JP2003086191A - 固体高分子型燃料電池とその製造方法 - Google Patents
固体高分子型燃料電池とその製造方法Info
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Abstract
解質を安定化させ、かつ、触媒インク調製が簡便に行え
る固体高分子型燃料電池とその製造方法が求められてい
る。 【解決手段】 高分子電解質膜を挟んで両側に触媒層が
備えられた固体高分子型燃料電池において、触媒層の少
なくとも一方の触媒層は、少なくとも触媒粒子を担持し
た炭素粉末と、特性の異なる2種以上の高分子電解質を
用いる。
Description
電池およびその製造方法、特にその触媒層に関する。
を多孔質導電性の電極基材上に形成したものを用いる。
通常、これらの触媒層の形成方法は、貴金属を担持した
炭素微粉末と、水素イオン導電性を有する高分子電解質
の溶液に、水、イソプロピルアルコールなどの溶媒を用
いて触媒インクを作製し、この触媒インクも粘度を調製
した後、スクリーン印刷法やスプレー法を用いて、電極
基材となるカーボンペーパーやカーボンクロス上に塗工
し、乾燥あるいは焼成して形成するのが一般的である。
このようにして作製した電極を、電解質膜を介してホッ
トプレスにより接合し、固体高分子型燃料電池を作製す
る。
にグラビア印刷やコーター法により、触媒インクを塗工
し、乾燥させて触媒層を形成した後に、電解質膜に転写
・接合し、固体高分子型燃料電池を作製する方法も提案
されている。この場合も、塗工する前にはインク調製を
行うのが一般的である。
電解質は、触媒インクを調製する段階で高分子電解質溶
液の状態で添加されるのが一般的である。よって触媒層
を形成後、熱処理を加えるだけであることが多い。
分子電解質溶液の粘度、固形分比に左右されることが多
く、塗工前の最終の触媒インク調整時には、触媒インク
中から溶媒成分を除去させる、粘度調製剤を添加するな
どの対策がとられている。
の高分子電解質は、上記の如く高分子電解質溶液を用い
て形成されるために、高分子電解質膜に比べて安定性が
悪く、劣化しやすいため、特許2781630号公報で
提案されているように、触媒層形成後熱処理を加えて、
安定化させるなどの対策を行う場合も多い。
に最適化することは、平滑で均一な触媒層を形成するた
めには必要不可欠である。しかしながら、多くの場合、
触媒インクの最適化は、混合する高分子電解質溶液の粘
度、固形分比に依存するために行われることが多い。通
常、市販されている高分子電解質溶液の固形分比は、5
〜10%程度と低い。また、このような高分子電解質溶
液の粘度は、0.01〜0.1Pa・s(0.1〜1.
0P)程度と非常に低い。このために、触媒インクの最
適化工程では、溶媒成分を揮発させて、固形分比を上げ
る対策がとられているが、溶媒を所定の量だけ除去する
ことは非常に困難であり、再現性という観点からも好ま
しくない。また、増粘剤を添加して、触媒インクの粘度
を上昇させることも、触媒層中に不純物を添加すること
になり電池性能の観点からは好ましくない。これらの方
法では、触媒層形成のための工程が複雑になるという問
題がある。
媒層中の高分子電解質の安定化のために、触媒層を形成
した後に熱処理することは、電池の耐久性の観点からは
有用である。しかしながら、触媒層形成後では、触媒層
の形状や寸法変化を考慮すると、十分な熱処理が行えな
いという問題がある。
を安定化させ、かつ、触媒インク調製が簡便に行える固
体高分子型燃料電池とその製造方法が求められている。
池は、高分子電解質膜を挟んで両側に触媒層が備えられ
た固体高分子型燃料電池において、前記触媒層の少なく
とも一方の触媒層は、少なくとも触媒粒子を担持した炭
素粉末と、特性の異なる2種以上の高分子電解質を有す
ることを特徴とする。特性の異なる2種以上の高分子電
解質は、熱処理温度を変えることで実現出来る。
高分子電解質を有することが有効である。
持した炭素粒子と、高分子電解質とを混合し、熱処理し
て高分子電解質が付いた触媒担持炭素粉末を作製する第
1工程と、前記高分子電解質付き触媒担持炭素粉末に、
高分子電解質を含む溶液を混合し、触媒層を塗工する第
2工程と、塗工した前記触媒層を熱処理する第3工程を
有することを特徴とする製造方法が有効である。
と、第3工程における熱処理温度とが異なる温度である
