JP2003132914A - 集積流路を有する高性能セラミック燃料電池のインターコネクト及びその作製方法 - Google Patents
集積流路を有する高性能セラミック燃料電池のインターコネクト及びその作製方法Info
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Abstract
池/スタックの性能の選択的な制御を可能にするインタ
ーコネクトを提供する。 【解決手段】 本発明は、固体酸化物燃料電池インター
コネクトに関する組立体、装置及び方法を開示するもの
である。その広い具体例では、本発明は、反応体ガスの
ための積層された流れ場及び電気的接続を有する複数層
のセラミックインターコネクトを意図する。このインタ
ーコネクトの作製方法は、材料を適切に選択すること、
反応体ガスの流れ場のため開口部を適切に形成すること
並びに焼成及び/又はシール方法によって層を結合させ
ることを含む。
Description
池インターコネクトに関し、より詳しくは優れた設計及
び性能特性を有する複数層セラミックインターコネク
ト、並びにその製造方法に関する。
た。結果として、従来の極板を主体としたシステム及び
より局所化された分散発電システムを含めて、多数の技
術が電気を供給するために開発されてきた。さらに、需
要が増大し続けるにつれて、分散発電システムの需要も
増大するであろうことを多くが予想している。
意が燃料電池システムに払われた。燃料電池は、化学反
応のエネルギーを直接電気エネルギーへと変換する電気
化学デバイスである。単一燃料電池の基礎的な物理構造
は、電極(アノード及びカソード)並びに電極に接して
それの間に位置した電解質を含む。電極に電気化学反応
を生じさせるために、燃料の流れ及び酸化剤の流れがそ
れぞれアノード及びカソードに供給される。燃料電池
は、燃料の流れ中の燃料の化学エネルギーの一部分を電
気に電気化学的に変換するが、その化学エネルギーの残
部量は熱として放出される。個々の燃料電池スタック
が、好ましくは一連の導電性インターコネクトを介して
電気的に連続して接続されて有効な加性電圧を生じさせ
る。
料電池を分類するのに一般的に使用され、また作動温度
のようなある種の燃料電池の作動特性の決定要素でもあ
る。燃料電池の現在の種類は、重合体電解質燃料電池
(PEFC)、アルカリ燃料電池(AFC)、燐酸燃料
電池(PAFC)、溶融炭酸塩燃料電池(MCFC)、
固体酸化物燃料電池(SOFC)を含む。次に、インタ
ーコネクトデバイスが電解質との適合性に基づいて選択
される。
性能の関心のためにSOFCシステムに集中した。例え
ば、他のタイプの燃料電池と比較すると、SOFCシス
テムは腐食性電解質の存在を必要としない。さらに、S
OFC作動温度は、内部のシステム部品及び/又はその
他の適用品を統合するのにより効率的であり且つより貢
献する。最終的に、管状又は平面状のどちらかの形状を
有するようにSOFCスタックの能力を与えられると、
SOFCスタックは、より大きい設計の融通性をもたら
す。
して増大しつつある要望をエネルギー的に効率よく且つ
環境にとって健全である態様で満たすための魅力的な選
択である。特に、このようなシステムは、他の分散発電
システム(例えば、ディーゼル発電機、ガスタービン
等)と比較して、モジュール性並びにより高い燃料効
率、より低い放出及びより少ない騒音と振動を提供す
る。しかしながら、固体酸化物燃料電池の組立及び作動
費用は、これらの他の電源と有利に匹敵しなけらばなら
ない。従って、分散発電の用途に広く受け入れられるた
めには、固体酸化物燃料電池は、電気を経済的に発生さ
せることができなければならず、並びに電池を作動させ
るのに必要とされる熱エネルギーを効率的に利用できな
ければならない。
及びアノード側で消費される燃料の量のみに依存するは
ずである。従って、反応体ガスを電池の様々な部分に適
切に分配することが、特に重要なことである。アノード
−電解質−カソードの三層及び関連する流れ通路の様々
な設計が燃料電池スタックを構築するために利用でき
る。最も一般的な構成は、複数層の電池単位を内部に積
み重ねてなる平面設計である。燃料及び酸化剤(例え
ば、空気)のそれぞれは、電解質の両側に位置したアノ
ード及びカソードの表面を流れ過ぎる。この配置は、ア
ノード表面が燃料と直接接触し、そしてカソード表面が
空気と直接接触するのを可能にする。それぞれのガスの
ための流れ通路は、アノード側及びカソード側の双方で
入口及び出口のマニホルドに接続されることができる。
また、追加の外部バッフルが反応体ガスの流れを向ける
のを助けるために提供されることもできる。
を入り口から出口へと横切って通過するときの電気化学
反応のために消費される。燃料電池スタックにおけるイ
ンターコネクトの一つの機能は、燃料を電池の全ての作
用領域に分配するのを保証することである。電池の作動
中に、燃料は、電池の最も燃料が不足した部分にまでそ
の燃料不足部分の適切な作動を保証するのに十分な量で
均等に供給されなければならない。その結果として、電
池の燃料不足部分によって課せられた要求を満たすため
に最終的に過剰の燃料が電池全体に供給される。この過
剰の燃料の使用は、電池全体及びスタック効率に負の影
響を与える。このため、スタックの性能は、電池内の反
応体ガスの流動分布を改善することによって向上される
ことができる。
響に関連した問題点にもかかわらず、SOFCインター
コネクトの機能性及びインターコネクトの費用が、実際
には、目下市場競争力のあるSOFCシステムの製造に
とっての最も大きな障壁となっている。上で議論した流
れパターンとは異なり、インターコネクトは、反応体ガ
スの分離と封じ込め、電池に対する機械的支持及び電流
のための低抵抗の通路を与えなければならない。さら
に、インターコネクトと結合される反応体ガス流路は、
特にインターコネクトの空気流路に関して、スタックか
らの熱を処理するのに必要とされる比較的高い空気流量
のために全体的なSOFCスタックにおいて最小の圧力
降下で反応体の分配を制御するように設計されなければ
ならない。最後に、スタックに集積されたときには、そ
れぞれのインターコネクトは、有害な反応(例えば腐
蝕)に抵抗力があり、反応体ガスの適切なガスの分離を
与えるように緻密性があり、そして示差熱膨張によって
引き起こされる変位の影響を最小にするのに十分なほど
なお強力でなければならない。
ミック及び耐熱金属合金から作製された一体式のインタ
ーコネクトがこれらの問題に対処するのに使用されてき
た。しかしながら、両タイプのインターコネクトは、費
用がかかり、そしてインターコネクト機能の点からみる
と妥協である。さらに、慣用の一体式インターコネクト
の設計に使用される亜クロム酸ランタン及び耐熱合金
(例えば、高クロム合金)は、今のところ価格が非常に
高いが、亜クロム酸ランタンインターコネクトの使用
は、規則的に高い生産量が必要とされ且つネット型セラ
ミック加工が使用されたと仮定すれば、僅かながら競争
力のある製品について理論的に見込みがあろう。いずれ
にしても、亜クロム酸ランタンは、SOFCの商業化に
おける基本的な難問、即ち最初の小さい市場規模と結び
ついた製造開始費用の悪影響の具体的な例示を提供す
る。
の問題を提起する。明らかに、インターコネクトは、そ
れを通して流れる様々なガスを分離するための障壁とな
らなければならない。従って、高い電子伝導性を有する
が殆どイオン伝導性を有しない緻密な不透過性材料が使
用されなければならない。セラミック加工が十分に高密
度のインターコネクトを製造する能力を発揮させたが、
亜クロム酸ランタンを含めて多くのセラミックは、容認
できないほど高いイオン伝導性を有している(それによ
って不十分なシステム性能を生じさせる)。また、多く
の導電性セラミック材料は、還元性のガス雰囲気に曝さ
れたときに材料内の酸素イオンの損失のため、望ましく
ない寸法変化も示す。低いイオン伝導性を有するセラミ
ック材料の代わりの組成物は、一般に、満足できる導電
性を有していないか又は電池の熱膨張係数(CTE)と
はあまりよく適合しない熱膨張係数を有している。
属合金のインターコネクトが開発されてきたが、これは
一般的に腐蝕(及びその他の有害な反応)に対して十分
な抵抗力を示さない。特に、酸化物スケールの成長/形
成及び容認できないほど高い電気抵抗は、おそらく既知
の金属インターコネクトによって引き起こされる最も厄
介な障害である。スケールの抵抗は、酸化物の導電率、
厚さ及び連続性の関数である。多孔質又は薄層状のスケ
ールは、電流経路の長さを増大させるが実効電力を運ぶ
断面積を減少させる効果を有する。スケールの成長及び
導電率のメカニズムは、一般的には成長速度がスケール
の導電率と共に増加するように相互に関係づけられる。
より高い成長速度は、密度が低く、付着力の不十分なス
ケールを生じさせる傾向がある。大部分の合金(貴金属
又は半貴金属を除く)は、実際には、スケール成長のた
めに、有利なスケール導電率と引き換えに劣化の増進を
もたらす。導電性酸化物層でインターコネクトを被覆す
ると、スケールの組成及び微細構造をさらに制御するこ
とができるが、その問題の本質は変わらない。また、被
覆材を合金インターコネクトに適用すると製造費用も増
加する。
のいずれかを選択しようと、電池とインターコネクトの
熱膨張係数とがぴたり一致することが絶対必要条件であ
る。CTEをぴたり一致させると、個々の電池をインタ
ーコネクトに効果的に密封し、反応体ガスをその中に同
時に封じ込めるのを可能にする。CTEの不一致が大き
すぎると、悪い方向に変位するようになる電池の領域を
もたらす。この物理的変位は、意図された流路内の反応
体ガスの効果的な閉じ込めを妨げ、それによってSOF
Cスタック全体の性能に悪影響を及ぼす。室温と作動温
度の変化(一般に700〜1000℃の範囲で)は最も
大きい熱変位を生じさせるが、スタックを横切るより小
さい温度勾配(これはスタックの作動条件によって変化
する)も有害な変位を生じさせ得る。
な移動のためにスタック中の電池とインターコネクトの
間の電流経路を中断する原因となり得る。本質的には、
接触のこの損失は、スタックの性能と効率を実質的に低
下させる付加的な好ましくない抵抗を生じさせる。
他の電池構成要素と比較してより高いCTEも有してい
る。その結果として、金属合金インターコネクトは、接
触抵抗の問題に特に影響されやすい。なぜならば、膨張
によって引き起こされる相対運動が保護用酸化物スケー
ルを除去し且つその下の保護されていない金属を露出さ
せ得るからである。次に、どの保護されていない表面の
酸化も全体的なスケールの厚さを増大させ、そして上記
のように、スケールの導電率は比較的劣っているので、
このようなスケールの成長は直接性能劣化の原因とな
る。さらに、酸化物スケールは、インターコネクト近傍
