JP2003282237A - 有機電界発光素子及びその製造装置及び電子デバイス - Google Patents
有機電界発光素子及びその製造装置及び電子デバイスInfo
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
- H10K59/00—Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
- H10K59/80—Constructional details
- H10K59/87—Passivation; Containers; Encapsulations
- H10K59/873—Encapsulations
Landscapes
- Electroluminescent Light Sources (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 空気中の水分や酸素の遮蔽性が高く、かつ高
温高湿度への耐性に優れた有機ＥＬ素子などに最適な保
護膜の提供。 【解決手段】 有機ＥＬ素子は、第１電極１２、第２電
極１８との間に少なくとも一層の有機化合物層３０を備
えて素子領域が構成されており、この素子領域を覆うよ
うにアモルファス窒化炭素を少なくとも含む保護膜２０
を形成する。アモルファス窒化炭素膜は、有機保護膜と
しての柔軟性にすぐれ応力緩和能力が高い一方無機膜に
類似した緻密な膜構造を備えるため、高温、高湿度下に
おいても劣化することなく有機ＥＬ素子を水分や酸素な
どから保護できる。またアモルファス窒化炭素膜とＳｉ
Ｎ膜等の無機膜との積層構造としてもよい。更に、基板
と有機ＥＬ素子との間にこのような保護膜を形成しても
よい。
温高湿度への耐性に優れた有機ＥＬ素子などに最適な保
護膜の提供。 【解決手段】 有機ＥＬ素子は、第１電極１２、第２電
極１８との間に少なくとも一層の有機化合物層３０を備
えて素子領域が構成されており、この素子領域を覆うよ
うにアモルファス窒化炭素を少なくとも含む保護膜２０
を形成する。アモルファス窒化炭素膜は、有機保護膜と
しての柔軟性にすぐれ応力緩和能力が高い一方無機膜に
類似した緻密な膜構造を備えるため、高温、高湿度下に
おいても劣化することなく有機ＥＬ素子を水分や酸素な
どから保護できる。またアモルファス窒化炭素膜とＳｉ
Ｎ膜等の無機膜との積層構造としてもよい。更に、基板
と有機ＥＬ素子との間にこのような保護膜を形成しても
よい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、有機電界発光素
子（以下有機ＥＬ素子という）、特にこの素子を保護す
るための保護膜に関する。
子（以下有機ＥＬ素子という）、特にこの素子を保護す
るための保護膜に関する。
【０００２】
【従来の技術】有機ＥＬ素子は、基板上に、電極及び電
極間に少なくとも発光層を備えた有機層を備え、両側の
電極から有機層中の発光層に電子と正孔を注入し、有機
発光層で発光を起こさせる素子であり、高輝度発光が可
能である。また有機化合物の発光を利用しているため発
光色の選択範囲が広いなどの特徴を有し、光源やディス
プレイなどとして期待されており現在実用化が始まりつ
つある。
極間に少なくとも発光層を備えた有機層を備え、両側の
電極から有機層中の発光層に電子と正孔を注入し、有機
発光層で発光を起こさせる素子であり、高輝度発光が可
能である。また有機化合物の発光を利用しているため発
光色の選択範囲が広いなどの特徴を有し、光源やディス
プレイなどとして期待されており現在実用化が始まりつ
つある。
【０００３】このような有機ＥＬ素子は、空気中の水分
や酸素などによる浸食を受けやすく、これらの存在化で
は、ダークスポットが生じたり、素子が短絡する等の劣
化が起こる。このような劣化を防ぐためには、素子を保
護する手段が必要であり、現在、素子全体を乾燥窒素
や、アルゴンガスなどの雰囲気中でカバーガラスや缶パ
ッケージなどで封止する手法が用いられている。
や酸素などによる浸食を受けやすく、これらの存在化で
は、ダークスポットが生じたり、素子が短絡する等の劣
化が起こる。このような劣化を防ぐためには、素子を保
護する手段が必要であり、現在、素子全体を乾燥窒素
や、アルゴンガスなどの雰囲気中でカバーガラスや缶パ
ッケージなどで封止する手法が用いられている。
【０００４】また、より低コストで素子パネルの大面積
化が容易な手法として、有機ＥＬ素子全体を保護膜で覆
う手法も提案されている。そして、このような保護膜と
してアモルファスカーボン（特開昭６３−２５９９９４
号公報、特開平７−１６１４７４号公報）や、シリコン
窒化膜やシリコン酸化膜（特開平４−７３８８６号公
報）、ＤＬＣ（Diamond Like Carbon、特開平５−１０
１８８５号公報）の他、有機材料としてポリパラキシレ
ン（特開平４−１３７４８３号公報）、ポリ尿素（特開
平８−２２２３６８号公報）等を用いることが提案され
ている。また、保護層を何層か積層させた構造も提案さ
れており、例えば、気相法によって形成された層と光硬
化性樹脂からなる層との積層構造（特開平４−２６７０
９７号公報）や、無機保護膜と封止樹脂との積層構造
（特開平１１−４０３４５号公報）が報告されている。
化が容易な手法として、有機ＥＬ素子全体を保護膜で覆
う手法も提案されている。そして、このような保護膜と
してアモルファスカーボン（特開昭６３−２５９９９４
号公報、特開平７−１６１４７４号公報）や、シリコン
窒化膜やシリコン酸化膜（特開平４−７３８８６号公
報）、ＤＬＣ（Diamond Like Carbon、特開平５−１０
１８８５号公報）の他、有機材料としてポリパラキシレ
ン（特開平４−１３７４８３号公報）、ポリ尿素（特開
平８−２２２３６８号公報）等を用いることが提案され
ている。また、保護層を何層か積層させた構造も提案さ
れており、例えば、気相法によって形成された層と光硬
化性樹脂からなる層との積層構造（特開平４−２６７０
９７号公報）や、無機保護膜と封止樹脂との積層構造
（特開平１１−４０３４５号公報）が報告されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】有機ＥＬ素子を用いた
表示装置（有機ＥＬ表示装置）は、様々な機器への搭載
が検討されているが、例えば自動車へ搭載される（車載
用）表示器として応用するには高温、高湿度条件に適応
することが求められる。上記保護膜を用いて有機ＥＬ素
子を水分や酸素から遮蔽することは、該有機ＥＬ表示装
置の薄型化、低コスト化、大面積化にとって必要不可欠
な技術であると考えられている。しかし、上述のような
車載用途では、高温、高湿度下において、熱応力や吸湿
応力によって保護膜にクラックが入ったり、保護膜が剥
離する現象を確実に防止する必要がある。そして、この
ような現象を回避するには、保護膜が、応力耐久性に優
れ、かつ有機ＥＬ素子に対して優れた密着力を持つ薄膜
である必要がある。
表示装置（有機ＥＬ表示装置）は、様々な機器への搭載
が検討されているが、例えば自動車へ搭載される（車載
用）表示器として応用するには高温、高湿度条件に適応
することが求められる。上記保護膜を用いて有機ＥＬ素
子を水分や酸素から遮蔽することは、該有機ＥＬ表示装
置の薄型化、低コスト化、大面積化にとって必要不可欠
な技術であると考えられている。しかし、上述のような
車載用途では、高温、高湿度下において、熱応力や吸湿
応力によって保護膜にクラックが入ったり、保護膜が剥
離する現象を確実に防止する必要がある。そして、この
ような現象を回避するには、保護膜が、応力耐久性に優
れ、かつ有機ＥＬ素子に対して優れた密着力を持つ薄膜
である必要がある。
【０００６】半導体分野において保護膜としてよく用い
られるシリコン窒化膜やシリコン酸化膜などの無機保護
膜は、空気中の水分や酸素に対する遮蔽性、熱伝導率は
高いが、ヤング率が大きいために熱応力が大きくなる、
比較的脆弱な材質のためクラックが入りやすいといった
欠点がある。特に有機ＥＬ素子の保護膜として用いる場
合には、防湿性を高めるため、厚さ１μｍ以上に形成す
る必要があり、応力の影響は一層大きく、高温や高湿条
件下でクラックが入ったり、剥離したりしやすくなる。
従って、車載用途の有機ＥＬ表示装置における保護膜と
