JP2003211144A - Heavy metal insolubilizing agent and method for insolubilizing heavy metal - Google Patents
Heavy metal insolubilizing agent and method for insolubilizing heavy metalInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、鉛、水銀、カドミ
ウム、銅などの有害な可溶性重金属を含む土壌又は廃棄
物等に含有される重金属を不溶化する重金属不溶化剤
と、この重金属不溶化剤を用いた重金属の不溶化方法に
関するものである。詳しくは、重金属汚染土壌又は廃棄
物に含まれる鉛、水銀、カドミウム、銅などの可溶性重
金属を難溶性の塩とし、環境基準値以下に長期的に安定
に固定化する重金属不溶化剤及び重金属の不溶化方法に
関する。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a heavy metal insolubilizing agent for insolubilizing heavy metals contained in soil or wastes containing harmful soluble heavy metals such as lead, mercury, cadmium and copper, and a heavy metal insolubilizing agent. The present invention relates to a method for insolubilizing heavy metals. Specifically, a heavy metal insolubilizer and insolubilization of heavy metals are used to make soluble heavy metals such as lead, mercury, cadmium, and copper contained in heavy metal-contaminated soil or wastes into sparingly soluble salts, and to fix them stably below the environmental standard values for a long time. Regarding the method.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、工場跡地などを中心に鉛やカドミ
ウムなどの重金属による土壌汚染や廃棄物汚染が各地で
見出されており、このため、重金属で汚染された土壌や
廃棄物の浄化方法についての研究が進められるようにな
っている。2. Description of the Related Art In recent years, soil pollution and waste pollution due to heavy metals such as lead and cadmium have been found in various places, mainly in the former sites of factories. Therefore, a method for cleaning soil and waste contaminated with heavy metals. The research about is being promoted.
【０００３】従来、重金属に汚染された土壌又は廃棄物
の無害化処理として、
セメントを使用して、土壌又は廃棄物を固化する方
法
硫化ナトリウムなどを加えて、重金属を硫化物とし
て固定化する方法
ジチオカルバミン酸基などの官能基を有する水溶性
キレート高分子を添加して、重金属を固定化する方法
等が提案されている。Conventionally, as a method for detoxifying soil or waste contaminated with heavy metals, a method of solidifying the soil or waste by using cement A method of fixing heavy metals as sulfides by adding sodium sulfide or the like A method of fixing a heavy metal by adding a water-soluble chelating polymer having a functional group such as a dithiocarbamic acid group has been proposed.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】上記のセメントを用
いる方法は、汚染された土壌や廃棄物を物理的に固化
し、更に有害金属イオンを難溶性の水酸化物として固定
化する方法であるが、その固化過程において過剰の水酸
化カルシウムが生成し、混合物のｐＨを高め、両性元素
である鉛などの水酸化物の再溶解を引き起こすという問
題がある。また、酸性の溶液に曝露されたときに、溶解
性の重金属を溶出する可能性があり、信頼性に欠けるも
のである。The above-mentioned method of using cement is a method of physically solidifying contaminated soil or waste, and further fixing harmful metal ions as a sparingly soluble hydroxide. However, there is a problem that excessive calcium hydroxide is generated in the solidification process, which raises the pH of the mixture and causes redissolution of hydroxides such as lead which is an amphoteric element. Further, when exposed to an acidic solution, soluble heavy metals may be eluted, which is unreliable.
【０００５】上記の硫化ナトリウムなどを加えて重金
属を硫化物として固定化する方法は、還元性雰囲気では
難溶性の塩を形成させて良好な固定化効果を示すが、酸
化雰囲気においては形成された塩が不安定で分解の恐れ
があり、しかも、分解の際には有害な硫化水素ガスの発
生が懸念されるという問題がある。The above-mentioned method of immobilizing heavy metals as sulfides by adding sodium sulfide or the like shows a good immobilizing effect by forming a salt which is hardly soluble in a reducing atmosphere, but was formed in an oxidizing atmosphere. There is a problem that the salt is unstable and may be decomposed, and further, harmful hydrogen sulfide gas may be generated during the decomposition.