ことを特徴とする。
素粉末と高分子電解質溶液を混合した溶液の粘度を、第
2工程におけ前記高分子電解質付き触媒担持炭素粉末
に、高分子電解質を含む溶液を混合した溶液の粘度より
も低くしたことを特徴とする。
は、触媒層内に、たとえば、熱処理温度の異なる2種類
の高分子電解質を用いるため、従来の熱処理温度が1つ
高分子電解質に比べて、電池を構成した場合、電池の初
期特性を維持した状態で耐久性が向上する。また、イオ
ン交換容量の異なる高分子電解質を用いることにより、
その効果をより大きくすることができる。
炭素粉末を形成してから、再度、高分子電解質溶液に添
加して触媒インクを作製するため、触媒インク作製持
に、固形分比を高くすることが出来ると共に、高い粘度
の触媒インクを作製することが可能になる。さらに、予
め作製する高分子電解質付き触媒担持炭素粉末は、触媒
層を形成していない段階のため、高分子電解質が熱劣化
しない範囲の、広い温度領域で熱処理することが可能で
ある。
べて、高い温度での熱処理が可能となり、高分子電解質
の安定性が向上する。さらに、予め熱処理した高分子電
解質付き触媒担持炭素粉末を用いて触媒層を形成するた
め、触媒層形成後の熱処理温度を低く設定し、触媒層の
形状や寸法安定性を維持した状態で、高分子電解質の安
定性を確保することができる。
/g、DBP吸油量が360ml/100gである炭素
粒子(ケッチェンブラック・インターナショナル社製フ
ァーネスブラック、品名ケッチェンブラックEC)に、
平均粒径約30Åの白金粒子を50%の重量比で担持さ
せ、触媒粒子とした。これと、5重量%の水素イオン伝
導性高分子電解質溶液(アルドリッチ製SE-5012、イオ
ン交換容量1.0meq/g)とを混合し、触媒インク
を作製した。このとき、触媒粒子と水素イオン伝導性高
分子電解質との重量比が1:1となるようにした。
することにより、高分子電解質付き触媒担持炭素粉末A
(以下、粉末Aと呼ぶ)を作製した。この粉末Aを2つ
に分け、各々80℃と160℃で3時間熱処理を行い、
粉末A80と粉末A160を得た。これらの粉末をイソ
プロピルアルコール中に同量ずつ混合し、触媒インクA
を作製した。比較のために、粉末A80および粉末A1
60だけを用いた触媒インクA80と、触媒インクA1
60も作製した。
ス拡散層となるカーボンペーパー(TGP−H−90、
東レ製)上に塗布して触媒層を形成した。これらを高分
子電解質膜(Nafion112,デュポン製)を介し
て、ガスケットと共に接合し単電池A、単電池A80、
単電池A160を作製した。
特性を調べた。作製した単電池には、燃料極に水素ガス
を、空気極には空気を流し、電池温度を80℃、燃料利
用率を80%、空気利用率を40%、加湿は水素ガスを
75℃、空気を60℃の露点になるように調整した。
電池の0.2A/cm2時の寿命特性を比較して示し
た。これより、単電池Aの性能が電池特性、寿命特性共
に優れていることがわかった。
寿命特性が悪くなった。これは触媒層中の高分子電解質
の熱処理温度が低かったために、初期の電池特性は良か
ったものの、高分子が十分に活性化、安定化されていな
いため、寿命特性が低くなったものと考えられた。逆
に、単電池A160では熱処理温度が高いため、触媒担
持炭素粉末との密着性は向上し、電池の耐久性、寿命特
性は向上するが、触媒層中でのガス拡散性が低下して、
初期特性は低くなったものと考えられた。
A120が混合されているため、触媒層中でのガス拡散
性は保持した状態で、活性化された高分子電解質が存在
しているため、結果的には初期特性を維持したまま、耐
久性が向上したものと考えられた。
質溶液を用いて、先と同じ触媒インクを作製した。イオ
ン交換容量が0.9meq/gのNafion溶液(S
E−5112、デュポン製)を用い、先と同じに触媒イ
ンク作製し、これらを減圧乾燥して高分子電解質付き触
媒担持炭素粉末(粉末B)を作製した。これを80℃で
熱処理して、粉末B80を作製した。この粉末B80と
先に作製した粉末A160を、先と同様にイソプロピル
アルコール中に同量ずつ混合して触媒インクを作製し、
同様のプロセスを経て単電池Bを作製した。
の単電池Aと比較して示した。これより、単電池Bの性
能が、単電池Aよりも優れていることがわかる。また寿
命特性を調べた結果も単電池Aよりも優れていることが
分かった。これはイオン交換容量の小さい高分子電解質