しては適切でない。
られるシリコン窒化膜やシリコン酸化膜などの無機保護
膜は、空気中の水分や酸素に対する遮蔽性、熱伝導率は
高いが、ヤング率が大きいために熱応力が大きくなる、
比較的脆弱な材質のためクラックが入りやすいといった
欠点がある。特に有機ＥＬ素子の保護膜として用いる場
合には、防湿性を高めるため、厚さ１μｍ以上に形成す
る必要があり、応力の影響は一層大きく、高温や高湿条
件下でクラックが入ったり、剥離したりしやすくなる。
従って、車載用途の有機ＥＬ表示装置における保護膜と
しては適切でない。
【０００７】また、上記ポリパラキシレンやポリ尿素な
どの有機保護膜は、柔軟性に優れた膜であるため応力耐
久性は高いが、膜の緻密性が低いため水分や酸素の遮蔽
性が低く、やはり車載用との有機ＥＬ表示装置の保護膜
として適切でない。
どの有機保護膜は、柔軟性に優れた膜であるため応力耐
久性は高いが、膜の緻密性が低いため水分や酸素の遮蔽
性が低く、やはり車載用との有機ＥＬ表示装置の保護膜
として適切でない。
【０００８】また、アモルファスカーボン膜（ａ−Ｃ）
からなる保護膜は、有機ＥＬ素子に対する密着性に劣
り、また膜自体にかかる応力を制御することが難しく、
高温や高湿条件においてクラックや剥離といった問題が
生じてしまうという問題がある。
からなる保護膜は、有機ＥＬ素子に対する密着性に劣
り、また膜自体にかかる応力を制御することが難しく、
高温や高湿条件においてクラックや剥離といった問題が
生じてしまうという問題がある。
【０００９】そこで、上記課題を解決するために、本発
明は、有機ＥＬ素子の保護膜として、高温、高湿度下に
おいても優れた保護機能を備えた膜を提供することを目
的とする。
明は、有機ＥＬ素子の保護膜として、高温、高湿度下に
おいても優れた保護機能を備えた膜を提供することを目
的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
にこの発明は、有機電界発光素子において、電極間に少
なくとも一層の有機化合物層を備えた素子領域と、該素
子領域を覆って形成された保護膜と、を備え、前記保護
膜はアモルファス窒化炭素を含む。
にこの発明は、有機電界発光素子において、電極間に少
なくとも一層の有機化合物層を備えた素子領域と、該素
子領域を覆って形成された保護膜と、を備え、前記保護
膜はアモルファス窒化炭素を含む。
【００１１】本発明の他の態様では、有機電界発光素子
において、電極間に少なくとも一層の有機化合物層を備
えた有機電界発光素子と、この素子が形成される基板と
の間に保護膜を備え、前記保護膜はアモルファス窒化炭
素を含む。
において、電極間に少なくとも一層の有機化合物層を備
えた有機電界発光素子と、この素子が形成される基板と
の間に保護膜を備え、前記保護膜はアモルファス窒化炭
素を含む。
【００１２】本発明の他の態様では、上記有機電界発光
素子において、前記保護膜は、前記アモルファス窒化炭
素の単独膜又は無機膜との積層膜である。
素子において、前記保護膜は、前記アモルファス窒化炭
素の単独膜又は無機膜との積層膜である。
【００１３】本発明の他の態様では、上記有機電界発光
素子において、前記アモルファス窒化炭素を含む膜は、
アルカン、アルケン又はアルキンを１種以上含むガス
と、窒素又はアンモニアを含むガスとを原材料として気
相成長法によって成膜されている。
素子において、前記アモルファス窒化炭素を含む膜は、
アルカン、アルケン又はアルキンを１種以上含むガス
と、窒素又はアンモニアを含むガスとを原材料として気
相成長法によって成膜されている。
【００１４】本発明の他の態様では、上記有機電界発光
素子において、前記無機膜は、窒化膜、酸化膜又は炭素
膜又はシリコン膜のいずれかを含む。
素子において、前記無機膜は、窒化膜、酸化膜又は炭素
膜又はシリコン膜のいずれかを含む。
【００１５】本発明の他の態様では、前記無機膜は、窒
化珪素膜、窒化硼素膜、窒化アルミニウム膜、酸化珪素
膜、酸化アルミニウム膜、酸化チタン膜、アモルファス
シリコン膜、アモルファスカーボン膜又はダイアモンド
状カーボン膜のいずれかである。
化珪素膜、窒化硼素膜、窒化アルミニウム膜、酸化珪素
膜、酸化アルミニウム膜、酸化チタン膜、アモルファス
シリコン膜、アモルファスカーボン膜又はダイアモンド
状カーボン膜のいずれかである。
【００１６】本発明の他の態様では、上記有機電界発光
素子において、前記保護膜は、前記アモルファス窒化炭
素を含む膜と前記無機膜との２層以上の積層構造より構
成され、前記アモルファス窒化炭素膜と前記有機電界発
光素子との間に前記無機膜が形成されている。
素子において、前記保護膜は、前記アモルファス窒化炭
素を含む膜と前記無機膜との２層以上の積層構造より構
成され、前記アモルファス窒化炭素膜と前記有機電界発
光素子との間に前記無機膜が形成されている。
【００１７】以上のように有機ＥＬ素子などのデバイス
の保護膜としてアモルファス窒化炭素を含む膜を少なく
とも用いることで、これらの耐性を格段に向上できる。
このようなアモルファス窒化炭素は、有機保護膜として
の柔軟性に優れ応力耐久性があり、素子の応力緩和膜と
して機能する。その一方で、無機膜に類似した緻密性を
備えているため水分や酸素などの遮蔽能力が非常に高
い。更に、このアモルファス窒化炭素膜（ａ−ＣＮｘ：
Ｈ膜）は、導入する窒素量（ｘ）を制御して膜の応力特
性を制御しやすい。従って、要求に応じた特性の保護膜
を容易に成膜できる。
の保護膜としてアモルファス窒化炭素を含む膜を少なく
とも用いることで、これらの耐性を格段に向上できる。
このようなアモルファス窒化炭素は、有機保護膜として
の柔軟性に優れ応力耐久性があり、素子の応力緩和膜と
して機能する。その一方で、無機膜に類似した緻密性を
備えているため水分や酸素などの遮蔽能力が非常に高
い。更に、このアモルファス窒化炭素膜（ａ−ＣＮｘ：
Ｈ膜）は、導入する窒素量（ｘ）を制御して膜の応力特
性を制御しやすい。従って、要求に応じた特性の保護膜
を容易に成膜できる。
【００１８】また、窒化膜、酸化膜、シリコン膜、ＤＬ
Ｃ膜等を用いた無機膜と、上記アモルファス窒化炭素膜
との積層構造とすることで、水や酸素の遮蔽性を一段と
高めることができる。
Ｃ膜等を用いた無機膜と、上記アモルファス窒化炭素膜
との積層構造とすることで、水や酸素の遮蔽性を一段と
高めることができる。
【００１９】ここで、上記有機電界発光素子のための上
記保護膜は、基板上に形成される該素子を覆い素子を外
部から保護する保護膜の他、上記基板と素子との間に設
けられ基板側から素子への水分等の侵入を防止する保護
膜としても有用である。
記保護膜は、基板上に形成される該素子を覆い素子を外
部から保護する保護膜の他、上記基板と素子との間に設
けられ基板側から素子への水分等の侵入を防止する保護
膜としても有用である。
【００２０】本発明の他の態様では、有機電子デバイス
を覆い、高温高湿度耐性を備える保護膜として、少なく
ともアモルファス窒化炭素膜が用いられている。有機Ｅ
Ｌ素子に限らず、その他液晶ディスプレイや有機トラン
ジスタ等の有機電子デバイスなどにおいても高温、高湿
度への耐性を高める要請は強く、上述のようにアモルフ
ァス窒化炭素膜を保護膜に用いることで、これらデバイ
スの信頼性、寿命を飛躍的に向上させることができる。
を覆い、高温高湿度耐性を備える保護膜として、少なく
ともアモルファス窒化炭素膜が用いられている。有機Ｅ
Ｌ素子に限らず、その他液晶ディスプレイや有機トラン
ジスタ等の有機電子デバイスなどにおいても高温、高湿
度への耐性を高める要請は強く、上述のようにアモルフ
ァス窒化炭素膜を保護膜に用いることで、これらデバイ
スの信頼性、寿命を飛躍的に向上させることができる。
【００２１】本発明の他の態様は、電極間に少なくとも
一層の有機化合物層を備えた素子領域と、少なくとも前
記素子領域を覆う保護膜とを備え、該保護膜はアモルフ
ァス窒化炭素膜及び無機膜の積層構造を備え該素子領域
を覆える有機電界発光素子の製造装置であって、前記素
子領域を構成する各層をそれぞれ成膜する素子成膜室
と、前記アモルファス窒化炭素膜を成膜する保護膜成膜
室と、前記無機膜を成膜する無機膜成膜室と、を備え、
少なくとも、前記素子領域を覆って先に形成される前記
