JP2003530664A - 一体形反応装置 - Google Patents

一体形反応装置

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JP2003530664A
JP2003530664A JP2001574807A JP2001574807A JP2003530664A JP 2003530664 A JP2003530664 A JP 2003530664A JP 2001574807 A JP2001574807 A JP 2001574807A JP 2001574807 A JP2001574807 A JP 2001574807A JP 2003530664 A JP2003530664 A JP 2003530664A
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JP
Japan
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wgo
atr
waste gas
reactor
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JP2001574807A
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English (en)
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リチャード、ウッズ
カンダスワミー、ドゥレイスワミー
シャウン、バージ
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ハイドロジェン、バーナー、テクノロジー、インコーポレーテッド
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 燃料電池用の燃料ガスを生じさせる一体形反応装置（10）であって、関連のＷＧＯチャンバ（62）、入口、出口（80）及びＷＧＯチャンバ（62）内で生じた発熱性ガスの流路を備えた廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体（14）を有する一体形反応装置（10）。一体形反応装置（14）は、ＷＧＯチャンバ（62）内に配置された自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体（12）を有する。ＡＴＲ組立体（12）は、プロセスガスを流通させる入口手段（36）及び出口手段（42）並びに入口手段（36）と出口手段（42）の間に位置した触媒層（30，32，34）を有する。ＡＴＲ組立体（12）の入口手段（36）の少なくとも一部は、熱エネルギの伝達を容易にするためにＷＧＯチャンバ（14）の流路中に配置されている。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 〔発明の分野〕 本発明は、燃料電池及び水素発生装置用の燃料ガス発生装置に関する。
【０００２】 〔発明の背景〕 燃料電池は次第に、商業用及び工業用設備、電気自動車及び家庭用の電気を生
じさせる代替手段となっている。しかしながら、燃料電池の社会への急速な普及
は、純粋な水素を燃料電池の燃料源として用いることに関連したコスト高及び危
険性並びに燃料電池システムに組み込まれる小型燃料プロセッサの複雑さによっ
て妨げられている。原料として容易に入手できる炭化水素燃料、例えば天然ガス
又はガソリンを用いることにより燃料電池の燃料として用いられる水素を多量に
含む空気流を生じさせる種々の方法が現在開発中である。現在の問題を解決する
かかるシステムの開発が成功すれば、商業的に採算が取れるエネルギ源として燃
料電池の広範な受け入れが著しく容易となろう。
【０００３】 さらに、多くの既存の燃料電池システムは、多数の部品が製作され、これによ
りかかるシステムを維持するコスト及び複雑さが大幅に増すので目下のところ経
済的に実現可能であるというわけではない。これらシステムは又、現行方式では
操作及び維持が非常に複雑な場合がある。これらシステムは又、これらの現在採
用されている構成に起因して、実際に得られる燃料電池用燃料ガスの量に関して
比較的非効率的である。
【０００４】 したがって、部品数が少なく、製作及び維持が容易であり、現在入手できる燃
料電池用燃料ガス発生システムよりも高い効率で動作する燃料電池用燃料ガス発
生システムが要望されている。
【０００５】 〔発明の概要〕 本明細書で用いる「廃ガス酸化装置」（ＷＧＯ）という用語は、未使用の水素
が多量に含まれた燃料ガス又は回収されていない水素を大気中に逃がす前に又は
他の処理後装置に送る前に酸化させる装置を意味している。未使用の水素が多量
に含まれた燃料ガスは、燃料電池のアノード（燃料極）からのものであり、非回
収状態の水素は、例えばサーマルスイングアブソーバ（Thermal Swing Absorber
：ＴＳＡ）又は圧力スイングアブソーバ（Pressure Swing Absorber ：ＰＳＡ）
からのものであるのがよい。未使用又は非回収状態の水素はテールガス又は廃ガ
スと呼ばれることがある。好ましい実施形態では、ＷＧＯは、アノード排ガス酸
化装置（ＡＧＯ）である。
【０００６】 廃ガスの主成分は、水素、一酸化炭素、二酸化炭素、軽い炭化水素（例えば、
メタン）及び水蒸気であるのがよい。水素、一酸化炭素及び炭化水素を酸化して
水と二酸化炭素にすることができるようにするために好ましくは酸素が添加され
る。所要の酸素は、酸化反応のための十分な酸素を収容している燃料電池から空
気又は未反応カソード（空気極）排ガス又はその混合物の形態で提供されるのが
よい。
【０００７】 代表的には、ＷＧＯは、水素が多量に含まれたアノード排ガス又はテールガス
の第１の入口、酸素を含有したカソード排ガスの第２の入口、密閉された空間内
の水素が多量に含まれたアノード排ガスと酸素を含むカソード排ガスの可燃性混
合物に点火するための手段、及び密閉空間からの燃焼生成物の出口を備えた密閉
容積部を有するのがよい。アノード排ガス中の水素、一酸化炭素及び炭化水素と
カソード排ガス中の酸素との反応は、ＷＧＯの密閉容積部内で起こり、未反応の
生成物は、生成物出口を通って密閉容積部から出る。
【０００８】 密閉容積部は、圧力容器、或いはパイプ又は管内に設けられるのがよく、これ
は、鋼、ステンレス鋼、合金鋼又は別の適当な金属で構成されるのがよい。また
、これは非金属、例えばガラス、複合断熱材、セラミック等から成るものであっ
てもよい。２つの入口及び出口は、容器と一体に形成されてもよく、或いは溶接
、はんだ付け、ろう付け等で互いに取り付けられる別個の部品であってもよい。
密閉容積部は好ましくは、酸化反応が所要の完全度まで起こるのに必要な滞留時
間を生じさせるほど広い。点火手段は、酸化反応を開始させて維持するための任
意適当な手段、例えば、火花点火装置、火炎ロッド、高温抵抗加熱ワイヤ又は加
熱状態の金属又はセラミックマトリックスから成るのがよい。
【０００９】 補助炭化水素燃料、例えばメタン、プロパン等を用いてＷＧＯを始動させて動
作温度に至らせるのがよい。ＷＧＯが動作温度に達した後、アノード排ガス又は
テールガスを反応チャンバ内に導入し、水素、一酸化炭素及び炭化水素を酸化さ
せて二酸化炭素と水にするのがよい。次に、補助燃料の供給を止め、アノード排
ガス中の水素、一酸化炭素及び炭化水素を酸化させて二酸化炭素と水にすること
によりＷＧＯ動作温度を維持するのがよい。
【００１０】 本明細書で用いる「自己熱交換式改質器」（ＡＴＲ）という用語は、炭化水素
、蒸気及び酸素を水素が多量に含まれたガスに変換する装置を意味している。水
素を多量に含んだガスは、副生成物として一酸化炭素を含んでもよく、或いは含
まなくてもよい。ＡＴＲは、上記変換を行う触媒を利用してもよく、或いは利用
しなくてもよい。しかしながら、触媒をＡＴＲ中に用いると、変換反応の平均動
作温度が減少する。
【００１１】 ＡＴＲ内では、水素を多量に含んだガスへの炭化水素の変換を容易にする主反
応は、部分酸化反応及び蒸気メタン改質（ＳＭＲ）反応である。触媒が変換のた
めに用いられる場合、部分酸化反応は一般に、触媒部分酸化（ＣＰＯ）反応と通
称される。メタンの変換のためのＣＰＯ反応式は次の通りである。 ＣＨ４＋０．５（Ｏ２） → ＣＯ＋２（Ｈ２）＋熱 ＣＰＯ反応は発熱反応であり、したがって燃料電池からの水素需要の変化に非常
に素早く応答できるという利点がある。触媒が用いられない場合、動作温度はこ
れよりも高い。
【００１２】 ＡＴＲで生じる第２の反応は、ＳＭＲ反応であり、これは以下の化学反応式で
