JP2003277010A - Hydrogen producing apparatus - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、炭化水素系の燃料
を改質して水素ガスを生成する水素生成装置において、
水素とともに発生する一酸化炭素をＣＯ酸化反応により
低減させる水素生成装置に関する。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a hydrogen generator for reforming a hydrocarbon fuel to generate hydrogen gas,
The present invention relates to a hydrogen generator that reduces carbon monoxide generated with hydrogen by a CO oxidation reaction.
【０００２】[0002]
【従来の技術】従来より、水素リッチなガスを生成させ
る方法として、外部より熱を加え有機化合物系燃料と水
から改質触媒を用い反応させる水蒸気改質法がある。こ
の方法では、水素以外に一酸化炭素が生成するため、こ
れを除去するために変成反応により一酸化炭素を水素と
二酸化炭素に変換する変成装置と、ＣＯ酸化反応により
一酸化炭素を二酸化炭素に変えるＣＯ酸化装置と、有機
化合物系燃料と水から水素を生成する改質触媒を有した
改質装置とにより構成されたのが水素生成装置である。2. Description of the Related Art Conventionally, as a method for producing a hydrogen-rich gas, there is a steam reforming method in which heat is externally applied to react an organic compound fuel and water with a reforming catalyst. In this method, carbon monoxide is generated in addition to hydrogen. Therefore, in order to remove carbon monoxide, a shift converter for converting carbon monoxide into hydrogen and carbon dioxide by a shift reaction, and a carbon monoxide to carbon dioxide by a CO oxidation reaction. A hydrogen generator is composed of a CO oxidizer to be changed and a reformer having a reforming catalyst to generate hydrogen from an organic compound fuel and water.
【０００３】ここで、ＣＯ酸化反応を起こすためには、
変成反応後の改質ガスの他に、酸化ガスが必要となる。
そのために、変成反応後の改質ガスに酸化ガスを噴き込
み、これらのガスを混合させた後、ＣＯ酸化装置に送り
込み一酸化炭素を酸化反応により低減させている。Here, in order to cause a CO oxidation reaction,
Oxidizing gas is required in addition to the reformed gas after the shift reaction.
Therefore, an oxidizing gas is injected into the reformed gas after the shift conversion reaction, and these gases are mixed and then sent to a CO oxidation device to reduce carbon monoxide by the oxidation reaction.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ＣＯ酸
化装置において、改質反応および変成反応により生成し
たガスとＣＯ酸化反応のために送り込んだ酸素を含んだ
酸化ガスとが十分に混合するとともに、混合ガスの流れ
が均一な分布をしていなければ、ＣＯ酸化触媒は一酸化
炭素を充分に低下させることができず、水素生成装置か
らは一酸化炭素を含んだ水素リッチガスが発生すること
になる。ここで、一般的に固体高分子型燃料電池は燃料
である水素に含有する一酸化炭素濃度が、例えば２０ｐ
ｐｍよりも高いと安定した発電を行う事はできない。つ
まり、水素生成装置から生成する水素リッチガス中の一
酸化炭素は固体高分子型燃料電池の運転を妨げる要因に
なるという課題を有していた。However, in the CO oxidation device, the gas generated by the reforming reaction and the shift conversion reaction and the oxidizing gas containing oxygen sent for the CO oxidation reaction are sufficiently mixed and mixed. If the gas flow does not have a uniform distribution, the CO oxidation catalyst cannot sufficiently reduce carbon monoxide, and a hydrogen-rich gas containing carbon monoxide is generated from the hydrogen generator. Here, in general, a polymer electrolyte fuel cell has a carbon monoxide concentration of 20 p
If it is higher than pm, stable power generation cannot be performed. That is, there is a problem that carbon monoxide in the hydrogen-rich gas generated from the hydrogen generator becomes a factor that hinders the operation of the polymer electrolyte fuel cell.