【０００６】上記のジチオカルバミン酸基などの官能
基を有する水溶性キレート高分子を添加して重金属を固
定化する方法は、重金属が水溶性キレート高分子の官能
基との親和性で安定な錯体を形成し得るが、微生物によ
る分解を受けるため、長期的な固定化には不安がある。The method of immobilizing a heavy metal by adding the water-soluble chelating polymer having a functional group such as a dithiocarbamic acid group is a method in which the heavy metal has a stable affinity with the functional group of the water-soluble chelating polymer. Although it can be formed, it is anxious about long-term immobilization because it is decomposed by microorganisms.
【０００７】本発明は上記従来の問題点を解決し、鉛、
水銀、カドミウム、銅などの有害な可溶性重金属で汚染
された土壌又は廃棄物等に含まれる可溶性重金属を、安
定な難溶性塩とすることにより、その溶出を確実に防止
して長期に亘り安定に固定化することができる重金属不
溶化剤と、この重金属不溶化剤を用いた重金属の不溶化
方法を提供することを目的とする。The present invention solves the above-mentioned conventional problems, and
The soluble heavy metal contained in soil or wastes contaminated with harmful soluble heavy metals such as mercury, cadmium, and copper is made into a stable, sparingly soluble salt, which reliably prevents its elution and stabilizes it for a long period of time. It is an object of the present invention to provide a heavy metal insolubilizing agent that can be immobilized and a method for insolubilizing a heavy metal using this heavy metal insolubilizing agent.
【０００８】[0008]
【課題を解決するための手段】本発明の重金属不溶化剤
は、２価金属のタングステン酸塩を有効成分とすること
を特徴とする。The heavy metal insolubilizer of the present invention is characterized by containing a divalent metal tungstate as an active ingredient.
【０００９】本発明の重金属の不溶化方法は、重金属で
汚染された土壌又は廃棄物に、１価金属のダングステン
酸塩水溶液及び２価金属塩水溶液を添加するか、また
は、２価金属タングステン酸塩を固体状態又は水との混
合状態で添加して、該土壌又は廃棄物中の重金属を不溶
化することを特徴とする。The method of insolubilizing heavy metals according to the present invention comprises adding a monovalent metal aqueous solution of dungstenate and a divalent metal salt to soil or waste contaminated with heavy metals, or divalent metal tungstate. Is added in a solid state or in a mixed state with water to insolubilize heavy metals in the soil or waste.
【００１０】鉛、水銀、カドミウム、銅などの有害な可
溶性重金属のタングステン酸塩は水に対して難溶性であ
る。本発明によれば、土壌又は廃棄物中の鉛、水銀、カ
ドミウム、銅などの有害な可溶性重金属Ｍ２＋は、１価
金属のタングステン酸塩又は２価金属のタングステン酸
塩と反応して、例えば下記反応式に従って難溶性のタン
グステン酸塩として固定化される。
Ｍ２＋＋ＷＯ４ ２− → ＭＷＯ４ Tungstates of harmful soluble heavy metals such as lead, mercury, cadmium and copper are hardly soluble in water. According to the invention, harmful soluble heavy metals M 2+ such as lead, mercury, cadmium, copper in soil or wastes react with monovalent or divalent tungstates, for example It is immobilized as a sparingly soluble tungstate according to the following reaction formula. M 2+ + WO 4 2− → MWO 4
【００１１】２価金属のタングステン酸塩は、水に不溶
性であるが、このような２価金属のタングステン酸塩
は、固体状態で土壌又は廃棄物に添加しても良く、水と
の混合状態で土壌又は廃棄物に添加しても良い。Although the divalent metal tungstate is insoluble in water, such a divalent metal tungstate may be added to soil or waste in a solid state, and may be mixed with water. May be added to soil or waste.
【００１２】また、１価金属のタングステン酸塩は、水
溶性であるが、このような１価金属のタングステン酸塩
は固体状態で土壌又は廃棄物に添加しても良く、水溶液
状態で土壌又は廃棄物に添加しても良い。この場合、１
価金属のタングステン酸塩水溶液を土壌又は廃棄物に添
加した後、２価金属塩水溶液を添加して、共沈させるこ
とにより、より一層固定化効果を高めることができる。Further, although the monovalent metal tungstate is water-soluble, such a monovalent metal tungstate may be added to the soil or the waste in the solid state, or may be added in the aqueous solution state to the soil or the waste. It may be added to waste. In this case, 1
The immobilization effect can be further enhanced by adding the aqueous solution of valent metal tungstate to the soil or the waste material and then adding the aqueous solution of divalent metal salt to coprecipitate.