表される。 ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ＋熱 → ＣＯ＋３Ｈ２ この反応は極めて吸熱性であり、触媒なしに生じる場合がある。しかしながら、
この反応が低調に起こることができるようにするために触媒が用いられる。ＳＭ
Ｒ反応により、燃料電池の水素装入需要に応答して高品質の水素が得られ、プロ
セスの効率が向上する。ＳＭＲ吸熱反応のための熱エネルギは、直接的な熱伝達
及び上述のＣＰＯ反応中の炭化水素の部分酸化からの熱によって得られる。した
がって、ＡＴＲでは、ＣＰＯ発熱反応は、ＳＭＲ反応の吸熱によってバランスが
とられる。
【００１３】 ＡＴＲ内でのＣＰＯ反応とＳＭＲ反応の組合せにより、ＣＰＯ反応だけで得ら
れる濃度よりも高い濃度の水素を含むガス流が得られる。しかしながら、この組
合せを用いると、燃料電池の水素装入需要に対しＳＭＲ反応だけで得ることがで
きるレベルよりも迅速な応答が得られる。
【００１４】 ＡＴＲは主としてＣＰＯ反応とＳＭＲ反応とから成っているが、幾つかの水性
ガスシフト（ＷＧＳ）反応も又、以下の化学式で書き表されるようにＡＴＲ内で
生じる場合がある。 ＣＯ＋Ｈ２Ｏ → ＣＯ２＋Ｈ２＋熱 ＷＧＳ反応により、ＣＰＯ反応中に生じるＣＯのうち何割かと蒸気のうちの何割
が反応して追加の水素が生じる。
【００１５】 ＣＰＯ反応とＳＭＲ反応のために別々の触媒を用いるのがよい。変形例として
、両方の反応が起こる触媒の組合せを用いてもよい。本発明の一特徴によれば、
燃料電池用の燃料ガスを生じさせる一体形反応装置であって、関連の廃ガス酸化
装置（ＷＧＯ）チャンバ、入口、出口及び廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ内
で生じた発熱性ガスの流路を備えた廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体と、少なく
とも一部が廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ内に配置された自己熱交換式反応
装置（ＡＴＲ）組立体とを有し、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体は、プ
ロセスガスを流通させる入口手段及び出口手段並びに入口手段と出口手段との中
間に位置した触媒層を有し、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の入口手段
の少なくとも一部は、熱エネルギの伝達を容易にするためにＷＧＯ廃ガス酸化装
置（ＷＧＯ）の流路中に配置されていることを特徴とする一体形反応装置が提供
される。
【００１６】 一特徴では、本発明は、燃料電池用燃料ガスの生成のための一体形反応装置の
構成に関する。より詳細には、本発明は、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体中へ
の自己熱交換式改質器（ＡＴＲ）組立体の一体化を可能にする。自己熱交換式改
質器組立体を廃ガス酸化装置組立体中に一体化して得られる利点のうちの一つは
、熱的一体性が促進されて、有利には廃ガス酸化装置組立体の作動中に生じる高
い温度状態にある熱が使用できるようになるということにある。この高温状態の
熱をＡＴＲ組立体の蒸気改質区分中に伝達するのがよく、それによりＡＴＲ組立
体の部分酸化区分内での空気の消費量を減少させることができる。空気の消費量
が少ないと、全体的なプロセス効率が向上すると共にシステムの動作特性が促進
される。
【００１７】 廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体内に自己熱交換式改質器（ＡＴＲ）組立体を
備えた本発明の一体形反応装置の構成は、０．００〜０．３０の酸化不足の化学
量論比（ＳＲ）で動作する燃料処理サブシステムにおいて重要な用途を有してい
る。熱損失という事情を考慮すべき実際の熱中性点（ＴＮＰ）は、約０．２０〜
０．２５ＳＲという化学量論比の状態にあることが判明している。熱中性点は、
ＡＴＲ内で正味の熱が生じない動作点である。
【００１８】 酸化体を反応体混合物に加えることにより、吸熱改質反応を維持するのに必要
な熱が生じ、熱損失が補償される。熱中性点は、吸熱改質負荷と発熱部分酸化反
応をバランスさせるのに必要な酸化体の最小追加量を意味している。
【００１９】 本発明の一つの重要な用途は、燃料電池システムへの利用にある。これら用途
では、高い効率特性、安い設備費及び融通性のある動作を同時に満たす燃料処理
サブシステムが必要である。
【００２０】 本発明の一体形反応装置は、最新型のシステムと比べて幾つかの顕著な利点を
有している。一つのかかる利点は、反応装置の革新的な一体形構成により、酸化
体又は空気の使用量が少ない状態で自己熱交換式改質器組立体の作動が可能にな
るということにある。この結果として、高い効率が達成される。というのは、少
量の燃料が酸素で直接処理され（例えば、ＣＨ４ １モル当たり正味３モルのＨ２ ）、多量の燃料が蒸気で直接処理される（ＣＨ４ １モル当たり正味４モル
のＨ２ ）からである。加うるに、アノード排ガスの燃焼により得られる廃熱が
、直接的な熱伝達により用いられて熱を蒸気改質器内での吸熱反応に熱を供給す
る。本発明の別の利点は、一体形構成の反応装置により、反応装置内での熱の伝
達が容易になり、したがってＷＧＯ組立体の燃焼器内で生じた高品質（高温）の
熱がＡＴＲに入るプロセスガスを予熱し、それによりＡＴＲ組立体の蒸気改質区
分を通って流れるプロセスガスが加熱されるようになるということにある。
【００２１】 燃料処理のための既存の自己熱交換式改質器は蒸気を発生させるために廃ガス
酸化装置型反応装置を使用する場合があるが、廃ガス酸化装置によって得られる
熱と自己熱交換式反応装置に入ってこれを通って流れるプロセスガスとの直接的
な熱的一体化は生じないということは注目されよう。従来型自己熱交換式反応装
置システム内でのプロセスガスは典型的には、自己熱交換式改質器それ自体から
出るプロセスガスとの熱交換によってのみ予熱されるが、廃ガス酸化装置から熱
を直接受け取るわけではない。さらに、従来型システムでは、廃ガス酸化装置に
よって生じた蒸気又は廃ガス酸化装置によって予熱された燃料と蒸気の混合物は
、互いに別個独立に生じ、しかる後、自己熱交換式改質器に送られる。また、燃
料処理のための既存の蒸気メタン改質器は、廃ガス酸化反応を利用してＳＭＲ触
媒を直接加熱できるが、これら反応装置はＡＴＲ法の追加の利点をもたらすよう
にＣＰＯ触媒を使用するわけではないということも又、注目されよう。
【００２２】 ＡＴＲ組立体は、ＷＧＯ組立体内に一体化されているので、改質するのが困難
な燃料、例えばガソリンやディーゼル燃料を容易に取り扱うことができる。加う
るに、ＡＴＲの融通性の向上により、改質プロセスの熱環境を二通りに制御でき
る。第１に、この環境は、ＡＴＲ区分に入るプロセスガスに加えられる空気の量
を増減することにより直接制御でき、第２に、この環境は、燃焼区分内での燃焼
強度を増減させることによっても制御できる。ＡＴＲ区分のプロセスガスがＡＴ
Ｒ区分から出ているとき及び下流側の反応装置に入る前に改質器プロセスガスを
ＡＴＲ区分プロセスガスとの熱交換により予熱するように機能するプレート式熱
交換器に一体形ＡＴＲ／ＷＧＯ組立体を連結するのがよい。この実施形態の別の
ユニークな構成的特徴は、ＡＴＲプロセスガスとＷＧＯ燃焼ガスが本質的に向流
方式で流れるということにある。
【００２３】 本発明の一実施形態では、一体形自己熱交換式反応装置は、外ジャケットを有
し、この外ジャケット内で、ＡＴＲ組立体中のプロセスガスは、ＡＴＲ組立体の
反応装置ゾーンの触媒層に入る前に予熱される。好ましい実施形態では、このＡ
ＴＲ組立体は、主ＷＧＯ組立体と完全に一体化されていて、ＷＧＯ組立体の燃焼
プロセスにより生じた熱がＡＴＲ組立体の外ジャケットと接触するようになって
いる。これは、プロセスガス、例えば蒸気、燃料及び酸化体を加熱する予熱ジャ
ケットと考えることができる。この熱を用いると、温度を増大させると共に液体
燃料及び（又は）水を蒸発させることができる。加うるに、本発明の実施形態は
、ＷＧＯ組立体内に設けられたＡＴＲ反応装置組立体を提供し、それにより、主
蒸気発生ジャケットも又、ＷＧＯ組立体からの熱出力がＡＴＲ組立体内で用いら
れる一次蒸気を加熱するのに用いられるよう設けられる。したがって、かかる実
施形態では、ＷＧＯ組立体によって得られた熱はまず最初にＡＴＲ組立体に入る
プロセスガスを予熱し、そして後でプロセスガスの成分である水／蒸気を蒸発さ
せる。