【０００５】本発明は、前記従来の課題を解決するため
になされ、その目的とするところは、変成反応後改質ガ
スと酸化ガスの混合性を向上させ、ＣＯ酸化装置におい
て、改質ガス中の一酸化炭素濃度を充分低減させ、固体
高分子型燃料電池の運転を妨げない水素生成装置を提供
することにある。The present invention has been made to solve the above-mentioned conventional problems, and an object of the present invention is to improve the mixing property of the reformed gas and the oxidizing gas after the shift conversion reaction, and to improve the mixing property of the reformed gas in the CO oxidizing device. Another object of the present invention is to provide a hydrogen generator that sufficiently reduces the carbon monoxide concentration and does not hinder the operation of the polymer electrolyte fuel cell.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】上記課題を解決する本発
明の水素生成装置は、水素と少なくとも一酸化炭素を含
んだ改質ガス中の一酸化炭素を変成反応により低減する
変成触媒を有する変成部と、前記変成部後の改質ガスと
酸素を含んだ酸化ガスを混合させる混合部と、前記混合
部に酸化ガスを供給する酸化ガス供給部と、前記混合部
後の改質ガス中の一酸化炭素を酸化させ低減させるＣＯ
酸化部とを備え、前記混合部に前記酸化ガス供給部より
供給される酸化ガスの酸化ガス導入部を設けるととも
に、前記変成部の改質ガス流れに対して直行方向の断面
積よりも前記酸化ガス導入部での改質ガス流れに対して
直行方向の断面積が小さくなるように前記酸化ガス導入
部を構成し、改質ガスと酸化ガスとを前記酸化ガス導入
部で混合させる装置を特徴とする。A hydrogen generator according to the present invention which solves the above-mentioned problems has a shift catalyst having a shift catalyst for reducing carbon monoxide in a reformed gas containing hydrogen and at least carbon monoxide by a shift reaction. Section, a mixing section for mixing the reformed gas after the shift conversion section and an oxidizing gas containing oxygen, an oxidizing gas supply section for supplying an oxidizing gas to the mixing section, and a reformed gas in the reformed gas after the mixing section. CO that oxidizes and reduces carbon monoxide
An oxidizing part, and an oxidizing gas introducing part of the oxidizing gas supplied from the oxidizing gas supply part is provided in the mixing part, and the oxidizing gas is applied more than the cross-sectional area in the orthogonal direction to the reformed gas flow of the shift conversion part. A feature of the apparatus is that the oxidizing gas introducing section is configured so that a cross-sectional area in a direction orthogonal to the reforming gas flow in the gas introducing section becomes small, and the reforming gas and the oxidizing gas are mixed in the oxidizing gas introducing section. And
【０００７】また、本発明は、混合部内で変成部から流
れてくる改質ガスと酸化ガス供給部の一端から供給され
る酸化ガスとが対向流となるように、前記酸化ガス供給
部の一端が前記混合部内に配置されていることを特徴と
する。Further, according to the present invention, one end of the oxidizing gas supply section is provided so that the reforming gas flowing from the shift conversion section and the oxidizing gas supplied from one end of the oxidizing gas supply section in the mixing section are in counterflow. Are arranged in the mixing section.
【０００８】また、本発明は、酸化ガス導入部内に設置
している酸化ガス供給部の端部に少なくとも一つ以上の
小さな酸化ガス噴出口を設けることを特徴とする。Further, the present invention is characterized in that at least one small oxidant gas ejection port is provided at the end of the oxidant gas supply part installed in the oxidant gas introduction part.
【０００９】また、本発明は、混合部の上流側に、酸化
ガス供給部から供給される酸化ガスが変成部へ流入する
ことを防止する流入防止壁を設けることを特徴とする。Further, the present invention is characterized in that an inflow prevention wall for preventing the oxidizing gas supplied from the oxidizing gas supply section from flowing into the shift conversion section is provided on the upstream side of the mixing section.
【００１０】また、本発明は、流入防止壁により改質ガ
スの流路を狭め、流入防止壁通過直後の改質ガスの流速
を速めることを特徴とする。Further, the present invention is characterized in that the flow path of the reformed gas is narrowed by the inflow prevention wall to increase the flow velocity of the reformed gas immediately after passing through the inflow prevention wall.
【００１１】また、本発明は、改質ガス流れに対して下
流側流路断面積が上流側流路断面積よりも小さくなるよ
うに酸化ガス導入部を構成することを特徴とする。Further, the present invention is characterized in that the oxidizing gas introducing section is constructed so that the cross-sectional area of the downstream side flow passage is smaller than that of the upstream side flow passage with respect to the reformed gas flow.
【００１２】また、本発明は、混合部の改質ガス流れに
対して下流側に改質ガスの流れを拡散する拡散部を設け
ることを特徴とする。Further, the present invention is characterized in that a diffusion portion for diffusing the reformed gas flow is provided downstream of the reformed gas flow in the mixing portion.
【００１３】また、本発明は、拡散部は、改質ガスの流
れを半径方向および／または円周方向に乱す充填体を納
めることを特徴とする。Further, the present invention is characterized in that the diffusing section accommodates a packing body for disturbing the flow of the reformed gas in the radial direction and / or the circumferential direction.
【００１４】また、本発明は、拡散部は、改質ガスの流
れを半径方向および／または円周方向に乱す突起物を設
けることを特徴とする。Further, the present invention is characterized in that the diffusing portion is provided with projections that disturb the flow of the reformed gas in the radial direction and / or the circumferential direction.