アモルファス窒化炭素膜又は無機膜を成膜する各保護膜
成膜室と、前記素子成膜室とが直接又は搬送用真空室を
介して連結されている。
一層の有機化合物層を備えた素子領域と、少なくとも前
記素子領域を覆う保護膜とを備え、該保護膜はアモルフ
ァス窒化炭素膜及び無機膜の積層構造を備え該素子領域
を覆える有機電界発光素子の製造装置であって、前記素
子領域を構成する各層をそれぞれ成膜する素子成膜室
と、前記アモルファス窒化炭素膜を成膜する保護膜成膜
室と、前記無機膜を成膜する無機膜成膜室と、を備え、
少なくとも、前記素子領域を覆って先に形成される前記
アモルファス窒化炭素膜又は無機膜を成膜する各保護膜
成膜室と、前記素子成膜室とが直接又は搬送用真空室を
介して連結されている。
【００２２】このような構成とすることで、既に有機Ｅ
Ｌ素子が形成された基板を大気に晒さずに保護膜の成膜
装置まで搬送することができる。有機ＥＬ素子を大気に
晒さずに保護膜形成装置に搬送することが可能となるこ
とで、in-situでの各層の積層が可能となる。
Ｌ素子が形成された基板を大気に晒さずに保護膜の成膜
装置まで搬送することができる。有機ＥＬ素子を大気に
晒さずに保護膜形成装置に搬送することが可能となるこ
とで、in-situでの各層の積層が可能となる。
【００２３】
【発明の実施の形態】以下、図面を用いてこの発明の好
適な実施の形態（以下実施形態という）について説明す
る。
適な実施の形態（以下実施形態という）について説明す
る。
【００２４】［実施形態１］図１は、この発明の実施形
態１に係る有機ＥＬ素子の概略断面構成を示している。
基板１０上には、第１電極１２、有機化合物層３０、第
２電極１８が積層されて素子領域が構成されており、第
１電極１２と第２電極１８から電子と正孔を発光層に注
入することで発光層の有機化合物が励起され、発光が起
きる。基板１０は、透明なガラス基板やプラスチック基
板などを用いることができ、このような基板１０上に形
成される有機ＥＬ素子の各層の材料は特に限定されるも
のではなく、例えば従来より有機ＥＬ素子の材料として
提案されている材料の他、今後新たに開発される材料及
びそれらの組み合わせも採用可能である。一例として、
第１電極１２は正孔注入電極（陽極）として機能し、Ｉ
ＴＯ（Indiumn Tin Oxide）などの透明電極を用いて構
成され、第２電極１８は、電子注入電極（陰極）として
機能し、Ａｌなどの金属電極から構成することができ
る。有機化合物層３０は、少なくとも有機発光材料を含
んで構成され、採用する有機材料等の特性に応じて、発
光層の単層構造の他、正孔輸送層／発光層、発光層／電
子輸送層などの２層構造、正孔輸送層／発光層／電子輸
送層の３層構造や、更に電荷（正孔、電子）注入層など
を備える多層構造などから構成することができる。図１
に示す例では、透明第１電極１２と金属第２電極１８と
の間に、正孔注入層３２、正孔輸送層３４、有機発光層
３６がこの順に積層されている。なお、図１では、上記
金属第２電極１８は、実際には、有機発光層３６との対
向面側に形成されたフッ化リチウムなどからなる電子注
入層１６との積層構造によって構成されている。
態１に係る有機ＥＬ素子の概略断面構成を示している。
基板１０上には、第１電極１２、有機化合物層３０、第
２電極１８が積層されて素子領域が構成されており、第
１電極１２と第２電極１８から電子と正孔を発光層に注
入することで発光層の有機化合物が励起され、発光が起
きる。基板１０は、透明なガラス基板やプラスチック基
板などを用いることができ、このような基板１０上に形
成される有機ＥＬ素子の各層の材料は特に限定されるも
のではなく、例えば従来より有機ＥＬ素子の材料として
提案されている材料の他、今後新たに開発される材料及
びそれらの組み合わせも採用可能である。一例として、
第１電極１２は正孔注入電極（陽極）として機能し、Ｉ
ＴＯ（Indiumn Tin Oxide）などの透明電極を用いて構
成され、第２電極１８は、電子注入電極（陰極）として
機能し、Ａｌなどの金属電極から構成することができ
る。有機化合物層３０は、少なくとも有機発光材料を含
んで構成され、採用する有機材料等の特性に応じて、発
光層の単層構造の他、正孔輸送層／発光層、発光層／電
子輸送層などの２層構造、正孔輸送層／発光層／電子輸
送層の３層構造や、更に電荷（正孔、電子）注入層など
を備える多層構造などから構成することができる。図１
に示す例では、透明第１電極１２と金属第２電極１８と
の間に、正孔注入層３２、正孔輸送層３４、有機発光層
３６がこの順に積層されている。なお、図１では、上記
金属第２電極１８は、実際には、有機発光層３６との対
向面側に形成されたフッ化リチウムなどからなる電子注
入層１６との積層構造によって構成されている。
【００２５】本実施形態１においては、以上のような構
成の有機ＥＬ素子を覆って保護膜２０が形成されてい
る。この保護膜２０は、図１に示されるように、素子の
最上層の第２電極１８形成後、基板１０上の素子領域全
体を覆うように成膜され、有機ＥＬ素子を空気中の水分
や酸素などから保護する。保護膜２０の材料としては、
アモルファス窒化炭素（ａ−ＣＮｘ：Ｈ）を用いる。ａ
−ＣＮｘ：Ｈ膜は、無機膜に近い緻密性を備えているた
め空気中の水分や酸素の遮蔽性が高い。さらに、被覆
性、平坦性に優れると共に、有機膜としての柔軟性も備
えているため応力耐久性が高く、熱応力や吸湿応力をこ
のａ−ＣＮｘ：Ｈ膜によって緩和できる。更に、ａ−Ｃ
Ｎｘ：Ｈ膜は、膜中に含有の元素Ｎが基材との結合力を
高めるため、低応力の膜を実現でき、有機ＥＬ素子の保
護膜として高温、高湿度下に置かれた場合にも、剥離や
クラックなどを防止することが可能である。また、ａ−
ＣＮｘ：Ｈ膜は、メタンガスと窒素ガスを原料にしたプ
ラズマ気相成長法などによって形成することができ、原
材料となるメタンガス、窒素ガスが安価であり、成膜装
置（プラズマ気相成長装置）も比較的安価であり、有機
ＥＬ素子の製造コスト低減に非常に有利である。また、
原材料であるメタンガス、窒素ガスの比率を制御すれば
膜中のＮの割合を調整でき、Ｎの割合（ｘ）に応じて成
膜されたａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の特性、特に応力等を精度良
く制御できる。従って、このａ−ＣＮｘ：Ｈ膜は、有機
ＥＬ素子の保護膜として非常に優れている。
成の有機ＥＬ素子を覆って保護膜２０が形成されてい
る。この保護膜２０は、図１に示されるように、素子の
最上層の第２電極１８形成後、基板１０上の素子領域全
体を覆うように成膜され、有機ＥＬ素子を空気中の水分
や酸素などから保護する。保護膜２０の材料としては、
アモルファス窒化炭素（ａ−ＣＮｘ：Ｈ）を用いる。ａ
−ＣＮｘ：Ｈ膜は、無機膜に近い緻密性を備えているた
め空気中の水分や酸素の遮蔽性が高い。さらに、被覆
性、平坦性に優れると共に、有機膜としての柔軟性も備
えているため応力耐久性が高く、熱応力や吸湿応力をこ
のａ−ＣＮｘ：Ｈ膜によって緩和できる。更に、ａ−Ｃ
Ｎｘ：Ｈ膜は、膜中に含有の元素Ｎが基材との結合力を
高めるため、低応力の膜を実現でき、有機ＥＬ素子の保
護膜として高温、高湿度下に置かれた場合にも、剥離や
クラックなどを防止することが可能である。また、ａ−
ＣＮｘ：Ｈ膜は、メタンガスと窒素ガスを原料にしたプ
ラズマ気相成長法などによって形成することができ、原
材料となるメタンガス、窒素ガスが安価であり、成膜装
置（プラズマ気相成長装置）も比較的安価であり、有機
ＥＬ素子の製造コスト低減に非常に有利である。また、
原材料であるメタンガス、窒素ガスの比率を制御すれば
膜中のＮの割合を調整でき、Ｎの割合（ｘ）に応じて成
膜されたａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の特性、特に応力等を精度良
く制御できる。従って、このａ−ＣＮｘ：Ｈ膜は、有機
ＥＬ素子の保護膜として非常に優れている。
【００２６】保護膜２０は、図１のような上記ａ−ＣＮ
ｘ：Ｈ膜の単層構造に限らず、他の保護材料膜との積層
構造であってもよい。水分や酸素などの遮蔽性の高い例
えば無機保護膜との積層構造とすることで、保護膜２０
として水分や酸素の一層の遮蔽性向上と応力緩和能力と