【００２４】 さらに別の実施形態では、自己熱交換式改質器組立体は、ＷＧＯとＳＭＲ反応
装置ゾーンとの間、例えば一体形触媒容器内の触媒チャンバ相互間に適当に設け
ることができる１つの又は一連の熱伝達要素を有するのがよく、これら熱伝達要
素は、自己熱交換式改質器組立体のＳＭＲ区分内を流れているプロセスガスへの
直接的な熱伝導を容易にする。熱伝達要素は、熱伝導を最大にするために適当に
付形されていると共に一体形反応装置内に設けられた金属又は他の熱伝導性の高
い構成要素、例えばヒートパイプから成るのがよい。
【００２５】 〔好ましい実施形態の詳細な説明〕 次に、図面の図１を参照する。図１は、本発明の好ましい実施形態を示してお
り、本質的に２つの構成要素、即ち、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体１４と、
この中に納められた自己熱交換式改質器組立体（ＡＴＲ）１２とで構成された一
体形反応装置１０の構造を断面で示している。ＡＴＲ組立体１２は一般に、ＷＧ
Ｏ１４内への挿入によりＷＧＯ組立体１４により生じる熱的出力の恩恵を受ける
ような態様で配置されていることは注目されよう。なおこれについては以下に詳
細に説明する。
【００２６】 ＡＴＲ組立体１２は、ＡＴＲ組立体１２のシェル２０を収納したチャンバ１８
を構成する外側熱交換壁１６を有している。シェル２０は、上方端部２４及び下
方端部２６を有している。常態では、以下に説明するようにプロセスガスが下方
端部２６から上方端部２４へシェル２０内を上方に流れる。シェル２０内には一
連の触媒が配置されており、プロセスガスは、ＡＴＲ組立体１２のシェル２０に
よって構成されたチャンバ２８を通って流れるときにこれら触媒を必ず通過する
。
【００２７】 図１に示す実施形態では、３つの触媒が設けられている。最も下に位置する触
媒は、部分酸化触媒３０であり、２つの蒸気メタン改質触媒３２，３４が、部分
３から触媒３０の上方に連続的に配置されている。
【００２８】 熱交換壁１６によって構成されたチャンバ１８は、入口３６を有し、プロセス
ガスはこの入口を通ってチャンバ１８内に導入される。これらプロセスガスは、
蒸気と燃料と酸化体又は空気との混合物から成るのがよい。シェル２０の底部の
ところにはプロセスガスのための開口部３８が設けられ、これらプロセスガスは
この開口部を通って、シェル２０によって構成されたチャンバ２８内に流れるこ
とができる。熱交換壁１６とシェル２０は協働して、入口３６と開口部３８との
間にプロセスガスを通す流れ空間４０を構成しており、この流れ空間は、これら
２つの壁の間に形成された環状空間から成る。
【００２９】 シェル２０の上端部のところには、連結管又はコネクタ管４２が設けられ、こ
の連結管は、転化（シフト）反応装置型一酸化炭素ポリシングユニットと接触状
態にあるのがよく、プロセスガスはこの連結管を通ってＡＴＲ組立体１２から出
てシステムの要件にしたがって用いられると共に処理される。ガスが触媒３４を
出ると、熱交換壁２１に接触し、熱を入口３６からの入口ガスに伝達することが
でき、その後、流れ空間４０に流入する。
【００３０】 部分酸化触媒３０及び蒸気メタン改質触媒３２，３４の両方は、プロセスガス
がこれらを通過するような仕方でチャンバ２８内に互いに上下に連続的に配置さ
れている。触媒３０，３２，３４は、一体の形態で配置されており、触媒３０，
３２は、空間４２によって分離され、触媒３２，３４は、空間４４によって分離
されている。
【００３１】 ＡＴＲ組立体１２は、ＷＧＯ組立体１４内に挿入されてこの中に吊り下げられ
るように従来方法によりＷＧＯ組立体１４の蓋４６に取り付けられており、これ
については以下に説明する。
【００３２】 ＷＧＯ組立体１４は、ＷＧＯ組立体１４の下方端部５０のところに支持された
廃ガス燃焼器４８を有している。ＷＧＯ組立体１４は、外側蒸気発生シェル５２
及び内側蒸気発生熱交換壁５４を有している。シェル５２と熱交換壁５４は、こ
れらの間に、環状空間５６を構成しており、水及び蒸気及び（又は）プロセスガ
スは、この環状空間内で、廃ガス燃焼器４８によって得られた熱エネルギによっ
て加熱され、これについては以下に説明する。
【００３３】 ＷＧＯ組立体１４は、リム又はフランジ６０で終端する上方端部５８を有して
いる。環状空間５６は、上端部５８のところで密封され、リム又はフランジ６０
は、蓋４６に係合しており、熱交換壁５４及び蓋４６は密閉されたチャンバ６２
を構成するようになっている。
【００３４】 環状空間５６は、ＷＧＯ組立体１４の下方端部５０の近くに水連結部６４を備
え、源（図示せず）から供給された水又は蒸気をこの水連結部６４を通って環状
空間５６内に導入することができるようになっている。蒸気出口コネクタ６６が
、ＷＧＯ組立体１４の上方端部５８の近くに設けられ、それにより、加熱された
水によって得られる蒸気が水連結部６４から蒸気出口連結部６６に向かう方向で
環状空間５６を通ることができるようにするための通路を構成している。プロセ
スガスは又、逆方向に流れて連結部６６のところで流入し、連結部６４のところ
で流出することができる。
【００３５】 点火プラグ又はグロープラグ（予熱プラグ）６８が、シェル５２及び熱交換壁
５４を貫通した状態で設けられていて、ＷＧＯ組立体１４の外部から密閉チャン
バ６２内へ延びている。点火プラグ６８の機能は、ＷＧＯ組立体１４内のアノー
ド排ガス又は過熱状態の燃料の酸化を開始させることにある。図１の点火プラグ
６８はシェル５２内に位置した状態で示されているが、これを廃ガス燃焼器４８
の一部としてその壁の中に設けてもよい。
【００３６】 廃ガス燃焼器４８は、燃焼器混合チャンバ７２を構成する壁７０を有している
。燃料電池からの廃ガスは、連結部７４を通って燃焼器混合チャンバ７２に入り
、カソード排ガスは、連結部７６を通って燃焼器混合チャンバ７２に入る。廃ガ
ス燃焼器４８は、壁７０上に取り付けられた表面燃焼器７８を含む。図１で分か
るように、壁７０及びこれによって構成された燃焼器混合チャンバ７２は本質的
に、チャンバ６２の外部に位置し、廃ガス燃焼器４８の表面燃焼器７８の部分は
、チャンバ６２の中に位置する。また、連結部７４，７６をチューブインチュー
ブ（tube-in-tube）形態に一体化すると、混合が促進されると共にフラッシュバ
ックが制御される。
【００３７】 本発明の一体形反応装置１０の作動に関して以下に詳しく説明するように、燃
料電池電極の排ガスは、表面燃焼器７８を通ってＷＧＯ組立体１４のチャンバ６
２内へ導入され、そしてかかる排ガスは、チャンバ内を上方に流れ、最終的に電
池連結部８０を通って排出され、この出口連結部をＷＧＯ組立体１４の蓋４６中
に形成するのがよい。
【００３８】 図面の図１に示す一体形反応装置１０の作用を説明すると、プロセスガスを自
己熱交換式反応装置組立体１２中へ導き、それと同時にガスを廃ガス燃焼器内で
燃焼させて生じさせ、それにより得られた熱エネルギは、ＡＴＲ組立体１２内の
プロセスガスとインタフェースし、これに熱エネルギを与え、その効率及び出力
を向上させる。
【００３９】 作用の一特徴では、蒸気と燃料と酸化体とから成るプロセスガスを入口３６か
ら導入し、かかるプロセスガスは、ＡＴＲ組立体１２のチャンバ１８内へ流れる
。これらプロセスガスは、チャンバを通って下方に移動し、最終的に開口部３８
に達し、しかる後、チャンバ２８内へ押し込まれる。プロセスガスは、チャンバ
２８の下方端部からその上方端部２４へ上方に移動し、それと同時に部分酸化触
媒３０、空間４２、第１の蒸気メタン改質触媒３２、空間４４、次に第２の蒸気
メタン改質触媒３４を通って流れる。
【００４０】 プロセスガスは、チャンバ１８の上端部２４に達すると、次の処理のために連
結管４２を通って流出する。本発明の一実施形態では、図面の図２及び図３を参
照して説明するように、これら処理済みのプロセスガスは、転化反応装置付きＣ
Ｏポリシングユニットに運ばれる。
【００４１】 燃料と処理済みガスの酸化体部分は、部分酸化触媒３０内において互いに反応
して水素及び一酸化炭素を生じ、それに伴い熱が生じる。しかしながら、プロセ
スガスを構成する流入ガスのうち何割かは反応せず、これは部分酸化触媒３０を
通って流れ、しかる後、２つの連続的に配置された蒸気メタン改質触媒３２，３
４内へ流れる。これら蒸気メタン改質触媒３２，３４内において、先の未反応の
燃料は蒸気と反応して水素及び一酸化炭素を生じる。これら反応プロセスガスは
、チャンバ２８の上端部に流入したガスであり、連結管４２を通って所望に応じ
て転化反応装置又は他の装置に送られる。
【００４２】 ＡＴＲ組立体１２を通るプロセスガスの通過中、これらプロセスガスの反応は
