A in FIG. 2. 図１の二次電池の負極リード端子を示す要部拡大断面図。The principal part expanded sectional view which shows the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 図１の二次電池の負極リード端子の別の例を示す要部拡大断面図。The principal part expanded sectional view which shows another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 図１の二次電池の正極リード端子の別の例を示す要部拡大断面図。The principal part enlarged sectional view which shows another example of the positive electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 図１の二次電池の負極リード端子の更に別の例を示す要部拡大断面図。The principal part enlarged sectional view which shows another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 図１の二次電池の負極リード端子の更に別の例を示す要部拡大断面図。The principal part enlarged sectional view which shows another example of the negative electrode lead terminal of the secondary battery of FIG. 本発明に係る別のポリマー電解質二次電池の正極リード端子を示す要部拡大断面図。The principal part expanded sectional view which shows the positive electrode lead terminal of another polymer electrolyte secondary battery which concerns on this invention. 本発明に係る別のポリマー電解質二次電池の負極リード端子を示す要部拡大断面図。The principal part enlarged sectional view which shows the negative electrode lead terminal of another polymer electrolyte secondary battery which concerns on this invention.

符号の説明Explanation of reference numerals

　１…発電要素、１１…正極リード端子、１２…負極リード端子、１３…熱融着シール用フィルム、１４…封止部（熱融着部）、１６…ニッケル領域、１７…半田をはじく領域。 # 1: power generation element, 11: positive electrode lead terminal, 12: negative electrode lead terminal, 13: film for heat-sealing sealing, 14: sealing portion (heat-sealing portion), 16: nickel region, 17: solder repelling region

Claims (3)

　正極と、負極と、前記正極と電気的に接続された帯状の正極リード端子と、前記負極と電気的に接続された帯状の負極リード端子と含む発電要素；
　前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルム；
を具備し、
　前記正極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域とを含む帯状のクラッド板であり、
　前記負極リード端子は、一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成されたニッケル領域と、前記フィルム内に位置する部分に形成された銅領域とを含む帯状のクラッド板であることを特徴とする電池。 A power generating element including a positive electrode, a negative electrode, a band-shaped positive electrode lead terminal electrically connected to the positive electrode, and a band-shaped negative electrode lead terminal electrically connected to the negative electrode;
A film accommodating the power generating element in a state where tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal project outside;
With
The positive electrode lead terminal is a strip-shaped clad plate including a nickel region formed so as not to be in contact with the film in at least a connection margin on one surface or both surfaces, and an aluminum region formed in a portion located in the film. And
The negative electrode lead terminal is a strip-shaped clad plate including a nickel region formed so as not to be in contact with the film at least on one surface or both surfaces and a copper region formed in a portion located in the film. A battery characterized in that: 　前記正極リード端子及び／または前記負極リード端子のニッケル領域は、前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が突出しているフィルム端部と０．５ｍｍ以上、１ｍｍ以下離れていることを特徴とする請求項１記載の電池。 The nickel region of the positive electrode lead terminal and / or the negative electrode lead terminal is separated from the end of the film from which the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal project by 0.5 mm or more and 1 mm or less. The battery according to claim 1. 　正極と、負極と、前記正極と電気的に接続された帯状の正極リード端子と、前記負極と電気的に接続された帯状の負極リード端子と含む発電要素；
　前記発電要素を前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が外部に突出した状態で収納するフィルム；
を具備し、
　前記正極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成されたアルミニウム領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成された半田層とを備え、
　前記負極リード端子は、前記フィルム内に位置する部分に形成された銅領域を含む帯状金属板と、前記金属板の一方の面もしくは両面の少なくとも接続代に前記フィルムと接しないように形成された半田層とを備え、
　前記正極リード端子及び／または前記負極リード端子の半田層は、前記正極リード端子及び前記負極リード端子の先端が突出しているフィルム端部と０．５ｍｍ以上、１ｍｍ以下離れていることを特徴とする電池。 A power generating element including a positive electrode, a negative electrode, a band-shaped positive electrode lead terminal electrically connected to the positive electrode, and a band-shaped negative electrode lead terminal electrically connected to the negative electrode;
A film accommodating the power generating element in a state where tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal project outside;
With
The positive electrode lead terminal is formed in such a manner that a strip-shaped metal plate including an aluminum region formed in a portion located in the film and at least a connection margin of one or both surfaces of the metal plate do not contact the film. With a solder layer,
The negative electrode lead terminal is formed such that a strip-shaped metal plate including a copper region formed in a portion located in the film and at least a connection margin of one surface or both surfaces of the metal plate do not contact the film. With a solder layer,
The solder layer of the positive electrode lead terminal and / or the negative electrode lead terminal is separated from the end of the film where the tips of the positive electrode lead terminal and the negative electrode lead terminal project by 0.5 mm or more and 1 mm or less. battery.
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