【００１５】上記の本発明により、改質ガスと酸化ガス
の混合を促進させ、かつ、均一な分布の混合ガスをＣＯ
酸化部に送る事ができる装置を提供することで、従来の
水素生成装置からの生成ガスに一酸化炭素が含まれてい
ることによる固体高分子型燃料電池の運転阻害に関して
の問題点を解決する。According to the present invention described above, the mixed gas of the reformed gas and the oxidizing gas is promoted, and the mixed gas having a uniform distribution is CO
By providing a device that can be sent to the oxidation unit, solve the problem regarding the operation inhibition of the polymer electrolyte fuel cell due to the inclusion of carbon monoxide in the generated gas from the conventional hydrogen generator .
【００１６】[0016]
【発明の実施の形態】以下、本発明を図面とともに詳細
に説明する。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION The present invention will now be described in detail with reference to the drawings.
【００１７】（実施の形態１）図１は本発明の第１の実
施の形態における水素生成装置の構成図である。本装置
は大きく分けて変成部１、混合部２、拡散部８、ＣＯ酸
化部７から構成されている。図１において、１は水素と
少なくとも一酸化炭素を含んだ改質ガス中の一酸化炭素
を水素と二酸化炭素に変える変成反応を主に進行させる
変成触媒を有する変成部である。２は変成反応後の改質
ガスと酸化ガスと混合させる混合部であり、変成部１と
拡散８またはＣＯ酸化部７に挟まれた部分全てを示す。
３は混合部２に酸素を含んだ酸化ガスを送り込む酸化ガ
ス供給部であり、酸化ガス供給部３の下流側は混合部２
内に設置されている酸化ガス導入部４である。この混合
部２内に設置した酸化ガス導入部４によりガス同士の混
合を促進させる。５は酸化ガス導入部４から噴出す酸化
ガスが変成部１の触媒に直接吹き込まれることがないよ
うに設けた流入防止壁である。６は酸化ガス導入部４に
より混合された混合ガスの混合性を増すために設けた絞
りである。これら酸化ガス導入部４、流入防止壁５、絞
り６により混合部２内に改質ガスと酸化ガスを混合させ
るための小さな空間が構成される。７は酸化ガス導入部
４および混合部２を通り、十分に改質ガスと酸化ガスと
が混合したガス中の一酸化炭素をＣＯ酸化により低減さ
せるＣＯ酸化部である。このＣＯ酸化部７で十分に一酸
化炭素を低減させるためには、混合ガスが混合している
のと同時に、混合ガス流れの分布が均一であることが望
ましい。そこで、流れの分布を均一化させるために、拡
散８を設けている。(Embodiment 1) FIG. 1 is a configuration diagram of a hydrogen generator according to a first embodiment of the present invention. This apparatus is roughly divided into a shift section 1, a mixing section 2, a diffusion section 8 and a CO oxidation section 7. In FIG. 1, reference numeral 1 denotes a shift conversion section having a shift catalyst that mainly advances a shift reaction for converting carbon monoxide in a reformed gas containing hydrogen and at least carbon monoxide into hydrogen and carbon dioxide. Reference numeral 2 is a mixing portion for mixing the reformed gas and the oxidizing gas after the shift reaction, and shows the entire portion sandwiched between the shift portion 1 and the diffusion 8 or the CO oxidation portion 7.
Reference numeral 3 is an oxidizing gas supply unit for sending an oxidizing gas containing oxygen to the mixing unit 2, and the downstream side of the oxidizing gas supply unit 3 is the mixing unit 2
It is the oxidizing gas introduction part 4 installed inside. The oxidizing gas introduction section 4 installed in the mixing section 2 promotes mixing of the gases. Reference numeral 5 is an inflow prevention wall provided so that the oxidizing gas ejected from the oxidizing gas introducing section 4 is not directly blown into the catalyst of the shift conversion section 1. Reference numeral 6 is a throttle provided to increase the mixing property of the mixed gas mixed by the oxidizing gas introducing unit 4. A small space for mixing the reforming gas and the oxidizing gas is formed in the mixing section 2 by the oxidizing gas introducing section 4, the inflow prevention wall 5, and the throttle 6. Reference numeral 7 denotes a CO oxidation unit that passes through the oxidizing gas introduction unit 4 and the mixing unit 2 and reduces carbon monoxide in the gas in which the reforming gas and the oxidizing gas are sufficiently mixed by CO oxidation. In order to sufficiently reduce carbon monoxide in the CO oxidation section 7, it is desirable that the mixed gas is mixed and the distribution of the mixed gas flow is uniform at the same time. Therefore, the diffusion 8 is provided in order to make the flow distribution uniform.