、ＡＴＲ組立体１２が収納されたＷＧＯ組立体１４で得られた熱エネルギによっ
て容易になると共に促進される。この熱エネルギの生成及び一体形反応装置内で
のその利用は、連結部７４を通って入る燃料電池からの廃ガスと連結部７６を通
ってチャンバ７２に入るカソード排ガス又は空気とが燃焼器混合チャンバ７２内
で混合して始まる。混合チャンバ７２内において、これら２つの成分は燃焼ガス
を生じ、この燃焼ガスは次に、上方に流れ、そして表面燃焼器７８を通って流れ
る。混合燃焼ガスは、表面燃焼器７８から出ると、チャンバ６２に流入し、点火
プラグ６８によって点火される。当然のことながら、燃焼により熱が生じ、表面
燃焼器７８に与えられたその熱エネルギは、蒸気発生熱交換壁５４及びＡＴＲ組
立体１２の周りにジャケットを形成する外側熱交換壁１６に向かって輻射する。
この熱は、熱交換壁１６によって伝えられ、そしてこれを通って伝達され、それ
により上述したようにＡＴＲ組立体１２の流れ空間４０を通って流れている混合
状態のプロセスガスの予熱を容易にする。かくして、プロセスガス入口３６と開
口部３８との間における流れ空間４０を通るプロセスガスの運動の結果として、
その加熱が生じ、熱はチャンバ６２内での燃焼反応により生じる熱エネルギから
得られる。プロセスガスの予熱は、プロセスガスがシェル２０によって構成され
たチャンバ２８内に設けられた触媒塊状体を通るときのプロセスガスの反応を容
易にすると共にこれを促進し、しかも供給物の部分酸化反応に必要な空気を減少
させ、それによりＳＲ（化学量論比）及びこれに関連した窒素稀釈を減少させる
。
【００４３】 加うるに、表面燃焼器７８の近くでのガスの燃焼によっても、その結果として
熱が生じ、この熱は熱交換壁１６に伝えられ、この中で輻射し、それにより熱を
環状流れ空間４０，３８に与える。上述したように、プロセスガスが環状空間４
０，３８を通って流れており、ガスは連結部３６を通って導入され、出口コネク
タ４２を通って流出する。さらに、熱エネルギが熱交換壁５４に伝えられ、これ
を通って伝わることにより環状空間５６内で水から蒸気が生じる。
【００４４】 表面燃焼器７８からの燃焼ガスは、チャンバ６２を通ってＷＧＯ組立体１４の
蓋４６に向かって上方に流れ、出口連結部８０を通ってシステムから出る。以下
に更に説明するように、連結部８０を通って出たガスは、単に排出されてもよく
、或いはこれを用いて下流側における燃焼のための熱をもたらし、又はプロセス
燃料のうち１以上の予熱に用いられてもよい。
【００４５】 図面の図１では、表面燃焼器７８は、全体として切頭円錐形のものであり、こ
の表面燃焼器は、燃焼ガスが通過することができるメッシュ表面を有している。
図面の図４は、この表面燃焼器７８ａの形状の別の変形例を示しており、これは
、一層丸くなった形、長円形、又は楕円形の形状をしている。理解されるように
、この形状の多くの種々の変形例及び改造例を用いることができ、したがって特
定の装置の作用では、廃ガス燃焼器４８内で燃焼ガスにより生じた熱エネルギの
最大生成及び利用が可能である。例えば、図５では、シェル１６の下端部は、表
面燃焼器を形成する凹状表面７８ｂに密接して位置している。
【００４６】 図面の図２を参照すると、本発明の一体形反応装置１０の変形例としての流れ
図が概略的に示されている。図２で分かるように、一体形反応装置１０は、ＡＴ
Ｒ反応装置組立体１２及びＷＧＯ組立体１４を有している。また、ＡＴＲ組立体
１２の下流側に設けられていて、次の使用及び処理のためにＡＴＲ組立体１２か
ら反応済みのプロセスガスを受け入れる転化反応装置付き一酸化炭素ポリシング
ユニット９０が示されている。
【００４７】 図２では、空気９２はライン９４を通り、廃ガス９６は、ライン９８を通って
ＷＧＯ組立体１４に流れる。ＷＧＯ組立体１４内での空気とガスの燃焼の際、燃
焼ガス及び燃焼により生じた熱エネルギは、ライン１００を通って移動し、最終
的に出口１０２を通って排出される。変形例として、排出ガス及び熱エネルギを
更に利用して下流側での燃焼を容易にし、又はシステムの他の部分の追加の熱エ
ネルギ交換を行わせてもよい。
【００４８】 ライン１００内では、熱交換器１０４が設けられ、この熱交換器内では、以下
に説明するように、燃焼後のガス中の熱エネルギは、システムの他の部分に熱伝
導、熱放射又は他の形態で伝達され、一体形反応装置内での水素の生成を容易に
する予熱及び加熱が行われるようにする。熱交換器キャビティ１０４は、図２で
は熱交換領域１０６内に位置しており、熱交換器キャビティ１０４は、熱エネル
ギを与えるよう他の表面に密接して位置している。
【００４９】 並列であるが別個独立のシステムでは、空気、燃料及び水はＡＴＲ組立体１２
を通って送られる。空気１０８はライン１１０を通ってライン１２０に送られる
。燃料１１０は、ライン１１６を通ってこれ又ライン１２０に送られる。最後に
、水又は蒸気１１２はライン１１８を通ってライン１２０に送られる。ライン１
２０は、空気１０８、燃料１１０及び水１１２が混合され、混合状態のプロセス
ガスを生じさせるシステムの部分を構成し、この混合状態のプロセスガスは次に
、ＡＴＲ組立体１２に送られ、そしてこの中の種々の触媒を通る。（図２では、
ＡＴＲ組立体１２は、概略的に示されており、この中の触媒は図面では具体的に
は示されていない）。
【００５０】 図２に示す実施形態では、空気１０８及び燃料１１０は、予熱が施されないで
ライン１２０に送られる。しかしながら、ライン１１８を通って流れる水１１２
は、熱伝達領域１０６を通過し、そしてここで熱交換器キャビティ１０４から熱
入力を受け取ることは注目されよう。ライン１１８には熱交換器１２１が設けら
れ、この熱交換器は、熱伝達領域１０６内の全てで熱交換器キャビティ１０４か
ら熱エネルギを受け取るよう位置決めされている。かくして、ライン１１８中の
水１１２は、ライン１２０中の空気及び燃料との混合に先立って、高温であるか
又は蒸気に変換されるよう加熱される。変形例として、図示していない実施形態
では、プロセスガスが混合されるライン１２０は、熱交換通路１２１の前に位置
してもよい。
【００５１】 混合状態の空気と燃料と水のプロセスガスの入っているライン１２０には熱交
換器１２３が設けられ、この熱交換器は、熱伝達領域１０６を通過する際に、こ
れ又ＷＧＯ組立体１４によって得られた熱交換器キャビティ１０４内の熱エネル
ギから熱入力を受け取る。次に、加熱された状態のプロセスガスはＡＴＲ組立体
１２に送られ、上述したように処理される。
【００５２】 ライン１１８中の水１１２の予熱は全体として、図面の図１に示す環状空間５
６内での水の加熱に相当していることは注目されよう。他方、図２に示すライン
１２０内におけるプロセスガスの加熱は、プロセスガスが全体として図面の図１
に示す流れ空間４０を通って流れ、そして表面燃焼器７８での燃焼により生じた
熱入力を受け取るときのこれらプロセスガスの加熱に相当しており、表面燃焼器
の熱は、熱交換壁１６を通って伝達される。
【００５３】 プロセスガスは、自己熱交換式反応装置組立体１２内での反応時にライン１２
２を通って反応装置から出る。このラインは、図面の図１に示す出口連結部８０
に相当している。これら反応後のプロセスガスは、図２に示す実施形態では、転
化反応装置付き一酸化炭素ポリシングユニット９０に送られる。反応後のガス又
はその一部は、ライン１２４を通って転化反応装置９０から出て、ガスの性状に
応じて弁１２６により生成ガスとしてライン１２８に沿ってＷＧＯ組立体１４に
戻され、又は燃料電池に通じるライン１３０を下って送られる。燃料電池内では
、水素が少なくなってアノード排ガス流れ９６を生じさせ、このアノード排ガス
流れは、ライン９８を通ってＷＧＯ組立体１４に流れる。
【００５４】 図２では、ライン９４は、空気又は燃料電池からの劣化空気から成るカソード
排ガスを導入するのに使用でき、これらは、ＷＧＯ組立体１４に送られる。ライ
ン９４及びライン９８の内容物は、ＷＧＯ組立体１４に入り、そして点火され、
それにより高温燃焼ガスを生じさせ、かかる高温燃焼ガスはしかる後、ライン１
００を通って流れ、特に、上述したようにライン１１８中の水及びライン１２０
中のプロセスガス混合物のための相当大きな熱入力の源である熱交換器キャビテ
ィ１０４を通って流れる。
【００５５】 次に図面の図３を参照すると、図３は、本発明の一体形反応装置１０を使用し
たシステムを示しているが、このシステムは、これによって生じてこの中に存在
する熱エネルギを良好に利用するよう一層総合的な熱伝達システムを構成してい
る。一体形反応装置１０は、自己熱交換式反応装置組立体１２、廃ガス酸化装置
組立体１４及び転化反応装置付き一酸化炭素ポリシングユニット９０を更に有し