はイオン交換容量の大きい高分子電解質に比べて、高分
子自身の安定性が高く、同じ温度で熱処理しても、高分
子電解質の安定性が高くなるためと考えられた。
の高分子電解質を用いることにより、従来よりも耐久性
に優れた高分子電解質型燃料電池を構成できる。
成した触媒インクを用いた。ただし、高分子電解質と触
媒粒子との重量比が0.3:1となるように混合し、こ
れを触媒インクCとした。比較のために高分子電解質と
触媒粒子の比が0.5:1になるように混合した触媒イ
ンクDも作製した。この触媒インクCを減圧乾燥させ、
乾式粉砕することにより、高分子電解質付き触媒担持炭
素粉末C(以下、粉末Cと呼ぶ)を作製した。この粉末
Cを160℃で3時間熱処理を行った。熱処理後の粉末
Cを再度、5%Nafion溶液中に混合し触媒インク
C2を作製した。この触媒インク中での高分子電解質と
触媒担持炭素粉末の比は、0.5となるようにした。
よび比較用の触媒インクDの粘度を粘弾性測定装置(レ
オストレス RS150、独HAAKE社製)を用いて測定
した。剪断速度が0.1(1/s)における触媒層イン
クCの粘度は、1Pa・s、触媒層インクC2の粘度は
同じ剪断速度で、100Pa・s、触媒インクDの場合
は5Pa・sであった。
施例1と同様にカーボンペーパー上に塗工した。この
時、触媒インクDを用いた場合にはインクの粘度が低い
ため、塗工が再現性良く行うことができず、塗工バラツ
キも触媒層インクC2に比べ大きくなった。これに対し
て触媒層インクC2を用いた場合には、インク粘度が低
すぎることなく、安定して触媒層を形成することが出来
た。これらの触媒層を80℃で熱処理した後、高分子電
解質膜(Nafion112,デュポン製)を介して、
ガスケットと共に接合し単電池C2、単電池Dを作製し
た。
1と同じ条件で各電池特性を調べた。図4にこれらの電
池の電流−電圧特性を示した。これにより単電池C2の
方が単電池Dに比べ特性が向上することが分かった。こ
れは、触媒インク塗工時のインク粘度が低いDの方が触
媒層の形成状態が悪く、不均一であったことと、触媒層
中の高分子電解質の熱処理温度が80℃と低く、高分子
電解質の活性化が十分でなかったためと考えられた。
も可能ではあるが、触媒層のひび割れやカーボンペーパ
ーからの脱落の可能性があるため、これ以上の温度での
熱処理は困難である。これに対して、単電池Cでは、予
め高分子電解質付き炭素粉末を作製し熱処理を行ってい
るため、触媒層形成後の熱処理温度が低くても、電池特
性が低下しなかったためと考えられた。また、作製した
粉末Cを再度、高分子電解質溶液に混合しているため触
媒インクC2の粘度が、触媒インクDの粘度に比べて、
前述の通り高く、カーボンペーパー上に安定して触媒層
を形成することが出来たためと考えられた。
担持炭素粉末の状態で熱処理が出来るため、触媒層を形
成後に高温の熱処理をすることが出来なくても、高い特
性の高分子電解質型燃料電池を構成できる。また、高分
子電解質付き触媒担持炭素粉末を再度、高分子電解質溶
液に混合して触媒インクを形成するため、直接高分子電
解質溶液と触媒担持炭素粉末だけで触媒インクを調製す
るよりも、インク粘度のコントロールが容易で、初期の
高分子電解質と触媒担持炭素粉末の比や、溶媒等の添加
によって、幅広い粘度範囲の触媒インクを自由に調整す
ることが可能である。
電解質付き触媒担持炭素粉末を形成してから、再度、高
分子電解質溶液に添加して触媒インクを作製するため、
触媒インク作製持に、固形分比を高くすることが出来る
と共に、高い粘度の触媒インクを作製することが可能に
なる。さらに、予め作製する高分子電解質付き触媒担持
炭素粉末は、触媒層を形成していない段階のため、高分
子電解質が熱劣化しない範囲の、広い温度領域で熱処理
することが可能である。
べて、高い温度での熱処理が可能となり、高分子電解質
の安定性が向上する。さらに、予め熱処理した高分子電
解質付き触媒担持炭素粉末を用いて触媒層を形成するた
め、触媒層形成後の熱処理温度を低く設定し、触媒層の
形状や寸法安定性を維持した状態で、高分子電解質の安
定性を確保することができる。
料電池は、触媒層内に、熱処理温度の異なる2種類の高
分子電解質を用いているため、従来の熱処理温度が1つ
高分子電解質に比べて、電池を構成した場合、電池の初
期特性を維持した状態で耐久性が向上する。