の電極に付着し得る。このような場合には、相対運動は
実際に電極又は電解質層自体に亀裂又は損傷を与え得
る。
ターコネクトと同一の問題を経験しない。一般に、亜ク
ロム酸塩セラミックインターコネクトのCTEは、電池
により一層適合している。しかしながら、その他の問題
がこれらのインターコネクトを魅力のないものにしてい
る。
83897号(マクダーモットテクノロジー社の全額出
資子会社であるSOF社に譲渡された)は、上の問題の
いくつかに対処することを試みている。本明細書はその
全体の開示を参照している。
通する導電性の充填されたビアを有するセラミックSO
FCインターコネクトを提案している。Hartvig
senの設計は、得られた電池/スタックにガス分離特
性(隔離板によって)と優れた電流収集及び電流伝導
(充填ビアによって)を与えるが、Hartvigse
nは、反応体の流れ場を最適化するためのいかなる手段
も論じていないし、これらの要素をインターコネクト中
に集積できることをほのめかしてもいない。また、Ha
rtvigsenは、熱対応型インターコネクト構造
(例えば、カラム6の1〜12行)を与えることに伴う
複雑性を考慮していない。
の米国特許出願第09/618525号(発明の名称
「改良された燃料電池性能のための内部燃料ステージン
グ」)は、燃料電池スタック内にステージング板を包含
させて三層全体にわたる反応体ガスの分配を向上させる
ことを意図している。しかしながら、この係属出願のス
テージング板は、インターコネクトとは別に与えられな
ければならず、そしてこの出願はいかなる種類の集積さ
れた構造も考慮していない。特に、現時点では、この出
願は本発明と同一の発明法人に譲渡されている。本明細
書はその全体的な開示を参照している。
Cスタックの構成材料とよく一致するインターコネクト
が歓迎される。特に、反応体ガスのための適切な流路を
与え且つ電池/スタックの性能の選択的な制御を可能に
するインターコネクトが特に必要とされる。
ック層から構成される固体酸化物燃料電池用のインター
コネクトを提供する。これらの複数の層は、以下の二つ
の明確な機能を果たす。即ち、複数層のセラミック物品
によって反応体ガスを分離し且つ収容すること並びに隣
接するアノード−電解質−カソードの三層によって生じ
た電流を導電性ビアによって収集し且つ伝導すること。
このビアの材料は、電流が一方の電池から隣接する電池
へと最小の抵抗損失でインターコネクトを通って流れる
ことができるほどに十分な導電率を有しなければならな
い。空気と燃料ガスの分離は、緻密な導電性の充填され
たビアを内部に集積してなる一つ以上の緻密なセラミッ
ク層を使用して達成される。空気と燃料の流れ通路は、
隔離層のそれぞれの面上のセラミック複数層を使用して
形成される。隣接する層において重複する穴(又は溝孔
のような他の構造)が、必要とされる反応体の流れ通路
を生じさせる。穴(又は溝孔)の寸法と間隔及びこの層
の厚さが、ガス流れの分配とその圧力降下を決定する。
コネクトの熱膨張係数を実質的に一致させることを可能
にする固体酸化物燃料電池用のインターコネクトを提供
することである。本発明のさらなる目的は、複数のセラ
ミック層を使用して製造され、電流の流れのための導電
性ビアを含み、反応体ガスを流すための相互連絡通路と
連結したインターコネクトを提供することである。本発
明の別の目的は、ガスの分離及び収容というインターコ
ネクトの機能を電流を運ぶ機能から分離させ、それによ
りそれぞれの機能及びその作動環境により適した材料を
より特定して選択するのを可能にすることである。本発
明の最後の目的は、それにより導電性ビアの分布及び流
れ通路の寸法が固体酸化物燃料電池スタックを横切る温
度勾配を作動中に最小にするように適合され得るインタ
ーコネクトを提供することである。
体例で明示される。第一は、アノード、カソード及びこ
のアノードとカソードを隔離する電解質層を有する第一
及び第二燃料電池層と、一定の厚さを有する隔離板と、
隔離板の上面と第一燃料電池層の間に位置した第一流れ
場要素と、反応体ガスをその第一要素を通して第一流れ
場要素内の第一燃料電池層に配送するための集積された
手段と、隔離板の底面と第二燃料電池層との間に位置し
た第二流れ場要素と、反応体ガスをその第二要素を通し
て第二流れ場要素内の第二燃料電池層に配送するための
集積された手段と、第一燃料電池層からの電流を第一流
れ場要素、隔離板及び第二流れ場要素を通して伝導する
ための集積された手段とから構成される固体酸化物燃料
電池組立体である。流れ場及び/又は隔離板は、様々な
タイプのセラミックから作製され得る。電流を伝導する
ための手段は、導電性ビア及び/又は流れ場要素の露出
した外部表面に適用された導電性被膜の形を採用するこ
とができる。反応体ガスを配送するための手段は、開口
部を含むことができ、それら自体は、組立体の性能に好
ましい影響を与えるように操作されることができる。ま
た、密封手段も組立体の作動をさらに向上させるのに使
用されることができる。
装置を含む。この装置は、平板材の第一セットであっ
て、それぞれに開口部パターンと電流を第一セット全体
を通して伝導するための第一手段とを有し、しかもそれ
ぞれの平板材の開口部が第一反応体ガスのための曲がり
くねった流路を形成するように積み重ねで配置されてい
る該第一セットと、平板材の第二セットであって、それ
ぞれに開口部パターンと電流を第二セット全体を通して
伝導するための第二手段とを有し、しかもそれぞれの平
板材の開口部が第二反応体ガスのための曲がりくねった
流路を形成するように積み重ねで配置される該第二セッ
トと、少なくとも一個の隔離板であって、電流を隔離板
の一方の面に伝導するための第一手段に及び電流を隔離
板の反対面に伝導するための第二手段に電気的に接続し
た一続きの充填された導電性ビアを有し、しかも平板材
の第一セットと平板材の第二セットとの間に第一反応体
ガスを第二反応体ガスから隔離するように配置されたも
のとから構成される。上述のように、このインターコネ
クトは特定のセラミックから作製され得る。また、電流
を伝導するための手段も、様々の異なる導電性組成物の
ビア及び/又は被膜の形を採用することができる。開口
部の寸法及び/又は形状は、性能を向上させるように変
更されることができる。また、追加のプレナム及び/又
はオリフィスのセットも反応体ガスのための入口と結合
され得る。
作製する方法に関する。この燃料電池スタックに使用す
るためのインターコネクト装置を構成するための方法
は、別々の反応体ガス流れ場を形成することができる複
数の平板部材を準備し、不透過性の隔離板を準備し、そ
れぞれの平板部材に開口部のパターンを形成し、電流を
隔離板及び平板部材の少なくとも一部分に伝導すること
ができる材料を準備し、平板部材を隔離板の両面に隔離
板を取り囲むように積み重ね、その平板部材を隔離板の
それぞれの面に実効可能な電気的接続が平板部材と隔離
板の全体にわたって存在するのを保証するように且つ積
み重ねられた平板部材における開口部のパターンが隔離
板のそれぞれの面に反応体ガスのための曲がりくねった
流れ場を形成するのを保証するように整合させ、そして
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板とを、反応体
ガスが隔離板のそれぞれの面上の曲がりくねった流れ場
内に収容されるのを保証するように密封することを含
む。初めの二つの具体例と同じように(そして以下に詳
細に説明するように)、更なる改変は、(平板部材、隔
離板及びそれぞれに使用される導電性材料のために)選
択される材料、平板部材を位置調節するための方法及び
最終のスタックを密封するための選択に関して行うこと
ができる。
な特徴は、特許請求の範囲及びこの開示の形成部分にお
ける特性によって指摘される。本発明及びその使用によ
って得られる作動の利点をより理解するために、この開
示の一部分を形成し、本発明のいくつかの好ましい具体
例が示される添付した図面及び記載事項を参照された
い。
面では、図中に示される参照数字は、終始同様又は対応
する部材を示している。
図されたインターコネクトを示す。本質的に、SOFC
スタック10は、それぞれが電解質によって隔てられた
アノード及びカソードを有する一連の三層燃料電池15
を含む。それぞれの三層15の間に介在するのは充填し
たビアの隔離板17である。隔離板自体を貫通している
のは、任意の好適な導電性材料で作られた複数のビア6
0である。ビア60は、接触点26、28によって両端
上を覆われてる。それぞれの接触点26、28は、ビア
60と同一の材料で作られている。さらに重要なこと
に、それぞれの接触点26、28は、これらの要素が互
いに積み重ねられるときに、流れ通路が三層15のいず
れの面上に生じ、それを通って適切な反応体ガスがスタ
ック10の構成要素に供給されるように隔離板の表面か
ら突出している。
明を示している。特に、固体酸化物燃料電池スタック1
00は、複数の三層燃料電池115及び少なくとも一個
の複数層インターコネクト120を含む実質的に一体構
造を有している。複数層インターコネクト120は、好
ましくは、複数の穴あきセラミックシート124、12
5と126、127の間に置かれた隔離板122から構
成される(以下により詳細に説明される)。特に、隔離
板122とシート124〜127の両方は、これらを貫
いて延在する導電性ビア160a、160b、160c
(Hartvigsenによって意図されたものと類似
する)を有している。所望の導電率により、ビア160
a、160b、160cは、充填され(即ち、緻密)又
は一部分のみ充填され得る。ビア160a、160b、
160cは、それぞれの三層115間で電気的な接続を
形成する。開口部130(また、以下に詳細に記載され
る)がセラミックシート124〜127内に与えられて
反応体ガスの流れ通路を生じさせる。特に、図2におけ
る具体例は一個のインターコネクトと二個の三層電池を
有するスタックから構成されるように示されているが、
特定の用途のための要求に応じて、スタックは任意の数
の三層電池及び対応するインターコネクトを含み得るこ
とを理解されたい。同様に、任意の数のセラミックシー
トも複数層インターコネクトを形成するのに使用される
ことができる。
は、電解質、アノード及びカソードを含む別々の燃料電
池からなる。三層115とインターコネクト120の間
の電気的接触、電流分配及び構造的完全性を促進させる
ために導電性結合層(図2には示されない)がアノード
及びカソードのどちらか又は両方の全体表面にわたって
適用されることができる。当業者であれば理解されるで
あろうが、電解質、アノード、カソード、アノード結合
層及びカソード結合層は、斯界に周知である材料の様々
な組合せを含み得る。この発明は、固体酸化物燃料電池