ている。ＷＧＯ組立体１４内の燃焼ガス及びＡＴＲ組立体１４内でのプロセスガ
スの基本的な流れは本質的には図面の図２を参照して説明した流れと本質的に同
一のままであるが、得られた熱エネルギを最大利用するために種々の及び（又は
）追加の流路が設けられている。
【００５６】 空気又はカソード排ガス９２は、ライン９４を通ってＷＧＯ組立体１４に導入
され、廃ガス９６も又、ライン９８を通ってＷＧＯ組立体に導入される。空気又
はカソード排ガス及び廃ガスは、ＷＧＯ組立体１４内で混合され、これらを燃焼
させると相当な量の熱が得られる。燃焼ガス及び熱エネルギは、ライン１００を
通り、最終的にラインの端部のところで排出口１０２を通って出る。ライン１０
０には熱交換器キャビティ１０４が設けられ、この熱交換器キャビティ１０４は
、熱伝達領域１０６内に位置している。さらに、熱交換器１３２が、ガスの出口
及び出口１０２を通るこれらの排出に先立ってライン１００内に設けられている
。熱交換器１３２は、熱エネルギを流入する水に与え、これについては以下に更
に説明する。熱交換器１３２は、熱交換器キャビティ１３４内に配置されている
。
【００５７】 ＡＴＲ反応装置組立体１２は、図１に示す方法と同一又は類似した方法でＷＧ
Ｏ組立体１４内に配置されていて、ＷＧＯ組立体１４とは本質的に独立して動作
する。換言すると、ＷＧＯ組立体１４内での燃焼ガスの流路は、ＡＴＲ組立体１
２内のプロセスガスの流路と比較して別個である。しかしながら、これら２つの
流路は統合され、ＡＴＲ組立体１２がＷＧＯ組立体１４によって得られた熱エネ
ルギの利用を最大にすることができるようになっている。図３では、燃料１１０
は、まず最初にライン１１８を通ってＡＴＲ反応装置組立体１２に導入される。
ライン１１８は最終的には、燃料をライン１２０に移す。空気１０８がライン１
１４を通って流れ、これ又最終的にはライン１２０内へ送り込まれ、ここでライ
ン１１８から流れている燃料と混合する。空気ライン１１４には熱交換器１３６
が設けられ、この熱交換器１３６は、以下に更に説明するように熱入力及びかく
して初期予熱を受ける。水の源１３８が、ライン１４０を通って導入され、この
水１３８も又最終的には、プロセスガスの混合のためにライン１２０内に送られ
る。ライン１４０には第１の熱交換器１４２及び第２の熱交換器１４４が設けら
れ、ライン１４０を通って流れる水１３８は、第１及び第２の熱交換器１４２，
１４４を通過する際に熱入力を受け取ることにより予熱されるようになっており
、これについては以下に更に説明する。燃料源１１０も又、熱交換器１４２，１
４４に先立って水と混合するのがよい。
【００５８】 ライン１１８中の燃料１１０、ライン１４０中の水源１３８及び第１の熱交換
器１４２と第２の熱交換器１４４内の熱、並びにライン１１４からの空気１０８
は、一緒になり、そしてライン１２０内で混合される。水源１３８は、ＷＧＯ組
立体１４内での燃焼により生じた熱エネルギによって２倍加熱される。この水源
は、まず最初に、熱交換器１３２からの熱入力によって第１の熱交換器１４２の
ところで加熱され、そして、熱交換器キャビティ１０４のところで利用できる熱
エネルギによって第２の熱交換器１４４のところでもう一度加熱される。かくし
て、炭化水素水源１３８は、２つの熱伝達領域１０６，１３４のところで相当な
予熱作用を受ける。
【００５９】 ライン１２０に導入された混合状態のプロセスガスも又、熱伝達領域１０６を
通過し、この時点で、ライン１２０に設けられた熱交換器１４６が熱交換器キャ
ビティ１０４から熱入力を受け取る。プロセスガスは、熱伝達領域１０６の通過
後、ＡＴＲ反応装置組立体１２に送られ、ここで図１を参照して説明したような
反応及び処理が行われる。反応後のガスは、ライン１２２を通ってＡＴＲ反応装
置組立体１２から出て、転化反応装置付き一酸化炭素ポリシングユニット９０に
送られる。ライン１２２には熱交換器１４８が設けられ、この熱交換器１４８は
、空気ライン１１４の熱交換器１３６の近くに位置している。ＡＴＲ反応装置組
立体１２から出たプロセスガス中の残留熱エネルギを熱伝達キャビティ１５０内
で到来空気に伝達するのがよい。種々のガスは、転化反応装置付き一酸化炭素ポ
リシングユニット９０から出ると、弁１２６の設定状態に応じてＷＧＯ組立体１
４又は燃料電池１５２に差し向けられる。
【００６０】 上記のことから、図面の図３を参照して説明したシステムは、ＷＧＯ組立体１
４とＡＴＲ組立体１２の両方で得られた熱エネルギを一層完全に利用することに
より、結果的にプロセスガスの一層効率的な使用及び処分が行われるようにする
追加の熱交換器を有していることは理解されよう。他の実施形態では、混合箇所
１２０を熱交換領域１５０の前で空気の流れ１１４中に設けるのがよい。
【００６１】 ＷＧＯ組立体内での燃焼により得られる煙道ガスとＡＴＲ組立体１２を通って
流れるプロセスガスとの間の熱伝達を容易にすると共に最大にするよう種々の実
施形態及び改造例を用いることができる。例えば、金属モノリス又は塊状体を触
媒キャリヤとして用いることができる。というのは、これら金属モノリスは、通
常用いることができるセラミックモノリスよりも熱伝導率が高いからであり、そ
れにより熱エネルギを一層迅速且つ効率的にモノリス及び触媒の種々の部分に消
散させ、それによりこれを通るプロセスガスを加熱することができる。変形例と
して、セラミック又は金属フォームを、触媒キャリヤとして用いてもよい。とい
うのは、フォームにより、ガスがＡＴＲ組立体１２の壁から熱を伝達できるから
である。さらに別の変形例として、従来型蒸気メタン排出触媒（例えば、Ｎｉ被
覆アルミナ）の単なる変形例であるペレット化触媒を用いてもよく、或いは適当
な支持体上に施された貴金属触媒、例えばＰｔ−Ｒｈ又はＰｔ−Ｐｄを利用して
もよい。
【００６２】 さらに別の実施形態では、表面燃焼器、例えば金属繊維バーナ又はセラミック
放射バーナを廃ガス酸化装置組立体内に採用することができ、この場合、良好な
熱放射を容易にすると共に向上した熱伝達性をもたらす内方に放射状になった環
状表面が設けられる。
【００６３】 図６、図７、図８、図９及び図１０は、自己熱交換式改質器組立体１２に関し
て使用できる変形例を示しており、これらは全て、プロセスガスを加熱するため
の向上した熱伝達を一方法又は別の方法で容易にすることができる。例えば、図
６を参照すると、ヒートパイプ１６０又は他の伝達要素が、ＷＧＯ組立体１４内
での燃焼により生じた煙道ガスからの熱をヒートパイプ１６０の熱収集領域１６
１へ、そしてヒートパイプ１６０の熱放出領域１６３へ、そして触媒モノリス内
での種々の触媒ステージ相互間で移動するプロセスガスに伝えやすくするために
用いられていることが分かろう。図６では、ヒートパイプ１６０は、垂直方向に
延びると共に種々の触媒層を通ってＡＴＲ組立体１２と軸方向に整列している。
【００６４】 図７では、ヒートパイプ又は層１６２，１６４がプロセスガスの流れの軸線に
対して横断方向に設けられており、これらも又、シェル２０及び熱交換壁１６を
貫通して延び、自己熱交換式改質器組立体１２を構成している。このように、こ
れらヒートパイプ又は層１６２，１６４を通る熱の放射及び伝導は、触媒モノリ
ス内の種々の箇所及び場所に熱を導入する多くの機会をもたらす。
【００６５】 図８は、自己熱交換式改質器組立体１２内に配置された熱伝導装置の更に別の
実施形態を示しており、これら熱伝導装置は、熱をＷＧＯ組立体１４のチャンバ
６２の中からＡＴＲ組立体１２内の触媒層の心臓部内へすぐに伝達して消散させ
るのに役立つ一連の楔形導体１６６から成っている。
【００６６】 図面の図９を参照すると、自己熱交換式反応装置組立体１２、この中に入って
いる触媒及び触媒を通るプロセスガスの流路の別の構造を示す更に別の実施形態
が示されている。図９では、ＡＴＲ組立体１６８は、外ジャケット１７０及びこ
の中に収納されたシェル１７２を有している。ジャケット１７０とシェル１７２
は、開口部１８２までプロセスガスを下方に流通させる環状空間１７を構成して
いる。この空間１７４は、図９には特定の断面の状態で示していないが連続して
いる。３つの触媒、即ち触媒１７６，１７８，１８０がそれぞれ互いに間隔を置
いた状態で連続して配置されている。シェル１７２は、開口部１８２を有し、プ
ロセスガスは、図面の図１を参照して説明した方法と非常によく似た方法で開口
部１８２を通ってチャンバ１８４に流入する。
【００６７】 図９は、螺旋プロセスガス流路がＷＧＯ組立体１４の煙道ガスからプロセスガ
スへの熱伝達を最大にするような仕方で形成されるよう触媒モノリスが位置決め
された状態を示している。
【００６８】 プロセスガスは、頂端部１８６を通って空間１７４に流入し、そして螺旋又は