【００１８】以上のように構成された水素生成装置につ
いて、以下その動作、作用を説明する。まず、変成部１
において一酸化炭素を低減した改質ガスは混合部２に入
り、酸化ガスとの混合を促進するために流路断面積が狭
められている酸化ガス導入部４へと送り込まれる。この
とき、改質ガスは流路断面積が狭まったことにより、流
速が増加する。この流速が速められた改質ガスに、酸化
ガス供給部３より送り込んだ酸化ガスが酸化ガス導入部
４内に改質ガスに対して対向するように吹き込むことに
よりガスの混合性が向上する。The operation and action of the hydrogen generator configured as described above will be described below. First, the metamorphosis section 1
In the above, the reformed gas with reduced carbon monoxide enters the mixing section 2 and is sent to the oxidizing gas introduction section 4 in which the flow passage cross-sectional area is narrowed in order to promote mixing with the oxidizing gas. At this time, the flow velocity of the reformed gas increases due to the narrowed cross-sectional area of the flow path. The oxidizing gas fed from the oxidizing gas supply unit 3 is blown into the oxidizing gas supply unit 3 into the oxidizing gas supply unit 3 so as to face the reformed gas, so that the mixing property of the gas is improved.
【００１９】なお、酸化ガス導入部４内に吹き込む酸化
ガス供給部３の一端の構成を一つの小さな穴や複数の小
さな穴にすることにより、酸化ガスの流速を速めること
ができる。The flow velocity of the oxidizing gas can be increased by forming one end of the oxidizing gas supply part 3 blown into the oxidizing gas introducing part 4 into one small hole or a plurality of small holes.
【００２０】また、酸化ガス導入部４内の酸化ガスの出
口構成は酸化ガスを均等に散布できるようにシャワーの
ヘッドのような構成にしても構わない。The outlet structure of the oxidizing gas in the oxidizing gas introducing section 4 may be a shower head structure so that the oxidizing gas can be evenly distributed.
【００２１】このように、互いのガスを速い流速で対向
流として衝突させることにより、ガスの混合を促進させ
ることができるのである。In this way, the gases can be promoted to be mixed by causing the gases to collide with each other at a high flow velocity as counter flows.
【００２２】ところで、この混合ガス及び酸化ガス供給
部３から送り込んだ酸化ガスの流れが変成部１にまで逆
流すると、変成部１の変成触媒での変成反応を妨げる可
能性があるために、流入防止壁５を設けている。By the way, if the flow of the oxidizing gas sent from the mixed gas and the oxidizing gas supply section 3 flows backward to the shift conversion section 1, there is a possibility that the shift reaction of the shift conversion catalyst of the shift conversion section 1 may be hindered. A prevention wall 5 is provided.
【００２３】なお、図１では、流入防止壁５に改質ガス
の流路用として周囲に穴もしくはスリットを設けるよう
にしているが、流入防止壁５としての役割に支障をきた
さない限り、穴の形状、位置などは問わない。これらの
流入防止壁５に設けられた穴は改質ガスの流路となるだ
けでなく、流入防止壁５を通過した直後の改質ガスの流
速を速める効果もある。また、流入防止壁５は改質ガス
および酸化ガスの逆流防止の役割だけでなく、酸化ガス
導入部４および／または酸化ガス供給部３と混合部２を
構成する外壁との固定部に、改質ガスによりかかる力を
分散させ、応力による劣化を低減させ、耐久性を向上さ
せるために用いることもできる。In FIG. 1, the inflow prevention wall 5 is provided with holes or slits around it for the passage of the reformed gas. However, as long as the function of the inflow prevention wall 5 is not hindered, holes or slits are provided. The shape and position of the do not matter. The holes provided in the inflow prevention wall 5 not only serve as a flow path for the reformed gas, but also have the effect of increasing the flow velocity of the reformed gas immediately after passing through the inflow prevention wall 5. In addition, the inflow prevention wall 5 not only plays a role of preventing backflow of the reformed gas and the oxidizing gas, but is also modified to be a fixed portion for fixing the oxidizing gas introduction portion 4 and / or the oxidizing gas supply portion 3 and the outer wall constituting the mixing portion 2. It can also be used to disperse the force applied by the quality gas, reduce deterioration due to stress, and improve durability.
【００２４】以上のようにして混合させた改質ガスは酸
化ガス導入部４の流路断面積より小さな流路断面積であ
る絞り６を通り、次の構成である拡散８もしくはＣＯ酸
化部７へと流れていく。絞り６は改質流れを狭い空間部
に通す事により、より混合を確実なものにするために設
けている。また、以上に述べた酸化ガス導入部４、流入
防止壁５、絞り６の３つの構成により、混合部２内にガ
スの混合を行うための小さな空間が構成される。この小
さな空間に、この空間に対して速い流速で互いのガスを
衝突させることにより、相乗効果により、更に混合性を
高めることができるのである。The reformed gas mixed as described above passes through the restrictor 6 having a flow passage cross-sectional area smaller than that of the oxidizing gas introduction portion 4, and the diffusion 8 or the CO oxidation portion 7 having the following structure. It flows to. The throttle 6 is provided to ensure the mixing by passing the reforming flow through a narrow space. Moreover, a small space for mixing gases is formed in the mixing section 2 by the three configurations of the oxidizing gas introduction section 4, the inflow prevention wall 5, and the throttle 6 described above. By colliding the gases with each other at a high flow velocity with respect to the small space, the synergistic effect can further enhance the mixing property.