スタックに格別の適用性を有しているであろうことが予
想される。また、図2の要素は、必ずしも一律の縮尺で
描かれたものではなく、それぞれの層の相対的な厚さ
は、この例示とかなり異なっていてもよいことに留意さ
れたい。
導電性ビア160aを含む緻密なセラミック材料の一以
上の層から構成される。特に、隔離層中のビア160a
は、隔離板122自体を通るガスの漏出を最小にするの
に十分なほどに緻密でなければならない。ガス隔離板が
不透過性であり、最小のイオン伝導性を有し、作動温度
に耐えることができ、そして反応体ガスに対して安定で
さえあれば、多くの異なるセラミック組成物がガス隔離
層のために利用されることができる。図2に参照される
ように、ビア160aは、セラミックシート124〜1
27上に位置した空気及び燃料のビア160b、160
cと共に導電路を形成するために、平板材122全体を
貫いて延在しなければならない。
場は、インターコネクト構造120の内部に集積され
る。本質的に、二カ所の流れ場(即ち、空気側と燃料
側)のそれぞれは、隔離板122の内部に収容されるも
のと同様の複数の導電性ビア160b、160cを含む
セラミック材料の一つ以上の層からなる。ビア160
b、160cは、双方ともビア160aの少なくとも数
個及び三層115(又はインターコネクト120と三層
115の間に置かれた結合材料)に電気的に接続されな
ければならない。隔離層及び三層115又は結合材料と
適合するのであれば、多くの異なるセラミック組成物を
この流れ層に利用することができる(より詳細な議論の
ために下の実施例を参照されたい)。
れ構造は、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)、例
えば3モル%のイットリア安定化ジルコニアからなるこ
とができる。その他の可能性のあるセラミック材料は、
アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル、亜クロム酸
ランタン又はこれらの材料とYSZの混合物を含む(こ
れらの例は、限定というよりむしろ単に例示にすぎず、
当業者であればSOFCスタックにおける使用に適合す
る多数のセラミック材料を容易に特定できることに注意
されたい)。特に、緻密な隔離板122とは異なり、シ
ート124〜127には特別の緻密性の要求は全く必要
ない(場合によっては、比較的多孔質のセラミックを反
応体の流れをさらに促進させるために使用することがな
お望ましいかもしれない)。また、スタックの組み立て
についての方法論は、隔離板122及びシート124〜
127のために同一の材料を使用することを望ましくす
るが、全体にわたって同一のタイプの材料を使用するた
めの特別の必要性は全くない(例えば、隔離板のために
YSZを使用し、そして穴あきセラミックシート等のた
めにYSZとアルミナの複合物のような幾つかの他の材
料を使用することが可能である)。
4〜127のうちの一個以上に貫通穴130をそれらの
内部に作製することによって作り出される。貫通穴13
0は、三層/結合材料と隔離板122の双方の表面と接
触する曲がりくねった通路を形成するようにそれぞれ隣
接するシートで重複する。図3a〜3cは、それぞれの
シートに対する貫通穴の好ましい配向を示している。特
に、図3aはシート124を表し、図3bはシート12
5を表し、そして図3cはシート124、125がいか
にして重ね合わされているかを表している。穴の実際の
数、寸法及び形状は、以下に詳細に議論されるように多
くの目的のために変更することができる。
100の全体にわたって最適な電流の流れを与えるよう
にセラミック層124〜127を貫いて均一に分布する
ことができる。貫通穴130は、それらが二つの層の間
で途切れのない通路を生じさせるように重複する態様で
それぞれのセラミック層内にほぼ六角形の整列で優先的
に配置される。図3cは、本発明によって意図される一
つの可能な配置を表している。
され得るガス隔離板122を示している。図3a及び図
3bに示されるセラミックシート124、125と同様
に、隔離板122のビア160aも、本質的に六角形の
パターンで配置される。重要なことに、図3dは、平板
材122の両面に接触するガスがそこを通って流れるの
を妨げるように貫通穴が全く無い。
に示すように、曲がりくねったパターン140でそのよ
うな二層構造の間を流れる。参考までに、図4aは、図
3cに示されるように、実際には、重複したセラミック
シートの上面図である。残りの図面に対して特に言及す
るために図4aに線A−Aが加えられている。全ての他
の参照要素は、ここに示す他の図面でも同一であること
を念頭に置くことが重要である。最も重要なことに、線
140もインターコネクト構造100を通って水平に移
動する反応体ガスの曲がりくねった流路を示すために加
えられている。
aの側面図を表している。上述のように、流れ場構造
は、複数の貫通穴130を含むセラミック材料124、
125(又は126、127)の二以上の層から構成さ
れる。線140は、インターコネクト構造を通って移動
する反応体ガスの曲がりくねった流路を示す。
140を互いに考慮すると、反応体ガスは、三次元の曲
がりくねった流路でインターコネクト構造の間を移動す
ることが明らかになる。具体的に言うと、上記の例で
は、この流れは螺旋に類似するが、実質的にはいかなる
流路も本明細書に記載した原理に従って意図される。
b、160cは、図5に示すように、電子伝導のための
効果的な経路を与えるために整合される。図5における
断面図は、ビア160a、160b、160cの相対的
な配置を示すために図4aに示された線A−Aと同じよ
うに線に沿って得られたことに注意されたい。
れるセラミック層の数及びそれぞれの層の厚さは、所望
のインターコネクト/燃料電池スタックの相対的な電気
的性質及び物理的性質に従って変更されることができ
る。具体的に言うと、三個以上の層のガス隔離板のそれ
ぞれの面での使用は、別個の通路の提供を可能にして反
応体ガスの分配を向上させることができる。この配置で
は、反応体ガスの一部分は、そのガスの残部が三層と最
初に接触する場所に対して下流の場所にガスが至るまで
三層と接触することなくインターコネクトの流れ場(即
ち、穴あきセラミック層)を通って流れる。本質的に
は、貫通穴及び/又はセラミックシートの数は、三層の
表面に沿う均一な反応体の分配を保証するためのバイパ
ス通路を作り出すのに利用される。これらのバイパス通
路が構成を単純化し且つ性能を向上させる(米国特許出
願第09/618525号に意図されるような追加のス
テージング板と比較して)ためにインターコネクト自体
に集積される限りにおいて、本発明は、その係属出願を
越える著しい改良に相当する。特に、この代わりの配置
であっても、スタック性能の劣化を避けるために均一で
規則的な態様で伝導性ビアに電流の流れを与えることが
重要である。
法、整列及び配置も、通路を通るガスの流動分配及びス
タックの全体的な圧力降下を制御するように最適化する
ことができる。それぞれ隣接する三層の面積固有抵抗
(ASR)、温度勾配及び全体的な性能に及ぼす対応す
る影響も有利に操作されることができる。
て貫通穴の寸法を増大させることによって、それぞれの
三層の表面にわたって局所的な圧力降下が減少され得
る。圧力降下のこの減少は、反応体ガスの局所流量を増
加させ、それにより高い活性領域において利用可能な反
応体ガスの濃度を増加させるであろう。
ターンの慎重な操作が性能の変化をもたらし得る。例え
ば、直交流の配置を使用することができ、この場合、燃
料ガスの一般的な流れパターンは空気の流れに対して垂
直である。同様に、並流及び向流の整列が使用されても
よい。それぞれの場合には、それぞれの三層表面(又は
結合材料を適用したもの)での反応性及び温度勾配に及
ぼす対応する効果が観察されるであろう。
単純化するように変更されることができる。以下に詳細
に議論するように、それぞれのセラミックシートを作る
ための的確な方法は、貫通穴にとって最も容易且つ効率
的な形状を指示することができ、そして当業者であれ
ば、円形、楕円形、三角形、四角形、六角形又はその他
の多角形の形状(及び/又はこれらの組合せ)の使用
が、流れのパターンに及ぼす影響を容易に理解するであ
ろう。追加的に又は別法として、穴の寸法を圧力降下に
良い影響を及ぼすように選択することができ、さらに様
々な寸法の穴を電池の流路全体にわたって使用すること
ができる(それによって、反応体ガスが表面を通過する
ときの流量は増加又は減少する)。
100内の三層電池115にわたって反応体ガスの均一
な分配を与えるべきである。別法として、それぞれの三
層115で起こる温度勾配、流れの不足及び類似する不
均一現象を補うために穴の不均一な整列を利用してガス
の流れパターンを変えることが望ましいかもしれない。
結局のところ、制御された反応体ガスの分配を与えるこ
とによる固体酸化物燃料電池スタックの作動における利
点は、当業者によって容易に理解されることができる。
るように、導電性ビア160a、160b、160c
は、導電性充填材料で満たされるインターコネクトを構
成するそれぞれのセラミック層を貫通して延在する孔か
らなる。様々な大きさ及び形状のビアが意図される。図
は一定の整列のビアを示しているが、均一及び不均一な
整列、形状及び寸法のビアがこの開示によって意図され
る。
ーコネクトの燃料流れ構造(即ち、隔離板の片面に生じ
た流れ構造)の中に含まれる。燃料側のビア材料は、高
い電子伝導性を有し且つインターコネクトの製造中に有
害な反応が全く起こらないように、セラミック層と化学
的に適合性がなければならない。また、ビアの材料は、
ガス隔離板のために使用されるビア材料及び隣接する三
層電池のアノード(又は存在するならばアノード結合
層)とも適合性がなければならない。さらに、燃料側の
ビア材料は、個体酸化物燃料電池スタックの作動中に還
元性の燃料ガス雰囲気下で安定でなければならない。燃
料側のビア材料は、銀、パラジウム、金若しくは白金の
ような貴金属又はこれらの金属から形成された合金、ニ
ッケル、クロム若しくは高クロム合金及び任意のこのよ
うな金属とアルミナ、マグネシウムアルミニウムスピネ
ル、セリア、YSZ、チタニア、ドープしたチタニア及
び他のそのようなn型酸化物導体のようなセラミック金
属とを混合することによって作製されたセラミックと金
属の複合物(サーメット)を含むが、これらに限定され
ない。
料流れ構造の外部表面に燃料側のビアと接触して形成さ
れてよい。このような層は、アノード(又はあるならば
アノード結合層)とインターコネクトとの間の良好な電
気的接続を確実にするであろう。使用するならば、その
結合層の材料は、その材料がインターコネクトの製造中
又はスタックの作動中のどちらかに接触する材料と適合
