JP2003171204A

JP2003171204A - ゲル状昆虫忌避製剤

Info

Publication number: JP2003171204A
Application number: JP2001370086A
Authority: JP
Inventors: Hiroyuki Shirai; 浩幸白井; Masami Serizawa; 昌美芹澤; Yasuo Shinoda; 泰雄篠田; Toshio Inagi; 敏男稲木
Original assignee: Kowa Co Ltd
Current assignee: Kowa Co Ltd
Priority date: 2001-12-04
Filing date: 2001-12-04
Publication date: 2003-06-17

Abstract

(57)【要約】【課題】塗布後の付着性が良好で皮膚からの吸収が少
なく、さらには塗布後の白残りがないゲル状昆虫忌避製
剤を提供する。【解決手段】昆虫忌避剤、製剤全量に対して１０〜３
０重量％の低級アルコール、ゲル基剤、水及びケイ酸化
合物を配合してゲル状昆虫忌避製剤を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、Ｎ，Ｎ−ジエチル
−ｍ−トルアミド（以下、「ディート」と呼ぶ）等の昆
虫忌避剤を含有したゲル製剤において、付着性が良好
で、皮膚からの吸収が少ないゲル状昆虫忌避製剤に関
し、さらには、配合されたケイ酸化合物による塗付後の
白残り、のないゲル状昆虫忌避製剤に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、昆虫忌避用製剤としては、スプレ
ー剤、エアゾール剤又はゲル製剤等が既に市販されてい
る。しかし、いずれの製剤も皮膚の発汗により流れ落ち
たり、衣服との接触により皮膚から消失する為、昆虫忌
避効力時間が短い、という欠点があった。また、ディー
ト等の昆虫忌避剤の中には、皮膚から吸収されるため、
過剰量を長期間にわたり使用した場合、特に乳幼児に中
毒性脳障害を生じることがあるものが知られている（Ｄ
ＬＥｄｗａｒｄｓａｎｄＣＥＪｏｈｎｓｏｎ，
ＣｌｉｎＰｈａｒｍ，６：４９６．１９８７）。

【０００３】昆虫忌避剤を配合したゲル製剤としては、
例えば、特開平５−３３１０３３号公報等に、スプレー
剤としては、例えば、特開平７−１２６１０４号公報等
に報告されている。具体的には、特開平５−３３１０３
３号公報には、ゲル基剤、中和剤、水、昆虫忌避剤及び
分散剤を配合したゲル製剤により、また、特開平７−１
２６１０４号公報には、ディートを吸着させた多孔性の
ケイ酸化合物を配合したスプレー製剤により、昆虫忌避
効果時間の延長がはかられている。

【０００４】しかしながら、いずれの昆虫忌避剤も、発
汗による製剤の流れ落ちや皮膚からの吸収性に対する対
策が不十分であり、改良の余地が残されている。また、
ケイ酸化合物を含有する昆虫忌避剤では、塗布時に白残
りが生じるため改善が求められていた。

【０００５】このため、塗布後の付着性が良好で、皮膚
からの吸収が少ない、さらには白残りのないゲル状昆虫
忌避製剤については、いまだ満足のいくものは得られて
いない。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記観点か
らなされたものであり、塗布後の付着性が良好で、皮膚
からの吸収が少ないゲル状昆虫忌避製剤を提供する事を
課題とする。

【０００７】また本発明は、ケイ酸化合物を含有する昆
虫忌避製剤に特有の白残り、がないゲル状昆虫忌避製剤
を提供する事をさらなる課題とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、以上の点
を考慮して鋭意研究を重ねた結果、昆虫忌避剤、製剤全
量に対して１０〜３０重量％の低級アルコール、ゲル基
剤、水及びケイ酸化合物を含有することにより、塗布後
の付着性が良好で、皮膚からの吸収が少ないゲル状昆虫
忌避製剤の処方を見出し、さらにセルロース系高分子を
配合する事により、付着性と吸収抑制効果がより一層増
強される処方を見出した。さらにはポリオール又は油脂
を含有することにより、ケイ酸化合物を配合したときに
特有の塗布後の白残りを生じさせない処方を見出し、本
発明を完成した。