の両立、有機ＥＬ素子との密着性向上などを図ることが
できる。なお、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜と組み合わせて用いる
上記無機保護膜は、厚く成膜すると応力が高くなるた
め、薄く形成することが好ましい。無機保護膜として
は、窒化膜、酸化膜又は炭素膜又はシリコン膜などが採
用可能であり、より具体的には、シリコン窒化膜（Ｓｉ
Ｎ膜）、ボロン窒化膜、アルミニウム窒化膜、シリコン
酸化膜（ＳｉＯ２膜）、アルミニウム酸化膜（Ａｌ２Ｏ
３膜）、チタン酸化膜（ＴｉＯ２膜，ＴｉＣＯ膜な
ど）、アモルファスシリコン膜、アモルファスカーボン
膜又はダイアモンド状カーボン（ＤＬＣ）膜などが挙げ
られる。
ｘ：Ｈ膜の単層構造に限らず、他の保護材料膜との積層
構造であってもよい。水分や酸素などの遮蔽性の高い例
えば無機保護膜との積層構造とすることで、保護膜２０
として水分や酸素の一層の遮蔽性向上と応力緩和能力と
の両立、有機ＥＬ素子との密着性向上などを図ることが
できる。なお、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜と組み合わせて用いる
上記無機保護膜は、厚く成膜すると応力が高くなるた
め、薄く形成することが好ましい。無機保護膜として
は、窒化膜、酸化膜又は炭素膜又はシリコン膜などが採
用可能であり、より具体的には、シリコン窒化膜（Ｓｉ
Ｎ膜）、ボロン窒化膜、アルミニウム窒化膜、シリコン
酸化膜（ＳｉＯ２膜）、アルミニウム酸化膜（Ａｌ２Ｏ
３膜）、チタン酸化膜（ＴｉＯ２膜，ＴｉＣＯ膜な
ど）、アモルファスシリコン膜、アモルファスカーボン
膜又はダイアモンド状カーボン（ＤＬＣ）膜などが挙げ
られる。
【００２７】保護膜２０の他の構成は図２に示すよう
に、有機ＥＬ素子側から順に、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２
と、ＳｉＮ膜２４とが積層された構造を採用することも
できる。ＳｉＮ膜は非常に緻密な膜であるため、このＳ
ｉＮ膜をａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の上に積層することで、素子
上方からの水分や酸素の侵入の遮蔽能力を高めることが
でき、有機ＥＬ素子の信頼性向上を図ることができる。
に、有機ＥＬ素子側から順に、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２
と、ＳｉＮ膜２４とが積層された構造を採用することも
できる。ＳｉＮ膜は非常に緻密な膜であるため、このＳ
ｉＮ膜をａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の上に積層することで、素子
上方からの水分や酸素の侵入の遮蔽能力を高めることが
でき、有機ＥＬ素子の信頼性向上を図ることができる。
【００２８】また、保護膜２０は、図３に示すように、
上記積層順を逆として無機保護膜、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の
順としても良い。具体的には、有機ＥＬ素子側から順に
ＳｉＮ膜２４、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２を積層した保護膜
２０が採用可能である。ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の膜構造は、
下地依存性があるため、下地となる膜として、ＳｉＮ膜
２４など、緻密な膜を採用することで、その上に形成す
るａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２をより緻密で水分や酸素の遮蔽
機能の高い膜とすることができる。
上記積層順を逆として無機保護膜、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の
順としても良い。具体的には、有機ＥＬ素子側から順に
ＳｉＮ膜２４、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２を積層した保護膜
２０が採用可能である。ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の膜構造は、
下地依存性があるため、下地となる膜として、ＳｉＮ膜
２４など、緻密な膜を採用することで、その上に形成す
るａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２をより緻密で水分や酸素の遮蔽
機能の高い膜とすることができる。
【００２９】さらに、ＳｉＮ膜は、原材料であるシラン
が化学的に活性であるため膜の基材表面への吸着性が高
く、一方、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の原材料であるメタンガス
などのアルカン、アルケン等のガスは、シランほど活性
でないため、例えば、有機ＥＬ素子の第２電極（金属電
極）１８に対しては、ＳｉＮ膜と比較すると、ａ−ＣＮ
ｘ：Ｈ膜の方が被覆性が低い。従って、ａ−ＣＮｘ：Ｈ
膜よりも下層にＳｉＮ膜を形成すれば、ＳｉＮ膜が有機
ＥＬ素子を密着性よく覆い、このＳｉＮ膜上に膜質の良
いａ−ＣＮｘ：Ｈ膜を形成でき、高温、高湿度に対する
耐性をさらに高めることができる。また、保護膜形成時
に、有機ＥＬ素子の表面にゴミなどのパーティクルが付
着している場合も考えられるが、ＳｉＮ膜２４は、この
ゴミの表面にも有機ＥＬ素子の表面と同様に密着性よく
形成でき、このＳｉＮ膜２４をａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２が
覆うことで、パーティクル付着領域についても平坦性と
被覆性の高いａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２で覆うことが容易と
なる。このため、パーティクル領域で保護膜が被覆不良
となり、保護膜のとぎれた部分から有機ＥＬ素子に水分
や酸素が侵入することを防止できる。
が化学的に活性であるため膜の基材表面への吸着性が高
く、一方、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の原材料であるメタンガス
などのアルカン、アルケン等のガスは、シランほど活性
でないため、例えば、有機ＥＬ素子の第２電極（金属電
極）１８に対しては、ＳｉＮ膜と比較すると、ａ−ＣＮ
ｘ：Ｈ膜の方が被覆性が低い。従って、ａ−ＣＮｘ：Ｈ
膜よりも下層にＳｉＮ膜を形成すれば、ＳｉＮ膜が有機
ＥＬ素子を密着性よく覆い、このＳｉＮ膜上に膜質の良
いａ−ＣＮｘ：Ｈ膜を形成でき、高温、高湿度に対する
耐性をさらに高めることができる。また、保護膜形成時
に、有機ＥＬ素子の表面にゴミなどのパーティクルが付
着している場合も考えられるが、ＳｉＮ膜２４は、この
ゴミの表面にも有機ＥＬ素子の表面と同様に密着性よく
形成でき、このＳｉＮ膜２４をａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２が
覆うことで、パーティクル付着領域についても平坦性と
被覆性の高いａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２で覆うことが容易と
なる。このため、パーティクル領域で保護膜が被覆不良
となり、保護膜のとぎれた部分から有機ＥＬ素子に水分
や酸素が侵入することを防止できる。
【００３０】また、保護膜２０は、上記図３のａ−ＣＮ
ｘ：Ｈ膜の上層を更に水分や酸素の遮蔽能力の高い膜、
例えばＳｉＮ膜等の無機保護膜を形成しても良い。図４
は、このような３層構造の保護膜２０の構成を示してお
り、有機ＥＬ素子側からＳｉＮ膜２４、ａ−ＣＮｘ：Ｈ
膜２２、ＳｉＮ膜２４がこの順に形成されている。保護
膜最上層にＳｉＮ膜２４が形成されているため、有機Ｅ
Ｌ素子上方からの水分等の侵入をより確実に防ぐことが
できる。なお、上述の構成例と同様、この最上層のＳｉ
Ｎ膜２４についても、膜中の応力が高くならないよう、
水分等の遮蔽効果が得られ、必要な強度を持つ範囲で薄
く形成することが好ましい。