性がなければならない。特に、これらの材料は、燃料側
のビア及びアノードの材料として使用される材料を含
む。
トの空気流れ構造の中に含まれる(即ち、流れ構造は、
上述の燃料流れ構造とは反対に、隔離板のもう一方の面
に生じる)。空気側のビアの材料は、高い電子伝導性を
有し、セラミック層と化学的に適合しなければならな
い。また、このビアの材料は、ガス隔離板のために使用
されるビア材料及び隣接する三層電池のカソード(又は
あるならばカソード結合層)とも適合性がなければなら
ない。さらに、空気側のビア材料は、スタックの作動中
の酸化性雰囲気(例えば空気)下で安定でなければなら
ない。空気側のビア材料は、銀、パラジウム、金若しく
は白金のような貴金属又はこれらの金属から形成された
合金及び任意のこのような金属とアルミナ、マグネシウ
ムアルミナスピネル及びYSZのようなセラミック材料
とを混合することによって作られたサーメットを含む
が、これらに制限されない。また、p型導体、Sn若し
くはPrをドープした酸化インジウム及び/又は酸化
物、例えばペロブスカイトの一群として一般的に分類さ
れるようなものを含めて導電性酸化物セラミック或いは
このようなセラミックと前記金属との混合物を使用する
ことができる。例として、このようなペロブスカイト
は、ドープした亜マンガン酸希土類元素、ドープした亜
コバルト酸希土類元素、ドープした亜鉄酸希土類元素及
びこれらの混合物を含むが、これらに制限されない。そ
の他の酸化物導体組成物は、酸化インジウム、酸化ジル
コニウム、酸化プラセオジム、酸化錫及び酸化チタンの
混合物を含む。
構造の外部表面に空気側のビアと接触して形成してもよ
い。このような層は、カソード(又はあるならばカソー
ド結合層)とインターコネクトとの間の良好な電気的接
続を確実にする。使用するならば、空気側の結合層の材
料は、その材料がインターコネクトの製造中又はスタッ
クの作動中のどちらかに接触する材料と適合性がなけれ
ばならない。特に、これらの材料は、空気側のビア及び
カソードの材料として使用される材料を含む。
るセラミック材料と適合性がなければならない。燃料側
では、そのビア材料は、燃料側のビア及び還元性のガス
雰囲気と適合性がなければならない。空気側では、その
ビア材料は、空気側のビア及び酸化性のガス雰囲気と適
合性がなければならない。単一の隔離板ビア材料が好ま
しいが、特に、異なるビア材料が燃料側及び空気側に使
用される場合には、二種の異なったビア材料が同一のビ
ア孔内に利用され得ることが意図される(酸化に抵抗す
ることができる材料が隔離板の燃料側に露出され、そし
て燃料適合性材料が隔離板の燃料側に露出される。この
異なる材料は、隔離板自体の孔内で互いに電気的に接触
する)。明らかに、このような場合には、ガス分離板に
おける二種のビア充填材料は、互いに適合性がなければ
ならず且つ隔離板そのものを形成する材料と適合性がな
ければならない。
のと同様に、ビアの特性を適切に選択すると、それぞれ
の三層のASR及び全体的な性能を最適化することがで
きる。特に、確実なスタック設計の観察結果又は経験に
基づけば、高いASRによって引き起こされる制限に打
ち勝つためにインターコネクトのある領域でのビアによ
り低い全体抵抗を与えることが可能である。このより低
い抵抗は、ビアの相対数を増加させ、ビアの直径を増加
させ、より高性能の材料をあるビアのために使用し及び
/又はあるビアのための接触点を電池スタック内のその
他のものと比べて増大させることによって達成されるこ
とができる。
意図するが、ビアを部分的にのみ充填すること及び/又
は本発明の原理からはずれることなくそれぞれのビアに
加えて若しくはその代わりに内腔被膜を与えることも同
様に可能である。従って、貫通穴の少なくとも一部分の
縁部は、充填したビアとしての役割を果たす電子伝導経
路を生じさせるために導電性材料で被覆されることがで
きる。これらの内腔被膜ビアは、作製中にビアを正確に
整合させるための要求を最小にするが、それらの使用は
材料費を増加させる(ビアのために使用される材料のタ
イプに応じて)。いずれにしても、セラミックシートの
貫通穴及び/又はビア自体の内腔被覆が、中実な充填ビ
アの代わりに若しくはそれと共に使用され得ることを思
い出すことが重要である。内腔被覆した貫通穴132
は、図6の領域X及びZに示されている。領域Xは、セ
ラミックシート充填ビア160b、160cの代わりに
被膜132を使用することを図示しているが、領域Z
は、充填したビア160b、160cの補足として被膜
132を使用することを示している。図6中の断面図
は、ビアの位置合わせ(図4において示されるように流
れ場というよりも)を示す線に沿って得られることに注
意されたい。
製造するに際し、多くの異なるビアの整列が可能であ
る。図2、図3a〜3d、図4及び5は、燃料流れ構
造、ガス隔離板及び空気流れ構造内のビアがインターコ
ネクトの厚みを貫いて実質的に整列する基本的な「直線
貫通」のビアの整列を示している。このような整列につ
いては、一以上の層内のビアは、燃料ガスの三層電池の
カソード側への漏れ又は空気(又は酸素)の三層電池の
アノード側への漏れを防ぐように高い密度を有していな
ければならない。特に、隔離層内のビア充填材料が緻密
(即ち、ガス漏れに対して不透過性)であることが望ま
しい。
を示している。このような設計では、一以上の層におけ
るビア160a、160b、160cは、隣接する位置
ずれ層中のビア同士が全く重複しないように位置ずれし
ている。ずれたビアを使用するときには、導電性層13
4がビアを電気的に接続させるように追加されなければ
ならない。導電性層134は、隣接するビア材料と適合
性がなければならず、そして一般的にはビアに類似する
材料から構成される。ずれたビアを使用することは、充
填材料が不透過性である必要性及びインターコネクトの
要素を化学的に適合させる必要性、そして特にビア材料
の必要性を少なくすることが経験的に証明されている。
的に組み立てられる要素は、反応体ガスの漏れを防ぐた
めに密封されなければならない。特に、三層115とイ
ンターコネクト120の周縁部を本質的に気密シールす
ることが最も重要なことである。また、このようなシー
ルは、構造上の強度及び/又は安定性も与え得る。この
点に関しては、本発明は、従来の設計を大きく改良する
ものである。なぜならば、反応体ガスのための流れ場が
インターコネクト120中に集積され、それにより、気
密シールが必ず与えられなければならないところの全体
的な面積及び容積を減少させるからである。さらに、以
下に記載されるように、インターコネクトを作るのに使
用されるセラミックテープの同時焼成は、より少ない反
応性の本質的に気密なシールを与え、それにより種々の
セラミックシートをシールするための必要性をなくす。
が、シール用の材料は、インターコネクトの流れ場のセ
ラミックと適合性がなければならない。同様に、選択さ
れる材料は、三層電池のアノード又はカソードを、性能
を低下させる原因となり得る異種物質で汚染させてはな
らない。従って、その他の材料が意図されるが、シール
用の材料は、好ましくはインターコネクトを作製するの
に使用される同一の材料(又は実質的に類似する材料)
からなる。
され得るが、同時焼成セラミックの方法か別個の又は次
いで適用されるシーラント材料の方法のどちらかが好ま
しい方法である。同時焼成方法に関しては、セラミック
スタック(インターコネクト及び三層)全体が構成要素
間の結合を誘発させる態様で加熱処理に曝されるであろ
う。このような同時焼成方法は、いまだに多数の開発努
力の主題であるが、本発明者は、本明細書中に開示され
た材料及び原理が同時焼成の発展性からみて最も有望で
はないかと考えている。
た圧縮力の使用は、インターコネクトをその残りのスタ
ック要素に密封するための実行可能な別の選択肢である
と思われる。特に、本明細書中で使用されるインターコ
ネクトが同時焼成に至らない要素と組み合わせて実施さ
れ得る範囲までは、シーラント/圧縮力の使用は、スタ
ックの効率的な作動のために必要かもしれない。いずれ
にしても、選択されたシーラントは、非導電性及び比較
的緻密であり、微細孔性を有し(漏れを最小にするた
め)、スタックの構成要素のCTEと一致し、そしてそ
れが適用される表面に付着しなければならない。
スタック構成要素の熱膨張によって引き起こされる変位
を最小にすることである。従って、使用される材料のC
TEは実質的に同様でなければならない。本発明の流れ
場が同一材料の追加のセラミックシートとしてインター
コネクト構造中に集積される範囲で、この一致させる作
業はある程度にまで簡略化される。しかしながら、所望
の性能を達成するには、酸化物燃料電池の電解質、アノ
ード及びカソードの材料選択の範囲が多少限定される。
リアを含有するイットリア安定化ジルコニア(YSZ)
組成物が固体酸化物燃料電池の電解質のために最も広く
使用される。YSZ電解質を基にした電池については、
インターコネクトがYSZ組成物又は前述のセラミック
材料の一種、例えば、セリアを主体とする電解質若しく
はドープしたLaGaO3電解質を使用して組立られる
ときに、最小の変位が達成される。インターコネクト内
の変位を最小にするために、ガス隔離板、燃料流れ構造
及び空気流れ構造を構成するセラミック層のそれぞれ
は、YSZ組成物又は前述のセラミック材料の一つを使
用して組み立てられる。同様に、CTEは、燃料側のビ
ア材料と燃料流れ層の間で、空気側のビア材料と空気流
れ層の間で及び隔離板のビア材料と隔離板層の間で実質
的に一致しなければならない。かなりの注意がYSZに
集中しているが、本明細書中で議論した特性を有するい
かなるセラミックもこの開示によって明らかに意図され
ることを認識することが有意義である。
大限に活用するための具体的な方法をさらに例示するた
めに与えられる。それでも、これらの例は単に例示に過
ぎず、そして本出願人の発明を限定するのを必ずしも意
図するものでなく、そのためこの例に記載される材料及
び方法は限定というよりむしろ単に例示にすぎないこと
を記憶しておくことが肝要である。
枚のセラミックシートを、空気流れ場に4枚のセラミッ
クシートを有する直交流のインターコネクトが意図され
る。隔離板のための2以上の層を追加すると、3モル%
イットリア安定化ジルコニア(YSZ)の合計8枚の層
ができる。これらを、0.3〜0.7mmの均一な厚さ
にテープキャストする。次いで、ビアの孔パターンを上
に記載した原理通りに機能性を最適化するように選択
し、次いで知られたセラミックの処理手順に従って8枚
の層全てにそのビア孔を打ち抜く。
ンクを使用して充填する。これは、それぞれのビア孔に
スクリーン印刷される。理想的には、ペースト/インク
は、容量で等量のPtと3モル%YSZを含有する。い