【００２５】以上のような手段で混合された改質ガスは
混合割合が均等になるだけでなく、改質ガスと酸化ガス
とにあった温度の相違を改善し均一な温度分布になり、
ＣＯ酸化触媒におけるＣＯ酸化反応を効率良く行うこと
ができる。混合性を高めたガスをＣＯ酸化部７にそのま
ま送り込んでも、一酸化炭素は充分に除去され得るが、
万が一、混合ガスの流れに分布が生じ、ＣＯ酸化部７の
ＣＯ酸化触媒全体を用いてＣＯ酸化反応を均等に行うこ
とができなかったならば、一酸化炭素を含んだ水素リッ
チガスを最終的に生成してしまったり、ＣＯ酸化触媒の
一部のみを通常よりも早く劣化させてしまう可能性があ
る。そこで、改質ガスの流れを均一にするために混合部
２の後に設けているのが拡散部８である。この拡散部は
上記のように水素生成器の構成による改質ガス流れの分
布次第で設けるかどうか判断できる。拡散部は層流とし
て流れている改質ガスをあらゆる方向の流れに乱してし
まうことが目的であり、その構成としては、拡散用の充
填体を詰め込んだ構成と、拡散のための突起物を内部に
設けている構成とを考えている。まず、充填体として
は、アルミナボールのような球状物質や、球状ではなく
ても細かく小さな形状の物質を詰め込んだ構成が挙げら
れる。ただし、これらの充填体は、使用とともに磨耗し
たり割れたりするなどして拡散部８の下流側を充填体の
破片や粉などで汚さないために、十分な強度を有してい
ることと、改質ガス、酸化ガス、水などにより腐食され
ない耐腐食性物質であることが求められる。また、拡散
させながらＣＯ酸化できるように小さな粒状のＣＯ酸化
触媒を充填体として用いても良い。次に、突起物として
は、ガスの流れを円周方向に回転させるフィン構造や、
チューブを複数層に巻き、流路をさえぎるように置いた
拡散構成などが挙げられる。これらの具体的な図を図２
および図３に示す。ただし、これらの図は実施の一例で
あり、フィンの形やチューブの巻き方などはこれらの図
と異なっていても同じ役割さえ果たせば構わない。In the reformed gas mixed by the above means, not only the mixing ratio becomes uniform, but also the difference in temperature between the reformed gas and the oxidizing gas is improved and a uniform temperature distribution is obtained.
The CO oxidation reaction in the CO oxidation catalyst can be efficiently performed. Although carbon monoxide can be sufficiently removed by directly feeding the gas with improved mixing property to the CO oxidation unit 7,
If, by any chance, the flow of the mixed gas is distributed and the CO oxidation reaction of the entire CO oxidation catalyst of the CO oxidation unit 7 cannot be performed uniformly, the hydrogen-rich gas containing carbon monoxide is finally added. There is a possibility that it will be generated or only a part of the CO oxidation catalyst will be deteriorated faster than usual. Therefore, the diffusion section 8 is provided after the mixing section 2 in order to make the flow of the reformed gas uniform. As described above, it is possible to determine whether or not to provide this diffusion portion depending on the distribution of the reformed gas flow due to the configuration of the hydrogen generator. The purpose of the diffusing section is to disturb the reformed gas flowing as a laminar flow in all directions, and its structure is as follows: a structure filled with a diffusion filler, and a protrusion for diffusion. Is considered to be provided inside. First, examples of the filling body include a spherical substance such as an alumina ball, and a structure in which a substance having a fine and small shape is packed even if the substance is not spherical. However, these fillers have sufficient strength so as not to contaminate the downstream side of the diffusing section 8 with fragments or powder of the filler due to wear or cracks during use. It is required to be a corrosion resistant substance that is not corroded by a reformed gas, an oxidizing gas, water or the like. Further, a small granular CO oxidation catalyst may be used as a packing so that CO can be oxidized while being diffused. Next, as the protrusion, a fin structure for rotating the gas flow in the circumferential direction,
A diffusion configuration in which a tube is wound in a plurality of layers and placed so as to block the flow path is included. Figure 2 shows these concrete figures.