渦巻きの状態で空間１７４を流下する。これらプロセスガスは、底部のところで
開口部１８２に入り、触媒１７６を通過する。これらプロセスガスは、触媒１７
６を出ると、空間１８７を螺旋に通って触媒１７８に入る。かかるプロセスガス
は、触媒１７８を出ると、もう一度ＡＴＲ組立体１２の空間１８９内を螺旋に送
られ、ついには触媒１８０に至る。プロセスガスは、触媒１８０を通過した後、
連結管１８８を通って出て、図１を参照して上述したのと類似した方法で処理さ
れる。
【００６９】 図９では、ＷＧＯ組立体１４は、部分的に示されており、これは参照符号１９
０で指示されている。ＷＧＯ組立体１９０は、内方に突出したフィンガ１９２を
有し、これらフィンガは、ＡＴＲ組立体１６８の触媒区分の空間１８７，１８９
相互間を通るプロセスガスの加熱を最大にするような配置形態になっている。こ
れらフィンガ１９２は、プロセスガスが触媒及びチャンバ１９４中を上方に螺旋
に進むにつれてプロセスガスを加熱するようになっている。
【００７０】 図面の図１０では、ジグザグのプロセスガス流路を有するような仕方で触媒モ
ノリスの位置決め状態を示す別の実施形態が示されている。最も下に位置する触
媒１９２は、金属支持プレート１９４上に配置され、中間の触媒１９６は、金属
支持プレート１９８の両方に配置されている。最後に、上方の触媒２００は、金
属プレート２０２の上で且つ金属プレート２０４の下に配置されている。図１０
に矢印で示すように、プロセスガスは、ＡＴＲ組立体１２中をジグザグに通る。
符号１８６のところで入ったプロセスガスは、キャビティ２０５を通って壁区分
２０１，２０３相互間に流れる。これらガスは、ＷＧＯ組立体からの熱で予熱さ
れる。プロセスガスは、空間２０７を通ってキャビティ２０５から出て、キャビ
ティ１８２に入り、このキャビティは、図９のキャビティ１８２と機能的に類似
している。
【００７１】 次に、図面図１１を参照する。図１１は、本発明の更に別の実施形態を示して
おり、この実施形態では、ＡＴＲ組立体２１０は、３つの垂直方向に積み重ねら
れたドーナツ形の触媒層２１２，２１４，２１６を有するように構成されている
。プロセスガス入口２１８が、ドーナツ形層２１２，２１４，２１６の中央穴２
２０を貫通した状態で設けられており、ドーナツ形触媒層２１６の中央穴２２０
を通過した後のところ又はその手前で終端している。触媒層２１６，２１４相互
間には空間２２２が存在し、触媒層２１４，２１２相互間には空間２２４が存在
している。
【００７２】 作用を説明すると、プロセスガスは、触媒層２１２，２１４，２１６の中央の
入口２１８を通って流れ、最も下に位置する触媒層２１６の下から出る。ガスは
、流れの方向を逆転し、次に触媒層２１２，２１４，２１６を通って実質的に垂
直方向上方に流れ、次にＡＴＲ組立体２１０から出る。この構成により、プロセ
スガスと酸化されたＷＧＯ廃ガスとの間の向上した熱伝達が容易になる。また、
この構成により、ＡＴＲ組立体２１０内での向上した反応特性及び向上した歩留
りが可能になる。
【００７３】 次に、図面の図１２及び図１３を参照すると、図１２及び図１３は、本発明の
一体形反応装置２１０の更に別の実施形態を示している。一体形反応装置２３０
は、ＷＧＯ組立体２３４内に又はこれに隣接して配置されたＡＴＲ組立体２３２
を有している。ＷＧＯ組立体２３４は、ハウジングチャンバ２３８を備えたハウ
ジング２３６及びハウジング２３６に連結されていて、延長チャンバ２４２を形
成する管状の絶縁ハウジング延長部２４０を有している。ハウジングチャンバ２
３８と延長チャンバ２４２は互いに連通している。
【００７４】 ＡＴＲ組立体は、実質的に垂直方向に積み重ねられた４つの触媒層２４６を含
む触媒チャンバ２４４及び触媒層２４６の下流側に設けられた出口熱交換部材２
４８を有している。
【００７５】 一体形反応装置２３０は、ＡＴＲ組立体２３２とＷＧＯ組立体２３４との間に
設けられていて、一体形反応装置２３０内のガスの流れを案内すると共にこれを
操る中間壁構造体２５０を更に有している。壁構造体２５０は、閉鎖された下方
端部２５４及び開口した上端部２５６を備える内壁２５２と、閉鎖された上端部
２６０及び開口した下方端部２６２を備える外壁２５８とから成っている。ハウ
ジング延長２４０は、壁構造体２５０内に受け入れられると共に、内壁２５２と
外壁２５８との間に位置している。内壁２５２は、延長チャンバ２４２内に配置
され、ＡＴＲ組立体２３２の容器を形成しており、この容器はそれ自体、内壁２
５２の境界部内に位置している。
【００７６】 ジャケット又はエンベロープ２６６が、外壁２５８を包囲しており、外壁２５
８と一緒になって流路２６８を構成している。プロセスガス入口コネクタ２７０
が、ジャケット２６６内に形成され、プロセスガスは、コネクタを通ってこの流
路２６８内に導入される。
【００７７】 ＷＧＯ組立体２３４は、廃ガス及び（又は）カソード排ガスをハウジングチャ
ンバ２３８内に導入する入口コネクタ２７２を有している。このように導入され
たガスは、ハウジングチャンバ２３８内で燃やされ、しかる後、延長チャンバ２
４２内へ流れ、壁構造体２５０の内壁２５２とハウジング延長部２４０との間の
空間内を流れる。これらガスは、閉鎖された上端部２６０のところで、流れの向
きを逆転し、そしてハウジング延長部２４０と外壁２５８との間の空間内を流下
し、最終的に出口ポート２７４を通って流出する。この流れの間、熱エネルギ又
は熱は、以下に説明する流路内を流れる到来プロセスガスに伝達される。
【００７８】 到来プロセスガスは、コネクタ２７０を通って一体形反応装置２３０に流入し
そして開口した上端部２５６まで流路２６８を上方に流れる。この流れの間、プ
ロセスガスは、ＷＧＯ組立体によって生じ、外壁２５８とハウジング延長部２４
０との間の空間内を流れる高温ガスから熱エネルギを受け取る。プロセスガスの
流れ方向は、開口した上端部２５６のところで逆になり、かかるプロセスガスは
、内壁２５２と出口２４８との間で下方に流れ、しかる後、内壁２５２と触媒チ
ャンバ２４４の壁との間を流れる。この流れの間、到来プロセスガスは、ＷＧＯ
組立体によって生じ、ハウジング延長部２４０と内壁２５２との間の空間を通っ
て流れている高温ガスから熱入力を更に受け取る。最終的に、到来ガスは、壁構
造体２５０の閉鎖された下方端部２５４によって構成された空間２７８に入り、
その後、触媒層２４６を通過し、そして上述したような反応を生じる。
【００７９】 図１２の実施形態は、ＷＧＯ組立体内での反応の発熱生成物への到来ガスの長
く且つ相当な度合いの暴露を示しており、これら到来ガスの有効且つ増大した予
熱が得られる。
【００８０】 図面の図１に示す空間５６内の水を加熱する他の熱伝達構成を使用できること
は明らかであろう。例えば、図面の図１４に示すようなリンペットコイル（limp
et coil ）構成２５０をジャケット構成に代えて用いてＷＧＯ廃ガス及び排ガス
と水との間の熱伝達を行ってもよい。別の構成では、図面の図１５に示すような
水を収容した螺旋又は内部熱伝達コイル２５２をＷＧＯ組立体１４の熱交換壁５
４とＡＴＲ組立体１２の熱交換壁１６との間に形成された環状空間又はチャンバ
６２内に設けてもよい。これら変形構成は、蒸気をシステムに与えるよう熱を加
熱する上で等しく有効であろう。
【００８１】 上述のことから、本発明の一体形反応装置は、少量の酸化体又は空気でＡＴＲ
組立体１２の作動を行うことができ、かくしてかかる一体形反応装置が高い効率
を達成できることは明らかであろう。さらに、本発明の一体形反応装置は又、Ｗ
ＧＯ組立体１４からＡＴＲ組立体１２のプロセスガス中への高品質の熱の伝達を
容易にする。
【００８２】 本発明の更に別の利点は、一体形反応装置を軽量であり且つ容積が小さく、し
たがって性能が同等な改質器よりも費用が安くなるよう構成できるということに
ある。
【００８３】 上記利点及び他の利点は、当業者には明らかであろう。上述した本発明の上記
実施形態は、本質的に例示に過ぎないことは注目されるべきである。当業者であ
れば、本発明の更に別の実施形態及び変形例を想到でき、これらは、特許請求の
範囲に記載された本発明の範囲に属するものと考えられる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の一体形反応装置の概略断面図であり、廃ガス酸化装置組立体内に配置
された自己熱交換式改質器組立体を示す図である。
【図２】 図１に示す本発明の実施形態の作動の順序を概略的に示す略図である。
【図３】 図１に示す実施形態と類似した本発明の別の実施形態の作動の順序を概略的に
示す略図である。
【図４】 廃ガス燃焼器の詳細断面図であり、本発明の別の実施形態を示す図である。