ずれにしても、焼成したときに、このペーストは500
〜700S/cmの導電率を有する材料を生じなければ
ならない。ビア孔の直径は、最適には0.3mm〜0.
7mmである。最後に、理想より低い導電率のビアペー
ストを補填するためにビア孔の直径を大きくしてもよ
い。
中心〜中心の間隔が6〜6.4mmのほぼ六角形のパタ
ーンで8層のうち6層に打抜いて、適切な反応体ガスの
流れ場を形成させる。ビアが直線貫通の配向で適切に整
列されるのを確実にするように注意しなければならな
い。特に、燃料流れ構造は、位置ずれしたパターンで2
枚のシートから構成される。開口部は、適切なガスの流
れ通路を生じさせるように0.7〜1.3mmずつ重な
り合わなければならない。燃料ガス流れのためのマニホ
ルド及びシールを、空気流れに対して直交流の配向で備
える。空気の流れ場は4枚のシートから構成され、同一
の開口部の配向を有する2枚のシートは上部に配置し、
そしてその残り2枚のシートは位置ずれした配向で(上
部のシートに対して)下に配置する。空気流れシートに
おける開口部の直径と間隔は燃料流れシートと同様であ
る。
シート層と空気シート層との間に配置してガス隔離板を
形成させる。これらの8層を次いで積層してモノリス型
の「未加工」構造を形成させる。モノリスの過剰の未加
工部分をこの構造から取り除き、そしてこの取り除いて
積層したモノリスを適当な高温で、好ましくは1300
℃以上で同時焼成する。次いで、最終SOFCスタック
中の三層電池間に集積する前に、最終同時焼成生成物を
構造的一体性及びビアの整列が適切かを検査する。
た中実なビアは、それぞれの層において比較的小さな孔
の形成を要求することに留意されたい。これらの孔に次
いでスクリーン印刷(又は斯界に周知の他の方法)によ
ってペーストを充填する。同時焼成後、ペースト中の粒
子は共に焼結して比較的緻密な「プラグ」を形成する。
中実ビアの直径は、一般に個々の層のおよその厚みであ
る最大値に制限される。結果として、ビアの断面積、よ
って導電率が制限される。
り、内腔被膜ビアに焦点を合わせる。上述のように、ビ
ア導体についての導電率は、インターコネクトのための
所望の水準の抵抗を達成するために比較的高くなければ
ならない。例1に示した設計については、目標の抵抗
は、ビア材料が約600S/cm又はそれ以上の導電率
を有するときに0.5mmの直径を有するビアを使用し
て達成され得る。しかしながら、空気側のビアについて
は、十分な導電率を有すると同時に容認できるCTEの
一致性をも有する材料を開発することは困難であるかも
しれない。
一つの可能な方法は、単純にビアを大きくすることであ
る。しかしながら、中実ビアの直径は、セラミックシー
トを組み立てる際に出会う困難性のために、一般的に個
々の層それぞれのおよその厚みに制限される。内腔被覆
したビアは、より低い導電率を有する材料を使用するこ
とを可能にする代わりの導電性通路をガス流れ構造内に
与える。また、以下に説明するが、内腔被膜ビアは追加
の利点も有している。
応体ガスの流れ)のために層中に形成される既設の穴
(又は溝)が利用される。この場合には、空気及び燃料
ガスの流れを提供するそれぞれの層中の穴を使用する。
この内腔被膜ビアは、スクリーン印刷法を使用して所望
の導体ペーストを選択した穴の穴内面に適用することに
よって作られる。また、導体ペースト(おそらくは異な
る組成)を、ある層中のビアと隣接する層のビアとを接
続させるように選択された位置のそれぞれの層の表面に
適用しなければならない。標準的な積層及び同時焼成操
作を使用してインターコネクトの製造を完了させる。そ
れにもかかわらず、シートの開口部の露出した表面上に
被覆材を付着させ又はそうでなければ生じさせるための
いかなる知られた方法も意図される(最初にテープキャ
スティング/組み立てる間に別々にか又はシートが組み
立てられ/焼成された後に全体として)。
とによって提供されるいくつかの利点がある。まず第一
に、内腔被膜ビアは導体のための増大した断面積を提供
し、それにより、同一の導体材料を使用するときに、中
実ビアと比較してより低い抵抗を電流に与える。抵抗の
問題は、ペロブスカイト型の酸化物導体(空気側ビア用
の導体材料の好ましい一群)を使用するとき特に厄介で
ある。なぜならば、最も高い導電率を有する組成物は、
一般的に容認できないほど高いCTE値も有しているか
らである。インターコネクト層のCTEを一致させるた
めにCTEを容認できる水準にまで減少させるようにこ
の組成物を変更すると、中実ビアに使用するのには不十
分な導電率を有する材料に帰着する。従って、内腔被膜
ビアはビア組成物の選択により大きい融通性を提供す
る。
り適合する材料の選択にも大きい融通性を提供する。特
に、酸化性雰囲気(例えば、空気)を使用してインター
コネクトのための同時焼成操作を行うことが有利であ
る。同時に、Niサーメットが燃料側のビアにとって好
ましい材料である。なぜならば、このものは、比較的高
い電気伝導率を有するように処方することができ、そし
てスタックの作動中に存在する還元性の燃料ガス雰囲気
下で安定であるからである。しかしながら、このような
Niサーメットが空気中で焼成されるときに、Niは酸
化されてNiOを形成するが、このものは、導電性では
ないので、NiOは燃料電池スタックを作動させる前に
再度Niに還元されなければならない(これにより製造
費用が増加する)。さらに、緻密な中実Niサーメット
ビアが使用されるならば、還元性のガス雰囲気は燃料流
れ構造内に埋没されるビアに容易には接近できないの
で、NiOを再度完全に還元してNiにするのは、不可
能ではないにしても困難になる。対照的に、内腔被膜ビ
アが使用されるときには、開口部の露出した壁部でのN
iO材料は還元性ガス雰囲気に完全に曝され、それによ
り所望の導電性サーメットを形成するようにNiOから
Niへの還元を促進させる。
て、一致しないCTE値に対して、より一般的には、熱
膨張変位に対してもそれほど影響されにくい。なぜなら
ば、中実ビアは、セラミック材料の層内に埋め込まれて
おり、そのため機械的に拘束されているからである。中
実ビア充填材料及びセラミック体についてのCTE値の
実質的な相違は、インターコネクトが温度の変化に曝さ
れるときに高い応力と有害な変位を生じさせよう。他
方、内腔被膜ビアは、穴(又は溝)の穴内面での被膜で
あるので、その材料は同じタイプの拘束を経験しない。
結果として、内腔被膜ビアを使用するときには応力及び
関連する変位は低い。本質的には、与えられたCTEの
不一致のためのより低い応力は、より大きい不一致性を
有するビア材料を使用するのを可能にする(そして臨界
水準以下に応力を維持する)。
は、燃料側のビア材料で被覆される。燃料側の導体材料
が燃料流れ構造を構成するセラミック層の表面上での選
択された位置に適用される。この導体は、内腔被膜ビア
を互いに接続すると同時に電池/インターコネクト(上
面)及び空気流れ構造/隔離板内の燃料側ビアの両方を
接続させる。同様に、空気側の導体が、本質的に同一の
目的で空気流れ構造内の穴の穴内面に適用される。
被膜ビアの導体組成物は、表面導体に(及び/又は全体
的なインターコネクト構造に存在する任意の中実ビア
に)使用されるのと同一であってよい。燃料側の内腔被
膜ビア及び表面導体に使用される材料は、銀、パラジウ
ム、金若しくは白金のような貴金属又はこれらの金属か
ら形成された合金及びセラミックと金属の複合物(サー
メット)を含むが、これらに制限されない。サーメット
は、任意のこのような金属とセラミック材料、例えば、
アルミナ、マグネシウムアルミニウムスピネル、YSZ
チタニア及びセリア(燃料側のみ)とを混合することに
よって製造することができる。また、ニッケル、クロ
ム、高クロム合金、NiO又はCr2O3を使用する組成
物(NiO及びCr2O3は、最も効率的にインターコネ
クト構造の機能を有するように、多くの知られた方法を
使用して次いで金属の形態に還元されなければならな
い)は、全て燃料側で使用することができる。導電性酸
化物セラミック、例えばペロブスカイトの一群として一
般的に分類されるようなもの又はこのようなセラミック
と上記の金属との混合物を空気側に使用することができ
る。このようなペロブスカイトの例は、ドープした亜マ
ンガン酸希土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元
素、ドープした亜鉄酸希土類元素及びそれらの混合物を
含む。その他の酸化物導体組成物は、酸化インジウム、
酸化ジルコニウム、酸化プラセオジム、酸化錫及び酸化
チタンの混合物を含む。
ーコネクトと同様に、内腔被膜インターコネクト内の隔
離板も、反応体ガスを分離するのに十分なほど十分に緻
密でなければならないことを認識することは有意義であ
る。そういうものとして、中実ビアはその分離板をさら
に貫通しなければならない。また、上述のように、分離
板と流れ場を形成するセラミックシートとの間に導体層
を置いて、分離板のビアと内腔被膜ビアとの電気的接続
を確実なものにすることができる。このような材料は当
業者に周知である。
を使用することは、ビア材料が格別のCTE一致性を有
するが比較的低い導電率を有するような場合(特に空気
流れ場構造に対して予想される状況)には特に有用であ
るかもしれない。この状況下で両タイプのビアを使用す
ることは、空気流れ構造に導体の最大の横断面を与え、
それゆえに最も低い抵抗を与えるであろう。
填ビア及び個々の流路を形成した開口部を有する並流設
計に焦点を合わせる。この設計は、初期分配用プレナム
を含み、それにより燃料及び空気の流れのための並流又
は向流の配置を促進させる。開口部の溝様配置が、一連
の制限オリフィスを介してプレナムに個々に接続され、
そして、さらに下流の個々の溝間の直交流は、全て最適
に最小化され又は除去される。このような配置は、反応
体ガスの良好な分配及びスタックのための全体的な性能
の制御を可能にするために並流構造とすべきである。ま
た、この構成は、例1における重複した穴及び直交流の
配置とは異なるものである。また、この特別の設計は、
反応体ガス源をスタックの反対の端部に備えることによ
って単純に向流配置へと容易に変換することもできる。
促進するであろう。特に、ビアはストリップ状に整列さ
れることのみを必要とするので、流れ場の開口部が単一
線に沿ってビアの間に置かれることは全くない(幾何学
的な観点から考えるならば、そこではビアはx軸に沿っ
て整列しているにすぎないが、開口部はy軸上にビアの
各列の中間に配置されよう)。そしてまた、この溝は反
応体ガス流れと同一の方向で重複されるので、いかなる
横向きの流れも除かれる。この配置は、結合層又は接触
パッドがそれぞれの層中のビア同士の電気的接続を促進
させるのに使用される場合には、費用を極力抑えなが