【０００９】

【発明の実施の形態】以下に本発明を詳細に説明する。
昆虫忌避剤としては、昆虫に対して忌避作用を有する天
然又は合成の化合物が挙げられる。例えば、ユーカリプ
トール、α−ピネン、ゲラニオール、シトロネラール、
カンファー、リナロール、フタル酸ジオクチル、フタル
酸ジブチル、ナフタレン、ディート、ペルメトリン、Ｎ
−（２−エチルヘキシル）−ビシクロ〔２，２，１〕−
ヘプタ−５−エン−２，３−ジカルボキシイミド等が例
示できる。昆虫忌避剤の配合量は、使用する昆虫忌避剤
の種類によって異なるが、製剤全量に対して１〜２０重
量％が好ましく、より好ましくは３〜１５重量％であ
る。昆虫忌避剤の配合量が前記範囲であると安全かつ十
分な昆虫忌避効果を発現させる上で好ましい。

【００１０】低級アルコールとしては、製剤製造時にお
ける昆虫忌避剤の分散、製剤塗布時の感触や製剤の安定
性等に応じて、炭素数が３程度までで皮膚に塗布できる
任意のアルコールを用いることができ、例えば、イソプ
ロパノール、エタノール等が例示できる。また、これら
の低級アルコールに香料等の変性剤を添加して変性した
変性アルコール等が挙げられる。低級アルコールの配合
量は、製剤全量に対して１０〜３０重量％であり、より
好ましくは２０〜３０重量％である。低級アルコールの
配合量が前記範囲であると、皮膚への製剤成分の浸透性
を抑制し、かつ塗布後の速乾性を良くする上で好まし
い。

【００１１】ゲル基剤としては、例えば、カルボキシビ
ニルポリマー等のアクリル酸系高分子化合物、ポリビニ
ルアルコール、ポリビニルピロリドン等のビニル系高分
子化合物、キサンタンガム、アルギン酸及びその塩類等
の多糖類等が例示できる。ゲル基剤の配合量は、製剤全
量に対して０．０１〜１０重量％が好ましく、より好ま
しくは０．１〜５重量％である。ゲル基剤の配合量が前
記範囲であると製剤の生産や使用に支障を来すことなく
適度な粘性を発現し、塗布時における使用性を良好にす
る上で好ましい。

【００１２】前記ゲル基剤の中には、水中での膨潤によ
ってゲル化するものと、中和によって膨潤、ゲル化する
ものとが知られており、本発明ではそのいずれも使用す
ることができるが、中和によってゲル化するゲル基剤を
本発明において用いる場合では中和剤が用いられる。中
和剤は、ゲル基剤の種類に応じて選ぶことが好ましく、
製剤のｐＨを調整する上で、一種又は二種以上の中和剤
をゲル基剤のゲル化時に、又はゲル化時とは別の任意の
時点で配合することができる。

【００１３】中和剤としては、例えば水酸化ナトリウ
ム、水酸化カリウム、アンモニア水等の無機塩基、ジイ
ソプロパノールアミン、ジエチルアミン、トリエチルア
ミン等の有機塩基、塩酸、硫酸及びリン酸等の無機酸及
びクエン酸、酒石酸、マレイン酸、乳酸、アスコルビン
酸及びグリコール酸等の有機酸等が例示できる。中和剤
の配合量は、ゲル基剤の種類や配合量によって異なる
が、製剤全量に対して０．０１〜５重量％が好ましい。
中和剤の配合量が前記範囲であると、過中和によるゲル
基剤の凝集等の不安定化を生じることなくゲル基材を十
分に中和し、適度な粘性を発現させる上で好ましい。