ｘ：Ｈ膜の上層を更に水分や酸素の遮蔽能力の高い膜、
例えばＳｉＮ膜等の無機保護膜を形成しても良い。図４
は、このような３層構造の保護膜２０の構成を示してお
り、有機ＥＬ素子側からＳｉＮ膜２４、ａ−ＣＮｘ：Ｈ
膜２２、ＳｉＮ膜２４がこの順に形成されている。保護
膜最上層にＳｉＮ膜２４が形成されているため、有機Ｅ
Ｌ素子上方からの水分等の侵入をより確実に防ぐことが
できる。なお、上述の構成例と同様、この最上層のＳｉ
Ｎ膜２４についても、膜中の応力が高くならないよう、
水分等の遮蔽効果が得られ、必要な強度を持つ範囲で薄
く形成することが好ましい。
【００３１】また保護膜２０は、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜と、
ＳｉＮ膜をさらに多層積層させた構造のものでもよい。
こうすることで保護膜の信頼性をさらに高めることがで
きる。
ＳｉＮ膜をさらに多層積層させた構造のものでもよい。
こうすることで保護膜の信頼性をさらに高めることがで
きる。
【００３２】［実施形態２］図５は、実施形態２に係る
有機ＥＬ素子の概略断面構造を示している。実施形態１
と相違する点は、有機ＥＬ素子がその第２電極１８側か
ら保護膜２０で覆われるだけでなく、基板１１と有機Ｅ
Ｌ素子との間（ここでは第１電極１２）に保護膜（バッ
ファ層）２１を形成している点である。素子を形成する
基板１１として、可撓性に優れ、ガラス基板より一層安
価な例えばプラスチック基板を採用した場合、ガラス基
板と比較するとプラスチック基板は水分や酸素の遮蔽性
が低いため、基板側からの水分や酸素の侵入を防ぐ必要
がある。従って、図５に示すように基板１１と有機ＥＬ
素子との間に保護膜２１を形成することにより、有機Ｅ
Ｌ素子の保護がより確実となる。有機ＥＬ素子を覆う保
護膜２０としては、上記実施形態１に示したようにａ−
ＣＮｘ：Ｈ膜の単層構造、ＳｉＮ膜などとの多層構造が
採用可能である。
有機ＥＬ素子の概略断面構造を示している。実施形態１
と相違する点は、有機ＥＬ素子がその第２電極１８側か
ら保護膜２０で覆われるだけでなく、基板１１と有機Ｅ
Ｌ素子との間（ここでは第１電極１２）に保護膜（バッ
ファ層）２１を形成している点である。素子を形成する
基板１１として、可撓性に優れ、ガラス基板より一層安
価な例えばプラスチック基板を採用した場合、ガラス基
板と比較するとプラスチック基板は水分や酸素の遮蔽性
が低いため、基板側からの水分や酸素の侵入を防ぐ必要
がある。従って、図５に示すように基板１１と有機ＥＬ
素子との間に保護膜２１を形成することにより、有機Ｅ
Ｌ素子の保護がより確実となる。有機ＥＬ素子を覆う保
護膜２０としては、上記実施形態１に示したようにａ−
ＣＮｘ：Ｈ膜の単層構造、ＳｉＮ膜などとの多層構造が
採用可能である。
【００３３】また、保護膜２１としてもａ−ＣＮｘ：Ｈ
膜を用いることが、応力緩和と、水分や酸素の遮蔽の両
方の観点から好ましい。また、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の単層
構造に限られず、薄く成膜したＳｉＮ膜などの無機保護
膜との積層構造とすればより好ましい。積層構造は、例
えば、基板１１側からａ−ＣＮｘ：Ｈ膜／ＳｉＮ膜、或
いはＳｉＮ膜／ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜などがこの順に形成さ
れたもの或いは多層積層させたものが採用可能である。
膜を用いることが、応力緩和と、水分や酸素の遮蔽の両
方の観点から好ましい。また、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の単層
構造に限られず、薄く成膜したＳｉＮ膜などの無機保護
膜との積層構造とすればより好ましい。積層構造は、例
えば、基板１１側からａ−ＣＮｘ：Ｈ膜／ＳｉＮ膜、或
いはＳｉＮ膜／ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜などがこの順に形成さ
れたもの或いは多層積層させたものが採用可能である。
【００３４】ここで、上記実施形態１及び２のような保
護膜に覆われた有機ＥＬ素子は、図６に示すような製造
装置を用いて形成することができる。図６の製造装置で
は、電極間に有機層を備えて構成される有機ＥＬ素子の
各層をそれぞれ成膜する素子成膜室（有機化合物層成膜
室１０２、第２電極成膜室１０３）、素子形成領域上に
形成される保護膜用の成膜室（２０１、２０２）を含む
各成膜室が全て共通の搬送用真空装置３００にそれぞれ
ゲートバルブ（ＧＶ）を介して連結され、装置全体がク
ラスタ構造を備えている。基板導入室と基板取出室とは
共通室１００として構成することができる。
護膜に覆われた有機ＥＬ素子は、図６に示すような製造
装置を用いて形成することができる。図６の製造装置で
は、電極間に有機層を備えて構成される有機ＥＬ素子の
各層をそれぞれ成膜する素子成膜室（有機化合物層成膜
室１０２、第２電極成膜室１０３）、素子形成領域上に
形成される保護膜用の成膜室（２０１、２０２）を含む
各成膜室が全て共通の搬送用真空装置３００にそれぞれ
ゲートバルブ（ＧＶ）を介して連結され、装置全体がク
ラスタ構造を備えている。基板導入室と基板取出室とは
共通室１００として構成することができる。
【００３５】このようなクラスタ構造を採用すること
で、製造装置の形成工程への変更への許容度、例えば、
保護膜２０を、上述の図２に示すような積層順から、図
３のように逆の積層順としたり、図４に示すように保護
膜２０の積層数を増やす場合などにも簡単に適応でき、
さらに、装置の設置面積を縮小することも容易である。
もちろん、素子成膜室と保護膜用の成膜室とが直接連結
されたいわゆるインライン構造としてもよい。なお、各
室の間には、各室内を独立させるためゲートバルブが設
けられている。これらいずれの装置構成においても、有
機ＥＬ素子を構成する有機化合物層を形成した後の工程
で、外気に全くさらされることなく素子領域を保護膜２
０で覆うことができ、大気にされられることで劣化しや
すい素子有機化合物層を確実に保護することができる。
で、製造装置の形成工程への変更への許容度、例えば、
保護膜２０を、上述の図２に示すような積層順から、図
３のように逆の積層順としたり、図４に示すように保護
膜２０の積層数を増やす場合などにも簡単に適応でき、
さらに、装置の設置面積を縮小することも容易である。
もちろん、素子成膜室と保護膜用の成膜室とが直接連結
されたいわゆるインライン構造としてもよい。なお、各
室の間には、各室内を独立させるためゲートバルブが設
けられている。これらいずれの装置構成においても、有
機ＥＬ素子を構成する有機化合物層を形成した後の工程
で、外気に全くさらされることなく素子領域を保護膜２
０で覆うことができ、大気にされられることで劣化しや
すい素子有機化合物層を確実に保護することができる。
【００３６】上述のように、保護膜を構成するａ−ＣＮ
ｘ：Ｈ膜は、プラズマ気相成長法（ＣＶＤ）により成膜
することができる。また、該ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜と多層構
造をなす無機保護膜である例えばＳｉＮ膜についても、
プラズマＣＶＤ法によって形成することが好適である。
もちろん、ＳｉＮ膜やＳｉＯ２膜などの無機保護膜は、
半導体装置などにおいて利用されるスパッタリング法な
どを用いて形成できる。しかし、スパッタ法では、半導
体デバイスなどと比較して損傷を受けやすい有機ＥＬ素
子に与えるダメージが大きく、また保護膜の重要な存在
意義が外気から素子を遮蔽することであるにも関わら
ず、プラズマＣＶＤと比較すると得られる膜密度及びカ
バレッジが劣るため、プラズマＣＶＤ法によって成膜す
ることがより好ましい。特に、図３及び図４に示すよう
に有機ＥＬ素子側にＳｉＮ膜が形成される場合には、有
機ＥＬ素子の損傷防止のため、プラズマＣＶＤ法によっ
て形成することが望ましい。
ｘ：Ｈ膜は、プラズマ気相成長法（ＣＶＤ）により成膜
することができる。また、該ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜と多層構
造をなす無機保護膜である例えばＳｉＮ膜についても、