ら、得られたセラミックシートの全体的な強度を上昇さ
せる。互いに積み重ねられたときに、このシートは、三
層と隔離板の間で流れ通路が波打つ一続きの個々の通路
を形成する。
計を越える他の有意義な利点を提供する。例えば、これ
らの利点には、三層表面全体にわたる改良された反応体
ガス分配のために空気流れの要求を減少させ並びにスタ
ック内の温度勾配を低下させ且つ空気と燃料の分配を改
良することが含まれる。さらに、この設計は、複数層セ
ラミックの製造方法と結びついた強度を利用する。
するのに使用される構成材料及び基本的な方法は、直交
流のインターコネクトを作製するのに使用されるのと同
様である。個々の層の厚さ及び溝の寸法と間隔は、ある
種の近似した作動条件(全体の空気及び燃料の流量、三
層電池の反応性、温度勾配等)を基にして圧力降下を考
慮することによって操作される。使用されるならば、プ
レナム及びオリフィスの寸法は、当業者に周知の流体力
学的な考慮によって指示されるであろうが、この配置で
意図される個々のオリフィスは、必然的に、このものが
流体連通される開口部よりも実質的に小さく、そしてこ
のオリフィスは、開口部/通路に対して上流の位置に配
置されなければならないことに留意されたい。個々の流
路として配置される開口部と共にオリフィスを使用する
ことは、それぞれの三層の燃料ガスの入口側に特定の適
用性を見出させる。最後に、上述のように、ビアの寸法
と間隔は、目標の抵抗が達成されるのを確実にするのに
十分な導体の横断面を与えるように操作されることもで
きる。
スとプレナム自体を備えることは、ある種のセラミック
製造技術によって与えられる制限を補填するのに役立
つ。例えば、流れ場及び/又は隔離板を形成するセラミ
ックシートの厚さ及び平滑さの正確な再現は困難である
ので、これらの製造の変動を調節するために上記した配
置を特にオリフィスの寸法に関して良好に調和させるこ
とができる。いずれにしても、流体力学の当業者であれ
ば、オリフィス及び/又は開口部の表面積及び/又は直
径の制御は、観察される圧力降下(これ自体は三層電池
の任意の所定の部分への反応体の制御された送出及びス
タック自体の性能に寄与する)に与える直接的且つ実質
的な効果を及ぼすであろうことを容易に認識するであろ
う。
し、そして本発明の原理を例示するために上記したが、
この発明は、このような原理からはずれることなく、特
許請求の範囲に十分に記載されるように又はそうでなけ
れば当業者に知られるように(任意の及び全ての均等物
を含めて)具体化できることを理解されたい。
OFCインターコネクトの層状透視図である。
ある。
ある。
トの好ましい組合せの上面図である。
ス隔離板の上面図である。
ックシートの上面図である。
って得られた断面図である。
A−Aに沿って得られた断面図である。
す図4aの線A−Aに沿って得られた断面図である。
Claims (87)
- 【請求項1】 次の構成:アノード、カソード及びアノ
ードとカソードを隔離する電解質層をそれぞれ有する第
一及び第二燃料電池層と、 一定の厚さ、上面及び底面を有する隔離板と、 隔離板の上面と第一燃料電池層の間に位置した第一流れ
場要素であって、一定の厚さ及び反応体ガスを第一流れ
場要素を通して第一燃料電池層に配送するための集積さ
れた手段を有するものと、 隔離板の底面と第二燃料電池層の間に位置した第二流れ
場要素であって、一定の厚さ及び反応体ガスを第二流れ
場要素を通して第二燃料電池層に配送するための集積さ
れた手段を有するものと、 第一燃料電池層からの電流を第一流れ場要素、隔離板及
び第二流れ場要素を通して伝導するための手段であっ
て、隔離板、第一流れ場要素及び第二流れ場要素のそれ
ぞれの厚さの一部分に集積されているものからなる、固
体酸化物燃料電池組立体。 - 【請求項2】 第一流れ場要素が複数の平板部材から構
成され、それぞれの部材が複数の開口部を有し、そして
その部材が、その開口部が反応体ガスのための流路を形
成するように積重ね状態で配置されている、請求項1に
記載の組立体。 - 【請求項3】 前記平板部材がセラミック材料から形成
された、請求項2に記載の組立体。 - 【請求項4】 セラミック材料が、イットリア安定化ジ
ルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル、
チタニア、セリア及びそれらの混合物よりなる群から選
択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項3に記
載の組立体。 - 【請求項5】 電流を伝導するための手段が、隔離板、
第一流れ場要素及び第二流れ場要素の各平板部材のそれ
ぞれを貫いて位置した導電性ビアの接続パターンからな
る、請求項4に記載の組立体。 - 【請求項6】 導電性ビアの少なくとも一部分が、貴金
属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電
性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物より
なる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、
請求項5に記載の組立体。 - 【請求項7】 電流を伝導させるための手段が、第一流
れ場要素の各平板部材の外部表面、隔離板の上面、隔離
板の底面及び第二流れ場要素の外部表面のそれぞれの少
なくとも一部分に適用された導電性被膜をさらに含み、
前記導電性被膜が前記導電性ビアの少なくとも一部分に
電気的に接続された、請求項6に記載の組立体。 - 【請求項8】 導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、ニ
ッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック
及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択され
る任意の組成物を含む、請求項7に記載の組立体。 - 【請求項9】 第一流れ場要素の各平板部材の外部表
面、隔離板の上面、隔離板の底面及び第二流れ場要素の
外部表面のそれぞれの少なくとも一部分に適用された導
電性被膜をさらに含む、請求項4に記載の組立体。 - 【請求項10】 導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、
ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミッ
ク及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択さ
れる少なくとも一種の組成物を含む、請求項9に記載の
組立体。 - 【請求項11】 第一流れ場要素の各平板部材の外部表
面、隔離板の上面、隔離板の底面及び第二流れ場要素の
外部表面のそれぞれの少なくとも一部分に適用された導
電性被膜をさらに含む、請求項1に記載の組立体。 - 【請求項12】 導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、
ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミッ
ク及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択さ
れる少なくとも一種の組成物を含む、請求項11に記載
の組立体。 - 【請求項13】 電流を伝導するための手段が、隔離
板、第一流れ場要素及び第二流れ場要素の各平板部材の
それぞれを貫いて位置した導電性ビアの接続パターンを
含む、請求項1に記載の組立体。 - 【請求項14】 導電性ビアの少なくとも一部分が、貴
金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導
電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よ
りなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含
む、請求項13に記載の組立体。 - 【請求項15】 電流を伝導するための手段が、第一流
れ場要素の各平板部材の外部表面、隔離板の上面、隔離
板の底面及び第二流れ場要素の外部表面のそれぞれの少
なくとも一部分に適用された導電性被膜をさらに含み、
前記導電性被膜が導電性ビアの少なくとも一部分に電気
的に接続された、請求項14に記載の組立体。 - 【請求項16】 導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、
ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミッ
ク及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択さ
れる任意の組成物を含む、請求項15に記載の組立体。 - 【請求項17】 隔離板が緻密なセラミック材料から形
成された、請求項8に記載の組立体。 - 【請求項18】 緻密なセラミック材料が、イットリア
安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナス
ピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少
なくとも一種の組成物を含む、請求項17に記載の組立
体。 - 【請求項19】 開口部が一続きの列をなして配置され
る伸長した溝孔であり、流路が一続きの個々の波状通路
である、請求項18に記載の組立体。 - 【請求項20】 個々の波状通路への反応体ガスの流れ
を調節するための制限オリフィスをさらに含む、請求項
19に記載の組立体。 - 【請求項21】 第一流れ場要素の外縁部に隣接して位
置し、前記オリフィスと流体連通する集積された分配用
プレナムをさらに含む、請求項20に記載の組立体。 - 【請求項22】 開口部が、その開口部を通過する反応
体ガスの流れ特性を最適化するように選択された直径を
有する穴を重複させるパターンで配置された、請求項1
8に記載の組立体。 - 【請求項23】 隔離板、第一流れ場要素の平板部材、
第二流れ場要素及び第一、第二燃料電池層を取り囲む領
域内にガスを収容するための密封手段をさらに含む、請
求項18に記載の組立体。 - 【請求項24】 密封手段がシーラント材料及び圧縮力
を加えるための手段のうちの少なくとも一つからなる、
請求項23に記載の組立体。 - 【請求項25】 隔離板が緻密なセラミック材料から形
成された、請求項10に記載の組立体。 - 【請求項26】 緻密なセラミック材料が、イットリア
安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナス
ピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少
なくとも一種の組成物を含む、請求項25に記載の組立
体。 - 【請求項27】 開口部が、一続きの列をなして配置さ
れる伸長した溝孔であり、流路が一続きの個々の波状通
路である、請求項2に記載の組立体。 - 【請求項28】 個々の波状通路への反応体ガスの流れ
を調節するための制限オリフィスをさらに含む、請求項
27に記載の組立体。 - 【請求項29】 第一流れ場要素の外縁部に隣接して位
置し、前記オリフィスと流体連通する集積された分配用
プレナムをさらに含む、請求項28に記載の組立体。 - 【請求項30】 開口部が、その開口部を通過する反応
体ガスの流れ特性を最適化するように選択された直径を
有する穴を重複させるパターンで配置された、請求項2
に記載の組立体。 - 【請求項31】 隔離板が緻密なセラミック材料から形
成された、請求項1に記載の組立体。 - 【請求項32】 緻密なセラミック材料が、イットリア
安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナス
ピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少
なくとも一種の組成物を含む、請求項31に記載の組立
体。 - 【請求項33】 層状の燃料電池インターコネクト装置
において、 平板材の第一セットであって、それぞれの平板材が開口
部パターンと電流を平板材の第一セットを通して伝導す
るための第一手段とを有し、しかもそれぞれの平板材の
開口部が第一反応体ガスのための流路を形成するように
積み重ねで配置されている該第一セットと、 平板材の第二セットであって、それぞれの平板材が開口
部パターンと電流を平板材の第二セットを通して伝導す
るための第二手段とを有し、しかもそれぞれの平板材の
開口部が第二反応体ガスのための流路を形成するように
積み重ねで配置される該第二セットと、 少なくとも一個の隔離板であって、電流を隔離板の一方
の面に伝導するための第一手段に及び電流を隔離板の反
対面に伝導するための第二手段に電気的に接続した一続
きの充填されたビアを有し、しかも平板材の第一セット
と平板材の第二セットとの間に第一反応体ガスを第二反
応体ガスから隔離するように配置されたものとから構成
されるインターコネクト装置。 - 【請求項34】 平板材の第一セット及び平板材の第二
セットの双方がセラミック材料から形成された、請求項
33に記載の装置。 - 【請求項35】 セラミック材料が、イットリア安定化
ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネ
ル、チタニア及びセリアよりなる群から選択される少な
くとも一種の組成物を含む、請求項34に記載の装置。 - 【請求項36】 電流を伝導するための第一手段が導電
性ビアの接続パターンからなり、その導電性ビアが隔離
板の充填されたビアに電気的に接続された、請求項33
に記載の装置。 - 【請求項37】 電流を伝導するための第二手段が導電
性ビアの接続パターンからなり、その導電性ビアが隔離
板の充填されたビアに電気的に接続された、請求項36
に記載の装置。 - 【請求項38】 第一反応体ガスが燃料電池用の燃料ガ
スからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、パ
ラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合
金、白金合金、ニッケル、クロム、高クロム合金及び以
下の金属:ニッケル、クロム及び高クロム合金のうちの
少なくとも一種と以下のセラミック材料:アルミナ、マ
グネシウムアルミニウムスピネル、セリア、YSZ、チ
タニア、ドープしたチタニア及びその他のこのようなn
型酸化物導体のうちの少なくとも一種とを混合すること
によって形成したサーメット並びにそれらの任意の混合
物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物か
ら形成された、請求項33に記載の装置。 - 【請求項39】 第二反応体ガスが燃料電池用の酸化体
ガスからなり、電流を伝導するための第二手段が、銀、
パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合
金、白金合金、金属と以下のセラミック材料:アルミ
ナ、マグネシウムアルミナスピネル及びYSZのうちの
少なくとも一種とを混合することによって作製されたサ
ーメット、p型導電性酸化物セラミック、Snをドープ
した酸化インジウム、Prをドープした酸化インジウ
ム、酸化インジウム、酸化ジルコニウム、酸化プラセオ
ジム、酸化錫、酸化チタン、ドープした亜マンガン酸希
土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元素、ドープ
した亜鉄酸希土類元素及びそれらの任意の混合物よりな
る群から選択される少なくとも一種の組成物から形成さ
れた、請求項38に記載の装置。 - 【請求項40】 第一反応体ガスが燃料電池用の酸化体
ガスからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、
パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合
金、白金合金、金属と以下のセラミック材料:アルミ
ナ、マグネシウムアルミナスピネル及びYSZのうちの
少なくとも一種とを混合することによって作製されたサ
ーメット、p型導電性酸化物セラミック、Snをドープ
した酸化インジウム、Prをドープした酸化インジウ
ム、酸化インジウム、酸化ジルコニウム、酸化プラセオ
ジム、酸化錫、酸化チタン、ドープした亜マンガン酸希
土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元素、ドープ
した亜鉄酸希土類元素及びそれらの任意の混合物よりな
る群から選択される少なくとも一種の組成物から形成さ
れた、請求項33に記載の装置。 - 【請求項41】 第一反応体ガスが燃料電池用の燃料ガ
スからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、パ
ラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合
金、白金合金、ニッケル、クロム、高クロム合金及び以
下の金属:ニッケル、クロム及び高クロム合金のうちの
少なくとも一種と以下のセラミック材料:アルミナ、マ
グネシウムアルミニウムスピネル、セリア、YSZ、チ
タニア、ドープしたチタニア及びその他のこのようなn
型酸化物導体のうちの少なくとも一種とを混合すること
によって形成したサーメット並びにそれらの任意の混合
物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物か
ら形成された、請求項36に記載の装置。 - 【請求項42】 第一反応体ガスが燃料電池用の酸化体
ガスからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、
パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合
金、白金合金、金属と以下のセラミック材料:アルミ
ナ、マグネシウムアルミナスピネル及びYSZのうちの
少なくとも一種とを混合することによって作製されたサ
ーメット、Snをドープした酸化インジウム、Prをド
ープした酸化インジウム、酸化インジウム、酸化ジルコ
ニウム、酸化プラセオジム、酸化錫、酸化チタン、ドー
プした亜マンガン酸希土類元素、ドープした亜コバルト
酸希土類元素、ドープした亜鉄酸希土類元素及びそれら
の任意の混合物よりなる群から選択される少なくとも一
種の組成物から形成された、請求項36に記載の装置。 - 【請求項43】 隔離板が緻密なセラミック材料の少な
くとも一個の層からなる、請求項33に記載の装置。 - 【請求項44】 緻密なセラミック材料が、イットリア
安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミニウ
ムスピネル及びそれらの任意の混合物よりなる群から選
択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項43に
記載の装置。 - 【請求項45】 平板材の第一セット及び平板材の第二
セットのうちの少なくとも一つのための開口部が、円
形、楕円形、三角形、四角形、五角形、六角形及びそれ
以上の多角形よりなる群から選択される形状の少なくと
も一つを有する、請求項33に記載の装置。 - 【請求項46】 特定の平板材の開口部の形状が、その
特定の平板材上の他の開口部に対して様々な寸法を有す
る、請求項45に記載の装置。 - 【請求項47】 開口部の形状が、それぞれの平板材の
各セット内の第一及び第二反応体ガスの圧力降下に良い
影響を及ぼすように選択された、請求項45に記載の装
置。 - 【請求項48】 平板材の第一セット及び平板材の第二
セットのうちの少なくとも一つのための開口部のパター
ンが、それぞれの平板材の長手方向に延在する個々の通
路を形成するように配置された、請求項33に記載の装
置。 - 【請求項49】 個々の通路が一定の寸法の入口を有
し、反応体ガスの個々の通路への進入を調節するための
オリフィス手段がそれぞれの通路の入口に流体連通され
ることをさらに含み、それぞれのオリフィス手段が、そ
れぞれのオリフィス手段が流体連通される通路の入口よ
りも小さい、請求項48に記載の装置。 - 【請求項50】 全てのオリフィス手段に流体連通した
分配用プレナムをさらに含み、その分配用プレナムが個
々の通路に対して上流の位置に配置された、請求項49
に記載の装置。 - 【請求項51】 燃料電池スタックに使用するためのイ
ンターコネクト装置の作製方法であって、 別々の反応体ガスの流れ場を形成することができる複数
の平板部材を準備し、 不透過性の隔離板を準備し、 それぞれの平板部材に開口部のパターンを形成し、 電流を隔離板と平板部材の少なくとも一部分に伝導する
ことができる材料を準備し、 平板部材を隔離板の両面にこの隔離板を取り囲むように
積み重ね、 平板部材を隔離板のそれぞれの面に、実行可能な電気的
接続が平板部材及び隔離板の全体にわたって存在するの
を保証するように且つ積み重ねられたその部材における
開口部のパターンが隔離板のそれぞれの面に反応体ガス
のための流れ場を形成するのを保証するように整合さ
せ、 積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板とを、反応体