And shown in FIG. However, these drawings are examples of implementation, and the fins and the winding method of the tubes may be different from those in these drawings as long as they have the same role.
【００２６】ここで、実際の実験例を述べる。本実施の
形態を用いる前の構成は、約１０ｃｍの円柱内におい
て、上流から流れこむ改質ガスと、約３ｍｍの穴から供
給する酸化ガスとを対向流で混合させた。その時の流速
は改質ガスが約０．１ｍ／ｓ、酸化ガスが約４ｍ／ｓで
あった。このような状態で混合させた後、ＣＯ酸化触媒
に混合ガスを通した結果、約１００ｐｐｍの一酸化炭素
を含有した水素リッチガスが得られた。更にその時の一
酸化炭素の濃度分布をＣＯ酸化触媒通過直後の径方向で
測定したところ、０〜３００ｐｐｍという濃度の違いが
見られた。これは、改質ガスと酸化ガスとの混合が不十
分であるとともに、流れの分布も不均一であることを示
している。そこで本実施の形態を用いたところ、一酸化
炭素は検出できないレベルにまで減少させることができ
た。さらに一酸化炭素の濃度分布も見られなくなった。
本実施の形態の混合部の大きさは直径約１０ｃｍから直
径約３ｃｍに絞った形状をしている。この時の流速は改
質ガスが約１〜１０ｍ／ｓ（流入防止壁の絞り効果によ
り流速値は変動）、酸化ガスは約４ｍ／ｓであった。こ
のように互いのガスの流速を近い値にすることにより対
向流の効果がより顕著に現れるのである。なお、この実
験例は実施の形態の一例を述べたものであり、装置の大
きさ、ガス流速、一酸化炭素濃度などは、水素生成器の
形態により適する値は異なってくる。Here, an actual experimental example will be described. In the configuration before using the present embodiment, the reforming gas flowing from the upstream side and the oxidizing gas supplied from the hole of about 3 mm were mixed in a counterflow in a cylinder of about 10 cm. The flow velocity at that time was about 0.1 m / s for the reformed gas and about 4 m / s for the oxidizing gas. After mixing in such a state, the mixed gas was passed through the CO oxidation catalyst, and as a result, a hydrogen-rich gas containing about 100 ppm of carbon monoxide was obtained. Further, when the concentration distribution of carbon monoxide at that time was measured in the radial direction immediately after passing through the CO oxidation catalyst, a difference in concentration of 0 to 300 ppm was found. This indicates that the reformed gas and the oxidizing gas are not sufficiently mixed and the flow distribution is not uniform. Therefore, using this embodiment, carbon monoxide could be reduced to an undetectable level. Furthermore, the concentration distribution of carbon monoxide is no longer visible.
The size of the mixing portion in the present embodiment has a shape in which the diameter is reduced from about 10 cm to about 3 cm. The flow velocity at this time was about 1 to 10 m / s for the reformed gas (the flow velocity value fluctuated due to the throttling effect of the inflow prevention wall) and about 4 m / s for the oxidizing gas. By making the gas flow velocities close to each other in this way, the effect of the counterflow becomes more prominent. This experimental example describes one example of the embodiment, and suitable values for the size of the apparatus, the gas flow rate, the carbon monoxide concentration, etc. differ depending on the form of the hydrogen generator.
【００２７】（実施の形態２）図４は、本発明の第２の
実施の形態における水素生成装置の構成図である。図１
では酸化ガス導入部４は変成部１よりも流れ方向に対す
る断面積が小さな流路構成であったのに対して、図４の
構成では、流れに対する断面積を小さくした小さな空間
を設けている。そして、その小空間の出口側を絞ってい
る。混合部２を図１のように変成部１やＣＯ酸化部７と
を離して単独で設けるのではなく、変成部１またはＣＯ
酸化部７内に設置することにより、水素生成装置の体積
を小さくできたり、表面積の減少により熱のロスを減ら
したり、構造の簡略化によりコストを低減させたり、応
力集中部を減らすことにより構造を強度にすることがで
きる。また、図１での流入防止壁５の役割は図４では小
空間の屋根の部分が果たしている。(Second Embodiment) FIG. 4 is a configuration diagram of a hydrogen generator according to a second embodiment of the present invention. Figure 1
In contrast, the oxidizing gas introduction section 4 has a flow path configuration having a smaller cross-sectional area in the flow direction than the shift conversion section 1, but in the configuration of FIG. 4, a small space having a smaller cross-sectional area with respect to the flow is provided. And the exit side of the small space is narrowed down. The mixing section 2 is not provided separately from the shift conversion section 1 and the CO oxidation section 7 as shown in FIG.