プラズマＣＶＤ法によって形成することが好適である。
もちろん、ＳｉＮ膜やＳｉＯ２膜などの無機保護膜は、
半導体装置などにおいて利用されるスパッタリング法な
どを用いて形成できる。しかし、スパッタ法では、半導
体デバイスなどと比較して損傷を受けやすい有機ＥＬ素
子に与えるダメージが大きく、また保護膜の重要な存在
意義が外気から素子を遮蔽することであるにも関わら
ず、プラズマＣＶＤと比較すると得られる膜密度及びカ
バレッジが劣るため、プラズマＣＶＤ法によって成膜す
ることがより好ましい。特に、図３及び図４に示すよう
に有機ＥＬ素子側にＳｉＮ膜が形成される場合には、有
機ＥＬ素子の損傷防止のため、プラズマＣＶＤ法によっ
て形成することが望ましい。
【００３７】以上においては、保護対象として有機ＥＬ
素子を例にあげて説明しているが、本発明の実施形態に
係る上記アモルファス窒化炭素材料を用いた保護膜は、
有機材料を能動層の材料などに用いたいわゆる有機トラ
ンジスタなどの有機電子デバイスにおいて、機能材料を
水分や酸素などから保護する必要の高い素子などの保護
膜として用いても上記同様に高い効果を発揮できる。
素子を例にあげて説明しているが、本発明の実施形態に
係る上記アモルファス窒化炭素材料を用いた保護膜は、
有機材料を能動層の材料などに用いたいわゆる有機トラ
ンジスタなどの有機電子デバイスにおいて、機能材料を
水分や酸素などから保護する必要の高い素子などの保護
膜として用いても上記同様に高い効果を発揮できる。
【００３８】
【実施例】以下実施例１〜５と、比較例１〜３について
説明する。なお、各実施例１〜４と比較例１及び２にお
いて用いた有機ＥＬ素子の構成は同一である。
説明する。なお、各実施例１〜４と比較例１及び２にお
いて用いた有機ＥＬ素子の構成は同一である。
【００３９】図１を参照して説明すると、有機ＥＬ素子
の素子部分はガラス基板１０上に、第１電極１２、正孔
注入層３２、正孔輸送層３４、有機発光層３６、電子注
入層１６を備えた第２電極１８をこの順に積層して構成
した。また、実施例５及び比較例３についても、基板と
してポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のフィルム
基板１１を用いた点を除けば、有機ＥＬ素子の構造は同
一である。
の素子部分はガラス基板１０上に、第１電極１２、正孔
注入層３２、正孔輸送層３４、有機発光層３６、電子注
入層１６を備えた第２電極１８をこの順に積層して構成
した。また、実施例５及び比較例３についても、基板と
してポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のフィルム
基板１１を用いた点を除けば、有機ＥＬ素子の構造は同
一である。
【００４０】有機ＥＬ素子の構成は、より具体的には、
実施例１〜５及び比較例１〜３において、基板１０（又
は基板１１）上に、第１電極１２としてＩＴＯ（Indium
TinOxide）を１５０ｎｍ、正孔注入層３２として銅フ
タロシアニン（ＣｕＰｃ）を１０ｎｍ、正孔輸送層３４
としてトリフェニルアミン４量体（ＴＰＴＥ）を５０ｎ
ｍ、発光層３６としてキノリノールアルミ錯体（Ａｌｑ
３）を６０ｎｍ、電子注入層１６としてフッ化リチウム
（ＬｉＦ）を０．５ｎｍ、第２電極１８としてアルミニ
ウム（Ａｌ）を１００ｎｍ形成した。なお、実施例１〜
４、比較例１及び２において、ＩＴＯは、ＩＴＯが予め
形成されているガラス基板を用いた。ＩＴＯ以外の各層
は、真空蒸着法によりin-situ(真空一貫)で形成した。
実施例１〜５及び比較例１〜３において、基板１０（又
は基板１１）上に、第１電極１２としてＩＴＯ（Indium
TinOxide）を１５０ｎｍ、正孔注入層３２として銅フ
タロシアニン（ＣｕＰｃ）を１０ｎｍ、正孔輸送層３４
としてトリフェニルアミン４量体（ＴＰＴＥ）を５０ｎ
ｍ、発光層３６としてキノリノールアルミ錯体（Ａｌｑ
３）を６０ｎｍ、電子注入層１６としてフッ化リチウム
（ＬｉＦ）を０．５ｎｍ、第２電極１８としてアルミニ
ウム（Ａｌ）を１００ｎｍ形成した。なお、実施例１〜
４、比較例１及び２において、ＩＴＯは、ＩＴＯが予め
形成されているガラス基板を用いた。ＩＴＯ以外の各層
は、真空蒸着法によりin-situ(真空一貫)で形成した。
【００４１】［実施例１］実施例１では、有機ＥＬ素子
を覆う保護膜として、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の単層を用い
た。上述の図１が本実施例１に係る有機ＥＬ素子の断面
構成に相当する。実施例１において、有機ＥＬ素子を第
２電極１８側から覆うようにａ−ＣＮｘ：Ｈ膜をメタン
ガスと窒素ガスを原料にしたプラズマ気相成長法にて作
製した。成膜中の圧力は２００ｍＴｏｒｒ（１Torr≒１
３３pa）、メタンガス流量１０ｓｃｃｍ、窒素ガス流量
５ｓｃｃｍ、プラズマ投入電力２０Ｗ、基板温度は室温
条件にて成膜を行った。ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の膜厚は２μ
ｍとした。
を覆う保護膜として、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の単層を用い
た。上述の図１が本実施例１に係る有機ＥＬ素子の断面
構成に相当する。実施例１において、有機ＥＬ素子を第
２電極１８側から覆うようにａ−ＣＮｘ：Ｈ膜をメタン
ガスと窒素ガスを原料にしたプラズマ気相成長法にて作
製した。成膜中の圧力は２００ｍＴｏｒｒ（１Torr≒１
３３pa）、メタンガス流量１０ｓｃｃｍ、窒素ガス流量
５ｓｃｃｍ、プラズマ投入電力２０Ｗ、基板温度は室温
条件にて成膜を行った。ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜の膜厚は２μ
ｍとした。
【００４２】［実施例２］実施例２では、上述の図２に
示すように、有機ＥＬ素子を覆う保護膜２０として、ａ
−ＣＮｘ：Ｈ膜２２とＳｉＮ膜２４の積層構造とし、有
機ＥＬ素子をその第２電極１８側から覆うようにａ−Ｃ
Ｎｘ：Ｈ膜２２を形成し、さらにその上にＳｉＮ膜２４
を形成した。ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２の厚さは２μｍで、
上記実施例１と同様の条件で成膜した。ＳｉＮ膜２４
は、シランガスとアンモニアガスと窒化ガスとを原料と
したプラズマＣＶＤ法にて作製した。ＳｉＮ膜の成膜中
の圧力は４００ｍＴｏｒｒ、シランガス流量３０ｓｃｃ
ｍ、アンモニアガス流量３０ｓｃｃｍ、窒素ガス流量２
５０ｓｃｃｍ、プラズマ投入電力１０Ｗ、基板温度は１
００℃の条件にて成膜し、０．１μｍの厚さに形成し
た。
示すように、有機ＥＬ素子を覆う保護膜２０として、ａ
−ＣＮｘ：Ｈ膜２２とＳｉＮ膜２４の積層構造とし、有
機ＥＬ素子をその第２電極１８側から覆うようにａ−Ｃ
Ｎｘ：Ｈ膜２２を形成し、さらにその上にＳｉＮ膜２４
を形成した。ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２の厚さは２μｍで、
上記実施例１と同様の条件で成膜した。ＳｉＮ膜２４
は、シランガスとアンモニアガスと窒化ガスとを原料と
したプラズマＣＶＤ法にて作製した。ＳｉＮ膜の成膜中
の圧力は４００ｍＴｏｒｒ、シランガス流量３０ｓｃｃ
ｍ、アンモニアガス流量３０ｓｃｃｍ、窒素ガス流量２
５０ｓｃｃｍ、プラズマ投入電力１０Ｗ、基板温度は１
００℃の条件にて成膜し、０．１μｍの厚さに形成し
た。
【００４３】［実施例３］実施例３では、上述の図３に
示すように有機ＥＬ素子を覆う保護膜２０として、Ｓｉ
Ｎ膜２４とａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２とが有機ＥＬ素子側か
らこの順に積層された構造とした。積層順が異なる点を
除き、各膜の成膜条件、膜厚は実施例２と同一である。
示すように有機ＥＬ素子を覆う保護膜２０として、Ｓｉ
Ｎ膜２４とａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２２とが有機ＥＬ素子側か
らこの順に積層された構造とした。積層順が異なる点を