【図５】 廃ガス燃焼器の詳細断面図であり、本発明の更に別の実施形態を示す図である
。
【図６】 収納した熱伝達要素に関する一構成例を有する一体形反応装置組立体の一実施
形態を示す図である。
【図７】 収納した熱伝達要素に関する別の構成例を有する一体形反応装置組立体の別の
実施形態を示す図である。
【図８】 収納した熱伝達要素に関する別の構成例を有する一体形反応装置組立体の別の
実施形態を示す図である。
【図９】 収納した熱伝達要素に関する別の構成例を有する一体形反応装置組立体の別の
実施形態を示す図である。
【図１０】 収納した熱伝達要素に関する別の構成例を有する一体形反応装置組立体の別の
実施形態を示す図である。
【図１１】 本発明の一体形反応装置組立体の別の実施形態を示す図である。
【図１２】 本発明の一体形反応装置組立体の更に別の実施形態を示す図である。
【図１３】 図１２に示す本発明の実施形態の動作の順序を概略的に示す略図である。
【図１４】 リンペットタイプのコイル形態を有する本発明の実施形態の概略断面図である
。
【図１５】 内部熱伝達コイル形態を有する本発明の実施形態の概略断面図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＯ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ ，ＤＫ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ， ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，Ｉ Ｓ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ， ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，Ｐ Ｔ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ， ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 カンダスワミー、ドゥレイスワミー アメリカ合衆国カリフォルニア州、ランチ ョ、パロス、バーデス、ピーコック、リッ ジ、ロード、5937 (72)発明者 シャウン、バージ アメリカ合衆国カリフォルニア州、コス タ、メサ、ラ、サール、ナンバー３、2872 Ｆターム(参考） 4G140 EA03 EA06 EA07 EB11 EB13 EB14 EB23 EB33 EB41 EB44 5H027 AA02 BA01 BA09 BA10

Claims (31)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 燃料電池用の燃料ガスを生じさせる一体形反応装置であって、関連の廃ガス酸
    化装置（ＷＧＯ）チャンバ、入口、出口及び廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ
    内で生じた発熱性ガスの流路を備えた廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体と、少な
    くとも一部が廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ内に配置された自己熱交換式反
    応装置（ＡＴＲ）組立体とを有し、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体は、
    プロセスガスを流通させる入口手段及び出口手段並びに入口手段と出口手段との
    中間に位置した触媒層を有し、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の入口手
    段の少なくとも一部は、熱エネルギの伝達を容易にするためにＷＧＯ廃ガス酸化
    装置（ＷＧＯ）の流路中に配置されていることを特徴とする一体形反応装置。
  2. 【請求項２】 廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体は、水の流路を更に有し、前記水流路は、廃
    ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ内又はこれに隣接して位置していて、廃ガス酸
    化装置（ＷＧＯ）チャンバ内で生じた高温ガスが水流路を通って流れている水に
    前記熱エネルギを与えるようになっていることを特徴とする請求項１記載の一体
    形反応装置。
  3. 【請求項３】 廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体は、内壁及び外壁を有し、内壁と外壁は、環
    状空間を構成し、環状空間は、前記水流路を構成していることを特徴とする請求
    項２記載の一体形反応装置。
  4. 【請求項４】 廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体の内壁と外壁との間の環状空間は、その下端
    部の近くに水入口を有すると共にその上端部の近くに水／蒸気出口を有している
    ことを特徴とする請求項３記載の一体形反応装置。
  5. 【請求項５】 前記水流路は、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバの周りに設けられたリンペ
    ットコイルから成ることを特徴とする請求項２記載の一体形反応装置。
  6. 【請求項６】 前記水流路は、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ内に設けられた内部熱伝達
    コイルで構成されていることを特徴とする請求項２記載の一体形反応装置。
  7. 【請求項７】 廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体の入口は、燃料電池からのアノード排ガスを
    導入するための第１のコネクタ管及び燃料電池からのカソード排ガスを導入する
    ための第２のコネクタ管を有していることを特徴とする請求項１記載の一体形反
    応装置。
  8. 【請求項８】 廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体は、アノード排ガスとカソード排ガスを混合
    する混合チャンバと、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体内の燃焼を開始させる点
    火手段とを更に有していることを特徴とする請求項７記載の一体形反応装置。
  9. 【請求項９】 点火手段は、点火プラグ、グロープラグ及び点火源のうちの少なくとも１つか
    ら選択されることを特徴とする請求項８記載の一体形反応装置。
  10. 【請求項１０】 廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体は、燃焼火炎保持器と関連していて、廃ガス
    酸化装置（ＷＧＯ）チャンバの熱を放熱する表面放熱器を更に有していることを
    特徴とする請求項８記載の一体形反応装置。
  11. 【請求項１１】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体は、実質的に全体が廃ガス酸化装置（
    ＷＧＯ）チャンバ内に配置されていることを特徴とする請求項１記載の一体形反
    応装置。
  12. 【請求項１２】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体は、前記触媒層を収容した内側チャン
    バ及び外壁を有し、内側チャンバと外壁は、プロセスガスを触媒層に向かって流
    通させる環状空間を構成し、環状空間は、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ内
    で生じた高温ガスから熱エネルギを受け取ることを特徴とする請求項１記載の一
    体形反応装置。
  13. 【請求項１３】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の触媒層は、部分酸化触媒と、部分参
    加触媒の下流側に設けられている２つの連続して配置された蒸気メタン改質触媒
    とから成ることを特徴とする請求項水記載の一体形反応装置。
  14. 【請求項１４】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体は、空気、燃料及び水のための別々の