By installing in the oxidation unit 7, the volume of the hydrogen generator can be reduced, the heat loss can be reduced by reducing the surface area, the cost can be reduced by simplifying the structure, and the structure can be reduced by reducing the stress concentration part. Can be strong. Further, the role of the inflow prevention wall 5 in FIG. 1 is played by the roof portion of the small space in FIG.
【００２８】また、本実施の形態では、変成部１と浄化
部７の間に混合部２を設けたが、浄化部７を複数段の構
成にし、酸化ガスも複数個所から入れるならば、浄化部
と浄化部の間に改質ガスと酸化ガスとを混合させる混合
部を設けることもできる。Further, in the present embodiment, the mixing section 2 is provided between the shift conversion section 1 and the purification section 7. However, if the purification section 7 has a plurality of stages and the oxidizing gas is also introduced from a plurality of locations, the purification is performed. A mixing section for mixing the reformed gas and the oxidizing gas may be provided between the section and the purification section.
【００２９】[0029]
【発明の効果】以上のように、本発明は改質ガスと酸化
ガスを狭い空間において速い流速で対向流として衝突さ
せる拡散部を設けることにより、ＣＯ酸化触媒における
一酸化炭素除去能力を大幅に向上することができる。か
つ、高い混合能力により酸化ガスの供給量も減らすこと
が可能となり水素生成器の改質効率の向上が可能とな
る。更に、混合部とＣＯ酸化部の間に拡散部を設けるこ
とにより、より安定した一酸化炭素除去能力をもった水
素生成器を作ることができる。As described above, according to the present invention, the carbon monoxide removing ability of the CO oxidation catalyst is significantly increased by providing the diffusion portion for causing the reformed gas and the oxidizing gas to collide with each other in a narrow space at a high flow velocity as a counter flow. Can be improved. In addition, the high mixing capacity also makes it possible to reduce the supply amount of the oxidizing gas and improve the reforming efficiency of the hydrogen generator. Further, by providing the diffusion section between the mixing section and the CO oxidation section, a hydrogen generator having a more stable carbon monoxide removing ability can be produced.
【図１】本発明の実施の形態１における水素生成装置混
合部付近の構成図FIG. 1 is a configuration diagram of the vicinity of a hydrogen generator mixing section in Embodiment 1 of the present invention.
【図２】本発明の実施の形態１における水素生成装置拡
散部の詳細図FIG. 2 is a detailed view of a hydrogen generator diffusion unit according to the first embodiment of the present invention.
【図３】本発明の実施の形態１における水素生成装置拡
散部の他の詳細図FIG. 3 is another detailed diagram of the hydrogen generator diffusion unit according to the first embodiment of the present invention.
【図４】本発明の実施の形態２における水素生成装置混
合部付近の他の構成図FIG. 4 is another configuration diagram in the vicinity of the hydrogen generator mixing unit according to the second embodiment of the present invention.
１ 変成部 ２ 混合部 ３ 酸化ガス供給部 ４ 酸化ガス導入部 ５ 流入防止壁 ６ 絞り ７ ＣＯ酸化部 ８ 拡散部 ９ フィン １０ チューブ 1 Metamorphic department 2 mixing section 3 Oxidizing gas supply unit 4 Oxidizing gas introduction section 5 Inflow prevention wall 6 aperture 7 CO oxidation part 8 diffusion section 9 fins 10 tubes
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 藤原 誠二 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 向井 裕二 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 吉田 豊 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 4G140 EA03 EA06 EB32 EB35 4H060 AA02 BB11 CC18 GG02 5H027 AA06 BA01 BA16 BA17 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continued front page (72) Inventor Seiji Fujiwara 1006 Kadoma, Kadoma-shi, Osaka Matsushita Electric Sangyo Co., Ltd. (72) Inventor Yuji Mukai 1006 Kadoma, Kadoma-shi, Osaka Matsushita Electric Sangyo Co., Ltd. (72) Inventor Yutaka Yoshida 1006 Kadoma, Kadoma-shi, Osaka Matsushita Electric Sangyo Co., Ltd. F-term (reference) 4G140 EA03 EA06 EB32 EB35 4H060 AA02 BB11 CC18 GG02 5H027 AA06 BA01 BA16 BA17
Claims (9)
質ガス中の一酸化炭素を変成反応により低減する変成部
と、前記変成部後の改質ガスと酸素を含んだ酸化ガスを
混合させる混合部と、前記混合部に酸化ガスを供給する
酸化ガス供給部と、前記混合部後の改質ガス中の一酸化
炭素を酸化させ低減させるＣＯ酸化部とを備え、前記混
合部に前記酸化ガス供給部より供給される酸化ガスの酸
化ガス導入部を設けるとともに、前記変成部の改質ガス
流れに対して直行方向の断面積よりも前記酸化ガス導入
部での改質ガス流れに対して直行方向の断面積が小さく
なるように前記酸化ガス導入部を構成し、改質ガスと酸
化ガスとを前記酸化ガス導入部で混合させることを特徴
とする水素生成装置。1. A shift section for reducing carbon monoxide in a reformed gas containing hydrogen and at least carbon monoxide by a shift reaction, and a reformed gas after the shift section and an oxidizing gas containing oxygen are mixed. The mixing section includes an oxidizing gas supply section that supplies an oxidizing gas to the mixing section, and a CO oxidation section that oxidizes and reduces carbon monoxide in the reformed gas after the mixing section. An oxidizing gas introduction part for the oxidizing gas supplied from the gas supply part is provided, and the reformed gas flow in the oxidizing gas introduction part is more than the cross-sectional area in the direction orthogonal to the reformed gas flow in the shift conversion part. A hydrogen generator, characterized in that the oxidizing gas introducing part is configured so that the cross-sectional area in the orthogonal direction is small, and reforming gas and oxidizing gas are mixed in the oxidizing gas introducing part.