除き、各膜の成膜条件、膜厚は実施例２と同一である。
【００４４】［実施例４］実施例４では、上述の図４に
示すように、有機ＥＬ素子を覆う保護膜２０として、有
機ＥＬ素子側から、ＳｉＮ膜２４／ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２
２／ＳｉＮ膜２４の３層構造とした。有機ＥＬ素子を覆
うＳｉＮ膜も最上層のＳｉＮ膜も同様０．１μｍの厚さ
で上記実施例２と同一条件で形成され、ａ−ＣＮｘ：Ｈ
膜２２については、２μｍの厚さで、上記実施例１と同
一条件で形成した。
示すように、有機ＥＬ素子を覆う保護膜２０として、有
機ＥＬ素子側から、ＳｉＮ膜２４／ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２
２／ＳｉＮ膜２４の３層構造とした。有機ＥＬ素子を覆
うＳｉＮ膜も最上層のＳｉＮ膜も同様０．１μｍの厚さ
で上記実施例２と同一条件で形成され、ａ−ＣＮｘ：Ｈ
膜２２については、２μｍの厚さで、上記実施例１と同
一条件で形成した。
【００４５】［実施例５］実施例５では、上述の図５に
示すように、有機ＥＬ素子を形成する基板としてＰＥＴ
フィルム基板１１を用い、このフィルム基板１１上に、
保護膜２１（バッファ層）として、基板を覆ってａ−Ｃ
Ｎｘ：Ｈ膜２３を２μｍ形成し、この膜を覆ってＳｉＮ
膜２５を０．１μｍの厚さに形成した。成膜方法は、上
記各実施例と同一であり、また、形成したＳｉＮ膜２５
の上には、各実施例と同様に有機ＥＬ素子を形成した。
そして、この有機ＥＬ素子を覆って、保護膜２０を形成
している。保護膜２０は、実施例３と同様に、素子側か
らＳｉＮ膜２４を厚さ０．１μｍ、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２
２を厚さ２μｍ、上記実施例と同一条件で形成した。
示すように、有機ＥＬ素子を形成する基板としてＰＥＴ
フィルム基板１１を用い、このフィルム基板１１上に、
保護膜２１（バッファ層）として、基板を覆ってａ−Ｃ
Ｎｘ：Ｈ膜２３を２μｍ形成し、この膜を覆ってＳｉＮ
膜２５を０．１μｍの厚さに形成した。成膜方法は、上
記各実施例と同一であり、また、形成したＳｉＮ膜２５
の上には、各実施例と同様に有機ＥＬ素子を形成した。
そして、この有機ＥＬ素子を覆って、保護膜２０を形成
している。保護膜２０は、実施例３と同様に、素子側か
らＳｉＮ膜２４を厚さ０．１μｍ、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜２
２を厚さ２μｍ、上記実施例と同一条件で形成した。
【００４６】［比較例１］上記実施例に対する比較例１
としては、ガラス基板上に形成された有機ＥＬ素子を覆
う保護膜として、無機保護膜であるＳｉＮ膜をプラズマ
ＣＶＤ法を用いて２μｍの厚さに形成した。このＳｉＮ
膜の成膜条件は上記と同じとした。
としては、ガラス基板上に形成された有機ＥＬ素子を覆
う保護膜として、無機保護膜であるＳｉＮ膜をプラズマ
ＣＶＤ法を用いて２μｍの厚さに形成した。このＳｉＮ
膜の成膜条件は上記と同じとした。
【００４７】［比較例２］比較例２としては、ガラス基
板上に形成された有機ＥＬ素子を覆う保護膜として、有
機保護膜であるポリパラキシレン膜をＣＶＤ法を用い、
２μｍの厚さに形成した。
板上に形成された有機ＥＬ素子を覆う保護膜として、有
機保護膜であるポリパラキシレン膜をＣＶＤ法を用い、
２μｍの厚さに形成した。
【００４８】［比較例３］比較例３としては、ガラス基
板上に形成された有機ＥＬ素子を覆う保護膜として、ａ
−Ｃ：Ｈ（アモルファスカーボン）膜を２μｍの厚さに
形成した。このａ−Ｃ：Ｈ膜は、メタンガスを原料にし
たプラズマＣＶＤ法により作製した。
板上に形成された有機ＥＬ素子を覆う保護膜として、ａ
−Ｃ：Ｈ（アモルファスカーボン）膜を２μｍの厚さに
形成した。このａ−Ｃ：Ｈ膜は、メタンガスを原料にし
たプラズマＣＶＤ法により作製した。
【００４９】［評価］以上作製した各実施例及び比較例
の試料を大気中で１００℃、１時間の条件でアニール処
理を行った。但し、基板としてフィルムを用いた実施例
５については、６０℃で１時間の条件とした。このよう
な条件でアニールした後、高温試験及び高湿度試験を行
った。
の試料を大気中で１００℃、１時間の条件でアニール処
理を行った。但し、基板としてフィルムを用いた実施例
５については、６０℃で１時間の条件とした。このよう
な条件でアニールした後、高温試験及び高湿度試験を行
った。
【００５０】高温試験では、各有機ＥＬ素子を８５℃の
環境下で１０００時間発光させ、試験前後での発光面積
の変化の割合を求めた。また、高湿度試験では、６５
℃、湿度９５％ＲＨ条件下に試料を１００時間放置し、
試験前後での発光面積の変化の割合を求めた。表１にそ
の結果を示す。
環境下で１０００時間発光させ、試験前後での発光面積
の変化の割合を求めた。また、高湿度試験では、６５
℃、湿度９５％ＲＨ条件下に試料を１００時間放置し、
試験前後での発光面積の変化の割合を求めた。表１にそ
の結果を示す。
【００５１】
【表１】
実施例１〜５については、いずれも高温試験及び高湿度
試験のいずれに対しても試験後の発光面積が８０％以上
を達成しているが、比較例１〜３については、高温試験
と高湿度試験のいずれか一方が５０％を下回る結果しか
得られていない。具体的には比較例１のようにＳｉＮ無
機保護膜のみとした場合、高湿度下での耐性は高いが、
高温試験の結果、全領域が非発光になってしまってい
る。一方、比較例３のようにａ−Ｃ：Ｈ膜のみを採用し
た場合、高温下では８２％と高い結果が得られている
が、高湿度試験の結果では保護膜の剥離が起きてしまっ
ている。従って、ＳｉＮ膜単層、ａ−Ｃ：Ｈ膜の単層
は、少なくとも高温高湿度に対する耐性が強く要求され
る車載用には不適切であることがわかる。また、比較例
２のようにポリパラキシレン膜を保護膜に採用した場合
には、高温、高湿度試験の結果は両々とも極端に悪い数
値（０％付近）ではないが、高温試験は６６％、高湿度
試験は３２％と、どちらの数値も不十分である。従っ
て、比較例２の保護膜についても高温高湿度に対する耐
性が要求される車載用には不適切であることがわかる。
試験のいずれに対しても試験後の発光面積が８０％以上
を達成しているが、比較例１〜３については、高温試験
と高湿度試験のいずれか一方が５０％を下回る結果しか
得られていない。具体的には比較例１のようにＳｉＮ無
機保護膜のみとした場合、高湿度下での耐性は高いが、
高温試験の結果、全領域が非発光になってしまってい
る。一方、比較例３のようにａ−Ｃ：Ｈ膜のみを採用し
た場合、高温下では８２％と高い結果が得られている
が、高湿度試験の結果では保護膜の剥離が起きてしまっ
ている。従って、ＳｉＮ膜単層、ａ−Ｃ：Ｈ膜の単層
は、少なくとも高温高湿度に対する耐性が強く要求され
る車載用には不適切であることがわかる。また、比較例
２のようにポリパラキシレン膜を保護膜に採用した場合
には、高温、高湿度試験の結果は両々とも極端に悪い数
値（０％付近）ではないが、高温試験は６６％、高湿度
試験は３２％と、どちらの数値も不十分である。従っ
て、比較例２の保護膜についても高温高湿度に対する耐
性が要求される車載用には不適切であることがわかる。
【００５２】このような比較例に対し、有機材料である
本発明のａ−ＣＮｘ：Ｈ膜は、実施例１のような単層構
造であっても、高温試験８９％、高湿度試験８１％と非
常に好ましい結果が得られている。また、実施例２及び
３に示すように、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜と薄いＳｉＮ膜との
２層構造を採用すれば、保護膜としての機能が向上して
おり、２層の積層順は、実施例３の方が効果が高いこと
がわかる。また、ＳｉＮ／ａ−ＣＮｘＨ／ＳｉＮの３層
構造の保護膜を用いた実施例４については、高温及び高
湿度試験のいずれの後においても、９９％以上の発光面
積が実現されており、車載用途の有機ＥＬ表示装置など
の保護膜として特に有効であることがわかる。
本発明のａ−ＣＮｘ：Ｈ膜は、実施例１のような単層構
造であっても、高温試験８９％、高湿度試験８１％と非
常に好ましい結果が得られている。また、実施例２及び