    入口手段を有していることを特徴とする請求項１記載の一体形反応装置。
  15. 【請求項１５】 水の入口手段は、熱交換手段から成り、水入口手段内の水のための熱エネルギ
    は、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバから受け取られるようになっていること
    を特徴とする請求項１４記載の一体形反応装置。
  16. 【請求項１６】 空気、燃料及び水のための別々の入口手段は、収斂して結合状態の単一の入口
    手段になっており、前記単一入口手段は、熱交換手段から成り、廃ガス酸化装置
    （ＷＧＯ）チャンバからの熱エネルギは、前記単一入口手段内で受け取られるよ
    うになっていることを特徴とする請求項１４記載の一体形反応装置。
  17. 【請求項１７】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の下流側に位置した転化反応装置付き
    一酸化炭素ポリシング組立体を更に有していることを特徴とする請求項１記載の
    一体形反応装置。
  18. 【請求項１８】 転化反応装置付き一酸化炭素ポリシング組立体の下流側に設けられていて、反
    応後のガスを廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体又は燃料電池に戻るよう選択的に
    差し向ける弁手段を更に有していることを特徴とする請求項１７記載の一体形反
    応装置。
  19. 【請求項１９】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の下流側に設けられていて、反応後の
    ガスを廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体又は燃料電池に戻るよう選択的に差し向
    ける弁手段を更に有していることを特徴とする請求項１記載の一体形反応装置。
  20. 【請求項２０】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の入口手段は、別個の燃料入口手段を
    有し、前記別個の燃料入口手段は、熱交換手段から成り、廃ガス酸化装置（ＷＧ
    Ｏ）組立体からの熱エネルギが前記別個の燃料入口手段内の燃料を予熱するよう
    になっていることを特徴とする請求項１記載の一体形反応装置。
  21. 【請求項２１】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の入口手段は、別個の空気入口手段を
    有し、前記別個の空気入口手段は、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体を出
    た反応後のプロセスガスから熱エネルギを受け取る熱交換器を含むことを特徴と
    する請求項１記載の一体形反応装置。
  22. 【請求項２２】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体内における熱エネルギの広がりを容易
    にする伝導性熱伝達部材を更に有していることを特徴とする請求項１記載の一体
    形反応装置。
  23. 【請求項２３】 伝導性熱伝達部材は、触媒層を貫通して垂直に延びるヒートパイプから成るこ
    とを特徴とする請求項２２記載の一体形反応装置。
  24. 【請求項２４】 伝導性熱伝達部材は、プロセスガス流の軸線に対して横断方向に位置した複数
    のヒートパイプから成り、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の壁を貫通し
    て延びていることを特徴とする請求項２２記載の一体形反応装置。
  25. 【請求項２５】 伝導性熱伝達部材は、触媒層内に設けられた一連の楔形導体から成ることを特
    徴とする請求項２２記載の一体形反応装置。
  26. 【請求項２６】 触媒層は、部分酸化触媒と、実質的に垂直のスタックの状態に配列された複数
    の蒸気メタン改質触媒と、触媒層の内部及びこれに隣接して設けられていて、プ
    ロセスガスを螺旋流路の状態で流動させて廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）ガスとの熱
    交換を促進するデフレクタ手段とを有していることを特徴とする請求項１記載の
    一体形反応装置。
  27. 【請求項２７】 熱エネルギを自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体内のプロセスガスに与え
    る方法であって、ＡＴＲ組立体を少なくとも部分的に廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）
    組立体のチャンバ内に位置決めする段階を有し、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ
    ）組立体は、プロセスガスを流通させる入口手段及び出口手段を有し、前記方法
    は、廃ガスを廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）チャンバ内で燃焼させて熱を生じさせる
    段階と、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の入口手段を廃ガス酸化装置（
    ＷＧＯ）組立体のチャンバ内に配置して自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体
    と廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組立体との間の熱伝達を容易にする段階とを更に有
    していることを特徴とする方法。
  28. 【請求項２８】 自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）組立体の全体を廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）組
    立体のチャンバ内に位置決めすることを特徴とする請求項２７記載の方法。
  29. 【請求項２９】 プロセスガスを水、燃料及び（又は）空気として別々に導入する段階と、空気
    、燃料及び水のうちどれか１つ又は全てをこれらの混合に先立って別々に予熱す
    る段階とを更に有していることを特徴とする請求項２７記載の方法。
  30. 【請求項３０】 自己熱交換式反応装置部分及び廃ガス酸化装置部分を備えた一体形反応装置を
    制御する方法であって、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）への燃料の流れに関し
    て自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）部分への空気又は酸化体を別個独立に制御す
    る段階と、自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）への燃料の流れに関して自己熱交換
    式反応装置（ＡＴＲ）部分への水／蒸気を別個独立に制御する段階と、空気又は
    酸化体の流量を増加させて自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）プロセスの迅速な過
    渡特性を向上させ又は空気又は酸化体の流量を減少させてＳＭＲプロセスの高効
    率特性を向上させる段階とを有することを特徴とする方法。
  31. 【請求項３１】 廃ガス流の発熱量に関して廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）への空気又は酸化体を別
    個独立に制御する段階と、廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）への空気又は酸化体の流れ
    を減少させて自己熱交換式反応装置（ＡＴＲ）に入るプロセスガスの予熱温度を
    高め又は廃ガス酸化装置（ＷＧＯ）への空気の流れを増加させて自己熱交換式反
    応装置（ＡＴＲ）への熱伝達を促進すると共にプロセスガスの予熱温度を減少さ
    せる段階とを更に有していることを特徴とする請求項３０記載の方法。
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