質を用いることにより、その効果をより大きくすること
ができる。また、いったん高分子電解質付き触媒担持炭
素粉末を形成してから、再度、高分子電解質溶液に添加
して触媒インクを作製するため、触媒インク作製持に、
固形分比を高くすることが出来ると共に、高い粘度の触
媒インクを作製することが可能になる。
媒担持炭素粉末は、触媒層を形成していない段階のた
め、高分子電解質が熱劣化しない範囲の、広い温度領域
で熱処理することが可能である。これにより触媒層形成
後熱処理するのに比べて、高い温度での熱処理が可能と
なり、高分子電解質の安定性が向上する。さらに、予め
熱処理した高分子電解質付き触媒担持炭素粉末を用いて
触媒層を形成するため、触媒層形成後の熱処理温度を低
く設定し、触媒層の形状や寸法安定性を維持した状態
で、高分子電解質の安定性を確保することができる。
の第1の特性を示す図
の第2の特性を示す図
の第3の特性を示す図
の特性を示す図
Claims (5)
- 【請求項1】 高分子電解質膜を挟んで両側に触媒層が
備えられた固体高分子型燃料電池において、前記触媒層
の少なくとも一方の触媒層は、少なくとも触媒粒子を担
持した炭素粉末と、特性の異なる2種以上の高分子電解
質を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池。 - 【請求項2】 触媒層は、イオン交換容量が異なる高分
子電解質を有することを特徴とする請求項1記載の固体
高分子型燃料電池。 - 【請求項3】 触媒層の製造方法は、触媒粒子を担持し
た炭素粒子と、高分子電解質とを混合し、熱処理して高
分子電解質が付いた触媒担持炭素粉末を作製する第1工
程と、前記高分子電解質付き触媒担持炭素粉末に、高分
子電解質を含む溶液を混合し、触媒層を塗工する第2工
程と、塗工した前記触媒層を熱処理する第3工程を有す
ることを特徴とする請求項1または2記載の固体高分子
型燃料電池の製造方法。 - 【請求項4】 第1工程における熱処理温度と、第3工
程における熱処理温度とが異なる温度であることを特徴
とする請求項3記載の固体高分子型燃料電池の製造方
法。 - 【請求項5】 第1工程における触媒を担持した炭素粉
末と高分子電解質溶液を混合した溶液の粘度を、第2工
程におけ前記高分子電解質付き触媒担持炭素粉末に、高
分子電解質を含む溶液を混合した溶液の粘度よりも低く
したことを特徴とする請求項3または4記載の固体高分
子型燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2001274604A JP2003086191A (ja) | 2001-09-11 | 2001-09-11 | 固体高分子型燃料電池とその製造方法 |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2001274604A JP2003086191A (ja) | 2001-09-11 | 2001-09-11 | 固体高分子型燃料電池とその製造方法 |
Publications (1)
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JP2003086191A true JP2003086191A (ja) | 2003-03-20 |
Family
ID=19099609
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2001274604A Withdrawn JP2003086191A (ja) | 2001-09-11 | 2001-09-11 | 固体高分子型燃料電池とその製造方法 |
Country Status (1)
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---|---|
JP (1) | JP2003086191A (ja) |
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-
2001
- 2001-09-11 JP JP2001274604A patent/JP2003086191A/ja not_active Withdrawn
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