３に示すように、ａ−ＣＮｘ：Ｈ膜と薄いＳｉＮ膜との
２層構造を採用すれば、保護膜としての機能が向上して
おり、２層の積層順は、実施例３の方が効果が高いこと
がわかる。また、ＳｉＮ／ａ−ＣＮｘＨ／ＳｉＮの３層
構造の保護膜を用いた実施例４については、高温及び高
湿度試験のいずれの後においても、９９％以上の発光面
積が実現されており、車載用途の有機ＥＬ表示装置など
の保護膜として特に有効であることがわかる。
【００５３】また、フィルム基板を用いた実施例５に係
る素子についても、高温試験後が８５％、高湿度試験後
が８０％の発光面積が実現されており、ガラスと比較し
て水分や酸素の遮蔽能力に劣るフィルム基板を用いた場
合であっても、実施例５のような保護膜２１と保護膜２
０とによって有機ＥＬ素子の高温、高湿度への耐性を飛
躍的に高めることが可能であることがわかる。
る素子についても、高温試験後が８５％、高湿度試験後
が８０％の発光面積が実現されており、ガラスと比較し
て水分や酸素の遮蔽能力に劣るフィルム基板を用いた場
合であっても、実施例５のような保護膜２１と保護膜２
０とによって有機ＥＬ素子の高温、高湿度への耐性を飛
躍的に高めることが可能であることがわかる。
【００５４】
【発明の効果】以上説明したように、この発明によれ
ば、有機ＥＬ素子などの電子デバイスをアモルファス炭
化窒素材料を少なくとも含む保護膜によって覆うこと
で、高温、高湿度などにおいても劣化することなくこの
有機ＥＬ素子等を水分や酸素などから保護でき、素子の
信頼性、寿命を飛躍的に向上できる。
ば、有機ＥＬ素子などの電子デバイスをアモルファス炭
化窒素材料を少なくとも含む保護膜によって覆うこと
で、高温、高湿度などにおいても劣化することなくこの
有機ＥＬ素子等を水分や酸素などから保護でき、素子の
信頼性、寿命を飛躍的に向上できる。
【図１】 本発明の実施形態１及び実施例１に係る有機
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
【図２】 本発明の実施形態１及び実施例２に係る有機
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
【図３】 本発明の実施形態１及び実施例３に係る有機
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
【図４】 本発明の実施形態１及び実施例４に係る有機
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
【図５】 本発明の実施形態２及び実施例５に係る有機
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
ＥＬ素子の概略断面構成を示す図である。
【図６】 本発明の有機ＥＬ素子製造装置の一例を示す
図である。
図である。
１０ ガラス基板、１１ フィルム基板、１２ 第１電
極、１６ 電子注入層、１８ 第２電極、２０ 保護
膜、２２、２３ アモルファス窒化炭素（ａ−ＣＮｘ：
Ｈ）膜、２４ 無機保護間膜（ＳｉＮ膜、ＳｉＯ２膜も
しくはＤＬＣ膜など）、２５ ＳｉＮ膜、３０ 有機化
合物層、３２ 正孔注入層、３４ 正孔輸送層、３６
有機発光層、１００ 基板導入・取出室、１０１ 基板
導入室、１０２ 有機薄膜成膜室、１０３ 陰極成膜
室、２０１ 保護膜（ＳｉＮ）成膜室、２０２ 保護膜
（ａ−ＣＮｘＨ）成膜室、２０３ 基板取出室、３００
搬送用真空装置。
極、１６ 電子注入層、１８ 第２電極、２０ 保護
膜、２２、２３ アモルファス窒化炭素（ａ−ＣＮｘ：
Ｈ）膜、２４ 無機保護間膜（ＳｉＮ膜、ＳｉＯ２膜も
しくはＤＬＣ膜など）、２５ ＳｉＮ膜、３０ 有機化
合物層、３２ 正孔注入層、３４ 正孔輸送層、３６
有機発光層、１００ 基板導入・取出室、１０１ 基板
導入室、１０２ 有機薄膜成膜室、１０３ 陰極成膜
室、２０１ 保護膜（ＳｉＮ）成膜室、２０２ 保護膜
（ａ−ＣＮｘＨ）成膜室、２０３ 基板取出室、３００
搬送用真空装置。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 三浦 篤志
愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番
地の１ 株式会社豊田中央研究所内
(72)発明者 藤川 久喜
愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番
地の１ 株式会社豊田中央研究所内
(72)発明者 多賀 康訓
愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番
地の１ 株式会社豊田中央研究所内
Ｆターム(参考） 3K007 AB11 AB12 AB13 AB14 AB18
BB01 DB03 FA01 FA02
Claims (10)
- 【請求項１】 有機電界発光素子において、 電極間に少なくとも一層の有機化合物層を備えた素子領
域と、 該素子領域を覆って形成された保護膜と、を備え、 前記保護膜はアモルファス窒化炭素を含むことを特徴と
する有機電界発光素子。 - 【請求項２】 有機電界発光素子において、 電極間に少なくとも一層の有機化合物層を備えた有機電
界発光素子と、この素子が形成される基板との間に保護
膜を備え、 前記保護膜はアモルファス窒化炭素を含むことを特徴と
する有機電界発光素子。 - 【請求項３】 請求項１又は２に記載の有機電界発光素
子において、 前記保護膜は、前記アモルファス窒化炭素の単独膜又は
無機膜との積層膜であることを特徴とする有機電界発光
素子。 - 【請求項４】 請求項１〜３のいずれか一つに記載の有
機電界発光素子において、 前記アモルファス窒化炭素を含む膜は、アルカン、アル
ケン又はアルキンを１種以上含むガスと、窒素又はアン
モニアを含むガスとを原材料として気相成長法によって
成膜されていることを特徴とする有機電界発光素子。 - 【請求項５】 請求項３に記載の有機電界発光素子にお
いて、 前記無機膜は、窒化膜、酸化膜又は炭素膜又はシリコン
膜のいずれかを含むことを特徴とする有機電界発光素
子。 - 【請求項６】 請求項５に記載の有機電界発光素子にお
いて、 前記無機膜は、窒化珪素膜、窒化硼素膜、窒化アルミニ
ウム膜、酸化珪素膜、酸化アルミニウム膜、酸化チタン
膜、アモルファスシリコン膜、アモルファスカーボン膜
又はダイアモンド状カーボン膜のいずれかであることを
特徴とする有機電界発光素子。 - 【請求項７】 請求項３又は請求項５又は請求項６のい
ずれかに記載の有機電界発光素子において、 前記保護膜は、前記アモルファス窒化炭素を含む膜と前
記無機膜との２層以上の積層構造より構成され、 前記有機電界発光素子側から前記アモルファス窒化炭素
膜、前記無機膜がこの順に形成されていることを特徴と
する有機電界発光素子。 - 【請求項８】 請求項３又は請求項５又は請求項６のい
ずれかに記載の有機電界発光素子において、 前記保護膜は、前記アモルファス窒化炭素を含む膜と前
記無機膜との２層以上の積層構造より構成され、 前記有機電界発光素子側から前記無機膜、前記アモルフ
ァス窒化炭素を含む膜がこの順に形成されていることを
特徴とする有機電界発光素子。 - 【請求項９】 有機電子デバイスを覆い、高温高湿度耐
性を備える保護膜として、少なくともアモルファス窒化
炭素を含む膜が用いられていることを特徴とする有機電
子デバイス。 - 【請求項１０】 電極間に少なくとも一層の有機化合物
層を備えた素子領域と、少なくとも前記素子領域を覆う
保護膜とを備え、該保護膜はアモルファス窒化炭素膜及
び無機膜の積層構造を備え該素子領域を覆える有機電界
発光素子の製造装置であって、 前記素子領域を構成する各層をそれぞれ成膜する素子成
膜室と、 前記アモルファス窒化炭素膜を成膜する保護膜成膜室
と、 前記無機膜を成膜する無機膜成膜室と、を備え、 少なくとも、前記素子領域を覆って先に形成される前記
アモルファス窒化炭素膜又は無機膜を成膜する各保護膜
成膜室と、前記素子成膜室とが直接又は搬送用真空室を
介して連結されていることを特徴とする有機電界発光素
子の製造装置。
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