【００１３】また、１価金属のタングステン酸塩及び／
又は２価金属のタングステン酸塩の添加と共に、或い
は、この添加の前後に、セメント等のアルカリ化剤及び
／又は鉄塩等の共沈剤を添加することにより、より一層
固定化効果を高めることができる。Also, monovalent metal tungstate and / or
Or, together with the addition of the divalent metal tungstate, or before or after the addition, an alkalizing agent such as cement and / or a coprecipitating agent such as an iron salt is added to further enhance the immobilization effect. You can
【００１４】[0014]
【発明の実施の形態】以下に本発明の重金属不溶化剤及
び重金属の不溶化方法の実施の形態を詳細に説明する。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Embodiments of the heavy metal insolubilizing agent and the heavy metal insolubilizing method of the present invention will be described in detail below.
【００１５】本発明の重金属不溶化剤の有効成分として
の２価金属のタングステン酸塩としては、タングステン
酸カルシウム、タングステン酸マグネシウム等が挙げら
れる。Examples of the divalent metal tungstate as an active ingredient of the heavy metal insolubilizer of the present invention include calcium tungstate, magnesium tungstate and the like.
【００１６】また、本発明の重金属の不溶化方法で用い
られる１価金属のタングステン酸塩としては、タングス
テン酸ナトリウム、タングステン酸カリウム等が挙げら
れる。Examples of the monovalent metal tungstate used in the heavy metal insolubilizing method of the present invention include sodium tungstate and potassium tungstate.
【００１７】これらのタングステン酸塩は１種を単独で
用いても良く、２種以上を混合して用いても良い。These tungstates may be used alone or in combination of two or more.
【００１８】一般に、１価金属のタングステン酸塩は水
溶性であるため、１価金属のタングステン酸塩は、粉末
として固体状態のまま用いても良く、１０〜６０重量％
程度の濃度の水溶液として用いても良い。一方、２価金
属のタングステン酸塩は不水溶性であり、粉末として固
体状態のまま用いても良く、適量の水を加えてスラリ状
ないし湿潤状態で用いても良い。In general, the monovalent metal tungstate is water-soluble, and therefore the monovalent metal tungstate may be used in the solid state as a powder, and the content thereof is 10 to 60% by weight.
You may use it as an aqueous solution of about concentration. On the other hand, the divalent metal tungstate is insoluble in water, and may be used as a powder in a solid state, or may be used in a slurry or wet state by adding an appropriate amount of water.
【００１９】本発明の方法は、重金属で汚染された土壌
又は廃棄物に対して、１価金属のタングステン酸塩及び
／又は２価金属のタングステン酸塩を、このように固体
状態として、或いは水溶液又は水との混合状態として添
加する方法である。汚染土壌又は廃棄物に対する１価金
属のタングステン酸塩及び／又は２価金属のタングステ
ン酸塩の添加量は、汚染土壌又は廃棄物中の鉛、水銀、
カドミウム、銅などの可溶性重金属の含有量に応じて適
宜決定され、土壌又は廃棄物中に含有される重金属量の
当量以上、特に３０〜１００当量程度であることが好ま
しい。一般的には、土壌又は廃棄物に対する１価金属の
タングステン酸塩及び／又は２価金属のタングステン酸
塩の添加量は有効成分量として１〜１０重量％とするこ
とが好ましい。The method of the present invention is applied to heavy metal-contaminated soils or wastes with monovalent metal tungstates and / or divalent metal tungstates in such a solid state or as an aqueous solution. Alternatively, it is a method of adding as a mixed state with water. The addition amount of the monovalent metal tungstate and / or the divalent metal tungstate to the contaminated soil or waste depends on the amount of lead, mercury,
It is appropriately determined according to the content of soluble heavy metals such as cadmium and copper, and is preferably equal to or more than the amount of heavy metals contained in the soil or the waste, particularly about 30 to 100 equivalents. Generally, the addition amount of the monovalent metal tungstate and / or the divalent metal tungstate to the soil or the waste is preferably 1 to 10% by weight as the amount of the active ingredient.