ガスが隔離板の各面上の流れ場内に収容されるのを保証
するように密封することを含む、インターコネクト装置
の作製方法。 - 【請求項52】 平板部材がセラミック材料から形成さ
れた、請求項51に記載の方法。 - 【請求項53】 セラミック材料が、イットリア安定化
ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネ
ル、チタニア、セリア及びそれらの混合物よりなる群か
ら選択される少なくとも一種の組成物である、請求項5
2に記載の方法。 - 【請求項54】 隔離板が緻密なセラミック材料から形
成された、請求項51に記載の方法。 - 【請求項55】 セラミック材料が、イットリア安定化
ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル
及びそれらの混合物から選択される少なくとも一種の組
成物である、請求項54に記載の方法。 - 【請求項56】 平板部材がテープキャスティング法で
形成された、請求項52に記載の方法。 - 【請求項57】 隔離板がテープキャスティング法で形
成された、請求項54に記載の方法。 - 【請求項58】 電流を伝導することができる材料を準
備する工程が、隔離板に孔を形成し、緻密な導電性材料
を隔離板のその孔に配置することをさらに含む、請求項
51に記載の方法。 - 【請求項59】 電流を伝導することができる材料を準
備する工程が、各平板部材に孔を形成し、導電性材料を
各平板部材のその孔に配置することをさらに含む、請求
項58に記載の方法。 - 【請求項60】 隔離板のための緻密な材料が、貴金
属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電
性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物より
なる群から選択される少なくとも一種の組成物であり、
各平板部材のための導電性材料が、貴金属、貴金属合
金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラ
ミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選
択される少なくとも一種の組成物である、請求項59に
記載の方法。 - 【請求項61】 電流を伝導することができる材料を準
備する工程が、各平板部材に孔を形成し、導電性材料を
各平板部材のその孔に配置することをさらに含む、請求
項51に記載の方法。 - 【請求項62】 各平板部材のための導電性材料が、貴
金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導
電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よ
りなる群から選択される少なくとも一種の組成物であ
る、請求項61に記載の方法。 - 【請求項63】 電流を伝導することができる材料を準
備する工程が、隔離板に孔を形成し、緻密な導電性材料
を隔離板のその孔に配置し、導電性材料の連続層を隔離
板の少なくとも片面上の流れ場の露出した表面の少なく
とも一部分に付着させることをさらに含む、請求項51
に記載の方法。 - 【請求項64】 隔離板のための緻密な材料が、貴金
属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電
性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物より
なる群から選択される少なくとも一種の組成物であり、
各平板部材のための導電性材料が、貴金属、貴金属合
金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラ
ミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選
択される少なくとも一種の組成物である、請求項63に
記載の方法。 - 【請求項65】 開口部を形成する工程が、開口部のパ
ターンを各平板部材に円形、楕円形、三角形、四角形、
五角形、六角形及びそれ以上の多角形よりなる群から選
択される少なくとも一つの形状で形成することをさらに
含む、請求項51に記載の方法。 - 【請求項66】 特定の平板部材の開口部の形状が、そ
の特定の平板部材上の他の開口部に対して様々な寸法を
有する、請求項65に記載の方法。 - 【請求項67】 開口部の形状が、各流れ場内での反応
体ガスの圧力降下に良い影響を及ぼすように選択され
た、請求項65に記載の方法。 - 【請求項68】 積み重ね且つ整合させた平板部材と隔
離板とを密封する工程が、接着性のシーラント材料を平
板部材の全ての外縁部と隔離板の全ての外縁部とに適用
することをさらに含む、請求項51に記載の方法。 - 【請求項69】 積み重ね且つ整合させた平板部材と隔
離板とを密封する工程が、積み重ね且つ整合させた平板
部材と隔離板とに圧縮力を加えることをさらに含む、請
求項51に記載の方法。 - 【請求項70】 平板部材を整合させる工程が、隔離板
の各面上の流れ場が、積み重ね且つ整合させた平板部材
と隔離板の一つの端部に沿って各流れ場に流体連通した
入口及び積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板の離
れた端部に沿って各流れ場に流体連通した出口を含むの
を保証することをさらに含み、そして積み重ね且つ整合
させた平板部材と隔離板を密封する工程が、反応体ガス
が積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板に前記入口
のみを通って入り且つその反応体ガスが前記出口のみを
通って出るのを保証することをさらに含む、請求項51
に記載の方法。 - 【請求項71】 積み重ね且つ整合させた平板部材と隔
離板を密封する前に、少なくとも一個の制限オリフィス
を前記入口に対して上流の位置で形成することをさらに
含む、請求項70に記載の方法。 - 【請求項72】 積み重ね且つ整合させた平板部材と隔
離板を密封する前に、制限オリフィスに流体連通される
分配用プレナムを形成することをさらに含む、請求項7
1に記載の方法。 - 【請求項73】 隔離板が緻密なセラミック材料から形
成された、請求項52に記載の方法。 - 【請求項74】 平板部材がテープキャスティング法で
形成された、請求項73に記載の方法。 - 【請求項75】 電流を伝導することができる材料を準
備する工程が、隔離板に孔を形成し、緻密な導電性材料
を隔離板のその孔に配置することをさらに含む、請求項
74に記載の方法。 - 【請求項76】 電流を伝導することができる材料を準
備する工程が、各平板部材に孔を形成し、導電性材料を
各平板部材のその孔に配置することをさらに含む、請求
項75に記載の方法。 - 【請求項77】 開口部を形成する工程が、開口部のパ
ターンを各平板部材に円形、楕円形、三角形、四角形、
五角形、六角形及びそれ以上の多角形よりなる群から選
択される少なくとも一つの形状で形成することをさらに
含む、請求項76に記載の方法。 - 【請求項78】 特定の平板部材の開口部の形状が、そ
の特定の平板部材上の他の開口部と比較して様々な寸法
を有する、請求項77に記載の方法。 - 【請求項79】 開口部の形状が、各流れ場内の反応体
ガスの圧力降下に良い影響を及ぼすように選択された、
請求項78に記載の方法。 - 【請求項80】 セラミック材料が、イットリア安定化
ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネ
ル、チタニア、セリア及びそれらの混合物よりなる群か
ら選択される少なくとも一種の組成物である、請求項7
9に記載の方法。 - 【請求項81】 緻密なセラミック材料が、イットリア
安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナス
ピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少
なくとも一種の組成物である、請求項80に記載の方
法。 - 【請求項82】 隔離板のための緻密な材料が、貴金
属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電
性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物より
なる群から選択される少なくとも一種の組成物であり、
各平板部材のための導電性材料が、貴金属、貴金属合
金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラ
ミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選
択される少なくとも一種の組成物である、請求項81に
記載の方法。 - 【請求項83】 平板部材を整合させる工程が、隔離板
の各面上の流れ場が、積み重ね且つ整合させた平板部材
と隔離板の一方の端部に沿って各流れ場に流体連通した
入口及び積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板の離
れた端部に沿って各流れ場に流体連通した出口を含むの
を保証することをさらに含み、そして積み重ね且つ整合
させた平板部材と隔離板を密封する工程が、反応体ガス
が積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板に前記入口
を通してのみ入り且つその反応体ガスが前記出口を通し
てのみ出るのを保証することをさらに含む、請求項82
に記載の方法。 - 【請求項84】 積み重ね且つ整合させた平板部材と隔
離板を密封する前に、少なくとも一個の制限オリフィス
を前記入口に対して上流の位置で形成することをさらに
含む、請求項83に記載の方法。 - 【請求項85】 積み重ね且つ整合させた平板部材と隔
離板を密封する前に、前記制限オリフィスに流体連通さ
れる分配用プレナムを形成することをさらに含む、請求
項84に記載の方法。 - 【請求項86】 隔離板が緻密なセラミック材料から形
成された、請求項4に記載の組立体。 - 【請求項87】 緻密なセラミック材料が、イットリア
安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナス
ピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少
なくとも一種の組成物を含む、請求項86に記載の組立
体。
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