【００１４】水の配合量は、製剤への配合成分の種類や
配合量に応じて異なるが、製剤全量に対して３０〜８０
重量％が好ましく、より好ましくは３５〜７０重量％で
あり、特に好ましくは４５〜６５重量％である。水の配
合量が前記範囲であると、安定した良好なゲルを形成す
る上で好ましい。

【００１５】ケイ酸化合物としては、昆虫忌避剤等の配
合成分を吸着し、昆虫忌避効果を持続させるものであれ
ば特に限定されず、例えば、含水二酸化ケイ素、疎水性
シリカ、ケイ酸カルシウム、ケイソウ土、高純度シリカ
及び無水ケイ酸等が例示できる。ケイ酸化合物の比表面
積としては、３００ｍ²／ｇ以上が好ましく、特に好ま
しくは５００ｍ²／ｇ以上である。ケイ酸化合物の配合
量は、製剤全量に対して０．０１〜２０重量％が好まし
く、より好ましくは１〜１０重量％であり、特に好まし
くは２〜１０重量％である。ケイ酸化合物の配合量が前
記範囲であると昆虫忌避効果の十分な持続性が期待さ
れ、かつ安定した製剤を形成する上で好ましい。

【００１６】本発明のゲル状昆虫忌避製剤には、昆虫忌
避効果の持続性をより一層向上させる上で、セルロース
系高分子を配合することが好ましい。セルロース系高分
子としては、カルボキシメチルセルロース及びその塩、
メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒ
ドロキシプロピルメチルセルロース等が例示できる。そ
の中でヒドロキシプロピルメチルセルロースが特に好ま
しい。セルロース系高分子の配合量は、製剤全量に対し
て０．０１〜１０重量％が好ましく、より好ましくは
０．０５〜５重量％であり、特に好ましくは０．１〜２
重量％である。セルロース系高分子の好ましい分子量と
しては１５００〜４００００であり、より好ましくは１
５００〜１００００である。セルロース系高分子の配合
量及び分子量が前記範囲であると、製剤の安定性や使用
感を損なうことなく製剤の付着性向上効果を十分に発現
する上で好ましい。

【００１７】また本発明のゲル状昆虫忌避製剤には、ケ
イ酸化合物を配合したときに特有の塗布後の白残りを防
止する上で、ポリオール及び油脂のいずれか一方又は両
方を配合することが好ましい。

【００１８】ポリオールとしては、例えば、ポリエチレ
ングリコール、グリセリン、プロピレングリコール及び
１，３−ブチレングリコール等が例示できる。ポリオー
ルの配合量は、製剤全量に対して０．１〜１５重量％が
好ましく、より好ましくは０．５〜１０重量％であり、
特に好ましくは１〜５重量％である。

【００１９】油脂としては、例えば、スクワラン、流動
パラフィン等の炭化水素類や、ミリスチン酸イソプロピ
ル、アジピン酸ジイソプロピル及びミリスチン酸オクチ
ルドデシル等のエステル類等が例示できる。油脂の配合
量は、製剤全量に対して０．１〜１５重量％が好まし
く、より好ましくは０．５〜１０重量％であり、特に好
ましくは１〜５重量％である。

【００２０】ポリオールや油脂の配合量が前記範囲であ
ると製剤の安定性や使用感を損なうことなく白残り防止
効果を十分に発現する上で好ましい。

【００２１】本発明のゲル状昆虫忌避製剤には、医薬品
の添加物として許容され、かつ、経皮投与可能な各種任
意成分を所望に応じて添加することが可能である。その
ような添加物として、例えば、安定化剤、保存剤、香
料、着色剤、紫外線防止剤及び界面活性剤等を所望に応
じて添加することができるが、必ずしもこれらに限定さ
れるものではない。