【００２０】なお、汚染土壌又は廃棄物は、１価金属の
タングステン酸塩及び／又は２価金属のタングステン酸
塩の添加に先立ち、混練性の改善のために水を添加して
も良い。水の添加量は、重金属の固定化効果に影響を及
ぼすものではなく、混練性のみに影響するものであり、
１価金属のタングステン酸塩及び／又は２価金属のタン
グステン酸塩の添加形態（粉末状であるか水溶液又はス
ラリ状であるか）や土壌又は廃棄物の性状等に応じて適
宜決定される。Water may be added to the contaminated soil or waste to improve the kneading property prior to the addition of the monovalent metal tungstate and / or the divalent metal tungstate. The amount of water added does not affect the fixing effect of heavy metals, only the kneadability.
It is appropriately determined depending on the addition form (whether in the form of powder or in the form of an aqueous solution or slurry) of the monovalent metal tungstate and / or the divalent metal tungstate, the property of soil or waste, and the like.
【００２１】本発明の方法により重金属汚染土壌を処理
する場合、例えば
(1) 重金属汚染土壌を掘削して２価金属のタングステ
ン酸塩と混合した後埋め戻す。
(2) 重金属汚染土壌を掘削してスラリ状の２価金属の
タングステン酸塩及び２価金属塩水溶液を混合した後埋
め戻す。
などの方法により実施することができる。重金属汚染廃
棄物についても同様にして処理を行うことができる。When the heavy metal-contaminated soil is treated by the method of the present invention, for example, (1) the heavy metal-contaminated soil is excavated, mixed with the divalent metal tungstate, and then backfilled. (2) Excavate heavy metal contaminated soil, mix slurry-like divalent metal tungstate and divalent metal salt aqueous solution, and then backfill. And the like. Heavy metal contaminated waste can be treated in a similar manner.
【００２２】本発明において、特に、水溶性の１価金属
のタングステン酸塩を用いる場合、重金属の不溶化効果
を高めるために、２価金属塩を併用する。この２価金属
塩としては、カルシウム、マグネシウム等の２価金属の
塩酸塩、硝酸塩、硫酸塩等の１種又は２種以上を用いる
ことができ、その添加量は、１価金属のタングステン酸
塩に対して１〜２当量程度とすることが好ましい。１価
金属のタングステン酸塩及び２価金属塩は水溶液として
土壌又は廃棄物に添加することが好ましく、この場合２
価金属塩水溶液は、１価金属のタングステン酸塩水溶液
と同時に添加しても良く、１価金属のタングステン酸塩
水溶液の添加前又は添加後に添加しても良い。In the present invention, particularly when a water-soluble monovalent metal tungstate is used, a divalent metal salt is used together in order to enhance the insolubilizing effect of heavy metals. As the divalent metal salt, one or more kinds of divalent metal hydrochlorides such as calcium and magnesium, nitrates and sulfates can be used, and the addition amount thereof is a monovalent metal tungstate. It is preferably about 1 to 2 equivalents. The monovalent metal tungstate and divalent metal salt are preferably added to the soil or waste as an aqueous solution.
The aqueous solution of a valent metal salt may be added simultaneously with the aqueous solution of a monovalent metal tungstate, or may be added before or after the addition of the aqueous solution of a monovalent metal tungstate.
【００２３】また、本発明による処理においては、セメ
ント、生石灰、消石灰等のアルカリ化剤や塩化鉄、硫酸
鉄、ポリ硫酸鉄等の共沈剤を併用することにより、より
一層重金属の固定化効果を高めることができる。この場
合においても、アルカリ化剤及び／又は共沈剤は、１価
金属のタングステン酸塩及び／又は２価金属のタングス
テン酸塩と同時に土壌又は廃棄物に添加しても良く、１
価金属のタングステン酸塩及び／又は２価金属のタング
ステン酸塩の添加前又は添加後に添加しても良い。アル
カリ化剤の添加量は土壌に対して０．５〜５重量％、共
沈剤の添加量は土壌に対して１〜５重量％とすることが
好ましい。Further, in the treatment according to the present invention, by additionally using an alkalizing agent such as cement, quick lime and slaked lime, and a coprecipitating agent such as iron chloride, iron sulfate and polyiron sulfate, the effect of further fixing heavy metals can be improved. Can be increased. Also in this case, the alkalizing agent and / or the coprecipitating agent may be added to the soil or the waste simultaneously with the monovalent metal tungstate and / or the divalent metal tungstate.