スと酸化ガス供給部の一端から供給される酸化ガスとが
対向流となるように、前記酸化ガス供給部の一端が前記
混合部内に配置されていることを特徴とする請求項１に
記載の水素生成装置。2. One end of the oxidizing gas supply section is in the mixing section so that the reformed gas flowing from the shift conversion section in the mixing section and the oxidizing gas supplied from one end of the oxidizing gas supply section are in counterflow. The hydrogen generator according to claim 1, wherein the hydrogen generator is disposed in
ス供給部の端部に少なくとも一つ以上の小さな酸化ガス
噴出口を設けることを特徴とする請求項１または２に記
載の水素生成装置。3. The hydrogen generator according to claim 1, wherein at least one small oxidant gas ejection port is provided at the end of the oxidant gas supply unit installed in the oxidant gas introduction unit. .
供給される酸化ガスが変成部へ流入することを防止する
流入防止壁を設けることを特徴とする請求項１〜３のい
ずれかに記載の水素生成装置。4. The inflow prevention wall for preventing the oxidizing gas supplied from the oxidizing gas supply unit from flowing into the shift conversion unit is provided on the upstream side of the mixing unit. The hydrogen generator described in 1.
め、流入防止壁通過直後の改質ガスの流速を速めること
を特徴とする請求項４に記載の水素生成装置。5. The hydrogen generator according to claim 4, wherein the flow passage of the reformed gas is narrowed by the inflow prevention wall, and the flow velocity of the reformed gas immediately after passing through the inflow prevention wall is increased.
が上流側流路断面積よりも小さくなるように酸化ガス導
入部を構成することを特徴とする請求項１〜５のいずれ
かに記載の水素生成装置。6. The oxidizing gas introducing section is configured such that the downstream flow passage cross-sectional area is smaller than the upstream flow passage cross-sectional area with respect to the reformed gas flow. The hydrogen generator according to claim 1.
改質ガスの流れを拡散する拡散部を設けることを特徴と
する請求項１〜６のいずれかに記載の水素生成装置。7. The hydrogen generator according to any one of claims 1 to 6, wherein a diffusing section for diffusing the reformed gas flow is provided downstream of the reformed gas flow in the mixing section.
よび／または円周方向に乱す充填体を納めることを特徴
とする請求項７に記載の水素生成装置。8. The hydrogen generator according to claim 7, wherein the diffusion unit accommodates a packing body that disturbs the flow of the reformed gas in the radial direction and / or the circumferential direction.
よび／または円周方向に乱す突起物を設けることを特徴
とする請求項７に記載の水素生成装置。9. The hydrogen generator according to claim 7, wherein the diffusion portion is provided with a protrusion that disturbs the flow of the reformed gas in the radial direction and / or the circumferential direction.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| JP2002085276A JP2003277010A (en) | 2002-03-26 | 2002-03-26 | Hydrogen producing apparatus |
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| JP2002085276A JP2003277010A (en) | 2002-03-26 | 2002-03-26 | Hydrogen producing apparatus |
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| Publication Number | Publication Date |
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| JP2003277010A true JP2003277010A (en) | 2003-10-02 |
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| JP2002085276A Withdrawn JP2003277010A (en) | 2002-03-26 | 2002-03-26 | Hydrogen producing apparatus |
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|---|---|
| JP (1) | JP2003277010A (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006021943A (en) * | 2004-07-07 | 2006-01-26 | Idemitsu Kosan Co Ltd | Hydrogen manufacturing unit |
| JP2011207726A (en) * | 2010-03-30 | 2011-10-20 | Jx Nippon Oil & Energy Corp | Hydrogen production apparatus and fuel cell system |
-
2002
- 2002-03-26 JP JP2002085276A patent/JP2003277010A/en not_active Withdrawn
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