【００２２】前記各種任意成分として、安定化剤として
は、例えばエデト酸ナトリウム等が例示できる。また保
存剤としては、例えばパラベン類等が例示できる。また
香料としては、例えばハッカ油、ｄｌ−カンフル及びＬ
−メントール等が例示できる。また着色剤としては、例
えばインジゴカルミン、黄色三二酸化鉄及び銅クロロフ
ィル等が例示できる。また紫外線防止剤としては、酸化
チタン等が例示できる。また界面活性剤としては、例え
ば脂肪酸多価アルコール、ポリオキシエチレンソルビタ
ン脂肪酸エステル及びポリオキシエチレン硬化ヒマシ油
等のポリオキシエチレンエーテル等が例示できる。

【００２３】本発明のゲル状昆虫忌避製剤のｐＨは、配
合成分や製剤の安定性及び塗布時における刺激性低減等
の観点から、例えば、４〜９が好ましく、より好ましく
は５〜８である。製剤のｐＨは、前述した酸及びアルカ
リ等の中和剤やｐＨ緩衝剤等によって調整することがで
きる。

【００２４】本発明のゲル状昆虫忌避製剤の製造法は特
に制限されないが、通常、水にゲル基剤及びセルロース
系高分子を加え攪拌し膨潤させ水相とし、ケイ酸化合
物、低級アルコールに昆虫忌避剤、必要に応じて油脂又
はポリオールを加え均一にした後、水相に加え攪拌し、
さらに必要に応じて中和剤を水相に加えた後、均一にな
るまで攪拌することにより製造することができる。

【００２５】

【実施例】以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に
説明するが、本発明はこれらに限定されるものではな
い。

【００２６】＜実施例１＞水５５．９９ｇ、カルボキシ
ビニルポリマー０．５ｇ、エデト酸ナトリウム０．０１
ｇ、を加え攪拌し、膨潤させ水相とした。含水二酸化ケ
イ素（製品名：アドソリダー１０２、製造元：フロイン
ト産業（株）、以下の実施例及び比較例において同じ）
４ｇ、エタノール２５ｇにディート１２ｇを加え均一に
した後、水相に加え攪拌し、さらに、ジイソプロパノー
ルアミン１０％水溶液２．５ｇを水相に加えた後、均一
になるまで攪拌し、ゲル状昆虫忌避製剤を得た。

【００２７】＜実施例２＞水５５．４９ｇ、カルボキシ
ビニルポリマー０．５ｇ、ヒドロキシプロピルメチルセ
ルロース（製品名：メトローズ６０ＳＨ−４０００、製
造元：信越化学工業（株）、以下の実施例及び比較例に
おいて同じ）０．５ｇ及びエデト酸ナトリウム０．０１
ｇ、を加え攪拌し、膨潤させ水相とした。含水二酸化ケ
イ素４ｇ、エタノール２５ｇにディート１２ｇを加え均
一にした後、水相に加え攪拌し、さらに、ジイソプロパ
ノールアミン１０％水溶液２．５ｇを水相に加えた後、
均一になるまで攪拌し、ゲル状昆虫忌避製剤を得た。

【００２８】＜実施例３＞水５２．４９ｇ、カルボキシ
ビニルポリマー０．５ｇ、ヒドロキシプロピルメチルセ
ルロース０．５ｇ、ポリエチレングリコール４００（製
品名：マクロゴール４００、製造元：日本油脂、以下の
実施例及び比較例において同じ）２ｇ、アジピン酸ジイ
ソプロピル０．５ｇ、濃グリセリン０．５ｇ及びエデト
酸ナトリウム０．０１ｇ、を加え攪拌し、膨潤させ水相
とした。含水二酸化ケイ素４ｇ、エタノール２５ｇにデ
ィート１２ｇを加え均一にした後、水相に加え攪拌し、
さらに、ジイソプロパノールアミン１０％水溶液２．５
ｇを水相に加えた後、均一になるまで攪拌し、ゲル状昆
虫忌避製剤を得た。