It may be added before or after addition of the valent metal tungstate and / or the divalent tungstate. The addition amount of the alkalizing agent is preferably 0.5 to 5% by weight with respect to the soil, and the addition amount of the coprecipitating agent is preferably 1 to 5% by weight with respect to the soil.
【００２４】[0024]
【実施例】以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をよ
り具体的に説明する。EXAMPLES The present invention will be described more specifically with reference to Examples and Comparative Examples below.
【００２５】＜タングステン酸カルシウムによる鉛汚染
土壌の固定化試験＞
実施例１〜４
電池メーカーの敷地より採取した鉛汚染土壌（鉛含有量
１５０ｍｇ／ｋｇ−土壌、環境省告示４６号に基づく鉛
の溶出量０．０９ｍｇ／Ｌ）を風乾し、２ｍｍ以下に篩
い分けして試料土壌とした。<Immobilization Test of Lead-Contaminated Soil with Calcium Tungstate> Examples 1 to 4 Lead-contaminated soil collected from the site of a battery manufacturer (lead content 150 mg / kg-soil, based on Ministry of the Environment Notification No. 46). The elution amount of 0.09 mg / L) was air-dried and sieved to 2 mm or less to obtain a sample soil.
【００２６】この土壌試料４ｇをサンプル瓶に分取し
て、水を加え、それぞれ含水率を１６重量％とした。こ
の湿土壌に対してタングステン酸カルシウムを表１に示
す量添加、混合し、一晩放置して、処理土壌とし、溶出
試験を行った。4 g of this soil sample was dispensed into a sample bottle and water was added to each to adjust the water content to 16% by weight. The amount of calcium tungstate shown in Table 1 was added to and mixed with the wet soil, and the mixture was left overnight to be treated soil, and a dissolution test was performed.
【００２７】溶出試験は、処理土壌の１０倍量の純水を
添加し、毎分２００回の振盪幅４ｃｍで６時間振盪し、
その後、３０分静置後遠心分離し上澄み液を０．４５μ
ｍｎのメンブレンフィルターにて濾過して、濾液中の鉛
の濃度を測定し、結果を表１に示した。ただし、表１中
のＮＤとは検出下限値以下であることを示す。In the dissolution test, pure water was added in an amount 10 times that of the treated soil, and the mixture was shaken 200 times per minute with a shaking width of 4 cm for 6 hours,
After that, leave it for 30 minutes and centrifuge to obtain a supernatant of 0.45μ.
The concentration of lead in the filtrate was measured by filtering with a mn membrane filter, and the results are shown in Table 1. However, ND in Table 1 means that it is below the lower limit of detection.
【００２８】比較例１
タングステン酸カルシウムを添加しなかったこと以外
は、実施例１と同様にして処理を行い、溶出試験結果を
表１に示した。Comparative Example 1 Treatment was carried out in the same manner as in Example 1 except that calcium tungstate was not added, and the dissolution test results are shown in Table 1.
【００２９】[0029]
【表１】 [Table 1]
【００３０】＜タングステン酸ナトリウムと塩化カルシ
ウムによる鉛汚染土壌の固定化試験＞
実施例５〜９
有機物含有量及び鉛含有量の異なる下記３種類の鉛汚染
土壌を風乾し、２ｍｍ以下に篩い分けして試料土壌とし
た。<Immobilization Test of Lead-Contaminated Soil with Sodium Tungstate and Calcium Chloride> Examples 5 to 9 The following three kinds of lead-contaminated soils having different organic matter content and lead content were air-dried and sieved to 2 mm or less. As a sample soil.