【００２９】＜実施例４＞水５９．４９ｇ、カルボキシ
ビニルポリマー０．５ｇ、ヒドロキシプロピルメチルセ
ルロース０．５ｇ、ポリエチレングリコール４００２
ｇ、アジピン酸ジイソプロピル０．５ｇ、濃グリセリン
０．５ｇ及びエデト酸ナトリウム０．０１ｇ、を加え攪
拌し、膨潤させ水相とした。含水二酸化ケイ素４ｇ、エ
タノール２５ｇにディート５ｇを加え均一にした後、水
相に加え攪拌し、さらに、ジイソプロパノールアミン１
０％水溶液２．５ｇを水相に加えた後、均一になるまで
攪拌し、ゲル状昆虫忌避製剤を得た。

【００３０】＜比較例１＞水５９．９９ｇ、カルボキシ
ビニルポリマー０．５ｇ及びエデト酸ナトリウム０．０
１ｇを加え攪拌し、膨潤させ水相とした。エタノール２
５ｇにディート１２ｇを加え均一にした後、水相に加え
攪拌し、さらに、ジイソプロパノールアミン１０％水溶
液２．５ｇを水相に加えた後、均一になるまで攪拌し、
ゲル状昆虫忌避製剤を得た。

【００３１】＜比較例２＞水４５．９９ｇ、カルボキシ
ビニルポリマー０．５ｇ及びエデト酸ナトリウム０．０
１ｇを加え攪拌し、膨潤させ水相とした。含水二酸化ケ
イ素４ｇ、エタノール３５ｇにディート１２ｇを加え均
一にした後、水相に加え攪拌し、さらに、ジイソプロパ
ノールアミン１０％水溶液２．５ｇを水相に加えた後、
均一になるまで攪拌し、ゲル状昆虫忌避製剤を得た。

【００３２】＜比較例３＞特開平５−３３１０３３号公
報に記載された実施例の調製方法に従い調製を行った。
ゲル基剤としてのカルボキシビニルポリマーに精製水を
加えてその２％水溶液４０ｇに忌避薬剤としてのディー
トを５ｇ、分散剤としてのイソプロピルアルコール５０
ｇ及び精製水４ｇをそれぞれ混和した。次いで、この溶
液にゲル化剤としてのトリエタノールアミン１ｇを攪拌
しながら加え製剤とし、ゲル状昆虫忌避製剤を得た。

【００３３】「実施例及び比較例の評価」＜実験例１＞実施例１〜３と比較例１及び２について、
付着性、皮膚からの吸収性及び使用時の白残りについて
検討した。

【００３４】付着性の評価は、ゲル状昆虫忌避製剤のス
ライドガラス面への残存付着率を測定することにより行
った。すなわち、スライドガラス上にゲル状昆虫忌避製
剤０．２ｇを均一に塗付し乾燥させ、ほぼ垂直の状態
で、スライドガラス上部より精製水１０ｍＬを１５秒間
で滴下した時のゲル状昆虫忌避製剤の残存付着量を測定
し、残存付着率を算出した。

【００３５】皮膚からの吸収性の評価は、ラットの皮膚
上にゲル状昆虫忌避製剤を塗付し、一定時間経過した後
の残留した製剤中のディート量により喪失率を測定する
ことにより行った。すなわち、ラットの腹部を剃毛後、
ゲル状昆虫忌避製剤１ｇ（４ｃｍ×４ｃｍ）を塗付し、
６時間経過後、残存している製剤中のディート量を測定
し、喪失された量からディート喪失率を算出した。

【００３６】使用後の白残りの評価は、ゲル状昆虫忌避
製剤０．５ｇ相当量をとり、上腕部に塗付し、１５分経
過後の塗付面を観察し判断した。すなわち、塗付面の一
部でも白くなっていれば白残り有りと判定した。その結
果を表１に示す。

【００３７】

【表１】

【００３８】表１の結果より、ケイ酸化合物を配合しな
いと、残存付着率が低くディート喪失量が高くなり、低
級アルコールが３０重量％以下でないとディート喪失量
が高かった。

【００３９】また、実施例１の処方にセルロース系高分
子を配合した実施例２のゲル状昆虫忌避製剤は、実施例
１と比較して、ディート喪失量に関して大きな違いはな
いものの、より高い付着性を持つことが確かめられた。
また、実施例２の処方に油脂及びポリオール類を配合し
た実施例３のゲル状昆虫忌避製剤は、実施例１及び２で
認められている使用後の白残りは認められていない。

【００４０】以上の点から、昆虫忌避剤、１０〜３０重
量％の低級アルコール、ゲル基剤、中和剤、水及びケイ
酸化合物を含有するゲル状昆虫忌避製剤は塗布後の付着
性が良好で、皮膚からの吸収が少ないゲル状昆虫忌避製
剤であり、さらにセルロース系高分子を含有することで
付着力がより一層高められ、ポリオール及び油脂を含有
することでケイ酸化合物を配合する際に特有の白残りが
ないゲル状昆虫忌避製剤を得られることがわかった。

【００４１】＜実験例２＞実施例４と比較例３及び市販
のゲル状昆虫忌避製剤について、付着性及び皮膚からの
吸収性について検討した。結果を表２に示す。

【００４２】

【表２】

【００４３】表２の結果より、特開平５−３３１０３３
号公報の実施例処方（比較例３）及び市販のゲル状昆虫
忌避製剤は、実施例のゲル状昆虫忌避製剤に比べて付着
性も悪く、吸収性も高かった。

【００４４】

【発明の効果】本発明のゲル状昆虫忌避製剤によれば、
昆虫忌避剤、低級アルコール、ゲル基剤、水及びケイ酸
化合物を含有するゲル状昆虫忌避製剤であって、低級ア
ルコールの配合量が製剤全量に対して１０〜３０重量％
であることから、塗布後の付着性が良好で、皮膚からの
吸収が少ない昆虫忌避製剤を提供することができる。

【００４５】また本発明では、昆虫忌避剤がＮ，Ｎ−ジ
エチル−ｍ−トルアミドであると、昆虫忌避効果が高
く、かつ安全性に優れる昆虫忌避製剤を提供する上でよ
り一層効果的である。

【００４６】また本発明では、さらにセルロース系高分
子を含有すると、皮膚への製剤の付着性が高まり、昆虫
忌避効果を持続させる上でより効果的であり、セルロー
ス系高分子がヒドロキシプロピルメチルセルロースであ
ると、上記の観点からより一層効果的である。

【００４７】また本発明では、さらにポリオール及び油
脂のいずれか一方又は両方を含有すると、ケイ酸化合物
を含む製剤に特有の、製剤塗布後の白残りを防止する上
でより一層効果的である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者稲木敏男静岡県三島市西若町６−10−203 Ｆターム(参考） 4H011 AC06 BA01 BB06 BC03 BC04 BC06 BC18 BC19 DA17 DD07 DF05 DG03 DH02 DH10 DH25

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】昆虫忌避剤、低級アルコール、ゲル基
剤、水及びケイ酸化合物を含有するゲル状昆虫忌避製剤
であって、前記低級アルコールの配合量は製剤全量に対
して１０〜３０重量％であるゲル状昆虫忌避製剤。
【請求項２】昆虫忌避剤がＮ，Ｎ−ジエチル−ｍ−ト
ルアミドである請求項１記載のゲル状昆虫忌避製剤。
【請求項３】さらにセルロース系高分子を含有するこ
とを特徴とする請求項１又は２に記載のゲル状昆虫忌避
製剤。
【請求項４】さらにポリオール及び油脂のいずれか一
方又は両方を含有することを特徴とする請求項１〜３の
いずれか一項に記載のゲル状昆虫忌避製剤。
【請求項５】セルロース系高分子がヒドロキシプロピ
ルメチルセルロースである請求項３記載のゲル状昆虫忌
避製剤。