【００３１】[0031]
【表２】 [Table 2]
【００３２】土壌試料４ｇをサンプル瓶に分取して、水
を加え、それぞれ含水率を１６重量％とした。この湿土
壌にタングステン酸ナトリウム水溶液を表３に示すタン
グステン酸ナトリウム添加量となるように添加し、更に
タングステン酸ナトリウムに対して１．５当量の塩化カ
ルシウム添加量となるように塩化カルシウム水溶液を添
加し、撹拌、混合して処理土壌とした。なお、各水溶液
は、土壌の水添加量が同一となるように、タングステン
酸ナトリウム又は塩化カルシウムの添加量に応じてそれ
ぞれ０．６〜５重量％、０．６〜５重量％の範囲で濃度
を調整し、水溶液として添加される水量はいずれも土壌
に対して１６重量％となるようにした。4 g of the soil sample was collected in a sample bottle and water was added to each to make the water content 16% by weight. An aqueous solution of sodium tungstate was added to this wet soil so that the amount of sodium tungstate shown in Table 3 was added, and an aqueous solution of calcium chloride was added so that the amount of calcium chloride added was 1.5 equivalents to sodium tungstate. Then, the mixture was stirred and mixed to obtain treated soil. Note that each aqueous solution has a concentration in the range of 0.6 to 5% by weight and 0.6 to 5% by weight, respectively, depending on the amount of sodium tungstate or calcium chloride added so that the amount of water added to the soil is the same. Was adjusted so that the amount of water added as an aqueous solution was 16% by weight based on the soil.
【００３３】この処理土壌について、実施例１と同様に
して溶出試験を行い、結果を表３に示した。The treated soil was subjected to a dissolution test in the same manner as in Example 1, and the results are shown in Table 3.
【００３４】比較例２
タングステン酸ナトリウムを添加しなかったこと以外
は、実施例５と同様にして処理を行い、溶出試験結果を
表３に示した。Comparative Example 2 Treatment was carried out in the same manner as in Example 5 except that sodium tungstate was not added, and the dissolution test results are shown in Table 3.
【００３５】[0035]
【表３】 [Table 3]
【００３６】以上の結果から、本発明によれば土壌中の
鉛の溶出を確実に防止することができることがわかる。From the above results, it is understood that the present invention can surely prevent the elution of lead in soil.
【００３７】[0037]
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の重金属不溶
化剤及び重金属の不溶化方法によれば、鉛、水銀、カド
ミウム、銅などの有害な可溶性重金属で汚染された土壌
又は廃棄物等に含まれる可溶性重金属を安定な難溶性塩
とすることにより、その溶出を確実に防止して長期に亘
り安定に固定化することができる。As described above in detail, according to the heavy metal insolubilizing agent and the heavy metal insolubilizing method of the present invention, the heavy metal insolubilizing agent and the heavy metal insolubilizing agent can be contained in soil, waste, etc. contaminated with harmful soluble heavy metals such as lead, mercury, cadmium and copper. By making the soluble heavy metal to be a stable and sparingly soluble salt, it is possible to reliably prevent its elution and to stably fix it for a long period of time.
Claims (5)
とすることを特徴とする重金属不溶化剤。1. A heavy metal insolubilizer comprising a divalent metal tungstate as an active ingredient.
１価金属のダングステン酸塩水溶液及び２価金属塩水溶
液を添加して、該土壌又は廃棄物中の重金属を不溶化す
ることを特徴とする重金属の不溶化方法。2. Soil or waste contaminated with heavy metals,
A method for insolubilizing a heavy metal in which the heavy metal in the soil or waste is insolubilized by adding an aqueous solution of a monovalent metal dungstenate and an aqueous solution of a divalent metal salt.
水に不溶性の２価金属のタングステン酸塩を固体状態又
は水との混合状態で添加することを特徴とする重金属の
不溶化方法。3. Soil or waste contaminated with heavy metals,
A method for insolubilizing a heavy metal, which comprises adding a water-insoluble divalent metal tungstate in a solid state or in a mixed state with water.
棄物に更にセメント、生石灰及び消石灰よりなる群から
選ばれる１種又は２種以上を添加することを特徴とする
重金属の不溶化方法。4. The method for insolubilizing heavy metals according to claim 2 or 3, further comprising adding one or more selected from the group consisting of cement, quick lime and slaked lime to the soil or waste.
て、該土壌又は廃棄物に更に共沈剤を添加することを特
徴とする重金属の不溶化方法。5. The method for insolubilizing a heavy metal according to claim 2, further comprising adding a coprecipitating agent to the soil or the waste.
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